JP5515724B2 - 非水電解質二次電池用負極 - Google Patents
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Description
(1)銅多孔質焼結体を備え、前記銅多孔質焼結体の片面または両面に、絶縁体、高分子ゲル電解質または固体電解質が形成されている集電体と、
負極活物質と、
を含む非水電解質二次電池用負極であって、
前記銅多孔質焼結体が、三次元網目構造の金属骨格を有し、かつ前記金属骨格間に空孔を有し、
前記負極活物質が、前記集電体の銅多孔質焼結体の空孔内に形成され、かつSiおよびSnからなる群より選択される少なくとも1種を含む
ことを特徴とする、非水電解質二次電池用負極。
(2)上記(1)記載の非水二次電池用負極を含む、非水電解質二次電池。
負極活物質と、
を含む非水電解質二次電池用負極であって、
前記銅多孔質焼結体が、三次元網目構造の金属骨格を有し、かつ前記金属骨格間に空孔を有し、
前記負極活物質が、前記集電体の銅多孔質焼結体の空孔内に形成され、かつSiおよびSnからなる群より選択される少なくとも1種を含む
ことを特徴とする。
銅多孔質焼結体の製造方法は、公知であり、例えば、以下のようにして製造することができる。原料として、炭素数5〜8の非水溶性炭化水素系有機溶剤:0.05〜10質量%;界面活性剤:0.05〜5質量%;水溶性樹脂結合剤:0.5〜20質量%;平均粒径:0.5〜500μmの銅粉:5〜80質量%;必要に応じて、多価アルコール、油脂、エーテル、およびエステルのうちの1種または2種以上からなる可塑剤:0.1〜15質量%;水:残部、からなる配合組成を有する混合物を、公知のプラネタリーミキサー、ボールミル、ヘンシェルミキサー等を用いて、作製する。この混合物を、例えば、公知のドクターブレード法やスリップキャスト法などの方法で所定形状の成形体に成形した後、この成形体を5℃以上の温度に保持すると、水よりも大きい蒸気圧を有する非水溶性炭化水素系有機溶剤が気化し、ガスとなって成形体から蒸発するので、成形体内に、微細で整寸された気泡が多数発生した多孔質成形体が、形成される。この多孔質成形体は、水溶性樹脂結合剤によってハンドリング可能な強度をもち、また可塑剤によって可塑性も具備する。この多孔質成形体を、水素を含む還元雰囲気中、850〜1050℃で5〜30分間焼結すると、三次元網目構造の金属骨格を有し、かつ前記金属骨格間に空孔を有する銅多孔質焼結体が得られる。
まず、平均粒子径:15μmの銅粉末:500gを用意した。バインダー溶液は、バインダー溶液:100質量部に対して、カルボキシメチルセルロースアンモニウム:5質量部、グリセリン:10質量部、ポリエチレングリコール:10質量部、アルキルベタイン:1質量部、残部水の比率で、合計500gで調製した。
三洋化成工業製ポリエチレンワックス(数平均分子量:4000、軟化点:152℃)を170℃で溶融させた融液に、得られた銅多孔質焼結体の表面(片面)を接触させ、集電体1を製造した。得られた集電体1の厚さは、1.22mmだった。
フッ化ビニリデン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体(エルフアトケム製、Kynar2801:ヘキサフルオロプロピレン12wt%含有品)40gを、ジメチルカーボネート200gに60℃で溶解した後、1M LiPF6/EC+PC(1:1(体積比))の非水電解質80gを撹拌混合し、ポリマー電解質スラリーを調整した。ポリマー電解質スラリーに、得られた銅多孔質焼結体の表面(片面)を接触させ、集電体2を製造した。得られた集電体2の厚さは、1.23mmだった。
直径:100mm、厚さ:0.03mmで、プロピレンカーボネート電解液を含むポリエチレンオキシドの固体電解質薄板を用意した。得られた銅多孔質焼結体の表面(片面)を、固体電解質薄板の一面に熱圧着し、集電体3を製造した。得られた集電体3の厚さは、1.22mmだった。
(実施例1)
活物質として平均粒径:2μmのSi粉末と、結合剤としてポリフッ化ビニリデン(PVDF)とを、質量比90:10で、合計200g混合して負極剤を調製し、この負極剤に溶剤としてN−メチル−2ピロリドン162gを混合して負極活物質スラリーを調製した。
実施例2は、集電体1の替わりに集電体2を使用した以外は、実施例1と同様にして、実施例3は、集電体1の替わりに集電体3を使用した以外は、実施例1と同様にして、リチウムイオン電池の負極を作製した。
実施例4の負極としては、負極活物質として、平均粒径:1.6μmのSn粉末を使用した以外は、実施例1と同様にして、リチウムイオン電池の負極を作製した。
従来例1の負極としては、銅多孔質焼結体をそのまま集電体として用いた以外は、実施例1と同様にして、リチウムイオン電池の負極を作製した。
(放電容量試験)
非水電解質二次電池の試験セルを作製した。図3に、用いた試験セルの構成の模式図を示す。
上記試験セルを、充放電レート:1C(CVCC充電で90分)、充放電電圧:2.8〜4.2Vでの条件で、「充電→レスト:15分→放電→レスト:15分」を1サイクルとして、サイクル試験を行った。表1に、100サイクル後の放電容量の結果を示す。また、〔「100サイクル後の放電容量」/「初回の放電容量」〕を容量維持率(単位は「%」)とした。表1に、容量維持率の結果を示す。表1に、これらの結果を示す。
2 絶縁体
10 正極
10a 正極集電タブ
11 負極
11a 負極集電タブ
12 セパレーター
13 外装体
13a、13b アルミニウムラミネートフィルム
13c 溶着部
Claims (2)
- 銅多孔質焼結体を備え、前記銅多孔質焼結体の片面または両面に、絶縁体、高分子ゲル電解質または固体電解質が形成されている集電体と、
負極活物質と、
を含む非水電解質二次電池用負極であって、
前記銅多孔質焼結体が、三次元網目構造の金属骨格を有し、かつ前記金属骨格間に空孔を有し、
前記負極活物質が、前記集電体の銅多孔質焼結体の空孔内に形成され、かつSiおよびSnからなる群より選択される少なくとも1種を含む
ことを特徴とする、非水電解質二次電池用負極。 - 請求項1記載の非水二次電池用負極を含む、非水電解質二次電池。
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