JP5802204B2 - 溶融塩媒体からの少なくとも1つの化学元素の抽出方法 - Google Patents
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Description
前述のことおよび以下に述べることにおいて、「化学元素」とは、Mendeleevの元素周期表に列挙されるいずれかの化学元素を意味することを指定する。
また、最も詳細にはこの方法は、とりわけ特定アクチニドおよび/または核分裂生成物をこうした元素を含む溶融塩媒体から抽出するための照射済み核燃料の再処理の分野に有用であり得る。
−ウランおよびプルトニウムを含む有機相;および
−「PUREXラフィネート」とも呼ばれるマイナーアクチニド(例えばアメリシウムおよびキュリウム)および核分裂生成物を含む水相。
第2次世界大戦中に開発されたPUREXプロセスは、現在、1,000t/年のオーダーの再処理量を通常有する大容量の産業プラントに適用されている。このプロセスは、特に多くの改善からの恩恵を受けており、これにより信頼性のあるロバスト(robust)なプロセスになり、二次廃棄物をほとんど生じないようになった。
−このプロセスは、有機相の抽出後に純粋なプルトニウムのフローが得られる可能性があるので、増殖の可能性があると考えられることが多い;
−抽出剤として使用される有機溶媒が照射に対して感受性であり、強力な燃焼率を有する燃料に対しては再処理の前に長い冷却時間が必要である;
−最後に、再処理の対象とするために、燃料は予め硝酸中に溶解させなければならず、硝酸に可溶性でない難溶性燃料の場合には問題がある。
−アクチニドの電気分解または電気精錬;
−酸化物イオンO2−を溶融塩に添加することによる酸化アクチニドの選択的沈殿;
−還元液体金属での抽出(選択的抽出と呼ばれる)。
a)化学元素を含む溶融塩媒体を、この化学元素を錯化できる少なくとも1つの基を含むモノマーと接触させる工程であって、それによってこのモノマーが化学元素と配位錯体を形成する工程;
b)こうして錯化されたモノマーを重合する工程。
−抽出水性フローを発生させることなく、錯化現象を介して簡単な抽出を可能にする;
−簡単な物理的分離によって、好適な反応(この場合重合反応)後に得られた錯化生成物を簡単に分離できる。
溶融塩とは、少なくとも1つの塩、例えばアルカリ塩の溶融から得られる無水液体を意味する。
錯化とは、モノマーと化学元素との間の反応を意味し、モノマーの基が保持する遊離ダブレットの化学元素との共有が関与する。
配位錯体とは、少なくとも1つのモノマーに属する基が配位結合を通して結合された化学元素を含む多原子構造を意味し、配位結合は、化学元素の空の軌道にこの基に属する電子のダブレットを提供することによって得られる。
モノマーは、遊離のダブレットを保持する少なくとも1つの基、とりわけアミン基を含んでいてもよく、これは抽出されるべき化学元素を錯化できる。
−次式のシアナミド:
−次式のメラミン:
化学元素を含む溶融塩媒体はまた、塩の共晶混合物、例えばLiCl−KCl混合物であってもよく、こうした混合物の利点は、個々に採用されたLiCl、KCl塩と比較した場合に、より低い融点を有することである。
この方法は、続いて、こうして錯化されたモノマーを重合する工程を含み、この重合工程は、溶融塩および錯化されたモノマーを含む媒体を加熱することによって誘導されてもよい。
次いで重合工程からのポリマーは、溶融塩媒体と分離する工程の対象となってもよく、場合により炭化物、窒化物または酸化物に転化されてもよい。
分離工程は、ろ過または遠心分離によって行われてもよい。
−ネオジムを含む溶融塩媒体をメラミンと接触させる工程;
−ネオジムと錯化したメラミンを重合する工程、
を含み、溶融塩媒体は、塩化リチウムおよび塩化カリウムを含む共晶混合物であってもよく、ネオジムは塩化ネオジム形態として現れる。
故に別の化学元素に対して少なくとも1つの化学元素を選択的に錯化できる基を有するモノマーを用いることによって、本発明の錯化方法は、少なくとも1つの化学元素を少なくとも1つの他の化学元素から分離するために使用されてもよい。
−ネオジムおよびセリウムを含む溶融塩媒体をメラミンと接触させる工程であって、このメラミンがセリウムに対してネオジムを選択的に錯化できる工程;
−ネオジムと錯化したメラミンを重合する工程であって、
この溶融塩媒体は塩化リチウムおよび塩化カリウムを含む共晶混合物であってもよく、このネオジムは塩化ネオジム、このセリウムは塩化セリウムとして現れる、工程;
−こうして錯化されたポリマーをこの溶融塩媒体から分離する工程
を含む。
ネオジム(III)は、本発明の方法を用いて選択的に分離されてもよいので、本発明の方法は、ランタニドに対するアクチニド、例えばマイナーアクチニドの分離に適用されてもよいことがそこから推測できる。
とりわけ、本発明の抽出方法および分離方法は、特にアクチニドおよび核分裂生成物の分離を確実にするために照射済み燃料の再処理分野に有用であり得る。
この場合、抽出方法または分離方法は、接触工程の前に、溶融塩媒体中に照射済み燃料を溶融する工程を含んでいてもよい。
これらの生成物中に保持される化学元素がアクチニド、例えばマイナーアクチニドである場合、それらは変質ターゲットとして使用されてもよい。
−多くの場合は安価である試薬、この場合はモノマーの使用;
−抽出技術、例えば電気精錬、還元抽出または酸化物イオンを供給する沈殿よりも簡便な適用。
ここで本発明は、限定としてではなく例示として与えられる次の実施例に関して記載される。
LiCl(8.7g;0.2mol)
KCl(11.2g;0.15mol)
NdCl3(2.0g;8mmol)
メラミン1.4g(11mmol)
熱重量分析の結果を、図1に示されるダイアグラムに掲載するが、この図は第1の縦座標にてTG粉末の質量(%単位)の時間依存変化、第2の縦座標に温度T(℃単位)、および横座標にて時間t(分単位)を示す。
曲線(b)は、上述の熱処理中のNd@C3N4粉末のTG質量損失(%単位)における時間依存変化を示す。800℃で30分後、(上述の熱処理中のC3N4粉末のTG質量損失(%単位)を示す曲線(c)によって確認されるように)同じ条件下では完全に分解されるネオジムC3N4無しで合成された粉末に対して、顕著な残留質量を維持していることが認められる。
元素分析は、Nd@C3N4粉末を用いて行われ、参照として粉末C3N4を用いて行われた。得られた粉末が、約20質量%のネオジムを含むことは以下の表から全く明らかである。
LiCl(8.7g;0.2mol)
KCl(11.2g;0.15mol)
NdCl3(2.0g;8mmol)
メラミン1.4g(11mmol)
冷却後、白色表面相およびるつぼの底部にある黄色相を含むブロックが得られる。全体をミル加工し、次いで1Mの硝酸で洗浄し、水で洗浄し、次いでろ過する。得られた粉末は、実施例1にて得られたものと同じ特徴を有する。
こうするために、1gのNd@C3N4を空気中800℃で4時間加熱する。得られた粉末は淡紫色である。
エネルギー分散X線分光法(いわゆるEDS)およびX線回折(いわゆるXRD)分光法による分析より、これが実際に酸化ネオジムNd2O3であることを確認する。
図4に示すX線ディフラクトグラムについて(縦座標はピーク強度Iおよび横座標は角度2θを示す)、これはNd2O3の参照ディフラクトグラムに対応する。
こうするために、1gのNd@C3N4を空気中800℃にて4時間加熱する。
得られた粉末は、典型的なNd2C3のX線ディフラクトグラムを有する。
本実施例の範囲内に使用される試薬は以下の通りである:
LiCl(8.7g;0.2mol)
KCl(11.2g;0.15mol)
NdCl3(2.0g;8mmol)
CeCl3(2.6g;10mmol)
メラミン1.4g(11mmol)
Claims (15)
- 次の工程を含む、少なくとも1つの化学元素を含有する溶融塩媒体から該少なくとも1つの化学元素を抽出するための方法:
a)該化学元素を含む溶融塩媒体を、該化学元素を錯化できる少なくとも1つの基を含む化合物と接触させて、該化合物に属する基が配位結合を通して結合された化学元素を含む多原子構造を形成する工程;
b)該多原子構造を加熱し、該多原子構造に最初含まれていた該化学元素を捕捉する生成物を得る工程;
工程b)の後、工程b)から得られた生成物から溶融塩媒体を分離する工程。 - 前記化合物が孤立電子対を保持する少なくとも1つの基を含む、請求項1に記載の方法。
- 前記化合物が、少なくとも1つのアミン基および1つのニトリル基を含む脂肪族化合物である、請求項1または2に記載の方法。
- 前記化合物が:
−次式のシアナミド:
- 前記化合物が、少なくとも1つのアミン基および/または1つのニトリル基を含む芳香族化合物である、請求項1または2に記載の方法。
- 前記芳香族化合物が:
−次式のメラミン:
- 前記化合物がメラミンである、請求項1、2、5および6のいずれか一項に記載の方法。
- 溶融塩媒体が、少なくとも1つのアルカリ塩に基づく、請求項1から7のいずれか一項に記載の方法。
- 溶融塩媒体が、塩化ナトリウム、塩化リチウム、塩化カリウムおよびこれらの混合物から選択されるアルカリ塩である、請求項1から8のいずれか一項に記載の方法。
- 溶融塩媒体が共晶混合物である、請求項1から9のいずれか一項に記載の方法。
- −ネオジムを含む溶融塩媒体をメラミンと接触させる工程であって、それによってメラミンがネオジムと前記多原子構造を形成する工程;
−前記多原子構造を工程b)の終わりに得られた生成物とする工程
を含み、該溶融塩媒体に含まれるネオジムが塩化ネオジムとして現れる、請求項1、2および5〜10のいずれか一項に記載の方法。 - 化学元素が、金属元素である、請求項1から11のいずれか一項に記載の方法。
- セラミックへの変換に有効な温度での、工程b)の終わりに得られた生成物の熱処理工程をさらに含む、請求項1から12のいずれか一項に記載の方法。
- 少なくとも1つの第1の化学元素E1を少なくとも1つの第2の元素E2から分離するための方法であって、請求項1から13のいずれか一項に記載の抽出方法を適用する工程を含み、前記化合物が、元素E2に対して元素E1と選択的に錯化できる少なくとも1つの基を含む化合物である、方法。
- ネオジムおよびセリウムを含む混合物からのネオジムの分離で構成される、請求項14に記載の方法であって、この方法が:
−ネオジムおよびセリウムを含む溶融塩媒体をメラミンと接触させる工程であって、このメラミンが、セリウムに対してネオジムと選択的に前記多原子構造を形成する工程;
−前記多原子構造を工程b)の終わりに得られた生成物とする工程;
−該生成物を溶融塩媒体から分離する工程
を含み、
該溶融塩媒体に含まれるネオジムが塩化ネオジムとして現れ、該溶融塩媒体に含まれるセリウムが塩化セリウムとして現れる、
方法。
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