JP6074802B2 - 放射性元素吸着剤および放射性元素の除去方法、ならびに放射性元素を吸着した吸着剤の処理方法 - Google Patents
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[1](A)火山噴出物発泡体の1種または2種以上と、(B)アルカリ性を示す無機塩とを、(A)と(B)の重量比[(A):(B)]が1:0.3〜1:1.5となるように含む粉粒体組成物を含有する、放射性元素吸着剤。
[2]粉粒体組成物に含まれる(A)火山噴出物発泡体の1種または2種以上と(B)アルカリ性を示す無機塩との重量比[(A):(B)]が1:0.8〜1:1.3である、上記[1]に記載の吸着剤。
[3]粉粒体組成物の平均粒子径が0.5mm〜6mmである、上記[1]または[2]に記載の吸着剤。
[4]火山噴出物発泡体の1種または2種以上が、シラス発泡体、黒曜石発泡体および真珠岩発泡体からなる群より選択される、上記[1]〜[3]のいずれかに記載の吸着剤。
[5]アルカリ性を示す無機塩が無機弱酸のアルカリ金属塩である、上記[1]〜[4]のいずれかに記載の吸着剤。
[6]無機弱酸のアルカリ金属塩が、オルトケイ酸、メタケイ酸およびメタ二ケイ酸のアルカリ金属塩からなる群より選択される1種または2種以上である、上記[5]に記載の吸着剤。
[7]粉粒体組成物が二酸化炭素により固化されたものである、上記[1]〜[6]のいずれかに記載の吸着剤。
[8]粉粒体組成物がパネル状に成形されている、上記[1]〜[7]のいずれかに記載の吸着剤。
[9]上記[1]〜[8]のいずれかに記載の吸着剤により放射性元素を吸着除去する、放射性元素の除去方法。
[10]上記[1]〜[8]のいずれかに記載の吸着剤を用いてなる、放射性元素の吸着除去装置。
[11]上記[1]〜[8]のいずれかに記載の吸着剤に放射性元素を吸着させた後、前記吸着剤を焼成してガラス化させる、放射性元素を吸着した吸着剤の処理方法。
[12]焼成する前に、ホウ酸およびその塩の1種または2種以上を加えて混合し、次いでケイ酸のアルカリ金属塩を加えて混合する、上記[11]に記載の処理方法。
[13]ホウ酸およびその塩の1種または2種以上が、オルトホウ酸およびホウ酸のナトリウム塩より選択される、上記[12]に記載の処理方法。
[14]焼成し、ガラス化させた後にセメントを加えて固化させる、上記[11]〜[13]のいずれかに記載の処理方法。
[15]焼成し、ガラス化させた後にケイ酸のアルカリ金属塩を加えて混合し、次いで二酸化炭素により固化させる、上記[11]〜[13]のいずれかに記載の処理方法。
[16]上記[1]〜[8]のいずれかに記載の吸着剤に放射性元素を吸着させた後、前記吸着剤にケイ酸のアルカリ金属塩を加えて混合し、次いで二酸化炭素により固化させる、放射性元素を吸着した吸着剤の処理方法。
[17]ケイ酸のアルカリ金属塩を加えて混合する前にセメントを添加混合する、上記[16]に記載の処理方法。
[18](A)火山噴出物発泡体の1種または2種以上と、(B)アルカリ性を示す無機塩とを、(A)と(B)の重量比[(A):(B)]が1:0.8〜1:1.3となるように含む、粉粒体組成物。
[19]粉粒体の平均粒子径が0.5mm〜6mmである、上記[18]に記載の組成物。
[20]火山噴出物発泡体の1種または2種以上が、シラス発泡体、黒曜石発泡体および真珠岩発泡体からなる群より選択される、上記[18]または[19]に記載の組成物。
[21]アルカリ性を示す無機塩が無機弱酸のアルカリ金属塩である、上記[18]〜[20]のいずれかに記載の組成物。
[22]無機弱酸のアルカリ金属塩がオルトケイ酸、メタケイ酸およびメタ二ケイ酸のアルカリ金属塩からなる群より選択される1種または2種以上である、上記[21]に記載の組成物。
[23]二酸化炭素により固化された、上記[18]〜[22]のいずれかに記載の組成物。
[24]パネル状に成形されている、上記[18]〜[23]のいずれかに記載の組成物。
[25](A)火山噴出物発泡体の1種または2種以上と、(B)アルカリ性を示す無機塩とを、(A)と(B)との重量比[(A):(B)]が1:0.8〜1:1.3となるように混合する工程を含む、粉粒体組成物の製造方法。
[26]さらに、造粒および/または整粒する工程を含む、上記[25]に記載の製造方法。
[27]火山噴出物発泡体の1種または2種以上が、シラス発泡体、黒曜石発泡体および真珠岩発泡体からなる群より選択される、上記[25]または[26]に記載の製造方法。
さらに、本発明の放射性元素吸着剤は、簡便に製造することができ、火山噴出物発泡体を利用するため、安価に提供することができる。
上記火山噴出物発泡体の調製に用いる火山噴出物は、火山活動の際に地表に噴出した物質であり、火山灰、火山礫等の火山砕屑物などが含まれる。本発明の目的には、火山噴出物として、シラス、軽石、ボラ土、黒曜石、真珠岩等が好ましく用いられる。なかでもシラス、軽石、黒曜石、真珠岩がより好ましい。
また、本発明の目的には、火山噴出物発泡体の真比重は通常2〜2.5であり、2〜2.3であることが好ましく、嵩比重は、通常は0.6g/mL以下であり、0.15g/mL〜0.4g/mLであることが好ましい。
乾式粉砕としては、ジェットミル粉砕およびメカノケミカル粉砕が挙げられ、湿式粉砕としては、コロイドミル粉砕が挙げられる。
乾式造粒としては、スラッグ法、ローラーコンパクター法等が挙げられ、湿式造粒としては、撹拌混合造粒法、噴霧乾燥造粒法、流動層造粒法、転動造粒法、転動流動層造粒法、押し出し造粒法等が挙げられる。
粉粒体組成物を固化させるのに必要な二酸化炭素の量は、上記粉粒体の凝集物1,000g(乾燥重量)に対し100g〜600g程度である。
なお、上記のような性質を有する(B)アルカリ性を示す無機塩としては、ケイ酸ナトリウム、ケイ酸カリウム等のケイ酸の金属塩を挙げることができる。これらは二酸化炭素と反応してケイ酸を遊離させ、ゲル状の水和物となるため、これらを含む粉粒体組成物を良好に固化させることができる。
(B)アルカリ性を示す無機塩として、二酸化炭素と反応することによりゲル状の水和物を生成し固化する性質を有するものを用いた場合には、所望の形状を有する金属製、プラスチック製等の型内に充填し、ドライアイスと接触させる、または炭酸ガスを添加する等、二酸化炭素により固化させることができる。粉粒体組成物の固化、成形に必要な二酸化炭素の量は、粉粒体組成物1,000g(乾燥重量)に対し、100g〜600g程度である。
あるいは、上記粉粒体組成物にアルミナセメントを加え、その水和反応により固化させることもできる。粉粒体組成物の固化、成形に必要なアルミナセメントの添加量は、粉粒体組成物1,000g(乾燥重量)に対し、300g〜600g程度である。
パネル状成形物の形状および大きさは、放射性元素の吸着除去装置の形状、放射性元素を含む被吸着物の種類等によって決定されるが、一般的には、一辺の長さが5cm〜200cmで厚さが5cm〜200cmの直方体または立方体、直径が5cm〜200cmで厚さが5cm〜200cmの円柱体等とすることができる。
放射性元素の吸着除去は、放射性元素を含む汚染土壌や汚染水を本発明の放射性元素吸着剤と接触させることにより行う。具体的には、汚染土壌を水で洗浄した後の洗浄水や汚染水に、本発明の放射性元素吸着剤を加えて混合、攪拌した後、ろ過、遠心分離等により放射性元素を吸着した吸着剤を回収する、本発明の放射性元素吸着剤をろ材として充填したろ過器等の吸着除去装置を用いて、前記洗浄水や汚染水をろ過する、あるいは、放射性元素を含む気体を、本発明の放射性元素吸着剤を充填した吸着除去装置に通す、といった方法が挙げられる。
ホウ酸およびその塩の1種または2種以上としては、オルトホウ酸およびホウ酸のナトリウム塩から選択することが好ましい。ホウ酸のナトリウム塩としては、四ホウ酸ナトリウム、四ホウ酸ナトリウム十水和物(ホウ砂)等が挙げられ、ホウ砂がより好ましく用いられる。
ホウ酸およびその塩の1種または2種以上は、放射性元素を吸着した吸着剤の乾燥重量1,000gに対し、50g〜150g程度を加えることが好ましく、80g〜120g程度を加えることがより好ましい。
ケイ酸のアルカリ金属塩は、放射性元素を吸着した吸着剤の乾燥重量1,000gに対し、100g〜800g程度を加えることが好ましく、200g〜500g程度を加えることがより好ましい。
なお、ケイ酸のアルカリ金属塩とともにセメントを添加し、次いで二酸化炭素を加えて固化させてもよい。かかる場合のセメントの添加量は、ガラス化した上記吸着剤1,000gに対し、300g〜600g程度である。
ケイ酸のアルカリ金属塩は、放射性元素を吸着した吸着剤の乾燥重量1,000gに対し、500g〜1,400g程度を加えることが好ましく、700g〜1,000g程度を加えることがより好ましい。また、二酸化炭素(炭酸ガス)は、放射性元素を吸着した吸着剤の乾燥重量1,000gに対し、100g〜600g程度を加えることが好ましく、200g〜500g程度を加えることがより好ましい。
なお、加圧機による圧縮処理は、20kg/cm2〜40kg/cm2程度の圧力下に行うことが好ましい。
上記粉粒体組成物は、特に優れた放射性元素の吸着機能を示し、造粒等の製造効率、成形性等も特に良好であり、放射性元素吸着剤として特に好適である。
以下の発明の実施例において、火山噴出物発泡体および粉粒体組成物の平均粒子径の測定は、以下に示すふるい分け法により行った。
電磁式ふるい振とう器(アズワン株式会社製)に標準ふるいを5段〜10段装着し、試料をふるい振とうして分級し、各ふるいに分級される粒子の重量比を測定した。すなわち、標準ふるいを目開きの大きいものを上にして順次重ね、上段に試料20gを入れて15分間ふるい振とうし、各ふるい上に存在する試料の重量を測定し、粒度分布を求めた。
次いで、各ふるいにふるい分けられた粒子の重量の試料全重量に対する割合(重量%)を算出し、各ふるいの目開きに対して、各ふるいにふるい分けられた粒子の重量の試料全重量に対する割合をプロットした曲線から、メディアン径として重量平均粒子径を求めた。
シラス発泡体(「シラスバルーン」:平均粒子径=70μm、豊和直株式会社製)1,000gを撹拌機(豊和直株式会社製)に投入し、次いでケイ酸カリウム水溶液(日本化学工業株式会社製:ケイ酸カリウム含有濃度=38重量%〜52重量%)1,000gを徐々に散布し満遍なく攪拌した後、網目6mmのステンレス網を通過させ、平均粒子径が4mmとなるように整粒した後、ポリ袋に入れ、炭酸ガス200gを添加し固化させた。前記の固化させた組成物2,200gを4時間天日乾燥して、平均粒子径が4mmの粉粒体組成物2,000gを得、放射性元素吸着剤とした。
シラス発泡体(「シラスバルーン」:平均粒子径=70μm、豊和直株式会社製)1,000gを撹拌機(タニナカO&K株式会社製)に投入し、次いでケイ酸カリウム水溶液(日本化学工業株式会社製:ケイ酸カリウム含有濃度=38重量%〜52重量%)1,000gを徐々に散布し満遍なく攪拌した後、網目6mmのステンレス網を通過させ、平均粒子径が4mmとなるように整粒した後、ポリ袋に入れ、炭酸ガス200gを添加し固化させて粉粒体組成物を得、放射性元素吸着剤とした。
シラス発泡体(「シラスバルーン」:平均粒子径=120μm、豊和直株式会社製)1,000gにケイ酸カリウム水溶液(日本化学工業株式会社製:ケイ酸カリウム含有濃度=38重量%〜52重量%)1,000gを混合して攪拌し、円柱体状の塩化ビニル製の型(内径=10cm、高さ=45cm)に均一に投入した後、炭酸ガス200gを添加し、固化させて円柱体状の放射性元素吸着装置(放射性元素吸着剤の内容量=2,170g、直径=10cm、高さ=39cm)を得た。
図1に示すように、実施例1の放射性元素吸着剤(1)120gを、250メッシュのステンレス製フィルター(2)を備えたソケット(3)に、内径30mmの塩化ビニル製の管(4)が挿入されてなるろ過器(イ)に充填し、放射性セシウムを含んだ水を投入し、ろ過した。ろ過前後の放射能量を測定した結果を表1に示した。なお、放射能量の測定は、一般財団法人九州環境管理協会に委託して行った。
図2に示すように、実施例2の放射性元素吸着剤(5)170gを上記と同様に、ステンレス製フィルター(2)を備えたソケット(3)に、塩化ビニル製の管(4)が挿入されてなる、ろ過器(ロ)に充填し、放射性セシウムを含んだ水を投入し、ろ過した。ろ過前後の放射能量を測定した結果を表2に示した。なお、放射能量の測定は、一般財団法人九州環境管理協会に委託して行った。
実施例3の放射性元素吸着装置を用いて放射性セシウムを含む水をろ過した後、放射性元素を吸着した前記吸着剤を取り出し、乾燥機(ツカサ工業株式会社製)により200℃で2時間乾燥した。乾燥後の重量は2,000gであった。前記吸着剤にホウ砂200gを混合し、次いでケイ酸カリウム600gを混合して攪拌し、ロータリー乾燥機(有限会社梅木製作所製)により950℃で15分間焼成してガラス化させた。前記ガラス化した組成物を、ハンマークラッシャー(有限会社梅木製作所製)により粉砕し、平均粒子径が6mmのガラス材2,400gとした。
実施例4の処理により得たガラス材2,400gに、ポルトランドセメント(太平洋セメント株式会社製)1,000gおよび水道水1,000gを混合し、ベニヤ板製の型枠(縦15cm、横15cm、高さ20cm)に流し込み、固化させた。
実施例4の処理により得たガラス材2,000gにアルミナセメント(電気化学工業株式会社製)600gを加えて混合攪拌した後、ケイ酸カリウム1,000gを加えて攪拌機(タニナカO&K株式会社製)により混合攪拌し、鉄製の型枠(縦30cm、横30cm、高さ5cm)に投入して、プレス機(新東工業株式会社製)にて30kg/cm2の圧力でプレスした。次いで、炭酸ガス500gを注入して固化した。
実施例1の放射性元素吸着剤を用いて、放射性セシウムを含む水を試験例1と同様に処理し、処理後の吸着剤を乾燥機(ツカサ工業株式会社製)により200℃で1時間乾燥した後、該吸着剤1,300gにケイ酸カリウム1,000gを加えて混合攪拌し、鉄製の型枠(縦30cm、横30cm、高さ5cm)に投入して、プレス機(新東工業株式会社製)にて30kg/cm2の圧力でプレスした。次いで、炭酸ガス500gを注入して固化処理した。
実施例1の放射性元素吸着剤を用いて、放射性セシウムを含む水を試験例1と同様に処理し、処理後の吸着剤を乾燥機(ツカサ工業株式会社製)により300℃で2時間乾燥した後、該吸着剤1,300gにアルミナセメント(電気化学工業株式会社製)500gを加えて混合攪拌した後、ケイ酸カリウム1,000gを加えて混合攪拌し、鉄製の型枠(縦30cm、横30cm、高さ5cm)に投入して、プレス機(新東工業株式会社製)にて30kg/cm2の圧力でプレスした。次いで、炭酸ガス500gを注入して固化処理した。
実施例2の吸着剤を用いて、放射性セシウムを含む水を試験例2と同様に処理し、処理後の吸着剤3,000gを、ロータリー乾燥機(有限会社梅木製作所製)により900℃で15分間焼成し、ガラス化させた後、ポルトランドセメント(太平洋セメント株式会社製)1,000gおよび水道水1,500gを加えて混合攪拌し、固化物とした。
シラス発泡体(「シラスバルーン」:平均粒子径=95μm、豊和直株式会社製)1,000gを撹拌機(豊和直株式会社製)に投入し、次いでケイ酸カリウム水溶液(日本化学工業株式会社製:ケイ酸カリウム含有濃度=38重量%〜52重量%)800gを徐々に散布し満遍なく攪拌した後、網目6mmのステンレス網を通過させ、平均粒子径が4mmとなるように整粒した後、ポリ袋に入れ、炭酸ガス200gを添加し固化させた。前記の固化させた組成物2,000gを8時間天日乾燥して平均粒子径が4mmの粉粒体組成物1,600gを得、放射性元素吸着剤とした。
2 250メッシュのステンレス製フィルター
3 ソケット
4 塩化ビニル製の管
5 実施例2の粉粒体組成物
Claims (32)
- (A)火山噴出物発泡体の1種または2種以上と、(B)アルカリ性を示す無機塩とを、(A)と(B)の重量比[(A):(B)]が1:0.3〜1:1.5となるように含む粉粒体組成物を含有し、アルカリ金属アルミン酸塩を含有しない、放射性元素吸着剤。
- 粉粒体組成物に含まれる(A)火山噴出物発泡体の1種または2種以上と、(B)アルカリ性を示す無機塩との重量比[(A):(B)]が1:0.8〜1:1.3である、請求項1に記載の吸着剤。
- 粉粒体組成物の平均粒子径が0.5mm〜6mmである、請求項1または2に記載の吸着剤。
- 火山噴出物発泡体の1種または2種以上が、シラス発泡体、黒曜石発泡体および真珠岩発泡体からなる群より選択される、請求項1〜3のいずれか1項に記載の吸着剤。
- アルカリ性を示す無機塩が無機弱酸のアルカリ金属塩である、請求項1〜4のいずれか1項に記載の吸着剤。
- 無機弱酸のアルカリ金属塩が、オルトケイ酸、メタケイ酸およびメタ二ケイ酸のアルカリ金属塩からなる群より選択される1種または2種以上である、請求項5に記載の吸着剤。
- (A)火山噴出物発泡体の1種または2種以上と、(B)アルカリ性を示す無機塩とを、(A)と(B)の重量比[(A):(B)]が1:0.3〜1:1.5となるように含む粉粒体組成物の二酸化炭素による固化組成物を含有する、放射性元素吸着剤。
- (A)火山噴出物発泡体の1種または2種以上と、(B)アルカリ性を示す無機塩とを、(A)と(B)の重量比[(A):(B)]が1:0.3〜1:1.5となるように含む粉粒体組成物のパネル状成形組成物を含有する、放射性元素吸着剤。
- 請求項1〜8のいずれか1項に記載の吸着剤により放射性元素を吸着除去する、放射性元素の除去方法。
- 請求項1〜8のいずれか1項に記載の吸着剤を用いてなる、放射性元素の吸着除去装置。
- (A)火山噴出物発泡体の1種または2種以上と、(B)アルカリ性を示す無機塩とを、(A)と(B)の重量比[(A):(B)]が1:0.3〜1:1.5となるように含む粉粒体組成物を含有する放射性元素吸着剤に、放射性元素を吸着させた後、前記吸着剤を焼成してガラス化させる、放射性元素を吸着した吸着剤の処理方法。
- 粉粒体組成物に含まれる(A)火山噴出物発泡体の1種または2種以上と、(B)アルカリ性を示す無機塩との重量比[(A):(B)]が1:0.8〜1:1.3である、請求項11に記載の処理方法。
- 粉粒体組成物の平均粒子径が0.5mm〜6mmである、請求項11または12に記載の処理方法。
- 火山噴出物発泡体の1種または2種以上が、シラス発泡体、黒曜石発泡体および真珠岩発泡体からなる群より選択される、請求項11〜13のいずれか1項に記載の処理方法。
- アルカリ性を示す無機塩が無機弱酸のアルカリ金属塩である、請求項11〜14のいずれか1項に記載の処理方法。
- 無機弱酸のアルカリ金属塩が、オルトケイ酸、メタケイ酸およびメタ二ケイ酸のアルカリ金属塩からなる群より選択される1種または2種以上である、請求項15に記載の処理方法。
- 粉粒体組成物が二酸化炭素により固化されたものである、請求項11〜16のいずれか1項に記載の処理方法。
- 粉粒体組成物がパネル状に成形されている、請求項11〜17のいずれか1項に記載の処理方法。
- 焼成する前に、ホウ酸およびその塩の1種または2種以上を加えて混合し、次いでケイ酸のアルカリ金属塩を加えて混合する、請求項11〜18のいずれか1項に記載の処理方法。
- ホウ酸およびその塩の1種または2種以上が、オルトホウ酸およびホウ酸のナトリウム塩より選択される、請求項19に記載の処理方法。
- 焼成し、ガラス化させた後にセメントを加えて固化させる、請求項11〜20のいずれか1項に記載の処理方法。
- 焼成し、ガラス化させた後にケイ酸のアルカリ金属塩を加えて混合し、次いで二酸化炭素により固化させる、請求項11〜21のいずれか1項に記載の処理方法。
- 請求項11〜22のいずれか1項に記載の処理方法において、放射性元素吸着剤に放射性元素を吸着させた後、前記吸着剤にケイ酸のアルカリ金属塩を加えて混合し、次いで二酸化炭素により固化させる、放射性元素を吸着した吸着剤の処理方法。
- ケイ酸のアルカリ金属塩を加えて混合する前にセメントを添加混合する、請求項23に記載の処理方法。
- (A)火山噴出物発泡体の1種または2種以上と、(B)アルカリ性を示す無機塩とを、(A)と(B)の重量比[(A):(B)]が1:0.8〜1:1.3となるように含み、アルカリ金属アルミン酸塩を含有しない、粉粒体組成物。
- 粉粒体の平均粒子径が0.5mm〜6mmである、請求項25に記載の組成物。
- 火山噴出物発泡体の1種または2種以上が、シラス発泡体、黒曜石発泡体および真珠岩発泡体からなる群より選択される、請求項25または26に記載の組成物。
- アルカリ性を示す無機塩が無機弱酸のアルカリ金属塩である、請求項25〜27のいずれか1項に記載の組成物。
- 無機弱酸のアルカリ金属塩がオルトケイ酸、メタケイ酸およびメタ二ケイ酸のアルカリ金属塩からなる群より選択される1種または2種以上である、請求項28に記載の組成物。
- (A)火山噴出物発泡体の1種または2種以上と、(B)アルカリ性を示す無機塩とを、(A)と(B)の重量比[(A):(B)]が1:0.8〜1:1.3となるように含む粉粒体組成物の二酸化炭素による固化組成物。
- (A)火山噴出物発泡体の1種または2種以上と、(B)アルカリ性を示す無機塩とを、(A)と(B)の重量比[(A):(B)]が1:0.8〜1:1.3となるように含む粉粒体組成物のパネル状成形組成物。
- (A)火山噴出物発泡体の1種または2種以上と、(B)アルカリ性を示す無機塩とを、(A)と(B)との重量比[(A):(B)]が1:0.8〜1:1.3となるように混合する工程を含む、請求項25〜31のいずれか1項に記載の組成物の製造方法。
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