CN103733045A - 泵浦探针测量装置 - Google Patents

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Abstract

泵浦探针测量装置(1)具备如下：超短光脉冲激光发生部(2)，其使作为泵浦光(3a)的第一超短光脉冲列和作为探测光的第二和第三超短光脉冲列(3b)、(3c)发生；光快门部(6)，其入射第二和第三超短光脉冲列(3b)、(3c)，并且还具有检测部(20)，该检测部(20)具备：将泵浦光(3a)、第一探测光(3b)和第二探测光(3c)照射到试料(7)的照射光学系统(8)；检测来自试料(7)的探测信号的传感器(11)；与传感器(11)连接的相位敏感检测机构(12)，再有，通过光快门控制部(10)，周期性地调制第一探测光(3b)和第二探测光(3c)相对于泵浦光(3a)的延迟时问，将该经过调制的第一和第二探测光(3a)、(3b)交替照射到试料(7)上，使来自试料(7)的探测信号在与延迟时间的周期性的调制信号同步下由相位敏感检测机构(12)进行检测。

Description

泵浦探针测量装置
技术领域
本发明涉及泵浦探针(ポンププ口一ブ：pump-probe)测量装置。
背景技术
为了测量皮秒(ps)至飞秒(fs)区域的超高速现象，使用超短脉冲激光器的计测正在广泛进行着。例如在泵浦探针反射率测量中，首先向测量对象照射具有高强度的泵浦脉冲，瞬间性地激发试料。然后，在激发状态弛豫中照射低强度的探测脉冲，测量其反射光强度。所得到的反射光强度，与刚碰到探测脉冲的瞬问的试料的反射率成正比。通过一边使探测脉冲对泵浦脉冲的延迟时间徐徐变化一边测量反射光强度，可以使激发前后的试料的反射率变化在激光脉冲持续时间左右的时间分辨率下得以观测。这一时问分辨率为ps～fs左右。
大部分的情况下，以这样超高速测量所取得的信号强度非常小，因此为了使信噪比提高而进行调制测量。作为最普通的方法，就是调制泵浦脉冲的强度、且利用锁相放大器检测出这一调制所对应的探测信号的响应的手法。除此以外，公知的还有对于泵浦脉冲的偏振和延迟时间施加调制的手法。
特别是近年来，为了实现使扫描探针显微镜和脉冲激光器加以组合而成的时间分辨扫描探针显微镜，对于延迟时间进行矩形波调制的延迟时间调制法是有效的得以显现，从而可构筑同时实现1ps的时间分辨率和1纳米(nm)的空间分辨率的显微镜装置。
为了在fs至纳秒(ns)的时间区域精确地控制激光脉冲的延迟时间，一般是使光程长(光程长度)变化。
图10是表示现有型的延迟时间调制装置的构成的图。如图10所示，现有型的延迟时间调制装置，使反射镜位置机械性地振动从而对于延迟时问施加周期性的调制。来自光源的激光脉冲，经由半反射镜1(HM1)被分割到回射器1(RR1)和回射器2(RR2)这2条光路上。分割时的光量不一定要1∶1，而是能够根据所使用的半反射镜的特性选择任意的比率。RR1和RR2是朝着与入射方向恰好正相反的方向反射光脉冲的器件，通常是使3片反射镜以彼此构成直角的方式组合使用。RR1和RR2的反射光在半反射镜2(HM2)中在恰好相同的光轴上重合。
如果通过RR1的光程长与通过RR2的光程长不同，则在由HM2所重合的光轴上时间出现偏移的位置会产生光脉冲。脉冲问的延迟时间，通过使RR1或RR2的位置机械性地变化而可以准确地控制，使用压电元件等时，可以达成1飞秒以下的精度。为了使用这样的装置周期性地调制延迟时间，例如使RR1的位置周期性地变化即可。至今为止，大多进行的是如这样使反射镜位置周期性地变化而进行延迟时间调制的测量。
然而，在图10的装置中，延迟时间的调制振幅和调制频率产生很大的制约。因为光程长和延迟时间以光速为系数而构成比例关系，所以，例如为了以100ps振幅调制延迟时间，必须使反射镜位置以1.5cm的振幅变动。这种大振幅的反射镜位置调制，如果不是10Hz左右的非常低的频率则不能达成。在1.Scm以上的振幅或10Hz左右的频率下，会发生对周围的光学仪器造成不良影响这样的振动、或由于驱动机构自身的变形导致无法进行正确的调制的这些问题产生。
另一方面，在这样低的频率的调制中，在测量结果强烈呈现出激光强度的波动等的影响，因此使用了反射镜位置调制的延迟时间调制法，只有在非常小的振幅(大约至100fs左右)下才实用。
近年来，随着使脉冲激光器的延迟时间调制和扫描探针显微镜相组合而成的时间分辨扫描探针显微镜的开发，提出了一种使用能够以一个脉冲单位切换光脉冲的透过和遮断之高速光学快门(称为脉冲选择器。)的延迟时间调制方式，其有用性得到确认(参照专利文献1)。
图11是说明使用现有的脉冲选择器的延迟时间调制方式的时序图。
激光振荡器以10ns左右的时间间隔发生激光脉冲，该激光脉冲被半反射镜等分成两个光路后，朝向两个脉冲选择器分别从右侧方向入射。脉冲选择器能够从连续入射的脉冲列中，在任意的时刻选择一个脉冲使之透过。
因此，如图11所示，借助在不同的时刻使脉冲透过，能够生成延迟时间。如此使用脉冲选择器生成延迟时间时，能够使延迟时间的调制极为高速地、还大振幅地进行。说来，在此手法中，延迟时间的调制幅的最小值由基础的脉冲列的脉冲间隔决定，典型的是10ns左右。这若转换成光程长则相当于3m左右，若与反射镜位置调制所能实现的延迟时间调制振幅相比较则大3～4个数量级。另外，延迟时间可以按透射脉冲变更，可以根据需要进行1MHz左右的高速调制。
另一方面，就使用图11的脉冲选择器的延迟时间调制而言，适用于1ns以下的高速现象时，得不到太好的结果。这是因为，由于延迟时间的生成导致脉冲间断，因此试料的激发频率、即单位时间的测量次数大幅减少。
例如，作为脉冲选择器使用水冷式的普克尔斯盒时，由于普克尔斯盒的放热带来的限制，所以难以使输出的光脉冲的重复频率比2MHz左右大。通常，钛蓝宝石激光振荡器的重复频率为100MHz左右，若与之比较，使用脉冲选择器时，则单位时间的试料的激发次数达到1／50，检测的信号也为1／50。
【先行技术文献】
【专利文献】
【专利文献1】特开2008-139029号公报
【非专利文献】
【非专利文献1】Y.Terada，S.Yoshida，O.Takeuchia and H.Shigekawa,"Rea1space imaging of carrier dynamics by nanosca1e pump-probemicroscopy"，Nature Photonics DOI：10.1038／NPHOTON.2010.235(2010)
将现有的泵浦探针测量装置适用于高速现象时，存在不能以高灵敏度进行测量的课题。
发明内容
本发明鉴于上述课题，其目的在于，提供一种能够高精度测量1ns以下的高速现象的泵浦探针测量装置。
为了解决上述目的，本发明的泵浦探针测量装置，其特征在于，具备如下：超短光脉冲激光发生部，其使作为泵浦光的第一超短光脉冲列、相对于泵浦光具有第一延迟时间而作为探测光的第二超短光脉冲列、相对于泵浦光具有第二延迟时间而作为探测光的第三超短光脉冲列得以发生；光快门部，其入射第二和第三超短光脉冲列；光快门控制部，其控制光快门部；检测部，其含有向试料照射泵浦光和探测光的照射光学系统、检测来自试料的探测信号的传感器、和与传感器连接的相位敏感检测机构，第二超短光脉冲列和第三超短光脉冲列，经由光快门控制部按照探测光对泵浦光的延迟时间得以周期性的调制的方式被交替地作为探测光照射到试料上，使探测信号在与延迟时间的周期性的调制同步下由相位敏感检测机构进行检测。
在上述构成中，超短光脉冲激光发生部具备如下：一个超短光脉冲激光器光源；光学构件，其将由该超短光脉冲激光器光源发生的超短光脉冲分割成三个，以形成作为泵浦光的第一超短光脉冲列以及作为探测光的第二和第三超短光脉冲列；第一光学延迟部，其使第二超短光脉冲列相对于泵浦光以第一延迟时间延迟；第二光学延迟部，其使第三超短光脉冲列相对于所述泵浦光以第二延迟时问延迟也可。
超短光脉冲激光发生部具备如下：作为泵浦光的第一超短光脉冲激光器光源；使作为探测光的第二超短光脉冲列发生的第二超短光脉冲激光器光源；使作为探测光的第三超短光脉冲列发生的第三超短光脉冲激光器光源，第一～第三的超短光脉冲激光器光源，在持有特定的延迟时间下同步振荡也可。
光快门部具备第一光快门和第二光快门，第二超短光脉冲列入射第一光快门，第三超短光脉冲列入射第二光快门也可。
光快门部具备由电光元件和偏振旋转元件构成的唯一的光快门，第二超短光脉冲列和第三超短光脉冲列入射光快门部也可。
还具备使第二超短光脉冲列相对于所述泵浦光以第一延迟时间延迟的第一光学延迟部、和使第三超短光脉冲列相对于泵浦光以第二延迟时间延迟的第二光学延迟部也可。
传感器由光电二极管构成，使试料的探测光的反射光入射光电二极管，将反射强度作为第一探测信号加以检测也可。
传感器由扫描探针显微镜构成，在照射有泵浦光和探测光的试料表面，由扫描探针显微镜的探针检测第二探测信号也可。
本发明的测量装置，其特征在于，具备以上所述的任意一个的泵浦探针测量装置作为构成要素之一。
根据本发明，在使用了脉冲激光器的且包含飞秒区域在内的时间分辨测量中，没有照射光强度的调制或使用脉冲选择器使脉冲间断，就能够跨越弛豫时间短的现象至长的现象的宽泛测量范围，高灵敏度且高精度地稳定计测微弱信号。根据本发明，能够构成例如用于计测解析1ns以下的ps级的超高速物理现象的泵浦探针测量装置、和利用该测量装置的时间分辨型的扫描探针显微镜装置。
附图说明
图1是表示本发明的第一实施方式的泵浦探针测量装置的构成例的图。
图2是表示泵浦光、第一探测光、第二探测光、照射到试料上的泵浦光和第一探测光、照射到试料上的泵浦光和第二探测光的关系的时序图。
图3是表示延迟时问的时间变化的时序图。
图4是表示由检测部测量的信号、即探测信号(P)的时序图。
图5是表示探测信号(P)对延迟时间Td的依存性的图。
图6是表示本发明的第二实施方式的泵浦探针测量装置的构成例的图。
图7是表示本发明的第三实施方式的泵浦探针测量装置的构成例的图。
图8是表示使用扫描隧道显微镜作为扫描探针显微镜的检验部的模式图。
图9是表示由泵浦探针测量装置测量的来自低温生长GaAs的反射光的探测信号的图。
图10是表示现有型的延迟时间调制装置的构成的图。
图11是说明现有的脉冲选择器的时序图。
【符号说明】
1、30、40：泵浦探针测量装置
2、2A：超短光脉冲激光发生部
3：激光源
3a：泵浦光
3b：第一探测光
3c：第二探测光
4：分歧光学系统4a～4d：反射镜
4b、4c、4g：半反射镜
5：光学延迟部
6、6A：光快门
6a、6b、6c：普克尔斯盒
6d：反射镜
6e：半反射镜
7：试料
8、8A：照射光学系统
8a：反射镜
8b、8c：半反射镜
10：光快门控制部
11：传感器
12：相位敏感检测机构
15：探针
16：直流电源
17：电流计
20：检测部
31：偏振旋转元件(λ/2板)
43：激光源
具体实施方式
以下，基于附图详细地说明本发明的实施的方式。
(第一实施方式)
图1是表示本发明的第一实施方式的泵浦探针测量装置1的构成例的图。如图1所示，泵浦探针测量装置1具备如下：超短光脉冲激光发生部2，其使作为泵浦光3a的第一超短光脉冲列、作为第一探测光3b的第二超短光脉冲列和作为第二探测光3c的第三超短光脉冲列发生；光快门部6，其被第二和第三超短光脉冲列入射；光快门控制部10，其控制光快门部6；检测部20，其具有向试料照射泵浦光3a和探测光3b、3c的照射光学系统8，且其包括检测来自试料7的探测信号的传感器11和检测探测信号的相位敏感检测机构12。
超短光脉冲激光发生部2，使作为泵浦光3a的第一超短光脉冲列、和相对于泵浦光3a具有第一延迟时间并作为第一探测光3b的第二超短光脉冲列、和相对于泵浦光具有第二延迟时间并作为第二探测光3c的第三超短光脉冲列得以发生。
超短光脉冲激光发生部2含有激光源3、分歧光学系统4、光学延迟部5而构成。分歧光学系统4由光学构件构成，分歧光学系统4将激光源3的激光分歧为泵浦光3a和第一探测光3b和第二探测光3c。
激光源3例如是飞秒脉冲激光器光源。具体来说，例如能够使用：以100MHz左右的重复频率使波长800nm、持续时问25fs左右的激光脉冲发生、且平均亮度1W左右的钛蓝宝石激光振荡器。
分歧光学系统4由入射来自激光源3的光的第一半反射镜4a、在由该半反射镜4a反射的光的光路侧所配`的第二半反射镜4b、和在透过第二半反射镜4b的光的光路侧所配设的第一反射镜4c构成。
第二半反射镜4b配置在第一半反射镜4a的上方。第一反射镜4c配置在第二半反射镜4b的上方。
在分歧光学系统4中，通过在激光源3的激光脉冲的出射光路中所配置的第一半反射镜4a，来自激光源3的激光脉冲被分歧成透射光和反射光。在此，来自半反射镜4a的透射光作为泵浦光3a被利用，另外反射光作为第一和第二探测光3b、3c被利用。
第二半反射镜4b被配置在第一半反射镜4a形成的反射光的光路中、且将该反射光分歧为透射光和反射光，由此，反射光作为第二超短光脉冲列，透射光作为第三超短光脉冲列。
光学延迟部5由如下构成：第一光学延迟部5a，其入射由第二半反射镜4b反射的第二超短光脉冲列；第二光学延迟部5b，其入射透过第二半反射镜4b并由第一反射镜4c反射的第三超短光脉冲列。第一和第二光学延迟部5a、5b，能够由利用了公知的构成的可动反射镜进行光程长调整的光学系统构成。例如，就可动反射镜而言，其由相对于入射光轴以45度的角度倾斜配置的一对反射镜构成，使沿着入射光轴入射的光由一方的反射镜相对于入射光轴垂直地反射而入射另一方的反射镜，且由另一方的反射镜相对于入射方向平行地反射。
由此，通过可动反射镜在光轴方向上移动调整，光程长的长短会得到调整。因此，在第一光学延迟部5a中，通过可动反射镜的移动，将对作为泵浦光3a的第一超短光脉冲列具有第一延迟时间的第一探测光3b出射到光快门部6。在此，可动反射镜光程长的可变范围，一般为30cm左右，在泵浦光3a和第一探测光3b之问，例如赋予0～1ns的延迟时问的设定范围。
同样，就第二光学延迟部5b而言，利用可动反射镜的移动，能够适宜设定第二探测光3c的相对于泵浦光3a的第二延迟时问。
如以上说明的，超短光脉冲激光发生部2，使来自激光源3的激光发生作为泵浦光3a的第一超短光脉冲列、和相对于泵浦光3a具有延迟时间Td1的作为第一探测光3b的第二超短光脉冲列、和相对于泵浦光3a具有延迟时间Td2的作为第二探测光3c的第三超短光脉冲列。
光快门部6由入射作为第一探测光3b的第二超短光脉冲列的第一光快门6a、和入射作为第二探测光3c的第三超短光脉冲列的第二光快门6b构成。光快门部6由光快门控制部10控制。延迟时间调制通过使光快门6a和光快门6b交替打开来进行。作为第一和第二光快门6a、6b，能够使用声光调制器(AOM)和电光调制器(EOM)。作为电光调制器，能够使用普克尔斯盒。如果作为第一和第二光快门6a、6b使用普克尔斯盒，则不用伴随机械的振动等就能够实现1kHz以上的高速调制。
光快门控制部10例如由信号发生器和逆变器构成。信号发生器生成1kHz的矩形波信号，其输出被送至第一光快门6a。逆变器使信号发生器的信号的符号反转，其输出被送至第二光快门6b。通过这一构成，第一光快门6a和第二光快门6b，例如以1kHz的频率所对应的周期交替打开。
检测部20由如下构成：照射光学系统8；传感器11，其测量根据照射到试料7上的探测脉冲光3b、3c的反射光等所得到的探测信号；相位敏感检测机构12，其检测探测信号的延迟时间依存性。
照射光学系统8具有将以下的光照射到试料7上的功能，即，从超短光脉冲激光发生部2发生的泵浦光3a；相对于泵浦光3a具有第一延迟时间的第一探测光3b；相对于泵浦光3a具有第二延迟时间的第二探测光3c。图1所示的照射光学系统8，由第二反射镜8a和2片半反射镜8b、8c构成。此外，照射光学系统8，也可以具备将泵浦光3a和第一探测光3b和第二探测光3c分别引导到试料7的表面的镜和物镜来构成。由此，泵浦光3a和第一探测光3b和第二探测光3c被会聚到试料7的表面。
在反射光强度作为探测信号得以测量时，传感器11例如也可以使用Si制的光电二极管构成。作为光电二极管，能够使用pin光电二极管。可以将试料7所反射的探测光引导至pin光电二极管，且将所得到的反射光强度作为探测信号加以测量。
相位敏感检测机构12能够使用双相位锁相放大器。可以向双相位锁相放大器输入探测信号，以快门控制部10的延迟时间的调制频率进行相位敏感检测，由此测量通过传感器11从试料7所得到的探测信号的延迟时间依存性。
首先，对于从激光源3照射到试料7上的泵浦光3a的光路进行说明。
来自激光源3的光，透过第一半反射镜4a，由第二反射镜8a反射后透过第三半反射镜8b，该透射光被第四半反射镜8c反射，而成为入射试料7的泵浦光3a。
接着，对于从激光源3照射到试料7上的第一探测光3b进行说明。
来自激光源3的光之中的、由第一半反射镜4a反射的光，被第二半反射镜4b分割成透射光和反射光。在该反射光的光路上，配设有第一光学延迟部5a和第一光快门6a和第三半反射镜8b。
由此，来自激光源3的光之中的、被第一半反射镜4a反射且接着被第二半反射镜4b反射的光，通过第一光学延迟部5a和第一光快门6a，被第三半反射镜8b反射，接着被第四半反射镜8c反射之后，作为第一探测光3b照射到试料7。就第一探测光3b而言，经由第一光学延迟部5a而发生Td1的延迟时间，在被泵浦光3a照射后经过Td1后，到达试料7。
接下来对于从激光源3照射到试料7的第二探测光3c进行说明。
来自激光源3的光之中的、透过第二半反射镜4b的光，被第一反射镜4c反射。在该反射光的光路上，配设有第二光学延迟部5b、第二光快门6b和第四半反射镜8c。
由此，来自激光源3的光之中的、被第一半反射镜4a反射而接着透过第二半反射镜4b的光，被第一反射镜4c反射后，通过第二光学延迟部5b和第二光快门6b，在透过第四半反射镜8c之后作为第二探测光3c照射到试料7。就第二探测光3c而言，经由第二光学延迟部5b产生Td2的延迟时间，在泵浦光3a照射之后经过Td2后，到达试料7。
图2是表示泵浦光3a、第一探测光3b、第二探测光3c、照射到试料7的泵浦光3a和第一探测光3b、照射到试料7的泵浦光3a和第二探测光3c的关系的时序图。
图2的横轴是时问，而纵轴按从上到下的顺序是：泵浦光3a、第一探测光3b、第二探测光3c、经由光快门部6只使第一探测光3b通过时到达试料7上的入射光(延迟时间为Td1)、经由光快门部6只使第二探测光3c通过时到达试料7上的入射光(延迟时间为Td2)。
如图2所示，通过光快门部6，第一探测光3b和第二探测光3c只有某一方照射到试料7。因此，就朝向试料7的入射光而言，在第一探测光3b入射时由拥有Td1的延迟时间的脉冲对构成，在第二探测光3c入射时由拥有Td2的延迟时间的脉冲对构成。
图3是表示延迟时间(Td)的时间变化的时序图。如图3所示，通过周期性地切换光快门部6，就使探测光的延迟时间按照在Td1和Td2之间呈矩形波的方式调制。
图4是表示由传感器11测量的探测信号(P)的时间变化的时序图。如图4所示，随着延迟时间的周期性的调制，由传感器11测量的探测信号成为在P(Td1)和P(Td2)之间振动的矩形波信号。
矩形波振动的探测信号被输入到相位敏感检测机构12，从相位敏感检测机构12得到的测量值，与延迟时间Td1和Td2所对应的探测信号P(Td1)和P(Td2)的差P(Td1)-P(Td2)成正比。
图5是表示探测信号(P)对延迟时间Td的依存性的图。如图5所示，一般地，就探测信号的延迟时间依存性P(Td)而言，相对于大的Td而渐近于P的常规值P(∞)，据此，特别是如果延迟时间Td2取得大，则能够将测量值近似地视为P(Td1)-P(∞)。因此，测量值与以p(∞)为基准而计的P(Td1)本身成正比。
由此，在本发明的泵浦探针测量装置1中，例如能够针对1ns以下的、也就是ps级的高速现象，高精度地测量探测信号的延迟时间依存性。
以下，示出脉冲的重复频率、脉冲的重复周期、两个延迟时间、延迟时间的调制频率的一例。
脉冲的重复频率：100MHz
脉冲的重复周期：10ns
两个延迟时间：0～5ns
延迟时问的调制频率(快门的开闭频率)：1kHz(周期为1ms)
(第二实施方式)
图6是表示本发明的第二实施方式的泵浦探针测量装置30的构成例的图。如图6所示，第二实施方式的泵浦探针测量装置30，具备简单的光快门部6A来取代图1所示的光快门部6，这一点与第一实施方式的泵浦探针测量装置1不同。光快门部6A由作为光快门6c的一个普克尔斯盒、第五半反射镜6e、偏振旋转元件31、第三反射镜6d构成。照射光学系统8A由第二反射镜8a和第三半反射镜8b构成。就是说，若与图1的照射光学系统8比较，则为少一片半反射镜的构成。光快门控制部10具备发生作为控制构成光快门6c的普克尔斯盒的信号、例如1kHz的矩形波的电路。光快门控制部10能够使用脉冲发生器和信号发生器。以下，在图6中，以光快门6c作为普克尔斯盒加以说明。
首先，对于从激光源3照射到试料7的泵浦光3a的光路进行说明。来自激光源3的光，透过第一半反射镜4a，由第二反射镜8a反射后，被第三半反射镜8b反射，而成为入射试料7的泵浦光3a。
其次，对于从激光源3照射到试料7的第一探测光3b进行说明。来自激光源3的光之中的、由第一半反射镜4a反射的光，被第二半反射镜4b分割成透射光和反射光。在该反射光的光路上，配设有第一光学延迟部5a、偏振旋转元件31和第三反射镜6d。作为偏振旋转元件31，能够使用λ/2板。λ/2板31也称为1／2波片。
由此，来自激光源3的光之中的、被第一半反射镜4a反射且接着被第二半反射镜4b反射的光，通过第一光学延迟部5a和λ/2板31，被第三反射镜6d反射，接着被第五半反射镜6e反射后，通过普克尔斯盒6c成为第一探测光3b照射到试料7。就第一探测光3b而言，经由第一光学延迟部5a而产生Td1的延迟时间。因此，第一探测光3b在泵浦光3a照射到试料7之后、且经过Td1后到达试料7。
接下来，对于从激光源3照射到试料7的第二探测光3c进行说明。
来自激光源3的光之中的、透过第二半反射镜4b的光，被第一反射镜4c反射。在该反射光的光路上，配设有第二光学延迟部5b、第五半反射镜6e、普克尔斯盒6c和第三半反射镜8b。由此，在来自激光源3的光之中的、由第一半反射镜4a反射且接着透过第二半反射镜4b的光，被第一反射镜4c反射，透过第二光学延迟部5b、第五半反射镜6e、普克尔斯盒6c和第三半反射镜8b之后，成为第二探测光3c照射到试料7上。就第二探测光3c而言，经由第二光学延迟部5b产生Td2的延迟时问。因此，第二探测光3c在泵浦光3a照射到试料7之后、且经过Td2后到达试料7。
就普克尔斯盒6c而言，其不使某一偏振方向的光通过，即，进行阻挡时，与之正交的偏振方向的光几乎没有损失地通过元件。反之，在使某一偏振方向的光几乎没有损失地透过时，与之正交的偏振方向的光受到阻挡。
因此，如果利用λ／2板这样的偏振旋转元件31，预先使第二脉冲列和第三脉冲列的偏振方向正交，并对于第二脉冲列打开普克尔斯盒6c，则将使普克尔斯盒6c针对第三脉冲列自动地关闭。反之，如果对于第二脉冲列关闭普克尔斯盒6c，则将使普克尔斯盒6c针对第三脉冲列自动地打开。由此，在图1所示的泵浦探针测量装置1中需要两个光快门6a、6b，而在图6所示的泵浦探针测量装置30中，尽管只有一个构成光快门的普克尔斯盒6c，但也能够进行与泵浦探针测量装置1相同的工作。
根据泵浦探针测量装置30，在泵浦探针测量装置1的一方的光学延迟部5a之后插入λ/2板31，预先使偏振光旋转90度，从而可以将使用的普克尔斯盒6c减少成1个。
此外，根据泵浦探针测量装置30，能够解除使泵浦探针测量装置1中运行的两个光快门6a、6b以高精度在时间上同步工作的技术困难。
(第三实施方式)
图7是表示本发明的第三实施方式的泵浦探针测量装置40的构成例的图。如图7所示，第三实施方式的泵浦探针测量装置40，具备超短光脉冲激光发生部2A来取代前述的超短光脉冲激光发生部2，这一点与第一实施方式的泵浦探针测量装置1不同。超短光脉冲激光发生部2A，由发生泵浦光3a的第一激光源43a、发生第一探测光3b的第二激光源43b、发生第二探测光3c的第三激光源43c所构成的三台激光源43构成。
首先，对于从第一激光源43a照射到试料7的泵浦光3a的光路进行说明。来自第一激光源43a的光，由反射镜8a反射后透过第三半反射镜8b，接着被第四半反射镜8c反射，而成为入射试料7的泵浦光3a。
其次，对于从第二激光源43b照射到试料7的第一探测光3b进行说明。第二激光源43b是与第一激光源43a同步地、且在延迟时间Td1之后振荡的激光源。从第二激光源43b发生的脉冲光，通过第一光快门6a后，被第三半反射镜8b反射，接着被第四半反射镜8c反射，成为第一探测光3b照射到试料7。第一探测光3b在泵浦光3a照射之后、且经过Td1后到达试料7。
接着，对于从第三激光源43c照射到试料7的第二探测光3c进行说明。第三激光源43c是与第一激光源43a同步地、且在延迟时间Td2之后振荡的激光源。从第三激光源43c发生的脉冲光，通过第二光快门6b后，透过第四半反射镜8c，成为第二探测光3c照射到试料7。第二探测光3c在泵浦光3a照射到试料7后、且经过Td2后到达试料7。
根据泵浦探针测量装置40，因为使多个激光源43同步振荡地加以使用，所以不需要光学延迟部5。
在本发明的泵浦探针测量装置1、30、40中，不用间断来自激光振荡器的脉冲，就可以用于测量，并且能够实现大振幅且高频率下的延迟时间。由此，能够以高灵敏度测量对试料7的光载流子的激发及其弛豫过程。
(第四实施方式)
在第一～第三实施方式中，检测来自试料7的探测信号的传感器11，是使用光电二极管检测来自试料7的反射光的，而对于将放在试料7上的扫描探针显微镜装置作为传感器使用的其他实施方式进行说明。
作为第一～第三实施方式中例示的除反射光以外由检测部20所取得的探测信号，可列举从以接近试料7的方式配置的作为传感器的探针所取得的探测信号。作为这样的由探针进行的测量，能够使用扫描探针显微镜(SPM)、扫描原子力显微镜(AFM)和扫描近场显微镜(NSOM)等。在本发明中，将这些显微镜统称为扫描探针显微镜。
在作为检测部20而使用上述这样的以接近试料7的方式配置的传感器时，可以测量由泵浦光3a和探测光3b、3c等激发的且从试料7得到的探测信号。如果是扫描探针显微镜，泵浦光3a的平均的激发光强度提高，信噪比(S／N比)也大幅提高。
图8是表示作为扫描探针显微镜使用扫描隧道显微镜的传感器11a的模式图。如图8所示，就传感器11a而言，以接近试料7的方式配置有未图示的扫描隧道显微镜的探针15。从直流电源16向试料7和探针15之问外加电压，且连接有对试料7和探针15之间所流通的隧道电流进行测量的电流计17。作为扫描隧道显微镜的探针15能够使用金属的探针。如果是扫描探针显微镜，根据测量对象使用构成探针15的传感器。
向试料7照射由泵浦光3a和探测光3b、3c构成的脉冲对，测量相对于延迟时间探测信号、即隧道电流是如何依存的，由此，与第一～第三实施方式中的反射光测量一样，例如能够对于1ns以下的高速现象而高精度地测量探测信号的延迟时间依存性。在试料7的表面使探针15扫描，可以对试料7表面进行二维测量。即，在由泵浦光3a激发的试料7的表面弛豫之际，能够以
Figure BDA0000464130770000141
(埃)至nm(纳米)左右的高空间分辨率观测试料7的表面的激发过程和弛豫过程，因此，能够实现延迟时间调制型的且具有飞秒级的时间分辨的扫描探针显微镜装置。
还有，本发明的泵浦探针测量装置1、30、40，附加在扫描型电子显微镜和透射型电子显微镜等的测量装置上作为各种测量装置也能够使用。
通过以下所示的实施例更详细地说明本发明。
【实施例】
说明由上述实施方式之中的、图6所示的泵浦探针测量装置30进行测量的实施例。
作为图6中的激光源3，使用日本相干会社(コヒレント社)的CHAMELEON。作为光快门6c，使用CONOPTICS社制的普克尔斯盒(350-80LA)。照射到试料7上的探测光的反射光由pin光电二极管接收，使该探测信号在与延迟时间的周期性的调制信号同步下由相位敏感检测机构12进行检测。作为相位敏感检测机构12，使用斯担福研究系统会社(Stanford Research Systems社)的锁相放大器(SR830)。
以下示出使用泵浦探针测量装置30的光脉冲的条件。
脉冲宽度：150fs
脉冲的重复频率：90MHz
Td2：250ps
延迟时问的调制频率(快门的开闭频率)：1kHz
接着，对于使用泵浦探针测量装置30的测量结果进行说明。
作为测量对象的试料7，制作以下外延晶片，即，在GaAs基板上，以分子束外延生长法(MBE)使厚度1μm的AIGaAs层生长，且在AIGaAs层上以低温的20℃使厚度1μm的GaAs层生长。已知在250℃左右的生长温度下，在GaAs层会被导入高浓度的缺陷，因此光载流子寿命非常短。光载流子寿命为数ps左右。
图9是表示来自由泵浦探针测量装置30测量的低温生长GaAs的反射光的探测信号的图。图9的横轴是延迟时间Td1(ps)，纵轴是使反射率的调制振幅AR＝R(Td1)-R(∞)除以反射率的绝对值R而成的值。
由图9可知，使用泵浦探针测量装置30，进行振幅100ps、频率1kHz的延迟时间调制，低温生长的GaAs层的光载流子激发和刚激发之后的弛豫过程的测量以ps级进行。
若将泵浦探针测量装置30所测量的上述的测量结果、与使用脉冲选择器而使脉冲间断了的泵浦探针测量装置(参照专利文献1)相比，则平均的激发光强度提高20倍左右，而且能够进行高精度的延迟时间测量。
本发明不受上述实施例限定，可以在权利要求书所述的发明的范围内进行各种变形，这些当然均包含在本发明的范围内。
【产业上的可利用性】
本发明对于至今为止广泛使用的基于延迟时间调制法的泵浦探针测量法的延迟时间调制方法进行了飞跃性地改善，若考虑到超高速现象的利用会变得重要，则今后其应用范围会非常广阔。本发明在例如半导体纳米器件内部的ps区域的载流子寿命和输送现象的计测、新的功能器件的研究阶段可以有极大的贡献，除此之外，包含在试制器件的评价等现场中的活用在内的广泛应用也值得期待。

Claims (9)

1.一种泵浦探针测量装置，其特征在于，具备：
超短光脉冲激光发生部，其使作为泵浦光的第一超短光脉冲列、相对于该泵浦光具有第一延迟时间而作为第一探测光的第二超短光脉冲列、和相对于该泵浦光具有第二延迟时间而作为第二探测光的第三超短光脉冲列得以发生；
光快门部，其入射上述第二和第三超短光脉冲列；
光快门控制部，其控制上述光快门部，
所述泵浦探针测量装置还具有检测部，该检测部具备：将上述泵浦光和上述第一和第二探测光照射到试料的照射光学系统、检测来自该试料的探测信号的传感器、与该传感器连接的相位敏感检测机构，
上述第一探测光和上述第二探测光相对于上述泵浦光的延迟时间，通过上述光快门控制部被周期性地调制，该经过调制的第一和第二探测光被交替地照射到上述试料上，来自该试料的探测信号按照与上述延迟时间的周期性的调制同步的方式由上述相位敏感检测机构加以检测。
2.根据权利要求1所述的泵浦探针测量装置，其特征在于，
所述超短光脉冲激光发生部具备：
一个超短光脉冲激光器光源；
光学构件，其将由该超短光脉冲激光器光源发生的超短光脉冲分割成三列，来形成作为泵浦光的第一超短光脉冲列以及作为探测光的第二和第三超短光脉冲列；
第一光学延迟部，其使所述第二超短光脉冲列相对于所述泵浦光以第一延迟时间延迟；
第二光学延迟部，其使所述第三超短光脉冲列相对于所述泵浦光以第二延迟时间延迟。
3.根据权利要求1所述的泵浦探针测量装置，其特征在于，
所述超短光脉冲激光发生部具备：
产生所述泵浦光的第一超短光脉冲激光器光源；
使作为所述探测光的第二超短光脉冲列发生的第二超短光脉冲激光器光源；
使作为所述探测光的第三超短光脉冲列发生的第三超短光脉冲激光器光源，
上述第一～第三超短光脉冲激光器光源，在持有特定的延迟时间下同步振荡。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的泵浦探针测量装置，其特征在于，
所述光快门部具备第一光快门和第二光快门，
所述第二超短光脉冲列入射上述第一光快门，
所述第三超短光脉冲列入射上述第二光快门。
5.根据权利要求1～3中任一项所述的泵浦探针测量装置，其特征在于，
所述光快门部具备电光元件和偏振旋转元件，
所述第二超短光脉冲列和所述第三超短光脉冲列入射上述光快门部。
6.根据权利要求3所述的泵浦探针测量装置，其特征在于，
还具备：
第一光学延迟部，其使所述第二超短光脉冲列相对于所述泵浦光以第一延迟时间延迟；
第二光学延迟部，其使所述第三超短光脉冲列相对于所述泵浦光以第二延迟时间延迟。
7.根据权利要求1～3中任一项所述的泵浦探针测量装置，其特征在于，
所述传感器由光电二极管构成，使试料的探测光的反射光入射光电二极管，将反射强度作为第一探测信号加以检测。
8.根据权利要求1～3中任一项所述的泵浦探针测量装置，其特征在于，
所述传感器由扫描探针显微镜构成，在所述泵浦光和所述探测光所照射的所述试料表面，由上述扫描探针显微镜的探针检测出所要检测的第二探测信号。
9.一种测量装置，其中，具备权利要求1至8中任一项所述的泵浦探针测量装置作为构成要素之一。
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