JP5670475B2

JP5670475B2 - スパンボンド不織布積層体

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Publication number: JP5670475B2
Application number: JP2012545734A
Authority: JP
Inventors: 横山　哲也; 哲也横山; 鈴木　健一; 健一鈴木
Original assignee: Mitsui Chemicals Inc
Current assignee: Mitsui Chemicals Inc
Priority date: 2010-11-25
Filing date: 2011-11-21
Publication date: 2015-02-18
Anticipated expiration: 2031-11-21
Also published as: WO2012070518A1; US20130239283A1; KR20130081705A; EP2644763A1; KR101533167B1; CN103221600B; EP2644763A4; CN103221600A; TW201226190A; EP2644763B1; DK2644763T3; JPWO2012070518A1; MY161334A; TWI569965B

Description

本発明は、低結晶性ポリプロピレンを含む不織布と伸張性スパンボンド不織布との積層体からなる伸縮性、柔軟性、触感、成形性、生産性に優れたスパンボンド不織布積層体に関する。

近年、不織布は通気性、柔軟性に優れることから各種用途に幅広く用いられている。そのため、不織布には、その用途に応じた各種の特性が求められるとともに、その特性の向上が要求されている。

例えば、紙おむつ、生理用ナプキン等の衛生材料、湿布材の基布等に用いられる不織布は、耐水性があり、且つ透湿性に優れることが要求される。また、使用される箇所によっては伸縮性及び嵩高性を有することも要求される。

不織布に伸縮性を付与する方法の一つとして、スパンボンド不織布の原料として熱可塑性エラストマーを用いる方法（例えば、特許文献１：特表平７−５０３５０２号公報）、低結晶性ポリプロピレンを用いる方法（例えば、特許文献２：特開２００９−６２６６７号公報、特許文献３：特開２００９−７９３４１号公報）が提案されている。

特許文献２あるいは特許文献３では、スパンボンド不織布のべたつき等を改良するために、低結晶性ポリプロピレンに、高結晶性ポリプロピレンあるいは離型剤を添加することが提案されている。

しかしながら、低結晶性ポリプロピレンを用いてスパンボンド不織布を製造する際に生じる、エンボス工程をはじめとする装置内の各回転機器、あるいはその他不織布と接触する部位への付着を防ぐには、低結晶性ポリプロピレンに高結晶性ポリプロピレンあるいは離型剤の添加量を増す必要があり、その結果、得られるスパンボンド不織布の残留歪が大きくなり、伸縮性が劣る傾向にある。

特表平７−５０３５０２号公報特開２００９−６２６６７号公報特開２００９−７９３４１号公報

本発明は、低結晶性ポリプロピレンを含むスパンボンド不織布の伸縮性を損なうことなく、不織布を製造する際の、エンボス工程をはじめとする装置内の各回転機器、あるいはその他不織布と接触する部位への付着性を改良した成形性に優れ、さらには触感に優れるスパンボンド不織布を提供することを目的とする。

本発明は、（ａ）〜（ｆ）を満たす低結晶性ポリプロピレンを含む弾性不織布の少なくとも片面に、少なくとも一方向の最大荷重伸度が５０％以上である伸長性スパンボンド不織布が積層されてなることを特徴とするスパンボンド不織布積層体を提供するものである。
（ａ）［ｍｍｍｍ］＝２０〜６０モル％、
（ｂ）［ｒｒｒｒ］／（１−［ｍｍｍｍ］）≦０．１、
（ｃ）［ｒｍｒｍ］＞２．５モル％、
（ｄ）［ｍｍ］×［ｒｒ］／［ｍｒ］²≦２．０、
（ｅ）質量平均分子量（Ｍｗ）＝１０，０００〜２００，０００、
（ｆ）分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）＜４。

本発明のスパンボンド不織布積層体は、低結晶ポリプロピレンを含む弾性不織布を製造する際に、当該不織布の少なくとも片面、好ましくは両面に伸長性スパンボンド不織布が積層されているので、不織布製造時に生じるエンボス工程をはじめとする装置内の各回転機器、あるいはその他不織布と接触する部位への付着が防止できるので、生産性が向上し、しかも、得られるスパンボンド不織布積層体は、伸長性スパンボンド不織布が積層されているので、触感に優れ、且つ、低結晶ポリプロピレンを含む弾性不織布の優れた伸縮特性、柔軟性、耐久性などが維持される。

本発明に係わるスパンボンド不織布積層体を延伸するためのギア延伸装置の概略図である。

＜低結晶性ポリプロピレン＞
本発明のスパンボンド不織布積層体を構成する弾性不織布は、以下の（ａ）〜（ｆ）を満たす低結晶性ポリプロピレンを含む弾性不織布である。

本発明に係る弾性不織布は、種々公知の方法、具体的には、例えば、スパンボンド法、メルトブロー法、あるいはフラッシュ紡糸法などにより製造される不織布であり、これら不織布の中では、スパンボンド法により得られる不織布が、不織布を形成する繊維が長繊維となるので好ましい。

本発明に係る低結晶性ポリプロピレンは、（ａ）〜（ｆ）の要件を満たす重合体である。

（ａ）［ｍｍｍｍ］＝２０〜６０モル％：
低結晶性ポリプロピレンのメソペンタッド分率［ｍｍｍｍ］が２０モル％以上であると、べたつきの発生が抑制され、６０モル％以下であると、結晶化度が高くなりすぎることがないので、弾性回復性が良好となる。このメソペンタッド分率［ｍｍｍｍ］は、好ましくは３０〜５０モル％、より好ましくは４０〜５０モル％である。

メソペンタッド分率［ｍｍｍｍ］、後述するラセミペンタッド分率［ｒｒｒｒ］及びラセミメソラセミメソペンダッド分率［ｒｍｒｍ］は、エイ・ザンベリ（Ａ．Ｚａｍｂｅｌｌｉ）等により「Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，６，９２５（１９７３）」で提案された方法に準拠し、13Ｃ−ＮＭＲスペクトルのメチル基のシグナルにより測定されるポリプロピレン分子鎖中のペンタッド単位でのメソ分率、ラセミ分率、及びラセミメソラセミメソ分率である。メソペンタッド分率［ｍｍｍｍ］が大きくなると、立体規則性が高くなる。また、後述するトリアッド分率［ｍｍ］、［ｒｒ］及び［ｍｒ］も上記方法により算出した。

なお、13Ｃ−ＮＭＲスペクトルの測定は、エイ・ザンベリ（Ａ．Ｚａｍｂｅｌｌｉ）等により「Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，８，６８７（１９７５）」で提案されたピークの帰属に従い、下記の装置及び条件にて行うことができる。

装置：日本電子（株）製ＪＮＭ−ＥＸ４００型13Ｃ−ＮＭＲ装置、
方法：プロトン完全デカップリング法、
濃度：２２０ｍｇ／ｍｌ、
溶媒：１，２，４−トリクロロベンゼンと重ベンゼンの９０：１０（容量比）混合溶媒、
温度：１３０℃、
パルス幅：４５°、
パルス繰り返し時間：４秒、
積算：１００００回。
＜計算式＞
Ｍ＝ｍ／Ｓ×１００、
Ｒ＝γ／Ｓ×１００、
Ｓ＝Ｐββ＋Pαβ＋Pαγ、
Ｓ：全プロピレン単位の側鎖メチル炭素原子のシグナル強度、
Ｐββ：１９．８〜２２．５ｐｐｍ、
Ｐαβ：１８．０〜１７．５ｐｐｍ、
Ｐαγ：１７．５〜１７．１ｐｐｍ、
γ：ラセミペンタッド連鎖：２０．７〜２０．３ｐｐｍ、
ｍ：メソペンタッド連鎖：２１．７〜２２．５ｐｐｍ。
（ｂ）［ｒｒｒｒ］／（１−［ｍｍｍｍ］）≦０．１：
［ｒｒｒｒ］／［１−ｍｍｍｍ］の値は、上記のペンタッド単位の分率から求められ、本発明に係る低結晶性ポリプロピレンの規則性分布の均一さを示す指標である。この値が大きくなると、既存触媒系を用いて製造される従来のポリプロピレンのように高規則性ポリプロピレンとアタクチックポリプロピレンの混合物となり、べたつきの原因となる。

低結晶性ポリプロピレンにおいて、［ｒｒｒｒ］／（１−［ｍｍｍｍ］）が０．１以下であると、得られる弾性不織布におけるべたつきが抑制される。このような観点から、［ｒｒｒｒ］／（１−［ｍｍｍｍ］）は、好ましくは０．０５以下、より好ましくは０．０４以下である。
（ｃ）［ｒｍｒｍ］＞２．５モル％：
低結晶性ポリプロピレンのラセミメソラセミメソ分率［ｒｍｒｍ］が２．５モル％を超える値であると、該低結晶性ポリプロピレンのランダム性が増加し、弾性不織布の弾性回復性がさらに向上する。［ｒｍｒｍ］は、好ましくは２．６モル％以上、より好ましくは２．７モル％以上である。その上限は、通常１０モル％程度である。
（ｄ）［ｍｍ］×［ｒｒ］／［ｍｒ］²≦２．０：
［ｍｍ］×［ｒｒ］／［ｍｒ］²は、低結晶性ポリプロピレンのランダム性の指標を示し、この値が２．０以下であると、弾性不織布は十分な弾性回復性が得られ、かつべたつきも抑制される。［ｍｍ］×［ｒｒ］／［ｍｒ］²は、０．２５に近いほどランダム性が高くなる。上記十分な弾性回復性を得る観点から、［ｍｍ］×［ｒｒ］／［ｍｒ］²は、好ましくは０．２５を超え１．８以下、より好ましくは０．５〜１．５である。
（ｅ）質量平均分子量（Ｍｗ）＝１０，０００〜２００，０００：
低結晶性ポリプロピレンにおいて質量平均分子量が１０，０００以上であると、該低結晶性ポリプロピレンの粘度が低すぎず適度のものとなるため、弾性不織布の製造時の糸切れが抑制される。また、質量平均分子量が２００，０００以下であると、上記低結晶性ポリプロピレンの粘度が高すぎず、紡糸性が向上する。この質量平均分子量は、好ましくは３０，０００〜１５０，０００であり、より好ましくは５０，０００〜１５０，０００である。この質量平均分子量の測定法については後述する。
（ｆ）分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）＜４：
低結晶性ポリプロピレンにおいて、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が４未満であると、弾性不織布のべたつきの発生が抑制される。この分子量分布は、好ましくは３以下である。

上記質量平均分子量（Ｍｗ）は、ゲルパーミエイションクロマトグラフィ（ＧＰＣ）法により、下記の装置及び条件で測定したポリスチレン換算の質量平均分子量であり、上記分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、同様にして測定した数平均分子量（Ｍｎ）及び上記質量平均分子量（Ｍｗ）より算出した値である。
＜ＧＰＣ測定装置＞
カラム：ＴＯＳＯＧＭＨＨＲ−Ｈ（Ｓ）ＨＴ、
検出器：液体クロマトグラム用ＲＩ検出器ＷＡＴＥＲＳ１５０Ｃ、
＜測定条件＞
溶媒：１，２，４−トリクロロベンゼン、
測定温度：１４５℃、
流速：１．０ｍｌ／分、
試料濃度：２．２ｍｇ／ｍｌ、
注入量：１６０μｌ、
検量線：ＵｎｉｖｅｒｓａｌＣａｌｉｂｒａｔｉｏｎ、
解析プログラム：ＨＴ−ＧＰＣ（Ｖｅｒ．１．０）。

本発明に係る低結晶性ポリプロピレンは、さらに以下の（ｇ）を満たすことが好ましい。
（ｇ）示差走査型熱量計（ＤＳＣ）を用いて、窒素雰囲気下−１０℃で５分間保持した後１０℃／分で昇温させることにより得られた融解吸熱カーブの最も高温側に観測されるピークのピークトップとして定義される融点（Ｔｍ−Ｄ）が０〜１２０℃である。

低結晶性ポリプロピレンの融点（Ｔｍ−Ｄ）が０℃以上であると、弾性不織布のべたつきの発生が抑制され、１２０℃以下であると、十分な弾性回復性が得られる。このような観点から、融点（Ｔｍ−Ｄ）は、より好ましくは０〜１００℃である。

なお、上記融点（Ｔｍ−Ｄ）は、示差走査型熱量計（パーキン・エルマー社製、ＤＳＣ−７）を用い、試料１０ｍｇを窒素雰囲気下−１０℃で５分間保持した後、１０℃／分で昇温させることにより得られた融解吸熱カーブの最も高温側に観測されるピークのピークトップとして求めることができる。

本発明に係る低結晶性ポリプロピレンは、例えば、ＷＯ２００３／０８７１７２号公報に記載されているような、いわゆるメタロセン触媒と呼ばれる均一系の触媒を用いて合成することができる。

本発明に係る低結晶性ポリプロピレンには、本発明の目的を損なわない範囲で、任意成分として、酸化防止剤、耐熱安定剤、耐候安定剤、帯電防止剤、スリップ剤、防曇剤、滑剤、染料、顔料、天然油、合成油、ワックス等の種々公知の添加剤を加えておいてもよい。

＜オレフィン系重合体＞
本発明に係る伸長性スパンボンド不織布は、オレフィン系重合体もしくはオレフィン系重合体組成物から形成される。その原料となるオレフィン系重合体は、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテンおよび１−オクテン等のα−オレフィンの単独若しくは共重合体であり、具体的には、高圧法低密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン（所謂ＬＬＤＰＥ）、高密度ポリエチレン（所謂ＨＤＰＥ）などのエチレン単独重合体あるいはエチレン・α‐オレフィンランダム共重合体などのエチレン系重合体；ポリプロピレン（プロピレン単独重合体）、プロピレン・１−ブテンランダム共重合体、プロピレン・エチレンランダム共重合体、プロピレン・エチレン・１−ブテンランダム共重合体などのプロピレン単独重合体あるいはプロピレン・α‐オレフィンランダム共重合体などのプロピレン系重合体；ポリ１−ブテン、ポリ４−メチル−１−ペンテン等の結晶性の重合体である。これらオレフィン系重合体は単独であっても、二種以上の組成物であってもよい。

本発明に係るオレフィン系重合体には、本発明の目的を損なわない範囲で、任意成分として、酸化防止剤、耐熱安定剤、耐候安定剤、帯電防止剤、スリップ剤、防曇剤、滑剤、染料、顔料、天然油、合成油、ワックス等の種々公知の添加剤を加えておいてもよい。

＜プロピレン系重合体＞
本発明に係る伸長性スパンボンド不織布に用いられるプロピレン系重合体は、通常、ポリプロピレンの名称で、製造・販売されている結晶性樹脂であり、通常、融点（Ｔｍ）が１５５℃以上、好ましくは１５７〜１６５℃の範囲にあるプロピレンの単独重合体若しくはプロピレンと極少量のエチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、４−メチル−１−ペンテン等の炭素数２以上（但し炭素数３を除く）、好ましくは２〜８（但し炭素数３を除く）の１種または２種以上のα−オレフィンとの共重合体、および、通常、融点（Ｔｍ）が１３０〜１５５℃未満、好ましくは１３０〜１５０℃の範囲にあるプロピレンとエチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、４−メチル−１−ペンテン等の炭素数２以上（但し炭素数３を除く）、好ましくは２〜８（但し炭素数３を除く）の１種または２種以上のα−オレフィンとのランダム共重合体、あるいは、ブロック共重合体などである。

プロピレン系重合体は、溶融紡糸し得る限り、メルトフローレート（ＭＦＲ：ＡＳＴＭＤ−１２３８、２３０℃、荷重２１６０ｇ）は特に限定はされないが、通常、１〜１０００ｇ／１０分、好ましくは５〜５００ｇ／１０分、さらに好ましくは１０〜１００ｇ／１０分の範囲にある。

＜オレフィン系重合体組成物＞
本発明に係る伸長性スパンボンド不織布の原料となるオレフィン系重合体組成物は、前記プロピレン系重合体を通常、８０〜９９質量％、好ましくは８４〜９６質量％、前記エチレン系重合体を通常、２０〜１質量％、好ましくは１６〜４質量％（但し、プロピレン系重合体＋エチレン系重合体＝１００質量％）の範囲で含む。

プロピレン系重合体に添加されるエチレン系重合体は特に制限がないが、好ましくは密度０.９４〜０.９７ｇ/ｃｍ³、より好ましくは０．９５〜０.９７ｇ/ｃｍ³、さらに好ましくは０.９６〜０.９７ｇ/ｃｍ³の範囲にある高密度ポリエチレンである。また、紡糸性を有する限りとくに限定はされないが伸長性を発現させる観点で、エチレン系重合体のメルトフローレート（ＭＦＲ：ＡＳＴＭＤ−１２３８、１９０℃、荷重２１６０ｇ）は、通常０．１〜１００ｇ／１０分、より好ましくは０．５〜５０ｇ／１０分、さらに好ましくは１〜３０ｇ／１０分の範囲にある。

＜弾性不織布＞
本発明のスパンボンド不織布積層体を構成する弾性不織布は、前記低結晶性ポリプロピレンを、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは７０質量％以上、さらに好ましくは９０質量％以上、最も好ましくは９９質量％以上含む弾性不織布であり、好ましくは弾性スパンボンド不織布である。弾性スパンボンド不織布は、公知のスパンボンド法を用いて前記低結晶性ポリプロピレンより製造することが出来る。

本発明に係る弾性不織布は、通常、目付が１２０ｇ／ｍ²以下、好ましくは８０ｇ／ｍ²以下、より好ましくは５０ｇ／ｍ²以下、更に好ましくは４０〜１５ｇ／ｍ²範囲にある。

本発明に係る弾性不織布を構成する繊維は、通常、繊維径が５０μｍ以下、好ましくは４０μｍ以下、より好ましくは３０μｍ以下の範囲にある。

＜伸長性スパンボンド不織布＞
本発明に係る伸長性スパンボンド不織布は、少なくとも一方向の最大荷重伸度が５０％以上、好ましくは７０％以上、より好ましくは１００％以上、最も好ましくは１５０％以上伸長し得る不織布であって、好ましくは、弾性回復が殆どない性質を有する不織布である。

本発明に係る伸長性スパンボンド不織布は、通常、目付が１２０ｇ／ｍ²以下、好ましくは８０ｇ／ｍ²以下、より好ましくは５０ｇ／ｍ²以下、更に好ましくは４０〜５ｇ／ｍ²の範囲にある。

本発明に係る伸長性スパンボンド不織布を構成する繊維は、通常、繊維径が５０μｍ以下、好ましくは４０μｍ以下、より好ましくは３０μｍ以下の範囲にある。

本発明に係る伸長性スパンボンド不織布としては、例えば、前記オレフィン系重合体組成物を用いて得られる不織布、前記オレフィン系重合体から選ばれる流動誘起結晶化誘導期の差が１００秒以上の二種以上のオレフィン系重合体からなる複合繊維、具体的には、高融点のプロピレン系重合体と低融点のプロピレン系重合体からなる芯鞘型複合繊維、並列型複合繊維、もしくは捲縮複合繊維、前記オレフィン系重合体から選ばれるプロピレン系重合体とエチレン系重合体からなる芯鞘型複合繊維、並列型複合繊維（サイド・バイ・サイド型複合繊維）、もしくは捲縮複合繊維からなるスパンボンド不織布、あるいは、芯部をＭＦＲが１〜１０００ｇ／１０分範囲にある低ＭＦＲのプロピレン系重合体、鞘部をＭＦＲが１〜１０００ｇ／１０分範囲にある高ＭＦＲのプロピレン系重合体とし、且つ、ＭＦＲの差が１ｇ／１０分以上、好ましくは１５ｇ／１０分以上、さらに好ましくは３０ｇ／１０分以上、最も好ましくは４０ｇ／１０分以上である同芯の芯鞘複合繊維からなるスパンボンド不織布を例示することができる。

具体的には、プロピレン単独重合体８０〜９９質量％と高密度ポリエチレン２０〜１質量％のオレフィン系重合体組成物を用いて得られるスパンボンド不織布、ＭＦＲが同一あるいは異なる融点が１５７〜１６５℃の範囲にある高融点のプロピレン系重合体、好ましくはプロピレン単独重合体と融点が１３０〜１５０℃の範囲にある低融点のプロピレン・α‐オレフィンランダム共重合体からなる芯鞘型複合繊維、並列型複合繊維、もしくは捲縮複合繊維からなるスパンボンド不織布、あるいは、芯部をＭＦＲが１〜２００ｇ／１０分範囲にある低ＭＦＲのプロピレン系重合体、好ましくはプロピレン単独重合体、鞘部をＭＦＲが１６〜２１５ｇ／１０分範囲にある高ＭＦＲのプロピレン系重合体、好ましくは単独重合体とし、且つ、ＭＦＲの差が１５ｇ／１０分以上である同芯の芯鞘型複合繊維からなるスパンボンド不織布、などが挙げられる。

これら伸長性スパンボンド不織布としては、芯部をＭＦＲが１０〜２００ｇ／１０分範囲にある低ＭＦＲの融点が１５７〜１６５℃の範囲にある高融点のプロピレン系重合体、好ましくはプロピレン単独重合体、鞘部をＭＦＲが１０〜２００ｇ／１０分範囲にある高ＭＦＲの融点が１３０〜１５０℃の範囲にある低融点のプロピレン・α‐オレフィンランダム共重合体とし、且つ、ＭＦＲの差が１ｇ／１０分以上である同芯の芯鞘型複合繊維からなる芯鞘型複合繊維、並列型複合繊維、もしくは捲縮複合繊維からなるスパンボンド不織布、あるいは、芯部をＭＦＲが１〜２００ｇ／１０分の範囲にある低ＭＦＲのプロピレン系重合体、好ましくはプロピレン単独重合体、鞘部をＭＦＲが３１〜２３０ｇ／１０分の範囲にある高ＭＦＲのプロピレン系重合体、好ましくはプロピレン単独重合体とし、且つ、ＭＦＲの差が３０ｇ／１０分以上である同芯の芯鞘型複合繊維からなるスパンボンド不織布が、少なくとも一方向の最大荷重伸度が１１０％以上であると特に伸長性に優れるので好ましい。

＜スパンボンド不織布積層体＞
本発明のスパンボンド不織布積層体は、前記低結晶性ポリプロピレンを含む弾性不織布の少なくとも片面、特に、不織布製造装置に付随する回転機器に接触する面に、前記伸長性スパンボンド不織布が積層されてなる。

本発明のスパンボンド不織布積層体においては、前記低結晶性ポリプロピレンを含む弾性不織布の両面に、前記伸長性スパンボンド不織布を積層することにより、より、弾性不織布を製造する際に生じるエンボス工程をはじめとする装置内の各回転機器への付着を防止できるので好ましい。

本発明のスパンボンド不織布積層体は、通常、目付が３６０ｇ／ｍ²以下、好ましくは２４０ｇ／ｍ²以下、より好ましくは１５０ｇ／ｍ²以下、更に好ましくは１２０〜１５ｇ／ｍ²の範囲にある。

弾性不織布と伸長性スパンボンド不織布の構成比は、種々用途に応じて適宜決め得るが、通常、弾性不織布：伸長性スパンボンド不織布（目付比）が、１０：９０〜９０：１０、好ましくは５０：５０〜８０：２０の範囲にある。弾性不織布の目付比が１０より小さいと、得られるスパンボンド不織布積層体の伸縮性が著しく劣る傾向にあり、また、９０より大きいと弾性不織布を構成する繊維が伸張性スパンボンド不織布層を超えて表面に露出する割合が増えるため、得られるスパンボンド不織布積層体の成形性、触感が著しく劣る傾向にある。

本発明のスパンボンド不織布積層体は、通常、少なくとも一方向の最大荷重伸度が１００％以上、好ましくは２２０％以上である。

本発明のスパンボンド不織布積層体には種々用途により、他の層を積層してもよい。本発明のスパンボンド不織布積層体に積層する他の層は、特に限定はされず、用途により種々の層を積層し得る。

具体的には、例えば、編布、織布、不織布、フィルム等を挙げることができる。本発明のスパンボンド不織布積層体に他の層をさらに積層する（貼り合せる）場合は、熱エンボス加工、超音波融着等の熱融着法、ニードルパンチ、ウォータージェット等の機械的交絡法、ホットメルト接着剤、ウレタン系接着剤等の接着剤による方法、押出しラミネート等をはじめ、種々公知の方法を採り得る。

本発明のスパンボンド不織布積層体に積層される不織布としては、スパンボンド不織布、メルトブローン不織布、湿式不織布、乾式不織布、乾式パルプ不織布、フラッシュ紡糸不織布、開繊不織布等、種々公知の不織布を挙げることができ、これら不織布は非伸縮性不織布であっても良い。ここで非伸縮性不織布とは、ＭＤ（不織布の流れ方向、縦方向）またはＣＤ（不織布の流れ方向に直角の方向、横方向）の破断点伸度が５０％程度でありかつ伸長後に戻り応力を発生させないものを言う。

本発明のスパンボンド不織布積層体に積層されるフィルムとしては、本発明のスパンボンド不織布積層体の特徴である通気性、親水性を活かす、通気性（透湿性）フィルムが好ましい。かかる通気性フィルムとしては、種々公知の通気性フィルム、例えば、透湿性を有するポリウレタン系エラストマー、ポリエステル系エラストマー、ポリアミド系エラストマー等の熱可塑性エラストマーからなるフィルム、無機あるいは有機微粒子を含む熱可塑性樹脂からなるフィルムを延伸して多孔化してなる多孔フィルム等を挙げることができる。多孔フィルムに用いる熱可塑性樹脂としては、高圧法低密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン（所謂ＬＬＤＰＥ）、高密度ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリプロピレンランダム共重合体あるいはそれらの組成物等のポリオレフィンが好ましい。

＜伸縮性スパンボンド不織布積層体＞
本発明の伸縮性スパンボンド不織布積層体は、前記スパンボンド不織布積層体を延伸することによって得られる伸縮性を有する不織布積層体である。

本発明の伸縮性スパンボンド不織布積層体は、前記スパンボンド不織布積層体を、延伸加工することによって、得ることができる。延伸加工方法は、従来公知の方法が適用でき、部分的に延伸する方法であっても、全体的に延伸する方法であってもよい。また、一軸延伸してもよいし、二軸延伸してもよい。機械の流れ方向（ＭＤ）に延伸する方法としては、たとえば、２つ以上のニップロールに部分的に融着した混合繊維を通過させる。このとき、ニップロールの回転速度を、機械の流れ方向の順に速くすることによって部分的に融着したスパンボンド不織布積層体を延伸できる。また、図１に示すギア延伸装置を用いてギア延伸加工することもできる。

延伸倍率は、好ましくは５０％以上、さらに好ましくは１００％以上、最も好ましくは２００％以上であり、かつ好ましくは１０００％以下、さらに好ましくは４００％以下である。

上記好ましい延伸倍率は、一軸延伸の場合には機械の流れ方向（ＭＤ）の延伸倍率、またはこれに垂直な方向（ＣＤ）のどちらかであり、二軸延伸の場合には機械の流れ方向（ＭＤ）とこれに垂直な方向（ＣＤ）の少なくとも一方が上記延伸倍率を満たすことが好ましい。

このような延伸倍率で延伸加工することにより、弾性不織布と伸長性スパンボンド不織布を形成する（長）繊維は何れも延伸されるが、伸長性スパンボンド不織布層を形成する長繊維は、塑性変形して、上記延伸倍率に応じて伸長される（長くなる）。

したがって、スパンボンド不織布積層体を延伸した後、応力が解放されると、弾性不織布を形成する（長）繊維は弾性回復し、伸長性スパンボンド不織布を形成する長繊維は、弾性回復せずに褶曲し、スパンボンド不織布積層体に嵩高感が発現し、しかも、伸長性スパンボンド不織布を形成する長繊維は細くなるので柔軟性、触感が良くなるとともに、伸び止り機能を付与することができるので好ましい。

＜スパンボンド不織布積層体の製造方法＞
本発明のスパンボンド不織布積層体は、前記弾性不織布の原料となる前記低結晶性ポリプロピレン及び前記伸長性スパンボンド不織布の原料となる前記オレフィン系重合体などを用いて、公知のスパンボンド不織布の製造方法により製造し得る。

具体的には、少なくとも二列の紡糸装置を備えたスパンボンド不織布製造装置を用いて、一列目の紡糸装置に備えられた押出機、必要に応じて二個以上の押出機で前記オレフィン系重合体、必要に応じて二種以上のオレフィン系重合体を溶融し、多数の紡糸孔（ノズル）を備えた口金（ダイ）、必要に応じて芯鞘構造を有する紡糸孔に導入し、オレフィン系重合体などを吐出させた後、溶融紡糸されたオレフィン系重合体長繊維を冷却室に導入し、冷却風により冷却した後、延伸エアにより長繊維を延伸（牽引）し、伸長性スパンボンド不織布を移動捕集面上に堆積させ、二列目の紡糸装置に備えられた押出機で前記低結晶性ポリプロピレンを溶融し、多数の紡糸孔（ノズル）を備えた口金（ダイ）を有する紡糸孔に導入し、低結晶性ポリプロピレンを吐出させた後、溶融紡糸された低結晶性ポリプロピレン長繊維を冷却室に導入し、冷却風により冷却した後、延伸エアにより長繊維を延伸（牽引）し、前記堆積させた伸長性スパンボンド不織布上に、弾性スパンボンド不織布を堆積させる方法、必要に応じて、三列目の紡糸装置を用いて、前記伸長性スパンボンド不織布を弾性スパンボンド不織布上に堆積させることにより製造することができる。

各重合体の溶融温度はそれぞれ重合体の軟化温度あるいは融解温度以上で且つ熱分解温度未満であれば特に限定はされず、用いる重合体等により決め得る。口金温度は、用いる重合体にもよるが、例えば、プロピレン系重合体を用いる場合は、通常１８０〜２４０℃、好ましくは１９０〜２３０℃、より好ましくは２００〜２２５℃の温度に設定し得る。

冷却風の温度は重合体が固化する温度であれば特に限定はされないが、通常５〜５０℃、好ましくは１０〜４０℃、より好ましくは１５〜３０℃の範囲にある。延伸エアの風速は、通常１００〜１０，０００ｍ／分、好ましくは５００〜１０，０００ｍ／分の範囲にある。

伸長性スパンボンド不織布と弾性スパンボンド不織布の積層体は、一部を熱融着させるが、熱融着する前に、ニップロールを用いて、押し固めておいてもよい。

積層体の一部を熱融着する方法は、種々公知の方法、例えば、超音波等の手段を用いる方法、あるいはエンボスロールを用いる熱エンボス加工またはホットエアースルーを用いることがプレボンディングとして例示できるが、熱エンボス加工が、延伸する際に、長繊維が効率よく延伸されるので好ましい。

熱エンボス加工により積層体の一部を熱融着する場合は、通常、エンボス面積率が５〜３０％、好ましくは５〜２０％、非エンボス単位面積が０．５ｍｍ²以上、好ましくは４〜４０ｍｍ²の範囲にある。非エンボス単位面積とは、四方をエンボス部で囲まれた最小単位の非エンボス部において、エンボスに内接する四角形の最大面積である。また刻印形状は、円、楕円、長円、正方、菱、長方、四角やそれら形状を基本とする連続した形が例示される。

以下、実施例に基づいて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。

実施例及び比較例における物性値等は、以下の方法により測定した。
（１）目付〔ｇ／ｍ²〕：
スパンボンド不織布積層体などから２００ｍｍ（ＭＤ）×５０ｍｍ（ＣＤ）の試験片を６点採取した。なお、採取場所はＭＤ、ＣＤともに任意の３箇所とした（計６箇所）。次いで、採取した各試験片を上皿電子天秤（研精工業社製）を用いて、それぞれ質量（ｇ）を測定した。各試験片の質量の平均値を求めた。求めた平均値から１ｍ²当たりの質量（ｇ）に換算し、小数点第２位を四捨五入して各不織布サンプルの目付〔ｇ／ｍ²〕とした。
（２）最大荷重伸度〔％〕：
スパンボンド不織布積層体などから、流れ方向（ＭＤ）が２５．０ｃｍ、横方向（ＣＤ）が２．５ｃｍの試験片５枚を採取した。この試験片について、定速伸長型引張試験機を用いて、チャック間１００ｍｍ、引張速度１００ｍｍ／分の条件で引張試験を行った。試験片に掛かる荷重が最大になった時点における試験片の伸び率を測定し、５枚の試験片の平均値を求め、最大荷重伸度とした。
（３）残留歪〔％〕：
スパンボンド不織布積層体などから、流れ方向（ＭＤ）５．０ｃｍ、横方向（ＣＤ）２．５ｃｍの不織布５枚を切り取った。この不織布を、チャック間３０ｍｍ、引張速度３０ｍｍ／ｍｉｎ、延伸倍率１００％の条件で延伸した後、直ちに同じ速度で原長まで回復させ、伸縮性不織布を得た。

その際、引張荷重が０ｇｆになった時点で、歪みを測定し、５枚の不織布についての平均値を残留歪み（単位：％）として評価した。
（４）スパンボンド不織布積層体の層間剥離力測定：
スパンボンド不織布積層体から、流れ方向（ＭＤ）が１０．０ｃｍ、横方向（ＣＤ）が５．０ｃｍの試験片５枚を採取した。次にガムテープ「（株）寺岡製作所布テープＮｏ．１５９、５０ｍｍ幅」を１５．０ｃｍ切取り、上記試験片の全面に対し、試験片の流れ方向（ＭＤ）とガムテープの長辺方向が一致するように貼合した。ガムテープは試験片の両面に貼合し、ガムテープ／スパンボンド不織布積層体／ガムテープという三層構造体を作製した。次に上記三層構造体の両面それぞれのガムテープを低速伸長型引張試験機のチャック上下にそれぞれ取り付け、チャック間５０ｍｍ、引張速度１００ｍｍ／分の条件で引っ張ることにより、スパンボンド不織布積層体の積層間の剥離強度を測定した。剥離強度は、５枚の試験片の平均値を小数第二位で四捨五入し、剥離強度とした。この測定では、スパンボンド不織布積層体を構成する各層が、熱融着などによりどの程度強固にボンディングされているかを評価することができる。
（５）平均摩擦係数（ＭＩＵ）、摩擦係数の平均偏差（ＭＭＤ）
スパンボンド不織布積層体から、流れ方向（ＭＤ）が２０．０ｃｍ、横方向（ＣＤ）が２０．０ｃｍの試験片を採取した。摩擦感テスター（形式ＫＥＳＦＢ−４、カトーテック社製）を用い、摩擦静加重５０ｇｆ、測定速度１ｍｍ／ｓｅｃ、測定距離３０ｍｍ（積分有効範囲２０ｍｍ）の条件で測定した。試験片の流れ方向（ＭＤ）、横方向（ＣＤ）に対しそれぞれ５点ずつ測定し、その平均値を求めた。

ＭＩＵはスパンボンド不織布積層体の表面の滑りやすさを表し、値が小さいほどすべりやすく良い触感であることを示す。

ＭＭＤはスパンボンド不織布積層体の表面の滑らかさを表し、値が小さいほどなめらかで良い触感であることを示す。

［実施例１］
＜低結晶性ポリプロピレンの製造＞
攪拌機付き、内容積０．２ｍ³のステンレス製反応器に、ｎ−ヘプタンを２０Ｌ／ｈ、トリイソブチルアルミニウムを１５ｍｍｏｌ／ｈ、さらに、ジメチルア二リニウムテトラキスペンタフルオロフェニルボレートと（１，２’−ジメチルシリレン）（２，１’−ジメチルシリレン）−ビス（３−トリメチルシリルメチルインデニル）ジルコニウムジクロライドとトリイソブチルアルミニウムとプロピレンを事前に接触させ得られた触媒成分をジルコニウムあたり６μｍｏｌ／ｈで連続供給した。

重合温度７０℃で気相部水素濃度を８ｍｏｌ％、反応器内の全圧を０．７ＭＰａ・Ｇに保つようプロピレンと水素を連続供給した。

得られた重合溶液に、SUMILIZER GP(住友化学社製）を１０００ｐｐｍになるように添加し、溶媒を除去することによりプロピレン重合体を得た。

得られたプロピレン重合体の重量平均分子量Ｍｗは１．２×１０⁴、Ｍｗ／Ｍｎ＝２であった。また、ＮＭＲ測定から求めた［ｍｍｍｍ］が４６モル％、［ｒｒｒｒ］／（１−［ｍｍｍｍ］）が０．０３８、［ｒｍｒｍ］が２．７モル％、［ｍｍ］×［ｒｒ］／［ｍｒ］²が１．５であった。

＜スパンボンド不織布積層体の製造＞
ＭＦＲ（ＡＳＴＭＤ１２３８に準拠して、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定）１５ｇ／１０分、密度０．９１ｇ／ｃｍ³、融点１６０℃のプロピレン単独重合体（以下「重合体Ａ」）を５０ｍｍφの押出機を用い溶融し、それとは独立してＭＦＲ（ＡＳＴＭＤ１２３８に準拠して、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定）６０ｇ／１０分、密度０．９１ｇ／ｃｍ³、融点１６０℃のプロピレン単独重合体（以下「重合体Ｂ」）を７５ｍｍφの押出機を用いて溶融した後、「重合体Ａ」が芯、「重合体Ｂ」が鞘となるような同芯の芯鞘複合繊維の成形が可能な紡糸口金（ダイ、孔数２８８７ホール）を有するスパンボンド不織布成形機（捕集面上の機械の流れ方向に垂直な方向の長さ：８００ｍｍ）を用いて、樹脂温度とダイ温度がともに２１５℃、冷却風温度２０℃、延伸エアー風速３７５０ｍ／分の条件でスパンボンド法により複合溶融紡糸を行い、芯部と鞘部の重量比が１０／９０の同芯の芯鞘型複合繊維からなる伸長性スパンボンド不織布を捕集面上に第１層目として堆積させた。

次いで、その堆積面上に、前記低結晶性ポリプロピレンを、スクリュー径７５ｍｍφの単軸押出機を用いて溶融した後、紡糸口金（ダイ、孔数８０８ホール）を有するスパンボンド不織布成形機（捕集面上の機械の流れ方向に垂直な方向の長さ：８００ｍｍ）を用いて、樹脂温度とダイ温度がともに２１０℃、冷却風温度２０℃、延伸エアー風速３７５０ｍ／分の条件でスパンボンド法により溶融紡糸し、第２層目として堆積させた。この工程における、前記低結晶性ポリプロピレンの紡糸性は非常に良好であった。

次いで、第３層目として、第１層目と同様の芯鞘型複合繊維を同様の方法により堆積させ、３層堆積物とした。この堆積物をエンボスロールで加熱加圧処理（エンボス面積率１８％、エンボス温度７０℃）して総目付量が７８．０ｇ／ｍ²、１層目および３層目の目付量が１９．５ｇ／ｍ²、２層目である弾性不織布層の目付量が３９．０ｇ／ｍ²であるスパンボンド不織布積層体を作製した（弾性不織布層が全体に対して占める重量分率が５０％）。

上記のようにして得たスパンボンド不織布積層体は、エンボス工程における金属ロール表面への付着は殆どなく、成形性は良好であった。また、スパンボンド不織布積層体をロール状態に巻き取った際、ロールブロッキング（重なり合った不織布が相互に付着し合い、ロールが固まってしまう現象）も起こらず、容易に引き出すことができた。

得られたスパンボンド不織布積層体の各物性を測定した結果を表１に示す。

得られたスパンボンド不織布積層体の、最大荷重伸度、残留歪、層間剥離強度はいずれも良好であり、ＭＩＵおよびＭＭＤは共に小さく、表面は滑りやすく、滑らかであった。

参考として、上記伸長性スパンボンド不織布（単層）の紡糸性および機械物性も合わせて表１示す。上記伸長性スパンボンド不織布の紡糸性は非常に良好であった。

［実施例２］
実施例１で得られたスパンボンド不織布積層体から、流れ方向（ＭＤ）３０ｃｍ、横方向（ＣＤ）２５ｃｍの試験片を切り取った。この試験片を、試験片のＣＤ方向が図１に示すようなギア加工機のロール回転方向と一致するように挿入し、ＭＤ（流れ方向）にギア延伸された伸縮性スパンボンド不織布積層体を得た。なお、ギア加工機に搭載されるギアロールは各々直径が２００ｍｍ、ギアピッチが２．５ｍｍであり、両ロールの噛み合い深さを４．５ｍｍとなるように調整した。上記で得られた伸縮性スパンボンド不織布積層体の残留歪は更に良好であった。

［実施例３］
総目付量を５１ｇ／ｍ²、１層目および３層目の目付量を１２．８ｇ／ｍ²、２層目である弾性不織布層の目付量を２５．５ｇ／ｍ²に変更した以外は、実施例１と同様にしてスパンボンド不織布積層体を作製した。

上記のようにして得たスパンボンド不織布積層体は、エンボス工程における金属ロール表面への付着は殆どなく、成形性は良好であった。また、不織布積層体をロール状態に巻き取った際、ロールブロッキング（重なり合った不織布が相互に付着し合い、ロールが固まってしまう現象）も起こらず、容易に引き出すことができた。

得られたスパンボンド不織布積層体の、最大荷重伸度、残留歪、層間剥離強度はいずれも良好であった。

［実施例４］
総目付量を４２ｇ／ｍ²、１層目および３層目の目付量を１０．５ｇ／ｍ²、２層目である弾性不織布層の目付量を２１．０ｇ／ｍ²に変更した以外は、実施例１と同様にしてスパンボンド不織布積層体を作製した。

［実施例５］
総目付量を５０ｇ／ｍ²、１層目および３層目の目付量を１０．０ｇ／ｍ²、２層目である弾性不織布層の目付量を３０．０ｇ／ｍ²に変更した以外は、実施例１と同様にしてスパンボンド不織布積層体を作製した（弾性不織布層が全体に対して占める重量分率が６０％）。

［実施例６］
総目付量を３０ｇ／ｍ^２、１層目および３層目の目付量を１０．０ｇ／ｍ^２、２層目である弾性不織布層の目付量を１０．０ｇ／ｍ^２に変更した以外は、実施例１と同様にしてスパンボンド不織布積層体を作製した（弾性不織布層が全体に対して占める重量分率が３３％）。上記のようにして得たスパンボンド不織布積層体は、エンボス工程における金属ロール表面への付着は殆どなく、成形性は良好であった。また、スパンボンド不織布積層体をロール状態に巻き取った際、ロールブロッキング（重なり合った不織布が相互に付着し合い、ロールが固まってしまう現象）も起こらず、容易に引き出すことができた。

［実施例７］
ＭＦＲ（ＡＳＴＭＤ１２３８に準拠して、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定）６０ｇ／１０分、密度０．９１ｇ／ｃｍ³、融点１６０℃のプロピレン単独重合体９２質量％とＭＦＲ（ＡＳＴＭＤ１２３８に準拠して、温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇで測定）５ｇ／１０分、密度０．９７ｇ／ｃｍ³、融点１３４℃の高密度ポリエチレン（以下、「ＨＤＰＥ」と略す）８質量％とを混合し、オレフィン系重合体組成物を調製した。

上記オレフィン系重合体組成物を７５ｍｍφの押出機を用いて溶融した後、紡糸口金（ダイ、孔数８０８ホール）を有するスパンボンド不織布成形機（捕集面上の機械の流れ方向に垂直な方向の長さ：８００ｍｍ）を用いて、樹脂温度とダイ温度がともに２１０℃、冷却風温度２０℃、延伸エアー風速３７５０ｍ／分の条件でスパンボンド法により溶融紡糸を行い、伸長性スパンボンド不織布を捕集面上に第１層目として堆積させた。

更に、第３層目として、第１層目と同様のオレフィン系重合体組成物を同様の方法により堆積させ、３層堆積物とした。この堆積物をエンボスロールで加熱加圧処理（エンボス面積率１８％、エンボス温度７０℃）して総目付量が７８．０ｇ／ｍ²、１層目および３層目の目付量が１９．５ｇ／ｍ²、２層目である弾性不織布層の目付量が３９．０ｇ／ｍ²であるスパンボンド不織布積層体を作製した（弾性不織布層が全体に対して占める重量分率が５０％）。

参考として、上記伸長性スパンボンド不織布（単層）の紡糸性および機械物性も合わせて表１示す。上記伸長性スパンボンド不織布の紡糸性は良好であった。

［実施例８］
総目付量を５０ｇ／ｍ²、１層目および３層目の目付量を１２．５ｇ／ｍ²、２層目である弾性不織布層の目付量を２５．０ｇ／ｍ²に変更した以外は、実施例７と同様にしてスパンボンド不織布積層体を作製した。

上記のようにして得たスパンボンド不織布積層体は、エンボス工程における金属ロール表面への付着は殆どなく、成形性は良好であった。また、スパンボンド不織布積層体をロール状態に巻き取った際、ロールブロッキング（重なり合った不織布が相互に付着し合い、ロールが固まってしまう現象）も起こらず、容易に引き出すことができた。
得られたスパンボンド不織布積層体の各物性を測定した結果を表１に示す。

［実施例９］
総目付量を１００ｇ／ｍ²、１層目および３層目の目付量を１０．０ｇ／ｍ²、２層目である弾性不織布層の目付量を８０．０ｇ／ｍ²に変更した以外は、実施例７と同様にしてスパンボンド不織布積層体を作製した（弾性不織布層が全体に対して占める重量分率が８０％）。

上記のようにして得たスパンボンド不織布積層体は、エンボス工程における金属ロール表面への付着は殆どなく、成形性は良好であった。また、スパンボンド不織布積層体をロール状態に巻き取った際、ロールブロッキング（重なり合った不織布が相互に付着し合い、ロールが固まってしまう現象）も起こらず、容易に引き出すことが出来た。

得られたスパンボンド不織布積層体の各物性を測定した結果を表２に示す。

参考として、上記伸長性スパンボンド不織布（単層）の紡糸性および機械物性も合わせて表２示す。上記伸長性スパンボンド不織布の紡糸性は良好であった。

［実施例１０］
ＭＦＲ（ＡＳＴＭＤ１２３８に準拠して、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定）６０ｇ／１０分、密度０．８７ｇ／ｃｍ³、融点１４３℃のプロピレン・エチレンランダム共重合体９２質量％とＭＦＲ（ＡＳＴＭＤ１２３８に準拠して、温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇで測定）５ｇ／１０分、密度０．９７ｇ／ｃｍ³、融点１３４℃の高密度ポリエチレン８質量％とを混合し、オレフィン系重合体組成物を調製した。

更に、第３層目として、第１層目と同様のオレフィン系重合体組成物を同様の方法により堆積させ、３層堆積物とした。この堆積物をエンボスロールで加熱加圧処理（エンボス面積率１８％、エンボス温度７０℃）して総目付量が７９ｇ／ｍ²、１層目および３層目の目付量が１９．８ｇ／ｍ²、２層目である弾性不織布層の目付量が３９．５ｇ／ｍ²あるスパンボンド不織布積層体を作製した（弾性不織布層が全体に対して占める重量分率が５０％）。

得られたスパンボンド不織布積層体の、最大荷重伸度、残留歪はいずれも良好であり、ＭＩＵおよびＭＭＤは共に小さく、表面は滑りやすく、滑らかであった。

［実施例１１］
ＭＦＲ（ＡＳＴＭＤ１２３８に準拠して、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定）６０ｇ／１０分、密度０．９１ｇ／ｃｍ³、融点１６０℃のプロピレン単独重合体（以下「重合体Ｂ」）を５０ｍｍφの押出機を用い溶融し、それとは独立してＭＦＲ（ＡＳＴＭＤ１２３８に準拠し、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定）６０ｇ／１０分、密度０．８７ｇ／ｃｍ³、融点１４３℃のプロピレン・エチレンランダム共重合体（以下「重合体Ｃ」）を７５ｍｍφの押出機を用いて溶融した後、「重合体Ｂ」と「重合体Ｃ」が並列した複合繊維の成形が可能な紡糸口金（ダイ、孔数２８８７ホール）を有するスパンボンド不織布成形機（捕集面上の機械の流れ方向に垂直な方向の長さ：８００ｍｍ）を用いて、樹脂温度とダイ温度がともに２１０℃、冷却風温度２０℃、延伸エアー風速３７５０ｍ／分の条件でスパンボンド法により複合溶融紡糸を行い、「重合体Ｂ」と「重合体Ｃ」の質量比が３０／７０の並列型複合繊維からなる伸長性スパンボンド不織布を捕集面上に第１層目として堆積させた。この複合繊維は捲縮性を有している。

更に、第３層目として、第１層目と同様の捲縮性を有した並列型複合繊維を同様の方法により堆積させ、３層堆積物とした。この堆積物をエンボスロールで加熱加圧処理（エンボス面積率１８％、エンボス温度９０℃）して総目付量が８０ｇ／ｍ²、１層目および３層目の目付量が２０．３ｇ／ｍ²、２層目である弾性不織布層の目付量が４０．５ｇ／ｍ²であるスパンボンド不織布積層体を作製した（弾性不織布層が全体に対して占める重量分率が５０％）。

参考として、上記伸長性スパンボンド不織布（単層）の紡糸性および機械物性も合わせて表２示す。上記伸長性スパンボンド不織布の紡糸性は非常に良好であった。

［比較例１］
前記低結晶性ポリプロピレンを、スクリュー径７５ｍｍφの単軸押出機を用いて溶融した後、紡糸口金（ダイ、孔数８０８ホール）を有するスパンボンド不織布成形機（捕集面上の機械の流れ方向に垂直な方向の長さ：８００ｍｍ）を用いて、樹脂温度とダイ温度がともに２１０℃、冷却風温度２０℃、延伸エアー風速３７５０ｍ／分の条件でスパンボンド法により溶融紡糸し、捕集面上に堆積させた。この堆積物をエンボスロールで加熱加圧処理（エンボス面積率１８％、エンボス温度４０℃）して目付量が９０ｇ／ｍ²である弾性不織布を作製した。この工程における、前記低結晶性ポリプロピレンの紡糸性は非常に良好であった。

上記のようにして得た不織布は、エンボス工程を通過する際に金属ロール表面への付着が著しく、良好な成形性が得られなかった。また、スパンボンド不織布積層体をロール状態に巻き取った際、ロールブロッキング（重なり合った不織布が相互に付着し合い、ロールが固まってしまう現象）が発生し、ロールから不織布を繰出すことが困難であった。

得られた不織布の各物性を測定した結果を表２に示す。

得られた不織布の最大荷重伸度、残留歪はいずれも良好であったが、ＭＩＵおよびＭＭＤは共に大きく、表面が滑り難く、滑らかさに欠ける不織布であった。

［比較例２］
ＭＦＲ（ＡＳＴＭＤ１２３８に準拠し、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定）６０ｇ／１０分、密度０．９１ｇ／ｃｍ³、融点１６０℃のプロピレンホモポリマー９２質量％とＭＦＲ（ＡＳＴＭＤ１２３８に準拠して、温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇで測定）５ｇ／１０分、密度０．９７ｇ／ｃｍ³、融点１３４℃の高密度ポリエチレン（以下、「ＨＤＰＥ」と略す）８質量％とを混合し、オレフィン系重合体組成物を調製した。

上記オレフィン系重合体組成物と前記低結晶性ポリプロピレンをそれぞれ独立に５０ｍｍφの押出機及び７５ｍｍφの押出機を用いて溶融した後、紡糸口金（ダイ）を有するスパンボンド不織布成形機（捕集面上の機械の流れ方向に垂直な方向の長さ：８００ｍｍ）を用いて、樹脂温度とダイ温度がともに２１０℃、冷却風温度２０℃、延伸エアー風速３７５０ｍ／分の条件でスパンボンド法により溶融紡糸し、オレフィン系重合体組成物からなる長繊維と前記低結晶性ポリプロピレンからなる長繊維とを含む混合長繊維からなるウェッブを捕集面上に堆積させた。この堆積物をエンボスロールで加熱加圧処理（エンボス面積率１８％、エンボス温度４０℃）して目付量が８８ｇ／ｍ²であるスパンボンド不織布を作製した。この工程における、前記低結晶性ポリプロピレンの紡糸性は非常に良好であった。

上記スパンボンド不織布は、オレフィン系重合体組成物からなる長繊維と前記低結晶性ポリプロピレンからなる長繊維の占める比率が、５０：５０（重量％）の混合繊維である。また、前記紡糸口金は、オレフィン系重合体組成物の吐出孔（イ）と前記低結晶性ポリプロピレンの吐出孔（ロ）とが交互に配列されたノズルパターンを有し、（イ）のノズル径０．６ｍｍφ及び（ロ）のノズル径０．７５ｍｍφであり、ノズルのピッチが縦方向１１ｍｍ、横方向１１ｍｍであり、ノズル数の比はＡ：Ｂ＝１：１．４５であった。（イ）から紡出するオレフィン系重合体組成物の単孔吐出量は１．０６ｇ／（分・孔）、（ロ）から紡出する前記低結晶性ポリプロピレンの単孔吐出量０．６５ｇ／（分・孔）とした。

上記のようにして得たスパンボンド不織布は、エンボス工程を通過する際に金属ロール表面への付着が著しく、良好な成形性が得られなかった。また、スパンボンド不織布積層体をロール状態に巻き取った際、ロールブロッキング（重なり合った不織布が相互に付着し合い、ロールが固まってしまう現象）が発生し、ロールから不織布を繰出すことが困難であった。

得られた不織布の各物性を測定した結果を表２に示す。最大荷重伸度は良好であったが、残留歪が大きく、伸縮性に劣っており、ＭＩＵおよびＭＭＤは共に大きく、表面が滑り難く、滑らかさに欠ける不織布であった。

［比較例３］
ＭＦＲ（ＡＳＴＭＤ１２３８に準拠し、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定）６０ｇ／１０分、密度０．９１ｇ／ｃｍ³、融点１６０℃のプロピレン単独重合体を７５ｍｍφの押出機を用いて溶融した後、紡糸口金（ダイ、孔数８０８ホール）を有するスパンボンド不織布成形機（捕集面上の機械の流れ方向に垂直な方向の長さ：８００ｍｍ）を用いて、樹脂温度とダイ温度がともに２１０℃、冷却風温度２０℃、延伸エアー風速３７５０ｍ／分の条件でスパンボンド法により溶融紡糸を行い、スパンボンド不織布を捕集面上に第１層目として堆積させた。

更に、第３層目として、第１層目と同様のプロピレン単独重合体を同様の方法により堆積させ、３層堆積物とした。この堆積物をエンボスロールで加熱加圧処理（エンボス面積率１８％、エンボス温度７０℃）して目付量が８０ｇ／ｍ²、１層目および３層目の目付量が２０．０ｇ／ｍ²、２層目である弾性不織布層の目付量が４０．０ｇ／ｍ²であるスパンボンド不織布積層体を作製した（弾性不織布層が全体に対して占める重量分率が５０％）。

得られたスパンボンド不織布積層体の各物性を測定した結果を表２に示すが、スパンボンド不織布積層体の最大荷重伸度は４０％と大変低い値であった。そのため、残留歪に関しては延伸倍率（１００％）に対し破断が先に起こるため測定不能であった。

参考として、上記スパンボンド不織布（単層）の紡糸性および機械物性も合わせて表１示す。

［比較例４］
＜プロピレン・エチレン・１−ブテン共重合体の合成＞
充分に窒素置換した容量２０００ｍｌの重合装置に、８３３ｍｌの乾燥ヘキサンと、１００ｇの１−ブテンと、トリイソブチルアルミニウム（１．０ｍｍｏｌ）を常温で仕込んだ後、重合装置内温を４０℃に昇温し、プロピレンを導入して系内の圧力を０．７６ＭＰａになるように加圧した後に、エチレンを導入して系内圧力を０．８ＭＰａに調整した。

次いで、ジメチルメチレン（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルシクロペンタジエニル）フルオレニルジルコニウムジクロライド０．００１ｍｍｏｌとアルミニウム換算で０．３ｍｍｏｌのメチルアルミノキサン（東ソー・ファインケム社製）を含有するトルエン溶液を重合器内に添加し、内温４０℃、系内圧力はエチレンを導入することにより０．８ＭＰａに保ちながら２０分間重合し、２０ｍｌのメタノールを添加し重合を停止した。脱圧後、２リットルのメタノール中で重合溶液からポリマーを析出し、真空下１３０℃、１２時間乾燥した。得られたポリマーは、３６．４ｇであり、極限粘度［η］は１．８１ｄｌ／ｇであり、ガラス転移温度Ｔｇは−２９℃であり、プロピレン含量は７６モル％でありエチレン含量は１７モル％であり、ブテン含量は８モル％であり、ＧＰＣにより測定した分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は２．１であった。またＤＳＣ測定による融解熱量は明瞭な融解ピークは確認できなかった。

＜プロピレン・エチレン・１−ブテン共重合体組成物の製造＞
三井ポリプロピレン（Ｂ１０１：ＭＦＲ＝０．５、Ｔｍ＝１６５℃）５重量％と、前記プロピレン・エチレン・1−ブテン共重合体９５重量％と、合計重量に対して０．０２重量％のデグラ剤（商品名：ＰＨ２５Ｂ、日本油脂(株)製）とを混合し、二軸押出機を用いて２００℃で混練してプロピレン・エチレン・１−ブテン共重合体組成物を製造した。

＜スパンボンド不織布積層体の製造＞
ＭＦＲ（ＡＳＴＭＤ１２３８に準拠して、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定）１５ｇ／１０分、密度０．９１ｇ／ｃｍ³、融点１６０℃のプロピレン単独重合体（以下「重合体Ａ」）を５０ｍｍφの押出機を用い溶融し、それとは独立してＭＦＲ（ＡＳＴＭＤ１２３８に準拠して、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定）６０ｇ／１０分、密度０．９１ｇ／ｃｍ³、融点１６０℃のプロピレン単独重合体（以下「重合体Ｂ」）を７５ｍｍφの押出機を用いて溶融した後、「重合体Ａ」が芯、「重合体Ｂ」が鞘となるような同芯の芯鞘複合繊維の成形が可能な紡糸口金（ダイ、孔数２８８７ホール）を有するスパンボンド不織布成形機（捕集面上の機械の流れ方向に垂直な方向の長さ：８００ｍｍ）を用いて、樹脂温度とダイ温度がともに２１５℃、冷却風温度２０℃、延伸エアー風速３７５０ｍ／分の条件でスパンボンド法により複合溶融紡糸を行い、芯部と鞘部の質量比が１０／９０の同芯の芯鞘型複合繊維からなる伸長性スパンボンド不織布を捕集面上に第１層目として堆積させた。

次いで、その堆積面上に前記プロピレン・エチレン・１−ブテン共重合体組成物を、スクリュー径７５ｍｍφの単軸押出機を用いて溶融した後、紡糸口金（ダイ、孔数８０８ホール）を有するスパンボンド不織布成形機（捕集面上の機械の流れ方向に垂直な方向の長さ：８００ｍｍ）を用いて、樹脂温度とダイ温度がともに２１０℃、冷却風温度２０℃、延伸エアー風速３７５０ｍ／分の条件でスパンボンド法により溶融紡糸し、第２層目として堆積させた。この工程における、前記プロピレン・エチレン・１−ブテン共重合体組成物の紡糸性は良好であった。

次いで、第３層目として、第１層目と同様の芯鞘型複合繊維を同様の方法により堆積させ、３層堆積物とした。この堆積物をエンボスロールで加熱加圧処理（エンボス面積率１８％、エンボス温度７０℃）して総目付量が８０．０ｇ／ｍ²、１層目および３層目の目付量が２０．０ｇ／ｍ²、２層目である弾性不織布層の目付量が４０．０ｇ／ｍ²であるスパンボンド不織布積層体を作製した（弾性不織布層が全体に対して占める重量分率が５０％）。

得られたスパンボンド不織布積層体は層間剥離強度が著しく低く、延伸時に容易に層が分離してしまうため、物性測定が困難であった。

［比較例５］
前記低結晶性ポリプロピレンに対し、エルカ酸アミドを５質量％含有するＰＰマスターバッチを混合し、樹脂混合物基準で２０００質量ｐｐｍのエルカ酸アミドを含有する樹脂混合物を調整した。この樹脂混合物を、スクリュー径７５ｍｍφの単軸押出機を用いて溶融した後、紡糸口金（ダイ、孔数８０８ホール）を有するスパンボンド不織布成形機（捕集面上の機械の流れ方向に垂直な方向の長さ：８００ｍｍ）を用いて、樹脂温度とダイ温度がともに２１０℃、冷却風温度２０℃、延伸エアー風速３７５０ｍ／分の条件でスパンボンド法により溶融紡糸し、捕集面上に堆積させた。この堆積物をエンボスロールで加熱加圧処理（エンボス面積率１８％、エンボス温度４０℃）して目付量が７４ｇ／ｍ²である弾性不織布を作製した。この工程における、前記樹脂混合物の紡糸性は非常に良好であった。

上記のようにして得た不織布は、エンボス工程における金属ロール表面への付着は殆どなく、成形性は良好であった。また、不織布をロール状態に巻き取った際、ロールブロッキング（重なり合った不織布が相互に付着し合い、ロールが固まってしまう現象）も起こらず、容易に引き出すことができた。

得られた不織布の各物性を測定した結果を表２に示す。ＭＩＵ、ＭＭＤの値が高く、触感が劣っていた。

本発明の弾性不織布は、例えば使い捨ておむつ、生理用品、衛生製品、衣料素材、包帯、包装材等の各種繊維製品に好適に用いられる。

Claims

（ａ）〜（ｆ）を満たす低結晶性ポリプロピレンを含む弾性不織布の両面に、少なくとも一方向の最大荷重伸度が５０％以上である伸長性スパンボンド不織布が積層されてなることを特徴とするスパンボンド不織布積層体。
（ａ）［ｍｍｍｍ］＝２０〜６０モル％
（ｂ）［ｒｒｒｒ］／（１−［ｍｍｍｍ］）≦０．１
（ｃ）［ｒｍｒｍ］＞２．５モル％
（ｄ）［ｍｍ］×［ｒｒ］／［ｍｒ］²≦２．０
（ｅ）質量平均分子量（Ｍｗ）＝１０，０００〜２００，０００
（ｆ）分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）＜４
前記弾性不織布が、前記（ａ）〜（ｆ）を満たす低結晶性ポリプロピレンからなる弾性不織布である請求項１に記載のスパンボンド不織布積層体。
前記伸長性スパンボンド不織布が、少なくとも一方向の最大荷重伸度が１００％以上である請求項１または２に記載のスパンボンド不織布積層体。
伸長性スパンボンド不織布が、芯部をＭＦＲが１〜１０００ｇ／１０分範囲にある低ＭＦＲのプロピレン系重合体、鞘部をＭＦＲが１〜１０００ｇ／１０分範囲にある高ＭＦＲのプロピレン系重合体とし、且つ、ＭＦＲの差が１ｇ／１０分以上である同芯の芯鞘型複合繊維からなる伸長性スパンボンド不織布である請求項１または２に記載のスパンボンド不織布積層体。
伸長性スパンボンド不織布が、芯部をＭＦＲが１〜１０００ｇ／１０分範囲にある低ＭＦＲのプロピレン系重合体、鞘部をＭＦＲが１〜１０００ｇ／１０分範囲にある高ＭＦＲのプロピレン系重合体とし、且つ、ＭＦＲの差が１ｇ／１０分以上である同芯の芯鞘型複合繊維からなる伸長性スパンボンド不織布である請求項３に記載のスパンボンド不織布積層体。
伸長性スパンボンド不織布が、芯部をＭＦＲが１〜２００ｇ／１０分範囲にある低ＭＦＲのプロピレン系重合体、鞘部をＭＦＲが１６〜２１５ｇ／１０分範囲にある高ＭＦＲのプロピレン系重合体とし、且つ、ＭＦＲの差が１５ｇ／１０分以上である同芯の芯鞘型複合繊維からなる伸長性スパンボンド不織布である請求項１または２に記載のスパンボンド不織布積層体。
伸長性スパンボンド不織布が、芯部をＭＦＲが１〜２００ｇ／１０分範囲にある低ＭＦＲのプロピレン系重合体、鞘部をＭＦＲが１６〜２１５ｇ／１０分範囲にある高ＭＦＲのプロピレン系重合体とし、且つ、ＭＦＲの差が１５ｇ／１０分以上である同芯の芯鞘型複合繊維からなる伸長性スパンボンド不織布である請求項３に記載のスパンボンド不織布積層体。
伸長性スパンボンド不織布が、結晶性プロピレン系重合体８０〜９９重量％と高密度ポリエチレン２０〜１重量％を含むオレフィン系重合体組成物からなる請求項１または２に記載のスパンボンド不織布積層体。
伸長性スパンボンド不織布が、結晶性プロピレン系重合体８０〜９９重量％と高密度ポリエチレン２０〜１重量％を含むオレフィン系重合体組成物からなる請求項３に記載のスパンボンド不織布積層体。
弾性不織布と伸長性スパンボンド不織布との目付比が１０：９０〜９０：１０の範囲にある請求項１または２に記載のスパンボンド不織布積層体。
弾性不織布と伸長性スパンボンド不織布との目付比が１０：９０〜９０：１０の範囲にある請求項３に記載のスパンボンド不織布積層体。
弾性不織布と伸長性スパンボンド不織布との目付比が１０：９０〜９０：１０の範囲にある請求項４に記載のスパンボンド不織布積層体。
弾性不織布と伸長性スパンボンド不織布との目付比が１０：９０〜９０：１０の範囲にある請求項５に記載のスパンボンド不織布積層体。
弾性不織布と伸長性スパンボンド不織布との目付比が１０：９０〜９０：１０の範囲にある請求項６に記載のスパンボンド不織布積層体。
弾性不織布と伸長性スパンボンド不織布との目付比が１０：９０〜９０：１０の範囲にある請求項７に記載のスパンボンド不織布積層体。
弾性不織布と伸長性スパンボンド不織布との目付比が１０：９０〜９０：１０の範囲にある請求項８に記載のスパンボンド不織布積層体。
弾性不織布と伸長性スパンボンド不織布との目付比が１０：９０〜９０：１０の範囲にある請求項９に記載のスパンボンド不織布積層体。
請求項１〜１７のいずれかに記載のスパンボンド不織布積層体を延伸加工して得られる伸縮性スパンボンド不織布積層体。
請求項１８に記載の伸縮性スパンボンド不織布積層体を伸縮部材に用いてなる繊維製品。
請求項１８に記載の伸縮性スパンボンド不織布積層体を伸縮部材に用いてなる吸収性物品。
請求項１８に記載の伸縮性スパンボンド不織布積層体を伸縮部材に用いてなる衛生マスク。