TW201315985A - 泵浦探針測量裝置 - Google Patents

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Abstract

泵浦探針測量裝置(1)具備有：超短光脈衝雷射產生部(2)，係產生成為泵光(3a)之第一超短光脈衝列及成為探測光之第二及第三超短光脈衝列(3b)、(3c)；以及光閘部(6)，係讓第二及第三超短光脈衝列(3b)、(3c)入射，還具備有檢測部(20)，此檢測部(20)具有使泵光(3a)、第一探測光(3b)及第二探測光(3c)照射至試料(7)之照射光學系(8)及檢測來自試料(7)之探測訊號之感測器(11)及連接至感測器(11)之相敏檢測手段(12)，其中，藉由光閘控制部(10)來週期性地調變第一探測光(3b)及第二探測光(3c)之相對於泵光(3a)的延遲時間，並使此經過調變的第一及第二探測光(3b)、(3c)交互地照射至試料(7)，且與延遲時間的週期的調變訊號同步地以相敏檢測手段(12)來檢測來自試料(7)之探測訊號。

Description

泵浦探針測量裝置
本發明係關於泵浦探針測量裝置(pump-probe measuring device)。
為了測量微微秒(ps)至毫微微秒(fs)領域的超高速現象，目前廣泛進行的是使用超短脈衝雷射之計測。例如，泵浦探針反射率測量(pump-probe reflectivity measurement)，係首先對測量對象照射具有很強的強度之泵脈衝(pump pluse)，來使試料瞬間激發。然後，在激發狀態緩和的當中，照射強度較弱的探測脈衝(probe pulse)，而測量該探測脈衝的反射光強度。得到的反射光強度，係與探測脈衝剛碰到試料的瞬間之試料的反射率成比例。一邊使探測脈衝相對於泵脈衝之延遲時間緩緩地變化一邊測量反測光強度，就能夠以雷射脈衝的時間寬度之程度的時間解析度來觀測激發前後之試料的反射率變化。此時間解析度，係在ps至fs程度。
多數的情況，因為以如此的超高速測量所得到的訊號強度非常小，所以為了提高訊噪比而進行調變測量。就最一般的方法而言，有對於泵脈衝的強度進行調變，然後以鎖相放大器(lock-in amplifier)來檢測相對於該調變之探測訊號的回應之方法。除此之外，還有對於泵脈衝的偏光、及延遲時間施加調變之方法，也是已知的方法。
尤其，近年來在將掃描式探測顯微鏡(Scanning Probe Microscope；SPM)與脈衝雷射予以組合而成的時間解析掃描式探測顯微鏡(time-resolved scanning probe microscope)之實現上，證明了對延遲時間進行矩形波性的調變之時間調變法係為有效，並建立出同時實現1 ps的時間解析度及1奈米(nm)的空間解析度之顯微鏡裝置。
為了在從fs到奈秒(ns)之時間領域中精確地控制雷射脈衝的延遲時間，一般的方法係使光路長度變化。
第10圖係顯示傳統型的延遲時間調變裝置的構成之圖。如第10圖所示，傳統型的延遲時間調變裝置係藉由使鏡子(mirror)的位置做機械性的振動而對於延遲時間施加週期性的調變。從光源發出的雷射脈衝，係在半反射鏡(half mirror)1(HM1)分割為復歸反射器(retroreflector)1(RR1)、及復歸反射器(retroreflector)2(RR2)這兩個光路。分割時的光量，並非一定要為1：1，可根據所用的半反射鏡的特性來選擇任意的比率。RR1及RR2係將光脈衝往與入射方向正好相反的方向反射之裝置(device)，通常係使用將三片鏡子組合成相互呈直角而構成者。RR1及RR2之反射光在半反射鏡2(HM2)處正確地在相同的光軸上重合。
通過RR1之光路長，若與通過RR2之光路長不同，就會於在HM2處重合的光軸上，在時間上偏移了的位置產生光脈衝。脈衝間的延遲時間，可藉由使RR1或RR2的位置做機械性的變化而正確地加以控制，且在使用壓電元件(piezoelectric element)之情況，可達成1毫微微秒以下 之精度。為了使用這樣的裝置來週期性地調變延遲時間，只要使例如RR1的位置做週期性的變化即可。到目前為止，絕大多數是進行如此之使鏡子的位置週期性地變化來進行延遲時間調變之測量。
然而，第10圖之裝置在延遲時間的調變振幅及調變頻率上有很大的限制。光路長與延遲時間係具有以光速為係數之比例關係，所以要以例如100 ps振幅來調變延遲時間，就必須使鏡子的位置以1.5cm的振幅變動。如此大振幅的鏡子位置調變，若不以10Hz程度之非常低的頻率便無法達成。1.5cm以上的振幅、或10Hz程度的頻率，會產生在程度上會對於周圍的光學機器造成不良影響之振動，而會產生由於驅動機構本身的變形而無法進行正確的調變之問題。
另一方面，如此低頻率之調變，會在測量結果上呈現出很強烈的雷射光強度晃動等之影響，所以利用鏡子位置調變之延遲時間調變法，只在非常小的振幅(到約100fs程度)具有實用性。
近年來，伴隨著將脈衝雷射的延遲時間調變與掃描式探測顯微鏡予以組合而成的時間解析掃描式探測顯微鏡之開發，提出了使用能夠以1脈衝為單位切換光脈衝的穿透及遮斷之高速的光學閘門(稱為脈衝拾取器(pulse picker))之延遲時間調變方式，且其有用性也已經確認(參照專利文獻1)。
第11圖係用來說明使用傳統的脈衝拾取器之延遲時 間調變方式之時間圖(time chart)。
雷射振盪器以10ns程度的時間間隔產生雷射脈衝，此雷射脈衝在半反射鏡等分割成兩個光路後，分別從右方入射至兩個脈衝拾取器。脈衝拾取器可從連續入射的脈衝列中，以任意的時序選取一個脈衝讓其通過。
因此，如第11圖所示，以不同的時序使脈衝通過，就可產生延遲時間。使用如此之脈衝拾取器來產生延遲時間，就可非常高速且大振幅地進行延遲時間之調變。說起來，此方法之延遲時間的調變寬度的最小值係由原本的脈衝列的脈衝間隔所決定，典型的為10ns程度之值。若將此對應到光路長則相當於3m程度之值，與利用鏡子位置調變而可實現的延遲時間調變振幅相比較，大3至4個位數。此外，延遲時間可逐一就各通過脈衝而變更，且需要的話可做到1MHz程度之高速調變。
另一方面，第11圖之使用脈衝拾取器之延遲時間調變，應用於1 ns以下之高速現象時，並不怎麼能得到良好的結果。此係因為為了產生延遲時間而將一些脈衝捨棄掉而使得試料的激發頻度，亦即每單位時間的測量次數大幅減低的緣故。
例如，使用水冷式的泡克耳斯盒(Pockels cell)來作為脈衝拾取器之情況，就會因為泡克耳斯盒的發熱所造成的限制，而使得輸出的光脈衝的重複頻率很難比2MHz程度之值大。通常，與鈦藍寶石雷射(Ti-sapphire laser)振盪器之重複頻率為100MHz程度之值相比較，使用脈衝拾取器 之情況，每單位時間之試料的激發次數會變為1/50，檢出的訊號也會變為1/50。
[先前技術文獻] [專利文獻]
(專利文獻1) 日本特開2008-139029號公報
[非專利文獻]
(非專利文獻1) Y. Terada, S. Yoshida, O. Takeuchia and H. Shigekawa, “Real space imaging of carrier dynamics by nanoscale pump-probe microscopy”, Nature Photonics DOI：10. 1038/NPHOTON. 2010. 235 (2010)
將傳統的泵浦探針測量裝置應用於高速現象之情況，有無法以高感度進行測量之課題。
本發明係有鑑於上述課題，而以提供一種可精度良好地測量1ns以下的高速現象之泵浦探針測量裝置為其目的。
為了達成上述目的，本發明之泵浦探針測量裝置係包括：超短光脈衝雷射產生部，係產生使成為泵光(pump light)之第一超短光脈衝列、相對於泵光有第一延遲時間而成為探測光(probe light)之第二超短光脈衝列、及相對於泵光有第二延遲時間而成為探測光之第三超短光脈衝列；光閘部，係讓第二及第三超短光脈衝列入射；光閘控 制部，係控制光閘部；以及檢測部，係包含有使泵光及探測光照射至試料之照射光學系、檢測來自試料的探測訊號之感測器(sensor)、及連接至感測器之相敏檢測手段(phase-sensitive detecting means)，其中，藉由光閘控制部來週期性地調變探測光之相對於泵光的延遲時間而使第二超短光脈衝列及第三超短光脈衝列作為探測光而交互地照射至試料，且與延遲時間的週期的調變同步地以相敏檢測手段來檢測探測訊號(probe signal)。
在上述構成中，超短光脈衝雷射產生部可具備有：一個超短光脈衝雷射光源；光學部件，係將在該超短光脈衝雷射光源產生之超短光脈衝分割為三個而形成成為泵光之第一超短光脈衝列及成為探測光之第二及第三超短光脈衝列；第一光學延遲部，係使第二超短光脈衝列相對於泵光而延遲第一延遲時間；及第二光學延遲部，係使第三超短光脈衝列相對於前述泵光而延遲第二延遲時間。
超短光脈衝雷射產生部亦可具備有：第一超短光脈衝雷射光源，係使成為泵光之第一超短光脈衝列產生；第二超短光脈衝雷射光源，係使成為探測光之第二超短光脈衝列產生；及第三超短光脈衝雷射光源，係使成為探測光之第三超短光脈衝列產生，且第一至第三超短光脈衝雷射光源係能以特定的延遲時間而同步振盪。
光閘部可具備有第一光閘(first shutter)及第二光閘(second shutter)，且第二超短光脈衝列係入射至第一光閘，第三超短光脈衝列係入射至第二光閘。
光閘部亦可只具備有一個由電氣光學元件及偏光旋轉元件所構成之光閘，且第二超短光脈衝列及第三超短光脈衝列都入射至光閘部。
超短光脈衝雷射產生部亦可再具備有：第一光學延遲部，係使第二超短光脈衝列相對於前述泵光而延遲第一延遲時間；及第二光學延遲部，係使第三超短光脈衝列相對於泵光而延遲第二延遲時間。
感測器可以以光電二極體(photodiode)加以構成，且讓探測光之在試料反射的反射光入射至光電二極體，來檢測反射強度作為第一探測訊號。
感測器可以以掃描式探測顯微鏡(scanning probe microscope)加以構成，且利用掃描式探測顯微鏡的探針在受到泵光及探測光照射之試料表面檢測第二探測訊號。
本發明之測量裝置的特徵在於具備有上述記載的任一形態的泵浦探針測量裝置來作為其一個構成要素。
根據本發明，就可在使用脈衝雷射之包含毫微微秒領域的時間解析測量中，以並非進行照射光強度之調變或使用脈衝拾取器來將一些脈衝捨棄掉之方式，在從緩和時間短的現象到緩和時間長的現象之廣測量範圍，以高感度且高精度而穩定地計測微弱訊號。根據本發明，就可構成用來計測解析例如1 ns以下之ps等級(order)的超高速物理現象之泵浦探針測量裝置及利用該測量裝置之時間解析型的掃描式探測顯微鏡裝置。
以下，根據圖式來詳細說明本發明之實施形態。
(第一實施形態)
第1圖係顯示本發明第一實施形態之泵浦探針測量裝置1的構成例之圖。如第1圖所示，泵浦探針測量裝置1具備有：超短光脈衝雷射產生部2，係產生成為泵光3a之第一超短光脈衝列及成為第一探測光3b之第二超短光脈衝列及成為第二探測光3c之第三超短光脈衝列；光閘部6，係讓第二及第三超短光脈衝列入射；光閘控制部10，係控制光閘部6；以及檢測部20，係具有使泵光3a及探測光3b,3c照射至試料之照射光學系8，且由檢測來自試料7的探測訊號之感測器11及檢測探測訊號之相敏檢測手段12所構成。
超短光脈衝雷射產生部2係產生成為泵光3a之第一超短光脈衝列、相對於泵光3a有第一延遲時間而成為第一探測光3b之第二超短光脈衝列、及相對於泵光有第二延遲時間而成為第二探測光3c之第三超短光脈衝列。
超短光脈衝雷射產生部2係包含雷射光源3、分歧光學系4、光學延遲部5而構成。分歧光學系4係由光學部件所構成，分歧光學系4係使來自雷射光源3之雷射光分歧成泵光3a及第一探測光3b及第二探測光3c。
雷射光源3係為例如毫微微秒脈衝雷射光源。具體而言，可使用例如以100MHz程度的重複頻率產生波長為800 nm，時間寬度在25 fs程度的雷射脈衝(laser pulse)，且 平均亮度在1W程度之鈦藍寶石雷射振盪器。
分歧光學系4係由讓來自雷射光源3之光入射之第一半反射鏡4a、配設於在該半反射鏡4a反射之光的光路側之第二半反射鏡4b、及配設於穿透第二半反射鏡4b之光的光路側之第一反射鏡4c所構成。
第二半反射鏡4b配置於第一半反射鏡4a的上方。第一反射鏡4c配置於第二半反射鏡4b的上方。
分歧光學系4係利用配置於雷射光源3的雷射脈衝的射出光路中之第一半反射鏡4a，使來自雷射光源3之雷射脈衝分歧成穿透光及反射光。此處，係將穿透第一半反射鏡4a之穿透光利用作為泵光3a，且將在第一半反射鏡4a反射之反射光利用作為第一及第二探測光3b,3c。
第二半反射鏡4b配置於在第一半反射鏡4a反射之反射光的光路中，使該反射光分歧成穿透光及反射光，使反射光成為第二超短光脈衝列，使穿透光成為第三超短光脈衝列。
光學延遲部5係由讓在第二半反射鏡4b反射之第二超短光脈衝列射入之第一光學延遲部5a、及讓穿透過第二半反射鏡4b且在第一反射鏡4c反射之第三超短光脈衝列射入之第二光學延遲部5b所構成。第一及第二光學延遲部5a,5b可由公知構成的利用可動鏡來調整光路長度之光學系所構成。舉例來說，可動鏡係由相對於入射光軸以45度之角度傾斜配置之一對反射鏡所構成，且構成為：沿著入射光軸射入之光在一方的反射鏡反射而朝向與入射光軸 垂直的方向，然後入射至另一方的反射鏡且在該另一方的反射鏡反射而朝向與入射光軸平行的方向之形態。
如此，在光軸方向移動調整可動鏡的位置，就可調整光路長的長短。因此，第一光學延遲部5a係藉由可動鏡之移動，使相對於成為泵光3a之第一超短光脈衝列有第一延遲時間之第一探測光3b射出至光閘部6。此處，可動鏡光路長的可變範圍，一般係在30cm程度，且在泵光3a與第一探測光3b之間，給予例如0至1ns之延遲時間的設定範圍。
同樣的，第二光學延遲部5b係藉由可動鏡之移動，而可適宜地設定第二探測光3c之相對於泵光3a的第二延遲時間。
如以上說明的，超短光脈衝雷射產生部2係使得來自雷射光源3之雷射光分歧而產生出：成為泵光3a之第一超短光脈衝列、相對於泵光3a有延遲時間Td1之成為第一探測光3b之第二超短光脈衝列、及相對於泵光3a有延遲時間Td2的延遲之成為第二探測光3c之第三超短光脈衝列。
光閘部6係由讓成為第一探測光3b之第二超短光脈衝列入射之第一光閘6a、及讓成為第二探測光3c之第三超短光脈衝列入射之第二光閘6b所構成。光閘部6係由光閘控制部10加以控制。延遲時間調變，係藉由使第一光閘6a及第二光閘6b交互地開啟而進行。可使用聲光調變器(Acoustic Optical Modulator,AOM)或電光調變器(Electro-Optical Modulator,EOM)來作為第一及第二光 閘6a,6b。在電光調變器方面，可使用泡克耳斯盒(Pockels cell)。使用泡克耳斯盒來作為第一光閘6a及第二光閘6b，就不會伴隨著有機械性的振動等而可實現1 kHz以上之高速調變。
光閘控制部10係由例如函數產生器(function generator)及反向器(inverter)所構成。函數產生器係產生1 kHz之矩形波訊號，其輸出傳送至第一光閘6a。反向器係使函數產生器的訊號的正負號反轉，其輸出傳送至第二光閘6b。藉由此構成，使第一光閘6a及第二光閘6b以與例如1 kHz的頻率對應之週期交互地開啟。
檢測部20係由：照射光學系8、測量從照射至試料7之探測脈衝光3b,3c的反射光等而得到的探測訊號之感測器11、及檢測出探測訊號的延遲時間相依性之相敏檢測手段12所構成。
照射光學系8具有：使從超短光脈衝雷射產生部2產生的泵光3a、相對於泵光3a有第一延遲時間之第一探測光3b、及相對於泵光3a有第二延遲時間之第二探測光3c照射至試料7之功能。第1圖所示的照射光學系8係以第二反射鏡8a及兩個半反射鏡8b,8c加以構成。另外，照射光學系8亦可具備將泵光3a及第一探測光3b及第二探測光3c分別導引至試料7的表面之反射鏡及對物透鏡而構成。藉此，使泵光3a及第一探測光3b及第二探測光3c聚光於試料7的表面。
在測量反射光強度來作為探測訊號之情況，感測器11 可例如使用矽(Si)製的光電二極體(photodiode)來構成。在光電二極體方面，可採用PIN光電二極體。可將在試料7反射的探測光導引至PIN光電二極體，然後測量反射光強度並以所得到的反射光強度作為探測訊號。
在相敏檢測手段12方面可採用雙相位鎖相放大器(dual phase lock-in amplifier)。將探測訊號輸入雙相位鎖相放大器，並以光閘控制部10中之延遲時間的調變頻率來進行相敏檢測，就可測量藉由感測器11而從試料7得到的探測訊號的延遲時間相依性。
以下，先針對從雷射光源3照射到試料7之泵光3a的光路進行說明。
來自雷射光源3之光，係穿透過第一半反射鏡4a，然後在第二反射鏡8a反射後穿透過第三半反射鏡8b，此穿透光在第四半反射鏡8c反射而成為入射至試料7之泵光3a。
接著，針對從雷射光源3照射到試料7之第一探測光3b進行說明。
來自雷射光源3的光之內，在第一半反射鏡4a反射之光，係在第二半反射鏡4b分割為穿透光及反射光。在此反射光的光路上，配設有第一光學延遲部5a及第一光閘6a及第三半反射鏡8b。
因此，來自雷射光源3的光之內，在第一半反射鏡4a反射，然後在第二半反射鏡4b反射之光，係通過第一光學延遲部5a及第一光閘6a，然後在第三半反射鏡8b反射， 接著在第四半反射鏡8c反射後成為第一探測光3b而照射至試料7。第一探測光3b係經由第一光學延遲部5a使之產生延遲時間Td1之延遲，在泵光3a照射到試料7後經過時間Td1才到達試料7。
接著，針對從雷射光源3照射到試料7之第二探測光3c進行說明。
來自雷射光源3的光之內，穿透過第二半反射鏡4b之光會在第一反射鏡4c反射。在此反射光的光路上，配設有第二光學延遲部5b、第二光閘6b及第四半反射鏡8c。
因此，來自雷射光源3的光之內，在第一半反射鏡4a反射，然後穿透過第二半反射鏡4b之光，係在第一反射鏡4c反射後通過第二光學延遲部5b及第二光閘6b，然後在穿透過第四半反射鏡8c後成為第二探測光3c而照射至試料7。第二探測光3c係經由第二光學延遲部5b使之產生延遲時間Td2之延遲，在泵光3a照射到試料7後經過時間Td2才到達試料7。
第2圖係顯示泵光3a、第一探測光3b、第二探測光3c、照射至試料7之泵光3a及第一探測光3b、及照射至試料7之泵光3a及第二探測光3c的關係之時間圖。
第2圖之橫軸為時間，縱軸由上而下分別為泵光3a、第一探測光3b、第二探測光3c、藉由光閘部6只讓第一探測光3b通過時之照射到試料7上之入射光(延遲時間為Td1)、及藉由光閘部6只讓第二探測光3c通過時之照射到試料7上之入射光(延遲時間為Td2)。
如第2圖所示，藉由光閘部6而只讓第一探測光3b及第二探測光3c之任一方照射至試料7。因此，照射至試料7之入射光，係由在第一探測光3b入射之情況具有Td1的延遲時間，在第二探測光3c入射之情況具有Td2的延遲時間之脈衝對所構成。
第3圖係顯示延遲時間(Td)的時間變化之時間圖。如第3圖所示，藉由週期性地使光閘部6做切換，而將探測光的延遲時間調變為在Td1與Td2之間做矩形波狀的變化。
第4圖係顯示以感測器11測出的探測訊號(P)的時間變化之時間圖。如第4圖所示，伴隨著延遲時間的週期性的調變，以感測器11測出的探測訊號(P)會為在P(Td1)與P(Td2)之間振動之矩形波形的訊號。
將呈矩形波狀振動之探測訊號輸入至相敏檢測手段12，從相敏檢測手段12得到的測量值會與對應於延遲時間Td1及Td2之探測訊號P(Td1)及P(Td2)的差P(Td1)-P(Td2)成比例。
第5圖係顯示探測訊號(P)之與延遲時間Td的相依性之圖。如第5圖所示，一般而言探測訊號之延遲時間相依性P(Td)在Td很大之情況會趨近於P的平常值P(∞)，所以在特別是將延遲時間Td2取得很大之情況，可將測量值視為近似於P(Td1)-P(∞)。所以測量值會與以P(∞)為基準而測得之P(Td1)成比例。
因此，本發明之泵浦探針測量裝置1可針對例如1 ns以下的，亦即微微秒(ps)等級的高速現象，精度良好地測 量出探測訊號之延遲時間相依性。
以下，揭示脈衝的重複頻率、脈衝的重複週期、兩個延遲時間、延遲時間的調變頻率之一例。
脈衝的重複頻率：100MHz
脈衝的重複週期：10ns
兩個延遲時間：0至5ns
延遲時間的調變頻率(光閘的開閉頻率)：1kHz(週期為1ms)
(第二實施形態)
第6圖係顯示本發明第二實施形態之泵浦探針測量裝置30的構成例之圖。如第6圖所示，第二實施形態之泵浦探針測量裝置30係在取代第1圖所示的光閘部6而具備有單一的光閘部6A之點與第一實施形態之泵浦探針測量裝置1不同。光閘部6A係以：作為光閘6c之一個泡克耳斯盒、第五半反射鏡6e、偏光旋轉元件31、第三反射鏡6d加以構成。照射光學系8A係由第二反射鏡8a及第三半反射鏡8b所構成。亦即，與第1圖之照射光學系8相比較，為減少一個半反射鏡之構成。光閘控制部10具備有產生例如1 kHz的矩形波來作為控制作為光閘6c之泡克耳斯盒的訊號之電路。光閘控制部10可使用脈衝產生器或函數產生器。以下，將第6圖中之光閘6c當作是泡克耳斯盒而進行說明。
首先，針對從雷射光源3照射到試料7之泵光3a的光路進行說明。來自雷射光源3之光，係穿透過第一半反 射鏡4a，然後在第二反射鏡8a反射後在第三半反射鏡8b反射而成為入射至試料7之泵光3a。
接著，針對從雷射光源3照射到試料7之第一探測光3b進行說明。來自雷射光源3的光之內，在第一半反射鏡4a反射之光，係在第二半反射鏡4b分割為穿透光及反射光。在此反射光的光路上，配設有第一光學延遲部5a及偏光旋轉元件31及第三反射鏡6d。在偏光旋轉元件31方面，可使用λ/2板。λ/2板31也稱為1/2波長板。
因此，來自雷射光源3的光之內，先在第一半反射鏡4a反射，然後在第二半反射鏡4b反射之光，係通過第一光學延遲部5a及λ/2板31，然後在第三反射鏡6d反射，接著在第五半反射鏡6e反射後，通過泡克耳斯盒6c而成為第一探測光3b照射至試料7。第一探測光3b係經由第一光學延遲部5a使之產生延遲時間Td1之延遲。因此，第一探測光3b係在泵光3a照射到試料7後經過時間Td1才到達試料7。
接著，針對從雷射光源3照射到試料7之第二探測光3c進行說明。
來自雷射光源3的光之內，穿透過第二半反射鏡4b之光會在第一反射鏡4c反射。在此反射光的光路上，配設有第二光學延遲部5b、第五半反射鏡6e、泡克耳斯盒6c及第三半反射鏡8b。因此，來自雷射光源3的光之內，在第一半反射鏡4a反射，然後穿透過第二半反射鏡4b之光，係在第一反射鏡4c反射，然後在通過第二光學延遲部5b 及第五半反射鏡6e及泡克耳斯盒6c及穿透過第三半反射鏡8b後成為第二探測光3c而照射至試料7。第二探測光3c係經由第二光學延遲部5b使之產生延遲時間Td2之延遲。因此，第二探測光3c係在泵光3a照射到試料7後經過時間Td2才到達試料7。
泡克耳斯盒6c係在不讓某一偏光方向的光通過，亦即，將該一偏光方向的光阻斷(block)時，讓與該一偏光方向的光正交之偏光方向的光幾乎無損失地通過元件。反過來說，讓與某一偏光方向的光幾乎無損失地通過時，會阻斷與該一偏光方向的光正交之偏光方向的光。
因此，藉由λ/2板之類的偏光旋轉元件31使第二脈衝列與第三脈衝列的偏光方向正交時，若針對第二脈衝列而使泡克耳斯盒6c開啟的話，就會自動地針對第三脈衝列而使泡克耳斯盒6c關閉。反之，若針對第二脈衝列而使泡克耳斯盒6c關閉的話，就會自動地針對第三脈衝列而使泡克耳斯盒6c開啟。因此，雖在第1圖所示的泵浦探針測量裝置1中需要有兩個光閘6a,6b，但第6圖所示的泵浦探針測量裝置30則只有一個作為光閘之泡克耳斯盒6c也沒關係，一樣可進行與泵浦探針測量裝置1相同的動作。
根據泵浦探針測量裝置30，在泵浦探針測量裝置1之一邊的光學延遲部5a之後插入λ/2板31，使偏光旋轉90度，就可將所要使用的泡克耳斯盒6c縮減為一個。
另外，根據泵浦探針測量裝置30，就可免除在泵浦探針測量裝置1中進行之高精度地使兩個光閘6a,6b在時間 上同步動作之技術上的困難。
(第三實施形態)
第7圖係顯示本發明第三實施形態之泵浦探針測量裝置40的構成例之圖。如第7圖所示，第三實施形態之泵浦探針測量裝置40係在取代前述的超短光脈衝雷射產生部2而具備有超短光脈衝雷射產生部2A之點與第一實施形態之泵浦探針測量裝置1不同。超短光脈衝雷射產生部2A係以：由產生泵光3a之第一雷射光源43a、產生第一探測光3b之第二雷射光源43b、及產生第二探測光3c之第三雷射光源43c所組成之三台雷射光源43加以構成。
以下，先針對從第一雷射光源43a照射到試料7之泵光3a的光路進行說明。來自第一雷射光源43a之光，係在反射鏡8a反射然後穿透過第三半反射鏡8b，接著在第四半反射鏡8c反射而成為入射至試料7之泵光3a。
接著，針對從第二雷射光源43b照射到試料7之第一探測光3b進行說明。第二雷射光源43b係與第一雷射光源43a同步且在延遲時間Td1之後振盪之雷射光源。第二雷射光源43b所產生的脈衝光，係在通過第一光閘6a後在第三半反射鏡8b反射，接著在第四半反射鏡8c反射而成為第一探測光3b照射至試料7。第一探測光3b係在泵光3a照射到試料7後經過時間Td1才到達試料7。
接著，針對從第三雷射光源43c照射到試料7之第二探測光3c進行說明。第三雷射光源43c係與第一雷射光源43a同步且在延遲時間Td2之後振盪之雷射光源。第三雷射 光源43c所產生的脈衝光，係在通過第二光閘6b後穿透過第四半反射鏡8c，而成為第二探測光3c照射至試料7。第二探測光3c係在泵光3a照射到試料7後經過時間Td2才到達試料7。
根據泵浦探針測量裝置40，使複數個雷射光源43同步振盪而加以利用，所以不需要光學延遲部5。
本發明之泵浦探針測量裝置1,30,40，可將所有來自雷射振盪器的脈衝都用於測量，不用將一些脈衝捨棄掉，且可實現以大振幅且高頻率調變之延遲時間。因此，可用高感度進行對於試料7之光載子激發及其緩和過程之測量。
(第四實施形態)
在第一至第三實施形態中，用來檢測來自試料7的探測訊號之感測器11，雖採用光電二極體來檢測來自試料7的反射光，惟將針對以置於試料7上之掃描式探測顯微鏡作為感測器之另一實施形態進行說明。
除了第一至第三實施形態中舉例說明的反射光之外，以檢測部20取得的探測訊號，還可以是從接近試料7而配置之作為感測器的探針所得到之探測訊號。如此之以探針進行之測量，可使用掃描式探測顯微鏡(SPM)、掃描式原子力顯微鏡(Atomic Force Microscopy；AFM)、近場掃描式光學顯微鏡(Near-field Scanning Optical Microscope；NSOM)等。本發明中將此等顯微鏡統稱為掃描式探測顯微鏡。
使用如上述之接近試料7而配置之感測器來作為檢測部20之情況，可測量從經泵光3a及探測光3b,3c等予以激發之試料7得到之探測訊號。在使用掃描式探測顯微鏡之情況，由於泵光3a的平均泵光強度會升高所以訊噪比(S/N比)也會大幅提高。
第8圖係顯示使用掃描穿隧式顯微鏡(Scanning Tunneling Microscope)來作為掃描式探測顯微鏡而構成的感測器11a之模式圖。如第8圖所示，感測器11a配置有接近試料7而配置之未圖示的掃描式探測顯微鏡的探針15。另外，從直流電源16施加電壓至試料7與探針15之間，且連接有測量流通於試料7與探針15之間的隧道電流(tunnel current)之電流計17。可使用金屬的探針來作為掃描穿隧式顯微鏡的探針15。在掃描式探測顯微鏡之情況，係依據測量的對象而使用感測器(sensor)來作為探針15。
將由泵光3a及探測光3b,3c所構成之脈衝對照射至試料7，然後測量探測訊號，亦即隧道電流係以怎樣的關係與延遲時間相依，就可與第一至第三實施形態中之反射光測量一樣，可針對例如1 ns以下的高速現象，精度良好地測量出探測訊號之延遲時間相依性。使探針15在試料7的表面掃描，就可進行試料7表面之二維測量。換言之，在經泵光3a予以激發之試料7的表面趨於緩和之際能夠以埃(angstrom)到nm程度之高空間解析度觀測試料7的表面之激發過程及緩和過程，所以可實現不僅為延遲時間調變 型，且具有毫微微秒等級的時間解析度之掃描式探測顯微鏡裝置。
本發明之泵浦探針測量裝置1,30,40亦可附加至掃描式探測顯微鏡及穿透式電子顯微鏡等之測量裝置而作為各種測量裝置予以使用。
接下來，利用以下所示的實施例來更詳細說明本發明。
[實施例]
首先，說明以上述實施形態之中第6圖所示的泵浦探針測量裝置30進行測量之實施例。
使用COHERENT公司(社)製造的CHAMELEON來作為第6圖中之雷射光源3。使用CONOPTICS公司製造的泡克耳斯盒(350-80LA)來作為光閘6c。以PIN光電二極體接收照射至試料7之探測光的反射光，然後與延遲時間之週期的調變訊號同步地以相敏檢測手段12檢測出該探測訊號。使用Stanford Research Systems公司製造的鎖相放大器(SR830)來作為相敏檢測手段12。
使用泵浦探針測量裝置30之光脈衝的條件如以下所示： 脈衝寬度：150fs
脈衝的重複頻率：90MHz
Td2：250ps
延遲時間的調變頻率(光閘的開閉頻率)：1kHz
接著，針對使用泵浦探針測量裝置30之測量結果進 行說明。
以分子束磊晶成長法(MBE)在GaA基板上成長出厚度1μm的AlGaAs層，然後在AlGaAs層上以低溫之20℃成長出厚度1μm的GaAs層而製作出磊晶晶圓，以此磊晶晶圓作為試料7(測量對象)。已知250℃程度之成長溫度，會在GaAs層中導入高濃度的缺陷，因此光載子壽命會變得非常短。光載子壽命係在數ps程度。
第9圖係顯示使用泵浦探針測量裝置30測量出之來自低溫成長GaAs的反射光之探測訊號之圖。第9圖之橫軸為延遲時間Td1(ps)，縱軸為將反射率的調變振幅△R=R(Td1)-R(∞)除以反射率的絕對值R所得到之值。
從第9圖可知：使用泵浦探針測量裝置30，進行振幅100 ps，頻率1 kHz之延遲時間調變，能夠以ps等級進行低溫成長成的GaAs層之光載子激發及激發過後的緩和過程之測量。
使用泵浦探針測量裝置30進行測量所得到之上述的測量結果，與使用脈衝拾取器將一些脈衝捨棄掉之泵浦探針測量裝置(參照專利文獻1)相比較，其平均的泵光強度提高了20倍左右，可進行高精度的延遲時間測量。
本發明並不限於上述實施例，可在申請專利範圍記載之發明的範圍內做種種的變形，且無庸說，這些變形也包含在本發明的範圍內。
(產業上的可利用性)
本發明使得至今廣泛使用之延遲時間調變式之泵浦 探針測量法的延遲時間調變方法有飛躍性的改善，若將今後超高速現象的利用會變得重要之趨勢考慮進來的話，則其適用範圍將非常地廣。本發明除了可期待其在例如半導體奈米裝置內部之ps領域的載子壽命及輸送現象的計測、或在新的功能裝置的研究階段有很大的貢獻之外，還可期待其在包含試作裝置的評估等現場的活用在內之廣泛的應用。
1、30、40‧‧‧泵浦探針測量裝置
2、2A‧‧‧超短光脈衝雷射產生部
3‧‧‧雷射光原
3a‧‧‧泵光
3b‧‧‧第一探測光
3c‧‧‧第二探測光
4‧‧‧分歧光學系
4a、4b‧‧‧半反射鏡
4c‧‧‧反射鏡
5‧‧‧光學延遲部
5a‧‧‧第一光學延遲部
5b‧‧‧第二光學延遲部
6、6A‧‧‧光閘部
6a、6b、6c‧‧‧泡克耳斯盒
6d‧‧‧反射鏡
6e‧‧‧半反射鏡
7‧‧‧試料
8、8A‧‧‧照射光學系
8a‧‧‧反射鏡
8b、8c‧‧‧半反射鏡
10‧‧‧光閘控制部
11、11a‧‧‧感測器
12‧‧‧相敏檢測手段
15‧‧‧探針
16‧‧‧直流電源
17‧‧‧電流計
20‧‧‧檢測部
31‧‧‧偏光旋轉元件(λ/2板)
43‧‧‧雷射光源
43a‧‧‧第一雷射光源
43b‧‧‧第二雷射光源
43c‧‧‧第三雷射光源
HM1‧‧‧半反射鏡1
HM2‧‧‧半反射鏡2
RR1‧‧‧復歸反射鏡1
RR2‧‧‧復歸反射鏡2
第1圖係顯示本發明第一實施實施形態之泵浦探針測量裝置的構成例之圖。
第2圖係顯示泵光、第一探測光、第二探測光、照射至試料之泵光及第一探測光、及照射至試料之泵光及第二探測光的關係之時間圖。
第3圖係顯示延遲時間的時間變化之時間圖。
第4圖係顯示在檢測部檢測出的訊號，亦即探測訊號(P)之時間圖。
第5圖係顯示探測訊號(P)之與延遲時間Td的相依性之圖。
第6圖係顯示本發明第二實施實施形態之泵浦探針測量裝置的構成例之圖。
第7圖係顯示本發明第三實施實施形態之泵浦探針測量裝置的構成例之圖。
第8圖係顯示使用掃描穿隧式顯微鏡來作為掃描式探測顯微鏡而構成的感測器之示意圖。
第9圖係顯示利用泵浦探針測量裝置測量出之來自低溫成長GaAs的反射光之探測訊號之圖。
第10圖係顯示傳統型的延遲時間調變裝置的構成之圖。
第11圖係用來說明傳統的脈衝拾取器之時間圖。
1‧‧‧泵浦探針測量裝置
2‧‧‧超短光脈衝雷射產生部
3‧‧‧雷射光原
3a‧‧‧泵光
3b‧‧‧第一探測光
3c‧‧‧第二探測光
4‧‧‧分歧光學系
4a、4b‧‧‧半反射鏡
4c‧‧‧反射鏡
5‧‧‧光學延遲部
5a‧‧‧第一光學延遲部
5b‧‧‧第二光學延遲部
6‧‧‧光閘部
6a、6b‧‧‧泡克耳斯盒
7‧‧‧試料
8‧‧‧照射光學系
8a‧‧‧反射鏡
8b、8c‧‧‧半反射鏡
10‧‧‧光閘控制部
11‧‧‧感測器
12‧‧‧相敏檢測手段
20‧‧‧檢測部

Claims (9)

  1. 一種泵浦探針測量裝置，係包括：超短光脈衝雷射產生部，係使成為泵光之第一超短光脈衝列、相對於該泵光有第一延遲時間而成為第一探測光之第二超短光脈衝列、及相對於該泵光有第二延遲時間而成為第二探測光之第三超短光脈衝列產生；光閘部，係讓上述第二及第三超短光脈衝列入射；光閘控制部，係控制上述光閘部；以及檢測部，係包含有使上述泵光及第一及第二探測光照射至試料之照射光學系、檢測來自該試料的探測訊號之感測器、及連接至該感測器之相敏檢測手段，其中，藉由上述光閘控制部來週期性地調變上述第一探測光及上述第二探測光之相對於上述泵光的延遲時間，並使該經過調變的第一及第二探測光交互地照射至上述試料，且與上述延遲時間的週期的調變同步地以上述相敏檢測手段檢測來自該試料之探測訊號。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之泵浦探針測量裝置，其中，前述超短光脈衝雷射產生部具備有：一個超短光脈衝雷射光源；將在該超短光脈衝雷射光源產生之超短光脈衝分割為三個而形成成為泵光之第一超短光脈衝列以及成為探測光之第二及第三超短光脈衝列之光學部件；使前述第二超短光脈衝列相對於前述泵光而延遲 第一延遲時間之第一光學延遲部；以及使前述第三超短光脈衝列相對於前述泵光而延遲第二延遲時間之第二光學延遲部。
  3. 如申請專利範圍第1項所述之泵浦探針測量裝置，其中，前述超短光脈衝雷射產生部具備有：使成為前述泵光之第一超短光脈衝列產生之第一超短光脈衝雷射光源；使成為前述探測光之第二超短光脈衝列產生之第二超短光脈衝雷射光源；以及使成為前述探測光之第三超短光脈衝列產生之第三超短光脈衝雷射光源，且上述第一至第三超短光脈衝雷射光源係以特定的延遲時間而同步振盪。
  4. 如申請專利範圍第1至3項中任一項所述之泵浦探針測量裝置，其中，前述光閘部具備有第一光閘及第二光閘，前述第二超短光脈衝列係入射至上述第一光閘，前述第三超短光脈衝列係入射至上述第二光閘。
  5. 如申請專利範圍第1至3項中任一項所述之泵浦探針測量裝置，其中，前述光閘部具備有電氣光學元件及偏光旋轉元件，前述第二超短光脈衝列及前述第三超短光脈衝列都入射至上述光閘部。
  6. 如申請專利範圍第3項所述之泵浦探針測量裝置，其中，復包括：使前述第二超短光脈衝列相對於前述泵光而延遲第一延遲時間之第一光學延遲部、及使前述第三超短光脈衝列相對於前述泵光而延遲第二延遲時間之第二光學延遲部。
  7. 如申請專利範圍第1至3項中任一項所述之泵浦探針測量裝置，其中，前述感測器係以光電二極體加以構成，且讓探測光之在試料反射的反射光入射至光電二極體，來檢測反射強度作為第一探測訊號。
  8. 如申請專利範圍第1至3項中任一項所述之泵浦探針測量裝置，其中，前述感測器係以掃描式探測顯微鏡加以構成，且利用上述掃描式探測顯微鏡的探針而在受到前述泵光及前述探測光照射之前述試料表面檢測第二探測訊號。
  9. 一種測量裝置，其特徵在於：具備有申請專利範圍第1至8項中任一項記載的泵浦探針測量裝置來作為其中一個構成要素。
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