JP5711020B2

JP5711020B2 - 活物質層の形成装置および形成方法

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Publication number: JP5711020B2
Application number: JP2011065261A
Authority: JP
Inventors: 古市　考次; 考次古市; 真田　雅和; 雅和真田
Original assignee: Screen Holdings Co Ltd
Current assignee: Screen Holdings Co Ltd
Priority date: 2011-03-24
Filing date: 2011-03-24
Publication date: 2015-04-30
Anticipated expiration: 2031-03-24
Also published as: JP2012204031A

Description

本発明は、活物質層の形成装置および形成方法に関するものである。

近年、例えばリチウムイオン二次電池のような二次電池の充放電特性を向上させるために、集電体上に凹凸形状の活物質層を形成して、電解質層を介して対向する対極活物質層に対する表面積を大きくした電池用電極が提案されている。このような電池用電極を製造する方法として、例えば特開２００８−１０２５３号公報（特許文献１）に記載された方法が知られている。この方法では、まず、集電体上に活物質材料を塗布した後、乾燥させて、集電体上に平坦な活物質層を形成する。次に、ロールプレス装置を用いて、凹凸面を有するロール状の金型を、集電体上に形成された活物質層に押し付けて、活物質層を圧縮することにより、活物質層を凹凸形状に成形する。

特開２００８−１０２５３号公報（例えば段落００４７、００４８、図９）

上記した特許文献１に記載される活物質層の形成方法によると、電池の性能が低下するという問題が発生する。この問題の原因は、第一に、乾燥により固化した活物質層を凹凸形状に成形するために、活物質材料が金型により例えば１０ＭＰａの高圧で押圧される。この結果、活物質層内の活物質粒子が押し潰される。第二に、金型の凸部により押圧された活物質層の凹部の圧縮率に比べて、金型の凹部により押圧された活物質層の凸部の圧縮率は低い。この結果、活物質層の凹部における活物質粒子の密度よりも凸部における活物質粒子の密度が小さくなり、活物質層内における活物質粒子の密度が不均一になる。第三に、乾燥後の活物質層における表面付近の内部状態と、表面から離れた部分の内部状態が異なる。活物質層を乾燥後に金型により成形すると、活物質層の凸部上面および凹部底面付近は乾燥後における表面が残り、活物質層の凹部側面（凸部側面）は乾燥後における表面から離れた部分が表面に露出して形成される。この結果、凹凸形状に成形された活物質層の表面付近の内部構造が不均一になる。

本発明の目的は、上述のような点に鑑み、電池の性能を向上させることができる活物質層の形成装置および形成方法を提供することにある。

請求項１に係る第１発明（活物質層の形成装置）は、その表面に複数の凹部を有する型部材と、型部材の少なくとも複数の凹部内に活物質材料を供給する供給手段と、集電体を支持する支持手段と、供給手段により型部材に供給された活物質材料に対して、支持手段に支持された集電体を押圧させる押圧手段と、押圧手段により押圧されている活物質材料を加熱する加熱手段と、を備え、型部材は、その表面に複数の凹部を有する板状の部材であり、供給手段は、型部材の表面に向けて活物質材料を吐出するノズルと、ノズルを型部材の表面に沿って相対的に移動させる移動手段とを有し、押圧手段は、供給手段により型部材に供給された活物質材料に対して、支持手段に支持された集電体を押圧させる押圧位置と、押圧位置より型部材から離間する方向に位置する離間位置との間で、集電体を相対的に変位させる変位手段を有することを特徴とする。

この第１発明によれば、供給手段により型部材に供給された活物質材料が、押圧手段により集電体によって押圧された状態で、加熱手段により加熱される。この結果、乾燥して収縮した複数の凸部を有する活物質層が集電体上に形成される。また、乾燥、固化する前の活物質材料を押圧して成形するため、活物質材料を高圧で押圧する必要がない。この結果、活物質層内の活物質粒子が押し潰されることが抑制されるとともに、活物質粒子の密度の均一性も向上する。さらに、活物質層は成形後に乾燥処理されるので、活物質層の表面付近の内部構造における均一性が向上する。また、板状の型部材に移動手段により相対移動するノズルから活物質材料が吐出されて供給される。型部材に供給された活物質材料は変位手段により離間位置から押圧位置に相対的に変位した集電体により押圧される。

請求項２に係る第２発明は、その表面に複数の凹部を有する型部材と、型部材の少なくとも複数の凹部内に活物質材料を供給する供給手段と、集電体を支持する支持手段と、供給手段により型部材に供給された活物質材料に対して、支持手段に支持された集電体を押圧させる押圧手段と、押圧手段により押圧されている活物質材料を加熱する加熱手段と、を備え、型部材の凹部の幅に対する深さの比が２分の１以上であり、活物質材料の凸部の幅寸法および高さ寸法の収縮割合がそれぞれ１割から５割の範囲内となるように、押圧手段により押圧されている活物質材料を加熱手段により加熱することを特徴とする。

この第２発明によれば、供給手段により型部材に供給された活物質材料が、押圧手段により集電体によって押圧された状態で、加熱手段により加熱される。この結果、乾燥して収縮した複数の凸部を有する活物質層が集電体上に形成される。また、乾燥、固化する前の活物質材料を押圧して成形するため、活物質材料を高圧で押圧する必要がない。この結果、活物質層内の活物質粒子が押し潰されることが抑制されるとともに、活物質粒子の密度の均一性も向上する。さらに、活物質層は成形後に乾燥処理されるので、活物質層の表面付近の内部構造における均一性が向上する。

請求項３に係る第３発明は、第１発明または第２発明において、供給手段は、型部材の複数の凹部を含む領域に向けて連続して活物質材料を供給することを特徴とする。この第３発明によれば、型部材の複数の凹部内に活物質材料が充填されるとともに、前記領域上に活物質材料の層が形成される。

請求項４に係る第４発明は、その表面に複数の凹部を有する型部材と、型部材の少なくとも複数の凹部内に活物質材料を供給する供給手段と、集電体を支持する支持手段と、供給手段により型部材に供給された活物質材料に対して、支持手段に支持された集電体を押圧させる押圧手段と、押圧手段により押圧されている活物質材料を加熱する加熱手段と、を備え、供給手段は、型部材の複数の凹部のそれぞれに向けて間欠的に活物質材料を供給することを特徴とする。この第４発明によれば、供給手段により型部材に供給された活物質材料が、押圧手段により集電体によって押圧された状態で、加熱手段により加熱される。この結果、乾燥して収縮した複数の凸部を有する活物質層が集電体上に形成される。また、乾燥、固化する前の活物質材料を押圧して成形するため、活物質材料を高圧で押圧する必要がない。この結果、活物質層内の活物質粒子が押し潰されることが抑制されるとともに、活物質粒子の密度の均一性も向上する。さらに、活物質層は成形後に乾燥処理されるので、活物質層の表面付近の内部構造における均一性が向上する。また、型部材の複数の凹部内に活物質材料が、互いに独立した状態で充填される。

請求項５に係る第５発明は、第１発明から第４発明のいずれかの発明において、加熱手段は型部材を加熱して、押圧手段により押圧されている活物質材料を加熱することを特徴とする。この第５発明によれば、加熱手段により型部材が加熱されることにより、押圧手段により押圧されている活物質材料が加熱される。

請求項６に係る第６発明は、第５発明において、加熱手段は型部材に内蔵された加熱源を有することを特徴とする。この第６発明によれば、加熱手段は型部材に内蔵された加熱源により型部材を加熱する。

請求項７に係る第７発明（活物質層の形成方法）は、型部材の少なくとも複数の凹部内に活物質材料を供給する供給工程と、供給工程により型部材に供給された活物質材料に対して集電体を押圧させる押圧工程と、押圧工程により押圧されている活物質材料を加熱して、活物質材料を乾燥させるとともに収縮させる加熱工程と、加熱工程後に、複数の凸部を有する活物質層を備えた集電体を型部材から離間させる離間工程と、を含み、型部材の凹部の幅に対する深さの比が２分の１以上であり、加熱工程による活物質材料の凸部の幅寸法および高さ寸法の収縮割合がそれぞれ１割から５割の範囲内であることを特徴とする。

この第７発明によれば、供給工程により型部材の少なくとも複数の凹部内に活物質材料が供給され、押圧工程よって供給工程により型部材に供給された活物質材料に対して集電体が押圧され、加熱工程によって押圧工程により押圧されている活物質材料が加熱されて、活物質材料が乾燥して収縮する。離間工程により加熱工程後に、複数の凸部を有する活物質層を備えた集電体を型部材から離間させる。この結果、乾燥して収縮した複数の凸部を有する活物質層が集電体上に形成される。また、乾燥、固化する前の活物質材料を押圧して成形するため、活物質材料を高圧で押圧する必要がない。この結果、活物質層内の活物質粒子が押し潰されることが抑制されるとともに、活物質粒子の密度の均一性も向上する。さらに、活物質層は成形後に乾燥処理されるので、活物質層の表面付近の内部構造における均一性が向上する。また、乾燥工程により活物質材料の凸部の幅寸法および高さ寸法がそれぞれ例えば１割から５割の範囲内に収縮する、換言すれば、凸部の幅寸法および高さ寸法が収縮前のそれぞれ例えば９割から５割の範囲内の寸法となる。この結果、離間工程において型部材から活物質層が離間する際に、活物質層の凸部４が破壊されることなく、型部材から活物質層を容易に離間させることができる。

請求項１から請求項７のいずれかに係る発明によれば、電池の性能を向上させることができる活物質層の形成装置および形成方法を提供することができる。

本発明の第１実施形態を模式的に示す図である。型部材を示す図である。押圧機構を示す図である。電気的な構成を示すブロック図である。第１実施形態の動作の流れを示すフロー図である。動作の状態を模式的に示す図である。活物質層の収縮割合を説明するための図である。変形例の動作状態を模式的に示す図である。本発明の第２実施形態を模式的に示す図である。

以下、本発明の実施の形態について添付図面を参照して説明する。
＜第１実施形態＞
まず、本発明の第１実施形態の構成について、図１乃至図４を参照して説明する。図１は本発明の第１実施形態を模式的に示す図であり、図１（ａ）は側面図であり、図１（ｂ）は正面図である。この明細書では、Ｘ、ＹおよびＺ座標方向をそれぞれ図１（ａ）に示すように定義する。図１に示す活物質層の形成装置１ａは、集電体上に活物質層が形成された電極、例えばリチウムイオン二次電池用電極を製造する際に用いられる装置である。活物質層の形成装置１ａは、その表面に複数の凹部２２を有する型部材２０と、型部材２０の少なくとも凹部２２内に活物質材料を供給する供給機構３０と、型部材２０に供給された活物質材料に対して、集電体を押圧させる押圧機構４０とを主に備える。

型部材２０は基台９の上面に対して固定され、型部材２０には図２にも示すように、Ｘ方向に延びる直方体形状の内部空間を有する複数の凹部２２がＹ方向に沿って互いに平行に形成されている。なお、凹部２２を形成する側壁を凸部２３とする。図２に示すように型部材２０は、凹部２２の周囲を覆うように内蔵されたヒーター２４を備える。ヒーター２４は型部材２０に供給された活物質材料を加熱するための加熱源である。

供給機構３０は、図１に示すようにノズル３１を備える。ノズル３１はＸ方向に延びるとともに、その下部は先細り形状となっている。ノズル３１の下部先端には図示しない吐出口が形成され、この吐出口はＸ方向に延びるスリット状の吐出口である。ノズル３１には活物質材料をノズル３１に送り、吐出口から吐出させるためのポンプ３９（図４）、配管等の送液・吐出機構（図示せず）が接続されている。

ノズル３１の上面はビーム（梁部材）３３の下面に固定され、ビーム３３の両端は一対のフレーム３２により支持されている。一対のフレーム３２の下方端にはスライド部３４がそれぞれ設けられている。また、基台９の上面にはＹ方向に延びる一対のレール３５が型部材２０を挟むように設けられている。この一対のレール３５に対して上記一対のスライド部３４が滑動自在に連結されている。一対のフレーム３２の一方側（−Ｘ方向側）にはリニアモータ３６の移動子３７が固定されている。また、基台９の上面には移動子３７と対向するとともにＹ方向に延びるリニアモータ３６の固定子３８が設けられている。

上述のように構成された供給機構３０は、リニアモータ３６を駆動して、一対のフレーム３２、ビーム３３およびノズル３１を一体的にＹ方向に移動させて、型部材２０の上方においてノズル３１を移動させる。なお、リニアモータ３６により一対のフレーム３２の一方側のみを駆動したが、他方側にもリニアモータを設けて両側を同期させて駆動しても良い。

押圧機構４０は、集電体２を裏面側（図示上面側）から支持する支持板４１を型部材２０に対して昇降させる機構である。支持板４１は集電体２を真空吸着力や機械的なチャック機構によって保持する。集電体２は矩形状の負極集電体または正極集電体であり、例えば銅箔またはアルミニウム箔などの金属箔である。薄い金属箔の場合は搬送や取り扱いが難しいので、例えば片面をガラス板等のキャリアに貼り付ける等により搬送性を高めておくことが好ましい。支持板４１は上方から一対のアーム４２により支持されている。図３に示すように一対のアーム４２のＸ方向側端部は、フレーム４３に固定された鉛直方向（Ｚ方向）に延びる一対のレール４９に対して滑動自在に連結されている。なお、図３は押圧機構４０を説明するための側面図（ａ）および正面図（ｂ）であり、型部材２０および供給機構３０の図示は省略している。

図３に示すように、一対のアーム４２は連結部材４４により互いに固定されている。連結部材４４のＹ方向における中央付近にはナット部（図示せず）が設けられ、このナット部にＺ方向に延びるねじ軸４５が螺合されている。ねじ軸４５の上方端は軸受け部材４６１に、下方端は軸受け部材４６２にその軸周りに回転自在に支持されている。ねじ軸４５の下部には従動プーリ４７１が固定されている。この従動プーリ４７１は、基台９上に設けられたモータ４８の回転軸に固定された駆動プーリ４７２とベルト４７３を介して連結されている。

上述のように構成された押圧機構４０は、モータ４８を正逆駆動して、型部材２０の上方において、一対のアーム４２、連結部材４４および支持板４１を一体的に昇降させて、支持板４１に支持された集電体２を型部材２０に接近する方向または型部材２０から離間する方向に移動させ、集電体２の位置を変位させる。

活物質層の形成装置１ａは図４に示す制御部７を備え、制御部７はＣＰＵ、ＲＯＭおよびＲＡＭなどを有するコンピュータを有する。制御部７は、上述の供給機構３０および押圧機構４０などの動作などを統括的に制御する。制御部７には上述したヒーター２４、ポンプ３９、リニアモータ３６およびモータ４８などが電気的に接続されている。

活物質材料は例えばリチウムイオン二次電池に用いられるペースト状の負極活物質材料または正極活物質材料である。活物質材料が負極活物質材料である場合、例えば、負極活物質としての粒子状のチタン酸リチウム（Ｌｉ_４Ｔｉ_５Ｏ_１２）に、導電助剤としてのアセチレンブラックまたはケッチェンブラック、結着剤としてのポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、スチレンブタジエンラバー（ＳＢＲ）、ポリビニルピロリドン（ＰＶＰ）、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）またはポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、溶剤としてのＮ−メチル−2−ピロリドン（ＮＭＰ）などを混合したものを用いることができる。負極活物質材料の粘度としては、例えばせん断速度1ｓ^-1（１／秒）で１ｍＰａ・ｓ（パスカル秒）ないし１００Ｐａ・ｓ程度が望ましい。なお、負極活物質として上記チタン酸リチウムの他に例えば黒鉛、金属リチウム、ＳｎＯ_２、合金系などを用いることが可能である。

活物質材料が正極活物質材料である場合、この正極活物質材料は、例えば、正極活物質材料としての粒子状のコバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ_２）に、導電助剤としてのアセチレンブラック、結着剤としてのポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、溶剤としてのＮ−メチル−2−ピロリドン（ＮＭＰ）などを混合したものを用いることができる。なお、正極活物質材料としては、ＬｉＣｏＯ_２の他に、ＬｉＮｉＯ_２またはＬｉＦｅＰＯ_４、ＬｉＭｎＰＯ_４、ＬｉＭｎ_２Ｏ_４、またＬｉＭｅＯ_２（Ｍｅ＝ＭｘＭｙＭｚ；Ｍｅ、Ｍは遷移金属、ｘ＋ｙ＋ｚ＝1）で代表的に示される化合物、例えばＬｉＮｉ_1/3Ｍｎ_1/3Ｃｏ_1/3Ｏ_２、ＬｉＮｉ_0.8Ｃｏ_0.15Ａｌ_0.05Ｏ_２などを用いることができる。また、正極活物質材料４４の粘度としては、負極活物質材料と同じく、例えばせん断速度1ｓ^-1で１ｍＰａ・ｓないし１００Ｐａ・ｓ程度が望ましい。

次に、第１実施形態の動作について、図５および図６を参照して説明する。図５は第１実施形態の動作の流れを示すフロー図であり、図６は図５に示す各ステップにおける動作の状態を模式的に示す図である。

図５のステップＳ１０において、供給機構３０によりノズル３１を型部材２０上においてＹ方向に移動させつつ、ノズル３１の吐出口からペースト状の活物質材料を型部材２０の上面に向けて連続吐出する。このステップＳ１０により、図６（ａ）に示すように型部材２０の上面に形成された複数の凹部２２を含む領域に向けて連続して活物質材料５が供給される。この結果、複数の凹部２２内に活物質材料５が充填されるとともに複数の凸部２３上にも活物質材料５が連続して供給され、型部材２０の上面上の領域に活物質材料５の層が形成される（塗布工程）。このとき、支持板４１はオペレータまたは搬送ロボットにより供給された集電体２を保持した状態で、型部材２０から上方に離間した位置である離間位置に待機している。

図５のステップＳ２０において、押圧機構４０により支持板４１を型部材２０に向けて下降させる。図６（ｂ）に示すように、下降する支持板４１に保持された集電体２は、型部材２０上の活物質材料５に当接した後、活物質材料５を例えば５ＭＰａの圧力で押圧する。この結果、凹部２２内に充填された活物質材料５および凸部２３上にある活物質材料５は圧縮される（押圧工程）。このとき、凸部２３上に供給された活物質材料５の量が多い場合は凸部２３上の活物質材料５が型部材２０上から型部材２０外に流出する。このように集電体２によって活物質材料５を押圧している状態における集電体２の位置を押圧位置とする。

図５のステップＳ３０において、押圧機構４０により集電体２によって押圧されている活物質材料５を、型部材２０に内蔵されたヒーター２４により加熱する。ヒーター２４により型部材２０を加熱し、型部材２０に当接している活物質材料５を例えば８０°Ｃ（摂氏８０度）に加熱する。このように活物質材料５が加熱されると、活物質材料５内の溶剤成分が気化して活物質材料５の外に抜ける。この結果、図６（ｃ）に示すように、活物質材料５がその内部に向かう方向に向けて収縮して、凹部２２に充填された活物質材料５は凹部２２の表面から離れる。この状態で活物質材料５は乾燥、固化して、集電体２上に複数の凸部４を有する凹凸形状の活物質層３が形成される（乾燥工程）。

図５のステップＳ４０において、押圧機構４０により支持板４１を押圧位置から離間位置に向けて上昇させる。図６（ｄ）に示すように複数の凸部４を有する活物質層３が転写された集電体２が離間位置まで上昇して停止する（離間工程）。その後、オペレータまたは搬送ロボットにより集電体２が支持板４１から取り外される。

ここで、上述の動作における活物質材料５の収縮割合について説明する。まず、図５のステップＳ２０（押圧工程）、すなわち図６（ｂ）の状態における活物質材料５の寸法について図７を用いて説明する。なお、図７は、図６における上下関係を反転させて図示している。図７（ａ）に示すように、ステップＳ２０において活物質材料５は型部材２０の凹部２２に充填された状態で押圧されているので、その凸部の幅寸法ｗ１は凹部２２のＹ方向における幅寸法と等しく、例えば１００μｍである。また、その凸部の高さ寸法ｈ１は凹部２２の深さ寸法と等しく、例えば５０μｍである。活物質材料５のＹ方向における凸部間の寸法ｓ１は例えば１００μｍである。また、型部材２０の凸部２３上面と集電体２との間で押圧されている活物質材料５の厚み寸法ｔ１は例えば５０μｍである。

次に図５のステップＳ３０（乾燥工程）後における、すなわち図６（ｃ）の状態における活物質材料５の寸法について図７（ｂ）を用いて説明する。なお、図７（ｂ）に示す活物質層３の凸部４の幅寸法ｗ２および高さ寸法ｈ２は、乾燥工程により活物質材料５が収縮した結果、図７（ａ）に示す活物質材料５の幅寸法ｗ１および高さ寸法ｈ１よりもそれぞれ小さくなっている。活物質層３の凸部４の幅寸法および高さ寸法の収縮割合は例えば１割から５割の範囲内であり、収縮割合が５割であれば、活物質層３の幅寸法ｗ２は例えば５０μｍであり、高さ寸法ｈ２は例えば２５μｍである。また、活物質層３の凸部４間の寸法ｓ２は例えば１５０μｍであり、活物質層３の凹部における厚み寸法ｔ２は例えば２５μｍである。

上述のように、凹部２２の幅寸法ｗ１（例えば１００μｍ）に対する深さ寸法ｈ１（例えば５０μｍ）の比が２分の１であり、この比率を保って活物質材料５が乾燥に伴って収縮するので、活物質層３に形成された凸部４の幅寸法ｗ２に対する高さ寸法ｈ２の比も２分の１となり高アスペクト比の凸部４を形成することができる。また、凹部２２の幅寸法ｗ１に対する深さ寸法ｈ１の比を２分の１以上、例えば１から２の範囲内に高めることにより、活物質層３の凸部４のアスペクト比も２分の１以上、例えばアスペクト比を１から２の範囲内に高めることができる。

また、乾燥工程により活物質材料５の凸部４の幅寸法ｗ１および高さ寸法ｈ１がそれぞれ例えば１割から５割の範囲内に収縮する、換言すれば、凸部４の幅寸法ｗ１および高さ寸法ｈ１が収縮前のそれぞれ例えば９割から５割の範囲内の寸法となる。この結果、離間工程において型部材２０から活物質層３が離間する際に、活物質層３の凸部４が破壊されることなく、型部材２０から活物質層３を容易に離間させることができる。

＜第１実施形態の変形例＞
次に第１実施形態の変形例について説明する。この変形例における活物質層の形成装置の構成は上述の第１実施形態と同様であり、図５に示すステップＳ１０（塗布工程）における塗布動作が上述の第１実施形態と異なる。上述の第１実施形態では、供給機構３０によりノズル３１を型部材２０上においてＹ方向に移動させつつ、ノズル３１の吐出口からペースト状の活物質材料を型部材２０の上面に向けて連続吐出して、型部材２０の上面上に活物質材料５の層が形成される。これに対して、この変形例では、型部材２０の複数の凹部２２のそれぞれに向けてノズル３１から間欠的に活物質材料５が供給される。

図８（ａ）に示すように供給機構３０によりノズル３１を型部材２０上においてＹ方向に移動させつつ、ノズル３１の吐出口からペースト状の活物質材料５を、型部材２０の複数の凹部２２のそれぞれに向けて間欠的に供給する（塗布工程）。このときの活物質材料５の供給量は凹部２２内の体積量よりも若干、大きくなるように設定されている。この間欠供給動作は制御部７によりノズル３１の移動と同期させてポンプ３９を間欠駆動することにより実現される。この結果、複数の凹部２２内に活物質材料５が充填される。充填された活物質材料５の上端高さ位置は型部材２３の凸部２３上面の高さ位置よりも若干、高くなっている。

次に図８（ｂ）に示すように、押圧機構４０により支持板４１を型部材２０に向けて下降させて、押圧位置において支持板４１に保持された集電体２により活物質材料５を例えば５ＭＰａの圧力で押圧する。この結果、凹部２２内に充填された活物質材料５は圧縮される（押圧工程）。

次に図８（ｃ）に示すように、押圧機構４０により集電体２により押圧されている活物質材料５を、型部材２０に内蔵されたヒーター２４により加熱して、型部材２０に当接している活物質材料５を例えば８０°Ｃ（摂氏８０度）に加熱する。この結果、活物質材料５内の溶剤成分が気化して活物質材料５の外に抜けて、活物質材料５がその内部に向かう方向に向けて収縮し、凹部２２に充填された活物質材料５は凹部２２の表面から離れる。この状態で活物質材料５は乾燥、固化して、集電体２上に複数の凸部４ｂを有する活物質層３ｂが形成される（乾燥工程）。

次に図８（ｄ）に示すように、押圧機構４０により支持板４１を押圧位置から離間位置に向けて上昇させることにより、活物質層３ｂを有する集電体２が離間位置まで上昇して停止する（離間工程）。その後、オペレータまたは搬送ロボットにより集電体２が支持板４１から取り外される。

この変形例により集電体２上に形成された活物質層３ｂは第１実施形態により形成された活物質層３とは異なり、互いに独立した複数の凸部４ｂを有する。また、第１実施形態による活物質層３では複数の凸部４間においても集電体２の表面は活物質層３により覆われているが、この変形例では複数の凸部４ｂ間において集電体２の表面が露出している。

＜第２実施形態＞
次に、本発明の第２実施形態の構成について、図９を参照して説明する。図９は本発明の第２実施形態を説明するための図であり、図９（ａ）は第２実施形態に係る活物質層の形成装置１ｂを模式的に示す側面図であり、図９（ｂ）は動作状態を示す図である。

上述の第１実施形態ではシート状の集電体２に対して活物質層３を形成したが、この第２実施形態では長尺帯状（ウエブ状）の集電体２ｂに対して活物質層３ｃを形成する。図９（ａ）に示すように活物質層の形成装置１ｂは、集電体搬送機構６０、コンベア機構８０、型搬送機構５０、供給機構３０ｂ、ヒーター２４ｂおよび制御部７ｂを主に備える。

集電体搬送機構６０は、ロール状に巻かれた長尺帯状（ウエブ状）の集電体２ｂを回転自在に支持する従動ローラ６２と、従動ローラ６２から繰り出された集電体２ｂをロール状に巻き取る駆動ローラ６１とを備える。この駆動ローラ６１が図示時計回りに回転駆動することにより、従動ローラ６２から繰り出された集電体２ｂは図示右方向（＋Ｙ方向）に向かって搬送される。

コンベア機構８０は、集電体搬送機構６０の駆動ローラ６１と従動ローラ６２との間に配置され、駆動ローラ８１、従動ローラ８２および無端ベルト８３を備える。無端ベルト８３は駆動ローラ８１と従動ローラ８３とに架け渡されているとともに、集電体搬送機構６０によって搬送される集電体２をその裏面から支持する位置に設けられる。コンベア機構８０の駆動ローラ８１は、制御部７ｂにより、集電体搬送機構６０により搬送される集電体２と等速度で無端ベルト８３が移動するように集電体搬送機構６０の駆動ローラ６１と同期して駆動される。

型搬送機構５０は、その外周表面に亘って複数の凹部２２ｂ（図９（ｂ））を有する円環状（無端ベルト状）の型部材２０ｂと、この型部材２０ｂが架け渡される駆動ローラ５１および従動ローラ５２を備える。駆動ローラ５１が図示反時計回りに回転駆動すると、これと連動して、従動ローラ５２および型部材２０ｂも反時計回りに回転する。型搬送機構５０の駆動ローラ５１は、制御部７ｂにより、集電体搬送機構６０により搬送される集電体２と等速度で型部材２０ｂが移動するように集電体搬送機構６０の駆動ローラ６１と同期して駆動される。また、型部材２０ｂの高さ位置は、集電体搬送機構６０によって搬送される集電体２ｂと対向する位置において、型部材２０ｂが、コンベア機構８０の無端ベルト８３により裏面を支持された集電体２ｂの表面（上面）を活物質材料５を介して押圧する位置に設定されている。なお、型部材２０ｂの凹部２２ｂの幅寸法に対する深さ寸法の比は第１実施形態と同様に２分の１以上である。

供給機構３０ｂはノズル３１ｂを備える。このノズル３１ｂは型部材２０ｂが集電体２の表面に対向している位置よりも、型部材２０ｂの回転方向の上流側において型部材２０ｂの外周表面と対向する位置に配置されている。ノズル３１ｂはＸ方向に延びるとともに、その下部は先細り形状となっている。ノズル３１ｂの先端（図示右側端）には図示しない吐出口が形成され、この吐出口はＸ方向に延びるスリット状の吐出口である。ノズル３１ｂには活物質材料をノズル３１ｂに送り、吐出口から吐出させるための図示しないポンプおよび配管等の送液・吐出機構が接続されている。

ヒーター２４ｂは、型部材２０ｂが集電体２に対向している位置において、型部材２０ｂの裏面に対向する位置に配置され、この位置において型部材２０ｂを加熱する。

この第２実施形態において、集電体２および活物質材料５は上記第１実施形態と同様に、例えばリチウムイオン二次電池に用いられる負極集電体または正極集電体、および、ペースト状の負極活物質材料または正極活物質材料である。

次に第２実施形態の動作について説明する。まず、制御部７ｂは集電体搬送機構６０の駆動ローラ６１、コンベア機構８０の駆動ローラ８１および型搬送機構５０の駆動ローラ５１をそれぞれ同期して駆動する。また、制御部７ｂは供給機構３０ｂのノズル３１ｂから活物質材料５を移動する型部材２０ｂの外周表面に向けて吐出する。

ノズル３１ｂの吐出口からペースト状の活物質材料５を型部材２０ｂの外周表面に向けて連続吐出することにより、複数の凹部２２ｂ内に活物質材料５が充填されるとともに複数の凸部２３ｂ上にも活物質材料５が連続して供給され、型部材２０の外周表面上の領域に活物質材料５の層が形成される（塗布工程）。

型部材２０ｂ上に供給された活物質材料５は、型部材２０ｂの回転に伴って、図９（ｂ）の左側に示すように、無端ベルト８３に支持された集電体２ｂと、型部材２０ｂとの間に挟まれて、押圧される（押圧工程）。

押圧されて積層状態にある集電体２ｂ、活物質材料５および型部材２０ｂは、集電体２および型部材２０ｂの移動に伴って、ヒーター２４ｂの下方を通過する。ヒーター２４ｂの下方を通過する型部材２０ｂはヒーター２４によって加熱され、この結果、型部材２０ｂに当接している活物質材料５も加熱される。このように活物質材料５が加熱されると、活物質材料５内の溶剤成分が気化して活物質材料５の外に抜ける。この結果、図９（ｂ）の右側に示すように、活物質材料５がその内部に向かう方向に向けて収縮して、凹部２２に充填された活物質材料５は凹部２２の表面から離れる。この状態で活物質材料５は乾燥、固化して、集電体２上に複数の凸部４ｃを有する凹凸形状の活物質層３ｃが形成される（乾燥工程）。なお、乾燥工程における活物質材料５の収縮割合は第１実施形態と同様に１割から５割の範囲内であり、乾燥工程後の活物質層３ｃおいて凸部４ｃの幅寸法に対する高さ寸法の比は第１実施形態と同様に２分の１以上である。

ヒーター２４ｂの下方を通過した型部材２０ｂは、その回転に伴って上方に移動する。この結果、ヒーター２４ｂの下方を通過した集電体２０上に形成された活物質層３ｃに対して型部材２０ｂが離間する（離間工程）。

上記第２実施形態の塗布工程において、上述の第１実施形態の変形例のように、ノズル３１ｂから複数の凹部２０ｂに向けて間欠的に活物質材料をそれぞれ吐出しても良い。この変形例の場合、上記押圧工程、乾燥工程および離間工程後には、互いに独立した複数の凸部を有する活物質層が集電体２ｂ上に形成される。

なお、本発明は上記した実施形態に限定されるものではなく、その趣旨を逸脱しない限りにおいて上述したもの以外に種々の変更を行うことが可能である。例えば、上述の第１実施形態の型部材２０、第２実施形態の型部材２０ｂには直方体形状を有する凹部２２、２２ｂが形成されているが、凹部の形状は、例えば立方体形状、円柱状または半球状、半円筒状などであっても良い。

上記第１実施形態およびその変形例において、固定配置された型部材２０に対してノズル３１を水平移動させる構成であったが、固定配置されたノズルに対して型部材を水平移動させる構成でも良い。また、固定配置された型部材２０に対して集電体２を昇降させる構成であったが、固定配置された集電体に対して型部材を昇降させる構成でも良い。

加熱源としてのヒーターに替えて、型部材内に加熱された液体や気体などの媒体を流す構成でも良い。また、型部材を加熱して押圧されている活物質材料を加熱するのではなく、押圧されている活物質材料を直接、加熱する構成でも良い。

また、上記実施形態で例示した集電体、活物質材料はその一例を示したものであってこれに限定されず、リチウムイオン二次電池用電極の構成材料として用いられる他の材料を使用してリチウムイオン電池用電極を製造する場合においても、本発明の形成装置および方法を好適に適用することが可能である。また、リチウムイオン二次電池に限らず、他の材料を用いた化学電池用電極の製造に本発明を適用することが可能である。

１ａ、１ｂ活物質層の形成装置
２、２ｂ集電体
３、３ｂ、３ｃ活物質層
４、４ｂ、４ｃ凸部
５活物質材料
７、７ｂ制御部
２０、２０ｂ型部材
２２、２２ｂ凹部
２４、２４ｂヒーター
３０供給機構
４０押圧機構
５０型搬送機構
６０集電体搬送機構
８０コンベア機構

Claims

その表面に複数の凹部を有する型部材と、
型部材の少なくとも複数の凹部内に活物質材料を供給する供給手段と、
集電体を支持する支持手段と、
供給手段により型部材に供給された活物質材料に対して、支持手段に支持された集電体を押圧させる押圧手段と、
押圧手段により押圧されている活物質材料を加熱する加熱手段と、
を備え、
型部材は、その表面に複数の凹部を有する板状の部材であり、
供給手段は、型部材の表面に向けて活物質材料を吐出するノズルと、ノズルを型部材の表面に沿って相対的に移動させる移動手段とを有し、
押圧手段は、供給手段により型部材に供給された活物質材料に対して、支持手段に支持された集電体を押圧させる押圧位置と、押圧位置より型部材から離間する方向に位置する離間位置との間で、集電体を相対的に変位させる変位手段を有することを特徴とする活物質層の形成装置。
その表面に複数の凹部を有する型部材と、
型部材の少なくとも複数の凹部内に活物質材料を供給する供給手段と、
集電体を支持する支持手段と、
供給手段により型部材に供給された活物質材料に対して、支持手段に支持された集電体を押圧させる押圧手段と、
押圧手段により押圧されている活物質材料を加熱する加熱手段と、
を備え、
型部材の凹部の幅に対する深さの比が２分の１以上であり、活物質材料の凸部の幅寸法および高さ寸法の収縮割合がそれぞれ１割から５割の範囲内となるように、押圧手段により押圧されている活物質材料を加熱手段により加熱することを特徴とする活物質層の形成装置。
請求項１または請求項２に記載される活物質層の形成装置において、
供給手段は、型部材の複数の凹部を含む領域に向けて連続して活物質材料を供給することを特徴とする活物質層の形成装置。
その表面に複数の凹部を有する型部材と、
型部材の少なくとも複数の凹部内に活物質材料を供給する供給手段と、
集電体を支持する支持手段と、
供給手段により型部材に供給された活物質材料に対して、支持手段に支持された集電体を押圧させる押圧手段と、
押圧手段により押圧されている活物質材料を加熱する加熱手段と、
を備え、
供給手段は、型部材の複数の凹部のそれぞれに向けて間欠的に活物質材料を供給することを特徴とする活物質層の形成装置。
請求項１から請求項４のいずれかに記載される活物質層の形成装置において、
加熱手段は型部材を加熱して、押圧手段により押圧されている活物質材料を加熱することを特徴とする活物質層の形成装置。
請求項５に記載される活物質層の形成装置において、
加熱手段は型部材に内蔵された加熱源を有することを特徴とする活物質層の形成装置。
型部材の少なくとも複数の凹部内に活物質材料を供給する供給工程と、
供給工程により型部材に供給された活物質材料に対して集電体を押圧させる押圧工程と、
押圧工程により押圧されている活物質材料を加熱して、活物質材料を乾燥させるとともに収縮させる加熱工程と、
加熱工程後に、複数の凸部を有する活物質層を備えた集電体を型部材から離間させる離間工程と、
を含み、
型部材の凹部の幅に対する深さの比が２分の１以上であり、加熱工程による活物質材料の凸部の幅寸法および高さ寸法の収縮割合がそれぞれ１割から５割の範囲内であることを特徴とする活物質層の形成方法。