JP6058905B2 - 光拡散フィルムの製造方法及び偏光板の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、基材フィルム上に光拡散層を備える光拡散フィルムおよびその製造方法、そのための塗布液に関する。また本発明は、当該光拡散フィルムを用いた偏光板および液晶表示装置に関する。

近年、液晶表示装置は、携帯電話、パソコン用モニター、テレビ、液晶プロジェクタなどへの用途展開が急速に進んでいる。一般に、液晶表示装置は、ＴＮ（Ｔｗｉｓｔｅｄ Ｎｅｍａｔｉｃ）モード、ＶＡ（Ｖｅｒｔｉｃａｌ Ａｌｉｇｎｍｅｎｔ）モード、ＩＰＳ（Ｉｎ−Ｐｌａｎｅ Ｓｗｉｔｃｈｉｎｇ）モードなどの表示モードで液晶を動作させて、該液晶を通過する光を電気的に制御して明暗の違いを画面上に表し、文字や画像を表示する。

従来、液晶表示装置においては、表示画面を斜め方向から見た場合に、高いコントラストが得られない、さらには画像の明暗が逆転する階調反転現象などにより良好な表示特性が得られないなどといった問題、すなわち、視野角が狭いという問題が指摘されてきた。

上記問題点を解決するための方法として、液晶表示装置の視認側表面に光拡散フィルムを設ける技術が従来知られている。たとえば、微粒子を含有する塗布液を基材上に塗布することにより形成される高ヘイズの光拡散層を有する光拡散フィルム（光拡散シート）がよく知られている。このような光拡散フィルムを液晶表示装置の視認側表面に配置することにより、液晶表示装置の表示画面を斜めから観察した場合における、画像のコントラスト低下や階調反転現象の改善により、視野角を広げることが可能である。

しかしながら、従来の光拡散フィルムにおいては、広視野角を得るために十分な光拡散性を付与すると、表示画像の透過鮮明度が低下し、それに伴い表示画像の正面コントラストが低下するとともに、光拡散層の表面乱反射により画面全体が白っぽく感じられる、いわゆる白ちゃけが発生するという問題があった。また、逆に十分な透過鮮明度を付与しようとすると、光拡散性が不十分となり、広視野角を得ることができなかった。

一方、従来の光拡散フィルムの製造方法として、紫外線硬化樹脂、溶剤および透光性微粒子を含む塗布液を基材フィルム上に塗布し、乾燥させ、硬化させる方法が知られている。しかしながら、前記塗布液中に水分が比較的多く含まれると、得られた光拡散フィルムの表面においてハジキ、色ムラといった不具合が発生してしまう。

たとえば特開２０１０−２８６５８１号公報（特許文献１）には、透明基材の少なくとも片面に低屈折率層を積層した反射防止フィルムにおいて、前記低屈折率層作製時における低屈折率層形成用塗液にモレキュラーシーブを脱水剤として使用することを特徴とする反射防止フィルムの製造方法が開示されている。しかしながら、モレキュラーシーブを用いたとしても、得られた光拡散フィルムにおけるハジキ、色ムラといった不具合を抑制する点で必ずしも充分ではなかった。また、モレキュラーシーブを用いると、ダイ方式を適用し、基材フィルムに塗布液を塗工して光拡散フィルムを製造する場合には、モレキュラーシーブを除去するためのろ過などの工程が別途必要となってしまう。

特開２０１０−２８６５８１号公報

本発明は、上記課題を解決するためになされたものであって、その目的とするところは、表面にハジキ、色ムラなどが起こらない光拡散フィルムおよびその製造方法、そのための塗布液を提供することである。

本発明の塗布液は、紫外線硬化樹脂と、溶剤と、重量平均粒子径１μｍ以上の透光性微粒子とを含む塗布液であって、前記透光性微粒子の含水率が０．１〜０．８質量％である。

本発明の塗布液における前記透光性微粒子の重量平均粒子径は３〜２０μｍであることが好ましい。

本発明の塗布液における前記透光性微粒子の含有量は、前記紫外線硬化樹脂１００重量部に対して１０〜６０重量部であることが好ましい。

本発明の塗布液において、前記透光性微粒子を構成する樹脂材料の吸水率が０．０１〜０．５％／２４ｈｒであることが好ましい。

本発明はまた、上述した本発明の塗布液を基材フィルム上に塗布し、紫外線を照射して塗布液を硬化させて光拡散層を形成することにより得られる光拡散フィルムについても提供する。

本発明の光拡散フィルムにおける光拡散層の厚みは、５〜２０μｍであることが好ましい。

本発明の光拡散フィルムにおける内部ヘイズは、４０〜７０％であることが好ましい。
本発明はまた、上述した本発明の光拡散フィルムと、偏光フィルムとを貼り合わせた偏光板についても提供する。

本発明は、塗布液を基材フィルムにダイコート方式により塗布する、上述した本発明の光拡散フィルムの製造方法についても提供する。

本発明はさらに、上述した本発明の光拡散フィルムを備える液晶表示装置についても提供する。

本発明によれば、高い正面コントラストと広視野角特性とが両立されており、白ちゃけを有効に防止でき、表面にハジキ、色ムラなどが起こらない光拡散フィルムおよびその製造方法、そのための塗布液が提供される。このような優れた光学特性を備える光拡散フィルムまたは偏光板を適用した液晶表示装置は、高い正面コントラストおよび広視野角特性を示すとともに、表面乱反射による白ちゃけが有効に防止されており、視認性に優れる。

＜塗布液＞
本発明の塗布液は、紫外線硬化樹脂と、溶剤と、重量平均粒子径１μｍ以上の透光性微粒子とを含む。

本発明の塗布液における紫外線硬化樹脂としては、多価アルコールのアクリル酸またはメタクリル酸エステルのような多官能性のアクリレート；ジイソシアネートと多価アルコールおよびアクリル酸またはメタクリル酸のヒドロキシエステルなどとから合成されるような多官能のウレタンアクリレートなどが挙げられる。また、これらの他にも、アクリレート系の官能基を有するポリエーテル樹脂、ポリエステル樹脂、エポキシ樹脂、アルキッド樹脂、スピロアセタール樹脂、ポリブタジエン樹脂、ポリチオールポリエン樹脂等も使用することができる。

本発明の塗布液における溶剤としては、ヘキサン、シクロヘキサン、オクタンなどの脂肪族炭化水素；トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素；エタノール、１−プロパノール、イソプロパノール、１−ブタノール、シクロヘキサノールなどのアルコール類；メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノンなどのケトン類；酢酸エチル、酢酸ブチル、酢酸イソブチルなどのエステル類；エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、ジエチレングリコールモノエチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノエチルエーテルなどのグリコールエーテル類；エチレングリコールモノメチルエーテルアセテート、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテートなどのエステル化グリコールエーテル類；２−メトキシエタノール、２−エトキシエタノール、２−ブトキシエタノールなどのセルソルブ類；２−（２−メトキシエトキシ）エタノール、２−（２−エトキシエトキシ）エタノール、２−（２−ブトキシエトキシ）エタノールなどのカルビトール類などから、粘度等を考慮して選択して用いることができる。これらの溶剤は、単独で用いてもよいし、必要に応じて数種類を混合して用いてもよい。

これらの溶剤は通常、水分を含まないものが用いられる。
ここで、本発明における透光性微粒子は、重量平均粒子径が１μｍ以上である。透光性微粒子の重量平均粒子径が１μｍ未満であると、表面積が増加することによって吸水しやすくなり、含水率の管理が困難になってしまう虞がある。また、可視光領域での散乱性の点から、本発明における透光性微粒子の重量平均粒子径は３〜２０μｍであることが好ましく、５〜１０μｍであることがより好ましい。

本発明における透光性微粒子は、その粒子径の標準偏差と重量平均粒子径の比（標準偏差／重量平均粒子径）が０．５以下であることが好ましく、０．４以下であることがより好ましい。当該比が０．５を超える場合、透光性微粒子としてその粒子径が極端に大きいものが含まれるようになり、光拡散層の表面に突起状欠陥が多発するようになり、光拡散フィルムの表面ヘイズおよび／または中心線平均粗さＲａが上記所定の範囲から逸脱する場合がある。なお、透光性微粒子の重量平均粒子径および粒子径の標準偏差は、コールター原理（細孔電気抵抗法）を用いたコールターマルチサイザー（ベックマンコールター社製）を用いて測定される。

本発明の塗布液は、透光性微粒子の含水率が０．１〜０．８質量％である。すなわち、本発明では、塗布液中の水分量ではなく、塗布液中の透光性微粒子の含水率を特定範囲内としたことを大きな特徴とする。これにより、モレキュラーシーブを用いたような従来の場合とは異なり、塗布液中での透光微粒子の凝集を防止することができ、表面にハジキ、色ムラなどが起こらない光拡散フィルムを得ることが可能となる。

透光性微粒子の含水率が０．１質量％未満であると、塗布液調製時の発塵などハンドリング特性が著しく悪化してしまい、また、透光性微粒子の含水率が０．８質量％を超えると、溶剤や紫外線硬化樹脂とのなじみが悪くなった粒子同士の凝集により、得られた光拡散フィルムにおいて、表面にハジキ、色ムラなどが生じる原因となってしまう。一方、透光性微粒子の含水率は０．４〜０．７質量％であることが好ましく、０．６〜０．７質量％であることが特に好ましい。

透光性微粒子の含水率は、たとえば加熱減量法を用いて測定することができる。具体的にはＭＳ−７０（エーアンドデイ（株）社製）に透光性微粒子５ｇをセットし、１０５℃、３時間の条件で測定する。測定終了後に表示された数値（乾燥前後の質量減少分を乾燥前の質量を１００％として計算されたもの）を読み取られた値が含水率となる。

使用前に３０〜５０℃ドライ環境下で２４時間乾燥させることで、上述したような含水率を有する透光性微粒子を得ることができる。また、含水率を保持するためには、透光性微粒子の保管条件も重要となる。保管条件は、保管環境湿度が４０％以下であることが望ましく、ドライ環境下がさらに望ましい。また、透光性微粒子を透湿性の低い物で梱包保管することが望ましい。透湿性の低い物として、具体的にはポリエチレンやアルミニウムなどで形成された容器が挙げられる。

本発明において、透光性微粒子を構成する樹脂材料の吸水率は、０．０１〜０．５％／２４ｈｒであることが好ましく、０．０１〜０．３％／２４ｈｒであることがより好ましい。透光性微粒子を構成する樹脂材料の吸水率が０．０１％／２４ｈｒ未満である場合、塗布液調製時の発塵などハンドリング特性が悪くなってしまう虞がある。また、透光性微粒子を構成する樹脂材料の吸水率が０．５％／２４ｈｒを超える場合には、透光性微粒子の含水率の管理が困難となってしまう虞がある。また、本発明の塗布液における透光性微粒子としては、ポリスチレン、ポリメタクリル酸メチル、ポリ（スチレン−メタクリル酸メチル）共重合体が好ましい。前記共重合体においてスチレン成分とメタクリル酸メチル成分の重合比率を変えることで、吸水率を抑制することができる。透光性微粒子は、１種類の微粒子から構成されていてもよいし、２種類以上の微粒子を含んでいてもよい。なお、塗工液に用いる溶剤は通常水分を含まないものであり、塗工液中においても透光性微粒子の含水率は殆ど変化しないことから、透光性微粒子単体における含水率をもって塗工液中における透光性微粒子の含水率に代用することができる。透光性微粒子の形状は、球状、扁平状、板状、針状、不定の形状などいずれであってもよいが、球状または略球状が好ましい。

透光性微粒子を構成する樹脂材料の吸水率は、たとえばＪＩＳ Ｋ ７２０９に規定された方法で測定することができる。具体的には、直径５０±１ｍｍの円形板、または一辺が５０±１ｍｍの正方形の板とし、厚さは３±０．２ｍｍのものを試験片として使用し、この試験片を５０±２℃に保った恒温槽で２４±１時間乾燥し、デシケータ中で放冷して状態を調節した後、以下の手順で測定する。

（１）状態調節した試験片の質量を０．１ｍｇまで量り、これをＭ１とする。
（２）試験片を２３±２℃に保った水に入れた容器に入れる。２４±１時問後、試験片を水から取り出し、０．１ｍｇまで量り、これをＭ２とする。

（３）吸水率の計算：（Ｍ２−Ｍ１）／Ｍ１×１００％
本発明の塗布液において、透光性微粒子の含有量は、目標とする光拡散性にあわせて適宜決定されるが、通常、紫外線硬化樹脂１００重量部に対して１０〜６０重量部であることが好ましく、２０〜４５重量部であることがより好ましい。透光性微粒子の含有量が紫外線硬化樹脂１００重量部に対し１０重量部未満である場合には、得られた光拡散フィルムの光拡散性が不十分となり、視野角改善効果が出ない虞がある。また、透光性微粒子の含有量が紫外線硬化樹脂１００重量部に対し６０重量部を超える場合には、光拡散性が強すぎるため、正面コントラストの低下が生じる虞がある。

透光性微粒子の屈折率は、紫外線硬化樹脂の屈折率よりも大きくすることが好ましく、その差は０．０４〜０．１５の範囲が好ましい。透光性微粒子と紫外線硬化樹脂との屈折率差を上記範囲内とすることによって、透光性微粒子と紫外線硬化樹脂との屈折率差による適度な内部散乱が生じ、得られた光拡散フィルムの全ヘイズおよび内部ヘイズを上記所定の範囲内に制御することが容易になるとともに、透過鮮明度を適度に抑制して、上記所定の範囲内に制御することが容易になる。

本発明の塗布液において、得られた光拡散フィルムの光学特性および表面形状を均質なものとするために、塗布液中の透光性微粒子の分散は等方分散であることが好ましい。

本発明の塗布液は、光重合開始剤（ラジカル重合開始剤）をさらに含むことが好ましい。光重合開始剤としては、たとえば、アセトフェノン系光重合開始剤、ベンゾイン系光重合開始剤、ベンゾフェノン系光重合開始剤、チオキサントン系光重合開始剤、トリアジン系光重合開始剤、オキサジアゾール系光重合開始剤などが用いられる。また、光重合開始剤として、たとえば、２，４，６−トリメチルベンゾイルジフェニルホスフィンオキサイド、２，２’−ビス（ｏ−クロロフェニル）−４，４’，５，５’−テトラフェニル−１，２’−ビイミダゾール、１０−ブチル−２−クロロアクリドン、２−エチルアントラキノン、ベンジル、９，１０−フェナンスレンキノン、カンファーキノン、フェニルグリオキシル酸メチル、チタノセン化合物なども用いることができる。

光重合開始剤の使用量は、通常、塗布液に含有される紫外線硬化樹脂１００重量部に対して０．５〜２０重量部であり、好ましくは、１〜５重量部である。

塗工液は、紫外線硬化樹脂および透光性微粒子、必要によりさらに光重合開始剤を、溶剤と混合することにより調製することができる。

そして、前記した如く本発明の塗工液における透光性微粒子の含水率は、透光性微粒子単体の含水率をもって代用することが可能であるから、たとえば、予め含水率が０．１〜０．８％の透光性微粒子１０〜６０重量部、紫外線硬化樹脂１００重量部、および必要により光重合開始剤０．５〜２０重量部を、前記した溶剤と固形分率が２０〜８０質量％となるように混合することにより本発明の塗工液を製造することができる。

＜光拡散フィルム＞
本発明は、上述した本発明の塗布液を基材フィルム上に塗布し、紫外線を照射して塗布液を硬化させ、光拡散層を形成することにより得られる光拡散フィルムについても提供する。

本発明の光拡散フィルムに使用する基材フィルムとしては、透光性のものであればよく、たとえばガラスやプラスチックフィルムなどを用いることができる。プラスチックフィルムとしては適度の透明性、機械強度を有していればよい。具体的には、たとえば、ＴＡＣ（トリアセチルセルロース）などのセルロースアセテート系樹脂、アクリル系樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエチレンテレフタレートなどのポリエステル系樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのポリオレフィン系樹脂などが挙げられる。基材フィルム１０１の層厚は、たとえば１０〜５００μｍであり、好ましくは２０〜３００μｍである。

本発明の光拡散フィルムにおける光拡散層は、上述した紫外線硬化樹脂を基材とする層であって、紫外線硬化樹脂に透光性微粒子が分散されてなる。光拡散層は、その表面（基材フィルムとは反対側の表面）のＪＩＳ Ｂ ０６０１に従う中心線平均粗さＲａが０．２μｍ以下であることが好ましく、０．１μｍ以下であることがより好ましい。なお、基材フィルムと光拡散層との間に他の層（接着剤層を含む）を有していてもよい。

光拡散層の層厚は、５〜２０μｍの範囲が好ましい。光拡散層の層厚が５μｍ未満の場合、液晶表示装置の視認側表面に配置される光拡散フィルムに要求される十分な耐擦傷性が付与されない場合がある。また、層厚が２０μｍを超える場合、作製した光拡散フィルムに発生するカールの量が大きくなり、他のフィルムや基板への貼合などにおける取り扱い性が悪くなる。

本発明の光拡散フィルムは、内部ヘイズが４０〜７０％であることが好ましい。また、本発明の光拡散フィルムは、内部ヘイズが４０〜７０％であり、かつ、全ヘイズが４０〜７０％であることがより好ましい。ここで、「全ヘイズ」とは、光拡散フィルムに光を照射して透過した光線の全量を表す全光線透過率（Ｔｔ）と、光拡散フィルムにより拡散されて透過した拡散光線透過率（Ｔｄ）との比から下式（１）により求められる。

全ヘイズ（％）＝（Ｔｄ／Ｔｔ）×１００ （１）
ここで、全光線透過率（Ｔｔ）は、入射光と同軸のまま透過した平行光線透過率（Ｔｐ）と拡散光線透過率（Ｔｄ）の和である。全光線透過率（Ｔｔ）および拡散光線透過率（Ｔｄ）は、ＪＩＳ Ｋ ７３６１に準拠して測定される値である。

また、光拡散フィルムの「内部ヘイズ」とは、全ヘイズのうち、光拡散層の表面形状に起因するヘイズ（表面ヘイズ）以外のヘイズである。光拡散フィルムにおいて、光拡散層の表面形状に起因する表面ヘイズは、通常２％未満とされる。

全ヘイズおよび／または内部ヘイズが４０％未満の場合、光散乱性が不十分であり、視野角が狭くなる。また、全ヘイズおよび／または内部ヘイズが７０％を超える場合は、光散乱が強すぎるため、この光拡散フィルムを液晶表示装置に適用したときに、たとえば黒表示において、液晶表示装置の正面方向に対して斜めに漏れ出してくる光が光拡散層により正面方向へ散乱されてしまうなどの原因により正面コントラストが低下し、表示品位が悪くなる。また、全ヘイズおよび／または内部ヘイズが７０％を超える場合は、光拡散フィルムの透明性が損なわれる傾向にある。全ヘイズおよび内部ヘイズはそれぞれ、５０〜６５％であることが好ましい。

本発明の光拡散フィルムは、光拡散層の表面（基材フィルムとは反対側の表面）は、紫外線硬化樹脂のみによって形成されていることが好ましい。すなわち、透光性微粒子は、光拡散層表面から突出しておらず、完全に光拡散層内に埋没していることが好ましい。このために、光拡散層の層厚は、透光性微粒子の重量平均粒子径に対して１〜３倍であることが好ましい。光拡散層の層厚が、透光性微粒子の重量平均粒子径の１倍未満である場合、光拡散フィルムの表面ヘイズを制御し難く、これにより白ちゃけが生じる場合がある。また、光拡散層の層厚が透光性微粒子の重量平均粒子径の３倍を超える場合、光拡散層の膜厚が厚くなり過ぎ、それに伴い光拡散フィルムの光拡散性が強くなり過ぎるため、正面コントラストが低下する場合がある。

また、本発明の光拡散フィルムは、光拡散層上（基材フィルムとは反対側の面）に積層された反射防止層をさらに備えていてもよい。反射防止層は光拡散フィルム上に直接形成してもよく、透明フィルム上に反射防止層を形成した反射防止フィルムを別途用意し、これを粘着剤または接着剤を用いて光拡散フィルムに積層してもよい。反射防止層は、反射率を限りなく低くするために設けられるものであり、反射防止層の形成により、表示画面への映り込みを防止することができる。反射防止層としては、光拡散層の屈折率よりも低い材料から構成された低屈折率層；光拡散層の屈折率より高い材料から構成された高屈折率層と、この高屈折率層の屈折率より低い材料から構成された低屈折率層との積層構造などを挙げることができる。反射防止フィルムを粘着剤または接着剤を用いて光拡散フィルムに積層する場合、市販の反射防止フィルムを使用できる。

また、本発明の光拡散フィルムは、光拡散層表面の中心線平均粗さＲａが０．２μｍ以下である限りにおいて、光拡散層上（基材フィルムとは反対側の面）に積層された表面凹凸を有する層をさらに備えていてもよい。表面凹凸を有する層は、拡散フィルム上に直接形成してもよく、透明フィルム上に表面凹凸を有する層を形成した表面凹凸を有するフィルムを別途用意し、これを粘着剤または接着剤を用いて拡散フィルムに積層してもよい。

表面凹凸を有する層としては、たとえば、防眩層を挙げることができる。防眩層は、表面での乱反射を利用して表示画面への映り込みを低減するために設けられる。光拡散層上に防眩層を設ける場合、公知の方法が用いられるが、たとえば、光拡散層上に、透光性微粒子を含有する紫外線硬化型樹脂組成物を薄膜上に塗工し、硬化することで得ることができる。防眩フィルムを粘着剤または接着剤を用いて拡散フィルムに積層する場合、市販の防眩フィルムを使用してもよいし、前記の方法に準拠して、透明フィルム上に防眩層を形成したものを作製して用いてもよい。

＜光拡散フィルムの製造方法＞
本発明は、上述した光拡散フィルムを製造する方法についても提供する。本発明の光拡散フィルムの製造方法において、基材フィルムへの上述した本発明の塗布液の塗布は、ダイコート方式にて行なわれる。ダイコート方式は、スロットから塗布液を支持体に直接塗工する方式であり、塗工量は塗布液の流出量と支持体速度のみによって決定され、塗布液の粘度や表面張力などの物理的特性には左右されない。たとえば、モレキュラーシーブを用いた特許文献１では、塗工方式としてグラビアコートが採用されている。グラビアコートは、彫刻を施したグラビアを用いて計量する方式で、浴槽に浸っているグラビアロールの凸部に付着した塗布液をドクターブレードで掻き落とし、グラビアロールの凹部で塗布液を計量して支持体に転移させる。グラビアコートでは、運転操作技術を要することなく、広い幅でも塗膜厚みが均一で、薄膜コーティングできることを特徴とする。本発明は、従来のようにモレキュラーシーブなどを用いずに透光性微粒子の含水率を考慮しているため、モレキュラーシーブを除去するためのろ過などの工程を行わずにダイコート方式を適用することが可能となる。

本発明の光拡散フィルムの製造方法は、好ましくは、（Ａ）基材フィルム上に、ダイコート方式で塗布液を塗布する工程、（Ｂ）塗布液からなる層の表面に、金型の鏡面または凹凸面を転写する工程、ならびに、（Ｃ）紫外線を照射して塗布液からなる層を硬化させ、光拡散層を形成する工程とを含む。

塗布液を基材フィルム上に塗布する際には、上述のように、光拡散層の膜厚が、透光性微粒子の重量平均粒子径に対して１〜３倍となるように、塗布膜厚を調整することが好ましい。

なお、塗布液の塗布性の改良または光拡散層との接着性の改良を目的として、基材フィルムの表面（光拡散層側表面）に、各種表面処理を施すようにしてもよい。表面処理としては、コロナ放電処理、グロー放電処理、酸表面処理、アルカリ表面処理、紫外線照射処理などが挙げられる。また、基材フィルム上に、たとえばプライマー層などの他の層を形成し、この他の層の上に、塗布液を塗布するようにしてもよい。

また、本発明の光拡散フィルムを、後述する偏光フィルムの保護フィルムとして使用する場合には、基材フィルムと偏光フィルムとの接着性を向上させるために、基材フィルムの表面（光拡散層とは反対側の表面）を各種表面処理によって親水化しておくことが好ましい。

上記工程（Ｂ）においては、上記塗布液からなる層の表面に、金型の鏡面または凹凸面を転写する。具体的には、平坦な表面を有する光拡散層を得るためには、塗布液からなる層の表面に、鏡面を有する金型（鏡面金型）の当該鏡面を密着させて鏡面を転写する。また、凹凸表面形状を有する光拡散層を得るためには、塗布液からなる層の表面に、凹凸面を有する金型（エンボス加工用金型）の当該凹凸面を密着させて凹凸面を転写する。鏡面金型は鏡面金属製ロールでもよく、また、エンボス加工用金型はエンボス加工用金属製ロールでもよい。このように、金型の鏡面または凹凸面を光拡散層の表面に転写することによって、透光性微粒子が光拡散層表面に突出することを確実に防止することができ、所望の表面形状を有する光拡散層を形成することができる。

上記工程（Ｃ）においては、塗布液からなる層に紫外線を照射し、当該層を硬化させる。紫外線の光源としては、たとえば、低圧水銀灯、中圧水銀灯、高圧水銀灯、超高圧水銀灯、カーボンアーク灯、メタルハライドランプ、キセノンランプなどを用いることができる。また、ＡｒＦエキシマレーザー、ＫｒＦエキシマレーザー、エキシマランプまたはシンクロトロン放射光なども用いることができる。これらの中でも、超高圧水銀灯、高圧水銀灯、低圧水銀灯、キセノンアーク、メタルハライドランプが好ましく用いられる。

本発明の光拡散フィルムの製造方法では、具体的には、本発明の光拡散フィルムを連続的に製造するために、ロール状に巻き付けられた基材フィルムを連続的に送り出す工程、本発明の塗布液を塗布し、必要に応じて乾燥させる工程、塗布液からなる層を硬化させる工程、および、得られた光拡散フィルムを巻き取る工程を含む。

まず、巻き出し装置により基材フィルムが連続的に巻き出される。次いで、巻き出された基材フィルム上に、ダイコート装置およびこれに対向するバックアップロールを使用して、塗布液が塗工される。次に、乾燥機を通過させることにより乾燥させる。次に、塗布液からなる層が設けられた基材フィルムは、鏡面金属製ロールまたはエンボス加工用金属製ロールとニップロールとの間へ、その塗布液からなる層が鏡面金属製ロールまたはエンボス加工用金属製ロールと密着するように巻き掛けられる。これにより、塗布液からなる層の表面に鏡面金属製ロールの鏡面またはエンボス加工用金属製ロールの凹凸面が転写される。ついで、基材フィルムが鏡面金属製ロールまたはエンボス加工用金属製ロールに巻き掛けられた状態で、基材フィルムを通して、紫外線照射装置から紫外線を照射することにより、塗布液からなる層を硬化させる。紫外線照射により照射面が高温になることから、鏡面金属製ロールまたはエンボス加工用金属製ロールは、その表面温度を室温〜８０℃程度に調整するための冷却装置をその内部に備えることが好ましい。また、紫外線照射装置は、１機、もしくは複数機を使用することができる。光拡散層が形成された基材フィルム（光拡散フィルム）は、剥離ロールによって、鏡面金属製ロールまたはエンボス加工用金属製ロールから剥離される。以上のようにして作製された光拡散フィルムは、巻き取り装置へ巻き取られる。この際、光拡散層を保護する目的で、再剥離性を有した粘着剤層を介して、光拡散層表面にポリエチレンテレフタレートやポリエチレンなどからなる保護フィルムを貼着しながら巻き取ってもよい。

なお、剥離ロールによって鏡面金属製ロールまたはエンボス加工用金属製ロールから剥離された後に、追加の紫外線照射を行なってもよい。また、鏡面金属製ロールまたはエンボス加工用金属製ロールに巻き掛けられた状態で紫外線照射を行なう代わりに、未硬化の樹脂液からなる層が形成された基材フィルムを鏡面金属製ロールまたはエンボス加工用金属製ロールから剥離した後に、紫外線を照射して硬化させてもよい。

＜偏光板＞
本発明は、上述した本発明の光拡散フィルムと偏光フィルムとを貼り合わせた偏光板についても提供する。

偏光フィルムとしては、たとえば、ポリビニルアルコール系樹脂、ポリ酢酸ビニル樹脂、エチレン／酢酸ビニル（ＥＶＡ）樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエステル系樹脂などからなるフィルムに、二色性染料またはヨウ素を吸着配向させたもの、分子的に配向したポリビニルアルコールフィルム中に、ポリビニルアルコールの二色性脱水生成物（ポリビニレン）の配向した分子鎖を含有するポリビニルアルコール／ポリビニレンコポリマーなどが挙げられる。特に、ポリビニルアルコール系樹脂フィルムに二色性染料またはヨウ素を吸着配向させたものが偏光フィルムとして好適に使用される。偏光フィルムの厚さに特に限定はないが、一般には偏光板の薄型化などの観点から、１００μｍ以下が好ましく、より好ましくは１０〜５０μｍの範囲、さらに好ましくは２５〜３５μｍの範囲である。

本発明の偏光板は、偏光フィルムの光拡散フィルムが貼り合わされた側とは反対側に保護フィルムが貼り合わされていてもよい。保護フィルムとしては、低複屈折性で、透明性や機械的強度、熱安定性や水分遮蔽性などに優れるポリマーからなるフィルムが好ましい。このようなフィルムとしては、たとえば、ＴＡＣ（トリアセチルセルロース）などのセルロースアセテート系樹脂；アクリル系樹脂；四フッ化エチレン／六フッ化プロピレン系共重合体のようなフッ素系樹脂；ポリカーボネート樹脂；ポリエチレンテレフタレートなどのポリエステル系樹脂；ポリイミド系樹脂；ポリスルホン系樹脂；ポリエーテルスルホン系樹脂；ポリスチレン系樹脂；ポリビニルアルコール系樹脂；ポリ塩化ビニル系樹脂；ポリオレフィン系樹脂もしくはポリアミド系樹脂などの樹脂をフィルム状に成形加工したものが挙げられる。これらの中でも、偏光特性や耐久性などの点から、表面をアルカリなどでケン化処理したトリアセチルセルロースフィルムや、ノルボルネン系熱可塑性樹脂フィルムが好ましく使用できる。ノルボルネン系熱可塑性樹脂フィルムは、耐湿熱性が高いため、偏光板の耐久性を大幅に向上させることができるとともに、吸湿性が少ないため、寸法安定性が高く、特に好適である。フィルムへの成形加工は、キャスティング法、カレンダー法、押出し法の従来公知の方法を用いることができる、保護フィルムの厚さに限定はないが、偏光板の薄膜化などの観点から５００μｍ以下が好ましく、より好ましくは５〜３００μｍの範囲、さらに好ましくは５〜１５０μｍの範囲である。

＜液晶表示装置＞
本発明は、上述した本発明の光拡散フィルムを備える、液晶表示装置についても提供する。上述した本発明の偏光板は、典型的には、液晶表示装置に取り付ける場合、光拡散フィルムが光出射側（視認側）となるように、粘着剤層などを介して液晶パネルのガラス基板に貼着されて液晶表示装置に組み込まれる。

本発明の液晶表示装置は、好適には、バックライト装置と、光偏向手段と、バックライト側偏光板と、液晶セルと、本発明の偏光板とをこの順で備えるように構成される。具体的には、ノーマリーホワイトモードのＴＮ方式の液晶表示装置の場合には、バックライト装置、光拡散板、光偏向手段としての２枚のプリズムフィルム、バックライト側偏光板、一対の透明基板の間に液晶層が設けられてなる液晶セル、および、本発明の偏光板（視認側偏光板）がこの順で配置される。

バックライト側偏光板と視認側偏光板は、それらの透過軸が直交ニコルの関係となるように配置されている。また、２枚のプリズムフィルムはそれぞれ、光入射側（バックライト装置側）の面が平坦面であり、光出射側（視認側）の面（バックライト側偏光板に対向する表面）に線状プリズムが平行に複数形成されている。そして、プリズムフィルムは、その線状プリズムの稜線の方向がバックライト側偏光板の透過軸方向と実質的に平行となるよう配置され、プリズムフィルムは、その線状プリズムの稜線の方向が光拡散性偏光板を構成する視認側偏光板の透過軸方向と実質的に平行となるように配置されている。ただし、プリズムフィルムの線状プリズムの稜線の方向がバックライト側偏光板の透過軸方向と実質的に平行となるよう配置し、プリズムフィルムの線状プリズムの稜線の方向が光拡散性偏光板を構成する視認側偏光板の透過軸方向と実質的に平行となるように配置することも可能である。以下、本発明の液晶表示装置を構成する構成部材についてより詳細に説明する。

（液晶セル）
液晶セルは、スペーサーにより所定距離を隔てて対向配置された一対の透明基板と、この一対の透明基板の間に液晶を封入してなる液晶層を備える。一対の透明基板には、それぞれ透明電極や配向膜が積層形成されており、透明電極間に表示データに基づいた電圧が印加されることによって液晶が配向する。液晶セルの表示方式は、上記の例ではＴＮ方式であるが、ＩＰＳ方式、ＶＡ方式などの表示方式も用いられる。

（バックライト装置）
バックライト装置は、上面開口の直方体形状のケースと、ケース内に複数本並列配置された、線状光源としての冷陰極管とを備える。ケースは、樹脂材料や金属材料から成形されてなり、冷陰極管から放射された光をケース内周面で反射させる観点から、少なくともケース内周面は白色または銀色であることが望ましい。光源としては、冷陰極管の他、線状形状などの各種形状のＬＥＤなども使用できる。線状光源を用いる場合、配置する線状光源の本数に特に限定はないが、発光面の輝度ムラの抑制などの観点から、隣接する線状光源の中心間距離が１５〜１５０ｍｍの範囲であることが好ましい。なお、本発明で使用するバックライト装置は、直下型に限定されるものではなく、導光板の側面に線状光源または点状光源を配置したサイドライト型、あるいは平面状光源型などの各種のものが使用できる。

（光拡散手段）
本発明の液晶表示装置は、バックライト装置と光偏向手段との間に配置される光拡散手段としての光拡散板を備えることができる。光拡散板は、基材に拡散剤が分散混合されてなるフィルムまたはシートである。その基材としては、ポリカーボネート樹脂、メタクリル樹脂、メタクリル酸メチルとスチレンの共重合体樹脂、アクリロニトリルとスチレンの共重合体樹脂、メタクリル酸とスチレンの共重合体樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリプロピレンやポリメチルペンテンなどのポリオレフィン樹脂、環状ポリオレフィン樹脂、ポリエチレンテレフタレートやポリエチレンナフタレートなどのポリエステル樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリイミド系樹脂などが使用できる。なお、光拡散手段は、光拡散板と光拡散フィルムとを併用したものであってもよい。

また、基材に混合分散させる拡散剤としては、基材の材料とは異なる種類のアクリル樹脂、メラミン樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリスチレン樹脂、有機シリコーン樹脂、アクリルとスチレンの共重合体などからなる有機微粒子、および炭酸カルシウム、シリカ、酸化アルミニウム、炭酸バリウム、硫酸バリウム、酸化チタン、ガラスなどからなる無機微粒子などが挙げられる。使用する拡散剤の種類は、１種類または２種類以上であってよい。また、有機重合体のバルーンやガラス中空ビーズも拡散剤として使用できる。拡散剤の重量平均粒子径は０．５〜３０μｍの範囲が好ましい。また、拡散剤の形状は球形、偏平、板状、針状などであってもよいが、好ましくは球形である。

（プリズムフィルム（光偏向手段））
プリズムフィルムは、光入射面側（バックライト装置側）が平坦面で、光出射側の面（バックライト側偏光板に対向する表面）に、断面が先細の多角形状、好ましくは三角形状の線状プリズムが平行に複数形成されている。プリズムフィルムの材料としては、たとえば、ポリカーボネート樹脂、ＡＢＳ樹脂、メタクリル樹脂、メタクリル酸メチルとスチレンの共重合体樹脂、ポリスチレン樹脂、アクリロニトリルとスチレンの共重合体樹脂、ポリエチレンやポリプロピレンなどのポリオレフィン樹脂、あるいは、紫外線硬化型樹脂、電子線硬化型樹脂などの電離放射線硬化型樹脂などが挙げられる。プリズムフィルムは、異形押出法、プレス成形法、射出成形法、ロール転写法、レーザアブレーション法、機械切削法、機械研削法、フォトポリマープロセス法などの公知の方法で製造することができる。これらの方法は、それぞれ単独で使用されてもよいし、あるいは２種以上の方法を組み合わせてもよい。プリズムフィルムの厚みは、通常、０．１〜１５ｍｍであり、好ましくは０．５〜１０ｍｍである。

線状プリズムの稜線に直交する垂直断面での断面形状は、たとえば三角形である。この場合、その三角形の頂点のうち稜線を形成する頂点の頂角θは、９０〜１１０°の範囲であることが好ましい。また、この三角形は、各辺が等辺、不等辺の何れであってもよいが、正面方向（液晶表示装置の表示面の法線方向）に集光しようとする場合は、光出射側の二辺が等しい二等辺三角形であることが好ましい。線状プリズムの断面形状は、面光源からの出射光の特性に合わせて設定することもでき、曲線を持たせるなど、三角形以外の形状としてもよい。

上記プリズムフィルムは、たとえば三角形状の断面を有する複数の線状プリズムが、三角形の頂角θに相対した底辺がお互いに隣接するように順次配置され、複数の線状プリズムの稜線が互いにほぼ平行になるように配列された構造を有することが好ましい。この場合、集光能力が著しく減退しない限り、線状プリズムの断面形状の三角形は、その各頂点が曲線形状となっていてもよい。各稜線間の距離は、通常、１０〜５００μｍの範囲であり、好ましくは３０〜２００μｍの範囲である。

＜実施例＞
以下、実施例を挙げて本発明をより詳細に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。

＜実施例１＞
（１）鏡面金属製ロールの作製
直径２００ｍｍの鉄ロール（ＪＩＳによるＳＴＫＭ１３Ａ）の表面に工業用クロムめっき加工を行い、次いで表面を鏡面研磨して鏡面金属製ロールを作製した。得られた鏡面金属製ロールのクロムめっき面のビッカース硬度は１０００であった。なお、ビッカース硬度は、超音波硬度計ＭＩＣ１０（Ｋｒａｕｔ Ｋｒａｍｅｒｓ社製）を用い、ＪＩＳ Ｚ ２２４４に準拠して測定した（以下の例においてもビッカース硬度の測定法は同じ）。

（２）光拡散フィルムの作製
ペンタエリスリトールトリアクリレート６０重量部、および多官能ウレタン化アクリレート（ヘキサメチレンジイソシアネートとペンタエリスリトールトリアクリレートの反応生成物）４０重量部をプロピレングリコールモノメチルエーテル溶液に混合し、固形分濃度６０重量％となるように調整して紫外線硬化樹脂組成物を得た。なお、この組成物からプロピレングリコールモノメチルエーテルを除去して紫外線硬化した後の硬化物の屈折率は１．５３であった。

次に、上記紫外線硬化樹脂組成物の固形分１００重量部に対して、透光性微粒子として重量平均粒子径が６．７５μｍ、標準偏差が０．５７で４０℃乾燥で１週間、ポリエチレン製容器に収容し、メッシュで蓋をした環境で保管したポリスチレン系樹脂粒子を２５重量部、光重合開始剤である「ルシリンＴＰＯ」（ＢＡＳＦ社製、化学名：２，４，６−トリメチルベンゾイルジフェニルフォスフィンオキサイド）を５重量部添加し、固形分率が６０重量％になるようにプロピレングリコールモノメチルエーテルで希釈して塗布液を調製した。

なお、ＭＳ−７０（エーアンドデイ（株）社製）に透光性微粒子５ｇをセットし、１０５℃×３時間で測定された、実施例１で用いた透光性微粒子の含水率は０．６７５重量％であった。また、ＪＩＳ Ｋ ７２０９に規定された方法で測定した、実施例１で用いた透光性微粒子を構成する樹脂材料（ポリスチレン系樹脂）の吸水率は０．０２％／２４ｈｒであった。

この塗布液を、厚さ８０μｍのトリアセチルセルロース（ＴＡＣ）フィルム（基材フィルム）上に塗布し、８０℃に設定した乾燥機中で１分間乾燥させた。乾燥後の基材フィルムを、上記（１）で作製した鏡面金属製ロールの鏡面に、紫外線硬化性樹脂組成物の層がロール側となるようにゴムロールで押し付けて密着させた。この状態で基材フィルム側より、強度２０ｍＷ／ｃｍ^２の高圧水銀灯からの光をｈ線換算光量で３００ｍＪ／ｃｍ^２となるように照射して、紫外線硬化樹脂組成物の層を硬化させ、平坦な表面を有する光拡散層と基材フィルムとからなる光拡散フィルムを得た。

＜実施例２＞
透光性微粒子として、１５℃、４０％ＲＨで１週間の環境で保管したポリスチレン系樹脂粒子を用いたこと以外は実施例１と同様にして光拡散フィルムを得た。実施例１と同様にしてそれぞれ測定した透光性微粒子の含水率は０．７２７重量％、透光性微粒子を構成する樹脂材料の吸水率は０．０２％／２４ｈｒであった。

＜比較例１＞
透光性微粒子として、４０℃、９０％ＲＨで１週間の環境で保管したポリスチレン系樹脂粒子を用いたこと以外は実施例１と同様にして光拡散フィルムを得た。実施例１と同様にしてそれぞれ測定した透光性微粒子の含水率は０．９１重量％、透光性微粒子を構成する樹脂材料の吸水率は０．０２％／２４ｈｒであった。

＜比較例２＞
透光性微粒子として、−４０℃乾燥で１週間の環境で保管したポリスチレン系樹脂粒子を用いたこと以外は実施例１と同様にして光拡散フィルムを得た。実施例１と同様にしてそれぞれ測定した透光性微粒子の含水率は０．９２８重量％、透光性微粒子を構成する樹脂材料の吸水率は０．０２％／２４ｈｒであった。

＜比較例３＞
塗布液にモレキュラーシーブ（モレキュラーシーブ４Ａ、和光純薬工業（株）製）を脱水剤として用いたこと以外は実施例１と同様にして光拡散フィルムを得た。実施例１と同様にしてそれぞれ測定した透光性微粒子の含水率は０．９２８重量％、透光性微粒子を構成する樹脂材料の吸水率は０．０２％／２４ｈｒであった。

実施例１、２および比較例１〜３で得られた光拡散フィルムについて、以下の評価を行った。

（ａ）塗工面
目視にて、以下のように評価した。

○：ハジキ、ムラがなく面が綺麗な状態、
×：ハジキ、ムラが発生した状態。

（ｂ）ダイ塗工適性
塗布液が、ダイコート方式での塗工に適しているか否かを評価した。

○：塗工の際に問題がない状態、
×：液溜めがないために脱水剤を取り除く必要あり。

（ｃ）光拡散層の厚み
光拡散フィルムの層厚をＮＩＫＯＮ社製 ＤＩＧＩＭＩＣＲＯ ＭＨ−１５（本体）およびＺＣ−１０１（カウンター）を用いて測定し、基材フィルムの厚み８０μｍを測定層厚から差し引くことにより光拡散層の厚みを測定した。

（ｄ）ヘイズ
光学的に透明な粘着剤を用いて、光拡散フィルムを、その基材フィルム側でガラス基板に貼合した測定用サンプルを用いて測定を行なった。上述した測定方法に従う全ヘイズ値および内部ヘイズの測定には、ＪＩＳ Ｋ ７１３６に準拠したヘイズ透過率計（株式会社村上色彩技術研究所製のヘイズメーター「ＨＭ−１５０」）を用いた。その結果に基づき、上記式（３）より表面ヘイズを算出した。

（ｅ）透過鮮明度
光学的に透明な粘着剤を用いて、光拡散フィルムを、その基材フィルム側でガラス基板に貼合した測定用サンプルを用いて測定を行なった。測定には、ＪＩＳ Ｋ ７１０５に準拠した写像性測定器（スガ試験機株式会社製の「ＩＣＭ−１ＤＰ」）を用いた。ここでいう透過鮮明度は、上述の定義のとおり、ＪＩＳ Ｋ ７１０５に準拠し、暗部と明部との幅の比が１：１で、その幅が０．１２５ｍｍ、０．５ｍｍ、１．０ｍｍおよび２．０ｍｍである４種類の光学くしを用いて測定される透過鮮明度（像鮮明度）の和である。

結果を表１に示す。

Claims (4)

1. 紫外線硬化樹脂と、溶剤と、重量平均粒子径１μｍ以上でかつ含水率が０．６〜０．８質量％の透光性微粒子とを混合して塗布液を調製する工程と、
   前記塗布液をダイコート方式にて基材フィルム上に塗布する工程と、
   紫外線を照射して塗布液を硬化させ、光拡散層を形成する工程と、を有し、
   前記透光性微粒子の含水率は、透光性微粒子５ｇをＭＳ−７０（エーアンドデイ（株）社製）にセットし、１０５℃で３時間の条件で乾燥し、乾燥前の質量を１００％として、乾燥前後の質量減少分を計算して求めた値である、光拡散フィルムの製造方法。
2. 前記光拡散層の厚みが５〜２０μｍである請求項１に記載の光拡散フィルムの製造方法。
3. 前記光拡散フィルムの内部ヘイズが４０〜７０％である請求項１または２に記載の光拡散フィルムの製造方法。
4. 請求項１〜３のいずれか１項に記載の光拡散フィルムの製造方法により光拡散フィルムを製造する工程と、
   前記光拡散フィルムと偏光フィルムとを貼り合わせる工程と、を有する偏光板の製造方法。