JP5660256B1 - 固体高分子電解質型燃料電池 - Google Patents

Abstract

固体高分子電解質型燃料電池を構成する単電池モジュールは、電極−膜−枠接合体と、一対のセパレータと、それらの間に配置された複数のガスケットを有する。電極−膜−枠接合体は、高分子電解質膜、電極部、第１枠体、第２枠体、第３枠体を含む。第１枠体、第２枠体のうち、ガスケットのいずれかと接触する部分は継ぎ目及び段差がなく平面に構成されている。第１枠体は高分子電解質膜の周縁部に配設されている。第２枠体は第１枠体が接する高分子電解質膜の表面とは反対の面に設けられ、第１枠体とともに高分子電解質膜を挟み込んでいる。第３枠体は第１枠体と第２枠体との境界面を封止している。

Description

本発明は、電極−膜−枠接合体を含む固体高分子電解質型燃料電池（以下、ＰＥＦＣと称す）に関する。

ＰＥＦＣは、水素を含有する燃料ガスと、空気など酸素を含有する酸化剤ガスとを電気化学的に反応させることにより、電力と熱を同時に発生させる。ＰＥＦＣは基本的構成要素として、水素イオンを選択的に輸送する高分子電解質膜と、その高分子電解質膜の両面に形成されたアノード電極、カソード電極とを含む。これらの電極は、高分子電解質膜の表面に形成される触媒層と、その触媒層の外側に配置されたガス拡散層（ＧＤＬ）を有する。ＧＤＬは通気性と電子導電性を併せ持つ。このように高分子電解質膜と電極とが一体的に接合されて組み立てられて、電解質膜−電極接合体（ＭＥＡ：Ｍｅｍｂｒａｎｅ Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ａｓｓｅｍｂｌｙ）が構成されている。

さらに、ＭＥＡの外縁には枠が嵌められて、電極−膜−枠接合体が構成されている。また、ＭＥＡの両側には、ＭＥＡを機械的に挟み込んで固定するとともに、隣接するＭＥＡを互いに電気的に直列に接続するための、導電性のセパレータが配置される。セパレータのＭＥＡと接触する部分には、それぞれの電極に反応ガスを供給し、また生成水や余剰ガスを運び去るためのガス流路が形成されている。このように、ＭＥＡが一対のセパレータにより挟み込まれた構造体を単電池モジュール（単セル）という。

また、反応ガスをガス流路に供給するために、セパレータの縁部にはマニホールド孔が設けられ、マニホールド孔を介して反応ガスが各単電池モジュールへ分配供給される。さらに、枠とセパレータとの間には、ＭＥＡにおける発電領域である電極形成部の外周を囲むように、封止部材（ガスケット）が配置される。封止部材によって、ガス流路に供給される反応ガス等が外部へリークしたり、混合したりすることが防止される。

ところで、ＰＥＦＣにおける重要な課題の一つに、ガスの利用効率の向上がある。利用効率を下げる要因としては、ガスのクロスリーク、ガスの外部リーク、ガスのショートカットがある。クロスリークとは、カソード側の酸化剤ガスとアノード側の燃料ガスが十分に分離されないことである。具体的には、クロスリークは、ＭＥＡに孔が開いてしまうことや、アノード側の燃料ガスがＭＥＡの表面を通りＭＥＡの端部を回りこんでカソード側に抜けること、あるいはカソード側の酸化剤ガスがＭＥＡの表面を通りＭＥＡの端部を回りこんでアノード側に抜けることにより生じる。そのためガスの利用効率が低下し、ＰＥＦＣの効率（発電効率）が低下するとともに電解質膜が劣化する。

ガスの外部リークとは、封止部材と当接する枠の面の凹凸や、複数の枠部材で構成される時の面上の継ぎ目を封止部材が跨ぐために、封止シール性が保てなくなることである。ガスが外部にリークすると利用効率が低下し、ＰＥＦＣの効率（発電効率）が低下する。

ガスのショートカットとは、燃料ガス及び酸化剤ガスが漏出し、ＭＥＡにほとんど曝露されないまま、外部へ排出されることである。ＭＥＡは、加工工程上の制約等の理由から、ガスケットの内縁と電極層の外縁との間には間隙が生じる場合がある。このような間隙が存在するような場合には、ＰＥＦＣ運転時において間隙に燃料ガス及び酸化剤ガスが漏出する。その結果、燃料ガス及び酸化剤ガスの利用効率が低下し、すなわちＰＥＦＣの効率（発電効率）が低下する。

また、ＭＥＡを作製する際に、低コスト化に有利な射出成形を用いると、過大な熱や圧力の負荷がかかる。その結果、孔が開くなどＭＥＡの耐久時間に影響することが予想され、耐久性能の低下も招く可能性がある。

このような問題を解決するために、従来の電極−膜−枠接合体では、ＭＥＡと、ＭＥＡを保持する枠体と、弾力性のあるガスケット材料とを組み合わせた、ＭＥＡ一体化品として構成されている。あるいは、２色成形等の工法でこれらを一体化している。例えば、特許文献１は、これらの構成によって上述の課題を解決し、ＭＥＡへの直接射出成形による過大な熱や圧力の負荷を軽減する構造を開示している。

図２８、図２９は、特許文献１に記載された従来の燃料電池の電極−膜−枠接合体を示す断面図である。これらの図においては、それぞれ上方部分は見やすくするために少し部材同士を離して描いている。

特許文献１の接合体は、別々に所定の樹脂材料にて作られた第１枠体６Ａ’と第２枠体６Ｂ’とを有する。第１枠体６Ａ’、第２枠体６Ｂ’の間に膜５Ａ’を挟みこむことでＭＥＡ一体化品１’が構成されている。ＭＥＡ一体化品１’をセパレータ２’、３’で挟持することで単電池１０’が構成されている。第１枠体６Ａ’には、膜５Ａ’が当接する側にクロスリーク防止用の膜用封止部材７Ａ’が設けられ、第１枠体６Ａ’とセパレータ２’、３’の間を封止するためのセパレータ用封止部材７Ｄ’が設けられている。

図２８と図２９では、第２枠体６Ｂ’の大きさが異なる。図２８では、第１枠体６Ａ’にあるマニホールド孔よりも内側に第２枠体６Ｂ’の外端部がある。一方、図２９では、第１枠体６Ａ’にあるマニホールド孔よりも外側に、第２枠体６Ｂ’の外端部があり、第２枠体６Ｂ’にもマニホールド孔が存在する。膜５Ａ’の大きさは、第２枠体６Ｂ’が第１枠体６Ａ’に組み合わせる際に当接する第１枠体６Ａ’側の面の外縁と同じ大きさか、それより小さいと推測される。なお、ガス流路部分についての詳細な説明は省かれている。

特開２００９−２１２１７号公報

本発明による固体高分子電解質型燃料電池は、単電池モジュールを含んでいる。この単電池モジュールは、電極−膜−枠接合体と、第１、第２セパレータと、第１開口部ガスケットと、第２開口部ガスケットとを有する。電極−膜−枠接合体は、高分子電解質膜と、電極部と、高分子電解質膜の周縁部に配置されて電極部を保持する枠体とを含む。さらに、枠体は第１〜第３枠体で構成されている。電極部は、高分子電解質膜の第１面に接合されたアノード電極と、第１面の反対の第２面に接合されたカソード電極とを含む。第１枠体は高分子電解質膜の周縁部に配設され、電極部を露出する第１開口部が設けられている。第２枠体は第１枠体が接する高分子電解質膜の表面とは反対の面に設けられ、第１開口部と連通し、電極部を露出する第２開口部が設けられている。第２枠体は第１枠体とともに高分子電解質膜を挟み込んでいる。第３枠体は高分子電解質膜とは接触せず配置され、かつ、高分子電解質膜の外側において第１枠体と第２枠体との境界面を封止している。そして第１枠体の、第１開口部ガスケットと接触する部分、および、第２枠体の、第２開口部ガスケットと接触する部分は、継ぎ目及び段差がなく平面に構成されている。

以上の構成により、燃料ガスと酸化剤ガスをそれぞれシールするそれぞれの閉じたシールライン上に段差や材料のつなぎ目ができないため、ガスリークによる発電効率の低下を低減することができる。

本発明の実施の形態における固体高分子電解質型燃料電池の電極−膜−枠接合体の模式的な構造を示す一部分解斜視図 本発明の実施の形態１における固体高分子電解質型燃料電池の電極−膜−枠接合体をアノードセパレータから見た正面図 図２に示す電極−膜−枠接合体をカソードセパレータから見た正面図 図２に示す電極−膜−枠接合体の矢視Ａ−Ａにおける一部分解断面図 図２に示す電極−膜−枠接合体の矢視Ｂ−Ｂにおける一部分解断面図 図２に示す電極−膜−枠接合体の、ガスケットを除く分解斜視図 図２に示す電極−膜−枠接合体を構成する第１枠体の正面図 図２に示す電極−膜−枠接合体を構成する第２枠体の正面図 図７に示す第１枠体と、図８に示す第２枠体と、ＭＥＡとを勘合させてアノードセパレータから見た正面図 図７に示す第１枠体と、図８に示す第２枠体と、ＭＥＡとを勘合させてカソードセパレータから見た正面図 図７に示す第１枠体と、その上に配置されたガスケットを、アノードセパレータから見た正面図 図７に示す第１枠体と、その上に配置されたガスケットを、カソードセパレータから見た正面図 図８に示す第２枠体と、その上に配置されたガスケットを、アノードセパレータから見た正面図 実施の形態１における燃料ガスマニホールド付近の部分斜視図 本発明の実施の形態２における固体高分子電解質型燃料電池の電極−膜−枠接合体をアノードセパレータから見た正面図 図１５に示す電極−膜−枠接合体をカソードセパレータから見た正面図 図１５に示す電極−膜−枠接合体の矢視Ｃ−Ｃにおける一部分解断面図 図１５に示す電極−膜−枠接合体の矢視Ｄ−Ｄにおける一部分解断面図 図１５に示す電極−膜−枠接合体の、ガスケットを除く分解斜視図 図１５に示す電極−膜−枠接合体を構成する第１枠体の正面図 図１５に示す電極−膜−枠接合体を構成する第２枠体の正面図 図２０に示す第１枠体と、図２１に示す第２枠体と、ＭＥＡとを勘合させてアノードセパレータから見た正面図 図２０に示す第１枠体と、図２１に示す第２枠体と、ＭＥＡとを勘合させてカソードセパレータから見た正面図 図２０に示す第１枠体と、その上に配置されたガスケットを、アノードセパレータから見た正面図 図２０に示す第１枠体と、その上に配置されたガスケットを、カソードセパレータから見た正面図 図２１に示す第２枠体と、その上に配置されたガスケットを、アノードセパレータから見た正面図 実施の形態２における燃料ガスマニホールド付近の部分斜視図 従来の固体高分子電解質型燃料電池の電極−膜−枠接合体の断面図 従来の固体高分子電解質型燃料電池の電極−膜−枠接合体の断面図

本発明の実施の形態の説明に先立ち、従来の固体高分子電解質型燃料電池における課題を説明する。図２８に示す構成おいては、第１枠体６Ａ‘にあるマニホールド孔よりも内側に第２枠体６Ｂ’の外端部があり、第１枠体６Ａ’と第２枠体６Ｂ’の間には隙間が生じる。そのため、隙間を境に２重にガスケットを配置しその間をガスケットと同じ材質で作られたカバーでつなぎ目をふさいでいる。しかしながら、発電部からマニホールド孔につながる流路部分については図示されていない。この構成では、２重に配置されたガスケットの間にガスが流入し、ショートカットが起きる虞がある。

さらにフッ素ゴムのように、枠体とは一体化が困難な材料で作られたガスケットをはめ込みで使用する場合や、セパレータとガスケットを一体化した構造で使用する場合においても、第１枠体６Ａ’と第２枠体６Ｂ’の間には隙間があるためガスがリークする虞がある。さらには、ガスケットが２重となることで締結圧力が増えてしまうという課題もある。

また、図２９に示す構成においては、第１枠体６Ａ’にあるマニホールド孔よりも外側に第２枠体６Ｂ’の外端部がある。そのため、第１枠体６Ａ’と第２枠体６Ｂ’の間に隙間が生じても、ガスのリークには影響無い。しかしながら、高価な高分子電解質膜（以下、膜）５Ａ’が第２枠体６Ｂ’とほぼ同じ大きさとなり、膜５Ａ’の端部が外気にさらされることによる膜５Ａ’が劣化する。

さらに、図２８、図２９に示すどちらの構成でも、枠体と高分子電解質膜の間に弾性体であるシールが必要となり構造が複雑になる。

以下、上記の課題を解決する、簡単な構造で、ガスがクロスリークや外部リークしない本発明の実施の形態における固体高分子電解質型燃料電池について、図面を参照しながら説明する。

（実施の形態１）
図１は、本発明の実施の形態１における固体高分子電解質型燃料電池（以下、ＰＥＦＣ）１００の構造を、一部を分解して模式的に示す斜視図である。図２は電極−膜−枠接合体（以下、接合体）１のアノードセパレータ（以下、セパレータ）２から見た正面図であり、図３は接合体１のカソードセパレータ（以下、セパレータ）３から見た正面図である。図４は図２の矢視Ａ−Ａ一部断面図、図５は図２の矢視Ｂ−Ｂ断面図である。図４、図５においては、右半分は少し分解して表示している。

さらに、以下の図は、接合体１の中の一部の部材の図面である。すなわち、図６は、セパレータ２から見た、複数のガスケットを除く、接合体１の分解斜視図である。図６は、膜電極接合体（ＭＥＡ）５と、第１枠体６Ａと、第２枠体６Ｂと、第３枠体６Ｃとを示している。ＭＥＡ５は図４に示すように、電極層５Ｄと高分子電解質膜（以下、膜）５Ａとの接合体である。図７は第１枠体６Ａの正面図、図８は第２枠体６Ｂの正面図である。図９は、ＭＥＡ５、第１枠体６Ａ、第２枠体６Ｂを重ねた状態のセパレータ２からみた正面図、図１０はセパレータ３から見た正面図である。図１１は、第１ガスケット７Ａ、第２ガスケット７Ｂが配置された第１枠体６Ａの、セパレータ２から見た正面図である。図１２は、第１開口部ガスケット７Ｄ、第３ガスケット７Ｅ、第４ガスケット７Ｆが配置された第１枠体６Ａの、セパレータ３からみた正面図である。図１３は第２開口部ガスケット７Ｃが配置された第２枠体６Ｂの、セパレータ２から見た正面図である。図１４は、燃料ガスマニホールド孔１２付近の斜視図である。燃料ガスマニホールド孔１２は、図７に示す第１枠体６Ａの第１ガスマニホールド孔１２Ａと図８に示す第２枠体６Ｂの第３ガスマニホールド孔１２Ｂとが連通して形成されている。

なお、第１ガスケット７Ａ〜第４ガスケット７Ｆおよび第１開口部ガスケット７Ｄ、第２開口部ガスケット７Ｃを総称してガスケット７と呼ぶことがある。また以下の説明では、第１ガスケット７Ａ〜第４ガスケット７Ｆおよび第１開口部ガスケット７Ｄ、第２開口部ガスケット７Ｃを単に、ガスケット７Ａ〜７Ｆと呼ぶ。

図１に示すようにＰＥＦＣ１００は、複数のセル（単電池モジュール）１０を積層させて構成されている。なお、図示しないが、積層された複数のセル１０の両端側に位置する最外セルには、集電板、絶縁板、エンドプレート（端板）が取り付けられ、複数のセル１０は両側から、ボルト孔４を挿通する締結ボルトとナット（ともに図示なし）とで締結されている。

本実施の形態では、６０個のセル１０が積層されて、ボルト孔４に挿通されるボルトとナットによって締結力１０ｋＮで締結されている。なお、本実施の形態においては、複数のセル１０が積層された構造を例として説明する。しかしながら、１個のセルによりＰＥＦＣが構成されるような場合であっても、以下に説明する本実施の形態特有の構成を適用することができる。

セル１０は、接合体１と、接合体１を挟み導電性を有するセパレータ２、３と、ガスケット７Ａ〜７Ｆとで構成されている。より具体的には、図４、図５に示すように、接合体１は、ＭＥＡ５と、枠体６とを有する。接合体１の周縁部に位置する枠体６の両面が、その両面に配置されたガスケット７Ａ〜７Ｆを介して、セパレータ２、３により挟まれることで、セル１０が構成されている。

図４に示すように、ＭＥＡ５は、膜５Ａと、一対の電極層５Ｄとを有する。膜５Ａは第１面と、その反対面の第２面とを有し、第１面に形成されたアノード電極層である電極層５Ｄと、第２面に形成されたカソード電極層である電極層５Ｄとは電極部を形成している。電極層５Ｄは膜５Ａ上に形成された触媒層５Ｂと、触媒層５Ｂを覆う拡散層５Ｃとを有する。枠体６は第１枠体６Ａ、第２枠体６Ｂ、第３枠体６Ｃで構成されている。

この構成では、ＭＥＡ５の拡散層５Ｃがセパレータ２、３の表面と当接している。そして、図１に示すセパレータ２の燃料ガス流路溝（以下、溝）２１の拡散層当接部２１Ａ、セパレータ３の酸化剤ガス流路溝（以下、溝）３１の拡散層当接部３１Ａ、およびそれぞれの拡散層５Ｃとによって、燃料ガス流路及び酸化剤ガス流路が画定されている。

これにより、拡散層当接部２１Ａを流通する燃料ガスはセパレータ２に接する拡散層５Ｃに接触して、ＰＥＦＣ１００の電気化学反応を生じさせる。また、積層されたセル１０においては、隣接したＭＥＡ５が互いに電気的に直列、または並列に接続される。

セパレータ２、３及び接合体１の周縁部にある枠体６には、燃料ガス及び酸化剤ガスがそれぞれ流通する燃料ガスマニホールド孔（以下、マニホールド孔）１２、２２、３２及び、酸化剤ガスマニホールド孔（以下、マニホールド孔）１３、２３、３３が設けられている。セル１０が積層された状態では、これら貫通孔が積層して、燃料ガスマニホールド及び酸化剤ガスマニホールドを形成する。

上述のとおり、セパレータ２の内側の主面には、２つのマニホールド孔２２の間を結ぶようにして溝２１が設けられている。セパレータ３の内側の主面には、２つのマニホールド孔３３の間を結ぶようにして溝３１が形成されている。つまり、酸化剤ガス及び燃料ガスが、それぞれ一方のマニホールド、すなわち供給側のマニホールドから、溝２１、３１に分岐して、それぞれの他方のマニホールド、すなわち、排出側のマニホールドに流通するように構成されている。

そして、溝２１は、拡散層当接部２１Ａと一対の連絡部２１Ｂを有する。前述のように、拡散層当接部２１Ａはセル１０を組立てた状態において拡散層５Ｃと当接する表面部分に形成されている。連絡部２１Ｂは連絡用流路溝である。連絡部２１Ｂは、拡散層５Ｃに当接する部分と拡散層５Ｃの周囲に対向する部分との間が繋がるように形成されている。

同様に、溝３１は、拡散層当接部３１Ａと一対の連絡部３１Ｂを有する。前述のように、拡散層当接部３１Ａはセル１０を組立てた状態において拡散層５Ｃと当接する表面部分に形成されている。連絡部３１Ｂは連絡用流路溝である。連絡部３１Ｂは、拡散層５Ｃに当接する部分と拡散層５Ｃの周囲に対向する部分との間を繋ぐように形成されている。連絡部２１Ｂ、３１Ｂは、一対のマニホールド孔２２、３３と拡散層当接部２１Ａ、３１Ａとを結ぶように形成されている。

この構成において、酸化剤ガスと燃料ガスとは、それぞれ供給側のマニホールド孔２２及びマニホールド孔３３から連絡部２１Ｂ、３１Ｂに分岐して流入する。そして、それぞれ拡散層当接部２１Ａ、３１Ａにおいてそれぞれの拡散層５Ｃに接触し、電気化学反応を起こす。そして、それらの余剰のガスや反応生成成分は、排出側のマニホールド孔２２及びマニホールド孔３３に接続されている連絡部２１Ｂ、３１Ｂを経由して排出側のマニホールド孔２２及びマニホールド孔３３に排出される。

接合体１の枠体６の両側主面にはガスケット７Ａ〜７Ｅが配設されている。ガスケット７Ａ、７Ｃ、７Ｄ、７Ｅは、酸化剤ガスと燃料ガスとが、溝２１、３１から流出しないように配設されている。すなわち、ガスケット７Ａ、７Ｃ、７Ｄ、７Ｅは、マニホールド孔１２、マニホールド孔１３の周囲及び第１開口部６００Ａの周囲を包囲するようにして配設されている。

具体的には、第１セパレータ（セパレータ２）と接する表面では、図２、図１１に示すように、ガスケット７Ａはマニホールド孔１３の周囲に配置されている。また図２、図１３に示すように、ガスケット７Ｃは、第２枠体６Ｂの上に、第２開口部６００Ｂとマニホールド孔１２の周囲に配置されている。すなわち、マニホールド孔１２とＭＥＡ５とが一体的に包囲されるようにガスケット７Ｃが配設されている。また、セル１０を組立てた状態において、溝２１の連絡部２１Ｂが当接する位置には、ガスケットが配設されていない。

一方、第２セパレータ（セパレータ３）と接する表面では、図３、図１２に示すように、ガスケット７Ｄはマニホールド孔１３と第１開口部６００Ａの周囲に配置されている。ガスケット７Ｅはマニホールド孔１２の周囲に配置されている。すなわち、マニホールド孔１３とＭＥＡ５とが一体的に包囲されるようにガスケット７Ｄが配設されている。また、セル１０を組立てた状態において、溝３１の連絡部３１Ｂが当接する位置Ｐには、ガスケットが配設されていない。

燃料ガスはマニホールド孔２２とＭＥＡ５との間を流通し、酸化剤ガスはマニホールド孔３３とＭＥＡ５との間を流通する。ガスケット７Ａ、７Ｃ、７Ｄ、７Ｅは、燃料ガスおよび酸化剤ガスの流通を阻害しないようにしながら、溝２１及び溝３１の外へ燃料ガス及び酸化剤ガスが漏出することを防止している。なお、図１は、ガスケット７の概略構成を示すとともに、セパレータ２、３の溝２１、３１の蛇行構造の概略構成を示している。

なお、本実施の形態によるＰＥＦＣ１００においては、各マニホールド孔がセパレータ２、３および枠体６に設けられた貫通孔により形成された場合について説明している。このような場合に代えて、いわゆる外部マニホールド、すなわち、セパレータ２、３の外側にマニホールドを形成してもよい。すなわち、各マニホールド孔は必須ではない。ただし、ＰＥＦＣ１００のコンパクト化、及び外観状の構成の簡素さという観点からは、各マニホールド孔がセパレータ２、３および枠体６に設けられた貫通孔により形成されることが好ましい。

セパレータ２、３及び接合体１の周縁部（枠体６）にはそれぞれ、燃料ガスマニホールド孔１２、２２、３２及び酸化剤ガスマニホールド孔１３、２３、３３が設けられている。さらに、セパレータ２、３および枠体６には、冷却水が流通する二対のマニホールドを形成する水マニホールド孔１４、２４、３４がそれぞれ設けられている。これによって、セル１０が積層された状態では、これらのマニホールド孔はそれぞれ連通して二対の水マニホールドを形成する。図面ではそれぞれ４つの水マニホールド孔１４、２４、３４が設けられているが、数はこれに限定されない。

セパレータ２と接する表面では、図２、図１１に示すように、水マニホールド孔１４の周囲にはガスケット７Ｂが配置されている。一方、セパレータ３と接する表面では、図３、図１２に示すように、水マニホールド孔１４の周囲にはガスケット７Ｆが配置されている。

セパレータ２、３は平板状である。セパレータ２、３における、接合体１と接触する面（内面）は、接合体１の形状に応じて形成されている。具体的には、枠体６の厚みとＭＥＡ５の厚みとの違いにより生じている段差に応じて、接合体１と接触する面の中央部が台形状に突出するように段差２ａ、３ａが設けられている。すなわち、膜５Ａ、触媒層５Ｂ、拡散層５Ｃの合計厚さよりも、枠体６の厚さが大きく、そのため段差が生じている。その段差の形に応じてセパレータ２、３は厚み方向に段差２ａ、３ａを有している。しかしながら、セパレータ２、３と接合体１とは完全に勘合しているのではなく、図４、図５の左部分のように、隙間が残っている。その隙間にガスケット７がはさみ込まれている。

ここで、セパレータ２、３は、例えば、東海カーボン株式会社製グラッシーカーボン（厚さ３ｍｍ）で形成されている。セパレータ２、３では、マニホールド孔２２、２３、３２、３３、３４、並びにボルト孔４がセパレータ２、３の厚み方向に貫通している。また、セパレータ２、３の内面には、それぞれ溝２１、３１が形成されている。セパレータ２、３の背面には、図示しない水流路溝が形成されている。マニホールド孔２２、２３、３２、３３、水マニホールド孔２４、３４、ボルト孔４、溝２１、３１などは、切削加工あるいは成形加工により形成される。

水流路溝は二対の水マニホールド孔２４、３４間を結ぶようにして形成されている。すなわち、水がそれぞれ一方の（供給側の）マニホールド孔から水流路溝に分岐して、それぞれ他方の（排水側の）マニホールド孔に流通するように構成されている。これによって、水の伝熱能力によりセル１０を電気化学反応に適した所定の温度に保つことができる。なお、マニホールド孔１２、２２、３２、マニホールド孔１３、２３、３３と同様に、セパレータ２、３及び接合体１の周縁部に水マニホールド孔１４、２４、３４を形成せずに、冷却する給排路を外部マニホールド構造にしてもよい。さらには、セパレータ２、３の背面に水流路溝を形成せずに、隣接するセルの間に、冷却水が循環する冷却ユニットを挿入してセル１０を積層するように構成してもよい。

セパレータ２、３の背面には、各種マニホールド孔の周囲に、耐熱性の材料で形成されたスクイーズドパッキンなどの一般的なシール部材９が配設されている。これによって、隣接するセル１０の間において、マニホールド孔２２、２３、３２、３３や水マニホールド孔２４、３４の連接部からの燃料ガス、酸化剤ガス及び水の流出が防止されている。

次に、接合体１について説明する。前述のように、接合体１は、ＭＥＡ５と、枠体６とを有する。枠体６は第１枠体６Ａ、第２枠体６Ｂ、第３枠体６Ｃで構成されている。

まず図４及び図５を参照しながらＭＥＡ５について簡単に説明する。ＭＥＡ５は、水素イオンを選択的に輸送する膜５Ａと、膜５Ａの両面に形成された一対の電極層５Ｄ（アノードとカソードの電極層）とを有する。電極層５Ｄは、通常、白金触媒を担持したカーボン粉末を主成分として含んでいる。電極層５Ｄは、膜５Ａの表面に形成された触媒層５Ｂと、触媒層５Ｂの外面に形成され、通気性及び導電性を併せ持つ拡散層５Ｃを有する。なお、触媒層５Ｂは、図示しない撥水カーボン層と白金カーボン層との２層構造になっていてもよい。

次に、枠体６およびガスケット７について説明する。図４及び図５に示すように、枠体６は、第１枠体６Ａと第２枠体６Ｂと第３枠体６Ｃとで構成されている。第１枠体６Ａ、第２枠体６Ｂ、第３枠体６Ｃはそれぞれ、図７、図８、図６に示す形状を有する。ＭＥＡ５において、膜５Ａは、その両面に形成された触媒層５Ｂや拡散層５Ｃよりも大きい。そのため、膜５Ａの周縁部のみが外側へ飛びだし露出している。そして、第１枠体６Ａと第２枠体６Ｂとの間に、膜５Ａの飛び出し露出している周縁部が配置されて、第１枠体６Ａ、第２枠体６Ｂにより挟み込まれている。この構成により、ＭＥＡ５が枠体６により保持されている。

さらに、第１枠体６Ａと、第２枠体６Ｂとを一体化するために、第３枠体６Ｃが用いられている。すなわち、第１枠体６Ａと第２枠体６Ｂが勘合されて出来たつなぎ目をまたぐように第３枠体６Ｃが溶着部１５において第１枠体６Ａと、第２枠体６Ｂに溶着されている。これによって第１枠体６Ａ、第２枠体６Ｂ及び第３枠体６Ｃが機械的に一体化され膜５Ａが保持されている。

第１枠体６Ａは、熱可塑性樹脂材料を射出成形することによりあらかじめ形成されている。ここで第１枠体６Ａとガスケット７Ａ、７Ｂ、７Ｅ、７Ｆとの関係を説明する。図１１と図１２は、第１枠体６Ａと接触するガスケット７Ａ、７Ｂ、７Ｅ、７Ｆを重ねた状態を示している。第１枠体６Ａにおいて、これらのガスケットと接触する面は同一平面であり継ぎ目や段差がなく形成されている。第１枠体６Ａの、アノード側（セパレータ２）からみた面には、図１１から分かるように、第１ガスマニホールド孔１２ＡやＭＥＡ５を囲む部分にはガスケットは配置されていない。他方、第１枠体６Ａのカソード側（セパレータ３）からみた面には、図１２から分かるように、マニホールド孔１３やＭＥＡ５を囲む部分にもガスケット７Ｄが配置されている。

また、第２枠体６Ｂも、熱可塑性樹脂材料を射出成形することにより、あらかじめより形成されている。図１３は、第２枠体６Ｂと接触するガスケット７Ｃとを重ねた状態を示している。第２枠体６Ｂにおいて、ガスケット７Ｃと接触する面は同一平面であり継ぎ目や段差がなく設計されている。第２枠体６Ｂを第１枠体６Ａと組み合わせた際に、第３ガスマニホールド孔１２Ｂは第１ガスマニホールド孔１２Ａと連通してマニホールド孔１２を形成し、第２開口部６００Ｂは第１開口部６００Ａと連通する。ＭＥＡ５は第１開口部６００Ａと第２開口部６００Ｂとが連通した部分に配設される。ガスケット７Ｃはマニホールド孔１２やＭＥＡ５を囲むように配置されている。

なお、第３枠体６Ｃは、後述するように、第１枠体６Ａや第２枠体６Ｂとは異なり、予めその形状を作っておかず、第１枠体６Ａ、第２枠体６Ｂなどと金型とを組み合わせて、成形して形成される。

枠体６（第１枠体６Ａ、第２枠体６Ｂ、第３枠体６Ｃ）は、熱可塑性樹脂により形成される。この熱可塑性樹脂は、ＰＥＦＣ１００の運転温度以下において、化学的に清浄かつ安定であって、適度の弾性率と比較的高い加重たわみ温度を有する。例えば、セパレータ２、３の溝２１、３１の幅が１〜２ｍｍ程度、かつ枠体６の厚みがおよそ１ｍｍもしくはそれ以下である場合、枠体６の圧縮弾性率は少なくとも２０００ＭＰａ以上であることが好ましい。ここで、弾性率とは、ＪＩＳ−Ｋ７１８１（国際規格ＡＳＴＭ６９５に準拠）に定める圧縮弾性率測定法によって計測された圧縮弾性率である。

また、ＰＥＦＣ１００の運転温度は一般的には９０℃以下であるので、枠体６のたわみ荷重温度は１２０℃以上であることが好ましい。また、枠体６は機械的強度が大きくかつ耐熱性の高い材料が好ましい。例えば、いわゆるスーパーエンジニアリングプラスチックグレードのものが好適であり、変性ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、結晶ポリマー（ＬＣＰ）ポリエーテルニトリル（ＰＥＮ）などが例示できる。これらは、数千から数万ＭＰａの圧縮弾性率と、１２０℃以上のたわみ荷重温度を有しており好適な材料である。また、汎用されている樹脂材料であっても、例えば、ガラスフィラーが充填されたポリプロピレン（ＧＦＰＰ）などは、ガラスフィラーが膜５Ａに突き刺さる可能性があり適さない。本実施の形態においては、熱可塑性樹脂の変性ＰＰＥ（旭化成ケミカルズ株式会社 ザイロン５００Ｈ）が用いられている。

図７、図４及び図５に示すように、第１枠体６Ａにおいて、セパレータ２に面する表面の内縁部には、段部６Ｄが形成されている。また、図８、図４及び図５に示すように、第２枠体６Ｂにおいて、セパレータ３に面する表面は、段部６Ｄの形状に嵌め合うような形状に形成されている。ＭＥＡ５の周縁部において露出された状態の膜５Ａの周縁部が、第１枠体６Ａの段部６Ｄ上に配置されている。さらに、膜５Ａを挟み込むようにして、膜５Ａの上に第２枠体６Ｂが嵌合されている。なお、図５に示すように、第１枠体６Ａのセパレータ２に面する表面にはリブ８Ａが形成されている。リブ８Ａは、セパレータ２に面する表面の反対側で第１枠体６Ａに接するガスケット７Ｅと同じ位置に形成されている。リブ８Ａの高さは、ガスケット７Ｃを圧縮した際にセパレータ２の表面と接するように設定されている。

なおガスケット７は、第１枠体６Ａ、第２枠体６Ｂに一体化されていてもされていなくてもよい。また、セパレータ２、３に対しても一体化されていてもされていなくてもよい。

ガスケット７は弾性体で構成され、一対のセパレータ２、３間に接合体１が配置されて押圧されることによって変形される。具体的には、ガスケット７は、弾性体としてフッ素ゴムやＥＰＤＭ、ＡＥＭなどのゴムや、熱可塑性樹脂または熱可塑性エラストマーから構成される。ガスケット７は、ＰＥＦＣ１００の運転条件下において化学的に安定で、特に加水分解をおこさないなど耐熱水性と高分子電解質膜由来の耐酸性を有する。例えば、ガスケット７の圧縮弾性率は２００ＭＰａ以下であることが好ましい。ＰＥＦＣ１００の締結荷重において良好なシール性を確保するために本実施の形態においては、フッ素ゴムを用いている。

上述のように、ＭＥＡ５のカソード側の触媒層５Ｂの面には、酸化剤ガスを発電領域に供給するセパレータ３の溝３１が配置されている。溝３１は酸化剤ガスをＭＥＡ５の発電領域に供給する。ＭＥＡ５の発電領域は第１開口部６００Ａに位置している。供給側のマニホールド孔１３は溝３１と相対するガス供給部を有する。排出側のマニホールド孔１３は溝３１と相対するガス排出部を有する。第１枠体６Ａにおける、セパレータ３と対向する面において、ガスケット７Ｅはマニホールド孔１２の外側を囲み、ガスケット７Ｆはマニホールド孔１４の外側を囲んでいる。ガスケット７Ｄは発電領域である第１開口部６００Ａ、および２つのマニホールド孔１３の外側で、かつ、ガスケット７Ｅ、７Ｆが接触する範囲と発電領域との間を分岐することなく囲んでいる。ガスケット７Ｄが接触する範囲は継ぎ目、段差の無い同一材料、同一平面で構成されている。

一方、ＭＥＡ５のアノード側の触媒層５Ｂの面には、燃料ガスを発電領域に供給するセパレータ２の溝２１が配置されている。溝２１は燃料ガスをＭＥＡ５の発電領域に供給する。供給側のマニホールド孔１２は溝２１と相対するガス供給部を有する。排出側のマニホールド孔１２は溝２１と相対するガス排出部を有する。第２枠体６Ｂにおける、セパレータ２と対向する面において、ガスケット７Ｃは発電領域である第２開口部６００Ｂ、および２つのマニホールド孔１２の外側を分岐することなく囲んでいる。ガスケット７Ｃが接触する範囲は継ぎ目、段差の無い同一材料、同一平面で構成されている。第２枠体６ＢはＭＥＡ５の外形サイズよりも大きく、第１枠体６Ａよりも小さい。第２枠体６Ｂには酸化ガスマニホールド孔や水マニホールド孔が設けられていない。

このように構成された第１枠体６Ａと第２枠体６Ｂとを勘合し、第３枠体６Ｃがその勘合部の継ぎ目をふさぐように設置されている。この構成により、ＭＥＡ５の周縁部が外部に開放されること無く、枠体６と一体化されている。第３枠体６Ｃは、射出成形で一体化されることが望ましい。詳しくは後述する。

なお、第１枠体６Ａにおける、セパレータ３と対向する面において、ガスケット７Ｅ、７Ｆの接触する範囲が継ぎ目、段差の無い同一材料、同一平面で構成され、セパレータ２と対向する面において、ガスケット７Ａ、７Ｂの接触する範囲も継ぎ目、段差の無い同一材料、同一平面で構成されていることがさらに好ましい。この構成により、燃料ガス、酸化剤ガス、および水がそれぞれのマニホールドから漏出する可能性が格段に低減される。

次に、図２、図５〜図９を参照しながらマニホールド孔１２およびその付近を中心にさらに詳しく構造を説明する。

図２に示すように、第１枠体６Ａと第２枠体６Ｂとは、ＭＥＡ５の外縁を挟み込んでいる。この構造における一体化をさらに高めるため、図５に示すように、第３枠体６Ｃの枠部１６Ｃと第２連結部１６Ｂは、第１枠体６Ａと、第２枠体６Ｂとの継ぎ目をふさいでいる。

また、リブ８Ａ、８Ｂは、セパレータ３と接合体１との間に位置するガスケット７Ｂ、７Ｅ、７Ｆの反力をセパレータ２に対向する面で受けている。この構成により、リブ８Ａ、８Ｂは、第１枠体６Ａと第２枠体６Ｂの変形を防いでいる。その結果、ＭＥＡ５の表面を伝ってカソード面側へ燃料ガスがリークすることを防止できる。なお、図２では、枠部１６Ｃと第２連結部１６Ｂとは別体のように見えるが、図６に示すように一体の部材である第３枠体６Ｃを構成している。

図９に示す８つの孔１１Ｈは、図７に示す第１枠体６Ａの４箇所の孔１１Ａと、図８に示す第２枠体６Ｂの８箇所の凹部１１Ｂとを組み合わせてできている。枠部１６Ｃは図９に示す孔１１Ｈを通り、図３に示す第１連結部１６Ａを経て図５に示す第２連結部１６Ｂにつながっている。第１連結部１６Ａ、第２連結部１６Ｂは第１開口部６００Ａ、第２開口部６００Ｂと燃料マニホールド孔１２との間に位置している。第１連結部１６Ａは孔１１Ａ内に位置して第２枠体６ＢとＭＥＡ５との間を封止し、第２連結部１６Ｂは第１枠体６Ａと第２枠体６Ｂとの間を封止している。したがって、図６に示すように、第３枠体６Ｃはガスケット７Ｃのシールラインを避けた形状を有する。図１４はこれらの部材の様子を示す。なお、孔１１Ｈは、貫通孔の一例であって、その中に後述するように樹脂が流れ込むことによって第３枠体６Ｃが形成される。

次に、本実施の形態の接合体１の製造方法について、図４〜図６を参照しながら説明する。

まず、図４や図５に示すように、膜５Ａの中央部の両面に触媒層５Ｂをそれぞれ形成する。この際、膜５Ａの周縁部を触媒層５Ｂで覆わないようにして露出させる。

具体的には触媒層５Ｂは、例えば、以下のようにして形成する。ケッチェンブラックＥＣ（ＫＥＴＪＥＮＢＬＡＣＫ ＩＮＴＥＲＮＡＴＩＯＮＡＬ社製ファーネスブラック、比表面積８００ｍ^２／ｇ、ＤＰＢ給油量３６０ｍｌ／１００ｇ）に、白金を重量比１：１の割合で担持させる。次に、この触媒粉末１０ｇに水３５ｇ及び水素イオン伝導性高分子電解質のアルコール分散液（旭硝子株式会社製、９％ＦＳＳ）５９ｇを混合し、超音波攪拌機を用いて分散させて、触媒層インクを作製する。

この触媒層インクを膜５Ａの両面に、２０μｍの厚みにスプレー塗工し、その後、１１５℃において２０分間熱処理する。このようにして、触媒層５Ｂを形成する。なお。スプレー塗工に際しては、膜５Ａに１２０ｍｍ×１２０ｍｍの開口部を持つマスクを被せる。ここで、膜５Ａには、外径寸法が１４０ｍｍ角、厚さ３０μｍのパーフルオロカーボンスルホン酸膜（ＤＵＰＯＮＴ Ｎａｆｉｏｎ１１７（登録商標））が用いられている。なお、図面では膜５Ａを第１枠体６Ａの段部６Ｄ上に精度よく置いたり、仮固定するための構造は省略している。

次に、このように形成された触媒層５Ｂの表面全体を覆うように拡散層５Ｃを形成する。このとき、拡散層５Ｃは、触媒層５Ｂの周縁を含む全表面を覆うように、触媒層５Ｂの周縁よりも僅かの外側に突出するように形成される。

拡散層５Ｃは、微細な孔部を多数有する多孔質体によって構成されている。燃料ガスあるいは酸化剤ガスがこれらの孔部に侵入することによって、ガスが拡散して、触媒層５Ｂに到達しやすくなる。本実施の形態においては、例えば１２３ｍｍ角の炭素繊維布（日本ゴア社製Ｃａｒｂｅｌ ＣＬ４００、厚み４００μｍ）を触媒層５Ｂが付されている膜５Ａの両面に被せる。そして、この炭素繊維布を圧力０．５ＭＰａ、１３５℃、５分間の条件でホットプレスすることによって、膜５Ａの両面の触媒層５Ｂの上に、拡散層５Ｃが形成される。

前述のように、第１枠体６Ａは、熱可塑性樹脂材料を射出成形することによりあらかじめ形成されている。図６に示すように、第１枠体６Ａには第１開口部６００Ａが設けられている。第１開口部６００Ａは、ＭＥＡ５の触媒層５Ｂが設けられた部分である発電部に対応している。また、第２枠体６Ｂも、射出成形することによりあらかじめ形成されている。図６に示すように、第２枠体６Ｂには第２開口部６００Ｂが設けられている。第２開口部６００Ｂも、ＭＥＡ５の発電部に対応している。

このように予め、ＭＥＡ５、第１枠体６Ａ、第２枠体６Ｂを準備する。その後、第１枠体６Ａの段部６Ｄ上に、ＭＥＡ５の周縁部を配置する。その際、ＭＥＡ５の最外端縁が、ガスケットラインとリブ８Ｂよりも外側に配置される。また、この状態で第１枠体６ＡとＭＥＡ５とを仮固定してもよい。

次にＭＥＡ５を配置した第１枠体６Ａに、第２枠体６Ｂを嵌合させる。第１枠体６Ａ、第２枠体６ＢはＭＥＡ５の周縁部を挟んで保持し、図９に示すようにＭＥＡ５は動かない状態となる。なお、その場合、組み立てるだけに止めても、一体化してしまってもかまわない。

その後、図９に示す中間体を、第３枠体６Ｃを形成するための金型に入れて、第３枠体６Ｃの形状を射出成形により成形する。このようにして、最終的に接合体１が作られる。その金型は、図９の形状と合わさって、第３枠体６Ｃの形状が出来るような内側形状を有する。ガスケット７を介して接合体１をセパレータ２、３に挟み込むことで、セル１０が完成する。

（実施の形態２）
図１５、図１６はそれぞれ、アノードセパレータ（以下、セパレータ）２、カソードセパレータ（以下、セパレータ）３から見た接合体１の模式正面図である。図１５、図１６はそれぞれ実施の形態１における図２、図３に対応する。同様に、図１７〜図２７は、それぞれ、図４〜図１４に対応する。すなわち、図１７は図１５における矢視Ｃ−Ｃ断面図であり、図１８は図１５における矢視Ｄ−Ｄ断面図である。図１９は接合体１の、ガスケットを除く分解斜視図である。

図１９に示すように、本実施の形態における接合体１は、実施の形態１における枠体６に代えて枠体４６を有する。これ以外の構成は実施の形態１と同様である。以下、実施の形態１と同じ構成要素については同じ符号を用い、説明を省略する場合がある。

図１７、図１８及び図１９に示すように、枠体４６は第１枠体４６Ａ、第２枠体４６Ｂ、第３枠体４６Ｃで構成されている。

具体的には、ＭＥＡ５の周縁部において露出されるように配置されている膜５Ａの周縁部が第１枠体４６Ａと第２枠体４６Ｂとの間に配置されている。そしてこの部分を第１枠体４６Ａと第２枠体４６Ｂが挟むことにより、ＭＥＡ５が枠体６により保持されている。この構成は実施の形態１と同様である。

さらに、第１枠体４６Ａと、第２枠体４６Ｂを一体化するために第３枠体４６Ｃが形成されている。図１７、図１８に示すように、第３枠体４６Ｃは、第１枠体４６Ａと第２枠体４６Ｂが勘合されてできたつなぎ目をまたぐように、溶着部１５において溶着されている。第１枠体４６Ａ、第２枠体４６Ｂ、第３枠体４６Ｃが機械的に一体化されることで膜５Ａは保持されている。この構成も基本的に実施の形態１と同様である。

以下に、本実施の形態における枠体４６が実施の形態１の枠体６と異なる点について、燃料ガスマニホールド孔（以下、マニホールド孔）１２およびその付近を中心に説明する。

図１８に示すように、第２枠体４６Ｂには、セパレータ３と接合体１との間に配置されたガスケット７Ｄ、７Ｅ、７Ｆの反力をセパレータ２に対向する面で受ける２つのリブ８Ｃが設けられている。リブ８Ｃは、第１枠体４６Ａと第２枠体４６Ｂの変形を防いでいる。その結果、ＭＥＡ５の表面を伝ってカソード面側へ燃料ガスがリークすることを防止できる。

図１８、図１９に示すように、第３枠体４６Ｃは最外周である枠部５６Ｃと連結部５６Ａとを有する。また図２０に示すように、第１枠体４６Ａには２つの孔１１Ｃが設けられている。そして図２１に示すように第２枠体４６Ｂには４つの凹部１１Ｂが設けられている。凹部１１Ｂと孔１１Ｃとが組み合わされて、図２２に示すように、４つの孔１１Ｋが形成される。連結部５６Ａは第１開口部６００Ａ、第２開口部６００Ｂと燃料マニホールド孔１２との間に位置し、この４つの孔を通って、枠部５６Ｃの２箇所を繋いでいる。連結部５６Ａは孔１１Ｃ内に位置して第２枠体４６ＢとＭＥＡ５との間を封止している。したがって、図１９に示すように、第３枠体４６Ｃはガスケット７Ｃのシールラインを避けた形状を有する。図２７はこれらの部材の様子を示す。なお、孔１１Ｃは、本発明の貫通孔の一例である。

上述のように、実施の形態１及び実施の形態２にかかる接合体１の製造方法では、第１枠体６Ａ、４６Ａ及び第２枠体６Ｂ、４６Ｂを、ＭＥＡ５とは関係なく金型成形することができる。また、第３枠体６Ｃ、４６ＣとＭＥＡ５とは、第３枠体６Ｃ、４６Ｃを射出成形する際にも接触しない。そのためＭＥＡ５が熱的に損傷することを防止することができる。

さらに、第１枠体６Ａ、４６Ａ及び第２枠体６Ｂ、４６Ｂを成形する際に成形不良が生じても、ＭＥＡ５が無駄にならない。また、接合体１において、枠体６、４６に不良が発見されても、枠体６、４６を分解することでＭＥＡ５を取り外すことができる。そのため、ＭＥＡ５が無駄にならない。したがって、確実なシール性やマニホールドの形成などの利点を有する接合体１を、高い歩留まりにて製造することが可能となる。

なお、実施の形態１、２において、アノード触媒とカソード触媒を入れ替え、セパレータ２とセパレータ３を入れ替え、マニホールド孔１２に酸化剤ガスを通し、マニホールド孔１３に燃料ガスを通してもよい。すなわち、セパレータ２、３は接合体１を挟む第１、第２セパレータである。第１枠体６Ａ、４６Ａに設けられ、マニホールド孔１２を構成する第１ガスマニホールド孔１２Ａは酸化剤ガスと燃料ガスのいずれか一方を供給排出する第１ガスマニホールド孔である。他方、マニホールド孔１３は酸化剤ガスと燃料ガスのうち第１ガスマニホールド孔が供給排出するのとは異なる方を供給排出する第２ガスマニホールド孔である。そして第３ガスマニホールド孔１２Ｂは、第２枠体６Ｂ、４６Ｂに設けられ、第１ガスマニホールドと連通する第３ガスマニホールド孔である。

以上のように、実施の形態１、２によるＰＥＦＣ１００は、単電池モジュールであるセル１０を含み、セル１０は接合体１と、第１、第２セパレータであるセパレータ２、３と、ガスケット７Ｃ、７Ｄとを有する。接合体１は膜５Ａと、電極層５Ｄと、枠体６または枠体４６とを有する。膜５Ａは第１面とこの第１面の反対の第２面とを有する。電極層５Ｄは、膜５Ａの第１面に接合されたアノード電極と、第２面に接合されたカソード電極とを含む電極部である。枠体６、４６は膜５Ａの周縁部に配置されて電極層５Ｄを保持する。枠体６は第１枠体６Ａ、第２枠体６Ｂ、第３枠体６Ｃで構成され、枠体４６は第１枠体４６Ａ、第２枠体４６Ｂ、第３枠体４６Ｃで構成されている。第１枠体６Ａ、４６Ａは膜５Ａの周縁部に配設され、電極層５Ｄを露出する第１開口部６００Ａが設けられている。第２枠体６Ｂ、４６Ｂは第１枠体６Ａ、４６Ｂが接する膜５Ａの表面とは反対の面に設けられている。第２枠体６Ｂ、４６Ｂには、第１開口部６００Ａと連通し、電極層５Ｄを露出する第２開口部６００Ｂが設けられ、第１枠体６Ａ、４６Ａとともに膜５Ａを挟み込んでいる。第３枠体６Ｃ、４６Ｃはそれぞれ、第１枠体６Ａと第２枠体６Ｂとの境界面、第１枠体４６Ａと第２枠体４６Ｂとの境界面を封止するように設けられている。ガスケット７Ｄは第１枠体６Ａ、４６Ａの、セパレータ３と面する表面に配置され、第１開口部６００Ａを囲むように設けられている。ガスケット７Ｃは第２枠体６Ｂ、４６Ｂの、セパレータ２と面する表面に配置され、第３枠体６Ｃ、４６Ｃの最外周部分である枠部１６Ｃ、５６Ｃと第２枠体６Ｂ、４６Ｂの第２開口部６００Ｂとの間の位置に設けられている。そして、第１枠体６Ａ、４６Ａの、ガスケット７Ｄと接触する部分、および、第２枠体６Ｂ、４６Ｂの、ガスケット７Ｃと接触する部分は、継ぎ目及び段差がなく平面に構成されている。

すなわち、上記構成では、シールライン上に継ぎ目や段差が無いあらかじめ製作しておいた第１枠体６Ａ、４６Ａと第２枠体６Ｂ、４６Ｂとの間に膜５Ａを挟み込んでいる。そして、弾性体であるガスケット７Ｃ、７Ｄを枠体６、４６と膜５Ａとの間に配置していない。また、膜５Ａに対し直接に射出成形することなく、膜５Ａの外側に第３枠体６Ｃ、４６Ｃが溶着されている。そのため、接合体１はシール性に優れている。

また、第１枠体６Ａ、４６Ａには、マニホールド孔１３、１２Ａ、と水マニホールド孔１４とが設けられ、第２枠体６Ｂ、４６Ｂには第３ガスマニホールド孔１２Ｂが設けられていることが好ましい。マニホールド孔１３はガスケット７Ｄの外側に設けられ、酸化剤ガスと燃料ガスのいずれか一方を供給排出する。第１ガスマニホールド孔１２Ａはガスケット７Ｄの内側に設けられ、マニホールド孔１３が供給排出するのとは異なる方を供給排出する。水マニホールド孔１４もガスケット７Ｄの外側に設けられている。第３ガスマニホールド孔１２Ｂは、ガスケット７Ｃの内側に、第１ガスマニホールド孔１２Ａと連通している。この場合、セル１０は、ガスケット７Ａ、７Ｂ、７Ｅ、７Ｆをさらに有する。第１枠体６Ａ、４６Ａの、セパレータ２と面する表面において、ガスケット７Ａはマニホールド孔１３の周囲に配置され、ガスケット７Ｂは水マニホールド孔１４の周囲に配置されている。第１枠体６Ａ、４６Ｂの、セパレータ３と面する表面において、ガスケット７Ｅは第１ガスマニホールド孔１２Ａの周囲に配置され、ガスケット７Ｆは水マニホールド孔１４の周囲に配置されている。そして、第１枠体６Ａ、４６Ａの、ガスケット７Ａ、７Ｂ、７Ｅ、７Ｆと接触する部分は、継ぎ目及び段差がなく平面に構成されている。この構成により、燃料ガス、酸化剤ガス、および水がそれぞれのマニホールドから漏出する可能性が格段に低減される。

また第１枠体６Ａの、第１ガスマニホールド孔１２Ａと第１開口部６００Ａとの間に、第１貫通孔である孔１１Ａが配置されている。一方、第２枠体６Ｂの、孔１１Ａと連通する部分に凹部１１Ｂが配置されている。そして孔１１Ａと凹部１１Ｂとを重ね合わせ、第３枠体６Ｃの一部である第１連結部１６Ａ、第２連結部１６Ｂが孔１１Ａと凹部１１Ｂとに挿入されていることが好ましい。

あるいは、第１枠体４６Ａの、第１ガスマニホールド孔１２Ａと第１開口部６００Ａとの間に、第１貫通孔である孔１１Ｃが配置されている。一方、第２枠体４６Ｂの、孔１１Ｃと連通する部分に凹部１１Ｂが配置されている。そして孔１１Ｃと凹部１１Ｂを重ね合わせ、第３枠体４６Ｃの一部である連結部５６Ａが孔１１Ｃと凹部１１Ｂに挿入されていることが好ましい。

このような構成により、膜５Ａの外側にシールラインを避けて第３枠体６Ｃ、４６Ｃが溶着される。そのため、接合体１のシール性はさらに優れている。

また第１枠体６Ａ、４６Ａは樹脂製であることが好ましい。これにより絶縁性を確保することができる。

なお上述のように、第１枠体６Ａ、４６Ａと第２枠体６Ｂ、４６Ｂとは、膜５Ａの外側で、かつ、ガスケット７Ｄと接触する範囲とガスケット７Ｃと接触する範囲とを避けて、第３枠体６Ｃ、４６Ｃが膜５Ａとは接触することなく、第３枠体６Ｃ、４６Ｃの溶着により接合されている。なお、第３枠体６Ｃ、４６Ｃは溶融した樹脂を流し込んで形成する以外に、エポキシ樹脂などの未硬化樹脂を流し込んで硬化させて形成してもよい。

なお、実施の形態１、２のうちの任意の具体的な構造や製造方法を適宜組み合わせることにより、それぞれの有する効果を奏するようにすることができる。

本発明は、添付図面を参照しながら好ましい実施形態に関連して充分に記載されているが、この技術の熟練した人々にとっては種々の変形や修正は明白である。そのような変形や修正は、添付した請求の範囲による本発明の範囲から外れない限りにおいて、その中に含まれると理解される。

本発明は、固体高分子電解質型燃料電池の組立状態において、ＭＥＡ周縁における燃料ガス及び酸化剤ガスの流れを遮断することができ、さらに燃料ガス及び酸化剤ガスの利用効率を高めることができる。また、製造における歩留まりを高めることができる。そのため、コージェネレーションシステムや電気自動車などに用いられる燃料電池として有用である。

１ 電極−膜−枠接合体（接合体）
２ アノードセパレータ（セパレータ）
３ カソードセパレータ（セパレータ）
４ ボルト孔
５ ＭＥＡ（膜電極接合体）
５Ａ 高分子電解質膜
５Ｂ 触媒層
５Ｃ 拡散層
５Ｄ 電極層
６，４６ 枠体
６Ａ，４６Ａ 第１枠体
６Ｂ，４６Ｂ 第２枠体
６Ｃ，４６Ｃ 第３枠体
７ ガスケット
７Ａ 第１ガスケット（ガスケット）
７Ｂ 第２ガスケット（ガスケット）
７Ｃ 第２開口部ガスケット（ガスケット）
７Ｄ 第１開口部ガスケット（ガスケット）
７Ｅ 第３ガスケット（ガスケット）
７Ｆ 第４ガスケット（ガスケット）
８Ａ，８Ｂ，８Ｃ リブ
９ シール部材
１０ セル
１１Ａ，１１Ｃ，１１Ｈ，１１Ｋ 孔
１１Ｂ 凹部
１２，２２，３２ 燃料ガスマニホールド孔（マニホールド孔）
１２Ａ 第１ガスマニホールド孔
１２Ｂ 第３ガスマニホールド孔
１３ 酸化剤ガスマニホールド孔（第２ガスマニホールド孔、マニホールド孔）
１４，２４，３４ 水マニホールド孔
１５ 溶着部
１６Ａ 第１連結部
１６Ｂ 第２連結部
１６Ｃ，５６Ｃ 枠部
２１ 燃料ガス流路溝（溝）
２１Ａ，３１Ａ 拡散層当接部
２３，３３ 酸化剤ガスマニホールド孔（マニホールド孔）
３１ 酸化剤ガス流路溝（溝）
５６Ａ 連結部
１００ 固体高分子電解質型燃料電池（ＰＥＦＣ）
６００Ａ 第１開口部
６００Ｂ 第２開口部

Claims (5)

1. 第１面と前記第１面の反対の第２面とを有する高分子電解質膜と、
   前記第１面に接合されたアノード電極と、前記第２面に接合されたカソード電極とを含む電極部と、
   前記高分子電解質膜の周縁部に配設され、前記電極部を露出する第１開口部が設けられた第１枠体と、
   前記第１枠体が接する前記高分子電解質膜の表面とは反対の面に設けられ、前記第１開口部と連通し、前記電極部を露出する第２開口部が設けられ、前記第１枠体とともに前記高分子電解質膜を挟み込んでいる第２枠体と、
   前記高分子電解質膜とは接触せず配置され、かつ、前記高分子電解質膜の外側において前記第１枠体と前記第２枠体との境界面を封止するように設けられた第３枠体と、で構成され、前記高分子電解質膜の周縁部に配置されて前記電極部を保持する枠体と、
   を有する電極−膜−枠接合体と、
   前記電極−膜−枠接合体を挟む第１、第２セパレータと、
   前記第１枠体の、前記第２セパレータと面する表面に配置され、前記第１開口部を囲むように設けられた第１開口部ガスケットと、
   前記第２枠体の、前記第１セパレータと面する表面に配置され、前記第３枠体の最外周部分と前記第２枠体の前記第２開口部との間の位置に設けられた第２開口部ガスケットと、を備えた単電池モジュールを含み、
   前記第１枠体の、前記第１開口部ガスケットと接触する部分、および、前記第２枠体の、前記第２開口部ガスケットと接触する部分は、継ぎ目及び段差がなく平面に構成されている、
   固体高分子電解質型燃料電池。
2. 前記第１枠体には、前記第１開口部ガスケットの外側に、酸化剤ガスと燃料ガスのいずれか一方を供給排出する第１ガスマニホールド孔と、水を供給排出する水マニホールド孔と、が設けられ、前記第１開口部ガスケットの内側に、前記酸化剤ガスと燃料ガスのうち前記第１ガスマニホールド孔が供給排出するのとは異なるガスを供給排出する第２ガスマニホールド孔が設けられ、
   前記第２枠体には、前記第２開口部ガスケットの内側に、前記第１ガスマニホールド孔と連通する第３ガスマニホールド孔が設けられ、
   前記単電池モジュールは、
   前記第１枠体の、前記第１セパレータと面する表面において、前記第２ガスマニホールド孔の周囲に配置された第１ガスケットと、前記水マニホールド孔の周囲に配置された第２ガスケットと、
   前記第１枠体の、前記第２セパレータと面する表面において、前記第１ガスマニホールド孔の周囲に配置された第３ガスケットと、前記水マニホールド孔の周囲に配置された第４ガスケットと、をさらに備え、
   前記第１枠体の、前記第１ガスケットと接触する部分、前記第２ガスケットと接触する部分、前記第３ガスケットと接触する部分、および、前記第４ガスケットと接触する部分は、継ぎ目及び段差がなく平面に構成されている、
   請求項１記載の固体高分子電解質型燃料電池。
3. 前記第１枠体の、前記第１ガスマニホールド孔と前記第１開口部との間に第１貫通孔が配置され、前記第２枠体の、前記第１貫通孔と連通する部分に凹部が設けられており、前記第３枠体の一部は前記第１貫通孔と前記凹部に挿入されている、
   請求項２に記載の固体高分子電解質型燃料電池。
4. 前記第１枠体は樹脂製である、
   請求項１から３のいずれか一項に記載の固体高分子電解質型燃料電池。
5. 前記第１枠体と前記第２枠体とは、前記高分子電解質膜の外側で、かつ、前記第１開口部ガスケットと接触する範囲と前記第２開口部ガスケットと接触する範囲とを避けて、前記第３枠体が前記高分子電解質膜とは接触することなく、前記第３枠体により接合されている、
   請求項１から４のいずれか一項に記載の固体高分子電解質型燃料電池。

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