JP5562698B2 - 水素透過性合金及びこれを利用した水素透過膜 - Google Patents
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Description
の関係を満たす水素透過性銅合金である。
[Cu]=(Cuのモル数)/(Cuのモル数+Pdのモル数+Alのモル数)
[Pd]=(Pdのモル数)/(Cuのモル数+Pdのモル数+Alのモル数)
[Al]=(Alのモル数)/(Cuのモル数+Pdのモル数+Alのモル数)
で計算される。
[Al]/([Cu]+[Pd])≦(2/9)×[Pd]/([Cu]+[Pd])−(0.64/9)
を満たすことが必要である。
Cu、Pd及びAlで構成され、表1に記載の原子比を満足する組成となるように成分調整したCu−Pd−Al合金をそれぞれ溶解鋳造後、800℃以上に加熱したインゴットを熱間圧延し、黒皮除去後、膜厚25μmの膜に冷間圧延した。
膜厚はマイクロメータで測定した5箇所の平均値を指す。
水素のガスボンベ(図示せず)、加熱炉11、一次側水素配管12、二次側水素配管13、管状炉内に配置され、一次側水素配管及び二次側水素配管を連結する1/2VCR(登録商標)継手内にガスケットと共に固定された水素透過膜14(水素透過部の直径11.2mm)、二次側の水素配管に連結した水素測定器(水素用マスフローコントローラ(山武、MQV9050))15を備えた測定系を構築した(図1参照)。水素のガスボンベから配管を通じて供給される水素はVCR継手の一次側に入り、水素透過膜を通過して、VCR継手の二次側から出てくる。水素透過膜を固定したVCR継手が入っている管状炉は所定の温度に加熱可能となっており、水素固定部のVCR継手部分の温度を熱電対で測定している。測定試験は、一次側圧を0.1MPaG、二次側圧を0MPaGとし、一次側の水素供給量を20sccmとして600℃に水素を加熱しながら3時間供給し続けたときの水素透過量を測定し、以下の式により水素透過係数qを測定した。
q=fM・d・S-1・(P1/2−p1/2)-1
q:水素透過係数(mol・m-1・sec-1・Pa-1/2)
fM:二次側水素流量(mol・sec-1)
d:膜厚(m)
S:膜面積(m2)
P:一次側圧力(Pa)
p:二次側圧力(Pa)
表1からPd比が41付近の例を抽出し、Al比の小さい順に並べたのが表2である。表2より、Al比が0のとき(No.1)は水素透過係数が最も低く、Al比が増加するにつれて水素透過係数が徐々に上昇し、Al比が0.49のとき(No.4)に最大の水素透過係数が得られた。その後、更にAl比を増加させていくと今度は徐々に水素透過率が減少していき、Al比が2.30まで増えると(No.21)、式:[Al]/([Cu]+[Pd])≦(2/9)×[Pd]/([Cu]+[Pd])−(0.64/9)を満たさなくなったため、優れた水素透過係数は得られなくなった。
表1からPd比が46付近の例を抽出し、Al比の小さい順に並べたのが表3である。表3より、Al比が0のとき(No.6)は水素透過係数が最も低く、Al比が増加するにつれて水素透過係数が徐々に上昇し、Al比が0.99のとき(No.9)に最大の水素透過係数が得られた。その後、更にAl比を増加させていくと今度は徐々に水素透過率が減少していき、Al比が3.27まで増えると(No.22)、式:[Al]/([Cu]+[Pd])≦(2/9)×[Pd]/([Cu]+[Pd])−(0.64/9)を満たさなくなったため、優れた水素透過係数は得られなくなった。
表1からPd比が50付近の例を抽出し、Al比の小さい順に並べたのが表4である。表4より、Al比が0のとき(No.12)は水素透過係数が最も低く、Al比が増加するにつれて水素透過係数が徐々に上昇し、Al比が1.96のとき(No.16)に最大の水素透過係数が得られた。その後、更にAl比を増加させていくと今度は徐々に水素透過率が減少していき、Al比が4.25まで増えると(No.23)、式:[Al]/([Cu]+[Pd])≦(2/9)×[Pd]/([Cu]+[Pd])−(0.64/9)を満たさなくなったため、優れた水素透過係数は得られなくなった。
表1からAl比が0の例を抽出し、Pd比の小さい順に並べたのが表5である。表5より、Pd比が41.3のとき(No.1)は水素透過係数が最も低く、Pd比が増加するにつれて水素透過係数が徐々に上昇し、Pd比が50.2のとき(No.12)に最大の水素透過係数が得られた。ただし、Al比が0であったため、本発明に匹敵する水素透過係数は得られなかった。
表1からAl比が約0.5の例を抽出し、Pd比の小さい順に並べたのが表6である。表6より、Pd比が39.1のとき(No.24)は水素透過係数が最も低く、Pd比が増加するにつれて水素透過係数が徐々に上昇し、Pd比が46.0のとき(No.8)に最大の水素透過係数が得られた。その後、更にPd比を増加させていくと今度は徐々に水素透過率が減少していき、Pd比が51.9まで増えると(No.25)、優れた水素透過係数は得られなくなった。
表1からAl比が約2.0の例を抽出し、Pd比の小さい順に並べたのが表7である。表7より、Pd比が39.4のとき(No.26)は水素透過係数が最も低く、Pd比が増加するにつれて水素透過係数が徐々に上昇し、Pd比が49.5のとき(No.16)に最大の水素透過係数が得られた。その後、更にPd比を増加させていくと今度は徐々に水素透過率が減少していき、Pd比が52.4まで増えると(No.27)、優れた水素透過係数は得られなくなった。
Cu、Pd及びAlで構成され、表8に記載の原子比を満足する組成となるように成分調整したCu−Pd−Al合金をそれぞれ溶解鋳造後、800℃以上に加熱したインゴットを熱間圧延し、黒皮除去後、膜厚25μmの膜に冷間圧延した。
Claims (6)
- Cu、Pd及びAlで構成される水素透過性銅合金であり、Cu、Pd及びAlの原子濃度(at%)をそれぞれ[Cu]、[Pd]及び[Al]とすると、[Pd]/([Cu]+[Pd])×100=41〜50、[Al]/([Cu]+[Pd])×100=0.05〜4.0であって、式:[Al]/([Cu]+[Pd])≦(2/9)×[Pd]/([Cu]+[Pd])−(0.64/9)
の関係を満たす水素透過性銅合金。 - [Pd]/([Cu]+[Pd])×100=44〜47、[Al]/([Cu]+[Pd])×100=0.4〜1.5である請求項1に記載の水素透過性銅合金。
- 請求項1又は2に記載の銅合金でできた水素透過膜。
- 厚みが1〜200μmである請求項3に記載の水素透過膜。
- 水素含有ガスが請求項3又は4に記載の水素透過膜を通過する工程を含む水素含有ガスからの水素分離方法。
- 水素含有ガスが請求項3又は4に記載の水素透過膜を550〜650℃の温度で通過する工程を含む請求項5に記載の水素含有ガスからの水素分離方法。
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