JP6047417B2 - カラーフィルタの製造方法、固体撮像素子の製造方法、及び液晶表示装置の製造方法 - Google Patents
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Description
例えば固体撮像素子を例に取って説明すると、半導体基板等の支持体上に赤色画素、緑色画素、青色画素などの複数色の有機画素が2次元配列されたカラーフィルタが設けられる。
特許文献2には、カラーフィルタ用基板などの基板の表面に規則的なパターンを描画する走査露光型のパターン描画装置が記載されている。
更に、特許文献3には、ブラックマトリックスのみをフォトリソ方式で作成したパターニング基板を有するカラーフィルタが記載されている。
このような観点から、カラーフィルタのパターンが微細化したり、露光量が過剰になったとしても露光ラチチュード(EL;マスク追従性)に優れ、パターンの矩形性が良好であり、かつ焦点深度(Depth of Focus(DOF))の尤度に優れ、スループット(処理速度)が良好なカラーフィルタの製造方法の開発が望まれている。
<1>
ラジカル重合性モノマー及び光ラジカル重合開始剤を含有する感光性着色層をカラーフィルタ画素アレイ用のフォトマスクを用いて露光する工程、及び
前記露光後の感光性着色層を現像することによりカラーフィルタ画素アレイパターンを形成する工程を有し、前記露光が同一座標で連続して複数回に分割して行われる、カラーフィルタの製造方法であって、
前記複数回に分割された露光について、1回目の露光による露光量が2回目の露光による露光量よりも小さい、カラーフィルタの製造方法。
<2>
前記分割された露光間の露光しない時間が1000m秒以内である、<1>に記載のカラーフィルタの製造方法。
<3>
前記複数回に分割された露光が3回以上に分割された露光である、<1>又は<2>に記載のカラーフィルタの製造方法。
<4>
前記カラーフィルタ画素アレイパターンがBayerパターンである、<1>〜<3>のいずれか1項に記載のカラーフィルタの製造方法。
<5>
前記感光性着色層が、有機化合物である色材を含有する、<1>〜<4>のいずれか1項に記載のカラーフィルタの製造方法。
<6>
前記有機化合物である色材が有機顔料である、<5>に記載のカラーフィルタの製造方法。
<7>
前記感光性着色層が、無機顔料を含有する、<1>〜<6>のいずれか1項に記載のカラーフィルタの製造方法。
<8>
<1>〜<7>のいずれか1項に記載のカラーフィルタの製造方法を含む、固体撮像素子の製造方法。
<9>
<1>〜<7>のいずれか1項に記載のカラーフィルタの製造方法を含む、液晶表示装置の製造方法。
本発明は上記<1>〜<9>の構成を有するものであるが、以下その他についても参考のため記載した。
ラジカル重合性モノマー及び光ラジカル重合開始剤を含有する感光性着色層をカラーフィルタ画素アレイ用のフォトマスクを用いて露光する工程、及び
上記露光後の感光性着色層を現像することによりカラーフィルタ画素アレイパターンを形成する工程を有し、上記露光が同一座標で連続して複数回に分割して行われる、カラーフィルタの製造方法。
〔2〕
上記分割された露光間の露光しない時間が1000m秒以内である、〔1〕に記載のカラーフィルタの製造方法。
〔3〕
上記複数回に分割された露光が3回以上に分割された露光である、〔1〕又は〔2〕に記載のカラーフィルタの製造方法。
〔4〕
上記複数回に分割された露光について、1回目の露光による露光量が2回目の露光による露光量よりも小さい、〔1〕〜〔3〕のいずれか1項に記載のカラーフィルタの製造方法。
〔5〕
前記カラーフィルタ画素アレイパターンがBayerパターンである、〔1〕〜〔4〕のいずれか1項に記載のカラーフィルタの製造方法。
〔6〕
上記感光性着色層が、有機化合物である色材を含有する、〔1〕〜〔5〕のいずれか1項に記載のカラーフィルタの製造方法。
〔7〕
上記有機化合物である色材が有機顔料である、〔6〕に記載のカラーフィルタの製造方法。
〔8〕
前記感光性着色層が、無機顔料を含有する、〔1〕〜〔5〕のいずれか1項に記載のカラーフィルタの製造方法。
〔9〕
〔1〕〜〔8〕のいずれか1項に記載のカラーフィルタの製造方法により得られるカラーフィルタ。
〔10〕
〔9〕に記載のカラーフィルタを有する固体撮像素子。
〔11〕
〔9〕に記載のカラーフィルタを有する液晶表示装置。
特に本発明のカラーフィルタの製造方法によれば、固体撮像素子用カラーフィルタ(赤、緑、青、CMY(シアン、マゼンタ、イエロー)、透明等)における、特に1.2μmを下回るピクセルサイズの画素において、EL(マスク追従性)及びDOFを効果的に向上させることができ、また上面及び断面から観察され得るカラーフィルタパターンの矩形性を向上させることができる。
以下に記載する構成要件の説明は、本発明の代表的な実施態様に基づいてなされることがあるが、本発明はそのような実施態様に限定されるものではない。
なお、本明細書において「〜」を用いて表される数値範囲は、「〜」の前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む範囲を意味する。
本明細書において、全固形分とは、着色組成物の全組成から溶剤を除いた成分の総質量をいう。
なお、本明細書において、“(メタ)アクリレート”はアクリレート及びメタアクリレートを表し、“(メタ)アクリル”はアクリル及びメタアクリルを表し、“(メタ)アクリロイル”は、アクリロイル及びメタクリロイルを表す。また、本明細書中において、“単量体”と“モノマー”とは同義である。本発明における単量体は、オリゴマー及びポリマーと区別され、質量平均分子量が2,000未満の化合物をいう。本明細書中において、重合性化合物とは、重合性基を有する化合物のことをいい、単量体であっても、ポリマーであってもよい。重合性基とは、重合反応に関与する基を言う。
本発明でいう「放射線」は、可視光線、紫外線、遠紫外線、電子線、X線等を含むものを意味する。
ラジカル重合性モノマー及び光ラジカル重合開始剤を含有する感光性着色層をカラーフィルタ画素アレイ用のフォトマスクを用いて露光する工程、及び
上記露光後の感光性着色層を現像することによりカラーフィルタ画素アレイパターンを形成する工程を有し、上記露光が同一座標で連続して複数回に分割して行われる。
本発明において、カラーフィルタ画素アレイ用のフォトマスクとは、赤、緑、青、CMY、透明等のイメージセンサー受光部、液晶表示装置等の色分離用途のフォトマスクを意味する。遮光目的としたパターン形成用のフォトマスクは含まないものとする。
カラーフィルタ画素アレイ用のフォトマスクとしては、カラーフィルタ画素アレイ用のフォトマスクとして公知のものを使用することができ、多重露光用のフォトマスクは要しない。
本発明において、「同一座標」とは、カラーフィルタ画素アレイ用の前記フォトマスクと感光性着色層(もしくは基板)との間の相対的な位置(x座標、y座標)を変更しないことをいう。
例えば、ステップ&リピート方式の露光(ある一区画を露光した後、次の一区画を露光するという区画ごとの露光を順次繰り返して行く、いわゆるステッパ方式として知られている。)における、各区画ごとにおける露光を意味する。
本発明において、「連続して」とは、分割された露光間の露光しない時間(以下、単に「ディレイ時間」ともいう)が1000m秒以下であることをいう。
1000m秒を超えると、ディレイ時間による作用効果の飽和と同時にスループット低下を招くおそれがあるからである。
分割された露光間の露光しない時間(ディレイ時間)は、10〜1000m秒であることが好ましく、15〜300m秒であることがより好ましく、20〜100m秒であることが更に好ましい。露光されない時間が長くなるほどスループットが低下し、且つ、低露光量の条件で、得られるパターンと基板との間の密着性が劣るおそれがあるからである。
これは露光されない時間が長くなると、基板方向へ拡散されたラジカルが失活し易くなるためであるものと考えられる。
これに対し、本発明のカラーフィルタの製造方法によるEL向上及びそれに伴うパターン形状向上の効果は、Bayerパターン又はホールパターンなどのカラーフィルタ画素アレイパターンの形状を加工するのに好適である。本発明のカラーフィルタの製造方法によると、これらBayerパターン又はホールパターンのカラーフィルタ画素アレイパターンの分離能を飛躍的に向上させることができ、特にBayerパターンのパターン分離能を飛躍的に向上させることができる。
また、アイランドパターン等のカラーフィルタ画素アレイパターンの分離能も十分に向上することができる。
また、時間間隔を置いて更に追加露光(第2露光、第3露光等)することにより、露光エリアの感光性着色層中の中心近傍のラジカルが露光余熱により保持された状態もしくは酸素による失活が進行しない状態で更に露光される(ラジカル発生を促進する)ため、基板方向へのラジカル拡散が促進され、基板への密着性向上に寄与するものと考えられる。
逆に露光エリア周辺近傍では第1露光で発生したラジカルは、感光性着色層中及び前記層表面の酸素により失活しており横方向の拡散が抑制されるものと考えられる。第2の露光においても同様の現象が発生するものと考えられるため、横方向の太り(露光量が多いときの線幅における太り、焦点がずれたときの線幅における太りなど)が抑制されるものと考えられる。
以上により本発明のカラーフィルタの製造方法によれば、スループットを損なうことなく、EL(マスク追従性)及びDOFの尤度を向上させることができ、上記マスク追従性の向上により、カラーフィルタ画素アレイパターンの矩形性も向上することができるものと推定される。
本発明における露光工程では、ラジカル重合性モノマー及び光ラジカル重合開始剤を含有する感光性着色層を、例えば、ステッパー等の露光装置を用い、カラーフィルタ画素アレイ用のフォトマスクを介してパターン露光し得る。
露光に際して用いることができる放射線(光)としては、特に、g線、i線等の紫外線が好ましく(特に好ましくはi線)用いられる。
本発明において、分割して照射(露光)された照射量(露光量)の合計としては30〜1500mJ/cm2が好ましく、50〜1000mJ/cm2がより好ましく、80〜500mJ/cm2が最も好ましい。
更に露光照射によるラジカルの拡散密度を小さくし横方向のパターン太りを抑制する観点から、本発明においては露光光源の照度は20000W/m2以下であることが好ましく、15000W/m2以下がより好ましい。
本発明において、複数回に分割された露光が2回以上に分割された露光であることが好ましく、3回以上に分割された露光であることがより好ましい。
上記複数回に分割された露光について、1回目の露光による露光量が2回目の露光による露光量よりも小さいことが好ましい。
本発明は、上記露光後の感光性着色層を現像してカラーフィルタ画素アレイパターンを形成する工程を有する。前記現像としてはアルカリ現像であることが好ましい。上記露光後の感光性着色層をアルカリ現像処理することにより、露光工程における光未照射部分の感光性着色層がアルカリ水溶液に溶出し、光硬化した部分だけが残りネガ型のカラーフィルタ画素アレイパターンを形成することができる。
現像液としては、下地の撮像素子や回路などにダメージを起さない、有機アルカリ現像液が望ましい。現像時間は20秒〜90秒であってもよいが、より残渣を除去するため、近年では120秒〜180秒実施する場合もある。さらには、より残渣除去性を向上するため、現像液を60秒ごとに振り切り、さらに新たに現像液を供給する工程を数回繰り返す場合もある。
なお、現像液には無機アルカリを用いてもよく、無機アルカリとしては、例えば、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、炭酸ナトリウム、炭酸水素ナトリウム、硅酸ナトリウム、メタ硅酸ナトリウムなどが好ましい。
なお、このようなアルカリ性水溶液からなる現像液を使用した場合には、一般に現像後純水で洗浄(リンス)する。
感光性着色層形成工程では、例えば、基板上に、ラジカル重合性モノマー及び光ラジカル重合開始剤を含有するネガ型感光性着色組成物を付与して本発明における感光性着色層を形成することができる。
本発明における基板としては、特に制限はないが、例えば液晶表示素子等に用いられるソーダガラス、ホウケイ酸ガラス、石英ガラス及びこれらに透明導電膜を付着させたものや、撮像素子等に用いられる光電変換素子基板、例えばシリコン基板、酸化膜、窒化シリコン等が挙げられる。また、これら基板と本発明における感光性着色層層の間には本発明の効果を損なわない限り中間層など他の層を設けても良い。
本発明におけるカラーフィルタ画素アレイパターンは、固体撮像素子用基板等の基板の撮像素子形成面側(おもて面)に形成されてもよいし、撮像素子非形成面側(裏面)に形成されてもよい。
固体撮像素子用基板等の基板における各撮像素子間や、固体撮像素子用基板の裏面には、遮光膜が設けられていてもよい。
また、基板上には、必要により、上部の層との密着改良、物質の拡散防止或いは基板表面の平坦化のために下地層を設けてもよい。
上記現像工程後ないしはリンス後、乾燥を施した後に加熱処理(ポストベーク)を行うことが好ましい。多色のカラーフィルタ画素アレイパターンを形成するのであれば、各色ごとに前記工程を順次繰り返して硬化皮膜を製造することができる。これによりカラーフィルタが得られる。
ポストベークは、硬化を完全なものとするための現像後の加熱処理であり、通常100℃〜240℃、好ましくは200℃〜240℃の熱硬化処理を行う。
このポストベーク処理は、現像後の塗布膜を、上記条件になるようにホットプレートやコンベクションオーブン(熱風循環式乾燥機)、高周波加熱機等の加熱手段を用いて、連続式あるいはバッチ式で行うことができる。
上記のうち、アルキレングリコールモノアルキルエーテルカルボキシレート及びアルキレングリコールモノアルキルエーテルが好ましい。
これら溶媒は、単独で用いても2種以上を混合して用いてもよい。2種以上を混合する場合、水酸基を有する溶剤と水酸基を有しない溶剤とを混合することが好ましい。水酸基を有する溶剤と水酸基を有しない溶剤との質量比は、1/99〜99/1、好ましくは10/90〜90/10、更に好ましくは20/80〜80/20である。プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート(PGMEA)とプロピレングリコールモノメチルエーテル(PGME)の混合溶剤で、その比率が60/40であることが特に好ましい。なお、汚染物に対する洗浄液の浸透性を向上させるために、洗浄液には前掲の本組成物に関する界面活性剤を添加してもよい。
本発明におけるネガ型感光性着色組成物は、ラジカル重合性モノマーを含有する。ラジカル重合性モノマーは、感光性着色組成物をネガ型に構成することができる。
これらの具体的な化合物としては、特開2009−288705号公報の段落番号0095〜段落番号0108に記載されている化合物を本発明においても好適に用いることができる。
多官能カルボン酸にグリシジル(メタ)アクリレート等の環状エーテル基とエチレン性不飽和基を有する化合物を反応させ得られる多官能(メタ)アクリレートなども挙げることができる。
また、その他の好ましいラジカル重合性モノマーとして、特開2010−160418号公報、特開2010−129825号公報、特許第4364216号公報等に記載される、フルオレン環を有し、エチレン性重合性基を2官能以上有する化合物、カルド樹脂も使用することが可能である。
上記一般式(MO−1)〜(MO−5)で表される、ラジカル重合性モノマーの具体例としては、特開2007−269779号公報の段落番号0248〜段落番号0251に記載されている化合物も本発明においても好適に用いることができる。
ラジカル重合性モノマーとしては、多官能モノマーであって、カルボキシル基、スルホン酸基、リン酸基等の酸基を有していても良い。従って、エチレン性化合物が、上記のように混合物である場合のように未反応のカルボキシル基を有するものであれば、これをそのまま利用することができるが、必要において、上述のエチレン性化合物のヒドロキシル基に非芳香族カルボン酸無水物を反応させて酸基を導入しても良い。この場合、使用される非芳香族カルボン酸無水物の具体例としては、無水テトラヒドロフタル酸、アルキル化無水テトラヒドロフタル酸、無水ヘキサヒドロフタル酸、アルキル化無水ヘキサヒドロフタル酸、無水コハク酸、無水マレイン酸が挙げられる。
酸基を有する多官能モノマーの好ましい酸価としては、0.1〜40mg−KOH/gであり、特に好ましくは5〜30mg−KOH/gである。異なる酸基の多官能モノマーを2種以上併用する場合、或いは酸基を有しない多官能モノマーを併用する場合、全体の多官能モノマーとしての酸基が上記範囲に入るように調整することが好ましい。
また、重合性モノマーとして、特開2012−215806号公報の段落0306〜0313に記載のカプロラクトン構造を有する多官能性単量体も用いることができる。
このようなカプロラクトン構造を有する多官能性単量体は、例えば、日本化薬(株)からKAYARAD DPCAシリーズとして市販されており、DPCA−20、DPCA−30、DPCA−60、DPCA−120等を挙げることができる。
本発明において、カプロラクトン構造を有する多官能性単量体は、単独でまたは2種以上を混合して使用することができる。
ラジカル重合性モノマーの市販品としては、ウレタンオリゴマーUAS−10、UAB−140(山陽国策パルプ社製)、UA−7200」(新中村化学社製、DPHA−40H(日本化薬社製)、UA−306H、UA−306T、UA−306I、AH−600、T−600、AI−600(共栄社製)、M−460(東亞合成製)などが挙げられる。
また、重合性化合物としては、酸基を有するエチレン性不飽和化合物類も好適である。酸基を有するエチレン性不飽和化合物類は、前記多官能アルコールの一部のヒドロキシ基を(メタ)アクリレート化し、残ったヒドロキシ基に酸無水物を付加反応させてカルボキシ基とするなどの方法で得られる。市販品としては、例えば、東亞合成株式会社製の多塩基酸変性アクリルオリゴマーとして、M−510、M−520などが挙げられる。
重合性化合物としては、特開2012−150468号公報の段落0216〜0220に記載の同一分子内に2個以上のメルカプト(SH)基を有する多官能チオール化合物も用いることができる。
本発明におけるネガ型感光性着色組成物は、光ラジカル重合開始剤を含有する。
前記ラジカル光重合開始剤は、重合性組成物に感光性を付与し、感光性組成物とすることができ、カラーレジスト等に好適に用いることができる。光ラジカル重合開始剤としては、以下に述べる光重合開始剤として知られているものを用いることができる。
前記光重合開始剤としては、前記重合性化合物の重合を開始する能力を有する限り、特に制限はなく、公知の光重合開始剤の中から適宜選択することができ、例えば、紫外線領域から可視の光線に対して感光性を有するものが好ましく、光励起された増感剤と何らかの作用を生じ、活性ラジカルを生成する活性剤であり得る。
また、前記光重合開始剤は、約300〜800nm(330〜500nmがより好ましい。)の範囲内に少なくとも約50の分子吸光係数を有する成分を少なくとも1種含有していることが好ましい。
ヒドロキシアセトフェノン系開始剤としては、IRGACURE−184、DAROCUR−1173、IRGACURE−500、IRGACURE−2959,IRGACURE−127(商品名:いずれもBASF社製)を用いることができる。アミノアセトフェノン系開始剤としては、市販品であるIRGACURE−907、IRGACURE−369、及び、 IRGACURE−379(商品名:いずれもBASF社製)を用いることができる。アミノアセトフェノン系開始剤として、365nmまたは405nm等の長波光源に吸収波長がマッチングされた特開2009−191179公報に記載の化合物も用いることができる。また アシルホスフィン系開始剤としては市販品であるIRGACURE−819やDAROCUR−TPO(商品名:いずれもBASF社製)を用いることができる。
市販品ではIRGACURE−OXE01(BASF社製)、IRGACURE−OXE02(BASF社製)も好適に用いられる。
また、オキシム化合物の特定部位に不飽和結合を有する特開2009−242469公報に記載の化合物も、重合不活性ラジカルから活性ラジカルを再生することで高感度化を達成でき好適に使用することができる。
光ラジカル重合開始剤の感光性着色組成物中における含有量(2種以上の場合は総含有量)としては、感光性着色組成物の全固形分に対して、0.1〜20質量%の範囲が好ましく、より好ましくは0.5〜10質量%の範囲、特に好ましくは1〜8質量%の範囲である。この範囲内であると、良好な感度とパターン形成性が得られる。
本発明において、前記ネガ型感光性着色組成物は、色材を含有することが好ましい。
本発明に用いることができる色材は、特に限定されず、従来公知の種々の染料や顔料(有機顔料、無機顔料等)を1種又は2種以上混合して用いることができる。
本発明において、色材が有機化合物であることが好ましく、有機顔料であることがより好ましい。
C.I.ピグメント・オレンジ36,71;
C.I.ピグメント・レッド122,150,171,175,177,209,224,242,254,255,264;
C.I.ピグメント・バイオレット19,23,32;
C.I.ピグメント・ブルー15:1,15:3,15:6,16,22,60,66;
C.I.ピグメント・グリーン36,7,58
本発明において、C.I.ピグメント・グリーン36(以下、単にPG36ともいう)であることが好ましい。
本発明における組成物を構成する色材として使用できる染料は、特に制限はなく、従来カラーフィルタ用として公知の染料が使用できる。
化学構造としては、ピラゾールアゾ系、アニリノアゾ系、トリフェニルメタン系、アントラキノン系、アンスラピリドン系、ベンジリデン系、オキソノール系、ピラゾロトリアゾールアゾ系、ピリドンアゾ系、シアニン系、フェノチアジン系、ピロロピラゾールアゾメチン系、キサテン系、フタロシアニン系、ペンゾピラン系、インジゴ系等の染料が使用できる。
また、色材として使用し得る無機顔料としては、金属酸化物、金属錯塩等で示される金属化合物を挙げることができ、具体的には、鉄、コバルト、アルミニウム、カドミウム、鉛、銅、チタン、マグネシウム、クロム、亜鉛、アンチモン、銀等の金属酸化物、及び前記金属の複合酸化物を挙げることができる。チタンの窒化物、銀錫化合物、銀化合物なども使用することができる。特に好ましい無機顔料としては、カーボンブラック、チタンブラック、チタンホワイトなどが挙げられる。また、無機顔料と有機顔料を組み合わせて用いることもできる。
本発明の感光性着色組成物中、色材と重合性モノマーとの含有質量比は、薄層化の観点から、1:2〜20:1であることが好ましく、1:1〜10:1であることがより好ましい。
本発明における感光性着色組成物には、本発明の効果を損なわない範囲で、必要に応じて、各種添加物、例えば、バインダー、溶剤、界面活性剤、密着促進剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、凝集防止剤、分散剤等を配合することができる。
前記バインダーは、顔料分散液調製時に添加する場合が多く、有機溶剤に可溶で分散安定性と硬化性を保つ性能があればよい。
特開2008−189747号公報段落0021〜0108、特開2009−216913号公報段落0062〜0220などに記載されている、側鎖に重合性基を有する樹脂も本発明におけるバインダーとして好ましく用いることができる。また、このような樹脂は後述の分散剤としても好適に用いることができる。
これらのバインダー中に前記色材を高濃度に分散させることで、下層等との密着性を付与でき、これらはスピンコート塗布面状にも寄与している。
また、前記分散剤は顔料の分散性を向上させるために添加することができる。前記分散剤としては、公知のものを適宜選定して用いることができ、例えば、カチオン系界面活性剤、フッ素系界面活性剤、高分子分散剤等が挙げられる。
本発明に用いうる顔料分散剤としては、高分子分散剤〔例えば、ポリアミドアミンとその塩、ポリカルボン酸とその塩、高分子量不飽和酸エステル、変性ポリウレタン、変性ポリエステル、変性ポリ(メタ)アクリレート、(メタ)アクリル系共重合体、ナフタレンスルホン酸ホルマリン縮合物〕、及び、ポリオキシエチレンアルキルリン酸エステル、ポリオキシエチレンアルキルアミン、アルカノールアミン等の界面活性剤、及び、顔料誘導体等を挙げることができる。
高分子分散剤は、その構造から更に直鎖状高分子、末端変性型高分子、グラフト型高分子、ブロック型高分子に分類することができる。
感光性着色組成物中における増感剤の含有量は、深部への光吸収効率と開始分解効率の観点から、固形分換算で、0.1質量%〜20質量%であることが好ましく、0.5質量%〜15質量%がより好ましい。
増感剤は、1種単独で用いてもよいし、2種以上を併用してもよい。
本発明の感光性着色組成物は、一般には、有機溶剤を用いて構成することができる。有機溶剤は、各成分の溶解性や感光性着色組成物の塗布性を満足すれば基本的には特に制限はないが、特にバインダーの溶解性、塗布性、安全性を考慮して選ばれることが好ましい。また、本発明における感光性着色組成物を調製する際には、少なくとも2種類の有機溶剤を含むことが好ましい。
本発明における感光性着色組成物には、必要に応じて各種添加剤を更に添加することができる。各種添加物の具体例としては、例えば、上記特開2005−326453号公報に記載の各種添加剤を挙げることができる。
また、本発明は、本発明のカラーフィルタの製造方法により製造されたカラーフィルタに関するものでもある。
本発明のカラーフィルタは、CCD、CMOS等の固体撮像素子に好適に用いることができ、特に100万画素を超えるような高解像度のCCDやCMOS等に好適である。本発明のカラーフィルタは、例えば、CCD又はCMOSを構成する各画素の受光部と、集光するためのマイクロレンズとの間に配置されるカラーフィルタとして用いることができる。
本発明のカラーフィルタの具体的形態としては、例えば、前記赤色パターンと他の着色パターンとを組み合わせた多色のカラーフィルタの形態(例えば、前記赤色パターン、青色パターン、及び緑色パターンを少なくとも有する3色以上のカラーフィルタ)が好適である。
また、着色パターンのサイズ(パターン幅)としては、2.0μm以下が好ましく、1.7μm以下がより好ましい。
本発明の固体撮像素子は、既述の本発明のカラーフィルタを備える。本発明の固体撮像素子の構成としては、本発明のカラーフィルタが備えられた構成であり、固体撮像素子として機能する構成であれば特に限定はないが、例えば、以下のような構成が挙げられる。
更に、前記デバイス保護層上であってカラーフィルタの下(支持体に近い側)に集光手段(例えば、マイクロレンズ等。以下同じ)を有する構成や、カラーフィルタ上に集光手段を有する構成等であってもよい。
図1に示すように、固体撮像素子10は、シリコン基板上に設けられた受光素子(フォトダイオード)42、カラーフィルタ13、平坦化層(下地層)14、マイクロレンズ15等から構成される。本発明においては、平坦化層14は必ずしも設ける必要はない。なお、図1では、各部を明確にするため、相互の厚みや幅の比率は無視して一部誇張して表示している。
このようなカラーフィルタを備えた液晶表示装置は、表示画像の色合いが良好で表示特性に優れた高画質画像を表示することができる。
また、本発明のカラーフィルタは、明るく高精細なCOA(Color−filter On Array)方式にも供することが可能である。
COA方式により形成される着色層には、着色層上に配置されるITO電極と着色層の下方の駆動用基板の端子とを導通させるために、一辺の長さが1〜15μm程度の矩形のスルーホールあるいはコの字型の窪み等の導通路を形成する必要であり、導通路の寸法(即ち、一辺の長さ)を特に5μm以下にすることが好ましいが、本発明を用いることにより、5μm以下の導通路を形成することも可能である。これらの画像表示方式については、例えば、「EL、PDP、LCDディスプレイ−技術と市場の最新動向−(東レリサーチセンター調査研究部門 2001年発行)」の43ページなどに記載されている。
バックライトに関しては、SID meeting Digest 1380(2005)(A.Konno et.al)や、月刊ディスプレイ 2005年12月号の18〜24ページ(島 康裕)、同25〜30ページ(八木隆明)などに記載されている。
以下の成分を混合することにより、色材濃度が組成物固形分中46.3質量%の感光性緑色組成物を調製した。
・顔料分散液・・・59.9g
緑色顔料(PG36/PG7/PY139=80/20/30(質量比))/分散剤/分散樹脂〔BYK社製 BYK−2001/ベンジルメタクリレート/メタクリル酸共重合体(70/30モル比、Mw:30000)〕 分散剤/分散樹脂比率(質量比)=4/21
固形分:19.6質量%、顔料分の質量:12.0質量%
・ラジカル重合性モノマー(日本化薬製 KAYARAD DPHA;下記表においてA−1) ・・・1.42g
・光ラジカル重合開始剤(BASF製 イルガキュアOXE02;下記表においてB−2) ・・・0.49g
・バインダー含有溶液(ダイセル化学製 サイクロマーP 50質量%)
・・・3.42g
・界面活性剤(ノニオン系界面活性剤 パイオニンD−6315(竹本油脂(株))
・・・0.18g
・溶媒・・・プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート(PGMEA)/3−エトキシプロピオン酸エチル(EEP)・・・12.1g/16.5g
シリコン基板上に下記下地剤を用いて透明平坦化層(透明下地層)を形成し、その上に上記調製した感光性緑色組成物を用いて1.0μmパターンでBayerパターンを形成した。
・下地剤:CT−4000(富士フイルムエレクトロニクスマテリアルズ社製)
透明下地層の膜厚:0.1μm、ベーク条件:220℃×5分
感光性緑色組成物
・感光性緑色層の膜厚:0.6μm(プリベーク後)
・プリベーク:100℃×120秒
・露光条件:
露光照明条件:NA/σ=0.55/0.38 放射照度10000W/m2
露光波長:356nm
露光装置:キャノン(株)社製 FPA5500iZ
現像後パターンサイズ(正方格子の一辺):1.0μmのBayerパターン、マスクバイアスなし。
その他の条件については、後記の実施例1〜3において詳述する。
・現像条件:
基板温度:23℃
現像 :CD−2000(富士フイルムエレクトロニクスマテリアルズ社製)60%希釈品
ストレートノズル 100ml吐出、60秒パドル処理、揺動あり
液温:23℃
リンス:ストレートノズルを使用し、ノズルをウエハ上面のセンターに固定。
リンス液:純水
液温:23℃
回転数:500rpm
時間 :30秒
流量 :1000ml/分
スピン乾燥 1000rpm、20秒
・ポストベーク条件:220℃×5分
・観察:測長走査型電子顕微鏡S9260(日立ハイテクノロジーズ社製) 倍率:×30.0k
・線幅測定:各露光パラメータについてn=2の平均値
2分割露光、3分割露光については、各露光間のディレイ時間は35m秒とした。
また、分割なし、2分割露光、3分割露光のいずれについても照射量(露光量)の合計は、100〜500mJ/cm2の範囲内で行った。また、2分割露光、3分割露光については露光量としては等分割とした。
上記分割露光によるEL、DOF及び矩形性を評価した。
評価基準は以下の通りである。
アンダー露光マージンを測定することによりELを評価した。
ここで、アンダー露光マージンとは、パターンと基板との密着性が弱くパターンがハガレてしまう現象などが起きない最低の露光量から、マスクパターンの線幅と現像後の実パターンの線幅とが一致する最適露光量(Eopt)までの露光量幅を意味する。
1:パターンが発現するが、アンダー露光マージンが狭かった。
2:パターンが発現し、アンダー露光マージンが評価基準1よりも5%以上向上した。
3:パターンが発現し、更にアンダー露光マージンが評価基準2よりも5%以上向上した。
4:パターンが発現し、更に評価基準3よりも5%以上アンダー露光マージンが向上した。
5:パターンが発現し、更に評価基準4よりも5%以上アンダー露光マージンが向上した。
6:パターンが発現し、更に評価基準5よりも5%以上アンダー露光マージンが向上した。
DOFマージンは、CD(Critical Dimension)値±10%を許容値として評価した。すなわち、DOFマージンは、ベストフォーカスにおいて、マスクパターンの線幅と得られるパターンの線幅とが一致する露光量を最適露光量(Eopt)とし、その最適露光量(Eopt)において焦点深度をベストフォーカスからずらしたときに、線幅変動が±10%に収まる焦点深度幅を意味する。
1:DOFマージン測定ができるが、非常にマージンが狭かった。
2:DOFマージンが測定でき、DOFマージンが評価基準1よりも5%以上向上した。
3:DOFマージンが測定でき、更にDOFマージンが評価基準2よりも5%以上向上した。
4:DOFマージンが測定でき、更にまたDOFマージンが評価基準3よりも5%以上向上した。
上方から観察した1.0μm□(スクエア)パターンの矩形性を、横方向線幅と対角方向の線幅比で評価した。
例えば、横方向線幅1.0μmに対し対角方向線幅√2=1.41を最も理想的な線幅比とした(対角方向/横方向の線幅比=1.41)。
1:対角方向/横方向の線幅比が1.1未満であった。
2:対角方向/横方向の線幅比が1.1以上1.13未満であった。
3:対角方向/横方向の線幅比が1.13以上1.16未満であった。
4:対角方向/横方向の線幅比が1.16以上1.20未満であった。
5:対角方向/横方向の線幅比が1.20以上であった。
結果を下記表に示す。
[実施例1−2〜1−5]
ラジカル重合性モノマー及び光ラジカル重合開始剤を、それぞれ、下記表に示した化合物に変更した以外は実施例1−1と同様にして分割露光によるEL、DOF及び矩形性を評価した。
結果を下記表に示す。
実施例1−1と同様に、ラジカル重合性モノマー及び光ラジカル重合開始剤を、それぞれ、A−1、B−2として2分割露光時のディレイ時間変更によるEL及びスループットを評価した。
照射量(露光量)の合計は、100〜500mJ/cm2の範囲内で行い、露光量は等分割した。
(EL評価基準)
アンダー露光マージンを測定することによりELを評価した。
1:パターンが発現するが、アンダー露光マージンが狭かった。
2:パターンが発現し、アンダー露光マージンが評価基準1よりも5%以上向上した。
3:パターンが発現し、更にアンダー露光マージンが評価基準2よりも5%以上向上した。
4:パターンが発現し、更に評価基準3よりも5%以上アンダー露光マージンが向上した。
5:パターンが発現し、更に評価基準4よりも5%以上アンダー露光マージンが向上した。
(スループット評価基準)
1ウエハ当たり100ショットの露光での分割露光によるスループットへの影響を下記基準の延長時間で評価した。
1:延長時間120秒以上
2:延長時間90秒以上120秒未満
3:延長時間60秒以上90秒未満
4:延長時間60秒未満
したがって、ディレイ時間はできるだけ短くするのがEL向上に好適であることがわかる。
なお、ディレイ時間が長くなるとELが低下していくのは、低露光領域で、得られるパターンと基板との間の密着性不良が発生しているためであるものと推定される。
実施例1−1と同様に、ラジカル重合性モノマー及び光ラジカル重合開始剤を、それぞれ、A−1、B−2として2分割、3分割露光時の各露光(第1露光、第2露光、第3露光)における露光量の変更によるELを評価した。
2分割露光、3分割露光については、各露光間のディレイ時間は35m秒とした。
また、分割なし、2分割露光、3分割露光のいずれについても照射量(露光量)の合計は、100〜500mJ/cm2の範囲内で行った。
評価基準は以下の通りである。
1:パターンが発現するがELマージン狭かった。
2:パターンが発現しELマージンが評価基準1よりも5%以上向上した。
3:パターンが発現しELマージンが評価基準2よりも5%以上向上した。
4:パターンが発現しELマージンが評価基準3よりも5%以上向上した。
5:パターンが発現しELマージンが評価基準4よりも5%以上向上した。
6:パターンが発現しELマージンが評価基準5よりも5%以上向上した。
これは、第1露光の露光量が第2露光の露光量より大きい場合、第1露光でのラジカルの拡散が大きく、第2露光の寄与が小さいためと推定される。すなわち、結果的に分割しない露光に近いものとなるためと考えられる。
また、分割回数が多い場合においては、トータルの露光量が同一であっても、第1露光、第2露光等の単位露光の露光量が小さいため、露光による横方向(線幅へ寄与)へのラジカル拡散が酸素阻害により失活するためELが向上するものと考えられる。
しかしながら横方向へのラジカルの失活に比べ、基板方向への失活は遅くなると考えられるので、得られるパターンと基板との間の密着性の劣化は大きくならないと推測される。
13 カラーフィルタ
14 平坦化層
15 マイクロレンズ
20G 緑色画素(第1色画素)
20R 赤色画素(第2色画素)
20B 青色画素(第3色画素)
41 Pウエル
42 受光素子(フォトダイオード)
43 不純物拡散層
44 電極
45 配線層
46 BPSG膜
47 絶縁膜
48 P−SiN膜
49 平坦化層
Claims (9)
- ラジカル重合性モノマー及び光ラジカル重合開始剤を含有する感光性着色層をカラーフィルタ画素アレイ用のフォトマスクを用いて露光する工程、及び
前記露光後の感光性着色層を現像することによりカラーフィルタ画素アレイパターンを形成する工程を有し、前記露光が同一座標で連続して複数回に分割して行われる、カラーフィルタの製造方法であって、
前記複数回に分割された露光について、1回目の露光による露光量が2回目の露光による露光量よりも小さい、カラーフィルタの製造方法。 - 前記分割された露光間の露光しない時間が1000m秒以内である、請求項1に記載のカラーフィルタの製造方法。
- 前記複数回に分割された露光が3回以上に分割された露光である、請求項1又は2に記載のカラーフィルタの製造方法。
- 前記カラーフィルタ画素アレイパターンがBayerパターンである、請求項1〜3のいずれか1項に記載のカラーフィルタの製造方法。
- 前記感光性着色層が、有機化合物である色材を含有する、請求項1〜4のいずれか1項に記載のカラーフィルタの製造方法。
- 前記有機化合物である色材が有機顔料である、請求項5に記載のカラーフィルタの製造方法。
- 前記感光性着色層が、無機顔料を含有する、請求項1〜6のいずれか1項に記載のカラーフィルタの製造方法。
- 請求項1〜7のいずれか1項に記載のカラーフィルタの製造方法を含む、固体撮像素子の製造方法。
- 請求項1〜7のいずれか1項に記載のカラーフィルタの製造方法を含む、液晶表示装置の製造方法。
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