JP5764409B2 - 薄膜リチウム二次電池製造装置及び薄膜リチウム二次電池製造方法 - Google Patents
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Description
しかし、リチウムイオン二次電池は、液体電解質を用いているため、液漏れや発火等が発生する場合があり、安全性についての課題がある。
そこで、近年、電解質の材料として固体材料を用いた全固体型のリチウム二次電池が提案されており、その開発が進展している。
しかし、薄膜からなる全固体型のリチウム二次電池は、種々の工程を経て製造されるため、一つの成膜装置で薄膜リチウム二次電池を製造することは困難である。その一方で、例えば実験用の小型の成膜装置で薄膜リチウム二次電池を簡易に製造する技術も要望されている。
なお、本発明に関連する先行技術文献としては、例えば以下のようなものがある。
本発明では、前記真空槽内に、前記仕込取出室と、前記基板上に分子中にリチウムを含む正極層をスパッタリングによって形成する正極層形成室と、前記基板上に形成された正極層をアニール処理するアニール処理室と、前記基板上に真空蒸着によって負極層を形成する負極層形成室と、前記基板上に分子中にリチウムを含む固体電解質層をスパッタリングによって形成する固体電解質層形成室と、前記基板上に正極集電層と負極集電層をスパッタリングによって形成する集電体層形成室と、前記保護層形成室とを有し、前記スパッタ室は、前記正極層形成室、前記固体電解質層形成室及び前記集電体層形成室であり、前記真空蒸着室は、前記負極層形成室であって、前記アニール処理室の上部には、前記基板を装着する基板装着位置に開口部が設けられるとともに、前記アニール処理室は、該開口部が、前記回転軸の周囲で、かつ、前記基板搬送機構の基板保持部が通過する領域と対向する位置に配置され、前記アニール処理室の上部には、前記開口部に基板ホルダーに保持された基板を配置し、前記基板装着位置に前記基板を装着した状態で前記開口部の上の空間を塞ぐための蓋機構が設けられ、該蓋機構は、前記基板装着位置に装着された基板を回転させる回転駆動部を有する場合にも効果的である。
本発明では、前記蓋機構は、前記基板装着位置に装着された基板の温度を調整するための温度調整手段を有する場合にも効果的である。
本発明では、前記仕込取出室内に基板加熱手段が設けられ、当該仕込取出室と前記アニール処理室とが兼用するように構成されている場合にも効果的である。
一方、本発明は、基板上に、正極層、負極層、固体電解質層、正極集電層、負極集電層、保護層を形成する工程を有する薄膜リチウム二次電池製造方法であって、真空槽と、前記真空槽内に設けられ、前記基板を保持する基板保持部を有し当該基板保持部を前記真空槽内に設けられた回転軸を中心として旋回させて搬送する基板搬送機構と、前記真空槽内に設けられ、前記基板を当該真空槽内に搬入し且つ当該真空槽から前記基板を搬出するための仕込取出室と、前記基板上にスパッタリングによって成膜を行うスパッタ室と、前記基板上に真空蒸着によって成膜を行う真空蒸着室と、前記基板上に保護層を形成する保護層形成室とを有し、前記仕込取出室、前記スパッタ室、前記真空蒸着室、前記保護層形成室の上部には、それぞれ前記基板を装着する基板装着位置に開口部が設けられるとともに、前記仕込取出室、前記スパッタ室、前記真空蒸着室、前記保護層形成室は、それぞれの開口部が、前記回転軸の周囲で、かつ、前記基板搬送機構の基板保持部が通過する領域と対向する位置に配置された装置を用い、前記基板搬送機構を動作させることにより、前記スパッタ室、前記真空蒸着室、前記保護層形成室の開口部に基板ホルダーに保持された基板を所定の順序で配置し、前記基板装着位置に前記基板を装着した状態で、前記スパッタ室、前記真空蒸着室、前記保護層形成室の上部にそれぞれ設けられた蓋機構によって前記開口部の上の空間をそれぞれ塞ぎ、かつ、当該各蓋機構に設けられた回転駆動部によって前記基板を回転させながらそれぞれ成膜を行う工程を有する薄膜リチウム二次電池製造方法である。
本発明では、前記スパッタ室内に、保護層形成用のターゲットを含む複数のターゲットを配置し、前記保護層形成室において蒸着重合によって前記基板上に第1の保護層を形成した後、前記スパッタ室内において、前記保護層形成用のターゲットを用い、前記基板上の第1の保護層上に、前記基板を回転させながら第2の保護層をスパッタリングによって積層形成する工程を有する場合にも効果的である。
本発明では、前記正極層は、コバルト酸リチウムからなる場合に特に効果的である。
本発明では、前記固体電解質層は、リン酸リチウムオキシナイトライドからなる場合に特に効果的である。
特に、真空槽内に、例えば、仕込取出室、正極層形成室、アニール処理室、負極層形成室、固体電解質層形成室、集電体層形成室、保護層形成室が配置され、さらに、前述の基板装着位置に基板を装着した状態で各室の開口部の上の空間を塞ぐための蓋機構がそれぞれ設けられている場合には、一つの真空槽内に、各空間がそれぞれ仕切られた複数の成膜室及び処理室を設けることができ、これにより小型の薄膜リチウム二次電池製造装置を提供することができる。
また、本発明の場合、複数の成膜室及び処理室は、それぞれの開口部が、基板搬送機構の回転軸の周囲で、かつ、基板保持部が通過する領域と対向する位置に配置されていることから、基板搬送機構の基板保持部を旋回させることにより、複数の成膜室及び処理室の開口部間において、基板を迅速に搬送することができる。また、本発明によれば、搬送ロボットを用いる必要がないので、小型で簡素な構成の薄膜リチウム二次電池製造装置を提供することができる。
本発明において、前記蓋機構が、前記基板装着位置に装着された基板の温度を調整するための温度調整手段を有する場合には、最適の温度条件の下で各工程を行うことができる。
本発明においては、前記蓋機構が、前記基板装着位置に装着された基板を回転させる回転駆動部を有することから、成膜工程において膜厚の均一な成膜を行うとともに、アニール処理工程において、均一な温度分布の下でアニール処理を行うことができる。
本発明において、前記仕込取出室内に基板加熱手段が設けられ、当該仕込取出室と前記アニール処理室とが兼用するように構成されている場合には、真空槽内における室の数を減らすことができるとともに、仕込取出室を使用しない時間においてアニール処理を行うことができるので、効率良く各工程を行うことができる。
一方、本発明方法において、スパッタ室内に、保護層形成用のターゲットを含む複数のターゲットを配置し、保護層形成室において蒸着重合によって基板上に第1の保護層を形成した後、スパッタ室内において、前記保護層形成用のターゲットを用い、前記基板上の第1の保護層上に第2の保護層をスパッタリングによって積層形成する工程を有する場合には、スパッタリング室を増やすことなく、簡素な構成の薄膜リチウム二次電池製造装置を提供することができる。
この場合、スパッタ室内において基板上に第2の保護層を積層形成する際、当該基板を回転させることにより、膜厚の均一な第2の保護層を形成することができる。
図1は、本発明に係る薄膜二次電池製造装置の実施の形態の内部構成を示す概略構成平面図である。
この真空槽2の内部の中央部分には、図示しない駆動モータの回転軸に連結された回転駆動軸(回転軸)3が鉛直方向に向けて設けられている。
ここで、仕込取出室4、第1〜第3のスパッタリング室5〜7、負極層形成室8、保護層形成室9は、成膜又はアニール処理の際に基板10を装着する位置に、すなわち、各室の上端部に、それぞれ開口部4a、5a、6a、7a、8a、9aが設けられている。
なお、仕込取出室4、第1〜第3のスパッタリング室5〜7、負極層形成室8、保護層形成室9の上部には、後述する蓋機構20がそれぞれ設けられている。
第2のスパッタリング室6の底部には、正極層形成用のターゲット61として、例えばコバルト酸リチウム(LiCoO2)ターゲットが配置されている。
本実施の形態の第3のスパッタリング室7は、図示しない反応ガス源に接続され、酸素(O2)ガスを導入するように構成されている。
保護層形成室9の底部には、例えばポリ尿素層を蒸着重合によって形成するための2種類の原料モノマー用の蒸発源91、92が配置されている。
このマスク55は、第1のスパッタリング室5の開口部5aの周縁部に例えば、円筒形状のマスク基部55bが設けられ、このマスク基部55bの内方側の部分に所定形状のマスク部55aが設けられている。
さらに、この軸受け56の内側には、例えばリング状に形成された回転部材57が設けられている。ここで、回転部材57は、その外周部分が軸受け56の内輪部分に取り付けられている。
そして、回転部材57には図示しない固定機構が設けられ、これにより基板ホルダー11が、基板10を下側(第1のスパッタリング室5の底部)に向けた状態で回転部材57の内側面に固定状態で装着されるようになっている。
なお、上述したマスク55は、使用するターゲットに応じて交換することができるものである。
蓋機構20の本体部21の上部には、例えば真空槽2の外部の昇降機構(図示せず)に連結された中空の昇降軸23が設けられ、この昇降軸23を鉛直方向に移動させることにより、第1のスパッタリング室5の直上の位置において本体部21が上下動するように構成されている。
また、本体部21の下側部分のOリング24より内側の領域には、例えば円板形状の回転駆動部25が本体部21に埋め込まれた状態で設けられている。
また、回転駆動部25の回転面25aには、上記回転部材57に設けた固定用の穴部58とはまり合う駆動ピン22が複数設けられている。
この温度調整手段28は、成膜対象である基板10を加熱、冷却又は一定温度に保持するためのもので、図示しないヒータ及び冷却媒体循環路等が設けられている。
そして、基板搬送機構30を動作させ、保持部32を旋回移動させて、基板ホルダー11と蓋機構20との間から保持部32を水平方向へ逃がすようにする。
これにより、蓋機構20の回転駆動部25と、第1のスパッタリング室5側の回転部材57とが連結され、回転部材57が蓋機構20の回転駆動部25と共に回転可能な状態となる。
まず、基板10を保持した基板ホルダー11を仕込取出室4内に搬入し、真空槽2内の圧力を所定の値となるように真空排気を行う。
そして、上述したように、基板搬送機構30を動作させて基板ホルダー11と蓋機構20との間から保持部32を水平方向へ逃がした後、蓋機構20の本体部21を下降させて第1のスパッタリング室5の開口部5a上の空間を塞ぐ。
そして、基板搬送機構30を動作させて基板ホルダー11を第2のスパッタリング室6の開口部6a上に配置して装着し、基板搬送機構30を動作させて基板ホルダー11と蓋機構20との間から保持部32を水平方向へ逃がした後、蓋機構20の本体部21を下降させて第2のスパッタリング室6の開口部6a上の空間を塞ぐ。
本工程では、蓋機構20の温度調整手段28を動作させ、基板10を加熱しながらスパッタリングを行う。
そして、基板搬送機構30を動作させて基板ホルダー11と蓋機構20との間から保持部32を水平方向へ逃がした後、蓋機構20の本体部21を下降させて仕込取出室4の開口部4a上の空間を塞ぐ。
そして、基板搬送機構30を動作させて基板ホルダー11と蓋機構20との間から保持部32を水平方向へ逃がした後、蓋機構20の本体部21を下降させて第3のスパッタリング室7の開口部7a上の空間を塞ぐ。
本工程では、蓋機構20の温度調整手段28を動作させ、基板10を冷却しながらスパッタリングを行う。
本工程では、蓋機構20の温度調整手段28を動作させ、基板10を冷却しながら蒸着を行う。
本工程では、蓋機構20の温度調整手段28を動作させ、基板10を一定温度に保持しながら蒸着重合を行う。
これにより、目的とする全固体型の薄膜リチウム二次電池が得られる。
さらにまた、本実施の形態においては、蓋機構20が、基板装着位置に装着された基板10を回転させるための回転駆動部25を有することから、成膜工程において膜厚の均一な成膜を行うとともに、アニール処理工程において、均一な温度分布の下でアニール処理を行うことができる。
なお、本発明は上述の実施の形態に限られることなく、種々の変更を行うことができる。
さらに、上記実施の形態においては、蒸着重合によって第1の保護層を形成し、さらに、第1の保護層の上にスパッタリングによって第2の保護層を形成するようにしたが、本発明はこれに限られず、スパッタリングのみによって保護層を形成することもできる。
例えば、上記実施の形態においては、第1〜第3のスパッタリング室5〜7を別々の室に区分けして構成したが、第1〜第3のスパッタリング室5〜7を一つのスパッタリング室として構成することも可能である。この場合には、スパッタリング室を構成するユニットを削減することができるという効果がある。
Claims (8)
- 基板上に、正極層、負極層、固体電解質層、正極集電層、負極集電層、保護層を有する薄膜リチウム二次電池を製造するための薄膜リチウム二次電池製造装置であって、
真空槽と、
前記真空槽内に設けられ、前記基板を保持する基板保持部を有し当該基板保持部を前記真空槽内に設けられた回転軸を中心として旋回させて搬送する基板搬送機構と、
前記真空槽内に設けられ、前記基板を当該真空槽内に搬入し且つ当該真空槽から前記基板を搬出するための仕込取出室と、前記基板上にスパッタリングによって成膜を行うスパッタ室と、前記基板上に真空蒸着によって成膜を行う真空蒸着室と、前記基板上に保護層を形成する保護層形成室とを有し、
前記仕込取出室、前記スパッタ室、前記真空蒸着室、前記保護層形成室の上部には、それぞれ前記基板を装着する基板装着位置に開口部が設けられるとともに、前記仕込取出室、前記スパッタ室、前記真空蒸着室、前記保護層形成室は、それぞれの開口部が、前記回転軸の周囲で、かつ、前記基板搬送機構の基板保持部が通過する領域と対向する位置に配置され、
前記仕込取出室、前記スパッタ室、前記真空蒸着室、前記保護層形成室の上部には、前記開口部に基板ホルダーに保持された基板を配置し、前記基板装着位置に前記基板を装着した状態で前記開口部の上の空間を塞ぐための蓋機構がそれぞれ設けられ、
前記蓋機構は、前記基板装着位置に装着された基板を回転させる回転駆動部を有する薄膜リチウム二次電池製造装置。 - 前記真空槽内に、前記仕込取出室と、前記基板上に分子中にリチウムを含む正極層をスパッタリングによって形成する正極層形成室と、前記基板上に形成された正極層をアニール処理するアニール処理室と、前記基板上に真空蒸着によって負極層を形成する負極層形成室と、前記基板上に分子中にリチウムを含む固体電解質層をスパッタリングによって形成する固体電解質層形成室と、前記基板上に正極集電層と負極集電層をスパッタリングによって形成する集電体層形成室と、前記保護層形成室とを有し、前記スパッタ室は、前記正極層形成室、前記固体電解質層形成室及び前記集電体層形成室であり、前記真空蒸着室は、前記負極層形成室であって、前記アニール処理室の上部には、前記基板を装着する基板装着位置に開口部が設けられるとともに、前記アニール処理室は、該開口部が、前記回転軸の周囲で、かつ、前記基板搬送機構の基板保持部が通過する領域と対向する位置に配置され、前記アニール処理室の上部には、前記開口部に基板ホルダーに保持された基板を配置し、前記基板装着位置に前記基板を装着した状態で前記開口部の上の空間を塞ぐための蓋機構が設けられ、該蓋機構は、前記基板装着位置に装着された基板を回転させる回転駆動部を有する請求項1記載の薄膜リチウム二次電池製造装置。
- 前記蓋機構は、前記基板装着位置に装着された基板の温度を調整するための温度調整手段を有する請求項1又は2のいずれか1項記載の薄膜リチウム二次電池製造装置。
- 前記仕込取出室内に基板加熱手段が設けられ、当該仕込取出室と前記アニール処理室とが兼用するように構成されている請求項2記載の薄膜リチウム二次電池製造装置。
- 基板上に、正極層、負極層、固体電解質層、正極集電層、負極集電層、保護層を形成する工程を有する薄膜リチウム二次電池製造方法であって、
真空槽と、前記真空槽内に設けられ、前記基板を保持する基板保持部を有し当該基板保持部を前記真空槽内に設けられた回転軸を中心として旋回させて搬送する基板搬送機構と、前記真空槽内に設けられ、前記基板を当該真空槽内に搬入し且つ当該真空槽から前記基板を搬出するための仕込取出室と、前記基板上にスパッタリングによって成膜を行うスパッタ室と、前記基板上に真空蒸着によって成膜を行う真空蒸着室と、前記基板上に保護層を形成する保護層形成室とを有し、前記仕込取出室、前記スパッタ室、前記真空蒸着室、前記保護層形成室の上部には、それぞれ前記基板を装着する基板装着位置に開口部が設けられるとともに、前記仕込取出室、前記スパッタ室、前記真空蒸着室、前記保護層形成室は、それぞれの開口部が、前記回転軸の周囲で、かつ、前記基板搬送機構の基板保持部が通過する領域と対向する位置に配置された装置を用い、
前記基板搬送機構を動作させることにより、前記スパッタ室、前記真空蒸着室、前記保護層形成室の開口部に基板ホルダーに保持された基板を所定の順序で配置し、前記基板装着位置に前記基板を装着した状態で、前記スパッタ室、前記真空蒸着室、前記保護層形成室の上部にそれぞれ設けられた蓋機構によって前記開口部の上の空間をそれぞれ塞ぎ、かつ、当該各蓋機構に設けられた回転駆動部によって前記基板を回転させながらそれぞれ成膜を行う工程を有する薄膜リチウム二次電池製造方法。 - 前記スパッタ室内に、保護層形成用のターゲットを含む複数のターゲットを配置し、
前記保護層形成室において蒸着重合によって前記基板上に第1の保護層を形成した後、
前記スパッタ室内において、前記保護層形成用のターゲットを用い、前記基板上の第1の保護層上に、前記基板を回転させながら第2の保護層をスパッタリングによって積層形成する工程を有する請求項5記載の薄膜リチウム二次電池製造方法。 - 前記正極層は、コバルト酸リチウムからなる請求項5又は6のいずれか1項記載の薄膜リチウム二次電池製造方法。
- 前記固体電解質層は、リン酸リチウムオキシナイトライドからなる請求項5乃至7のいずれか1項記載の薄膜リチウム二次電池製造方法。
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