CN101595379A - 泵浦探针测量装置以及使用它的扫描探针显微镜装置 - Google Patents

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Abstract

泵浦探针测量装置(1)具备：超短光脉冲激光产生部(11)，其产生成为泵浦光的第一超短光脉冲列以及成为探针光的第二超短光脉冲列；延迟时间调整部(15)，其调整超短光脉冲列的延迟时间；第一以及第二脉冲拾取器(13、14)，其分别入射第一以及第二超短光脉冲列，通过以任意的重复频率使一个脉冲透过来降低脉冲光的有效重复频率；延迟时间调制部(10)，其周期性地变更从第一以及第二脉冲拾取器(13、14)通过的脉冲的选择位置；照射光学系统(16)，其将泵浦光以及探针光照射到试样(19)上；测量部(20)，其对来自试样(19)的探针信号进行检测；以及锁定检测部(18)。

Description

泵浦探针测量装置以及使用它的扫描探针显微镜装置
技术领域
本发明涉及一种用于计测并分析超高速物理现象的泵浦探针测量装置以及利用了该测量装置的扫描探针显微镜装置，特别涉及一种使用了脉冲拾取器的矩形波延迟时间调制的泵浦探针测量装置以及利用了该测量装置的扫描探针显微镜装置。
背景技术
以往，为了对皮秒(ps)、飞秒(fs)这种极短时间区域的现象进行测量，作为几乎唯一的方法，已知有使用了极短脉冲激光的泵浦探针法。这种泵浦探针法具有各种实现方式，但是在任一种情况下都将从泵浦光激励试样之后到探针光检测出试样的状态为止的时刻之差作为延迟时间，将通过探针光得到的信号作为延迟时间的函数来进行测量，由此以飞秒区域的高时间分辨率来测量试样对光激励的超高速应答。
然而，通常通过这种测量方法得到的信号强度微弱，因此为了从噪声中拾取期望的信号，需要进行调制测量。在此，作为调制测量，最通常的方法是调制泵浦光强度的方法，在对探针光的反射率进行时间分解测量这种研究中留下了许多成果。
另外，根据测量环境不同，对高亮度的泵浦光的强度进行调制而试样温度反复上升和下降，有时这种温度变化会给测量带来不良影响。特别是，在想要通过组合泵浦探针法和扫描探针显微镜来构成在时间以及空间两个区域内具有极限分辨率的所谓时间分解型的扫描探针显微镜装置的一系列研究中，这一点成为问题。
与此相对，作为不对光强度进行调制的方法，已知有延迟时间调制方式。在以往型的延迟时间调制方式中，通过物理上移动放置在泵浦光的光路途中的镜的位置来变更光路长度从而调节与探针光之间的延迟时间。因此，在延迟时间调制方式中，由于用于物理上移动镜的驱动机构的限制而镜位置的移动受到限制，延迟时间的设定范围例如被限制为1纳秒以下，并且延迟时间的变动幅度例如被限制在100皮秒以下。并且，无法进行大振幅的高频的调制，例如被限制在20Hz以下。因而，例如难以对具有数百皮秒以上的缓和时间的现象进行测量。并且，镜位置的机械移动给光学台带来振动，由于光轴偏离等而导致测量精确度下降。
特别是，在该延迟时间调制方式中，信号强度与调制振幅成比例，因此为了测量微小并且缓慢的缓和过程，需要增大调制振幅。
然而，调制振幅的增大除了导致由调制频率下降而引起的噪声振幅增大以外，由于输出信号为整个调制振幅区间的平均值，因此导致时间分辨率下降。并且，在该延迟时间调制方式中，基本上是测量微分信号，因此不知道信号的绝对值，具有难以进行物理解释的倾向。
另一方面，有效利用不会引起试样、测量系温度的上升、下降这种优点，开发出该以往型的组合了延迟时间调制方式和扫描探针显微镜的延迟时间调制型的扫描探针显微镜，留下了许多成果。
另外，作为最近设计出来的新的延迟时间调制方法，设计出了以下方法：以仅具有微小量差别的重复频率来使两个激光振荡器准确地振荡，将各自的激光作为泵浦光、探针光而使用。此时，以与重复频率的差分相当的频率从零到重复周期高速地扫描延迟时间，和与上述重复频率的差分相当的频率同步地记录探针信号并进行平均，由此即使不进行机械上的镜位置的变更也能够容易地测量到较大的延迟时间区域，并且能够测量信号的绝对值。并且，在该方法中，还能够增大调制频率，因此相比优于上述的各种方法。
非专利文献1：A.Bartels，Appl.Phys.Lett.88，041117(2006)
发明内容
发明要解决的问题
然而，为了有效利用该新的延迟时间调制方式的优点，需要频带较宽的探针信号检测器。在探针信号检测器的频带较窄的情况下，需要极大地降低两个激光的重复频率的差即调制频率，从而导致噪声强度的增大。另外，在该新的延迟时间调制方式中，必须要两台高价的激光振荡器，并且需要使这两台激光振荡器互相同步地进行振荡，因此导致装置整体的价格变得非常高。
这样，需要更廉价的、具有较广测量区域以及较高检测灵敏度并且具备了对包括与扫描探针显微镜之间的协作在内的特殊测量环境的适应能力的泵浦探针测量装置。
鉴于上述问题，本发明的目的在于提供一种用于计测并分析超高速物理现象的泵浦探针测量装置以及使用了该测量装置的时间分解型的扫描探针显微镜装置，上述泵浦探针测量装置为如下装置：在使用了脉冲激光的包含飞秒区域的时间分解测量中，不对照射光强度进行调制、即不会受到热影响而能够在从缓和时间较短的现象到较长的现象的较广测量范围的整个范围内高精确度地稳定地计测微弱信号。
用于解决问题的方案
为了达到上述目的，本发明的泵浦探针测量装置具备：超短光脉冲激光产生部，其产生成为泵浦光的第一超短光脉冲列以及成为探针光的第二超短光脉冲列；延迟时间调整部，其调整第一超短光脉冲列以及第二超短光脉冲列的延迟时间；第一脉冲拾取器以及第二脉冲拾取器，其分别入射第一超短光脉冲列以及第二超短光脉冲列，通过以任意的重复频率使一个脉冲透过来减少光脉冲的有效重复频率；延迟时间调制部，其周期性地变更由脉冲拾取器通过的光脉冲的选择位置；测量部，其具有将泵浦光以及探针光照射到试样上的照射光学系统，对来自试样的探针信号进行检测；以及锁定检测部，其以延迟时间调制部中的调制频率对来自试样的探针信号进行相位敏感检测，其中，第一脉冲拾取器或者第二脉冲拾取器变更要透过的光脉冲的选择位置，由此调制与透过了第二脉冲拾取器或者第一脉冲拾取器的光脉冲之间的延迟时间。
根据上述结构，周期性地改变由各脉冲拾取器透过、遮断在超短光脉冲激光装置中连续产生的激光脉冲中的泵浦光以及探针光的脉冲的时机，由此能够得到高速并且较大的延迟时间变化。
在本发明中没有使用调制泵浦光强度的方式，因此即使是对测量中的温度变化敏感的试样，试样温度也不会反复上升、下降，不会给试样带来不良影响。由此，能够对广泛领域中的试样进行测量。
根据本发明，利用脉冲拾取器透过以及遮断从激光装置产生的光脉冲，以比较长的重复周期使光脉冲透过，由此能够容易地对具有比激光装置的重复周期长的例如达到1μ秒左右的缓和时间的物理现象进行测量。直到超过光脉冲的重复频率非常大的延迟时间区域都能够测量，因此能够比较激励状态的探针信号和试样完全缓和后的探针信号。其结果，不仅得到信号的微分值还能够得到信号的绝对值，因此容易进行物理性解释。并且，不需要经过长距离的镜位置移动，因此输出激光的光轴不会偏离，从而能够得到较高的测量精确度。
根据本发明，能够增大调制振幅，因此信号强度与以往型的延迟时间调制方式相比增大数倍到数十倍。另外，根据本发明，通过调制频率的高频率化，在对数十皮秒以上的较慢缓和过程进行测量的情况下的噪声强度例如降低1/2到1/10左右，因此所谓S/N比例如提高50到100倍左右。
在上述结构中，脉冲拾取器优选由普克尔盒和偏振器构成，构成为透过或者遮断任意的光脉冲。延迟时间调制部优选由以下部分构成：光检测器，其检测从超短光脉冲激光产生部产生的光脉冲；计数单元，其对来自光检测器的脉冲信号进行计数；延迟单元，其被连接在计数单元上；以及脉冲拾取器的驱动单元。
根据该结构，能够容易地透过或者遮断任意的脉冲。
在上述结构中，超短光脉冲激光产生部可以构成为包含由掺钛蓝宝石激光振荡器构成的激光光源。根据该结构，例如能够用波长800nm以100MHz左右的重复频率产生脉宽25fs的激光脉冲，因此能容易地得到超短光脉冲激光。
当延迟时间调整部由利用可移动镜来调整光路长度的光学系统构成时，能够使用与以往相同的延迟时间调整部来进行延迟时间的调整，并且不需要长距离的镜移动，因此几乎不会产生照射到试样上的来自脉冲光的光轴偏离，从而测量精确度提高。
超短光脉冲激光产生部具备：一个超短光脉冲激光光源；以及光学部件，其将由该超短光脉冲激光光源产生的超短光脉冲分割为两个来形成泵浦光和探针光，在这种情况下，作为光源仅需要一个超短光脉冲激光装置，因此结构简单而装置整体的成本降低。
超短光脉冲激光产生部具备两个超短光脉冲激光光源，将由各超短光脉冲激光光源产生的超短光脉冲分别作为泵浦光以及探针光而入射到对应的脉冲拾取器，在这种结构的情况下，如果使用以相同周期发光的两个超短光脉冲激光光源，则不需要对入射到各脉冲拾取器的光进行分割，因此能够提高被照射到试样的光脉冲的强度，并且容易错开泵浦光和探针光的相位。在两个超短光脉冲激光光源的波长不同的情况下，能够将泵浦光和探针光设为相互不同的波长。并且，在具备两个激光装置的同步振荡控制机构的情况下，通过适当地设定泵浦光和探针光的振荡相位，能够容易地设定到重复周期为止的延迟时间。因而，利用这种两个超短光脉冲激光光源和脉冲拾取器能够调整延迟时间，因此还能够省略超短光脉冲激光光源为一个的情况下所需的延迟时间调整部。
在超短光脉冲激光光源中使用腔倒空器的情况下，使来自超短光脉冲激光光源的光脉冲的重复频率降低，由此能够提高各光脉冲的强度。由此，不使平均强度大幅降低而能够降低重复频率。在脉冲拾取器的动作频率被限制为1MHz左右的情况下，能够提高泵浦光以及探针光的光强度。
上述测量部优选构成为包含将泵浦光和探针光照射到试样表面上的光学系统以及对探针光的反射光强度进行测量的光学系统，输出探针光的反射光强度作为探针信号。根据该结构，能够将由泵浦光激励的试样表面缓和时的试样表面的反射率变化观测为探针光的反射光强度的变化。
本发明的扫描探针显微镜装置具备上面所述的任一个泵浦探针测量装置，测量部还具备扫描隧道显微镜并输出由扫描隧道显微镜得到的探针信号，其中，上述扫描隧道显微镜对泵浦光和探针光所照射的位置的局部物性进行测量。
本发明的测量装置作为结构要素之一具备上面所述的任一个泵浦探针测量装置。
根据上述结构，能够实现能以从埃到纳米程度的高空间分辨率来观测被泵浦光激励的试样表面缓和时的试样表面的激励过程和缓和过程的、延迟时间调制型、具有飞秒等级的时间分解的扫描探针显微镜装置。并且，能够实现具备了本发明的泵浦探针测量装置的测量装置。
发明的效果
根据本发明，能够提供一种用于计测并分析超高速物理现象的泵浦探针测量装置以及利用了该测量装置的时间分解型的扫描探针显微镜装置，其中，上述泵浦探针测量装置为如下装置：在使用脉冲激光的包含飞秒区域的时间分解测量中，即使不对照射光强度进行调制也能够在从缓和时间较短的现象到较长的现象的较广测量范围的整个范围内高精确度地稳定地计测微弱信号。
附图说明
图1是表示本发明的延迟时间调制式的泵浦探针测量装置的第一实施方式的结构的框图。
图2是表示图1的测量装置中的到达试样表面的泵浦脉冲光以及探针脉冲光的光强度的时间变化的图表。
图3是表示图2的泵浦脉冲光以及探针脉冲光的利用脉冲拾取器进行的延迟时间变更的图表。
图4是表示使用图1的测量装置、由泵浦脉冲光激励后的试样的测量信号的缓和过程的图表。
图5是表示本发明的延迟时间调制式的泵浦探针测量装置的第二实施方式的结构的框图。
图6是表示本发明的延迟时间调制式的泵浦探针测量装置的第三实施方式的结构的框图。
图7是表示本发明的延迟时间调制型的具有飞秒时间分解的扫描探针显微镜装置的一个实施方式的结构的框图。
图8是表示利用具有图7的结构的实施例的扫描探针显微镜装置中的扫描隧道显微镜的电流电压变换前置放大器进行测量得到的隧道电流信号的噪声频谱的图。
图9是表示利用实施例的扫描探针显微镜装置进行测量得到的低温生长GaNxAs1-x薄膜试样的时间分解隧道电流的图表。
附图标记说明
1、30、40：泵浦探针测量装置；10、10A、10B：延迟时间调制部；11、31、32：激光光源；12：分歧光学系统；12a：半透半反镜(half mirror)；12b：反射镜；13：第一脉冲拾取器；13a、14a：电光元件；13b、14b：偏振器(polarizer)；14：第二脉冲拾取器；15：延迟时间调整部；15a：可动镜；16：照射光学系统；16a、16b、16d：反射镜；16c：物镜；17：光检测器；18：锁定放大器(lock-in amplifier)；19、53：试样；20：测量部；21：光检测器；22：计数单元；23、24：延迟单元；25、26：驱动单元；33：同步振荡控制部；41：腔倒空器；50：扫描探针显微镜装置；51：照射光学系统；51a：半透半反镜；51b、51c：反射镜；51d：物镜；52：扫描隧道显微镜；52a：探针；52b：前置放大器；P1：泵浦脉冲光；P2：探针脉冲光。
具体实施方式
下面，根据图示的实施方式来详细说明本发明。在各图中，对相同或者对应的部件使用相同的附图标记。
首先，说明本发明的第一实施方式所涉及的延迟时间调制式的泵浦探针测量装置。
图1示出本发明的延迟时间调制式泵浦探针测量装置的第一实施方式的结构。在图1中，延迟时间调制式的泵浦探针测量装置1构成为具有以下部分：超短光脉冲激光产生部，其包含激光光源11，该激光光源用于产生成为泵浦光的第一超短光脉冲列以及成为探针光的第二超短光脉冲列；分歧光学系统12；两个脉冲拾取器，其由第一脉冲拾取器13和第二脉冲拾取器14构成；延迟时间调制部10，其周期性地变更由这些脉冲拾取器13、14通过的光脉冲的选择位置；延迟时间调整部15；以及照射光学系统16，并且该延迟时间调制式泵浦探针测量装置1构成为包含以下部分：测量部20，其检测来自成为被测量物的试样19的探针信号；以及锁定检测部18，其被连接在该测量部20上。
上述激光光源11例如是飞秒脉冲激光光源。具体地说，能够使用例如以100MHz左右的重复频率产生波长800nm、时间宽度25fs左右的激光脉冲、平均亮度1W左右的掺钛蓝宝石激光振荡器。
上述分歧光学系统12包含被倾斜地配置在上述激光光源11的激光脉冲的出射光路中的半透半反镜12a，从而使得来自上述激光光源11的激光脉冲能够被分歧为该半透半返镜12a的透过光以及反射光。
在此，将上述半透半返镜12a的透过光作为泵浦光而利用，并且将反射光作为探针光而利用，但是也可以与此相反。在以下说明中，以透过光为泵浦光、以反射光为探针光进行说明。
在图示的情况下，上述分歧光学系统12构成为包含被配置在反射光的光路中的反射镜12b，将上述反射光引导到第二脉冲拾取器14。
上述脉冲拾取器13、14由被导入来自上述分歧光学系统12的泵浦光的第一脉冲拾取器13和被导入来自分歧光学系统12的探针光的第二脉冲拾取器14构成，例如构成为从以100MHz这种较高重复频率入射的激光脉冲列中以任意的周期选择性地仅使一个脉冲透过并遮断剩余的脉冲。此时，期望被遮断的光与透过的光的强度比为足够大的300∶1～1000∶1左右。
第一脉冲拾取器13和第二脉冲拾取器14为相同结构即可，只要各自能够提取单一光脉冲，能够设为各种结构。在图示的情况下，脉冲拾取器13、14分别由电光元件13a、14a和偏振器13b、14b构成，其中，上述电光元件13a、14a利用施加电压来使光脉冲的偏振光旋转，上述偏振器13b、14b被配置在电光元件13a、14a的输出侧。在图示的情况下，在输出侧设置了一个偏振器13b，但是也可以在电光元件13a的光输入侧和输出侧分别设置偏振器。在代替电光元件13a、14a而利用声光元件来构成脉冲拾取器13、14的情况下，不需要偏振器13b、14b。电光元件13a、14a分别被后述的延迟时间调制部10驱动，进行纳秒程度的高速开闭。为了以足够高的重复频率使每次一个脉冲透过，期望例如能够选择达到1MHz左右的动作频率。因而，各脉冲拾取器13、14例如能够使用普克尔盒，能够进行动作使得例如遮断100个脉冲中的99个脉冲，使一个脉冲透过。
由此，通过上述脉冲拾取器13、14，上述激光光源11的有效脉冲的重复频率从100MHz下降到1MHz，其平均激光强度从1W下降到10mW。此外，参照图2在后面说明上述脉冲拾取器13、14的光脉冲的通过时机。
延迟时间调制部10周期性地变更通过脉冲拾取器13、14的光脉冲的选择位置。例如，图1示出的延迟时间调制部10由以下部分构成：光检测器21，其对从超短光脉冲激光产生部11产生的光脉冲进行检测；计数单元22，其对来自该光检测器21的脉冲信号进行计数；第一以及第二延迟单元23、24，其被连接在计数单元22上；以及驱动单元25、26，其驱动脉冲拾取器13、14。也可以仅设置第一以及第二延迟单元23、24中的一个。在脉冲拾取器13、14为普克尔盒的情况下，驱动单元25、26由高压电源装置构成。
作为光检测器21能够使用可进行高速应答的pin光电二极管、雪崩光电二极管、光电倍增管等来应答来自超短光脉冲激光产生部的光脉冲。计数单元22和第一以及第二延迟单元23、24能够由使用了二极管、集成电路、微型计算机等的脉冲电路构成，只要能够周期性地变更由脉冲拾取器13、14通过的光脉冲的选择位置即可。也可以将来自高速光检测器21的信号作为时钟信号，使用微型计算机、可编程的集成电路即CPLD(Complex Programmable Logic Device：复杂可编程逻辑器件)来构成计数单元22和第一以及第二延迟单元23、24，对使用于脉冲拾取器13、14的电光元件等光学快门进行驱动。
在图示的情况下，上述延迟时间调整部15由公知结构的利用可动镜15a来调整光路长度的光学系统构成。可动镜15a由被配置成相对于入射光轴倾斜45度角度的一对反射镜构成，沿着入射光轴入射的光由一侧的反射镜15a1反射为相对于入射光轴垂直并入射到另一侧的反射镜15a2，并由另一侧的反射镜15a2反射为相对于入射方向平行。
由此，当在透过了第一脉冲拾取器13的泵浦光的脉冲(泵浦脉冲光)的光轴方向上移动调整可动镜15a时，在可动镜15a向右方移动时光路长度变长，相反向左方移动时光路长度变短。
因而，通过可动镜15a的移动，能够适当地设定泵浦脉冲光相对于探针光的脉冲(探针脉冲光)的延迟时间。例如在光路长度的可变范围为30cm左右的情况下，探针脉冲光与泵浦脉冲光之间的延迟时间例如能够设定在0～1ns的范围内。
在图示的情况下，测量部20由照射光学系统16和检测来自试样19的探针信号的光检测器17构成。照射光学系统16由以下部分构成：物镜16c，其被配置在试样19的表面附近；反射镜16a，其将来自延迟时间调整部15的泵浦脉冲光引导到试样19的表面；反射镜16b，其将来自第二脉冲拾取器14的探针脉冲光引导到试样19的表面；以及反射镜16d，其将由试样19的表面反射的探针脉冲光引导到光检测器17。由此，泵浦脉冲光以及探针脉冲光被聚光在试样19的表面上。此时，泵浦脉冲光先到达试样19，紧接着探针脉冲光被试样19的表面反射。
在光检测器17中，通过反射镜16d被入射由试样19的表面反射的探针信号，由此能够测量在照射泵浦脉冲光之后在准确的延迟时间下的试样19表面的反射率。在光检测器17中例如能够使用Si制的pin光电二极管。
能够使用锁定放大器18来构成上述锁定检测单元。由光检测器17测量的反射光强度的延迟时间依赖成分(参照图1的sig)与激光光源11的光量的波动相比非常小，因此，为了正确地进行测量，锁定检测单元进行调制测量。上述锁定放大器18使用调制频率作为参照信号(参照图1的ref)来对光检测器17的测量信号进行相位敏感检测，由此提高测量精确度，其中，上述调制频率为使用图2在后面说明的使用了第一以及第二脉冲拾取器13、14的延迟时间调制的调制频率。
本发明的特征之一在于具有脉冲拾取器13、14和周期性地变更由这些脉冲拾取器13、14通过的光脉冲的选择位置的延迟时间调制部10，参照图2说明延迟时间调制部10的动作。
图2是表示到达试样19表面的阶段的泵浦脉冲光P1和探针脉冲光P2的光强度的图表，图表的横轴是时间，纵轴是光强度。泵浦脉冲光P1以及探针脉冲光P2是激光光源11产生的大约100MHz的重复频率的激光脉冲，因此激光强度大部分时间为零，仅在例如25fs这种极短时间内提供非常高的强度。
因而，在图2的图表中，这些泵浦脉冲光P1以及探针脉冲光P2成为梳子形状的图表。
在从激光光源11输出的激光脉冲的重复频率为100MHz的情况下，泵浦脉冲光P1、探针脉冲光P2的脉冲之间的时间间隔都为10ns，图2中的虚线与虚线之间为该时间间隔。通过上述脉冲拾取器13、14仅使其中100个脉冲中的一个透过，遮断剩余的脉冲。此外，在图2中为了容易看清而简便地图示出6个脉冲中一个透过而剩余的5个被遮断的状况，用实线表示透过的光脉冲，用虚线表示被遮断的光脉冲。
并且，在将延迟时间调整部15的延迟时间设为-Δt时，上述探针脉冲光P2相对于泵浦脉冲光P1仅晚延迟时间Δt。此时，由光检测器17测量出的光强度与由泵浦脉冲光P1激励的准确的Δt之后的试样的反射率R(Δt)成比例。
在此，如图2的P3所示，当将第二脉冲拾取器14使脉冲通过的时机延迟三个脉冲时，实际的延迟时间为Δt’＝Δt+3×10(ns)，能够瞬间将延迟时间设为非常大的值。此时，由光检测器17测量的光强度成为与试样的反射率R(Δt’)成比例的值。通过控制第二脉冲拾取器14来改变探针脉冲光的通过位置，由此当如图3所示那样周期性地重复图2的P2和P3的状况时，由光检测器17测量的信号在R(Δt)和R(Δt’)之间周期性地振动。在锁定放大器18中将调制频率作为参照信号来对该信号进行相位敏感检测，由此能够测量R(Δt)和R(Δt’)的差。
在以往的延迟时间调制方法中，对延迟时间进行正弦波调制，因此通过调制测量得到的信号在调制振幅区间(Δt和Δt’之间)的整个区间内为R平均的倾斜。与此相对，在本发明中的延迟时间调制方法中，能够对延迟时间完全进行矩形波调制，因此得到的信号准确地与R(Δt)和R(Δt’)之差R(Δt)-R(Δt’)成比例。
如以下示出那样，其提供非常重要的优点。
通常，由泵浦光激励试样之后的状态如图4所示那样，经过数皮秒～数纳秒的短时间的缓和过程而接近固定值。在超高速测量中，该缓和过程的振幅、缓和时间成为测量对象。
如图2示出那样，在本实施方式中，当设延迟时间为Δt’、取除去中间部分后的脉冲重复周期的一半左右的值时，能够将Δt’设为与试样19的缓和时间相比非常大的值。Δt’例如是0.5μs左右。因此，能够将R(Δt’)视为大致完全缓和后的试样19的状态，即能够将R(Δt’)视为信号的零点。此时，在本实施方式中测量的R(Δt)和R(Δt’)的差R(Δt)-R(Δt’)是R(Δt)本身，能够得到反射率的延迟时间依赖成分的绝对值。
另外，在图1的延迟时间调整部15中，当改变泵浦脉冲光P 1和探针脉冲光P2之间的延迟时间时，不仅Δt发生变化，Δt’也发生变化。但是，如前项所述那样，在将Δt’设为足够大的情况下，相对于R(Δt)反映紧接在试样激励之后的高速缓和过程，R(Δt’)可视为常数。因而，R(Δt)和R(Δt’)之间的差分以缓和后的测量信号电平为基准而准确地表示试样19的缓和过程。
接着，说明本发明的第二实施方式所涉及的延迟时间调制式的泵浦探针测量装置。
图5示出本发明的延迟时间调制式的泵浦探针测量装置的第二实施方式的结构。在图5中，延迟时间调制式的泵浦探针测量装置30的结构与图1示出的泵浦探针测量装置1具有以下不同：代替激光光源11而对泵浦光以及探针光分别设置激光光源31、32并省略了分歧光学系统12以及延迟时间调整部15，由第一延迟时间调制部10A驱动第一脉冲拾取器13，由第二延迟时间调制部10B驱动第二脉冲拾取器13。
上述激光光源31、32分别是与图1的泵浦探针测量装置1中的激光光源11相同的结构，并且被同步振荡控制部33控制成准确地以相同周期进行振荡，不需要对入射到各脉冲拾取器13、14的光进行分割，因此提高照射到试样19的脉冲光的强度，并且通过任意地选择输出光脉冲的相位能够自由地设定两个激光脉冲的延迟时间。能够将两个超短光脉冲激光光源31、32设为相同波长。另外，在波长不同的情况下，能够将泵浦光和探针光设为相互不同的波长。并且，通过使用两个激光装置的同步振荡控制部33来适当地设定泵浦光和探针光的振荡相位，能够容易地设定到重复周期为止的延迟时间。因而，能够通过这种两个超短光脉冲激光光源31、32和脉冲拾取器13、14来调整延迟时间，因此还能够省略超短光脉冲激光光源为一个的情况下所需的延迟时间调整部15。例如在作为激光光源31、32而使用重复频率100MHz左右的掺钛蓝宝石激光振荡器的情况下，通过同步振荡控制部33，能够使泵浦脉冲光P1以及探针脉冲光P2以200fs左右的抖动并具有在到脉冲的重复周期为止的范围的任意的延迟时间地进行振荡。
通过同步振荡控制部33能够任意地设定泵浦脉冲光P1与探针脉冲光P2之间的延迟时间，由此能够省略图1示出的延迟时间调整部15。在图1的泵浦探针测量装置1中，能够将最大仅能取1ns左右的延迟时间的设定范围扩大到脉冲之间的重复周期，并且能够消除由大振幅的镜位置变更引起的光轴的微小偏离等的不良影响。通过调整第二脉冲拾取器14的光脉冲透过时机，延迟时间的设定范围超过原来的激光光源31、32的重复频率，能够在由脉冲拾取器14除去中间部分光脉冲之后的有效脉冲重复周期的范围内任意地进行设定。由此，在作为激光光源31、32例如使用了100MHz的重复频率的激光的情况下，也能够测量达到数百纳秒左右的比较慢的缓和过程。
第一延迟时间调制部10A由以下部分构成：光检测器21，其检测从超短光脉冲激光产生部的第一激光光源31产生的光脉冲；计数单元22，其对来自该光检测器21的脉冲信号进行计数；第一延迟单元23，其被连接在计数单元22上；以及脉冲拾取器13的驱动单元25。同样地，第二延迟时间调制部10B也是与第一延迟时间调制部10A相同的结构，由以下部分构成：光检测器21，其检测从超短光脉冲激光产生部的第二激光光源32产生的光脉冲；计数单元22；第二延迟单元24；以及第二脉冲拾取器14的驱动单元26。能够将光检测器21、计数单元22、第一以及第二延迟单元23、24、脉冲拾取器13、14的驱动单元25、26设为与在图1中说明的延迟时间调制部10相同的结构，因此省略说明。在此，也可以仅设置第一延迟单元23以及第二延迟单元24中的一个。
根据上述第一以及第二延迟时间调制部10A、10B，能够与图1示出的延迟时间调制部10同样地，周期性地变更由脉冲拾取器13、14通过的脉冲的选择位置。
根据这种结构的测量装置30，起到与图1示出的测量装置1同样的作用。在这种情况下，使用两台激光光源31、32，因此设备成本增大，并且由于同步振荡控制部33的限制而延迟时间的设定精确度具有劣于图1的测量装置1的倾向，但是能够仅利用同步振荡控制部33进行延迟时间的设定，因此不需要将图1的延迟时间调整部15的可动镜15a的位置机械性上大幅移动的机构。因而，能够得到提高测量系的可靠性和大幅提高试样19上的焦点位置的稳定性的优点。
接着，说明本发明的第三实施方式所涉及的延迟时间调制式的泵浦探针测量装置。
图6示出本发明的延迟时间调制式的泵浦探针测量装置中的第三实施方式的结构。在图6中，延迟时间调制式的泵浦探针测量装置40的结构与图1的测量装置1具有以下不同：代替激光光源11而使用附加有腔倒空器41的激光光源11。
具备了该腔倒空器的激光光源11、41为公知的结构，例如，能够使用以下激光振荡器：对掺钛蓝宝石激光振荡器的空腔中插入声光学调制器(AO调制器)，激光脉冲每在空腔中往复数十～数百次时仅打开一次空腔，取出蓄积在空腔内部的非常高强度的激光脉冲，由此将平均强度保持在与通常的掺钛蓝宝石激光振荡器相同程度，以较低重复频率输出较高强度的光脉冲。根据这种结构，例如能够实现平均强度数百mW左右、重复频率2MHz左右的激光振荡器。
例如在利用最大动作频率1MHz的普克尔盒构成两个脉冲拾取器13、14的情况下，在图1以及图5示出的第一实施方式以及第二实施方式中，在来自激光振荡器的光脉冲之中仅能够使100个中的一个左右透过，激光强度成为百分之一。因而，即使来自激光光源11、31、32的激光强度为1W左右，通过脉冲拾取器13、14之后的平均强度也成为10mW左右。
与此相比，在图6示出的实施方式中，激光光源11、41例如具有2MHz的重复频率，因此脉冲拾取器13、14使从激光光源41输出的光脉冲在两个脉冲中透过一个脉冲，由此将重复周期从2MHz降低到1MHz，通过周期性地变更透过的光脉冲，与图1同样地对延迟时间进行矩形波调制。
根据这种结构的测量装置40，起到与图1的测量装置1同样的作用，并且脉冲拾取器13、14中的平均强度的下降为50％左右，与图1的实施方式相比，能够得到非常强的探针光的信号强度。
在上述各实施方式中，作为例子说明了通过矩形波调制泵浦探针法来测量试样的反射率的情况，但是并不限于此，能够将任意的时间分解泵浦探针测量方法和使用了脉冲拾取器的延迟时间的矩形波调制方式组合使用。因而，有效利用不对泵浦探针光强度进行调制而能够在较大延迟时间范围的整个范围内进行测量的本发明的特征，例如与扫描隧道显微镜进行组合，还能够构成可测量在极微小空间中产生的超高速现象的显微镜装置。
在此，作为本发明的第四实施方式，说明使用了延迟时间调制式的泵浦探针测量装置的扫描探针显微镜装置。
图7是表示本发明的延迟时间调制型的具有飞秒时间分解的扫描探针显微镜装置的一个实施方式的结构的图。在图7中，扫描探针显微镜装置50由两个激光光源31、32、同步振荡控制部33、延迟时间调制部10、第一以及第二脉冲拾取器13、14、照射光学系统51、扫描隧道显微镜52以及锁定放大器18构成。
如图7所示，第四实施方式所涉及的延迟时间调制式的扫描探针显微镜装置50与图5示出的本发明的第二实施方式所涉及的泵浦探针测量装置的不同点在于测量部20构成为具备照射光学系统51和扫描隧道显微镜52，其它结构相同。
上述照射光学系统51由半透半反镜51a、两个反射镜51b、51c以及物镜51d构成。来自第一脉冲拾取器13的泵浦脉冲光由反射镜51b反射之后透过半透半反镜51a，并且由反射镜51c反射，通过物镜51d聚光在扫描隧道显微镜52内的试样53的表面。来自第二脉冲拾取器14的探针脉冲光由半透半反镜51a反射，与泵浦脉冲在相同的光轴上重叠，并且由反射镜51c反射，通过物镜51d聚光在扫描隧道显微镜52内的试样53的表面。
上述扫描隧道显微镜52为公知的结构，在试样53的正上方配置探针52a使得在其前端与试样53之间形成隧道结，并且构成为在试样53的表面上扫描探针52a，对试样53的表面上照射激光脉冲，利用电流检测用的前置放大器52b检测通过调制探针52a的前端与试样53之间的隧道电流而得到的探针信号，并输出到锁定放大器18。
根据上述结构的显微镜装置50，激光脉冲分别作为泵浦脉冲光和探针脉冲光从激光光源31、32通过脉冲拾取器13、14、并且通过照射光学系统51照射到扫描隧道显微镜52中的探针52a正下方的试样53表面。在此，激光脉冲具有由同步振荡控制部33和脉冲拾取器13、14设定的延迟时间、以每两个脉冲为一对来激励试样53的表面。此时，为了保持探针52a与试样53之间的隧道电流固定，扫描隧道显微镜52通过具有较低遮断频率的反馈控制来调整探针52a与试样53之间的间隔。
用驱动单元25、26驱动脉冲拾取器13、14，在调制延迟时间时，考虑将泵浦脉冲光设为其调制频率足够高于扫描隧道显微镜52的反馈控制的遮断频率，由此不会由于反馈电路而使测量对象的信号衰减。在这种状态下，使用锁定放大器18以第二脉冲拾取器14的调制频率为基准对来自扫描隧道显微镜52的电流检测用前置放大器52b的输出信号进行相位敏感检测，作为其输出能够观察在探针52a正下方的试样53的表面的极微小空间中产生的超高速物理现象。
实施例
下面，说明本发明的延迟时间调制式泵浦探针测量装置的实施例。
本发明的延迟时间调制式泵浦探针测量装置中的测量方法的基本原理与到目前为止通常使用的延迟时间调制型泵浦探针测量方法的基本原理相同，但是对其调制方法进行了创新性的改进，即使通过延迟时间调制方式的这种改进，装置也根据与以往型相同的基本原理正常地进行动作。
下面，详细说明到目前为止示出的实施方式之中用于具体地实施图7示出的扫描探针显微镜装置50的装置结构。
将成为本发明的主要部分的利用脉冲拾取器进行的矩形波延迟时间调制系统与以往的扫描隧道显微镜进行组合，构成超高速时间分解的扫描隧道显微镜装置50。
首先，说明使用于与其相同目的的以往型的装置结构。以往型的装置也与图7的测量部20相同，通常，泵浦脉冲光和探针脉冲光在相同光轴上传播并照射到试样上，因此试样成为被泵浦和探针这两个光脉冲构成的脉冲对反复激励的状态。因此，该类型的显微镜被称为脉冲对激励型的时间分解扫描隧道显微镜。作为以往型的装置已知有使包含在延迟时间设定光学系统中的镜位置机械性地进行振动来进行延迟时间调制的延迟时间调制型光脉冲对激励扫描隧道显微镜装置。在该以往型的装置中，由通过镜的振动而被调制了延迟时间的脉冲对来激励扫描隧道显微镜正下方的试样，由此能够对在纳米程度的微小区域内发生的亚皮秒～数十皮秒程度的超高速现象进行测量。然而，在以往型的装置中存在以下缺陷：由于延迟时间的调制振幅较小和调制频率较低而存在信噪比较低的倾向，因此，一次测量需要数小时至数十小时的非常长的时间。
在图7示出的本发明的实施方式的显微镜装置50中，与以往型的装置同样地采用光脉冲对激励扫描隧道显微镜装置的结构，但是，如上所述，通过改进延迟时间调制方式，由于调制振幅的增大而信号强度增加，由于调制频率的提高而噪声强度下降，不会因调制振幅而使时间分辨率下降，从而能够避免因镜的长距离移动而引起的激光焦点位置与扫描隧道显微镜探针位置的偏离。
使用COHERENT公司(コヒレント社)的CHAMELEON作为图7中的激光光源31，使用同一COHERENT公司的MIRA作为图7中的激光光源32。这两个激光光源31、32能够分别独立地以90MHz的重复频率、0.3W～1.5W的平均功率对750nm～950nm左右的任意的波长振荡出150fs左右的激光脉冲。通过使用同一COHERENT公司的同步锁定控制装置作为同步振荡控制部33，能够以500fs左右的抖动使激光光源31、32同步振荡。并且，在使振荡周期完全一致的基础上，能够以任意的时机选择振荡的相位，因此不在外部设置利用长距离的可动镜的移动的延迟时间调整部15，而能够在脉冲的重复周期整个区域内设定任意的延迟时间。
分别使用普克尔盒(Laysop Ltd.制、RTP-3-20)13a、14a作为第一以及第二脉冲拾取器13、14。这些脉冲拾取器13、14的开关时间为1ns左右，最大重复频率为1.5MHz，能够从来自激光光源31、32的90MHz重复频率的脉冲激光的大约100个脉冲中取出一个脉冲。使用ME公司制的普克尔盒驱动器(HighRepition-Rate Pockels Cell Driver)25、26作为驱动该普克尔盒13a、14a的驱动源。通过该普克尔盒驱动器25、26和普克尔盒(RTP-3-20)13a、14a的组合，保证1MHz的重复频率，可以说适合于本发明的实施。
为了决定脉冲拾取器13、14的驱动时机，用具有频带1GHz左右的高速光电二极管21检测即将入射到脉冲拾取器13、14的激光光强度，将其作为时钟信号，使构成为包含可编程的集成电路即CPLD的延迟时间调制部10动作，从而生成成为脉冲拾取器13、14的普克尔盒13a、14a的驱动单元的上述普克尔盒驱动器25、26的控制信号。实际上，通过在90个脉冲中使一个脉冲透过，使透过后的激光脉冲的重复频率成为1MHz，在此以1～2kHz左右的调制频率仅将第二脉冲拾取器14的驱动时机调制为半周期0.5μs。
在此，需要调制频率足够低于后级的扫描隧道显微镜52的电流检测前置放大器52b的频带(～数十kHz)，并且需要足够高于施加到扫描隧道显微镜52的探针52a与试样53之间的距离的弱反馈频带(～10Hz左右)，因此1～2kHz左右的调制频率较适合。通常，在对扫描隧道显微镜的隧道电流信号进行相位敏感检测时，为了避免由机械振动引起的噪声而将调制频率设为较高是有利的，但是，在此所选择的调制频率1～2kHz，例如与以往型的测量装置中的利用镜位置的移动的延迟时间调制方式的情况下的20Hz左右相比大约高50～100倍，由此可期待能够使噪声电平变为1/5～1/10。并且，通过将到目前为止0.5～1ps左右的调制振幅增大到0.5μs左右，可期待信号电平增大十倍以上，当两者结合时，可期待数十～数百倍的信噪比的提高。
通过了上述脉冲拾取器13、14的泵浦脉冲光以及探针脉冲光，通过照射光学系统51的半透半反镜51a、反射镜51b、51c而重叠在同一光轴上并通过物镜51d被导入到扫描隧道显微镜52。通过使用组合多个透镜的复合光学系统作为物镜51d，考虑到能够将从物镜51d到试样53的表面上的焦点位置为止的距离取得较长且能够使焦点的直径变小。具体地说，通过凹透镜暂时将光束直径增加到3～5cm之后利用凸透镜来聚焦的形式较简单，并且带来较佳的结果。
由此，设计成即使将物镜51d到试样53为止的距离增加到300mm，焦点直径也小到数微米左右。这是为了避免扫描隧道显微镜52和物镜51d之间的物理干涉并在焦点位置得到充足的光强度，并且通过减少照射到探针52a的光强度而使由探针52a的热膨胀、热收缩引起的对测量的干扰为最小，特别是，在与能够在真空环境下进行测量的显微镜组合的情况下需要这样设计。
作为扫描隧道显微镜52，由于将半导体表面等设为观测对象，因此使用能够在超高真空环境下进行测量的类型。通常，为了不让来自床面的微弱的振动传送到测量装置，超高真空类型的扫描隧道显微镜在真空内部利用柔软的弹簧来悬挂检测器部分作为减振机构。
然而，在实施本发明时，当用于产生被调制了延迟时间的脉冲对的激光光学系统与扫描隧道显微镜的检测器部分之间的位置关系偏离较大时，会导致试样53、探针52a的位置与物镜51d的焦点位置即与激励光光源的照射位置偏离，给测量带来不良影响，因此将激光光学系统和扫描隧道显微镜构成在单一的较大的减振台上，需要想办法一边减轻来自床面的振动一边保持两者的机械位置关系。
说明使用了上述实施例的扫描探针显微镜装置50的测量结果。
将由利用分子束外延法(MBE)在GaAs晶圆上低温生长的GaNxAs1-x(在此，构成x为0.36％)构成的薄膜试样以(110)面劈开，使用其截面作为成为测量对象的试样53。该试样的生长温度较低，因此缺陷密度较高，该缺陷作为光载体的再结合中心而起作用，因此可期待数十～数百皮秒程度的高速的光载体缓和过程。
图8是表示利用具有图7的结构的实施例的扫描探针显微镜装置50中的扫描隧道显微镜52的电流电压变换前置放大器52b进行测量得到的隧道电流信号的噪声频谱的图。在图8中，横轴表示频率(Hz)，纵轴表示噪声频谱(A/Hz1/2)。
从图8可知，与在以往型的使镜机械性振动的延迟时间调制扫描隧道显微镜52中使用的调制频率20Hz附近的噪声密度相比，在实施例的扫描探针显微镜装置50中，在使用了脉冲拾取器的延迟时间调制中使用的调制频率1kHz附近的噪声密度为大约1/10，确认了提高了调制频率的结果是能够大幅改善噪声水平。
图9是表示利用实施例的扫描探针显微镜装置50进行测量得到的低温生长GaNxAs1-x薄膜试样的时间分解隧道电流的图。在图9中，将来自锁定放大器18的输出显示为图2中的Δt(ps)的函数，纵轴表示时间分解隧道电流(fA)。此时，将图2中的Δt’设为大约0.5μs。
如上所述，对于足够大的Δt’，锁定放大器18的输出信号表示隧道电流值的延迟时间依赖成分I(Δt)本身，因此反映了试样53上的扫描隧道显微镜52的探针52a正下方的纳米左右的微小区域的超高速应答，主要是反映了光载体的缓和过程。从图9可知，能够将在数十皮秒乃至数百皮秒左右内产生的超高速缓和过程检测为飞安培程度的隧道电流的变化。明确了此时的信噪比与以往型的装置相比改善了100倍左右。
产业上的可利用性
本发明显著地改善了到目前为止广泛使用的利用延迟时间调制法的泵浦探针测量法的延迟时间调制方法，当考虑到今后超高速现象的利用变得重要时，其应用范围非常广并具有重大意义。例如，担心在泵浦光强度的调制中试样温度发生较大变化而该变化给测量结果带来影响，但是通过使用在本发明中得到的方法，能够在保持试样温度大致固定的状态下进行测量。
使用了本发明的飞秒时间分解扫描探针显微镜与以往型的显微镜相比，能够期待100倍左右的信噪比的提高，能够在保持试样温度大致固定的状态下进行测量，因此预计会迅速地被推广应用。例如，能够对半导体纳米设备内部的皮秒区域的载体寿命、移动进行计测，能够提供到目前为止没有得到的测量方法，通过较深地理解新的物理现象，除了在新功能设备的研究阶段中能够作出具大贡献以外，也被期待包括有效利用在制作设备的评价等现场在内的广泛应用。
此外，还能够将本发明的泵浦探针装置附加到扫描型电子显微镜、透过型电子显微镜等测量装置而作为各种测量装置来使用。

Claims (11)

1.一种泵浦探针测量装置，具备：
超短光脉冲激光产生部，其产生成为泵浦光的第一超短光脉冲列以及成为探针光的第二超短光脉冲列；
延迟时间调整部，其调整上述第一超短光脉冲列以及第二超短光脉冲列的延迟时间；
第一脉冲拾取器以及第二脉冲拾取器，其分别被入射上述第一超短光脉冲列以及第二超短光脉冲列，通过以任意的重复频率使一个脉冲透过来降低光脉冲的有效重复频率；
延迟时间调制部，其周期性地变更由上述第一脉冲拾取器以及第二脉冲拾取器通过的光脉冲的选择位置；
测量部，其具有将上述泵浦光以及探针光照射到试样上的照射光学系统，检测来自该试样的探针信号；以及
锁定检测部，其以上述延迟时间调制部中的调制频率对来自上述试样的探针信号进行相位敏感检测，
其中，上述第一脉冲拾取器或者第二脉冲拾取器变更要透过的光脉冲的选择位置，由此调制与透过了第二脉冲拾取器或者第一脉冲拾取器的光脉冲之间的延迟时间。
2.根据权利要求1所述的泵浦探针测量装置，其特征在于，
上述脉冲拾取器由普克尔盒和偏振器构成，透过或者遮断任意的光脉冲。
3.根据权利要求1或2所述的泵浦探针测量装置，其特征在于，
上述延迟时间调制部由以下部分构成：光检测器，其检测从上述超短光脉冲激光产生部产生的光脉冲；计数单元，其对来自该光检测器的脉冲信号进行计数；延迟单元，其被连接在该计数单元上；以及上述脉冲拾取器的驱动单元。
4.根据权利要求1所述的泵浦探针测量装置，其特征在于，
上述超短光脉冲激光产生部构成为包含由掺钛蓝宝石激光振荡器构成的激光光源。
5.根据权利要求1所述的泵浦探针测量装置，其特征在于，
上述延迟时间调整部由利用可移动镜来调整光路长度的光学系统构成。
6.根据权利要求1或4所述的泵浦探针测量装置，其特征在于，
上述超短光脉冲激光产生部具备：一个超短光脉冲激光光源；以及光学部件，其将由该超短光脉冲激光光源产生的超短光脉冲分割为两个来形成泵浦光和探针光。
7.根据权利要求1所述的泵浦探针测量装置，其特征在于，
上述超短光脉冲激光产生部具备两个超短光脉冲激光光源，将由各超短光脉冲激光光源产生的超短光脉冲分别作为泵浦光以及探针光而入射到对应的脉冲拾取器。
8.根据权利要求6或7所述的泵浦探针测量装置，其特征在于，
上述超短光脉冲激光光源具备腔倒空器。
9.根据权利要求1所述的泵浦探针测量装置，其特征在于，
上述测量部构成为包含将泵浦光和探针光照射到试样表面上的光学系统和对该探针光的反射光强度进行测量的光学系统，输出上述探针光的反射光强度作为探针信号。
10.一种扫描探针显微镜装置，具备权利要求1至9中的任一项所述的泵浦探针测量装置，
上述测量部还具备扫描隧道显微镜并输出通过该扫描隧道显微镜得到的探针信号，其中，上述扫描隧道显微镜对泵浦光和探针光所照射的位置的局部物性进行测量。
11.各种测量装置，作为结构要素之一具备权利要求1至9中的任一项所述的泵浦探针测量装置。
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