JP5880621B2 - 円筒型非水電解質電池 - Google Patents
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Description
基材は、テトラフルオロエチレン−エチレン共重合体からなる樹脂材料と、融点が60℃以上を有するポリエチレンからなる樹脂材料とを重量比で10:90〜97:3の範囲の混合比率で溶融混練したシート状のものであり、該基材の膨潤度がプロピレンカーボネート浸漬後において5%以上であり、
接着層は、溶融された接着材料が基材の一方の面に塗布されてなることを特徴とする。
以下、この発明の一実施の形態について図面を参照しながら説明する。
この発明では、巻回電極体の巻回ゆるみを防止するとともに、円筒型非水電解質電池の電池缶内で巻回電極体の流動や回転を押さえることができる接着部材を用いる。接着部材は、巻回電極体の電極端部を覆うように巻回電極体外周面に設けられる。そして、巻回電極体が電池缶に挿入された後注液された電解液によって膨張し、巻回電極体の外周面と電池缶の内壁との間に生じる空隙を埋める。これにより、外部からの衝撃による巻回電極体の流動、回転を抑制することができる。
接着部材17の基材17Aは、高い膨潤性を有する樹脂材料(以下、高膨潤性樹脂材料と適宜称する)と、高い融点を有する樹脂材料(以下、高融点樹脂材料と適宜称する)とを混合してなる。
接着部材17の接着層17Bは、上述の基材17Aと巻回電極体外周面とを接着するために設けられる。接着層17Bに用いる材料は、上述の基材17Aおよび巻回電極体外周面それぞれとの接着性に優れ、耐電解液性を有していればよい。
図2は、この発明の実施の一形態による円筒型非水電解質電池の一例であるリチウムイオン二次電池の断面図である。この二次電池は、いわゆる円筒型といわれるものであり、ほぼ中空円柱状の電池缶1の内部に、帯状の正極11と負極12とがセパレータ13を介して巻回され、巻回された電極の外周面に接着部材17が設けられた巻回電極体20を有している。接着部材17は、巻回電極体20の外周面において、少なくとも正極11と負極12それぞれの巻回終端部を覆うように設けられている。
正極11は、正極活物質を含有する正極活物質層11aが、正極集電体11bの両面上に形成されたものである。正極集電体11bは、例えばアルミニウム(Al)箔、ニッケル(Ni)箔あるいはステンレス(SUS)箔などの金属箔により構成されている。
負極12は、負極活物質を含有する負極活物質層12aが、負極集電体12bの両面上に形成されたものである。負極集電体12bは、例えば銅箔、ニッケル箔あるいはステンレス箔などの金属箔により構成されている。
電解質としては、非水溶媒に電解質塩が溶解された非水電解液を用いることができる。
セパレータ13は、例えばポリプロピレン(PP)あるいはポリエチレン(PE)などのポリオレフィン系の材料よりなる多孔質膜、またはセラミック製の不織布などの無機材料よりなる多孔質膜により構成されていることが好ましい。また、これら2種以上の多孔質膜を積層した構造とされていてもよい。中でも、ポリプロピレン、ポリエチレンの多孔質フィルムが最も有効である。
以下、この発明の円筒型非水電解質電池10の製造方法について説明する。
高膨潤性樹脂材料と高融点樹脂材料とを例えば溶融混練し、シート状にした後冷却することで得た基材17Aの一方の面に、接着材料を例えば塗布により設けて接着層17Bを形成し、接着部材17を作製する。
まず、正極11を作製する。上述の正極活物質、結着剤、導電剤を均一に混合して正極合剤とし、この正極合剤を溶剤中に分散させ、必要に応じてボールミル、サンドミル、二軸混練機等によりスラリー状にする。溶剤としては、電極材料に対して不活性であり、かつ結着剤を溶解し得るものであれば特に限定はなく、無機溶剤、有機溶剤のいずれも用いることができるが、例えばN−メチル−2−ピロリドン(NMP)等が用いられる。なお、正極活物質、導電剤、結着剤および溶剤は、均一に分散していればよく、その混合比は問わない。次に、このスラリーをドクターブレード法等により正極集電体11bの両面に均一に塗布する。さらに、高温で乾燥させて溶剤を飛ばすことにより正極活物質層11aが形成される。これにより、正極11が作製される。
[正極の作製]
まず、正極活物質としてリチウム・コバルト・ニッケル複合酸化物(LiCo0.5Ni0.5O2)94重量%と、導電剤としてグラファイト3重量%と、結着剤としてポリフッ化ビニリデン(PVdF)3重量%とを均一に混合して正極合剤を調製した。続いて、正極合剤を溶媒であるN−メチル−2−ピロリドンに分散させて正極合剤スラリーを得た。この正極合剤スラリーを、正極集電体となる厚さ15μmのアルミニウム(Al)箔の両面に均一に塗布し、100℃で24時間減圧乾燥した後、ロールプレス機で加圧成形することにより正極活物質層を形成した。正極集電体としては、アニール処理を行ったアルミニウム箔(JIS A3003P−O)を用いた。
負極活物質として粉砕した人造黒鉛粉末90重量%と、結着剤としてポリフッ化ビニリデン(PVdF)10重量%とを均一に混合して負極合剤を調製した。続いて、負極合剤を溶媒であるN−メチル−2−ピロリドンに分散させて負極合剤スラリーを得た。この負極合剤スラリーを、負極集電体となる厚さ15μmの銅(Cu)箔の両面に均一に塗布し、100℃で24時間減圧乾燥した後、ロールプレス機で加圧成形することにより負極活物質層を形成した。そして、負極の一端部にニッケル(Ni)製の負極端子を接続した。
高膨潤性樹脂材料としてポリフッ化ビニリデン(PVdF)90重量%と、高融点樹脂材料としてポリエチレンテレフタレート(PET)10重量%とを溶融混練し、シート状に形成して乾燥することにより、厚さ40μmの基材を得た。この後、アクリル酸エステル共重合体を溶融し、基材の一方の面に塗布して厚さ10μmの接着層を形成し、接着部材を得た。
エチレンカーボネート(EC)とジエチルカーボネート(DEC)とを等質量比で混合した溶媒に、電解質塩として六フッ化リン酸リチウム(LiPF6)を1.0mol/lの含有量で溶解させて電解液とした。
微孔性ポリプロピレンフィルムよりなるセパレータを用意し、正極、セパレータ、負極、セパレータの順に積層したのち、渦巻状に多数回巻回した。続いて、巻回体の外周面を100%覆う形状に形成した接着部材を、巻回対の外周面が覆われるように貼着し、巻回電極体を作製した。これにより、正極および負極の巻回終端部が覆われた。そののち、巻回電極体を、底面側巻回面を覆うように配置した絶縁板とともに電池缶に収容した。続いて、巻回電極体から導出された負極端子を電池缶の底部に接合した。負極端子は、巻回電極体の中心部の空間から挿入した溶接機材と、電池缶外部から電池缶に密着させた溶接機材とにより、電池缶の底部と負極端子とを溶接して接続した。
接着部材の基材を、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)10重量%とポリエチレンテレフタレート(PET)90重量%とを混合したものとした以外は、実施例1と同様にして試験用電池を作製した。なお、実施例1と同様の方法により、浸漬前の基材片に対する浸漬後の基材片の質量変化率を算出したところ、14%であった。
接着部材の基材を、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)97重量%とポリエチレンテレフタレート(PET)3重量%とを混合したものとした以外は、実施例1と同様にして試験用電池を作製した。なお、実施例1と同様の方法により、浸漬前の基材片に対する浸漬後の基材片の質量変化率を算出したところ、27%であった。
接着部材の基材を、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)90重量%とポリエチレン(PE)10重量%とを混合したものとした以外は、実施例1と同様にして試験用電池を作製した。なお、実施例1と同様の方法により、浸漬前の基材片に対する浸漬後の基材片の質量変化率を算出したところ、22%であった。
接着部材の基材を、テトラフルオロエチレン−エチレン共重合体(ETFE)90重量%とポリエチレン(PE)10重量%とを混合したものとした以外は、実施例1と同様にして試験用電池を作製した。なお、実施例1と同様の方法により、浸漬前の基材片に対する浸漬後の基材片の質量変化率を算出したところ、20%であった。
接着部材が、巻回電極体の外周面を覆う面積を10%とした以外は、実施例1と同様にして試験用電池を作製した。このとき、接着部材は正極および負極の巻回終端部が覆われるようにした。なお、実施例1と同様の方法により、浸漬前の基材片に対する浸漬後の基材片の質量変化率を算出したところ、25%であった。
接着部材が、巻回電極体の外周面を覆う面積を20%とした以外は、実施例1と同様にして試験用電池を作製した。このとき、接着部材は正極および負極の巻回終端部が覆われるようにした。なお、実施例1と同様の方法により、浸漬前の基材片に対する浸漬後の基材片の質量変化率を算出したところ、25%であった。
接着部材の基材を、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)5重量%とポリエチレンテレフタレート(PET)95重量%とを混合したものとした以外は、実施例1と同様にして試験用電池を作製した。なお、実施例1と同様の方法により、浸漬前の基材片に対する浸漬後の基材片の質量変化率を算出したところ、10%であった。
接着部材の基材を、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)単体とした以外は、実施例1と同様にして試験用電池を作製した。なお、実施例1と同様の方法により、浸漬前の基材片に対する浸漬後の基材片の質量変化率を算出したところ、29%であった。
接着部材の基材を、ポリプロピレン(PP)単体とした以外は、実施例1と同様にして試験用電池を作製した。なお、実施例1と同様の方法により、浸漬前の基材片に対する浸漬後の基材片の質量変化率を算出したところ、0%であった。
接着部材の基材を、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)とポリエチレンテレフタレート(PET)とを積層し、接着層をポリエチレンテレフタレート(PET)表面に設けたものとした以外は、実施例1と同様にして試験用電池を作製した。なお、実施例1と同様の方法により、浸漬前の基材片に対する浸漬後の基材片の質量変化率を算出したところ、28%であった。
接着部材が、巻回電極体の外周面を覆う面積を5%とした以外は、実施例1と同様にして試験用電池を作製した。このとき、接着部材は正極および負極の巻回終端部が覆われるようにした。なお、実施例1と同様の方法により、浸漬前の基材片に対する浸漬後の基材片の質量変化率を算出したところ、25%であった。
上述の各試験用電池について、下記のようにして評価を行った。
まず、ADEX社製AX−1242Nにより、各試験用電池の内部抵抗と電圧とを測定した。続いて、各試験用電池を高さ1.2mの地点から落下させることを100回繰り返した。このとき、各試験用電池は電池底部から落下するようにした。この後、再度ADEX社製AX−1242Nにより、各試験用電池の内部抵抗と電圧とを測定し、試験後の各試験用電池のセル抵抗上昇率を測定した。なお、上述の測定器において、測定条件を1kHz±0.1%正弦波形、印可電圧1Vr.m.sとした。
(b)耐熱性試験
各試験用電池を110℃の恒温槽に15時間投入した後、電池を解体して接着部材を取り出した。続いて、接着部材の縦横の寸法を測定し、試験前の接着部材に対する熱収縮率を求めた。なお、恒温層の温度(110℃)は、大電流放電サイクル時に達する電池内部温度に余裕度を付けた温度である。
各試験用電池に用いた接着部材の基材と粘着層の層間の剥離強度を測定する。これは、接着部材の引き出し時に層間で剥離が発生するかを確認することにより、巻回電極体の電極終端部を接着する接着材料として適正かを評価したものである。
この試験では、接着部材を電解液に浸漬した際に層間に溶媒が浸入して剥離が発生するかを確認することにより、巻回電極体の電極終端部を接着する接着材料として適正かを評価したものである。
表1から分かるように、基材の膨潤度が高く、かつ接着部材の被覆面積が10%以上である実施例1〜実施例7、比較例2および比較例4は、電極端子の接続部の損傷、もしくは正極端子自身の損傷が生じず、耐振動衝撃性試験の前後でのセル抵抗上昇率が10%以下と低かった。これに対して、基材の膨潤度が低い比較例1、比較例3および基材の膨潤度が高くても接着部材の被覆面積が5%と低い比較例5では、電極端子の接続部の損傷もしくは正極端子自身の損傷が生じ、耐振動衝撃性試験の前後でのセル抵抗上昇率が顕著に高くなった。
高膨潤性樹脂材料と高融点樹脂材料の混合比率がこの発明の範囲内にある実施例1〜実施例7、比較例1および比較例5は、熱収縮率が低く、接着部材として優れた耐熱性能を有していることがわかった。また、実施例1および実施例4より明らかなように、高融点樹脂材料として融点が高い樹脂を混合するほど耐熱性に強くなることがわかった。
表1より明らかなように高膨潤性樹脂材料と高融点樹脂材料とを混合して基材とした実施例1〜実施例7、比較例1および比較例5では、剥離強度が1.0N/10mm以上と大きくなり、ハンドリング性が高いことが分かった。なお、基材として高膨潤性樹脂材料もしくは高融点樹脂材料の一方のみを用いた比較例2および比較例3についても同様に、高い剥離強度が得られた。
2・・・電池蓋
3・・・安全弁
3a・・・突出部
4・・・PTC素子
5・・・絶縁封口ガスケット
6・・・ディスクホルダ
7・・・遮断ディスク
7a・・・孔部
7b・・・ガス抜き口
9a,9b・・・絶縁板
10・・・非水電解質電池
11・・・正極
11a・・・正極活物質層
11b・・・正極集電体
12・・・負極
12a・・・負極活物質層
12b・・・負極集電体
13・・・セパレータ
14・・・センターピン
15・・・正極端子
16・・・負極端子
17・・・接着部材
17A・・・基材
17B・・・接着層
20・・・巻回電極体
Claims (3)
- 正極集電体上に正極活物質層が形成された帯状の正極と、負極集電体上に負極活物質層が形成された帯状の負極とがセパレータを介して積層された積層電極体が巻回された巻回電極体と、
上記巻回電極体の巻回外周側に位置する上記積層電極体の巻回終端部を覆うように設けられた接着部材と、
上記巻回電極体を収容する電池缶とを備え、
上記接着部材が、基材と、該基材の一方の面の全体もしくは少なくとも一部に設けられた接着層とからなり、
上記基材は、テトラフルオロエチレン−エチレン共重合体からなる樹脂材料と、融点が60℃以上を有するポリエチレンからなる樹脂材料とを重量比で10:90〜97:3の範囲の混合比率で溶融混練したシート状のものであり、該基材の膨潤度がプロピレンカーボネート浸漬後において5%以上であり、
上記接着層は、溶融された接着材料が上記基材の一方の面に塗布されてなる
円筒型非水電解質二次電池。 - 上記接着部材の基材の厚みは1μm以上である請求項1に記載の円筒型非水電解質二次電池。
- 上記接着層が、アクリル系接着剤、ゴム系接着剤、シリコーン系接着剤、ウレタン系接着剤、α−オレフィン系接着剤、エーテル系接着剤、エチレン−酢酸ビニル樹脂系接着剤、エポキシ樹脂系接着剤、塩化ビニル樹脂系接着剤、クロロプレンゴム系接着剤、シアノアクリレート系接着剤、水性高分子−イソシアネート系接着剤、スチレン−ブタジエンゴム系接着剤、ニトリルゴム系接着剤、ニトロセルロース系接着剤、反応性ホットメルト系接着剤、フェノール樹脂系接着剤、変性シリコーン系接着剤、ポリアミド樹脂系接着剤、ポリイミド系接着剤、ポリウレタン樹脂系接着剤、ポリオレフィン樹脂系接着剤、ポリ酢酸ビニル樹脂系接着剤、ポリスチレン樹脂溶剤系接着剤、ポリビニルアルコール系接着剤、ポリビニルピロリドン樹脂系接着剤、ポリビニルブチラール樹脂系接着剤、ポリベンズイミダソール系接着剤、ポリメタクリレート樹脂系接着剤、メラミン樹脂系接着剤、ユリア樹脂系接着剤、レゾルシノール系接着剤からなる請求項1に記載の円筒型非水電解質二次電池。
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