JP5610399B2 - ポンププローブ測定装置 - Google Patents
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Description
図10に示すように、従来型の遅延時間変調装置は、ミラー位置を機械的に振動させることで遅延時間に周期的な変調を加えている。光源からのレーザーパルスは、ハーフミラー1(HM1)でレトロリフレクター1(RR1)と、レトロリフレクター2(RR2)と、の2つの光路に分割される。分割時の光量は必ずしも1:1である必要は無く、用いるハーフミラーの特性により任意の比率を選ぶことができる。RR1とRR2は入射方向と正確に正反対の方向に光パルスを反射するデバイスであり、通常3枚のミラーを互いに直角になるように組み合わせたものが用いられる。RR1とRR2との反射光はハーフミラー2(HM2)において正確に同じ光軸上に重ね合わされる。
レーザー発振器は10ns程度の時間間隔でレーザーパルスを発生し、このレーザーパルスがハーフミラーなどで2つの光路に分けられた後、2つのパルスピッカーへそれぞれ右方向から入射する。パルスピッカーは連続して入射するパルス列から、任意のタイミングで1パルスを選んで透過させることができる。
超短光パルスレーザー発生部が、ポンプ光となる第1の超短光パルスレーザー光源と、プローブ光となる第2の超短光パルス列を発生させる第2の超短光パルスレーザー光源と、プローブ光となる第3の超短光パルス列を発生させる第3の超短光パルスレーザー光源と、を備えており、第1〜3の超短光パルスレーザー光源は、特定の遅延時間をもって同期発振していてもよい。
光シャッタ部は、第1の光シャッタと第2の光シャッタとを備え、第2の超短光パルス列が、第1の光シャッタに入射され、第3の超短光パルス列が、第2の光シャッタに入射されてもよい。
光シャッタ部は、電気光学素子と偏光回転素子とから構成されるただ1つの光シャッタを備え、第2の超短光パルス列と、第3の超短光パルス列とが、光シャッタ部に入射されてもよい。
第2の超短光パルス列を前記ポンプ光に対して第1の遅延時間だけ遅延させる第1の光学遅延部と、第3の超短光パルス列をポンプ光に対して第2の遅延時間だけ遅延させる第2の光学遅延部と、をさらに備えていてもよい。
センサーがフォトダイオードで構成され、試料におけるプローブ光の反射光をフォトダイオードに入射し、反射強度を第1のプローブ信号として検出してもよい。
センサーが走査プローブ顕微鏡で構成され、ポンプ光及びプローブ光が照射された試料表面において、走査プローブ顕微鏡の探針により検出される第2のプローブ信号を検出してもよい。
(第1の実施形態)
図1は本発明の第1の実施形態に係るポンププローブ測定装置1の構成例を示す図である。
図1に示すように、ポンププローブ測定装置1は、ポンプ光3aとなる第1の超短光パルス列と第1のプローブ光3bとなる第2の超短光パルス列と第2のプローブ光3cとなる第3の超短光パルス列とを発生させる超短光パルスレーザー発生部2と、第2及び第3の超短光パルス列が入射される光シャッタ部6と、光シャッタ部6を制御する光シャッタ制御部10と、ポンプ光3a及びプローブ光3b,3cを試料に照射する照射光学系8を有し、試料7からのプローブ信号を検出するセンサー11とプローブ信号を検出する位相敏感検出手段12とからなる検出部20と、を備えている。
ここで、ハーフミラー4aによる透過光はポンプ光3aとして、また反射光は第1及び第2のプローブ光3b,3cとして利用される。
照射光学系8は、超短光パルスレーザー発生部2から発生されたポンプ光3aと、ポンプ光3aに対して第1の遅延時間を有している第1のプローブ光3bと、ポンプ光3aに対して第2の遅延時間を有している第2のプローブ光3cと、を試料7に照射する機能を有している。図1に示す照射光学系8は、第2の鏡8aと2枚のハーフミラー8b,8cとで構成されている。さらに、照射光学系8は、ポンプ光3aと第1のプローブ光3bと第2のプローブ光3cを、それぞれ試料7の表面に導く鏡や対物レンズを備えて構成されてもよい。これにより、ポンプ光3aと第1のプローブ光3bと第2のプローブ光3cとが試料7の表面に集光される。
レーザー光源3からの光は、第1のハーフミラー4aを透過し、第2の鏡8aで反射された後に第3のハーフミラー8bを透過し、この透過光が第4のハーフミラー8cで反射されて試料7に入射するポンプ光3aとなる。
レーザー光源3からの光の内、第1のハーフミラー4aで反射された光は、第2のハーフミラー4bで透過光と反射光に分割される。この反射光の光路上には、第1の光学遅延部5aと第1の光シャッタ6aと第3のハーフミラー8bとが配設されている。
これにより、レーザー光源3からの光の内、第1のハーフミラー4aで反射され、次に第2のハーフミラー4bで反射された光は、第1の光学遅延部5aと第1の光シャッタ6aを通過し、第3のハーフミラー8bで反射され、次に第4のハーフミラー8cで反射された後に第1のプローブ光3bとなり試料7に照射される。第1のプローブ光3bは、第1の光学遅延部5aによってTd1の遅延時間が生じ、ポンプ光3aが照射された後にTd1が経過した後に試料7に到達する。
レーザー光源3からの光の内、第2のハーフミラー4bを透過した光は、第1の鏡4cで反射される。この反射光の光路上には、第2の光学遅延部5b、第2の光シャッタ6b及び第4のハーフミラー8cが配設されている。
これにより、レーザー光源3からの光の内、第1のハーフミラー4aで反射され次に第2のハーフミラー4bを透過した光は、第1の鏡4cで反射された後、第2の光学遅延部5bと第2の光シャッタ6bを通過し、第4のハーフミラー8cを透過した後に第2のプローブ光3cとなり試料7に照射される。第2のプローブ光3cは、第2の光学遅延部5bによってTd2の遅延時間が生じ、ポンプ光3aが照射された後にTd2が経過した後に試料7に到達する。
図2の横軸は時間であり、縦軸は上から下の順に、ポンプ光3a、第1のプローブ光3b、第2のプローブ光3c、光シャッタ部6により第1のプローブ光3bだけを通したときの試料7上への入射光(遅延時間はTd1)、光シャッタ部6により第2のプローブ光3cだけを通したときの試料7上への入射光(遅延時間はTd2)である。
図2に示すように、光シャッタ部6により、第1のプローブ光3bと第2のプローブ光3cはどちらか一方だけが試料7に照射される。したがって、試料7への入射光は第1のプローブ光3bが入射する場合にはTd1の、第2のプローブ光3cが入射する場合にはTd2の遅延時間を持つパルス対から構成されることになる。
図3に示すように、光シャッタ部6を周期的に切り替えることにより、プローブ光の遅延時間はTd1とTd2との間で矩形波的に変調されることになる。
図4に示すように、遅延時間の周期的変調に伴ってセンサー11で測定されるプローブ信号はP(Td1)とP(Td2)との間を振動する矩形波的な信号となる。
図5はプローブ信号(P)の遅延時間Tdへの依存性を示す図である。
図5に示すように、一般にプローブ信号の遅延時間依存性P(Td)は大きなTdに対してPの平常値P(∞)に漸近することから、特に遅延時間Td2を大きく取った場合、測定値を近似的にP(Td1)−P(∞)と見なすことができる。このため、測定値はP(∞)を基準として計ったP(Td1)そのものに比例する。
これにより、本発明のポンププローブ測定装置1では、例えば1ns以下の、つまりpsオーダーの高速現象に対してプローブ信号の遅延時間依存性を精度よく測定できる。
パルスの繰り返し周波数:100MHz
パルスの繰り返し周期:10ns
2つの遅延時間:0〜5ns
遅延時間の変調周波数(シャッタの開閉周波数):1kHz(周期は1ms)
図6は本発明の第2の実施形態に係るポンププローブ測定装置30の構成例を示す図である。
図6に示すように、第2の実施形態に係るポンププローブ測定装置30は、図1に示す光シャッタ部6に代えて単一の光シャッタ部6Aを備えている点が、第1の実施形態に係るポンププローブ測定装置1と異なっている。光シャッタ部6Aは、光シャッタ6cとなる一つのポッケルスセルと、第5のハーフミラー6eと、偏光回転素子31と、第3の鏡6dとで構成されている。照射光学系8Aは、第2の鏡8aと、第3のハーフミラー8bとから構成されている。つまり、図1の照射光学系8に比較すると、ハーフミラーが1枚少ない構成である。光シャッタ制御部10は、光シャッタ6cとなるポッケルスセルを制御する信号として、例えば1kHzの矩形波を発生する回路を備えている。光シャッタ制御部10はパルス発生器やファンクションジェネレータを使用できる。以下、図6においては、光シャッタ6cをポッケルスセルとして説明する。
レーザー光源3からの光は、第1のハーフミラー4aを透過し、第2の鏡8aで反射された後に、第3のハーフミラー8bで反射されて試料7に入射するポンプ光3aとなる。
レーザー光源3からの光の内、第1のハーフミラー4aで反射された光は、第2のハーフミラー4bで透過光と反射光に分割される。この反射光の光路上には、第1の光学遅延部5a及び偏光回転素子31と、第3の鏡6dと、が配設されている。偏光回転素子31としては、λ/2板を使用することができる。λ/2板31は、1/2波長板とも呼ばれる。
レーザー光源3からの光の内、第2のハーフミラー4bを透過した光は、第1の鏡4cで反射される。この反射光の光路上には、第2の光学遅延部5bと、第5のハーフミラー6eと、ポッケルスセル6cと、第3のハーフミラー8bと、が配設されている。
これにより、レーザー光源3からの光の内、第1のハーフミラー4aで反射され次に第2のハーフミラー4bを透過した光は、第1の鏡4cで反射され、第2の光学遅延部5b、第5のハーフミラー6e、ポッケルスセル6c及び第3のハーフミラー8bを透過した後に第2のプローブ光3cとなり試料7に照射される。第2のプローブ光3cは、第2の光学遅延部5bによってTd2の遅延時間が生じる。このため、第2のプローブ光3cは、ポンプ光3aが試料7に照射された後、Td2が経過した後に試料7に到達する。
したがって、λ/2板のような偏光回転素子31によって、第2のパルス列と第3のパルス列との偏光方向を直交させておくと、第2のパルス列に対してポッケルスセル6cを開けば、自動的に第3のパルス列に対してポッケルスセル6cを閉じたことになる。
逆に、第2のパルス列に対してポッケルスセル6cを閉じれば、自動的に第3のパルス列に対してポッケルスセル6cを開いたことになる。
これにより、図1に示したポンププローブ測定装置1では2つ必要だった光シャッタ6a,6bが、図6に示したポンププローブ測定装置30では光シャッタとなるポッケルスセル6cが1つしかないにもかかわらず、ポンププローブ測定装置1と同じ動作を行うことができる。
さらに、ポンププローブ測定装置30によれば、ポンププローブ測定装置1で行われる2つの光シャッタ6a,6bを高い精度で時間的に同期させて動作させる技術的困難を取り除くことができる。
図7は本発明の第3の実施形態に係るポンププローブ測定装置40の構成例を示す図である。
図7に示すように、第3の実施形態に係るポンププローブ測定装置40は、前述の超短光パルスレーザー発生部2に代えて超短光パルスレーザー発生部2Aを備えている点が、第1の実施形態に係るポンププローブ測定装置1と異なっている。超短光パルスレーザー発生部2Aは、ポンプ光3aを発生する第1のレーザー光源43aと、第1のプローブ光3bを発生する第2のレーザー光源43bと、第2のプローブ光3cを発生する第3のレーザー光源43cと、からなる3台のレーザー光源43で構成されている。
第1のレーザー光源43aからの光は、鏡8aで反射された後に第3のハーフミラー8bを透過し、次に第4のハーフミラー8cで反射されて試料7に入射するポンプ光3aとなる。
第2のレーザー光源43bは、第1のレーザー光源43aと同期し、かつ、遅延時間Td1の後で発振するレーザー光源である。第2のレーザー光源43bから発生するパルス光は、第1の光シャッタ6aを通過した後、第3のハーフミラー8bで反射され、次に第4のハーフミラー8cで反射されて、第1のプローブ光3bとなり試料7に照射される。第1のプローブ光3bは、ポンプ光3aが照射された後にTd1が経過した後に試料7に到達する。
第3のレーザー光源43cは、第1のレーザー光源43aと同期し、かつ、遅延時間Td2の後で発振するレーザー光源である。第3のレーザー光源43cから発生するパルス光は、第2の光シャッタ6bを通過した後、第4のハーフミラー8cを透過して、第2のプローブ光3cとなり試料7に照射される。第2のプローブ光3cは、試料7にポンプ光3aが照射された後にTd2が経過した後に試料7に到達する。
第1〜第3の実施形態では、試料7からのプローブ信号を検出するセンサー11は、試料7からの反射光をフォトダイオードを用いて検出したが、試料7上に置いた走査プローブ顕微鏡装置をセンサーとして用いる別の実施形態について説明する。
第1〜第3の実施形態で例示した反射光以外に検出部20で取得するプローブ信号としては、試料7に近接して配置されるセンサーとなる探針から得られるプローブ信号が挙げられる。このような探針による測定としては、走査トンネル顕微鏡、走査原子間力顕微鏡(AFM)や走査近接場顕微鏡(NSOM)等を用いることができる。本発明では、これらの顕微鏡を走査プローブ顕微鏡(SPM)と総称して呼ぶ。
図8に示すようにセンサー11aは、試料7に近接して図示しない走査トンネル顕微鏡の探針15が配置されている。試料7と探針15との間には直流電源16から電圧が印加され、試料7と探針15との間に流れるトンネル電流を測定する電流計17が接続されている。走査トンネル顕微鏡の探針15としては金属の探針を使用できる。走査プローブ顕微鏡の場合には、測定対象に応じて探針15となるセンサーを用いる。
以下に示す実施例により本発明をさらに詳細に説明する。
図6におけるレーザー光源3として、コヒレント社のCHAMELEONを用いた。光シャッタ6cとして、CONOPTICS社製のポッケルスセル(350−80LA)を用いた。試料7に照射されたプローブ光の反射光を、pinフォトダイオードで受光し、このプローブ信号を遅延時間の周期的変調信号に同期して位相敏感検出手段12で検出した。位相敏感検出手段12としては、Stanford Research Systems社のロックインアンプ(SR830)を用いた。
ポンププローブ測定装置30を用いた光パルスの条件を以下に示す。
パルス幅:150fs
パルスの繰り返し周波数:90MHz
Td2:250ps
遅延時間の変調周波数(シャッタの開閉周波数):1kHz
測定対象となる試料7としては、GaAs基板上に分子線エピタキシャル成長法(MBE)で、厚さが1μmのAlGaAs層と、AlGaAs層上に低温の250℃で厚さが1μmのGaAs層を成長させたエピウェハを作製した。250℃程度の成長温度では、GaAs層に高濃度の欠陥が導入されることが知られており、そのために光キャリア寿命が非常に短くなる。光キャリア寿命は、数ps程度である。
図9から明らかなように、ポンププローブ測定装置30を用い、振幅100ps、周波数1kHzの遅延時間変調を行い、低温成長したGaAs層の光キャリア励起と励起直後の緩和過程の測定がpsオーダーで行えることが分かった。
ポンププローブ測定装置30で測定した上記の測定結果を、パルスピッカーを使用して、パルスを間引いたポンププローブ測定装置(特許文献1参照)と比べると、平均的な励起光強度を20倍程度高めた上で、高精度な遅延時間測定を行うことができた。
2、2A:超短光パルスレーザー発生部
3:レーザー光源
3a:ポンプ光
3b:第1のプローブ光
3c:第2のプローブ光
4:分岐光学系
4a、4b:ハーフミラー
4c:鏡
5:光学遅延部
6、6A:光シャッタ
6a、6b、6c:ポッケルスセル
6d:鏡
6e:ハーフミラー
7:試料
8、8A:照射光学系
8a:鏡
8b、8c:ハーフミラー
10:光シャッタ制御部
11:センサー
12:位相敏感検出手段
15:探針
16:直流電源
17:電流計
20:検出部
31:偏光回転素子(λ/2板)
43:レーザー光源
Claims (22)
- ポンプ光となる第1の超短光パルス列と、該ポンプ光に対して第1の遅延時間を有していてプローブ光となる第2の超短光パルス列と、該ポンプ光に対して第2の遅延時間を有していて上記プローブ光となる第3の超短光パルス列と、を発生させる超短光パルスレーザー発生部と、
上記第2及び第3の超短光パルス列が入射され、上記第2の超短光パルス列と上記第3の超短光パルス列とを交互に遮断するように動作して上記第2の超短光パルス列と上記第3の超短光パルス列とを交互に出射する光シャッタ部と、
上記光シャッタ部を制御する光シャッタ制御部と、
上記ポンプ光及び上記プローブ光を試料に照射する照射光学系と、
上記試料からのプローブ信号を検出するセンサーと、
上記センサーに接続される位相敏感検出手段と、
を備え、
上記第1の超短光パルス列が上記照射光学系を介して上記ポンプ光として上記試料に照射され、
上記第2及び第3の超短光パルス列が上記光シャッタ部に入射され、上記光シャッタ制御部によって上記第2の超短光パルス列と上記第3の超短光パルス列とが上記プローブ光として上記試料に交互に照射されて、上記プローブ光の上記ポンプ光に対する遅延時間を周期的に変調し、
上記試料からのプローブ信号が、上記遅延時間の周期的変調に同期して上記位相敏感検出手段で検出される、ポンププローブ測定装置。 - 前記超短光パルスレーザー発生部が、
一つの超短光パルスレーザー光源と、
この超短光パルスレーザー光源で発生する超短光パルスを3つに分割して前記ポンプ光となる第1の超短光パルス列及び前記プローブ光となる第2及び第3の超短光パルス列を形成する光学部材と、
前記第2の超短光パルス列を前記ポンプ光に対して第1の遅延時間だけ遅延させる第1の光学遅延部と、
前記第3の超短光パルス列を前記ポンプ光に対して第2の遅延時間だけ遅延させる第2の光学遅延部と、を備えている、請求項1に記載のポンププローブ測定装置。 - 前記第1の光学遅延部又は前記第2の光学遅延部は可動ミラーを含む、請求項2に記載のポンププローブ測定装置。
- 前記超短光パルスレーザー発生部が、
前記ポンプ光となる第1の超短光パルス列を発生させる第1の超短光パルスレーザー光源と、
前記プローブ光となる第2の超短光パルス列を発生させる第2の超短光パルスレーザー光源と、
前記プローブ光となる第3の超短光パルス列を発生させる第3の超短光パルスレーザー光源と、を備え、
前記第1〜3の超短光パルスレーザー光源は、特定の遅延時間をもって同期発振する、請求項1に記載のポンププローブ測定装置。 - 前記光シャッタ部が、第1の光シャッタと第2の光シャッタとを備え、
前記第2の超短光パルス列が、上記第1の光シャッタに入射され、
前記第3の超短光パルス列が、上記第2の光シャッタに入射される、請求項1に記載のポンププローブ測定装置。 - 前記光シャッタ部は、音響光学変調器又は電気光学変調器を備える、請求項1に記載のポンププローブ測定装置。
- 前記光シャッタ部は、電気光学素子と偏光回転素子とを備え、
前記第2の超短光パルス列は、上記偏光回転素子を介して上記電気光学素子に入射され、
前記第3の超短光パルス列は、直接、上記電気光学素子に入射される、請求項1に記載のポンププローブ測定装置。 - 前記電気光学素子はポッケルスセルからなる、請求項7に記載のポンププローブ測定装置。
- 前記偏光回転素子は1/2波長板である、請求項7に記載のポンププローブ測定装置。
- 前記第2の超短光パルス列を前記ポンプ光に対して第1の遅延時間だけ遅延させる第1の光学遅延部と、前記第3の超短光パルス列を前記ポンプ光に対して第2の遅延時間だけ遅延させる第2の光学遅延部と、を備える、請求項1に記載のポンププローブ測定装置。
- 前記第1の光学遅延部又は前記第2の光学遅延部は、可動ミラーを含む、請求項10に記載のポンププローブ測定装置。
- 前記センサーがフォトダイオードで構成され、試料における前記プローブ光の反射光をフォトダイオードに入射し、反射光強度を前記プローブ信号として検出する、請求項1〜11の何れかに記載のポンププローブ測定装置。
- 前記センサーが走査プローブ顕微鏡で構成され、前記ポンプ光および前記プローブ光が照射された前記試料表面において、上記走査プローブ顕微鏡の探針により前記プローブ信号を検出する、請求項1〜11の何れかに記載のポンププローブ測定装置。
- 前記走査プローブ顕微鏡は、走査トンネル顕微鏡、走査原子間力顕微鏡及び走査近接場顕微鏡のいずれかである、請求項13に記載のポンププローブ測定装置。
- 請求項1〜14の何れかに記載のポンププローブ測定装置を構成要素の一つとして備える、測定装置。
- 第1の超短光パルス列をポンプ光として試料に出射する一方、
上記ポンプ光に対して第1の遅延時間を有していてプローブ光となる第2の超短光パルス列と、上記ポンプ光に対して第2の遅延時間を有していて上記プローブ光となる第3の超短光パルス列とを、光シャッタ部に出射し、
上記光シャッタ部が上記第2の超短光パルス列と上記第3の超短光パルス列とを交互に遮断するよう動作することにより、上記第2の超短光パルス列と上記第3の超短光パルス列とを交互に出射して上記プローブ光として上記試料に交互に照射して、上記プローブ光の上記ポンプ光に対する遅延時間が周期的に変調され、
上記試料からのプローブ信号を、上記遅延時間の周期的変調に同期して位相敏感検出手段で検出する、ポンププローブ測定方法。 - 前記第1の超短光パルス列と前記第2の超短光パルス列と前記第3の超短光パルス列とを、一つの超短光パルス列を3つに分割して発生させる、請求項16に記載のポンププローブ測定方法。
- 前記第1の超短光パルス列を発生させる第1の超短光パルスレーザー光源と、前記第2の超短光パルス列を発生させる第2の超短光パルスレーザー光源と、前記第3の超短光パルス列を発生させる第3の超短光パルスレーザー光源と、を特定の遅延時間をもって同期発振させる、請求項16に記載のポンププローブ測定方法。
- 前記プローブ光の前記ポンプ光に対する遅延時間を矩形波的に変化させる、請求項16〜18の何れかに記載のポンププローブ測定方法。
- 前記試料における前記プローブ光の反射光強度を、前記プローブ信号として検出する、請求項16〜18の何れかに記載のポンププローブ測定方法。
- 前記試料表面において、探針により前記プローブ信号を検出する、請求項16〜18の何れかに記載のポンププローブ測定方法。
- 前記探針により前記試料表面を走査して前記プローブ信号を検出する、請求項21に記載のポンププローブ測定方法。
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