JP5839459B2 - 放射性物質含有焼却灰及び放射性物質含有土壌の圧縮成型体及びその圧縮成形方法 - Google Patents

Description

下水処理によって発生する汚泥は、下水道の普及等によって増加する傾向にある。従来、この汚泥は焼却灰とされて埋立処分されていたがそれにも限りがある。そこで、近年、アスファルトやセメント等のインフラストラクチャ構築資材として様々な分野で有効利用されるようになった。
しかし福島第一原子力発電所の事故の影響で、この焼却灰の中には、放出されたセシウム１３７等の放射性物質によって汚染されたものがあり、それが濃縮されていることが分かってきた。現在、汚染された焼却灰は、利用されることなく、処理現場、その他の適当な特定の保管場所で集積保管せざるを得ない状況となっている。
また、一般ごみや東日本大震災にて生じた災害瓦礫等の焼却灰においても放射性物質によって汚染が生じており、前記下水汚泥の焼却灰と同様に適当な特定の保管場所で集積保管せざるを得ない状況となっている。

一般に焼却灰は、粉体状などの微細な粒状である。そのため、放射性物質で汚染された焼却灰又は放射性物質自体が空中に飛散したり雨に流されたりして周辺環境を汚染しかねない。地中に埋めても放射性物質の拡散のリスクは拭いきれない。また、保管場所にも限界がある。これに対して政府の指針が検討されているが、確定的なものは未だない。そのため焼却灰について周辺住民への影響の抑制の観点から厳重な取り扱いが必要となった。それによると、焼却灰は飛散防止のため容器に封入する等の措置が必要であり、放射性物質の濃度に応じた保管や埋立処分の方法が示されている。そして長期に渡ってモニタリング等の管理が必要となる。
同様の問題は、福島第一原子力発電所周辺の放射性物質汚染地域および、東日本各地のいわゆるホットスポットと呼ばれる地域の除染作業においても生じている。これらの地域において、表土の削り取り及び、草花や樹木の伐採、剪定などで行われる除染作業に伴い、膨大な量の放射性物質汚染土壌や、植物等の放射性物質汚染廃棄物の発生が予測され、一部では既に保管・管理が問題となっている為である。これらの汚染土壌や、汚染廃棄物の焼却処分によって生じる焼却灰を埋立処分する際には、前述の焼却灰と同様に、飛散防止措置やモニタリング等の保管・管理措置を行う必要がある。
なお、ここで言う「土壌」とは、土質分類（地盤工学会基準「地盤材料の工学的分類方法 ＪＧＳ００５１−２００９」）上における礫質土、砂質土、粘性土、有機質土、火山灰質粘性土、高有機質土、人工材料を含むものとする。

ところで、ゼオライトには放射性セシウムなどの放射性物質を吸着する性質があることが知られており、高汚染水中の放射性物質の除去法として効果的であることが分かっている。しかし、これは汚染水から浄化方法を示すにとどまり、放射性物質を焼却灰及び土壌に封じ込め安全に管理する技術は未だ開発されていない。

三村均、山岸功、秋葉健一、「ゼオライトによる放射性セシウムとストロンチウムの除去」、日本化学会誌，１９８９，（３），ｐ．６２１〜６２７ 論文特集「ゼオライトの化学とその応用」

本発明は、放射性物質を含有した焼却灰及び土壌が、大気中に飛散したり雨に流されたりし難くなり、土中に埋められても放射性物質の溶出を遅らせることができる放射性物質含有焼却灰及び土壌の圧縮成型体を提供することを課題とする。また本発明は、焼却灰及び土壌の状態から容積を低減(減容化)でき、かつ機械的な崩壊を遅らせることができ、長期にわたり形状が安定的に維持され得る圧縮成型体を提供することを課題とする。さらに本発明は、前記圧縮成型体を連続成型できる製造方法を提供することを課題とする。

本発明は、
（１）放射性物質含有焼却灰及び放射性物質含有土壌から選ばれる少なくとも１種と、水膨潤性粘土、ゼオライト及び固化材とを混合処理し、圧縮成型してなる圧縮成型体で、該圧縮成形体中、前記水膨潤性粘土を１〜１３質量％、前記ゼオライトを１〜４質量％、含有する圧縮成型体、
（２）前記圧縮成型体に対する、前記水膨潤性粘土、前記ゼオライト及び前記固化材を合わせた質量比率が、３０質量％以下である（１）記載の圧縮成型体、
（３）前記水膨潤性粘土がベントナイトである（１）又は（２）に記載の圧縮成型体、
（４）前記圧縮成型体の透水係数が１×１０ ^−５ ｃｍ／ｓ以下である（１）〜（３）のいずれか１項に記載の圧縮成型体、
（５）放射性物質含有焼却灰及び放射性物質含有土壌から選ばれる少なくとも１種と、水膨潤性粘土、ゼオライト及び固化材とを混合処理し、連続して圧縮成型して圧縮成形体を形成し、該圧縮成形体中、前記水膨潤性粘土を１〜１３質量％、前記ゼオライトを１〜４質量％、含有する圧縮成型体の製造方法、及び
（６）前記圧縮成型体の製造方法において、水膨潤性粘土、ゼオライト及び固化材を混合してプレミックスを調製する工程と、該プレミックスと前記放射性物質含有焼却灰及び放射性物質含有土壌から選ばれる少なくとも１種とを混合する工程とを有する（５）記載の圧縮成型体の製造方法
を提供するものである。

本発明の圧縮成型体は、放射性物質を含有した焼却灰及び土壌が、大気中に飛散したり雨に流されたりし難くなり、土中に埋められても放射性物質の溶出を遅らせることができるという優れた作用効果を奏する。また本発明の圧縮成型体は、焼却灰及び土壌の状態から容積を低減(減容化)でき、かつ機械的な崩壊を遅らせることができ、長期にわたり形状が安定的に維持され得るという優れた作用効果を奏する。さらに本発明の圧縮成型体の製造方法は、前記圧縮成型体を連続成型することができる。

本発明の放射性物質含有焼却灰及び土壌の圧縮成型体（以下、単に圧縮成型体ともいう。）及びその圧縮成型方法について好ましい実施の態様を、以下に詳細に説明する。
まず圧縮成型体について、成分ごとに説明する。
（Ａ）焼却灰及び土壌
本発明の圧縮成型体とする対象物として、放射性物質を含有する焼却灰及び土壌であれば特に制限されるものではないが、焼却灰とは下水汚泥、一般ごみ又は災害瓦礫、並びに放射性物質汚染地域の草花や樹木の伐採、剪定などで行われる除染作業によって生じた、植物等の放射性物質汚染廃棄物等を焼却して得られた焼却灰である。さらにこの焼却灰を必要により粉砕又は分級により整粒化することが好ましい。
土壌とは、放射性物質汚染地域の除染によって生じた土質分類（地盤工学会基準「地盤材料の工学的分類方法 ＪＧＳ００５１−２００９」）上における礫質土、砂質土、粘性土、有機質土、火山灰質粘性土、高有機質土、人工材料、を指す。土壌においては、含水率が高いものや、粒径が大きいものも含まれる為、必要により乾燥、粉砕又は分級により前処理されることが好ましい。また本発明において土壌とは、地表を覆う物理層の状態のみならず、そこから削り取るなど地面から分離させた状態のものをいう。
本発明の圧縮成型体中に配合する焼却灰及び土壌は、７０〜９７質量％が好ましく、８０〜９５がより好ましく、８５〜９５質量％がさらに好ましい。焼却灰及び土壌の処分量を多くする観点から圧縮成型体中の含有量が多いほど望ましいが、多すぎると圧縮成型体の強度が弱くなり、形状を保持できず、またその量が少なすぎると焼却灰及び土壌の処理効率や容積減量効率が低下する。

（Ｂ）水膨潤性粘土
本発明に用いられる水膨潤性粘土は、吸水性、それによる膨潤性、粘結性、収着性を有するものであり、例えば、スメクタイト系粘土鉱物を含む粘土、もしくは合成粘土、またはこれらの混合物であることが好ましい。
水膨潤性粘土の具体例としては、ベントナイトを代表とする、モンモリロナイト、サポナイト、バイデライト、ヘクトライト、スチブンサイト、ソーコナイト、ノントロナイト等のスメクタイト系粘土鉱物を含む粘土、または、バーミキュライト、ハロイサイト、膨潤性マイカなどの鉱物を含む天然粘土又は合成粘土若しくはこれらの混合物が挙げられる。これらの中ではスメクタイト系粘土鉱物を含む粘土が好ましく、モンモリロナイト、サポナイト、ヘクトライトを含む粘土がより好ましい。

本発明では前記水膨潤性粘土のうち、ベントナイトを用いることが特に好ましい。ベントナイトを用いる場合、ナトリウム型ベントナイトでも活性化ベントナイト及びカルシウム型ベントナイトでも良いが、その機能を発揮するモンモリロナイト含有量は、４５％以上あることが好ましく、より好ましくは５５％以上である。また、品質の目安のひとつである日本ベントナイト工業会標準試験方法の項目である陽イオン交換容量が４０ｍｅｑ／１００ｇ以上、より好ましくは、６０ｍｅｑ／１００ｇ以上である。
ベントナイトは止水性能を有し、かつ圧縮成型体の締め固め性を高めるものであればどのようなものでも良いが、粒径７５μｍ以下が８０質量％以上含有している粉状ベントナイトナイトを用いることが好ましい。

本発明における圧縮成型体中の水膨潤性粘土の配合量は、１〜１３質量％であり、２〜６質量％がさらに好ましい。上記下限以上とすることで圧縮成型体の初期成型を容易にし、かつ圧縮成型体の遮水性が充分得られることとなり、上記上限以下とすることで焼却灰及び土壌単体として見た場合の減容率が充分高くなる結果となる。

（Ｃ）ゼオライト
本発明における圧縮成型体中のゼオライトの配合量は、１〜４質量％であり、１〜２質量％がさらに好ましい。上記下限以上とすることで圧縮成型体における放射性物質の収着量が充分に得られることとなり、上記上限以下とすることで必要以上の収着能を圧縮成型体に与え、焼却灰及び土壌の割合を減らすことが無くなることとなる。

（Ｄ）固化材
本発明の圧縮成型体において、固化材とは、焼却灰及び土壌を所望の立体形状に固形化するものとをいう。その固化材としては、セメント系固化材や石灰系固化材、セメント・石灰複合系固化材などを広く用いることができる。セメント系固化材としては、普通、早強、超早強、中庸熱、低熱、耐硫酸塩などのポルトランドセメントや、超速硬セメント及び高炉セメントを挙げることができる。

本発明における圧縮成型体中の固化材の配合量は、１〜１３質量％が好ましく、２〜７質量％がさらに好ましい。上記下限以上とすることで圧縮成型体の形状が安定的に維持できることとなり、上記上限以下とすることで焼却灰及び土壌単体として見た場合の減容率が高くなり、また連続生産時、組成物が工程に付着、固化して連続生産を困難にする事態も無くなることとなる。

本発明の圧縮成型体に対する、前記水膨潤性粘土、前記ゼオライト及び前記固化材を合わせた質量比率は、３０質量％以下であることが好ましい。さらに本発明の圧縮成形体に対して、前記焼却灰及び土壌が７０〜９７質量％、前記水膨潤性粘土が１〜１３質量％、前記ゼオライトが１〜４質量％、前記固化材前記１〜１３質量％であることが好ましい。
このように本発明の圧縮成型体は、処理対象の放射性物質含有焼却灰及び土壌に対して少量の水膨潤性粘土、ゼオライト及び固化材を含有させて、多量の放射性物質含有焼却灰及び土壌をより効率的に圧縮成型し容積減量できる。

さらに、本発明の圧縮成型体には、必要に応じて補助材を含んでいてもよく、例えば、造粒を容易にする為のメチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ポリビニルアルコール等の有機系粘結材やアタパルジャイト等の無機系粘結材、石灰、消石灰等のｐＨ調整剤、高炉スラグ等の硬化材などを挙げることができる。

次に、本発明の圧縮成型体の作用について以下に説明する。
（１）本発明の圧縮成型体は、放射性物質の飛散等の収着作用を奏する。
本発明の圧縮成型体の構成成分であるベントナイト等の水膨潤性粘土及びゼオライトは、そのイオン交換能及び吸着能によって、放射性物質を収着（吸着及び吸収）し安定的に囲い込み易くなる。これにより放射性物質の圧縮成型体外部への拡散がし難く、拡散に対する遅延効果が高められる。特に、ゼオライトは、水膨潤性粘土よりもはるかに高い収着能力（約１０００倍）を有する。そのため、水膨潤性粘土よりも少ない量で所望の収着能力を前記圧縮成型体に付与することができる。

（２）本発明の圧縮成型体は、通水抑制作用を奏する。
本発明の圧縮成型体の構成成分である水膨潤性粘土は、放射性物質の収着性能のほか、吸水性、それによる膨潤性、粘結性等の性質を有する。そのため、水膨潤性粘土は止水性能を有し、圧縮成型体において外部からの水分に対して通水抑制（水分の通過時間を遅らせその量を抑制する）作用を奏する。つまり水膨潤性粘土によって、圧縮成型体が雨水・地下水等に晒されても、水分の成形体内部への浸透速度が抑えられ、放射性物質自体の成型体外部への溶出を長期に亘って遅らせることができる。また、前記の通水抑制によって、圧縮成型体内部に浸透した水分はその内部においても流通速度が減速し得る。この減速によって水分のゼオライトへの接触機会ないし接触時間が長くなり、たとえ前記水分中に放射性物質が溶解してもさらにゼオライトに収着され易くなる。これにより、放射性物質のゼオライトへの収着率のみならず収着保持率が向上し得る。
このように、放射性物質の高い収着力を有するゼオライトとこれを外部の水分から守る水膨潤性粘土との好適な組み合わせにより、前述の放射性物質の収着率及び収着保持率を高め、前記焼却灰及び土壌による周辺環境の放射能汚染を効果的に抑制することができる。さらに水膨潤性粘土はベントナイト等の無機材料であり、前述の粘結性等の性質が劣化し難く、長期にわたり前述の作用が維持され得る。
したがって本発明の圧縮成型体は、ゼオライトとベントナイトとの組み合わせにより、放射性物質を圧縮成型体内に効果的に留めてその溶出量をできるだけ抑えることができる。これにより該放射性物質の拡散の遅延作用が高められる。
この観点から、水膨潤性粘土による圧縮成型体の透水係数が１×１０^−５ｃｍ／ｓ以下となることが好ましく、１×１０^-６ｃｍ／ｓ以下となることがさらに好ましい。上記上限以下であることで圧縮成型体による放射性物質溶出抑制に充分な効果が見込めることとなる。

（圧縮成型体の透水係数の測定方法）
圧縮成型体を収容するアクリル製円筒を専用の透水試験器具に設置した後に成型体上面に蒸留水２７０ｍｌを注入する。圧縮成型体を吸水・飽和させた後に水頭１０ｍ（１ｋｇ／ｃｍ²）の加圧を行い、生じた圧縮成型体の通過水を計量し、下記式（１）より透水係数を算出する。
ｋ_Ｔ＝（Ｌ／ｈ）×（Ｑ／Ａ（ｔ_２−ｔ_１）） ・・・（１）
ｋ_Ｔ：透水係数（ｃｍ／ｓ）
Ｔ：測定時の水温（℃）
Ｌ：圧縮成型体の長さ（ｃｍ）
ｈ：水位差（ｃｍ）
Ｑ：流出水量（ｃｍ^３）
Ａ：圧縮成形体の断面積（ｃｍ^２）
（ｔ_２−ｔ_１）：測定時間（ｓ）

また、本発明の圧縮成型体において、収着作用及び収着保持作用と通水抑制作用とを好適に両立させる観点から、水膨潤性粘土とゼオライトとの構成比は、１：１〜１３：４が好ましく、２：１〜６：２がさらに好ましい。上記下限以上とすることで充分な通水遅延効果が得られることとなり、上記上限以下とすることで充分な放射性物質の収着能力を得ることとなる。

（３）本発明の圧縮成型体は、焼却灰及び土壌の容積を減量化するために、圧縮成型時の組成物の締め固め性を向上させ成型体の強度を高めたものである。そのため、該圧縮成型体は、ハンドリング性が良く保管管理に好適なものとなる。
本発明の圧縮成型体の形状としては、焼却灰及び土壌の容積を減量化し、ハンドリング性向上、発塵防止及び埋設処分時の充填性向上の観点から、サイズを直径又は円相当径が１ｍｍ〜５０ｍｍのタブレット状、タマゴ状、ピロー状、アーモンド状、円柱状、円盤状、角柱状、板状、破砕形状及び前記のいずれかを組み合わせたものなどが挙げられる。また同様の観点から、圧縮成型体の圧縮密度（又は圧縮率）は、１．０ｇ/ｃｍ^３以上が好ましく、１．３ｇ/ｃｍ^３がさらに好ましい。
本発明の圧縮成型体は、固化材を含むことにより高温による溶融等の手段を経ることなく、粉粒状の焼却灰及び土壌を固形化することができる。さらに本発明の圧縮成型体は、圧縮時に組成物の構成粒子間の空隙を無くすだけでなく、これと同時にベントナイトの粘結性により締め固め性が高まり、容積を減量化（以下、減容化ともいう。）するとともに圧縮成型体の個体強度を高めることができる。また、水膨潤性粘土の適度な膨潤性により、より好適に組成物の構成粒子間の隙間を埋めることができる。そのため、本発明の圧縮成型体は、加水混練を加えた上で成型されることが好ましい。
この個体強度向上と減容化との両立の観点から、水膨潤性粘土鉱物の粘結性については、その特性を表す１つの指標としての塑性限界が１０％以上が好ましく、３０％以上がさらに好ましい。塑性限界の測定方法は、ＪＩＳ Ａ １２０６「土の塑性限界試験方法」に準拠する。

このように本発明の圧縮成型体は、従来の単に固化材とともに加水混練しただけの焼却灰及び土壌処理体に比べ、高い物理的強度と圧縮率と減容化が達成されたものとなる。しかも放射性物質の収着能力が著しく高い。これにより、該圧縮成型体を所定の保管場所や埋立場所に移動する際、形状を壊さずに移動操作を行うことができるなど、ハンドリグ性が向上する。
この観点から、本発明の圧縮成型体の固体化強度は、７日養生後の木屋式強度で４ｋｇ以上であることがこのましく、６ｋｇ以上であることがさらに好ましい。そして固化材と水膨潤性粘土との構成比は、１：１０〜１０：１が好ましく、１：１〜７：６がさらに好ましい。上記下限以上とすることで締め固め性及び固化体強度が充分得られることとなり、上記上限以下とすることで固化材からのアルカリイオン溶出による水膨潤性粘土の粘結性阻害を防ぐことが可能となる。

さらに本発明の圧縮成型体は、固化材及び水膨潤性粘土の組み合わせにより、雨水に晒されたり、地下水に浸かったりしても形状崩壊し難いものとなる。この特性が、さらに前記（１）の拡散抑制及び（２）の通水抑制をより確かなものとすることができる。つまり本発明の圧縮成型体は、その構成成分の水膨潤性粘土、ゼオライト及び固化材の組み合わせにより、前記（１）〜（３）までの特性を兼ね備えることができる。本発明の圧縮成型体は、放射性物質を含有する焼却灰及び土壌を長期間安全に保管ないしは埋立処分を可能とし、周囲環境の放射能汚染を効果的に抑制できるものである。

このように本発明の圧縮成型体は、ベントナイト及びゼオライトによる高い収着作用とベントナイトによる高い通水抑制作用とを兼ね備えたものである。それゆえ本発明の圧縮成型体は、前記ゼオライト等の収着作用が働くものであれば、放射性物質に限らず重金属などの様々な有害物質に対しても、安定的に囲い込んで拡散を抑制し、ハンドリング性良く好適に保管管理することができる。

次に、本発明の圧縮成型体の好ましい製造方法の一例を説明する。なお、この一例に限らず、本発明の製造方法は、各成分の混合順序や混合方法及び配合量、圧縮成形法は適宜変更可能である。
本発明の圧縮成型体は、水膨潤性粘土、ゼオライト及び固化材を前記所定の配合量で攪拌機を用いて均一に混合しプレミックスを調製する。得られたプレミックスを、前記所定の配合量の焼却灰及び土壌に加えて攪拌機で均一に混合する。さらに、水１〜３０質量％、好ましくは５〜２０質量％（水の添加量は、前記プレミックスと焼却灰及び土壌の合計量に対する量）を加え、造粒機で連続成型する。この造粒機としては、例えば、堅型造粒機（ディスクペレッター）、転動造粒機、乾式造粒機（ブリケットマシン、ローラーコンパクター、打錠機）などを用いることできる。本発明の製造方法は、乾式造粒機で高圧成型することで、従来の造粒成型方法に比べ、本発明の圧縮成型体を好適に連続成型することができる。

以下、本発明を実施例に基づいて更に詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例により何ら限定されるものではなく、上述した説明と下記の開示から容易に想到する様々な態様は、本発明の特許請求の範囲に包含されるべきものである。

（実施例１及び比較例１〜３）
下記試料を表１の配合量で、アイリッヒミキサー（Ｒ０８Ｗ型、（株）日本アイリッヒ社製）で攪拌混合した後、さらに適宜水を加えながら混練し、混合物を外径７０ｍｍ，内径５０ｍｍ，高さ１７０ｍｍのアクリル製円筒底部に充填し万能試験機（（株）オリエンテックＵＣＴ−５Ｔ 最大荷重５ｔｏｎ）により圧縮して実施例１及び比較例１〜３の圧縮成型体の各試験体を作製した。その際、圧縮後の試験体が直径５０ｍｍ、厚さ２０ｍｍで湿潤密度１．５ｇ／ｃｍ^３となるよう前記混合物を５８．９ｇ充填し３ｔｏｎの圧力で加圧した。
試料：
１）模擬放射性物質含有焼却灰・・・東京都下水汚泥焼却灰に放射性セシウムの安定同位体であるセシウムＣｓ−１３３を模擬放射性物質として添加、均一混合したものである。セシウムの添加濃度は１μｇ／ｇとした。
２）ゼオライト・・・ゼオライトＦ（新東北化学工業（株）社製）
３）固化材・・・普通ポルトランドセメント（太平洋セメント（株）社製）
４）水膨潤性粘土・・・ベントナイトとしてクニボンド（クニミネ工業（株）社製）

なお試験の安全性確保の観点から、前記１）の焼却灰には、放射性セシウムと化学的性質及び挙動に差異のない安定同位体のセシウム１３３を模擬放射性物質として用いた。そのため、下記の（２）模擬放射性物質溶出試験において、測定する溶出量は、放射能の量としてのベクレル（Ｂｑ）ではなく、安定同位体の質量（μｇ）で判断した。この模擬放射性物質の溶出量は、これと化学的性質及び挙動に差異のない放射性セシウムの溶出量の程度を示すものと判断できる。
また、前述の試験体に用いた焼却灰中の模擬放射性物質の添加濃度（１μｇ／ｇ）は、放射性セシウムに置き換えると計算上３０億ベクレル／ｋｇ相当になり、実際の放射性物質含有焼却灰及び土壌の放射性物質の濃度からは遙かに高濃度の条件となる。これは、本実施例が質量での測定であり溶出質量が極めて微量になるため、質量検出が可能となるように模擬放射性物質の添加量を上げて試験を行ったものである。このように本実施例は、実際よりも高濃度の条件下で溶出しやすい状態で行った試験であり、本発明の実際の圧縮成型体では放射性物質の溶出抑制や拡散遅延が本実施例のものよりもさらに良好なものとなることはいうまでもない。

（透水試験）
前記実施例１及び比較例１〜３の各試験体を収納したアクリル製円筒を専用の透水試験器具に設置させた後に水頭１０ｍ（１ｋｇ／ｃｍ^２）の加圧により圧縮成型体の各試験体の通過水を計量し、下記式（１）により透水係数を算出した。
その試験の結果は、下記表１に示すとおりであった。
ｋ_ｔ＝（Ｌ／ｈ）×（Ｑ／Ａ（ｔ_２−ｔ_１）） ・・・（１）
ｋ_ｔ：透水係数（ｃｍ／ｓ）
Ｔ：測定時の水温（℃）
Ｌ：圧縮成型体の長さ（ｃｍ）
ｈ：水位差（ｃｍ）
Ｑ：流出水量（ｃｍ^３）
Ａ：圧縮成形体の断面積（ｃｍ^２）
（ｔ_２−ｔ_１）：測定時間（ｓ）

（模擬放射性物質の溶出試験）
前記実施例１及び比較例１〜３の各試験体において、前記透水試験で得た通過水２５０ｍｌを対象として、ＩＣＰ質量分析装置 Ａｇｉｌｅｎｔ ７５００ＣＸ アジレント・テクノロジー（株）社製）により定量した。つまり流出した通過水中のセシウムの含有質量を測定した。なお、前記ＩＣＰ質量分析装置で定量されるデータが（ｍｇ／Ｌ）の単位で計算されるため、実際の測定対象の流出水量２５０ｍｌあたりのセシウムの含有量（μｇ）として計算し直し「セシウム流出量」として比較した。
さらに、前記「セシウムの流出量」に対し、試験体に残ったセシウム量を収着保持量とし、下記式（２）に基づいて「収着保持率」を算出した。
その結果は下記表２に示すとおりであった。
（圧縮成型体中のセシウム量（μｇ）−セシウム流出量（μｇ／２５０ｍｌ）／圧縮成型体中のセシウム量（μｇ）×１００（％） ・・・（２）

（評価）
表１の透水係数試験の結果が示すとおり、実施例１の試験体は、透水係数が２．１４×１０^−６ｃｍ／ｓｅｃとなって、比較例のものよりも１桁小さい値となり、通水抑制が良好に作用していることが分かった。また表２の放射性物質溶出抑制（拡散抑制）試験の結果が示すとおり、実施例１のセシウムの溶出量は、比較例１の５分の１、比較例２及び３の２分の１と遙かに溶出量が抑制されており、また収着保持率が高いことが分かった。さらに表２に示す溶出量抑制や高い収着保持率は、表１の透水係数が小さいほど高められていることが分かった。つまり本実施例１の試験体は、水膨潤性粘土であるベントナイト及びゼオライトによるセシウムの収着作用と前記ベントナイトによる通水抑制作用とが相乗的に作用して、水分を通し難く、セシウムの溶出量が抑えられセシウム拡散遅延効果が高められていることが分かった。
以上の結果から、本発明の圧縮成型体は、前記セシウム１３３と同位体であるセシウム１３７など放射性物質を含有するが、雨水や地下水にさらされることがあっても、該放射性物質を効果的に留めて溶出量をできるだけ抑え、周辺環境への放射性物質の拡散を遅延させることができることが分かった。

（実施例２〜４及び比較例４）
下記試料を表３に示す各実施例の配合量（表の数値は質量部を示す）で、アイリッヒミキサー（Ｒ０８Ｗ型、（株）日本アイリッヒ製）で攪拌混合した後、更に適宜水を加えながら混練し、混合物を双ロール成型機（ロールサイズφ６５０×Ｗ１００ｍｍ、（株）ケイハン製）で４．０ｔ/ｃｍの成型線圧をかけて３０×２５×７．５ｍｍのタマゴ型ブリケットの造粒体を連続造粒した。その造粒体をそれぞれ１週間湿潤養生し、実施例２〜４及び比較例４の圧縮成型体の試験体を得た。
試料：
１）焼却灰（下水道汚泥焼却灰、含水率：０．６％，ブレーン比表面積：７，４９９ｃｍ^２／ｇ，比表面積（ＢＥＴ法）：３．９８ｍ^２／ｇ，飽和吸水能：０．８３ｇ／ｇ，粒径：最大粒径５７．１μｍ，平均粒径２０．７μｍ，ｐＨ（２％水分散液）：９．１）
２）ベントナイト（「クニボンド」：商品名、クニミネ工業（株）製）、ゼオライト（「ゼオライトF」：商品名、新東北化学工業（株）製）
３）セメント（「普通ポルトランドセメント」：商品名、太平洋セメント（株）製）

（圧縮成型体の強度試験）
得られた実施例２〜４及び比較例４の各試験体について、下記の強度試験を行った。その結果は、下記表３に示す通りである。
（１）木屋式強度：１週養生後の圧縮成型体の各試験体に荷重をかけ、破壊が生じた時点の荷重値を測定した。
（２）湿潤密度：圧縮成型体の各試験体の重量及び水中置換法により体積を測定し湿潤密度を計算した。
（３）成型収率：前記の連続造粒後、目開き１０ｍｍのＪＩＳ標準ふるいにてふるい分けた粒径１０ｍｍ以上の圧縮成型体の割合を測定した。

（評価）
前記表３の結果が示すとおり、実施例２〜４の圧縮成型体の各試験体は、比較例４の試験体よりも明らかに高強度であり、保管管理に好適なハンドリング性を示すことが分かった。具体的には、焼却灰のみで造粒した場合である比較例４は、粒密度は実施例２〜４とほぼ同等であるにも係わらず、木屋式強度において測定不能であるほどに低強度であり、ハンドリングによって容易に崩壊し、圧縮成型による減容効果を維持できないのは明らかである。つまり、実施例２〜４の各試験体は、比較例４よりも高い強度を示しており、発明の圧縮成型体に所定量の水膨潤性粘土鉱物、ゼオライト及び固化材を含有させる効果は明らかである。さらに、成型収率は実施例２〜４においてはいずれも８０％を超え、高い処理効率を示したのに対し、比較例４においては８０％を下回り、処理効率が大きく劣る。
以上のように、本発明の圧縮成型体は、高強度で保管管理に好適なハンドリング性など優れた性状を示す事は明らかであった。

Claims (6)

1. 放射性物質含有焼却灰及び放射性物質含有土壌から選ばれる少なくとも１種と、水膨潤性粘土、ゼオライト及び固化材とを混合処理し、圧縮成型してなる圧縮成型体で、該圧縮成形体中、前記水膨潤性粘土を１〜１３質量％、前記ゼオライトを１〜４質量％、含有する圧縮成型体。
2. 前記圧縮成型体に対する、前記水膨潤性粘土、前記ゼオライト及び前記固化材を合わせた質量比率が、３０質量％以下である請求項１記載の圧縮成型体。
3. 前記水膨潤性粘土がベントナイトである請求項１又は２記載の圧縮成型体。
4. 前記圧縮成型体の透水係数が１×１０ ^−５ ｃｍ／ｓ以下である請求項１〜３のいずれか１項に記載の圧縮成型体。
5. 放射性物質含有焼却灰及び放射性物質含有土壌から選ばれる少なくとも１種と、水膨潤性粘土、ゼオライト及び固化材とを混合処理し、連続して圧縮成型して圧縮成形体を形成し、該圧縮成形体中、前記水膨潤性粘土を１〜１３質量％、前記ゼオライトを１〜４質量％、含有する圧縮成型体の製造方法。
6. 前記圧縮成型体の製造方法において、水膨潤性粘土、ゼオライト及び固化材を混合してプレミックスを調製する工程と、該プレミックスと前記放射性物質含有焼却灰及び放射性物質含有土壌から選ばれる少なくとも１種とを混合する工程とを有する請求項５記載の圧縮成型体の製造方法。