JP5900036B2 - タイヤトレッド用ゴム組成物 - Google Patents
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Description
本発明は、タイヤトレッド用ゴム組成物に関し、更に詳しくは低転がり抵抗性、ウェット性能、操縦安定性及び耐摩耗性と共に、加工性を従来レベル以上に向上するようにしたタイヤトレッド用ゴム組成物に関する。
高性能車両向けの空気入りタイヤに対する要求性能として、湿潤路面走行時のグリップ性能、操縦安定性及び耐摩耗性が優れることに加え、地球環境問題への関心の高まりに伴い燃費性能にも優れることが求められている。このためトレッド部を構成するゴム組成物にシリカを配合することにより、トレッドゴムの損失正接（ｔａｎδ）等の動的粘弾性特性を改質して、発熱を抑え転がり抵抗を低減し燃費性能を高くすると共に、ウェット性能を改良することが行われている。しかしシリカはジエン系ゴムとの親和性が乏しく分散不良を起こし易く、低転がり抵抗性及びウェット性能を改良する所期の効果が必ずしも十分に得られなかった。シリカの分散不良を改良し、かつ低発熱にするため、シリカ及び補強性充填剤の配合量を削減すると、ゴム強度やタイヤ剛性、すなわち耐摩耗性や操縦安定性を確保するのが困難であった。
特許文献１は、ウェット性能、耐摩耗性及び加工性を改良するため、重量平均分子量が１００万以上の溶液重合のスチレンブタジエンゴムにシリカを５０〜３００重量部、特定の無機剤を１０〜８０重量部配合したゴム組成物を提案している。しかしながら、乗用車用の高性能タイヤでは、当時と比較して低転がり抵抗性に対する要求が強いため、特許文献１に記載されたゴム組成物では、需要者の要求に応えることは困難であった。
本発明の目的は、低転がり抵抗性、ウェット性能、操縦安定性及び耐摩耗性と共に、加工性を従来レベル以上に向上するようにしたタイヤトレッド用ゴム組成物を提供することにある。
上記目的を達成する本発明のタイヤトレッド用ゴム組成物は、スチレンブタジエンゴムＳＢＲ１を５０〜７０重量％とスチレンブタジエンゴムＳＢＲ２を５０〜３０重量％とからなるジエン系ゴム１００重量部に、補強性充填剤を８０〜１３０重量部配合し、この補強性充填剤中シリカが８０重量％以上であり、シランカップリング剤を前記シリカ量に対し２〜２０重量％配合したゴム組成物であって、前記ＳＢＲ１のスチレン量が３０〜３８重量％、ビニル量が６０〜８０重量％、ガラス転移温度が−２０〜−５℃、重量平均分子量が１００万〜１８０万であり、前記ＳＢＲ２のガラス転移温度が−８０〜−３５℃、重量平均分子量が５０万〜８０万であり、前記シリカの窒素吸着比表面積が１４０〜２７０ｍ2／ｇであることを特徴とする。
本発明のタイヤトレッド用ゴム組成物は、スチレン量が３０〜３８重量％、ビニル量が６０〜８０重量％、ガラス転移温度が−２０〜−５℃、重量平均分子量が１００万〜１８０万のＳＢＲ１を５０〜７０重量％とガラス転移温度が−８０〜−３５℃、重量平均分子量が５０万〜８０万のＳＢＲ２を５０〜３０重量％とからなるジエン系ゴム１００重量部に、補強性充填剤を８０〜１３０重量部配合し、この補強性充填剤中窒素吸着比表面積が１４０〜２７０ｍ2／ｇのシリカが８０重量％以上であり、シランカップリング剤を前記シリカ量に対し２〜２０重量％配合したことにより、低転がり抵抗性、ウェット性能、操縦安定性及び耐摩耗性と共に、加工性を従来レベル以上に向上することができる。
前記ジエン系ゴムは、その平均ガラス転移温度を−６０〜−４０℃にすることが好ましい。
軟化点が１００〜１５０℃の芳香族変性テルペン樹脂を、前記ジエン系ゴム１００重量部に対し３〜４０重量部配合することが好ましい。
炭素数７〜２０のアルキル基を有するアルキルトリエトキシシランを、前記シリカ量に対し０．１〜２０重量％配合することが好ましい。これによりゴム組成物の粘度が増大するのを抑制し、ゴム組成物の加工性を一層向上することができる。
このゴム組成物をトレッド部に使用した空気入りタイヤは、低転がり抵抗性、ウェット性能、操縦安定性及び耐摩耗性と共に、加工性を従来レベル以上に向上することができる。
本発明のタイヤトレッド用ゴム組成物において、ゴム成分は、高分子量かつ高ガラス転移温度を有するスチレンブタジエンゴム（以下「ＳＢＲ１」という）と低分子量かつ低ガラス転移温度を有するスチレンブタジエンゴム（以下「ＳＢＲ２」という）とで構成されたジエン系ゴムである。すなわち５０〜７０重量％のＳＢＲ１と５０〜３０重量％のＳＢＲ２の合計がジエン系ゴム１００重量％になる。
ＳＢＲ１は、スチレン量が３０〜３８重量％、ビニル量が６０〜８０重量％、ガラス転移温度（以下「Ｔｇ」という）が−２０〜−５℃、重量平均分子量（以下「Ｍｗ」という）が１００万〜１８０万のスチレンブタジエンゴムである。
ＳＢＲ１のスチレン量は３０〜３８重量％、好ましくは３２〜３７重量％である。ＳＢＲ１のスチレン量が３０重量％未満であると、ゴム組成物の破断強度低下により操縦安定性が悪化する。またＳＢＲ１のスチレン量が３８重量％を超えると、ゴム組成物のガラス転移温度（Ｔｇ）が上昇し、粘弾性特性のバランスが悪化する。なおＳＢＲ１のスチレン量は赤外分光分析（ハンプトン法）により測定するものとする。
ＳＢＲ１のビニル量は６０〜８０重量％、好ましくは６２〜７０重量％である。ＳＢＲ１のビニル量が６０重量％未満であると、ウェット性能が低下する。またＳＢＲ１のビニル量が８０重量％を超えると、耐摩耗性が悪化する。なおＳＢＲ１のビニル量は赤外分光分析（ハンプトン法）により測定するものとする。
ＳＢＲ１のＴｇは−２０〜−５℃、好ましくは−１８〜−７℃である。ＳＢＲ１のＴｇが−２０℃より低いと、ゴム組成物のＴｇが低くなり、ウェット性能の指標である０℃における動的粘弾性特性の損失正接（ｔａｎδ）が低下してしまう。またＳＢＲ１のＴｇが−５℃より高いと、ゴム組成物において転がり抵抗性の指標である６０℃における動的粘弾性特性の損失正接（ｔａｎδ）が大きくなる。なお本明細書においてＳＢＲ１及びＳＢＲ２のＴｇは示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により２０℃／分の昇温速度条件によりサーモグラムを測定し、転移域の中点の温度とする。また、ＳＢＲ１及びＳＢＲ２が油展品であるときは、油展成分（オイル）を含まない状態におけるＳＢＲ１及びＳＢＲ２のガラス転移温度とする。
ＳＢＲ１のＭｗは１００万〜１８０万、好ましくは１２０万〜１６０万である。ＳＢＲ１のＭｗが１００万未満であると、ゴム組成物の破断強度低下により操縦安定性が悪化する。またＭｗが１８０万を超えると、粘度が高くなり加工性が悪化する。なお本明細書においてＳＢＲ１及びＳＢＲ２のＭｗはゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により標準ポリスチレン換算により測定するものとする。
ジエン系ゴム１００重量％中のＳＢＲ１の含有量は５０〜７０重量％、好ましくは５０〜６５重量％である。ＳＢＲ１の含有量が５０重量％未満であると、ゴムの破断強度が低下し操縦安定性が悪化する。またＳＢＲ１の含有量が７０重量％を超えると、ゴム組成物の粘度が高くなり加工性が悪化すると共に、発熱性が大きくなりタイヤにしたときの転がり抵抗が悪化する。
低Ｍｗかつ低ＴｇのＳＢＲ２は、Ｔｇが−８０〜−３５℃、Ｍｗが５０万〜８０万のスチレンブタジエンゴムである。
ＳＢＲ２のＴｇは−８０〜−３５℃、好ましくは−７８〜−３８℃である。ＳＢＲ２のＴｇが−８０℃より低いと、ウェット性能が悪化する。またＳＢＲ２のＴｇが−３５℃より高いと、耐摩耗性を確保できない。
ＳＢＲ２のＭｗは５０万〜８０万、好ましくは５５万〜７５万である。ＳＢＲ２のＭｗが５０万未満であると、ゴム組成物の破断強度低下により操縦安定性が悪化する。またＭｗが８０万を超えると、粘度が高くなり加工性が悪化する。
ジエン系ゴム１００重量％中のＳＢＲ２の含有量は５０〜３０重量％、好ましくは
５０〜３５重量％である。ＳＢＲ２の含有量が３０重量％未満であると、ゴム組成物の粘度が高くなり加工性が悪化すると共に、発熱性が大きくなりタイヤにしたときの転がり抵抗が悪化する。またＳＢＲ２の含有量が５０重量％を超えると、ゴムの破断強度が低下し操縦安定性が悪化する。
５０〜３５重量％である。ＳＢＲ２の含有量が３０重量％未満であると、ゴム組成物の粘度が高くなり加工性が悪化すると共に、発熱性が大きくなりタイヤにしたときの転がり抵抗が悪化する。またＳＢＲ２の含有量が５０重量％を超えると、ゴムの破断強度が低下し操縦安定性が悪化する。
本発明のゴム組成物において、高Ｔｇで高ＭｗのＳＢＲ１と低Ｔｇで低ＭｗのＳＢＲ２とで構成されるジエン系ゴムは、その平均ガラス転移温度（以下「平均Ｔｇ」という）が好ましくは−６０〜−４０℃である。ジエン系ゴムの平均Ｔｇが−６０℃より低いと、ウェット性能が低下する。またＳＢＲ２のＴｇが−４０℃より高いと、転がり抵抗性および耐摩耗性が悪化する。なおジエン系ゴムの平均Ｔｇは、ＳＢＲ１のＴｇとＳＢＲ１の重量分率の積とＳＢＲ２のＴｇとＳＢＲ２の重量分率の積との合計で算出される。
本発明のタイヤトレッド用ゴム組成物は、ジエン系ゴム１００重量部に対し補強性充填剤を８０〜１３０重量部、好ましくは８５〜１２５重量部配合する。補強性充填剤の配合量が８０重量部未満であると、操縦安定性及び耐摩耗性が悪化する。また補強性充填剤の配合量が１３０重量部を超えると、ゴム組成物の粘度が高くなり加工性が悪化すると共に、発熱性が悪化する。補強性充填剤としては、例えばシリカ、カーボンブラック、クレー、マイカ、タルク、炭酸カルシウム、水酸化アルミニウム、酸化アルミニウム、酸化チタン等が例示される。好ましくはシリカ、カーボンブラック、クレーがよい。
本発明において、補強性充填剤１００重量％中、シリカの重量割合を８０重量％以上にする。補強性充填剤中のシリカの割合を８０重量％以上にすることにより、ゴム組成物の低転がり抵抗性及びウェット性能をより高いレベルでバランスさせることができる。
本発明のゴム組成物に使用するシリカとしては、窒素吸着比表面積（Ｎ2ＳＡ）が１４０〜２７０ｍ2／ｇである。
本発明においてシリカの窒素吸着比表面積（Ｎ2ＳＡ）は１４０〜２７０ｍ2／ｇ、好ましくは１４５〜２６５ｍ2／ｇにする。シリカのＮ2ＳＡが１４０ｍ2／ｇ未満であると操縦安定性及び耐摩耗性が悪化する。またシリカのＮ2ＳＡが２７０ｍ2／ｇを超えると、混合性が悪化し、練りが不均一となり安定したゴム材料が得られない。シリカのＮ2ＳＡはＪＩＳ Ｋ６２１７−２に準拠して求めるものとする。
シリカとしては、タイヤトレッド用ゴム組成物に通常使用されるシリカ、例えば湿式法シリカ、乾式法シリカあるいは表面処理シリカなどを使用することができる。
本発明のゴム組成物において、シリカと共にシランカップリング剤を配合することにより、シリカの分散性を向上しジエン系ゴムとの補強性をより高くする。シランカップリング剤は、シリカ配合量に対して好ましくは２〜２０重量％、より好ましくは５〜１５重量％配合するとよい。シランカップリング剤の配合量がシリカ重量の２重量％未満の場合、シリカの分散性を向上する効果が十分に得られない。また、シランカップリング剤が２０重量％を超えると、シランカップリング剤同士が重合してしまい、所望の効果を得ることができなくなる。
シランカップリング剤としては、特に制限されるものではないが、硫黄含有シランカップリング剤が好ましく、例えばビス−（３−トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、ビス（３−トリエトキシシリルプロピル）ジスルフィド、３−トリメトキシシリルプロピルベンゾチアゾールテトラスルフィド、γ−メルカプトプロピルトリエトキシシラン、３−オクタノイルチオプロピルトリエトキシシラン等を例示することができる。なかでもビス−（３−トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、ビス（３−トリエトキシシリルプロピル）ジスルフィドが好ましい。
本発明のタイヤトレッド用ゴム組成物は、炭素数７〜２０のアルキル基を有するアルキルトリエトキシシランを配合することが好ましい。このアルキルトリエトキシシランは、下記式（Ｉ）で表されるシラン化合物である。
（式中、Ｒ1は炭素数７〜２０のアルキル基、ＯＥｔはエトキシ基を表す。）
Ｒ1で表わされる炭素数７〜２０のアルキル基としては、具体的には、例えば、ヘプチル基、オクチル基、ノニル基、デシル基、ウンデシル基、ドデシル基等が挙げられる。なかでもジエン系ゴムとの相溶性の観点から、炭素数８〜１０のアルキル基が好ましく、オクチル基、ノニル基がより好ましい。
Ｒ1で表わされる炭素数７〜２０のアルキル基としては、具体的には、例えば、ヘプチル基、オクチル基、ノニル基、デシル基、ウンデシル基、ドデシル基等が挙げられる。なかでもジエン系ゴムとの相溶性の観点から、炭素数８〜１０のアルキル基が好ましく、オクチル基、ノニル基がより好ましい。
アルキルトリエトキシシランを配合することにより、シリカの凝集や粘度上昇を抑制し、ウェット性能および転がり抵抗に優れたタイヤを作製することができる。特にゴム組成物の粘度が大きくなるのを抑制し加工性を優れたものにすることができる。
この理由は明らかでないが、炭素数７〜２０のアルキルトリエトキシシランが、シリカとシランカップリング剤との反応（シラニゼーション）を促進してシリカの分散性を向上させるためと考えられる。
炭素数７〜２０のアルキルトリエトキシシランの配合量は、シリカ配合量に対して０．１〜２０質量％、好ましくは０．５〜１０質量％、より好ましは１〜６質量％である。アルキルトリエトキシシランの配合量をこのような範囲にすることにより、シリカの分散性が向上し、良好な転がり抵抗となるだけでなく、ゴム組成物の粘度増加が抑制されることでシリカを多量に配合することができ、これにより良好なドライおよびウェット性能を確保できる。
本発明のタイヤトレッド用ゴム組成物は、芳香族変性テルペン樹脂を配合することにより低転がり抵抗性を維持しながらウェット性能、特に湿潤路面における操縦安定性を一層向上することができる。芳香族変性テルペン樹脂の配合量は、ジエン系ゴム１００重量部に対し好ましくは３〜４０重量部、より好ましくは５〜３５重量部にするとよい。芳香族変性テルペン樹脂の配合量が３重量部未満であると、所望の効果を発現できない。芳香族変性テルペン樹脂の配合量が４０重量部を超えると、低転がり抵抗性や耐摩耗性が悪化するだけでなく、ゴム組成物の粘着性が増大し、成形ロールに密着するなど成形加工性及び取り扱い性が悪化する。
芳香族変性テルペン樹脂は、テルペンと芳香族化合物とを重合することにより得られる。テルペンとしては、例えばα−ピネン、β−ピネン、ジペンテン、リモネンなどが例示される。芳香族化合物としては、例えばスチレン、α−メチルスチレン、ビニルトルエン、インデンなどが例示される。なかでも芳香族変性テルペン樹脂としてスチレン変性テルペン樹脂が好ましい。このような芳香族変性テルペン樹脂は、ジエン系ゴムとの相溶性が良好であるため、ゴム組成物の０℃のｔａｎδを高くし、ウェットグリップ性能が向上する。
芳香族変性テルペン樹脂としては、好ましくは軟化点が１００〜１５０℃、より好ましくは１１０〜１４０℃であるものを使用するとよい。芳香族変性テルペン樹脂の軟化点が１００℃未満であると、ウェット性能を改良する効果が十分に得られない。また、芳香族変性テルペン樹脂の軟化点が１５０℃を超えると、ジエン系ゴムに対する分散性が悪化し、ウェット路面でのグリップ性能が低下すると共に、ゴム強度が低下する。なお、芳香族変性テルペン樹脂の軟化点はＪＩＳ Ｋ６２２０−１（環球法）に準拠し測定したものとする。
芳香族変性テルペン樹脂の水酸基価は、好ましくは３０ＫＯＨｍｇ／ｇ以下、より好ましくは０〜２５ＫＯＨｍｇ／ｇにする。芳香族変性テルペン樹脂の水酸基価を３０ＫＯＨｍｇ／ｇ以下にすることにより、０℃のｔａｎδが増加し、ウェットグリップ性能が向上する。なお、芳香族変性テルペン樹脂の水酸基価は、ＪＩＳ Ｋ１５５７−１に準拠して測定するものとする。
本発明のタイヤトレッド用ゴム組成物は、シリカ以外の他の充填剤を配合することができる。シリカ以外の他の充填剤としては、例えばカーボンブラック、クレー、マイカ、タルク、炭酸カルシウム、水酸化アルミニウム、酸化アルミニウム、酸化チタン等が例示される。なかでもカーボンブラックが好ましい。カーボンブラックを配合することによりゴム強度を高くすることができる。
タイヤトレッド用ゴム組成物には、加硫又は架橋剤、加硫促進剤、老化防止剤、可塑剤、加工助剤、液状ポリマー、熱硬化性樹脂などのタイヤトレッド用ゴム組成物に一般的に使用される各種配合剤を配合することができる。このような配合剤は一般的な方法で混練してゴム組成物とし、加硫又は架橋するのに使用することができる。これらの配合剤の配合量は本発明の目的に反しない限り、従来の一般的な配合量とすることができる。タイヤトレッド用ゴム組成物は、公知のゴム用混練機械、例えば、バンバリーミキサー、ニーダー、ロール等を使用して、上記各成分を混合することによって製造することができる。
本発明のタイヤトレッド用ゴム組成物は、空気入りタイヤに好適に使用することができる。このゴム組成物をトレッド部に使用した空気入りタイヤは、低転がり抵抗性、ウェット性能及び操縦安定性を従来レベル以上に向上することができる。また本発明のゴム組成物は、加工性が優れるため、上述した優れた性能を有する空気入りタイヤを、高い品質を保持させて安定的に生産することができる。
以下、実施例によって本発明を更に説明するが、本発明の範囲はこれらの実施例に限定されるものではない。
表１，２に示す配合からなる２０種類のタイヤトレッド用ゴム組成物（実施例１，２，４〜７、比較例１〜１３、参考例１）を、硫黄、加硫促進剤を除く成分を表３に示す共通配合成分と共に、１.８Ｌの密閉型ミキサーで１６０℃、５分間混練し放出したマスターバッチに、硫黄、加硫促進剤を加えてオープンロールで混練することにより調製した。なお表１及び２において、油展オイルを含むＳＢＲについて、括弧内に各ゴム成分の正味の配合量を記載した。シリカ及びカーボンブラックの合計を「補強性充填剤合計」、補強性充填剤合計中のシリカの重量割合を「シリカの割合」の欄にそれぞれ記載した。またジエン系ゴムの平均Ｔｇを「ゴム成分Ｔｇ」の欄に記載した。
得られた２０種類のタイヤトレッド用ゴム組成物について、下記に示す方法でムーニー粘度を測定することにより加工性を評価した。
ムーニー粘度
得られたゴム組成物のムーニー粘度をＪＩＳ Ｋ６３００に準拠して、ムーニー粘度計にてＬ型ロータ（３８．１ｍｍ径、５．５ｍｍ厚）を使用し、予熱時間１分、ロータの回転時間４分、１００℃、２ｒｐｍの条件で測定した。得られた結果は、比較例１の値を１００とする指数で表わし表１，２に示した。この指数が小さいほど、粘度が小さく加工性が優れることを意味する。なお指数１０５以下を許容範囲とする。
得られたゴム組成物のムーニー粘度をＪＩＳ Ｋ６３００に準拠して、ムーニー粘度計にてＬ型ロータ（３８．１ｍｍ径、５．５ｍｍ厚）を使用し、予熱時間１分、ロータの回転時間４分、１００℃、２ｒｐｍの条件で測定した。得られた結果は、比較例１の値を１００とする指数で表わし表１，２に示した。この指数が小さいほど、粘度が小さく加工性が優れることを意味する。なお指数１０５以下を許容範囲とする。
得られた２０種類のタイヤトレッド用ゴム組成物を所定形状の金型中で、１６０℃、２０分間プレス加硫して加硫ゴムサンプルを作製し、下記に示す方法でゴム硬度、引張り破断強度、ウェット性能（０℃のｔａｎδ）及び転がり抵抗（６０℃のｔａｎδ）並びに耐摩耗性を評価した。
ゴム硬度
得られた試験片のゴム硬度を、ＪＩＳ Ｋ６２５３に準拠し、デュロメータのタイプＡにより温度２０℃で測定した。得られた結果は、比較例１の値を１００とする指数として、表１，２の「ゴム硬度」の欄に示した。この指数が大きいほど、特に指数が１０２以上であると、ゴム硬度が高く機械的特性が優れること、また空気入りタイヤにしたとき操縦安定性が優れることを意味する。
得られた試験片のゴム硬度を、ＪＩＳ Ｋ６２５３に準拠し、デュロメータのタイプＡにより温度２０℃で測定した。得られた結果は、比較例１の値を１００とする指数として、表１，２の「ゴム硬度」の欄に示した。この指数が大きいほど、特に指数が１０２以上であると、ゴム硬度が高く機械的特性が優れること、また空気入りタイヤにしたとき操縦安定性が優れることを意味する。
引張り破断強度
得られた試験片から、ＪＩＳ Ｋ６２５１に準拠してＪＩＳ３号ダンベル型試験片（厚さ２ｍｍ）を打ち抜き、５００ｍｍ／分の引張り速度で試験を行い、引張り破断強度を測定した。得られた結果は、比較例１の値を１００とする指数として、表１，２の「破断強度」の欄に示した。この指数が大きいほど、特に指数が１０２以上であると、引張り破断強度が大きく機械的特性が優れること、また空気入りタイヤにしたとき耐摩耗性及び操縦安定性が優れることを意味する。
得られた試験片から、ＪＩＳ Ｋ６２５１に準拠してＪＩＳ３号ダンベル型試験片（厚さ２ｍｍ）を打ち抜き、５００ｍｍ／分の引張り速度で試験を行い、引張り破断強度を測定した。得られた結果は、比較例１の値を１００とする指数として、表１，２の「破断強度」の欄に示した。この指数が大きいほど、特に指数が１０２以上であると、引張り破断強度が大きく機械的特性が優れること、また空気入りタイヤにしたとき耐摩耗性及び操縦安定性が優れることを意味する。
ウェット性能（０℃のｔａｎδ）及び転がり抵抗（６０℃のｔａｎδ）
得られた加硫ゴムサンプルのウェット性能及び転がり抵抗を、それぞれの指標であることが知られている損失正接ｔａｎδ（０℃）及びｔａｎδ（６０℃）により評価した。ｔａｎδは、東洋精機製作所社製粘弾性スペクトロメーターを用いて、初期歪み１０％、振幅±２％、周波数２０Ｈｚ、温度０℃及び６０℃の条件下で測定した。得られた結果は比較例１の値を１００とする指数として、表１，２の「ｔａｎδ（０℃）」及び「ｔａｎδ（６０℃）」の欄に示した。ｔａｎδ（０℃）の指数が大きいほど、特に指数が１０２以上であると、ウェット性能が優れることを意味する。またｔａｎδ（６０℃）の指数が小さいほど、特に指数が９８以下であると、発熱が小さく空気入りタイヤにしたとき転がり抵抗が小さく燃費性能が優れることを意味する。
得られた加硫ゴムサンプルのウェット性能及び転がり抵抗を、それぞれの指標であることが知られている損失正接ｔａｎδ（０℃）及びｔａｎδ（６０℃）により評価した。ｔａｎδは、東洋精機製作所社製粘弾性スペクトロメーターを用いて、初期歪み１０％、振幅±２％、周波数２０Ｈｚ、温度０℃及び６０℃の条件下で測定した。得られた結果は比較例１の値を１００とする指数として、表１，２の「ｔａｎδ（０℃）」及び「ｔａｎδ（６０℃）」の欄に示した。ｔａｎδ（０℃）の指数が大きいほど、特に指数が１０２以上であると、ウェット性能が優れることを意味する。またｔａｎδ（６０℃）の指数が小さいほど、特に指数が９８以下であると、発熱が小さく空気入りタイヤにしたとき転がり抵抗が小さく燃費性能が優れることを意味する。
耐摩耗性
得られた加硫ゴムサンプルのランボーン摩耗を、ＪＩＳ Ｋ６２６４−２に準拠して、岩本製作所社製ランボーン摩耗試験機を使用し、温度２０℃、荷重１５Ｎ、スリップ率５０％の条件で測定した。得られた結果は、比較例１を１００とする指数として、表１，２の「耐摩耗性」の欄に示した。この指数が大きいほど、特に指数が１０２以上であると、耐摩耗性が優れることを意味する。
得られた加硫ゴムサンプルのランボーン摩耗を、ＪＩＳ Ｋ６２６４−２に準拠して、岩本製作所社製ランボーン摩耗試験機を使用し、温度２０℃、荷重１５Ｎ、スリップ率５０％の条件で測定した。得られた結果は、比較例１を１００とする指数として、表１，２の「耐摩耗性」の欄に示した。この指数が大きいほど、特に指数が１０２以上であると、耐摩耗性が優れることを意味する。
なお、表１及び２において使用した原材料の種類を下記に示す。
・Ｓ−ＳＢＲ１：溶液重合スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ１）、スチレン量が３６重量％、ビニル量が６４重量％、Ｍｗが１４７万、Ｔｇが−１３℃、ゴム成分１００重量部に対しオイル分３７．５重量部を含む油展品、旭化成ケミカルズ社製タフデンＥ６８０
・Ｓ−ＳＢＲ２：溶液重合スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ２）、Ｍｗが７１万、Ｔｇが−７１℃、ゴム成分１００重量部に対しオイル分３７．５重量部を含む油展品、旭化成ケミカルズ社製タフデン１８３４
・Ｓ−ＳＢＲ３：溶液重合スチレンブタジエンゴム、スチレン量が３７重量％、ビニル量が４２重量％、Ｍｗが１２６万、Ｔｇが−２７℃、ゴム成分１００重量部に対しオイル分３７．５重量部を含む油展品、旭化成ケミカルズ社製タフデンＥ５８１
・Ｓ−ＳＢＲ４：溶液重合スチレンブタジエンゴム、スチレン量が２７重量％、ビニル量が６９重量％、Ｍｗが７８万、Ｔｇが−１８℃、ゴム成分１００重量部に対しオイル分３７．５重量部を含む油展品、日本ゼオン社製ＮＳ４６０
・Ｓ−ＳＢＲ５：溶液重合スチレンブタジエンゴム、スチレン量が４７重量％、ビニル量が５２重量％、Ｍｗが６６万、Ｔｇが−６℃、ゴム成分１００重量部に対しオイル分３７．５重量部を含む油展品、日本ゼオン社製ＮＳ４６２
・Ｓ−ＳＢＲ６：溶液重合スチレンブタジエンゴム、スチレン量が４１重量％、ビニル量が４１重量％、Ｍｗが１１６万、Ｔｇが−１９℃、ゴム成分１００重量部に対しオイル分３７．５重量部を含む油展品、ＪＳＲ社製ＨＰ７５５Ｂ
・Ｓ−ＳＢＲ７溶液重合スチレンブタジエンゴム、Ｍｗが２９万、Ｔｇが−７３℃、非油展品、旭化成ケミカルズ社製タフデン１０００Ｒ
・ＮＲ：天然ゴム、ＲＳＳ＃３、Ｔｇが−６５℃
・ＢＲ：ブタジエンゴム、日本ゼオン社製Ｎｉｐｏｌ ＢＲ１２２０、Ｔｇが−１０６℃
・アロマオイル：昭和シェル石油社製エキストラクト ４号Ｓ
・シリカ１：ローディア社製Ｚｅｏｓｉｌ １１６５ＭＰ、窒素吸着比表面積（Ｎ2ＳＡ）が１６０ｍ2／ｇ
・シリカ２：ローディア社製Ｚｅｏｓｉｌ １１５ＧＲ、窒素吸着比表面積（Ｎ2ＳＡ）が１１４ｍ2／ｇ
・カーボンブラック：東海カーボン社製シーストＫＨ
・テルペン樹脂：軟化点が１２５℃の芳香族変性テルペン樹脂、ヤスハラケミカル社製ＹＳレジンＴＯ−１２５
・カップリング剤：ビス（３−トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、エボニックデグサ社製Ｓｉ６９
・アルキルシラン：オクチルトリエトキシシラン、信越化学工業社製ＫＢＥ−３０８３
・Ｓ−ＳＢＲ１：溶液重合スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ１）、スチレン量が３６重量％、ビニル量が６４重量％、Ｍｗが１４７万、Ｔｇが−１３℃、ゴム成分１００重量部に対しオイル分３７．５重量部を含む油展品、旭化成ケミカルズ社製タフデンＥ６８０
・Ｓ−ＳＢＲ２：溶液重合スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ２）、Ｍｗが７１万、Ｔｇが−７１℃、ゴム成分１００重量部に対しオイル分３７．５重量部を含む油展品、旭化成ケミカルズ社製タフデン１８３４
・Ｓ−ＳＢＲ３：溶液重合スチレンブタジエンゴム、スチレン量が３７重量％、ビニル量が４２重量％、Ｍｗが１２６万、Ｔｇが−２７℃、ゴム成分１００重量部に対しオイル分３７．５重量部を含む油展品、旭化成ケミカルズ社製タフデンＥ５８１
・Ｓ−ＳＢＲ４：溶液重合スチレンブタジエンゴム、スチレン量が２７重量％、ビニル量が６９重量％、Ｍｗが７８万、Ｔｇが−１８℃、ゴム成分１００重量部に対しオイル分３７．５重量部を含む油展品、日本ゼオン社製ＮＳ４６０
・Ｓ−ＳＢＲ５：溶液重合スチレンブタジエンゴム、スチレン量が４７重量％、ビニル量が５２重量％、Ｍｗが６６万、Ｔｇが−６℃、ゴム成分１００重量部に対しオイル分３７．５重量部を含む油展品、日本ゼオン社製ＮＳ４６２
・Ｓ−ＳＢＲ６：溶液重合スチレンブタジエンゴム、スチレン量が４１重量％、ビニル量が４１重量％、Ｍｗが１１６万、Ｔｇが−１９℃、ゴム成分１００重量部に対しオイル分３７．５重量部を含む油展品、ＪＳＲ社製ＨＰ７５５Ｂ
・Ｓ−ＳＢＲ７溶液重合スチレンブタジエンゴム、Ｍｗが２９万、Ｔｇが−７３℃、非油展品、旭化成ケミカルズ社製タフデン１０００Ｒ
・ＮＲ：天然ゴム、ＲＳＳ＃３、Ｔｇが−６５℃
・ＢＲ：ブタジエンゴム、日本ゼオン社製Ｎｉｐｏｌ ＢＲ１２２０、Ｔｇが−１０６℃
・アロマオイル：昭和シェル石油社製エキストラクト ４号Ｓ
・シリカ１：ローディア社製Ｚｅｏｓｉｌ １１６５ＭＰ、窒素吸着比表面積（Ｎ2ＳＡ）が１６０ｍ2／ｇ
・シリカ２：ローディア社製Ｚｅｏｓｉｌ １１５ＧＲ、窒素吸着比表面積（Ｎ2ＳＡ）が１１４ｍ2／ｇ
・カーボンブラック：東海カーボン社製シーストＫＨ
・テルペン樹脂：軟化点が１２５℃の芳香族変性テルペン樹脂、ヤスハラケミカル社製ＹＳレジンＴＯ−１２５
・カップリング剤：ビス（３−トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、エボニックデグサ社製Ｓｉ６９
・アルキルシラン：オクチルトリエトキシシラン、信越化学工業社製ＫＢＥ−３０８３
表３の共通配合において使用した原材料の種類を下記に示す。なお表３の配合量は、表１，２に記載したジエン系ゴム１００重量部に対する配合量［重量部］を記載した。
・ステアリン酸：千葉脂肪酸社製ビーズステアリン酸 桐
・老化防止剤：住友化学社製アンチゲン６Ｃ
・ワックス：大内新興化学工業社製サンノック
・亜鉛華：正同化学工業社製酸化亜鉛３種
・硫黄：鶴見化学工業社製金華印油入微粉硫黄
・加硫促進剤１：加硫促進剤ＣＢＳ、大内新興化学工業社製ノクセラーＣＺ−Ｇ
・加硫促進剤２：加硫促進剤ＤＰＧ、大内新興化学工業社製ノクセラーＤ
・ステアリン酸：千葉脂肪酸社製ビーズステアリン酸 桐
・老化防止剤：住友化学社製アンチゲン６Ｃ
・ワックス：大内新興化学工業社製サンノック
・亜鉛華：正同化学工業社製酸化亜鉛３種
・硫黄：鶴見化学工業社製金華印油入微粉硫黄
・加硫促進剤１：加硫促進剤ＣＢＳ、大内新興化学工業社製ノクセラーＣＺ−Ｇ
・加硫促進剤２：加硫促進剤ＤＰＧ、大内新興化学工業社製ノクセラーＤ
表１から明らかなように実施例１，２，４〜７のタイヤトレッド用ゴム組成物は、加工性（ムーニー粘度）を維持又は改良しながら、低転がり抵抗性（６０℃のｔａｎδ）、ウェット性能（０℃のｔａｎδ）、操縦安定性（ゴム硬度及び引張り破断強度）及び耐摩耗性が向上することが確認された。
比較例２のゴム組成物は、Ｓ−ＳＢＲ４のスチレン量が３０重量％未満、Ｍｗが１００万未満であるので、ゴム硬度、引張り破断強度、ｔａｎδ（６０℃）及び耐摩耗性が悪化する。比較例３のゴム組成物は、Ｓ−ＳＢＲ５のスチレン量が３８重量％を超え、ビニル量が６０重量％未満、Ｍｗが１００万未満であるので、引張り破断強度、ｔａｎδ（６０℃）及び耐摩耗性が悪化する。
表２から明らかなように、比較例４のゴム組成物は、Ｓ−ＳＢＲ２（ＳＢＲ２）の代わりに天然ゴムを配合したので、ムーニー粘度及びｔａｎδ（６０℃）が悪化する。比較例５のゴム組成物は、Ｓ−ＳＢＲ２（ＳＢＲ２）の代わりにブタジエンゴムを配合したので、ゴム硬度、ｔａｎδ（０℃）が悪化する。比較例６のゴム組成物は、Ｓ−ＳＢＲ２（ＳＢＲ２）の代わりに配合したＳ−ＳＢＲ７のＭｗが５０万未満であるので、引張り破断強度、ｔａｎδ（６０℃）及び耐摩耗性が悪化する。比較例７のゴム組成物は、Ｓ−ＳＢＲ１（ＳＢＲ１）の代わりに配合したＳ−ＳＢＲ６のスチレン量が３８重量％を超え、ビニル量が６０重量％未満であるためムーニー粘度及びｔａｎδ（０℃）が悪化する。
比較例８のゴム組成物は、Ｓ−ＳＢＲ１（ＳＢＲ１）の含有量が３０重量％未満であるので、引張り破断強度が悪化する。比較例９のゴム組成物は、Ｓ−ＳＢＲ１（ＳＢＲ１）の含有量が７０重量％を超えるので、ムーニー粘度、ｔａｎδ（６０℃）が悪化する。比較例１０のゴム組成物は、シリカ２のＮ２ＳＡが１４０ｍ2／ｇ未満であるので、引張り破断強度、耐摩耗性が悪化する。比較例１１のゴム組成物は、補強性充填剤合計が１３０重量部を超えるので、ムーニー粘度、ｔａｎδ（６０℃）が悪化する。比較例１２のゴム組成物は、補強性充填剤合計が８０重量部未満であるので、ゴム硬度、引張り破断強度、耐摩耗性が悪化する。比較例１３のゴム組成物は、補強性充填剤合計中のシリカの割合が８０重量％未満であるので、ｔａｎδ（０℃）、ｔａｎδ（６０℃）が悪化する。
Claims (5)
- スチレンブタジエンゴムＳＢＲ１を５０〜７０重量％とスチレンブタジエンゴムＳＢＲ２を５０〜３０重量％とからなるジエン系ゴム１００重量部に、補強性充填剤を８０〜１３０重量部配合し、この補強性充填剤中シリカが８０重量％以上であり、シランカップリング剤を前記シリカ量に対し２〜２０重量％配合したゴム組成物であって、前記ＳＢＲ１のスチレン量が３０〜３８重量％、ビニル量が６０〜８０重量％、ガラス転移温度が−２０〜−５℃、重量平均分子量が１００万〜１８０万であり、前記ＳＢＲ２のガラス転移温度が−８０〜−３５℃、重量平均分子量が５０万〜８０万であり、前記シリカの窒素吸着比表面積が１４０〜２７０ｍ2／ｇであることを特徴とするタイヤトレッド用ゴム組成物。
- 前記ジエン系ゴムの平均ガラス転移温度が−６０〜−４０℃であることを特徴とする請求項１に記載のタイヤトレッド用ゴム組成物。
- 前記ジエン系ゴム１００重量部に対し、軟化点が１００〜１５０℃の芳香族変性テルペン樹脂を３〜４０重量部配合したことを特徴とする請求項１または２に記載のタイヤトレッド用ゴム組成物。
- 前記シリカの配合量に対し、炭素数７〜２０のアルキル基を有するアルキルトリエトキシシランを０．１〜２０重量％配合したことを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載のタイヤトレッド用ゴム組成物。
- 請求項１〜４のいずれかに記載のタイヤトレッド用ゴム組成物を使用した空気入りタイヤ。
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