JP5732814B2 - セラミックス材と金属材との接合方法 - Google Patents

Description

本発明は、熱膨張率の大きく異なるセラミックス材と金属材との接合方法に関する。

セラミックス材料と金属材料とを接合する技術は、古くから研究開発されてきた。アルミナ、窒化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化ケイ素などのセラミックス材料の熱膨張率が３×１０^-6〜８×１０^-6／Ｋであるのに対し、鉄、ステンレス鋼、ニッケル、銅などの金属材料の膨張率は１０×１０^-6〜２０×１０^-6／Ｋと大きい。このため、使用環境の温度変化や接合処理における加熱などにより、膨張率の差が原因となって接合面で熱応力が生じ、剥離などが生じてしまうことが、セラミックス材料と金属材料との接合における主な課題であった。

たとえば、静電チャック部材の製造方法において、炭化タングステン、炭化チタンなどのセラミックス材料とステンレス鋼などの金属材料とをろう付接合する際に、弾性率の小さい銅、亜鉛、アルミニウムなどの金属を中間材として配置し、中間材の変形により熱応力を緩和する方法が提案されている（特許文献１参照）。

特許文献２には、セラミックスヒータの製造における窒化物系セラミックスと金属部材との接合において、応力を緩和する中間材として、気孔率５〜２０％のＮｉを配置することが提案されている。また、特許文献３には、セラミックスと金属との接合の中間材として、網目状多孔金属を使用することが示されている。

特許文献４には、セラミックス材と金属材との間に多孔質体などの「非連続接触体」を介在させる具体例が示されている。ここでは金属材として銅板、セラミックス材として炭化ケイ素、「非連続接触体」としてＮｉ−Ｃｒ合金発泡体を用いて、銅板、箔状ろう材、発泡体、箔状ろう材、炭化ケイ素の順に重ねて、熱処理し、接合している。

特開２０１０−５２０１５号公報 特開平１１−３２９６７６号公報 特公平２−５４２２２号公報 特開昭６１−２２７９７４号公報

近年、半導体装置や航空機部品として使用されるセラミックスと金属との接合体部品には、接合の健全性、広い使用温度範囲、高温雰囲気でも耐えうる耐環境性とともに、より一層の接合強度が求められている。

しかしながら、特許文献１や特許文献２に示されるような中間材は、銅、亜鉛、アルミニウム、ニッケルといった純金属である。このため、耐食性や耐酸化性といった観点から、腐食性のガス環境下では使用することができず、真空中や不活性雰囲気での使用に限定され、また、航空機部材に求められる１０００℃付近での高温環境下でも使用することができない。

また、特許文献３や特許文献４に記載されているように中間材として金属の網目状多孔体を使用する場合、網目状多孔体は一般に密度が低いため、セラミックス材や金属材に接触して接合されている部分の面積は大きくても全体の１０％程度であり、このため接合強度が低い。これに対し、密度が高い網目状多孔体を使用した場合、セラミックスと金属の熱膨張差を緩和することができず、接合面で剥離が生じるおそれがある。

また、特許文献４に示されるように多孔質体とセラミックス材との接合に箔状ろう材を用いた場合、セラミックス材の表面全面にろう材による金属層が形成される。このため、この金属層とセラミックス材との熱膨張率の差により、使用温度範囲が広い場合（たとえば５００℃以上）などには、接合界面にクラックが生じるおそれがある。

本発明は、このような事情に鑑みてなされたもので、セラミックス材と金属材との接合体において、使用温度範囲が広い場合であっても、熱膨張差による接合界面の剥離を防止し、接合強度を改善することを目的とする。

本発明は、積層されたセラミックス材と金属材とを接合する方法であって、外表面に開口部と面状部とが形成され前記開口部が前記外表面に占める表面開口率が４０％以上７０％未満である三次元網目状の金属多孔質材からなる中間材の前記面状部の表面にろう材を付着させ、このろう材が前記セラミックス材に向かうように前記中間材を前記セラミックス材と前記金属材との間に介在させて、これらを積層し、前記セラミックス材、金属材、および中間材を加熱しながら積層方向に加圧することにより、前記中間材と前記セラミックス材とをろう付して非連続的な接合面により接合する。

本発明によれば、中間材の面状部に付着させたろう材によってセラミックス材と中間材とをろう付するので、ろう材がセラミックス材表面全面に付着せず、各部材同士の接合面が非連続的（部分的）になる。これにより、ろう材によってセラミックス材に生じる熱応力を小さくすることができる。また、中間材が金属多孔質材であり、変形能を有するので、セラミックス材と金属材とを直接接合した場合に比較して、大幅に熱応力を緩和できる。したがって、各部材間の熱応力を効果的に緩和でき、剥離やセラミックス材の破損を防止できる。

この接合方法において、前記中間材は、真密度に対する密度が３％以上３０％未満であることが好ましい。この場合、中間材の強度を確保しながら、熱応力を効果的に緩和できる。

また、この接合方法において、前記面状部の前記表面に粘着性物質を塗布してこの粘着性物質に粉末状ろう材を付着させることにより、前記面状部の前記表面にろう材を付着させてもよい。あるいは、粉末状ろう材を含有するペーストを前記面状部の前記表面に塗布することにより、前記面状部の前記表面に前記ろう材を付着させてもよい。この場合、面状部の表面のみにろう材を付着させるのが容易である。

本発明のセラミックス材と金属材との接合方法によれば、熱膨張差による接合界面の剥離を防止し、接合強度を改善しながら、セラミックス材と金属材とを接合することができる。

本発明の接合方法に係るセラミックス材と金属材との接合体を示す断面図である。 本発明に係る接合方法において、セラミックス材と金属材との間に介装される中間材を示す斜視図である。 図１に示す接合体の接合強度の測定方法を示す断面図である。

以下、本発明に係るセラミックス材と金属材との接合方法の実施形態について説明する。本発明の接合方法によって形成される接合体１０は、図１に示すように、セラミックス材１１と金属材１４とが、その間に中間材１２を介在させて積層されてなる。

中間材１２は、図２に示すように、外表面に開口部１２ａと面状部１２ｂとが形成された三次元網目状の金属多孔質材であり、中実材に比較して大きな変形能を有する。この中間材１２の真密度に対する密度は、十分な強度および変形能を確保するために、３％以上３０％未満とする。また、中間材１２の開口部１２ａが外表面に占める表面開口率は、十分な接合面積を確保するとともに接合面を非連続（部分的）とするために、４０％以上７０％未満とする。

本発明に係る接合方法においては、まず、中間材１２の一方の面の面状部１２ｂの表面に、ろう材Ｂを付着させる。ろう材Ｂを付着させるには、たとえば、面状部１２ｂの表面に粘着性物質を塗布して、この粘着性物質に粉末状ろう材を付着させる方法や、粉末状ろう材を含有するペーストを面状部１２ｂの表面に塗布する方法を採用することができる。

次に、ろう材Ｂがセラミックス材１１に向かうように、中間材１２をセラミックス材１１と金属材１４との間に介在させ、これらを積層して加熱しながら積層方向に加圧する。これにより、中間材１２とセラミックス材１１とがろう付される。なお、中間材１２と金属材１４とは、セラミックス材１１との接合と同様に、ろう材を面状部１２ｂに付着させる方法によりろう付することができる。しかしながら、中間材１２と金属材１４とはいずれも金属材料からなり、熱膨張率の差が比較的小さく熱応力も小さいことから、ろう箔を用いたろう付や、ろう材を用いない方法（たとえば拡散接合など）によって接合してもよい。

この接合方法によれば、熱膨張率の異なるセラミックス材１１と金属材１４とを、変形能を有する中間材１２を介して接合するので、製造時や使用環境において発生する熱応力が中間材１２で緩和され、接合面の剥離やセラミックス材１１の破損などが防止される。特に、靱性が低く破損しやすいセラミックス材１１を中間材１２の面状部１２ｂにのみ接合して接合面を非連続的（部分的）にしているので、セラミックス材１１の剥離や破損を効果的に防止できる。

（実施例および比較例）
本発明に係る接合方法の実施例および比較例について説明する。
実施例１〜６および比較例１〜４では、セラミックス材として窒化ケイ素板（１００×１００×ｔ１ｍｍ）、金属材としてＳＵＳ３０４ステンレス鋼板（１００×１００×ｔ５ｍｍ）、中間材としてスラリー発泡法により製造したＳＵＳ３０４ステンレス鋼製発泡金属板（１００×１００×ｔ３ｍｍ）を準備した。

中間材（発泡金属板）は、金属粉末含有発泡性スラリーを発泡、乾燥、および焼結させる方法により製造した。中間材の密度、表面開口率を表１に示す。密度は、その物質の真密度の百分率で表記している。

この中間材の片面に、ポリビニルアルコールと蒸留水とを混合した液状の粘着性物質をスプレー塗布した。

ろう材は、ＪＩＳＺ３２６５ ＢＮｉ−７で規定されるニッケルろう粉末（平均粒径：２０μｍ）を準備した。このろう材粉末をバット内に敷き、粘着性物質の塗布面をろう材粉末に接触させるように中間材を配置することにより、中間材の面状部にろう材を付着させた。

次に、中間材に付着させたろう材がセラミックス材に向かうように、セラミックス材と金属材との間に中間材を介在させてこれらを積層し、ホットプレスにより１０００℃、保持時間１時間、荷重５ｋＰａの条件で接合し、接合体を製造した。これにより、セラミックス材と中間材とはろう付され、中間材と金属材とは拡散接合されている。

接合後、実施例１〜６および比較例１〜４の各接合体における接合面の剥離の有無を観察し、接合強度を測定した。結果を表１に示す。接合強度は、セラミックス材と金属材とを接合面に沿って逆方向に引っ張り、接合部分が破断するまでの荷重を測定することにより確認した。具体的には、図３に示すように、セラミックス材および金属材のそれぞれにエポキシ樹脂系接着剤２０を用いて測定用金属板２１を接着し、これら測定用金属板２１を引張試験機のクランプに接続して逆方向に引っ張った。そして、接合部分の破断時荷重が５ｋＮ以上の場合は接合強度ＯＫ、５ｋＮ未満の場合は接合強度ＮＧとした。

比較例５では、セラミックス材として窒化ケイ素板（１００×１００×ｔ１ｍｍ）、金属材としてＳＵＳ３０４ステンレス鋼板（１００×１００×ｔ５ｍｍ）、中間材として実施例２と同一のＳＵＳ３０４ステンレス鋼製発泡金属板（１００×１００×ｔ３ｍｍ）を準備した。セラミックス材と中間材とを接合するためのろう材は、ＪＩＳＺ３２６５ ＢＮｉ−７で規定されるニッケルろうシート（厚さ０．０６ｍｍ）を準備した。すなわち、比較例５は、中間材とセラミックス材とをろうシートを用いてろう付した点を除き、実施例２と同一条件である。

（実施例７）
金属材としてＳＵＳ３１０ステンレス鋼板（１００×１００×ｔ５ｍｍ）、セラミックス材としてアルミナ板（１００×１００×ｔ２ｍｍ）、および実施例２と同一の中間材を準備した。ろう材は、ＪＩＳＺ３２６５ ＢＮｉ−７で規定されるニッケルろう粉末（平均粒径２０μｍ）：１００ｇに対し、ポリビニルアルコール：１０ｇ、水：２０ｇを加えて混練して作製したＮｉろう材ペーストを準備した。

このＮｉろう材ペーストを、中間材の片面の面状部に塗布し、６０℃、３０分間の条件で乾燥させた。次に、ろう材塗布面がセラミックス材に向かうように、セラミックス材と金属材との間に中間材を介在させてこれらを積層し、ホットプレスにより１０００℃、保持時間１時間、荷重５ｋＰａの条件で接合し、接合体を製造した。この実施例７の接合体における剥離の有無を確認し、接合強度を測定した。結果を表２に示す。

実施例１〜７については、いずれも接合面の剥離はなく、接合強度もＯＫであった。これに対し、比較例２，３，５については、高温での接合から室温に冷却される過程において、セラミックス材と金属材の熱膨張差に起因すると考えられる剥離が発生した。また、比較例１，４については、熱膨張差による接合面の剥離は生じなかったが、接合強度がＮＧであった。

以上説明したように、本発明によれば、セラミックス材と金属材とを、熱膨張差による接合界面の剥離を防止し、高い接合強度を持つように接合することができる。

なお、本発明は前述の構成のものに限定されるものではなく、細部構成においては、本発明の趣旨を逸脱しない範囲において種々の変更を加えることが可能である。

１０ 接合体
１１ セラミックス材
１２ 中間材
１４ 金属材
２０ エポキシ樹脂系接着剤
２１ 測定用金属板
Ｂ ろう材

Claims (4)

1. 積層されたセラミックス材と金属材とを接合する方法であって、
   外表面に開口部と面状部とが形成され前記開口部が前記外表面に占める表面開口率が４０％以上７０％未満である三次元網目状の金属多孔質材からなる中間材の前記面状部の表面にろう材を付着させ、
   このろう材が前記セラミックス材に向かうように前記中間材を前記セラミックス材と前記金属材との間に介在させて、これらを積層し、
   前記セラミックス材、金属材、および中間材を加熱しながら積層方向に加圧することにより、前記中間材と前記セラミックス材とをろう付して非連続的な接合面により接合することを特徴とするセラミックス材と金属材との接合方法。
2. 前記中間材は、真密度に対する密度が３％以上３０％未満であることを特徴とする請求項１に記載のセラミックス材と金属材との接合方法。
3. 前記面状部の前記表面に粘着性物質を塗布してこの粘着性物質に粉末状ろう材を付着させることにより、前記面状部の前記表面にろう材を付着させることを特徴とする請求項１または２に記載のセラミックス材と金属材との接合方法。
4. 粉末状ろう材を含有するペーストを前記面状部の前記表面に塗布することにより、前記面状部の前記表面に前記ろう材を付着させることを特徴とする請求項１または２に記載のセラミックス材と金属材との接合方法。
   

Images