JP5676615B2 - 直接型メタノール燃料電池用の複合材、薄膜、および薄いカソードを有する改良型触媒塗布膜 - Google Patents
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Description
本発明による組成物および方法は、高度フッ素化スルホン酸ポリマー、すなわちその得られた複合膜中にスルホン酸官能基を有するスルホン酸ポリマーを使用する。「高度フッ素化」とは、ポリマー中の一価原子の総数の少なくとも90%がフッ素原子であることを意味する。最も好ましくはそのポリマーは過フッ素化される。用語「スルホン酸官能基」は、スルホン酸基か、あるいはスルホン酸基の塩、好ましくはアルカリ金属塩またはアンモニウム塩のどちらかを指すことを意図している。最も好ましくはそれら官能基は、式−SO3Xによって表され、式中、Xは、H、Li、Na、K、またはN(R1)(R2)(R3)(R4)である。R1、R2、R3、およびR4は同一または異なり、H、CH3、またはC2H5である。ポリマーをプロトン交換のために使用することになる本発明の実施形態ではスルホン酸形態のポリマーが好ましく、すなわち上記式中でXはHである。本発明のさらなる実施形態では実質上すべて(すなわち100%に近い、かつ/または100%)の官能基が式−SO3X(式中、XはHである)によって表される。
本発明の方法に有用な微孔質支持体は、高度フッ素化非イオン性ポリマーから作られる。イオン交換ポリマーに関して「高度フッ素化」とは、ポリマー中のハロゲン原子と水素原子の総数の少なくとも90%がフッ素原子であることを意味する。
CF2=CFCnF2n+1(n=1〜5)または
のコポリマーであることができる。
本発明による電解触媒組成物において、電解触媒とイオン交換ポリマー、またアノード塗料組成物とカソード塗料組成物は、同一でもよく異なってもよい。イオン交換ポリマーは、電解触媒用のバインダーとして働くこと、および触媒サイトのイオン伝導度を向上させることを含めた幾つかの機能をその得られる電極中で果たすことができる。任意選択で、組成物中には他の成分、例えば粒子状のPTFEが含まれる。
以後CCM)は、強化複合ポリマー膜、触媒含有アノード層、および触媒含有カソード層からなる。
CCMの調製:
本発明による実施例1の触媒塗布膜(CCM)は、スルホン酸形態の、厚さ約1ミルおよびサイズ約4インチ×4インチを有するNafion(登録商標)XL(商標)100強化複合ポリマー膜を用いて作製した。乾燥膜の片を使用した。それぞれの試験について膜は、その膜の一方の面上のアノードデカールと、その膜の向かい側の面上のカソードデカールとの間にはさまれた。比較例1の触媒塗布膜は、E.I.du Pont de Nemours and Company,Wilmington Delawareから入手できる5ミルの注型Nafion(登録商標)N115 PFSA膜を用いて作製した。
Fuel Cell Technologies Inc.,New Mexicoから得た単セルの試験用アセンブリーを使用してCCM性能の測定を行った。25cm2のセル活動領域を有し、上記CCMのうちの1枚が2枚のガス拡散裏張りの間にはさまれた状態で含まれる膜電極アセンブリーを作製した(そのGDBが確実にCCM上の電極領域を覆うように注意を払いながら)。Freudenberg H2315 I3C1がアノードガス拡散裏張りとして使用され、またカソード拡散裏張りはFreudenberg H2315 T10Aであった。アノード側GDB上の微孔質層は、アノード触媒の方を向けて配置された。2枚の厚さ7ミルのガラス繊維強化シリコーンゴムガスケット(Stockwell Rubber Companyから得たFuran−Type 1007)を、それぞれ厚さ1ミルのFEPポリマーのスペーサと共に特定の形状に切断し、膜の向かい側の両面の電極およびGDBを取り囲むように、かつ膜の各面の露出した縁領域を覆うように位置決めした。GDBとガスケット材料のオーバーラップを避けるように注意を払った。このサンドイッチセルアセンブリー全体が、25cm2標準単セルアセンブリー(Fuel Cell Technologies Inc.,Los Alamos,NMから得た)のアノードおよびカソードの流れ場黒鉛プレート間で組み立てられた。この試験用アセンブリーはまた、アノード入口、アノード出口、カソードガス注入口、カソードガス流出口、アルミニウム端受、繋ぎ合わされたタイロッド、電気絶縁層、および金メッキ集電装置を備えた。単セルアセンブリーの外板上のボルトは、2フィート・ポンドの力までトルク・レンチでしっかり締めた。次いでこの単セルアセンブリーを燃料電池試験ステーションに接続した。試験ステーションの構成部品には、カソードガスとして使用される空気の供給装置、燃料電池からの出力を調節するためのロードボックス、供給アノード液を保持するためのMeOH溶液槽、望ましい流量で燃料電池アノードにアノード液を供給するための液ポンプ、セルから出るアノード液をセル温度から室温まで冷却するための凝縮器、および使用済アノード液を回収するための捕集瓶が含まれた。
本発明は、多様な動作条件下におけるセル電圧および寿命の顕著な改良を実現する。図1および2は、本発明による実施例1の性能を、2009年に本譲受人によって提供された市販製品を意味する比較例1と比較する。本発明による実施例1が、より高い耐久性だけでなくかなり高いセル電圧を有することは明らかである。85mW/cm2では本発明による実施例1の崩壊率は、現行のMEAの29μV/時と比較して15μV/時であり、また100mW/cm2ではその崩壊率は、比較例1の242μV/時と比較して50μV/時である。
Claims (12)
- 触媒含有アノード層と、7μm未満の厚さを有する、触媒含有カソード層と、微孔質支持体を強化材として含む30μm以下の厚さを有する強化アイオノマー膜とを含む触媒塗布膜であって、前記強化アイオノマー膜が、前記アノード層と前記カソード層の間に、前記アノード層および前記カソード層と直接に接して配置される、直接型メタノール燃料電池用の触媒塗布膜。
- 前記強化材がePTFEであり、かつ前記強化アイオノマー膜が、官能基の実質上すべてが式−SO3X(式中、XはHである)によって表されるペルフルオロスルホン酸アイオノマーを含む、請求項1に記載の触媒塗布膜。
- 前記カソード層が、4から6μmの厚さを有する、請求項1に記載の触媒塗布膜。
- 前記強化アイオノマー膜が、25μm以下の厚さを有する、請求項1に記載の触媒塗布膜。
- 厚さ5ミル(127μm)の非強化アイオノマー膜および厚さ1ミル(25.4μm)のカソード層を有する触媒塗布膜と比較して、高電流密度において少なくとも10%高いセル電圧を有する、請求項1〜4のいずれか一項に記載の触媒塗布膜。
- 85mW/cm2において20μV/時未満の電圧低下を有する、請求項1〜4のいずれか一項に記載の触媒塗布膜。
- 85mW/cm2において15μV/時の電圧低下を有する、請求項1〜4のいずれか一項に記載の触媒塗布膜。
- 100mW/cm2において100μV/時未満の電圧低下を有する、請求項1〜4のいずれか一項に記載の触媒塗布膜。
- 100mW/cm2において50μV/時の電圧低下を有する、請求項1〜4のいずれか一項に記載の触媒塗布膜。
- 空気化学量論比が3から2に下がった場合、厚さ5ミル(127μm)の非強化アイオノマー膜および厚さ1ミル(25.4μm)のカソード層を有する触媒塗布膜と比較して15%未満の電圧低下を有する、請求項1〜4のいずれか一項に記載の触媒塗布膜。
- 空気化学量論比が3から2に下がった場合、厚さ5ミル(127μm)の非強化アイオノマー膜および厚さ1ミル(25.4μm)のカソード層を有する触媒塗布膜と比較して10%の電圧低下を有する、請求項1〜4のいずれか一項に記載の触媒塗布膜。
- 空気化学量論比が1.8である場合に電圧を出力することが可能である、請求項1〜4のいずれか一項に記載の触媒塗布膜。
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