JP2921506B2 - 高レベル放射性溶液の処理方法 - Google Patents
高レベル放射性溶液の処理方法Info
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
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- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W30/00—Technologies for solid waste management
- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
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- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、使用済み核燃料の
溶解液や使用済み核燃料の再処理に伴って生成される高
レベル放射性廃液のように、核分裂生成物を含有する高
レベル放射性溶液の処理方法に関し、更に詳しく言え
ば、高レベル放射性溶液に含まれるジルコニウムがコロ
イドまたは微細沈澱の状態になった場合においてこれを
通常の分離操作による分離が容易な形態に転換するよう
にした高レベル放射性溶液の処理方法に関する。
溶解液や使用済み核燃料の再処理に伴って生成される高
レベル放射性廃液のように、核分裂生成物を含有する高
レベル放射性溶液の処理方法に関し、更に詳しく言え
ば、高レベル放射性溶液に含まれるジルコニウムがコロ
イドまたは微細沈澱の状態になった場合においてこれを
通常の分離操作による分離が容易な形態に転換するよう
にした高レベル放射性溶液の処理方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】使用済み核燃料の溶解液や使用済み核燃
料の再処理に伴って生成される高レベル放射性廃液につ
いて、そこに含まれている超ウラン元素やその他の要抽
出元素（１種または２種以上）を抽出分離するための技
術開発が進められている。これら核分裂生成物を含有す
る高レベル放射性溶液には、それらの抽出目的元素の他
に、核分裂生成物の一つであり、且つ、燃料被覆管等の
材料に使用されているジルコニウムが含まれている。こ
のジルコニウムには、溶液中に含まれる他の共存元素と
共に微細粒子化し、コロイドやヘドロ状の沈殿（以下、
微細沈殿と呼ぶ。）を生成する性質がある。これらコロ
イド化あるいは微細沈澱化したジルコニウムは、抽出目
的元素等の分離操作に先行して除去する必要がある。
料の再処理に伴って生成される高レベル放射性廃液につ
いて、そこに含まれている超ウラン元素やその他の要抽
出元素（１種または２種以上）を抽出分離するための技
術開発が進められている。これら核分裂生成物を含有す
る高レベル放射性溶液には、それらの抽出目的元素の他
に、核分裂生成物の一つであり、且つ、燃料被覆管等の
材料に使用されているジルコニウムが含まれている。こ
のジルコニウムには、溶液中に含まれる他の共存元素と
共に微細粒子化し、コロイドやヘドロ状の沈殿（以下、
微細沈殿と呼ぶ。）を生成する性質がある。これらコロ
イド化あるいは微細沈澱化したジルコニウムは、抽出目
的元素等の分離操作に先行して除去する必要がある。
【０００３】何故ならば、このような形態のジルコニウ
ムは、抽出目的元素の分離操作を妨害する作用を有する
からである。例えば、コロイド状のジルコニウムは、あ
る種の抽出剤を含む有機溶媒と接触してエマルジョンを
生成し、分離操作を困難にする。また、コロイド状態に
至らなくとも微細沈殿化したジルコニウムは、各種の化
学的あるいは物理的な分離操作にとって妨害要因とな
る。
ムは、抽出目的元素の分離操作を妨害する作用を有する
からである。例えば、コロイド状のジルコニウムは、あ
る種の抽出剤を含む有機溶媒と接触してエマルジョンを
生成し、分離操作を困難にする。また、コロイド状態に
至らなくとも微細沈殿化したジルコニウムは、各種の化
学的あるいは物理的な分離操作にとって妨害要因とな
る。
【０００４】溶液中に共存するコロイドの除去方法とし
ては、限外ろ過法が良く知られているが、操作が煩雑で
あるだけでなく、圧力印加を必要とする点で安全性の面
で問題がある。従って、放射性物質を取り扱う施設にお
いて適用するには不向きである。
ては、限外ろ過法が良く知られているが、操作が煩雑で
あるだけでなく、圧力印加を必要とする点で安全性の面
で問題がある。従って、放射性物質を取り扱う施設にお
いて適用するには不向きである。
【０００５】
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】そこで、本発明の目的
はこれらの問題点を解決することにある。即ち、本発明
は、安全性を保持しながら、共存元素へ大きな影響を及
ぼすことなく、高レベル放射性溶液中に微細沈澱あるい
はコロイド状態で存在するジルコニウムを通常の分離操
作による除去が容易な沈澱に転換し得る高レベル放射性
溶液の処理方法を提供することにある。
はこれらの問題点を解決することにある。即ち、本発明
は、安全性を保持しながら、共存元素へ大きな影響を及
ぼすことなく、高レベル放射性溶液中に微細沈澱あるい
はコロイド状態で存在するジルコニウムを通常の分離操
作による除去が容易な沈澱に転換し得る高レベル放射性
溶液の処理方法を提供することにある。
【０００７】また、そのことを通して、高レベル放射性
溶液中に含まれる超ウラン元素等の要抽出元素の抽出分
離処理の効率化に寄与しようとするものである。
溶液中に含まれる超ウラン元素等の要抽出元素の抽出分
離処理の効率化に寄与しようとするものである。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明は、高レベル放射
性溶液中に、微細沈殿あるいはコロイド状態のいずれの
形態で含まれるジルコニウムに対しても、ジルコニウム
に作用して沈殿を生成する試薬を添加することで、通常
のろ過操作によって容易に分別可能な性状の沈殿物に転
換し得るという新たな知見に基づいて上記課題を解決し
たものである。
性溶液中に、微細沈殿あるいはコロイド状態のいずれの
形態で含まれるジルコニウムに対しても、ジルコニウム
に作用して沈殿を生成する試薬を添加することで、通常
のろ過操作によって容易に分別可能な性状の沈殿物に転
換し得るという新たな知見に基づいて上記課題を解決し
たものである。
【０００９】ジルコニウムを分別可能な沈殿物に転換す
るための試薬としては、リン酸、モリブデン酸あるいは
それらの塩、即ち、リン酸塩、モリブデン酸塩を利用す
ることが出来る。また、これら試薬添加と加熱処理を組
み合わせることで、沈殿形成を促進することが出来る。
るための試薬としては、リン酸、モリブデン酸あるいは
それらの塩、即ち、リン酸塩、モリブデン酸塩を利用す
ることが出来る。また、これら試薬添加と加熱処理を組
み合わせることで、沈殿形成を促進することが出来る。
【００１０】本発明の方法が最も有利に適用される典型
的なケースは、使用済み核燃料の溶解液あるいは使用済
み核燃料の再処理に伴って生成される高レベル放射性溶
液から要抽出元素を有機溶媒を用いて抽出分離する処理
に対する前処理として実行される場合である。
的なケースは、使用済み核燃料の溶解液あるいは使用済
み核燃料の再処理に伴って生成される高レベル放射性溶
液から要抽出元素を有機溶媒を用いて抽出分離する処理
に対する前処理として実行される場合である。
【００１１】
【発明の実施の形態】以下、本発明の２つの実施例につ
いて具体的に説明する。但し、これら実施例は、本発明
を限定する趣旨のものではない。また、沈澱のための試
薬として、酸（リン酸、モリブデン酸）あるいは塩（リ
ン酸塩、モリブデン酸塩）のいずれか一方の形態のもの
を使用しているが、それら試薬の形態について、酸に代
えて塩、あるいは塩に代えて酸を使用し得ることは言う
までもないことである（但し、処理後の酸濃度は僅かに
異なる）。
いて具体的に説明する。但し、これら実施例は、本発明
を限定する趣旨のものではない。また、沈澱のための試
薬として、酸（リン酸、モリブデン酸）あるいは塩（リ
ン酸塩、モリブデン酸塩）のいずれか一方の形態のもの
を使用しているが、それら試薬の形態について、酸に代
えて塩、あるいは塩に代えて酸を使用し得ることは言う
までもないことである（但し、処理後の酸濃度は僅かに
異なる）。
【００１２】［実施例１］ （１）先ず、使用済み核燃料の再処理に伴って生成され
る高レベル放射性廃液に相当する化学組成を有する模擬
廃液を調製した。調製された模擬廃液の組成は表１に示
した通りである。この模擬廃液を還流加熱した後、ギ酸
を加えて再加熱し、脱硝した。脱硝の際のギ酸添加量
は、硝酸量の１．５倍とした。
る高レベル放射性廃液に相当する化学組成を有する模擬
廃液を調製した。調製された模擬廃液の組成は表１に示
した通りである。この模擬廃液を還流加熱した後、ギ酸
を加えて再加熱し、脱硝した。脱硝の際のギ酸添加量
は、硝酸量の１．５倍とした。
【００１３】
【表１】 脱硝後の模擬廃液は、硝酸濃度が約０．５Ｍとなってお
り、また、通常の分離操作で分離容易な沈殿（微細沈澱
でない沈澱）と通常の分離操作では分離困難な微細沈澱
を含んでいた。そして、前者をろ別した後の模擬廃液中
には、ジルコニウムが初期濃度の約１／２の濃度で含ま
れ、その殆どがコロイド状態あるいはそれに近い微細沈
澱の形態で存在していた。
り、また、通常の分離操作で分離容易な沈殿（微細沈澱
でない沈澱）と通常の分離操作では分離困難な微細沈澱
を含んでいた。そして、前者をろ別した後の模擬廃液中
には、ジルコニウムが初期濃度の約１／２の濃度で含ま
れ、その殆どがコロイド状態あるいはそれに近い微細沈
澱の形態で存在していた。
【００１４】コロイド状態のジルコニウムが多くを占め
ていることは、溶液を分画分子量５０００の限外ろ過フ
ィルターに通すことでジルコニウムが除去可能であると
いう事実によって確認された。
ていることは、溶液を分画分子量５０００の限外ろ過フ
ィルターに通すことでジルコニウムが除去可能であると
いう事実によって確認された。
【００１５】なお、このような脱硝処理を行ったのは、
酸濃度を下げることでジルコニウムのコロイド化を意図
的に促進させ、顕著なコロイド状態にあるジルコニウム
に対しても本発明の方法が有効であることを確認するた
めである。
酸濃度を下げることでジルコニウムのコロイド化を意図
的に促進させ、顕著なコロイド状態にあるジルコニウム
に対しても本発明の方法が有効であることを確認するた
めである。
【００１６】（２）２つのフラスコの各々にこのコロイ
ド及び微細沈澱を含む模擬廃液２０mlを入れ、各フラス
コに１種類ずつの沈澱用試薬を添加した。 第１のフラス
コには０．６９M のオルトモリブデン酸ナトリウム水溶
液を１ml添加し、第２のフラスコにはパラモリブデン酸
アンモニウム水溶液１mlを添加した。
ド及び微細沈澱を含む模擬廃液２０mlを入れ、各フラス
コに１種類ずつの沈澱用試薬を添加した。 第１のフラス
コには０．６９M のオルトモリブデン酸ナトリウム水溶
液を１ml添加し、第２のフラスコにはパラモリブデン酸
アンモニウム水溶液１mlを添加した。
【００１７】（３）これら２つのサンプルを還流加熱
し、約５時間沸騰状態に保った。 （４）冷却後、生じた沈殿を遠心法によって分離し、上
済み液の元素分析を行ったところ、いずれの試薬を加え
た場合においてもジルコニウムは殆ど存在しないことが
確認された。
し、約５時間沸騰状態に保った。 （４）冷却後、生じた沈殿を遠心法によって分離し、上
済み液の元素分析を行ったところ、いずれの試薬を加え
た場合においてもジルコニウムは殆ど存在しないことが
確認された。
【００１８】（５）上記（２），（３）の処理を行う前
のコロイド及び微細沈澱を含む模擬廃液について、超ウ
ラン元素や希土類元素の抽出剤として有効なジイソデシ
ルリン酸のドデカン溶液を加えて攪拌を行なったとこ
ろ、容易に消滅しないエマルジョンが生成された。
のコロイド及び微細沈澱を含む模擬廃液について、超ウ
ラン元素や希土類元素の抽出剤として有効なジイソデシ
ルリン酸のドデカン溶液を加えて攪拌を行なったとこ
ろ、容易に消滅しないエマルジョンが生成された。
【００１９】（６）一方、上記（２），（３）の処理を
終えた模擬廃液に同じジイソデシルリン酸のドデカン溶
液を添加して撹拌しても、エマルジョンは生成されず、
攪拌停止後直ちに有機相と水相に分相した。これによ
り、本発明の処理方法が、コロイド及び微細沈澱の状態
にあるジルコニウムを除去容易な形態の沈澱物に転換し
得ることが確認された。
終えた模擬廃液に同じジイソデシルリン酸のドデカン溶
液を添加して撹拌しても、エマルジョンは生成されず、
攪拌停止後直ちに有機相と水相に分相した。これによ
り、本発明の処理方法が、コロイド及び微細沈澱の状態
にあるジルコニウムを除去容易な形態の沈澱物に転換し
得ることが確認された。
【００２０】［実施例２］ （１）実施例１と同様の手順で脱硝ろ過後のコロイドを
含む模擬廃液を用意した。
含む模擬廃液を用意した。
【００２１】（２）これに１．４M リン酸水溶液をリン
酸の濃度が０．０１４M となるように添加した後、室温
で約２時間攪拌した。 （３）生じた沈殿をろ別した後の溶液は、コロイド及び
微細沈澱を含まず、ジイソデシルリン酸のドデカン溶液
と攪拌してもエマルジョンは生成されなかった。
酸の濃度が０．０１４M となるように添加した後、室温
で約２時間攪拌した。 （３）生じた沈殿をろ別した後の溶液は、コロイド及び
微細沈澱を含まず、ジイソデシルリン酸のドデカン溶液
と攪拌してもエマルジョンは生成されなかった。
【００２２】なお、コロイド／微細沈澱除去操作におい
て、実施例１では約５時間沸騰状態を保ったのに対し、
この実施例２では室温における約２時間の攪拌で十分で
あったのは、リン酸が実施例１で用いた試薬よりもコロ
イド及び微細沈澱を通常の沈殿に転換する能力が高いた
めである。
て、実施例１では約５時間沸騰状態を保ったのに対し、
この実施例２では室温における約２時間の攪拌で十分で
あったのは、リン酸が実施例１で用いた試薬よりもコロ
イド及び微細沈澱を通常の沈殿に転換する能力が高いた
めである。
【００２３】
【００２４】
【００２５】
【００２６】
【発明の効果】本発明によれば、高レベル放射性溶液中
に、微細沈澱あるいはコロイドで存在するジルコニウム
を、安全性を損なうことなく、また、共存元素へ大きな
影響を及ぼすこともなく、除去が容易な沈澱に転換する
ことが出来る。本発明の処理方法を、使用済み核燃料の
溶解液や使用済み核燃料の再処理に伴って生成される高
レベル放射性廃液のような高レベル放射性溶液中に含ま
れる超ウラン元素等の要抽出元素の抽出分離処理の前処
理として実行することで、抽出分離処理を円滑に行なう
ことが出来る。
に、微細沈澱あるいはコロイドで存在するジルコニウム
を、安全性を損なうことなく、また、共存元素へ大きな
影響を及ぼすこともなく、除去が容易な沈澱に転換する
ことが出来る。本発明の処理方法を、使用済み核燃料の
溶解液や使用済み核燃料の再処理に伴って生成される高
レベル放射性廃液のような高レベル放射性溶液中に含ま
れる超ウラン元素等の要抽出元素の抽出分離処理の前処
理として実行することで、抽出分離処理を円滑に行なう
ことが出来る。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 藤原 武 茨城県那珂郡東海村白方字白根２番地の ４ 日本原子力研究所東海研究所内 (56)参考文献 特開 昭54−149000（ＪＰ，Ａ) 特開 平６−294893（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) G21F 9/10 G21C 19/46
Claims (3)
- 【請求項１】 コロイドあるいは微細沈澱の状態にある
ジルコニウムを含有する高レベル放射性溶液に、前記ジ
ルコニウムに作用して沈殿を生成する試薬を添加する段
階を含み、前記試薬はリン酸、リン酸塩、モリブデン酸あるいはモ
リブデン酸塩のいずれかを含んでいる、 高レベル放射性
溶液の処理方法。 - 【請求項２】 コロイドあるいは微細沈澱の状態にある
ジルコニウムを含有する高レベル放射性溶液に、前記ジ
ルコニウムに作用して沈殿を生成する試薬を添加する段
階と、 前記試薬を添加した高レベル放射性溶液を加熱する段階
を含み、前記試薬はリン酸、リン酸塩、モリブデン酸あるいはモ
リブデン酸塩のいずれかを含んでいる 、高レベル放射性
溶液の処理方法。 - 【請求項３】 生成されたジルコニウムを含む沈殿物を
除去する段階を更に含む、請求項１または請求項２に記
載された、高レベル放射性溶液の処理方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP24253696A JP2921506B2 (ja) | 1996-08-27 | 1996-08-27 | 高レベル放射性溶液の処理方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP24253696A JP2921506B2 (ja) | 1996-08-27 | 1996-08-27 | 高レベル放射性溶液の処理方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH1068798A JPH1068798A (ja) | 1998-03-10 |
| JP2921506B2 true JP2921506B2 (ja) | 1999-07-19 |
Family
ID=17090579
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP24253696A Expired - Fee Related JP2921506B2 (ja) | 1996-08-27 | 1996-08-27 | 高レベル放射性溶液の処理方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2921506B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP5776178B2 (ja) * | 2010-12-17 | 2015-09-09 | 株式会社Ihi | ガラス溶融炉の堆積物除去方法 |
| JP6366316B2 (ja) * | 2014-03-25 | 2018-08-01 | 三菱重工業株式会社 | 廃液処理システム及び廃液処理方法 |
| WO2018029787A1 (ja) * | 2016-08-09 | 2018-02-15 | 株式会社日立製作所 | ジルコニウムの分離方法及び使用済燃料の処理方法 |
-
1996
- 1996-08-27 JP JP24253696A patent/JP2921506B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH1068798A (ja) | 1998-03-10 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
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