JP6072525B2 - フィラー充填ポリマーモデルの作成装置、その方法及びプログラム - Google Patents

Description

本発明は、フィラーが充填されたポリマーの特性を分子動力学シミュレーションにより解析する際に用いられるフィラー充填ポリマーモデルを作成するための作成装置、その方法及びそのプログラムに関するものである。

ゴムなどのポリマーには、一般に、カーボンブラックやシリカなどのフィラーが配合されており、例えば、タイヤなどの各種ゴム製品などに広く用いられている。かかるフィラー充填ポリマーの物性や変形挙動などの各種特性を評価するために、コンピュータを用いたシミュレーションによる数値解析が行われている。

従来、フィラー充填ポリマーの数値解析としては、例えば、特許文献１に開示されているように、フィラーとポリマーを複数の有限要素に分割する有限要素法による解析が一般的である。

一方、原子分子レベルでの材料の構造や特性を解析する手法として、分子動力学シミュレーションがある。分子動力学シミュレーションは、材料を構成する各粒子に働く力を算出し、ニュートンの運動方程式に従って運動する粒子の挙動を統計的に調べる方法である。例えば、特許文献２には、分子又は分子集合体の構造及び性能を高精度に解析するために、分子動力学シミュレーションを用いることが提案されている。しかしながら、原子分子レベルでの解析は、フィラー充填ポリマーのような巨大な系に適用するのは難しい。そこで、ビーススプリングモデルに代表されるような粗視化分子動力学法を用いることが考えられる。特許文献２において、原子を粗視化粒子（ビーズ）に言い換え、初期条件として与えた物性値を動径分布関数のように設定すれば、与えた動径分布関数を再現するような粒子間ポテンシャルが得られるが、これには個々の粒子径の概念は存在しない。これに対し、ポリマー中に充填されるフィラーは、粒度分布をもち、かつ、その配置は動径分布関数に反映されるので、両者を同時に考慮・再現したモデルを作成することが必要である。

特開２００７−２７１３６９号公報 特開２００２−１８９９７８号公報

フィラー充填ポリマーを分子動力学シミュレーションにより解析する際に、その解析精度を高めるためには、ポリマー中に充填されたフィラーの分布状態をできるだけ忠実に再現することが求められる。すなわち、混合後の状態を考慮せずに、単に配合するフィラーの粒径とその配合量に基づいてフィラー充填ポリマーモデルを作成するのでは、高い解析精度を得ることは難しい。それよりも、フィラー充填ポリマーの画像データから、そのフィラーの分散状態、特には動径分布関数を再現したモデルを得ることができれば、より精度の高い分子動力学シミュレーションが可能となる。

本発明は、以上の点に鑑み、フィラー充填ポリマーの画像データから、そのフィラーの動径分布関数の再現性に優れたモデルを作成することができる、フィラー充填ポリマーモデルの作成装置、その方法及びそのプログラムを提供することを目的とする。

本発明に係るフィラー充填ポリマーモデル作成装置は、フィラーが充填されたポリマーの特性を分子動力学シミュレーションにより解析するためのフィラー充填ポリマーモデルを作成する作成装置であって； フィラー充填ポリマーの画像データを取得する入力部と； 前記画像データからフィラーの最大径の分布を求める分布算出部と； 前記最大径を直径としてフィラーの大きさを算出し、フィラー充填ポリマー中におけるフィラーの密度を算出する密度算出部と； 前記最大径の分布を持つ粒子が前記密度に基づいて算出した割合にて含まれた系を作成する系作成部と； 作成した系を分子動力学的計算により平衡化させることで、平衡状態での粒子の位置座標を求める分子動力学計算部と； 平衡状態での粒子の位置座標をフィラーの位置座標として取得するフィラー位置取得部と； 前記フィラーの位置座標にフィラーモデルを配置するとともに、該フィラーモデルの周りにポリマーモデルを配置してフィラー充填ポリマーモデルを作成するモデル作成部と； を有するものである。

本発明によれば、最大径の分布に従ってフィラーを含有させた系を用いて、分子動力学計算によりフィラーの位置座標を求めるようにしたので、フィラー充填ポリマー中におけるフィラーの動径分布関数の再現性を高めることができる。

第１実施形態に係る作成装置のブロック図である。 第１実施形態に係る作成装置のフローチャートである。 フィラー充填ポリマーの画像データの図である。 フィラーの最大径を説明するための図である。 分布算出部によるフィラーの最大径の分布データを示す図である。 分子動力学計算部により得られた粒子の位置座標を示す図である。 モデル作成部により作成したフィラー充填ポリマーモデルのポリマー配置前の状態における図である。 モデル作成部により作成したフィラー充填ポリマーモデルの一例を示す図である。 第２実施形態に係る作成装置のブロック図である。 第２実施形態に係る作成装置のフローチャートである。 重心座標算出部によるフィラーの重心座標データを示す図である。 最大径の分布に対するフィッティング結果を示すグラフである。 分布関数に従い作成した最大径の分布データを示す図である。 実施例で得られた動径分布関数を示すグラフである。 比較例１で得られた動径分布関数を示すグラフである。 比較例２で得られた動径分布関数を示すグラフである。 比較例３で得られた動径分布関数を示すグラフである。

以下、本発明の実施形態について図面に基づいて説明する。

［第１実施形態］
実施形態に係るフィラー充填ポリマーモデル作成装置１０は、図１に示すように、入力部１２、分布算出部１４、密度算出部１６、径比算出部１８、系作成部２０、分子動力学計算部２２、フィラー位置取得部２４、モデル作成部２６、及び出力部２８を有する。

なお、この作成装置１０は、例えば、マウスとキーボードを有する汎用のコンピュータを基本ハードウェアとして用いることでも実現することが可能である。すなわち、入力部１２、分布算出部１４、密度算出部１６、径比算出部１８、系作成部２０、分子動力学計算部２２、フィラー位置取得部２４、モデル作成部２６、及び出力部２８は、上記のコンピュータに搭載されたプロセッサにプログラムを実行させることにより実現することができる。このとき、作成装置１０は、上記のプログラムをコンピュータに予めインストールすることで実現してもよいし、ＣＤ−ＲＯＭ等の記憶媒体に記憶して、又はネットワークを介して上記のプログラムを配布して、このプログラムをコンピュータに適宜インストールすることで実現してもよい。

以下、上記各部の構成と機能について順番に説明する。

（１）入力部１２
入力部１２は、対象となるフィラー充填ポリマーの画像データを取得する。画像データは、二次元データでも、三次元データでもよい。二次元データとしては、例えば、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）で得られる画像が挙げられ、三次元データとしては、例えば、三次元透過型電子顕微鏡（三次元ＴＥＭ）で得られる画像や、二次元画像を所定間隔で積層して三次元化した画像データが挙げられる。かかる画像データは、フィラーとポリマーを区別するために入力後に二値化処理されてもよく、あるいはまた、予め二値化された二値化画像が入力されるようにしてもよい。

フィラーとしては、ゴムや樹脂などのポリマーに配合される各種充填剤が挙げられ、例えば、カーボンブラックやシリカ、タルク、クレーなどの無機充填剤の他、有機充填剤でもよい。また、ポリマーとしても、特に限定されず、例えば、天然ゴム、ブタジエンゴム、スチレンブタジエンゴム、クロロプレンゴムなどのジエン系ゴムの他、シリコーンゴム、フッ素ゴム、ウレタンゴムなどの各種ゴム、更には、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエステル、ポリアミドなどのプラスチックをはじめとした各種樹脂が挙げられる。これらの中でも、カーボンブラックやシリカなどの補強性充填剤で補強されたゴム、即ち、フィラー充填ゴムを対象とすることが好ましい。なお、フィラー充填ポリマーには、フィラーの他に、例えば、オイル等の軟化剤、可塑剤、老化防止剤、加硫剤、加硫促進剤などの各種添加剤が配合されていてもよい。

図３は、入力される画像データの一例として、カーボンブラックが充填されたゴム組成物の二値化画像を示したものであり、黒い部分がフィラーであるカーボンブラックを示す。この画像は、(x*y)の面積を持つ二次元画像データである。なお、「x*y」はｘとｙの積を表す（以下、ｘとｙ以外の場合についても同様）。

（２）分布算出部１４
分布算出部１４は、上記で得られた二次元又は三次元の画像データから、フィラーの最大径の分布を求める。詳細には、画像の統計処理により、フィラーの一次粒子又はその凝集体を１つの構成体、即ち粒子とみなし、画像中に含まれる全ての粒子の最大径を算出して、その分布を求める。このような画像処理は、一般の画像処理ソフトを用いて行うことができる。

粒子の最大径とは、図４において符号Ｒで示すように、その粒子Ｐにおける任意の２点について、２点間の距離が最大となる当該２点間の距離をいう。

図５は、図３に示された二次元の画像データから、分布算出部１４が求めた最大径の分布の一例を示した表であり、画像中に含まれる各粒子（index:ｉ＝１〜Ｎ）について、最大径（Ｒ_ｉ）、その半径（ｒ_ｉ）、半径ｒ_ｉの円の面積（Ｓ２_ｉ）、及び画像中の面積（Ｓ１_ｉ）が含まれている。半径ｒ_ｉ及びその円の面積Ｓ２_ｉは、最大径Ｒ_ｉから算出される。画像中の面積Ｓ１_ｉは、フィラーの各粒子の投影面積であり、上記画像データから画像処理により直接求めることができる。

このようにして得られた最大径の分布は、一旦、ハードディスクなどの記憶装置（不図示）に記憶させてもよい。

（３）密度算出部１６
密度算出部１６は、上記最大径Ｒ_ｉを直径としてフィラーの大きさを算出し、フィラー充填ポリマー中におけるフィラーの密度を算出する。すなわち、密度算出部１６は、画像データが二次元画像の場合には、画像面積全体に対して最大径Ｒ_ｉを直径とする円が占める面積密度を求め、画像データが三次元画像の場合には、画像体積全体に対して最大径Ｒｉを直径とする球が占める体積密度を求める。このようにして得られた密度は、一旦、ハードディスクなどの記憶装置に記憶させてもよい。

より詳細には、例えば、画像データが二次元の場合、（直径Ｒ_ｉ（半径ｒ_ｉ）の円の占める面積の合計）／（画像全体の面積）＝フィラー密度ρであり、すなわち、密度ρは下記式（１）で表される。

（４）径比算出部１８
径比算出部１８は、上記画像データからフィラーの最大径Ｒ_ｉに対する相当径の比の平均値Ａ、即ち（相当径）／（最大径）の平均値Ａを算出する。得られた平均値Ａは、一旦、ハードディスクなどの記憶装置に記憶してもよい。

相当径とは、画像データから得られるフィラーの面積や体積、周長に相当する円ないし球の直径であり、画像解析により求められる。具体的には、二次元データの場合、画像のフィラー面積と同じ面積を持つ円の直径（面積円相当径。等面積円相当径ともいう。）、画像のフィラー周長と同じ周長を持つ円の直径（周長円相当径）が挙げられる。三次元データの場合、画像のフィラー体積と同じ体積を持つ球の直径（体積球相当径）が挙げられる。

一例として、相当径を面積円相当径とした場合、該平均値Ａは、下記式（２）で表される。式中、ｒ’は相当径の半径である。

（５）系作成部２０
系作成部２０は、分子動力学計算に用いる系（システム）を作成するものであり、上記最大径の分布を持つ粒子が、上記密度に基づいて算出した割合にて含まれた系を、作成する。作成する系は、二次元でも三次元でもよい。作成する系は、粒子数、体積及び温度が一定のＮＶＴアンサンブルである。

より詳細には、系作成部２０は、最大径を直径する円形（二次元の場合）又は球形（三次元の場合）の粒子でフィラーを定義し、該粒子を、図５に示す最大径の分布に従って系中に発生させる。その際、系中に占める粒子の密度がフィラー充填ポリマー中に占めるフィラーの密度と一致するように、密度を調整した上で、該粒子を系中にランダムに配置させる。

密度の調整は、例えば、三次元の系を作成する場合、粒子の半径ｒｉからその体積を算出して、下記式（３）に基づき、フィラーの密度ρから系の体積Ｖを決定すればよい。なお、フィラーの密度ρは、上記式（１）のように二次元画像データから面積密度として算出した場合でも、そのまま使用してよい。

（６）分子動力学計算部２２
分子動力学計算部２２は、上記で作成した系を分子動力学計算（以下、ＭＤ計算ということがある。）により平衡化させることで、平衡状態での粒子の位置座標を求める。ＭＤ計算による平衡化計算自体は公知であり、粒子間にいくつかのポテンシャル関数を設定し、ニュートンの運動方程式に従って粒子位置を徐々にずらしていき、このようにして時々刻々と変化する粒子位置が統計的な平衡状態に達する状況をシミュレートすることで、平衡状態での粒子の重心の位置座標群を求めることができる。このような分子動力学シミュレーションは、例えば、公開プログラムのLAMMPS［Large-Scale Atomic/Molecular Massively Parallel Simulator：米国サンディア国立研究所］を用いて行うことができる。

系は時間発展により平衡化するので、上記のように粒子をランダムに発生させた後、所定時間刻みにてＭＤ計算を行い、ある一定時間が経過した段階で平衡化したと判断することができる。あるいはまた、上記ＮＶＴアンサンブルの系においては、圧力が統計的に一定値に近づいたかどうかで平衡状態である否かを判定することもできる。

図６は、三次元の系についてＭＤ計算することにより求めた、平衡状態での粒子Ｐの重心の位置を示した図である。図では、見やすさを考慮して、各粒子の重心に同じ大きさの球状粒子Ｐを配置した状態を示しているが、実際のＭＤ計算では、各粒子は上記最大径の分布に従いそれぞれ異なる半径を持っている。

（７）フィラー位置取得部２４
フィラー位置取得部２４は、平衡状態での粒子の位置座標をフィラーの位置座標として取得する。すなわち、フィラー位置取得部２４は、分子動力学計算部２２で求めた粒子の重心の位置座標を、フィラー充填ポリマーモデルを作成する際のフィラーの重心の位置座標として定義する。

（８）モデル作成部２６
モデル作成部２６は、上記で得られたフィラーの位置座標にフィラーモデルを配置するとともに、該フィラーモデルの周りにポリマーモデルを配置してフィラー充填ポリマーモデルを作成する。

詳細には、モデル作成部２６は、フィラー位置取得部２４で取得した位置座標を中心に、フィラーモデルを配置する。その際、最大径で作成した粒子では、体積分率が大きくなっているので、各位置座標に対応する体積を持つフィラーモデルを配置する。具体的には、モデル作成部２６は、上記径比算出部１８で算出した比の平均値Ａを用いて最大径から各フィラーの相当径を算出し、該相当径を直径とするフィラーモデルを該フィラーの位置座標に配置する。例えば、上記で得られた座標を中心に、下記式（４）により算出される半径ｒ’_ｊの球形のフィラーモデルを配置する。これにより、図７に示すように、相当径に対応したそれぞれ異なる半径を持つフィラーモデルＦが所定の位置に配置される。なお、フィラーモデルの体積は、このように相当径と最大径の比の平均値を最大径に掛けることにより算出する代わりに、各フィラーの体積をそのまま引用してきてもよい。

また、モデル作成部２６は、上記のようにして配置したフィラーモデルＦの空隙に、ポリマーモデルＧを配置する。これにより、図８に示すような、分子動力学シミュレーションに用いることができる三次元のフィラー充填ポリマーモデルが得られる。図８では、フィラー充填ポリマーモデルの一部を立方体により切り出した状態を示している（図７についても同様）。

（９）出力部２８
出力部２８は、上記により得られたフィラー充填ポリマーモデルを出力する。フィラー充填ポリマーモデルの出力は、ディスプレイによって表示したり、プリンタによって印刷したりすることにより行うことができる。

次に、本実施形態に係る作成装置１０の動作状態について、図２のフローチャートに基づいて説明する。

ステップＳ１において、入力部１２が、図３に示すような、対象となるフィラー充填ポリマーの画像データを取得する。

次いで、ステップＳ２において、分布算出部１４が、上記で得られた画像データから、フィラーの最大径Ｒ_ｉの分布を求め、図５に示すような最大径Ｒ_ｉの分布データを作成する。そして、ステップＳ３に進む。

ステップＳ３において、密度算出部１６が、最大径Ｒ_ｉを直径としてフィラーの大きさを算出し、フィラー充填ポリマー中におけるフィラーの密度ρを算出する。そして、ステップＳ４に進む。

ステップＳ４において、径比算出部１８が、上記画像データからフィラーの最大径Ｒ_ｉに対する相当径の比の平均値Ａを算出する。そして、ステップＳ５に進む。

ステップＳ５において、系作成部２０が、最大径Ｒ_ｉの分布を持つ粒子を上記密度ρに基づいて算出した割合にて含む系を作成する。そして、ステップＳ６に進む。

ステップＳ６において、分子動力学計算部２２が、上記で作成した系をＭＤ計算により平衡化させることで、図６に示すような平衡状態での粒子Ｐの位置座標を求める。そして、ステップＳ７に進む。

ステップＳ７において、フィラー位置取得部２４が、平衡状態での粒子の位置座標をフィラーの位置座標として取得する。そして、ステップＳ８に進む。

ステップＳ８において、モデル作成部２６が、上記で得られたフィラーの位置座標にフィラーモデルＦを配置するとともに（図７参照）、空隙にポリマーモデルＧを配置して、フィラー充填ポリマーモデルを作成する。そして、ステップＳ９に進む。

ステップＳ９において、出力部２８が、上記により得られたフィラー充填ポリマーモデルを出力する。

以上よりなる本実施形態によれば、最大径の分布に従ってフィラーを含有させた系を用いて、ＭＤ計算によりフィラーの位置座標を求めるようにしたので、フィラー充填ポリマー中におけるフィラーの動径分布関数の再現性を高めることができる。すなわち、実際に配合して得られたフィラー充填ポリマーの画像データから、そのフィラーの動径分布関数を再現するフィラーの位置座標を求めることができる。また、本実施形態によれば、実際に混合された状態でのフィラーの粒度分布も考慮されている。得られたフィラー充填ポリマーモデルは、フィラー充填ポリマーの特性（例えば、物性や変形挙動など）を分子動力学シミュレーションにより解析するために用いられるが、その際、上記のように、粒度分布が考慮され、動径分布関数も再現されているので、解析精度を高めることができる。

また、本実施形態であると、ステップＳ８において、モデル作成部２６が、最大径から相当径に換算して、該相当径を直径とするフィラーモデルを配置するので、実際のフィラー充填ポリマーの体積密度に沿ったシミュレーションモデルを作成することができ、この点からも、該モデルを用いた分子動力学シミュレーションの解析精度を高めることができる。

［第２実施形態］
第２実施形態に係るフィラー充填ポリマーモデル作成装置１０Ａは、図９に示すように、重心座標算出部３０と、第１動径分布関数計算部３２と、フィッティング処理部３４と、分布作成部３６と、第２動径分布関数計算部３８と、判定部４０を更に有する点で、第１実施形態とは異なる。

なお、この作成装置１０Ａも、汎用のコンピュータを基本ハードウェアとして用いることで実現可能であり、第１実施形態の各部に加え、重心座標算出部３０、第１動径分布関数計算部３２、フィッティング処理部３４、分布作成部３６、第２動径分布関数計算部３８、及び判定部４０は、コンピュータに搭載されたプロセッサにプログラムを実行させることにより実現することができる。

以下、第１実施形態と相違する部分について説明する。まず、上記各部の構成と機能について順番に説明する。

（１０）重心座標算出部３０
重心座標算出部３０は、入力部１２で入力された画像データ（図３参照）から、各フィラーの重心位置を算出する。詳細には、画像処理ソフトを用いて、画像に含まれる全ての粒子（Ｎ個）の重心を求め、その位置座標を算出する。図１１は、これにより得られた重心位置座標データの一例を示したものであり、(x*y)の大きさを持つ二次元の二値化画像について、画像に含まれる各粒子毎（index:ｉ＝１〜Ｎ）に、ｘ座標とｙ座標により重心位置座標が特定されている。

（１１）第１動径分布関数計算部３２
第１動径分布関数計算部３２は、上記で得られた重心位置座標から、フィラー充填ポリマー中におけるフィラーの動径分布関数を計算する。動径分布関数は、ある粒子からのある距離に他の粒子がどれだけ存在するかの確率を示すものであり、公知の計算方法で算出することができる。得られた重心位置に基づくフィラーの動径分布関数は、一旦、ハードディスクなどの記憶装置（不図示）に記憶させてもよい。

（１２）フィッティング処理部３４
フィッティング処理部３４は、分布算出部１４で求めた最大径の分布に対しフィッティング処理を行って、該最大径の分布を近似する分布関数を求める。すなわち、フィッティング処理部３４は、最大径の分布に対して関数あてはめを行い、近似曲線として分布関数を求める。

詳細には、図１２に示すように、画像データから求めた最大径とその頻度との関係をプロットしてヒストグラムを作成し、プロットした離散データを基に、最適化アルゴリズムを用いて、図１２に示すような近似曲線を求める。近似曲線としての分布関数としては、正規分布関数や対数正規分布関数などが挙げられ、特には対数正規分布関数を用いることが好ましい。一般的なフィラーの場合、その粒度分布は、通常、対数正規分布に従うからである。なお、近似曲線を計算する際の最適化アルゴリズムとしては、最小二乗法、Levenberg-Marquardtアルゴリズムによる非線形最小二乗法、遺伝的アルゴリズムによる非線形最小二乗法などが挙げられ、最小二乗法が好ましい。

対数正規分布関数としては、ｘを最大径とする下記式（５）で表される確率密度関数ｆ（ｘ）で表される。式中、μ及びσは分布のパラメータであり（但し、σ＞０）、ａは係数である。フィッティングにより、ａ、μ及びσを求めることで、最大径の分布を近似した分布関数が得られる。

（１３）分布作成部３６
分布作成部３６は、フィッティング処理部３４で求めた分布関数から所定の粒子数にて当該分布関数に従う最大径の分布を作成する。詳細には、前記分布関数に従う最大径の分布を、乱数生成や累積関数に従って生成する。図１３は、作成した最大径の分布データの一例を示したものであり、任意の粒子数で最大径の分布を作成することができる。

生成する粒子数の設定は、計算工数や、作成するフィラー充填ポリマーモデルの大きさ等に応じて適宜に設定することができ、シミュレーションサイズに合わせた粒子数を生成することで、いろいろな大きさのシミュレーションに対応したフィラー充填ポリマーモデルを得ることができる。

該粒子数は、入力部１２を用いて予め入力しておいてもよい。また、ステップＳ７で得られたフィラーの位置座標から計算した動径分布関数の再現性が不十分である場合に、粒子数を所定数だけ大きくするように更新して、更新後の粒子数にて前記分布関数に従う最大径の分布を作成し直すようにしてもよい。

（１４）系作成部２０
系作成部２０は、基本的には上述した第１実施形態と同じであるが、本実施形態では、上記分布作成部３６が作成した最大径の分布を持つ粒子を、密度算出部１６で求められた密度に基づいて算出した割合にて、系中に生成させ、これにより、最大径の分布を持つ粒子を含む系を作成する。

詳細には、分布作成部３６が作成した最大径の分布を持つ粒子から粒子の体積を算出し、フィラーの密度ρから上記式（３）に基づいて系の体積Ｖを決定し、該体積Ｖを持つ系内に、最大径から算出した排除体積を持つ各粒子を生成し、該粒子を系中にランダムに配置させる。

（１５）第２動径分布関数計算部３８
第２動径分布関数計算部３８は、フィラー位置取得部２４で取得した位置座標から、フィラーの動径分布関数を計算する。動径分布関数の計算方法自体は、第１動径分布関数計算部３２と同様に構成することができる。

（１６）判定部４０
判定部４０は、第２動径分布関数計算部３８により得られた動径分布関数が、第１動径分布関数計算部３２により得られた動径分布関数に対し、所定の許容範囲内で一致しているか確認する。すなわち、両者を比較して、その違いが所定範囲以内であれば、動径分布関数の再現性が許容範囲内であると判定し、所定範囲を越える場合には動径分布関数の再現性が許容範囲外であると判定する。そして、許容範囲外であれば、分布作成部３６において生成する粒子数を増やして最大径の分布を作成し直し、系作成部２０、分子動力学計算部２２、フィラー位置取得部２４及び第２動径分布関数計算部３８の処理を繰り返すように制御する。一方、許容範囲内であれば、モデル作成部２６の処理に進むように制御する。

許容範囲内にあるか否かの判定は、特に限定されず、例えば、下記式（６）で表される平均二乗誤差の平方根（ＲＭＳＥ）を用いて行うことができ、算出したＲＭＳＥが所定の範囲内であるか否かで判断することができる。

式中、ｇ（ｒ）は動径分布関数で、ｎはデータ数、ｒ_ｋは各データポイントの距離の値であり、ｇ_exp（ｒ）は第１動径分布関数計算部３８により算出したもの、ｇ_calc（ｒ）は第２動径分布関数計算部３８により算出したものである。

次に、第２実施形態に係る作成装置１０Ａの動作状態について、図１０のフローチャートに基づいて説明する。

ステップＳ１において、入力部１２が対象となるフィラー充填ポリマーの画像データを取得する。

次いで、ステップＳ１０において、重心座標算出部３０が、上記で得られた画像データから、各フィラーの重心位置を算出して、図１１に示すような重心位置座標データを作成する。そして、ステップＳ１１に進む。

ステップＳ１１において、第１動径分布関数計算部３２が、上記で得られた重心位置座標から、フィラー充填ポリマー中におけるフィラーの動径分布関数を計算し、図１４において「実験」で表されたような動径分布関数が得られる。そして、ステップＳ２に進み、ステップＳ３、ステップＳ４の処理を順次行う。これらステップＳ２〜４の処理は、第１実施形態と同じである。

次いで、ステップＳ１２において、フィッティング処理部３４が、ステップＳ２で求めた最大径の分布に対しフィッティング処理を行って、該最大径の分布を近似する分布関数を求める。そして、ステップＳ１３に進む。

ステップＳ１３において、分布作成部３６が、ステップＳ１２で求めた分布関数から、乱数生成などにより、図１３で示すような、所定の粒子数にて当該分布関数に従う最大径の分布を作成する。そして、ステップＳ５に進む。

ステップＳ５において、系作成部２０が、ステップＳ１３で作成した最大径の分布を持つ粒子を、ステップＳ３で得られた密度に基づいて算出した割合にて、系中に生成させ、これにより、最大径の分布を持つ粒子を含む系を作成する。そして、ステップＳ６に進み、更にステップＳ７を行う。これらステップＳ６及びＳ７の処理は、第１実施形態と同じである。

次いで、ステップＳ１４において、第２動径分布関数計算部３８が、ステップＳ７で取得した位置座標から、フィラーの動径分布関数を計算する。そして、ステップＳ１５に進む。

ステップＳ１５において、判定部４０が、第２動径分布関数計算部３８により得られた動径分布関数が、第１動径分布関数計算部３２により得られた動径分布関数に対し、所定の許容範囲内で一致しているかを判定し、許容範囲外であれば、ステップＳ１３で分布作成部３６が生成する粒子数を増やした上で最大径の分布を作成し直し、ステップＳ５、Ｓ６、Ｓ７及びＳ１４の処理を繰り返すように制御する。許容範囲内であれば、ステップＳ８に進み、更に、ステップＳ９を行う。これらステップＳ８及びＳ９の処理は、第１実施形態と同じである。

以上よりなる第２実施形態によれば、第１実施形態の作用効果に加えて、更に、ステップＳ１２及びＳ１３という、系の大きさを自由に変更できるようにするためのサブパートを有するので、いろいろな大きさのシミュレーションサイズに対応させて、フィラー充填ポリマーモデルを作成することができる。すなわち、画像データから取得した最大径の分布をそのまま用いる場合、粒子数が画像データに含まれるフィラーの数に限定されてしまう。また、該最大径の分布から任意に粒子数を抽出したのでは、最大径の分布が実際の画像データのものとは異なるものになるおそれがある。第２実施形態によれば、画像から得られた最大径の分布を近似した分布関数を求めて、該分布関数から最大径の分布を再構築するようにしたので、画像データの最大径分布を維持しながら、その粒子数を任意に設定することができる。

また、第２実施形態によれば、ＭＤ計算により求めたフィラー配置の動径分布関数が、画像データから重心位置に基づき算出した動径分布関数を正確に再現している否かの確認を行うため、得られたフィラー充填ポリマーモデルが、画像データのフィラーの分布状態を正確に再現していることを保証することができる。

なお、第２実施形態では、重心位置に基づき算出した動径分布関数を再現しているかを確認するために、重心座標算出部３０と第１動径分布関数計算部３２と第２動径分布関数計算部３８と判定部４０を設けたが、これらを設けずに構成することもできる。また、第１実施形態において、これら確認のための各部３０，３２，３８及び４０を設けることもできる。

図３に示す(x*y)の面積を持つ二次元の二値化画像から、各フィラー凝集体の重心位置を算出し、動径分布関数を計算した。その結果を、図１４〜１７において「実験」として示す。

実施例では、図３に示す(x*y)の面積を持つ二次元の二値化画像から、上記第２実施形態に従い、各フィラー凝集体の最大径の分布に基づき、ＭＤ計算によりフィラーの位置座標を取得し、得られた位置座標から動径分布関数を計算した。その結果を、図１４において「実施例」として示す。

実施例において、ステップＳ１２では、上記式（５）で表される対数正規分布関数を用いてフィッティングを行い、最小二乗法によりａ、μ及びσを求めた。ａ＝2367、μ＝2.17、σ＝0.58であった。また、ステップＳ１３では、ステップＳ１２で求めた分布関数から、粒子数をＮ＝100として、乱数生成により、該分布関数に従う図１３に示す最大径の分布を作成した。

また、ステップＳ６のＭＤ計算には、公開プログラムのLAMMPS［Large-Scale Atomic/Molecular Massively Parallel Simulator：米国サンディア国立研究所］を用い、計算条件は、粒子数＝100、系の体積＝上記式（３）により算出、温度Ｔ＝1.0、LJ/expand ε=1.0、σ=1.0、排除体積半径Δ=r_i-0.56、cutoff=1.12とした。

比較例１では、図３に示す(x*y)の面積を持つ二次元の二値化画像から、フィラー凝集体の数Ｎを求め、画像の全面積に対するフィラー凝集体の数を密度（数密度）ρとして、体積Ｖ＝Ｎ／ρの系に、粒子形状を質点（半径＝０）とした粒子を生成させ、該系を用いて実施例１と同様にＭＤ計算を行うことでフィラーの位置座標を取得し、得られた位置座標から動径分布関数を計算した。その結果を、図１５において「比較例１」として示す。

比較例２では、比較例１において、系内に配置する粒子の粒径を、フィラー体積の均等割により求めた値とした。すなわち、フィラーの全pixel数／フィラー凝集体の数から粒径を算出し、得られた同一径の球状粒子を、系内に生成させた。その他は、比較例１と同様にして、動径分布関数を計算した。その結果を、図１６において「比較例２」として示す。

比較例３では、上記実施例において、最大径の分布を用いる代わりに、面積円相当径の分布を用い、その他は実施例と同様にして、動径分布関数を計算した。そのため、比較例３では、ステップＳ３における密度ρは、ρ＝（各フィラー凝集体の占有面積）／（画像全体の面積）により算出した。結果は、図１７において「比較例３」として示す。

上記実施例及び比較例１〜３で得られた動径分布関数について、上記式（６）による平均乗誤差の平方根（ＲＭＳＥ）により、再現性の精度を確認した。式（６）中、ｇ_exp（ｒ）が「実験」で示された動径分布関数であり、ｇ_calc（ｒ）が実施例及び比較例１〜３で得られた動径分布関数である。その結果を表１に示す。

図１５及び図１６に示すように、粒度分布を考慮していない比較例１，２では、画像データからそのまま算出される「実験」の動径分布関数との違いが大きく、該動径分布関数を全く再現できていなかった。図１７に示す比較例３では、相当径の分布に従って生成させることにより、比較例１，２に比べれば、再現性を高めることができたが「実験」の動径分布関数を正確に再現できているとは言えなかった。これに対し、図１６に示す実施例では、ＭＤ計算により得られたフィラー配置の動径分布関数が、「実験」の動径分布関数とよく一致しており、当該「実験」の動径分布関数が再現されていた。この点、表１に示すＲＭＳＥの結果からも明らかであった。

上記では本発明の一実施形態を説明したが、この実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の主旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。

１０…作成装置 １２…入力部 １４…分布算出部
１６…密度算出部 １８…径比算出部 ２０…系作成部
２２…分子動力学計算部 ２４…フィラー位置取得部 ２６…モデル作成部
３４…フィッティング処理部 ３６…分布作成部

Claims (6)

1. フィラーが充填されたポリマーの特性を分子動力学シミュレーションにより解析するためのフィラー充填ポリマーモデルを作成する作成装置であって、
   フィラー充填ポリマーの画像データを取得する入力部と、
   前記画像データからフィラーの最大径の分布を求める分布算出部と、
   前記最大径を直径としてフィラーの大きさを算出し、フィラー充填ポリマー中におけるフィラーの密度を算出する密度算出部と、
   前記最大径の分布を持つ粒子が前記密度に基づいて算出した割合にて含まれた系を作成する系作成部と、
   作成した系を分子動力学的計算により平衡化させることで、平衡状態での粒子の位置座標を求める分子動力学計算部と、
   平衡状態での粒子の位置座標をフィラーの位置座標として取得するフィラー位置取得部と、
   前記フィラーの位置座標にフィラーモデルを配置するとともに、該フィラーモデルの周りにポリマーモデルを配置してフィラー充填ポリマーモデルを作成するモデル作成部と、
   を有することを特徴とするフィラー充填ポリマーモデル作成装置。
2. 前記画像データからフィラーの最大径に対する相当径の比の平均値を算出する径比算出部を、更に有し、
   前記モデル作成部は、前記径比算出部で算出した比の平均値を用いて最大径から各フィラーの相当径を算出し、該相当径を直径とするフィラーモデルを前記フィラーの位置座標に配置する、ことを特徴とする請求項１記載のフィラー充填ポリマーモデル作成装置。
3. 前記分布算出部で求めた最大径の分布に対しフィッティング処理を行って、該最大径の分布を近似する分布関数を求めるフィッティング処理部と、
   前記分布関数から所定の粒子数にて当該分布関数に従う最大径の分布を作成する分布作成部と、を更に有し、
   前記系作成部は、前記分布作成部が作成した最大径の分布を持つ粒子を前記密度に基づいて算出した割合にて系中に生成させることで、前記最大径の分布を持つ粒子を含む系を作成する、ことを特徴とする請求項１又は２記載のフィラー充填ポリマーモデル作成装置。
4. 前記分布関数が対数正規分布関数である、ことを特徴とする請求項３記載のフィラー充填ポリマーモデル作成装置。
5. フィラーが充填されたポリマーの特性を分子動力学シミュレーションにより解析するためのフィラー充填ポリマーモデルをコンピュータが作成する作成方法であって、
   フィラー充填ポリマーの画像データを取得する入力ステップと、
   前記画像データからフィラーの最大径の分布を求める分布算出ステップと、
   前記最大径を直径としてフィラーの大きさを算出し、フィラー充填ポリマー中におけるフィラーの密度を算出する密度算出ステップと、
   前記最大径の分布を持つ粒子が前記密度に基づいて算出した割合にて含まれた系を作成する系作成ステップと、
   作成した系を分子動力学的計算により平衡化させることで、平衡状態での粒子の位置座標を求める分子動力学計算ステップと、
   平衡状態での粒子の位置座標をフィラーの位置座標として取得するフィラー位置取得ステップと、
   前記フィラーの位置座標にフィラーモデルを配置するとともに、該フィラーモデルの周りにポリマーモデルを配置してフィラー充填ポリマーモデルを作成するモデル作成ステップと、
   を有することを特徴とするフィラー充填ポリマーモデルの作成方法。
6. フィラーが充填されたポリマーの特性を分子動力学シミュレーションにより解析するためのフィラー充填ポリマーモデルを作成するプログラムであって、
   コンピュータに、
   フィラー充填ポリマーの画像データを取得する入力機能と、
   前記画像データからフィラーの最大径の分布を求める分布算出機能と、
   前記最大径を直径としてフィラーの大きさを算出し、フィラー充填ポリマー中におけるフィラーの密度を算出する密度算出機能と、
   前記最大径の分布を持つ粒子が前記密度に基づいて算出した割合にて含まれた系を作成する系作成機能と、
   作成した系を分子動力学的計算により平衡化させることで、平衡状態での粒子の位置座標を求める分子動力学計算機能と、
   平衡状態での粒子の位置座標をフィラーの位置座標として取得するフィラー位置取得機能と、
   前記フィラーの位置座標にフィラーモデルを配置するとともに、該フィラーモデルの周りにポリマーモデルを配置してフィラー充填ポリマーモデルを作成するモデル作成機能と、
   を実現させるためのフィラー充填ポリマーモデルの作成プログラム。