JP5339364B2

JP5339364B2 - レーザー同期方法、レーザーシステム及びポンプ・プローブ測定システム

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Publication number: JP5339364B2
Application number: JP2009174224A
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Inventors: 雄次大竹; 比呂和前坂; 直康細田
Original assignee: RIKEN Institute of Physical and Chemical Research
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Priority date: 2009-07-27
Filing date: 2009-07-27
Publication date: 2013-11-13
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Description

本発明は、２つの短パルスレーザー光、すなわちポンプレーザー光とプローブレーザー光を同期して発生させる方法及び装置に関する。

ポンプ・プローブ実験は、結晶等の観測試料にポンプ光を当てて励起し、ポンプ光の励起により活性化した試料の時間発展の動きを、プローブ光により時間を追って観測する方法である。そのため、ポンプ光を僅かではあるがプローブ光より先に観測試料に当てる必要がある。加えて、時間を追って試料物質の変化過程を追うので、ポンプ光とプローブ光の時間間隔は正確に試料の反応速度に応じて可変して決められなければならない。従って、両者は正確に同期している必要がある。また、その同期精度は、観測試料の励起光（ポンプ光）照射による変化速度にもよるが、通常、分子・原子の世界に近いものを扱う場合を想定すると、理想的にはフェムト秒の時間精度が必要である。なお、ポンプ光とプローブ光の各々の波長は、観測試料の性質により個々に決まる。

K. THYAGARAJAN and AJOY GHATAK, FIBER OPTIC ESSENTIALS, WILEY INTERSCIENCE, pp.197-202, 2007. P. HARIHARAN, OPTICAL INTERFEROMETRY, ELSEVIER, pp.26-27, 2003. MESCHEDE, OPTICS, LIGHT AND LASER, WILEY-VCH, pp.322-328, 2007. 小沼稔、吉田信也、柴田光義、オプトエレクトロニクスとその材料、光学図書、pp.201-249,1995

従来のポンプ・プローブ実験、たとえばＸ線自由電子レーザーとチタンサファイヤレーザーを用いる実験の場合、２つの短パルスレーザーの同期は、Ｘ線自由電子レーザー用加速器の加速高周波信号にポンプ用通常モードロックレーザー（チタンサファイヤレーザー）を同期させる。従来それは、加速高周波信号（たとえば５７１２ＭＨｚ）の低調波信号（たとえば７９．３ＭＨｚ、サブハーモニクス）をチタンサファイヤレーザーのモードロック信号として利用していた。

この同期手法は、レーザーからのコムパルスをフォトダイオードで電子信号に変換し、その信号と低調波信号を位相比較してレーザーの空洞長を変化させる帰還制御をかけるものである。電気信号によるモードロックでは、電気信号に多く含まれる熱やショットノイズ、外来ノイズのため、モードロックの時間ジッタを数百フェムト秒より低くすることが難しい。特に市販品のモードロックレーザー用（非特許文献３）の電気的同期回路は、十分な低ジッタ特性を持っていない。自由電子レーザーの特に極端紫外線からＸ線にいたる波長のパルス光は、加速器の短パルス電子ビームとアンジュレータを使った発生原理から、数百から数十フェムト秒のパルス幅を有する。故に、市販のモードロックレーザーの数百フェムト秒の同期精度（時間ジッタ）では、前記したポンプ・プローブ実験のために数十フェムト秒のパルスのタイミングを決定するための同期を取ることは困難である。少なくともＸ線自由電子レーザーを用いたポンプ・プローブ実験を正確に行なうには、ポンプ光とプローブ光の時間ジッタを、数フェムト秒に抑える必要がある。

本発明は、ポンプ用の短パルスレーザーの発生タイミングとプローブ用の短パルスレーザーの発生タイミングを数十フェムト秒以内で同期させる方法を提供する。これは、例えば第１の短パルスレーザーが自由電子レーザーであり、第２の短パルスレーザーがチタンサファイヤなどの通常レーザーである場合には、自由電子レーザー用加速器の加速周波数、すなわち自由電子レーザーを発生させるための電子ビームのタイミングを、通常レーザー光の発生タイミングと数十フェムト秒以内で高精度に同期させることを意味する。

現状技術では、ポンプ用などの８００ｎｍ帯のチタンサファイヤレーザーなどのモードロックレーザーの発振光は、電気的な高周波時間基準信号に同期させる。しかし、電気的に同期させる方法では、ノイズにより同期精度は数百フェムト秒が限界である。これを改善するためには、なるべく電気信号を使用しない方法でポンプレーザー光を生成することが必要である。そこで、本発明では、Ｘ線自由電子レーザー用加速器の加速用高周波電源用のマスターオシレータによって発生されるレーザー光コムパルス列（例えば５７１２ＭＨｚ繰り返し、波長１５００ｎｍ）を１００Ｈｚ以下の低い繰り返し、例えば６０Ｈｚあるいは５０Ｈｚに間引きして、電気回路を通さずに直接にチタンサファイヤレーザー増幅器に入射させて同期させる。この方法により、現状で数百フェムト秒の同期精度が理論上は５０フェムト秒以下になる。

本発明のレーザー同期方法は、Ｘ線自由電子レーザーから発生される短パルスＸ線レーザー光にチタンサファイヤレーザー増幅器から発生される短パルスレーザー光を同期させるレーザー同期方法において、Ｘ線自由電子レーザー駆動用の主信号源から発生されるＧＨｚ級の信号に同期した波長１５００ｎｍ帯の光コムパルス列を生成する工程と、光コムパルス列を間引いて１００Ｈｚ以下の第２の光コムパルス列を発生する工程と、第２の光コムパルス列を光増幅する工程と、光増幅した第２の光コムパルス列を非線形光学結晶によって前記１５００ｎｍ帯の第二高調波に波長変換する工程と、第二高調波からなる第２の光コムパルス列のパルス以外の時間の直流成分を除去する工程と、パルス以外の時間の直流成分が除去された光パルス列を前記チタンサファイヤレーザー増幅器に入射させることにより、チタンサファイヤレーザー増幅器から短パルスレーザー光を発生させる工程と、を有する。

また、本発明のレーザーシステムは、Ｘ線自由電子レーザー駆動用の主信号源から発生されるＧＨｚ級の信号に同期した波長１５００ｎｍ帯の光コムパルス列を生成する光コムパルス列生成装置と、光コムパルス列を間引いて１００Ｈｚ以下の第２の光コムパルス列を発生するパルス間引き装置と、第１のパルス間引き装置の後段に配置された光増幅器と、光増幅器の後段に配置され１５００ｎｍ帯の光をその第二高調波に波長変換する非線形波長変換器と、非線形波長変換器の後段に配置され、第二高調波からなる第２の光コムパルス列のパルス以外の時間の直流成分を除去するシャッター装置と、チタンサファイヤレーザー増幅器とを有し、シャッター装置を通った光パルス列をチタンサファイヤレーザー増幅器に入射して、Ｘ線自由電子レーザーから発生される短パルスＸ線レーザー光に同期した短パルスレーザー光をチタンサファイヤレーザー増幅器から発生させる。

本発明によると、２つの短パルスレーザー光の発生タイミングを数十フェムト秒以内で高精度に同期させることが可能になる。

ポンプ・プローブ実験の模式図。Ｘ線自由電子レーザー装置の構成例を示す図。市販チタンサファイアヤレーザーをポンプ光に、Ｘ線自由電子レーザーをプローブ光に使い、両者を電気的に同期させるシステムの説明図。本発明によるポンプ光とプローブ光の同期をとるシステムの概略図。ＬＮ変調器を使用したレーザーパルスの間引き装置の説明図。２つのポッケルスセルを使ったレーザーパルスの間引き装置の説明図。

以下では、試料に光刺激を与えるポンプ用の短パルスレーザーをチタンサファイヤレーザーとし、試料の変化を観察するプローブ用の短パルスレーザーをＸ線自由電子レーザー（ＸＦＥＬ，X-ray Free Electron Laser）として説明するが、本発明はこの組み合わせに限定されない。一般的には、プローブ光はＸ線自由電子レーザーによるＸ線とは限らず、通常のレーザー光を使用することもある。

図１は、プローブ光としてＸ線自由電子レーザーを用いて、光刺激によって構造変化す結晶などの試料をポンプ・プローブ測定する実験の模式図である。Ｘ線自由電子レーザーから発生されるＸ線の干渉性（単色であること、周波数スペクトル幅が狭いこと）を利用して、試料の内部構造のイメージング（Ｘ線回折イメージング）を行う。ポンプ光照射によって光励起された試料にＸ線自由電子レーザーの数十フェムト秒幅のＸ線レーザーを照射して、試料の内部構造を探る。ポンプ光は、Ｘ線自由電子レーザー用加速器の電子ビームに同期した１００Ｈｚ以下の低い繰り返し周波数、例えば繰り返し周波数６０Ｈｚでパルス幅が数十フェムト秒のチタンサファイヤレーザーであり、イメージング行うプローブ光はパルス幅が数十フェムト秒のＸ線レーザーである。両者は後述する本発明の方法で正確に同期がとられ、チタンサファイヤレーザーがＸ線レーザーより僅かに先に試料に当たるように調整されている。

試料としては、例えば各種の結晶が用いられる。この実験では、ポンプ光の結晶への照射で結晶の電子雲の状態変化による、結晶の量子相転移の時間発展を観測する。この実験によると、光照射後１００−２００ｆｓ程度の時間内に電子雲の状態変化などの様子を、時間を追ってコマ送り写真のように観察することが可能となる。結晶は、測定位置に置かれる。結晶には、最初にポンプ光としてチタンサファイヤレーザーからの波長８００ｎｍの短パルスレーザー光が照射され、直後にプローブ光としてＸ線自由電子レーザーからの波長０．１ｎｍの高強度Ｘ線パルスが照射される。ポンプ光の照射を受けて結晶が相転移を起こし始めたところに、プローブ光のＸ線パルスが照射され、Ｘ線回折パターンがＸ線カメラによって検出される。Ｘ線回折パターンを逆変換することによって試料のイメージが得られる。この測定を、ポンプ光照射からプローブ光照射までの時間を、例えば１０ｆｓから１００ｆｓまで変化させながら反復し、各瞬間の試料のイメージを取得し、それらを比較することで、試料の内部構造の変化についての情報を得ることができる。ポンプ光照射からプローブ光照射までの時間は、ポンプ光の光路中に挿入された光路長可変手段によってポンプ光の光路長を可変制御する方法などによって調整することができる。

ここでＸ線自由電子レーザーについて簡単に説明する。図２は、Ｘ線自由電子レーザー装置の構成例を示す図である。Ｘ線自由電子レーザーは、通常のレーザーのように外部光（ポンプ光）によるレーザー発振媒体（ＹＡＧ結晶など）内での励起・誘導放出を利用するのではなく、自由空間を通過する電子の動きによりＸ線領域のレーザー光を放出する。

電子銃２１から発生された電子は、マスターオシレータ２２からの連続高周波信号を、入力段階でパルス化する装置を通してその後に増幅する数十台のクライストロン２３からなる大電力パルス高周波源（５７１２ＭＨｚ、数十メガワット、数マイクロ秒幅）で駆動される加速空洞群を備える線型加速器２４で高エネルギーになるまで加速される。続いて、アンジュレータ２５と呼ばれるＮＳ極の永久磁極が交互に対向して設置されている装置の中を通過する。アンジュレータ２５の中で、電子は対向して配置された永久磁石の間隙を通過し、周期磁場によりほぼサイン波状の軌道２６に沿って蛇行する。この方式は、アンジュレータ間隙内にキロアンペア級の大尖頭強度の電子ビームを通過させ、蛇行電子とアンジュレータの周期磁場との相互作用で発生する光を非線形自己増幅するＳＡＳＥ（Self Amplified Spontaneous Emission）の原理を利用している。高尖頭強度の電子ビームは、パルス幅の長い低い強度の電子ビームを数十フェムト秒などの短い時間に集めて形成され（バンチ圧縮）、アンジュレータ内で電子ビームのパルス幅に近いギガワット級の尖頭電力のＸ線レーザー光２７を発生する。すなわち、アンジュレータ２５を通過する電子ビームは、アンジュレータ２５の周期磁場により蛇行して光を発生し、その光により先行する電子が光の波長おきのバンチ（時間的に周期的な集団）を形成する。この波長おきのバンチがより波長のそろった光を発生して、非線形増幅過程に成長する。

線型加速器２４で電子を高エネルギーまで加速するためには、加速空洞とそれに大電力パルス高周波を供給する高周波増幅管であるＣバンド（５７１２ＭＨｚ）クライストロンが数十台必要である。理化学研究所で現在建設中のＸ線自由電子レーザーの場合、７０台近くクライストロンが必要で、それを駆動する固体化増幅器などの高周波駆動・制御ユニットが必要である。この多数のユニットに高周波を供給してクライストロン増幅管を駆動するために、一つのマスターオシレータ（主信号源）と呼ばれる低ノイズの高周波発振器から、全長７００ｍのＸＦＥL装置に沿って設置された伝送先の全てのユニットに高周波の電気信号を分配しなければならない。このためには、伝送路での高周波損失を考慮して光ファイバー網を使用する。その光の波長は、光学部品のコストの点から既に情報通信用に使用されている１５００ｎｍ帯を使用する。その高周波位相・電力値（同期精度、時間安定度）は、それが変動すると、電子ビームのバンチ圧縮の過程での加速空洞内の高周波が変動し、ビーム尖頭電流が変動してＸ線レーザー発生強度が不安定になる。

Ｘ線自由電子レーザーの発振波長は、電子のエネルギーに反比例して蛇行軌道の波長に比例する。たとえば理化学研究所で現在建設中のＸ線自由電子レーザーは、電子のエネルギーが８ギガ電子ボルトで、蛇行の周期は十数ミリメートルである。この定数でのＸ線自由電子レーザーの発振波長は、数オングストロームである。なお、この種の加速器が米国で開発されたころからの伝統で、電子の加速周波数には２８５６ＭＨｚに関係のある周波数が使用されている。本実施例の加速周波数５７１２ＭＨｚは、その２倍の周波数に相当する。なお、線型加速器２４は、マスタートリガー装置からマスターオシレータ２２の高周波信号に同期して発生されるトリガーパルスに基づいて動作が繰り返される。その結果、１００Ｈｚ以下の低い繰り返し周波数、例えば６０Ｈｚの繰り返し周波数でＸ線レーザー２７が発生される。

図３は、市販チタンサファイアヤレーザーをポンプ光に、Ｘ線自由電子レーザーをプローブ光に使い、両者を電気的に同期させるシステムの説明図である。

Ｘ線自由電子レーザーの加速器のマスターオシレータ（主高周波信号源）３０の５７１２ＭＨｚのサブハーモニクスである２３８ＭＨｚ又は７９．３ＭＨｚのサイン波時間基準高周波信号は、電気・光学変換器３１によって光信号に変換され、光ファイバー伝送路３２によって１ｋｍ近く離れたポンプ・プローブの実験室３３に送られる。実験室３３では、それを高速のピンフォトダイオード３４で受けて高周波電気信号に変換し、この高周波電気信号で光コムパルスを発生するモードロックレーザーすなわちチタンサファイヤレーザー３５を同期する。チタンサファイヤレーザー３５から発生された短パルスレーザー光はポンプ光３６として試料３７に照射され、試料を励起する。一方、マスターオシレータ３０の５７１２ＭＨｚの信号は、入力段階で加速器の繰り返しに比例・同期した１マイクロ秒幅くらいに前述の高周波駆動・制御ユニットでパルス化してクライストロン３８に入力され、クライストロン３８はその信号を増幅してＸ線自由電子レーザー３９の電子加速器に給電する。Ｘ線自由電子レーザー３９から発生された短パルスＸ線レーザー光はプローブ光４０として、励起された試料３７に照射される。

ここで、モードロックレーザーは、櫛状の周波数スペクトル（コムスペクトル）を持つ短パルス（サブピコ秒幅）列を発生するもので、光空洞長の帰還制御によりパルスの時間間隔（縦モード、コムスペクトルの周波数間隔）及びパルス幅を一定に保つ。市販のモードロックレーザーを使用する場合、電気的にモードロック制御（レーザーの空洞長制御）を行わなければならない。この場合の時間基準信号に対する同期精度は、前述のように数百フェムト秒がせいぜいである。

Ｘ線自由電子レーザーのポンプ・プローブ実験では、ポンプ光である８００ｎｍ帯のチタンサファイヤなどのモードロックレーザーの発振光は、プローブ光であるＸ線自由電子レーザーの駆動用の電気高周波時間基準信号に正確に同期しなければならない。時間基準信号は、たとえば短距離は同軸ケーブルで送られ、長距離は光ファイバーで送られる。これまでは、光ファイバーで基準信号を送った場合も、最終的には変換器で光から電気信号に変換して端末機器を駆動していた。しかし、電気的に同期させると、ノイズにより数百フェムト秒が同期精度の限界である。これを改善するために、本発明では時間基準信号として電気信号を使用しない方法でポンプレーザー光を生成するように構成した。

図４は、本発明によるポンプ光とプローブ光の同期をとるレーザーシステムの構成例を示す図である。まず、Ｘ線自由電子レーザー用加速器の電子の加速周波数（５７１２ＭＨｚ）に高精度に同期した、同じ繰り返し周波数の光コムパルス列を作り出す。このパルス列は、マスターオシレータ２２の制御下に、光コム発生器又はモードロックレーザー（主にファイバーレーザー）４１にて生成される。生成された光コムパルス列は、情報通信で良く使用される波長１５００ｎｍ帯のレーザーパルスであり、５７１２ＭＨｚの繰り返し（１７５ｐｓ）で１ｐｓ以下のパルス幅を持ち、時間基準信号となる。１５００ｎｍ帯のレーザー光を使用することで、光ファイバーや光信号分配器などに低コストの量産品を使用できるので、装置の製作コストを低減することができる。

この時間基準信号は、レーザー源から光ファイバー４２で遠方の実験室等の使用場所に送られる。使用場所に送られた光コムパルス列は、電気光学結晶とパルス変調器を用いた１段目のパルス間引き装置４３により、実験で必要な６０Ｈｚ以下などの非常に低い繰り返しのコムパルス列に間引かれる。１段目のパルス間引き装置４３の詳細は後述する。さらに、この繰り返しの低いコムパルスはエルビウムを添加した光ファイバー増幅器４４などで強度が増幅される。続いて、この光パルスはＰＰＬＮなどの非線形光学結晶を備える非線形波長変換器４５に入射され、１５００ｎｍ帯として例えば１５５０ｎｍのレーザー光を用いた場合、そのレーザー光はチタンサファイヤレーザーの発振波長に近い７７５ｎｍの波長に変換される。この７７５ｎｍの短パルスレーザー光は、２段目のパルス間引き装置４６に通され、パルスの前後の余分なＤＣ成分のレーザー光が除かれる。２段目のパルス間引き装置４６は、詳細は後述するが、アバランシェパルサーにて駆動される直線に並んだ２個のポッケルスセルと２個の偏光板からなるシャッターである。このポッケルスセルはＲＴＰ結晶などで、アバランシェパルサーは１ｋＶ以上で数ｎｓ幅程度の高電圧高速パルスを発生する。２段目の７７５ｎｍ光に対するシャッター操作は、間引かれたレーザーパルス光に対するパルスの存在する部分としない部分の消光比の向上（パルス以外の時間のＤＣ成分除去）を目指している。消光比の向上したパルス光は、チタンサファイヤなどのモードロックレーザーで使用されている再生増幅器４７に入射され、再生増幅器後段の続く数段のレーザー増幅器で、大強度で数百ファムト秒以下の短パルスのレーザー光へ増幅される。この増幅された光が、試料３７を励起するためのポンプレーザー光４８になり、場合によっては試料の変化を検出するプローブ光にもなる。レーザー光４８の光路中には、試料３７へのレーザー光４８の照射タイミングを調整するための光路長可変手段ＤＬが設けられている。

一方、マスターオシレータ２２の５７１２ＭＨｚの高周波信号は、図２にて説明したように、クライストロン２３で増幅されてＸ線自由電子レーザーの線型加速器２４に供給され、短パルスＸ線レーザー２７が発生される。Ｘ線カメラ４９は、試料３７によるＸ線回折パターンを検出し、それを逆変換することによって試料内部構造を表す像を再構成する。加速器の動作繰り返しのトリガーパルスは、マスタートリガー装置から出力される。このトリガーパルスは、マスタートリガー装置内で、マスターオシレータで発生する加速器の高周波源駆動用５７１２ＭＨｚのサブハーモニクスである２３８ＭＨｚに同期される。この同期したパルスは、Ｘ線自由電子レーザー装置の各部に光ファイバーを使用して配信される。なお、各配信先にはトリガー遅延装置があり、それは２３８ＭＨｚの周期である４ナノ秒単位で遅延時間を制御できる回路が設けられている。遅延時間の制御幅は１６ミリ秒に及び、この遅延時間を制御することにより電子ビームの発生タイミング、ひいては短パルスＸ線レーザー光の発生タイミングを自由に制御することができる。

本発明のシステムによると、Ｘ線自由電子レーザーとチタンサファイヤレーザー増幅器との同期は、マスターオシレータで５７１２ＭＨｚの光コムパルスを生成する時に担保されている。なお、試料への２つの短パルスレーザー光の照射タイミングを微調整するための光路長可変手段は、コムレーザー光を空間に出して鏡に反射させ、鏡の位置変化で光路長を変えるものであっても、基準信号伝送用ファイバー４２の光路長をファイバーストレッチャーにより変化させ遅延させるものであってもよい。また、光路長可変手段は、短パルスＸ線レーザーの側に設置してもよい。その場合には、自由電子Ｘ線レーザーから出射されるＸ線レーザー光の光路長を、浅い斜入射の鏡（シリコンの単結晶など）の位置の調整により変える。このように、チタンサファイヤレーザー増幅器側あるいはＸ線レーザー側の光路長を変えることで、２つの短パルスレーザー光の試料への照射タイミングを制御することができる。光路長は、数百フェムト秒から数百ピコ秒の領域で変化させることができれば十分である。それは、光路長の変化のミクロンメータからセンチメーターに相当する。

次に、図５を用いて、図４に示した１段目のパルス間引き装置４３の詳細を説明する。１段目のパルス間引き装置は、高速パルス発生器５５により駆動されるＬＮ変調器５１である。図示したＬＮ変調器５１は、一方の光路に電気光学結晶（ＬｉＮｂＯ_３）５２を配置してマハツエンダー干渉計を構成したものである。ＬＮ変調器については例えば非特許文献１に、電気光学結晶（ＬｉＮｂＯ_３）については非特許文献４に、マハツエンダー干渉計については非特許文献２に説明されている。電気光学結晶５２にはバイアスＴ５３を介してバイアス電源５４からの直流バイアス電圧と高速パルス発生器５５からのパルス電圧５６が印加される。高速パルス発生器５５は、トリガー回路５７から供給される１００Ｈｚ以下の低い繰り返しのパルス、例えば自由電子レーザーの加速器の動作に比例した６０Ｈｚの繰り返しパルス５８に同期して、５７１２ＭＨｚの光コムパルス５０の繰り返し周期より短い１００ｐｓ程度の幅を有し、数ボルトのピーク電圧を有するパルス５６を発生する。

ＬＮ変調器５１は、高速パルス発生器５５からパルス５６が入力されているときだけ光コムパルス５０を後段に通すように設定されている。従って、１段目のパルス間引き装置４３に入力された１ｐｓ以下のパルス幅の約１０ＧＨｚ以下の繰り返しのレーザーパルス列（コムパルス列）５０は、６０Ｈｚなどの非常に低い繰り返しのパルス列５９に間引かれるシャッター操作がなされる。なお、図５には、分岐干渉型のＬＮ変調器を示したが、他の構造のＬＮ変調器を用いてもよい。

図６は、２段目のパルス間引き装置４６の詳細説明図である。このパルス間引き装置は、１ｐｓ以下のパルス幅の数百ＭＨｚ以下の繰り返しのレーザーパルス列（コムパルス）を自由電子レーザー用加速器の繰り返しに比例した６０Ｈｚなどの非常に繰り返しの低いパルス列に間引く、シャッターとしての機能を有する。この装置は、ＲＴＰ結晶などの電気光学結晶を使用した２個のポッケルスセル６１，６２、偏光方向が互いに直交する２個の９０゜偏光板６３，６４、高電圧・高速アバランシェパルサー６５，６６を備える。ＲＴＰ結晶については、例えば非特許文献４に説明されている。アバランシェパルサー６５，６６は、ピーク電圧が１ｋＶで、幅が数ｎｓ、立ち上がりが１ｎｓ以下のパルス６７，６８を発生する。

レーザーパルスが入射される最初のポッケルスセル６１と続くポッケルスセル６２は、高電圧・高速アバランシェパルサー６５，６６の駆動タイミングと設置方向による偏光の方向で各々交互に偏光方向が変化する。一方がレーザー光を通すと他方が閉じるなどの、シャッター制御が行われる。これにより、ポッケルスセル６１，６２に加える高電圧パルサーのパルスのタイミング調整をすることで、数ｎｓなどの非常に短い時間だけレーザー光が２つのポッケルスセル６１，６２を通過できるようにする。すなわち、前記のタイミングを調整することで、ポッケルスセル６１，６２による短パルスレーザー光に対するシャッターの開放時間６９が変更できる。これにより、たとえ高電圧・高速アバランシェパルサー６５，６６のパルス波６７，６８が数十ｎｓなどとある程度長くとも、それより短いシャッター速度が実現できる。そのシャッター速度は、アバランシェパルサーのパルス立ち上がり速度である１ｎｓに近いものが実現できる。以上の方法により、数百ＭＨｚ以上の繰り返しの光コムパルスを、６０Ｈｚなどの低い繰り返しに、容易に間引くことが可能となる。

図５に示したパルス間引き装置のトリガー回路５７のトリガー発生タイミング、及び図６に示したパルス間引き装置のアバランシェパルサー６５，６６のパルス発生タイミングは、Ｘ線自由電子レーザーの線型加速器２４の動作に同期したトリガーパルスにより制御される。線型加速器２４用のトリガーパルスは、前述のようにマスタートリガー装置で発生される。

試料にポンプ光とプローブ光が照射されるタイミングは、例えば次のようにして確認することができる。試料として結晶を用意し、短パルスＸ線レーザー光のスポットと通常の短パルスレーザー光（チタンサファイヤレーザー光）のスポットが試料上で重なるように光学系を調整する。この場合、各々のレーザーのスポットの位置の１軸方向の変化が、各々のレーザーのタイミングの変化に比例するように光学系を構成する。その重なり状態を維持したまま試料にＸ線短パルスレーザー光と通常の短パルスレーザー光を照射する。Ｘ線短パルスレーザー光の照射により、それが大尖頭強度なので結晶の表面が昇華する。もし、Ｘ線短パルスレーザー光の照射タイミングと通常の短パルスレーザー光の照射タイミングのずれが生じると、試料上でＸ線レーザーのスポットと通常レーザーのスポット重なりの大きさが変化する。Ｘ線レーザースポットと短パルスレーザー光スポットの重なりが無い部分の短パルスレーザー光の照射スポット内の結晶表面は、Ｘ線レーザーの照射による表面の昇華がないため、通常レーザー光による大きな回折光強度が得られる。この回折強度は、２つのレーザーのタイミング変化に比例したスポットの重なりの大きさに比例して変化する。このようにして、回折光強度の変化から、２つの短パルスの照射タイミングの時間差を知ることができる。こうして２つの短パルスの照射タイミングの関係を求め、それを基準にして、先に述べた光路長の制御等により、試料への２つの短パルスレーザー光の照射タイミングの差が例えば１０ｆｓから１００ｆｓの間の所望の値となるように順次調整して、ポンプ・プローブ実験を行う。

本発明のレーザー同期システムは、信号の伝送系統に光のみを使用することで、ノイズの低減が図れ、光の伝送過程での熱、ショット、外来ノイズの影響が低減できる。ノイズ源は、マスターオシレータ部で光コムパルスを発生する部分のみであり、この部分のノイズを低減すればコムパルスの低時間ジッタが実現できる。従来の方法では、信号の伝送過程で、マスターオシレータ部、電気光変換、光電気変換、モードロック電気回路など、多くの場所で伝送信号のノイズ成分の増加が考えられる。時間ジッタの主なる原因は、信号のノイズ成分である。

上記実施例では、Ｘ線自由電子レーザーの線型加速器を駆動するための高周波信号源として電気的な高周波電源であるマスターオシレータに駆動された光コム発生器を使用したが、マスターオシレータに代えて、ファイバーモードロックレーザーを使った光マスターオシレータを使用してもよい。光コム発生器は、ファブリペロー光共振器内に電気光学結晶であるＬＮ変調器を挿入したもので、ＬＮ結晶に５７１２ＭＨｚの高周波を加えて、外部の連続波（ＣＷ）の１５００ｎｍ帯のレーザーで共振器に光を入力してやることで、５７１２ＭＨｚの繰り返しの１５００ｎｍ帯の光コム信号が取り出せる。この光コム信号は、加速周波数と同じ５７１２ＭＨｚ繰り返しでパルス幅がピコ秒程度の信号であり、Ｘ線自由電子レーザーの電子加速用の大電力高周波源の駆動に使用されるのみならず、ポンプ・プローブ用の同期信号源としても用いられる。

２１電子銃
２２マスターオシレータ
２３クライストロン（大電力高周波源）
２４線型加速器
２５アンジュレータ
２７Ｘ線レーザー
３０マスターオシレータ
３１電気・光学変換器
３２光ファイバー伝送路
３３実験室
３４ピンフォトダイオード
３５チタンサファイヤレーザー
３６ポンプ光
３７試料
３８クライストロン（大電力高周波源）
３９Ｘ線自由電子レーザー
４０プローブ光
４１光コム発生器又はモードロックレーザー
４２光ファイバー
４３パルス間引き装置
４４光ファイバー増幅器
４５非線形波長変換器
４６パルス間引き装置
４７再生増幅器（続くレーザー増幅器）
４８ポンプレーザー光
４９Ｘ線カメラ
５０光コムパルス
５１ＬＮ変調器
５２電気光学結晶
５３バイアスＴ
５４バイアス電源
５５高速パルス発生器
５７トリガー回路
６１，６２ポッケルスセル
６３，６４９０゜偏光板
６５，６６高電圧・高速アバランシェパルサー

Claims

Ｘ線自由電子レーザーから発生される短パルスＸ線レーザー光にチタンサファイヤレーザー増幅器から発生される短パルスレーザー光を同期させるレーザー同期方法において、
前記Ｘ線自由電子レーザー駆動用の主信号源から発生されるＧＨｚ級の信号に同期した波長１５００ｎｍ帯の光コムパルス列を生成する工程と、
前記光コムパルス列を間引いて１００Ｈｚ以下の第２の光コムパルス列を発生する工程と、
前記第２の光コムパルス列を光増幅する工程と、
前記光増幅した第２の光コムパルス列を非線形光学結晶によって前記１５００ｎｍ帯の第二高調波に波長変換する工程と、
前記第二高調波からなる第２の光コムパルス列のパルス以外の時間の直流成分を除去する工程と、
前記パルス以外の時間の直流成分が除去された光パルス列を前記チタンサファイヤレーザー増幅器に入射させることにより、前記チタンサファイヤレーザー増幅器から短パルスレーザー光を発生させる工程と、
を有することを特徴とするレーザー同期方法。
Ｘ線自由電子レーザー駆動用の主信号源から発生されるＧＨｚ級の信号に同期した波長１５００ｎｍ帯の光コムパルス列を生成する光コムパルス列生成装置と、
前記光コムパルス列を間引いて１００Ｈｚ以下の第２の光コムパルス列を発生するパルス間引き装置と、
前記第１のパルス間引き装置の後段に配置された光増幅器と、
前記光増幅器の後段に配置され前記１５００ｎｍ帯の光をその第二高調波に波長変換する非線形波長変換器と、
前記非線形波長変換器の後段に配置され、前記第二高調波からなる第２の光コムパルス列のパルス以外の時間の直流成分を除去するシャッター装置と、
チタンサファイヤレーザー増幅器とを有し、
前記シャッター装置を通った光パルス列を前記チタンサファイヤレーザー増幅器に入射して、前記Ｘ線自由電子レーザーから発生される短パルスＸ線レーザー光に同期した短パルスレーザー光を前記チタンサファイヤレーザー増幅器から発生させることを特徴とするレーザーシステム。
請求項２記載のレーザーシステムにおいて、前記パルス間引き装置は、ＬＮ変調器、及び前記ＬＮ変調器に１００Ｈｚ以下の繰り返し周波数で前記光コムパルス列の繰り返し周期より短い幅のパルスを印加する高速パルス発生器を有し、前記ＬＮ変調器は前記高速パルス発生器からのパルスが印加されているときだけ前記光コムパルスを前記光増幅器に通すことを特徴とするレーザーシステム。
請求項２又は３記載のレーザーシステムにおいて、前記シャッター装置は、２個のポッケルスセルと、各ポッケルスセルの後段に１個ずつ配置された互いに直交する偏光方向を有する２個の偏光板と、前記２つのポッケルスセルを異なるタイミングでパルス駆動する高電圧パルサーとを有することを特徴とするレーザーシステム。
Ｘ線自由電子レーザーからの短パルスＸ線レーザー光とチタンサファイヤレーザー増幅器からの短パルスレーザー光の一方をポンプ光とし、他方をプローブ光として試料に照射するポンプ・プローブ測定システムにおいて、
前記Ｘ線自由電子レーザー駆動用の主信号源から発生されるＧＨｚ級の信号に同期した波長１５００ｎｍ帯の光コムパルス列を生成する光コムパルス列生成装置と、
前記光コムパルス列を間引いて１００Ｈｚ以下の第２の光コムパルス列を発生するパルス間引き装置と、
前記第１のパルス間引き装置の後段に配置された光増幅器と、
前記光増幅器の後段に配置され前記１５００ｎｍ帯の光をその第二高調波に波長変換する非線形波長変換器と、
前記非線形波長変換器の後段に配置され、前記第二高調波からなる第２の光コムパルス列のパルス以外の時間の直流成分を除去するシャッター装置と、
チタンサファイヤレーザー増幅器と、
前記Ｘ線自由電子レーザー又は前記チタンサファイヤレーザー増幅器の出射光の光路中に配置された光路長可変手段とを有し、
前記シャッター装置を通った光パルス列が前記チタンサファイヤレーザー増幅器に入射され、前記Ｘ線自由電子レーザーから発生される短パルスＸ線レーザー光に同期した短パルスレーザー光が前記チタンサファイヤレーザー増幅器から発生されることを特徴とするポンプ・プローブ測定システム。
請求項５記載のポンプ・プローブ測定システムにおいて、前記チタンサファイヤレーザーからの短パルスレーザー光をポンプ光として用い、前記Ｘ線自由電子レーザーからの短パルスＸ線レーザー光をプローブ光として用いることを特徴とするポンプ・プローブ測定システム。