JP5504434B2

JP5504434B2 - 成膜装置および成膜方法

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Publication number: JP5504434B2
Application number: JP2011246348A
Authority: JP
Inventors: 忠弘大見; 孝明松岡; 尚三中山; 日藝伊藤
Original assignee: Tohoku University NUC; Tokyo Electron Ltd
Current assignee: Tohoku University NUC; Tokyo Electron Ltd
Priority date: 2011-11-10
Filing date: 2011-11-10
Publication date: 2014-05-28
Anticipated expiration: 2025-04-07
Also published as: JP2012036507A

Description

本発明は、所定材料の層を成膜するための成膜装置および成膜方法に関し、特に、所定材料の原料を気化させて所定材料層を成膜する成膜装置および成膜方法に関するものである。

所定材料の原料を気化させて所定材料層を成膜する方法は、半導体装置又はフラットパネルディスプレイ装置、その他の電子装置の製造において広く用いられている。このような電子装置の一例として、以下では有機ＥＬ表示装置に例をとって説明する。輝度が十分に明るくかつ寿命が数万時間以上となる有機ＥＬ表示装置は、自発光型素子である有機ＥＬ素子を用いており、バックライトなどの周辺部品が少ないため薄く構成でき、平面表示装置として理想的である。このような有機ＥＬ表示装置を構成する有機ＥＬ素子には表示装置としての特性から、大型の画面でありながら、素子寿命が長寿命であること、画面内での発光輝度及び素子寿命にばらつきがなく、またダークスポットなどに代表される欠陥が無いことなどが要求されている。その要求を満たすには有機ＥＬ層の成膜がきわめて重要である。

大型の基板において、有機ＥＬ層を均一に成膜するための成膜装置としては、特許文献１に記載の装置などが用いられている。特許文献１の成膜装置は、装置内に設置されたインジェクタ内部の配管構成をツリー状に最適配置することにより、大型基板における膜厚の均一性を確保しようとしたものである。

現状の有機ＥＬ層は１０^−６Ｔorr〜１０^−７Ｔorr以下の真空蒸着装置で形成されている。発明者らの実験により、現状の有機ＥＬ真空蒸着装置において、有機ＥＬ層が有機ＥＬ層形成工程で大量の有機的汚染を受けて有機ＥＬ発光ダイオード（OLED）の輝度並びに寿命が大幅に低減していることが明らかになった。

ロードロックチャンバを備えた形状の連続真空蒸着装置において（ロードロックチャンバも１×１０^−７Ｔorr程度の真空とする）、ガラス基板を搬送後、ただちにＮＰＤ層、Ａlq3層、ＭgＡg電極層を成膜した場合と、それぞれの層を成膜する際に３０分間、１×１０^−７Ｔorr程度の雰囲気中に基板を据え置いた場合とを比較すると、各層成膜時に３０分間１×１０^−７Torr程度の雰囲気に曝したサンプルの輝度は１／３程度に変化し、輝度が半分に劣化する寿命は１／３以下に減少してしまった。

本発明の発明者等は、上述の寿命劣化に対して鋭意検討を重ねた結果、真空状態は、汚染源となる有機物成分の分圧が高くなり、同時に有機物分子の平均自由行程が圧倒的に長くなるために、基板表面の有機物汚染が極めて多くなり、これらが有機ＥＬ素子の寿命を低下させていることを見出した。

さらに、画面内の発光輝度や素子寿命のばらつきを低減するためには、有機ＥＬ素子成膜時の膜質及び膜厚の均一性が極めて重要であることが突き止められた。有機ＥＬ薄膜を均一に堆積するための成膜装置としては特許文献１に記載される装置が例示される。しかしながら、このような構成の装置において成膜された有機ＥＬ素子の膜厚が均一でありながらもダークスポット、または、素子寿命のばらつきが発生している。

さらに、特許文献１に記載のインジェクタによれば、インジェクタの材料及び温度についての開示が無く、条件によってはインジェクタ内部に有機ＥＬ材料が堆積してしまったり、インジェクタ内部で有機ＥＬ材料が分解してしまい、分解物が基板に堆積し有機ＥＬ素子として機能しないといった問題を生じている。

更に、従来の成膜方法では、気化した原料が方向付けなしに飛散して、基板以外の部分に被着してしまい、無駄が多く、また、蒸発皿の加熱を止めても暫くは気化が続くため非成膜時に原料の無駄が多い。これらの無駄を軽減するために、本発明者等は先に、ＰＣＴ／ＪＰ２００５／００５９２８（特許文献２）で、減圧容器内に設置された原料容器からの原料をキャリアガス（輸送ガス）によって基板表面まで導く成膜装置及び成膜方法を提案した。

特開２００４−７９９０４号公報ＰＣＴ／ＪＰ２００５／００５９２８

特許文献２で提案された成膜装置及び成膜方法では、成膜材料の特性に悪影響を与える有機汚染物質、材料分解解離物の発生を抑えることができるため、高品質の薄膜を堆積することができる。したがって、このような成膜装置及び成膜方法を有機ＥＬ装置の形成に適用した場合、輝度が高く、寿命の長い高品質の有機ＥＬ装置を得ることができる。

しかし、特許文献２は、成膜すべき基板が大きい面積を有する場合には、基板の全面積にわたって膜厚等を均一に施すことが困難であった。また成膜速度を高め効率よく成膜することが困難であった。さらに、成膜開始から成膜工程に移行する場合、及び、成膜工程から成膜停止に移行する場合、有機ＥＬ原料及び輸送ガス等のガスの温度、流量、圧力を変化させることを提案しているが、工程に応じた雰囲気を迅速、且つ、スムーズに形成することについて、即ち、状態遷移を迅速に行う手段については提案していない。このため、有機ＥＬ薄膜を高速で成膜することは困難である。

本発明の目的は、大面積の基板であっても均一に成膜できる成膜装置及び成膜方法を提供することである。

また本発明の目的は、成膜速度を高め効率よく成膜することができる成膜装置及び成膜方法を提供することである。

さらに本発明の目的は、状態遷移を迅速に行うことができ、この結果、高品質の膜を高速で成膜できる成膜装置及び成膜方法を提供することである。

本発明の他の目的は、複数の有機ＥＬ原料を連続的に堆積できる成膜装置及び成膜方法を提供することである。

本発明の更に他の目的は、複数成分からなる膜を同時的に成膜できる成膜装置及び成膜方法を提供することである。

本発明の他の目的は、原料ガスと輸送ガスとを基板上に吹き出す吹き出し容器と原料容器とを配管系によって接続して制御する構成を備えた成膜装置を提供することである。

本発明の目的は、配管系を有する成膜装置の配管系を改善して、工程遷移を迅速に行うことができる成膜装置を提供することである。

本発明の一態様によれば、所定材料の膜を形成するための原料を気化させ、気化した前記原料ガスを輸送ガスで輸送して基板上に前記所定材料の膜を堆積させる成膜方法において、成膜前及び成膜停止時のうちの少なくとも一方の時期に、気化手段内の気相圧力が成膜時と同一圧力になるように気化手段内に輸送ガスを流すことを特徴とする成膜装置、成膜方法が得られる。

加えて、成膜前及び成膜停止時のうちの少なくとも一方の時期に、吹き出し容器の気相圧力が成膜時と同一圧力になるように吹き出し容器内に輸送ガスを流すことを特徴とする成膜装置、成膜方法が得られる。

気化手段内を流れて気化した原料を輸送するガスは気化手段の外部に排出される。排出されたガスは、たとえば回収系に送られてもよいし、別に設けられた他の気化手段に送られてもよい。この場合、気化手段を構成する原料容器を複数設けて、非成膜時には一つの容器から他の原料容器に、原料ガスを輸送ガスで輸送する。

成膜時には、吹き出し容器に輸送ガスと共に原料ガスを吹き出させる。これによって、複数の原料容器の圧力及び温度は、非成膜時及び成膜時に同一に保たれる。

気化手段と吹き出し容器内のガス圧力を管理するガス圧力制御部を設け、気化した原料を含む輸送ガスを所定の流量、流速で吹き出し容器に供給する。ガス圧力制御部から送られたガスは、吹き出し容器内に複数個設けられた供給口から吹き出し容器内に吹き出る。このため、大面積の基板でも均一にかつ高速に成膜することが可能になる。

本発明では、成膜時と非成膜時との間における遷移を迅速に且つスムーズに行うことにより、有機分子等の残留並びに被着を最低限に抑えることができる。これによって、高品質な膜を形成できる。また、有機ＥＬ膜を形成すれば、高品質で長寿命の有機ＥＬ膜を形成できる。

本発明の一実施形態に係る成膜装置を示す概略構成図である。図１に示された成膜装置の成膜開始前の状態を説明する図である。図１に示された成膜装置の成膜時の状態を説明する図である。図１に示された成膜装置の成膜停止時の状態を説明する図である。本発明の他の実施形態に係る成膜装置を説明する概略図である。本発明の更に他の実施形態に係る成膜装置を説明する概略図である。

図１を参照すると、本発明の一実施形態に係る成膜装置が示されおり、ここでは、有機ＥＬ膜（例えば、発光層であるＡｌｑ３（8-hydroxyquinoline aluminum ）：ホール輸送層であるＮＰＤ(Ｃ_４４Ｈ_３２Ｎ_２)）等）を形成するための成膜装置が示されている。図示された成膜装置は、単一の有機ＥＬ膜を形成する装置であり、２つの有機ＥＬ原料容器（Ｉ）１１及び（II）１２と、ガラス等の基板（図示せず）上に、有機ＥＬ分子を吹き出す吹き出し容器１５とを有し、２つの有機ＥＬ原料容器１１、１２と吹き出し容器１５とは、本発明に係る配管系（即ち、流通経路）によって接続されている。尚、複数の有機ＥＬ膜を形成する場合には、有機ＥＬ膜の原料毎に同様な構成が設けられる。

吹き出し容器１５内には、有機物分子噴出装置１５１が配置されており、当該有機物分子噴出装置１５１は、複数のガス分散板（ここでは、６つのガス分散板）１５２と、基板と対向するように、セラミック、メタル等によって構成されたフィルタ１５３とを備えている。この関係で、吹き出し容器１５はガス放出部と呼ばれても良い。有機物分子噴出装置１５１に対向して、ガラス基板等の基板が基板保持部（図示せず）により保持され、当該基板の温度は、有機ＥＬ膜の原料が気化する温度よりも低い温度に保たれている。他方、配管系の所定部分及び吹き出し容器１５は、有機ＥＬ膜の原料が気化する温度よりも高い温度に維持されている。この関係で、基板保持部、配管系、及び、吹き出し容器１５には、それぞれ所定の温度に制御するための温度制御装置（図示せず）が設けられている。

一方、２つの有機ＥＬ原料容器１１、１２は、有機ＥＬ材料を蒸発させる蒸発皿及びヒータを備え、図示された２つの有機ＥＬ原料容器１１、１２は、同一の有機ＥＬ原料が保持されて原料保持部としての機能を備えると共に、容器１１、１２中の有機ＥＬ材料を気化させる気化装置としての機能も備えている。図で「オリフィス」として示されているのは、オリフィスとバルブとを備えたガス圧力を調整制御するためのガス圧力制御部である。

更に、図示された配管系は、キセノン（Ｘｅ）、アルゴン（Ａｒ）、クリプトン（Ｋｒ）等の輸送ガスを吹き出し容器１５内に導く輸送ガス用配管系と、有機ＥＬ原料容器１１、１２と吹き出し容器１５とを接続する有機ＥＬ分子ガス用配管系とを有し、有機ＥＬ原料容器１１、１２にも輸送ガス導入、排気用の配管が設けられている。

図示された輸送ガス用配管系は、吹き出し容器１５の上下２つのガス分散板１５２に輸送ガスを供給するための第１の配管と、吹き出し容器１５の中央に配置された４つのガス分散板１５２にガスを供給する第２の配管とを備えている。ここで、第１の配管はバルブＶ１、マスフローコントローラ（ＭＦＣ１）、及び、オリフィス２を介して２つのガス分散板１５２に接続されており、他方、第２の配管はバルブＶ２、ＭＦＣ２、バルブＶ１７、及び、オリフィス１を介して４つのガス分散板１５２に接続されている。

他方、有機ＥＬ原料容器１１の上流側には、輸送ガス導入用の配管が設けられており、当該配管は２つのバルブＶ３及びＶ５と、これら２つのバルブＶ３、Ｖ５間に設けられたＭＦＣ３とを備え、他方、輸送ガス排気用の配管として、バルブＶ６を有する配管が設けられている。

また、有機ＥＬ原料容器１１の下流側には、バルブＶ９、Ｖ１６、及びＶ１４を介してオリフィス１に接続された配管系が設けられ、更に、バルブＶ１０及びＶ１３を介してオリフィス１に接続された配管系が設けられている。これらのバルブ、オリフィス１、及び、ＭＦＣ３によって有機ＥＬ原料容器１１から吹き出し容器１５に至る原料ガス供給手段を構成している。

同様に、有機ＥＬ原料容器１２の上流側には、輸送ガス導入用の配管が設けられており、当該配管は２つのバルブＶ４及びＶ７と、これら２つのバルブＶ３、Ｖ５間に設けられたＭＦＣ４とを備え、他方、輸送ガス排気用の配管として、バルブＶ８を有する配管が設けられている。

また、有機ＥＬ原料容器１２の下流側には、バルブＶ１１、Ｖ１５、及びＶ１３を介してオリフィス１に接続された配管系が設けられ、更に、バルブＶ１２及びＶ１４を介してオリフィス１に接続された配管系が設けられ、これらによって、有機ＥＬ原料容器１２から吹き出し容器１５に至る原料ガス供給手段を構成している。

図示された配管系のうち、各有機ＥＬ原料容器１１、１２からオリフィス１に至る配管系（Ｖ９，Ｖ１６，Ｖ１４と、Ｖ１１，Ｖ１５，Ｖ１３）とは互いに等しい長さを有し、且つ、オリフィス１から、供給口を構成する４つのガス分散板１５２までの配管の長さも互いに等しい。換言すれば、有機ＥＬ分子ガスを供給する供給口を２^ｎ（ｎは正整数）個設けることにより、オリフィス１からこれら供給口に至る配管の長さを等しくすることができる。即ち、各有機ＥＬ原料容器１１、１２から供給口に至る配管系は互いに対称になるように配管されており、この結果、互いに等しい長さを有している。このことは、有機ＥＬ原料容器１１からバルブＶ１０，Ｖ１３を介してオリフィス１に接続される配管系と、有機ＥＬ原料容器１２からバルブＶ１２，Ｖ１４を介してオリフィス１に接続される配管系についても同様である。

前述した配管系によって構成されるガス供給システムは、大気圧近傍の圧力に保たれており、他方、吹き出し容器１５内の圧力は1〜数10Torrに維持される。両者間の圧力差を維持するために、図示された例では、オリフィス１及び２が設けられている。また、輸送ガスの流量はＭＦＣ１〜４によって行われ、更に、有機EL分子吹き出し容器１５内のガス供給口の数は2ⁿ個設置されているため、圧力調整用オリフィス１から各ガス供給口までの配管の長さを同じにすることができる。いずれにしても、上記した配管系を備えることにより、各ガス供給口にガスを同時に同一の圧力で到達させることができる。

図１に示された例では、２つ設けられた有機ＥＬ原料容器１１、１２のうち、原料容器１１が温度Ｔ₁で有機ＥＬ分子を供給しており、原料容器１２は有機ＥＬ分子が絶対に気化しない温度（Ｔ₂）に昇温して、表面吸着不純物（例えば水分や有機物不純物）を除去するためのクリーニングパージが行われている。この場合、有機ＥＬ原料容器１１から吹き出し容器１５までの配管系の温度は、有機ＥＬ分子が配管系の内壁に吸着しないように有機ＥＬ分子供給中の原料容器（例えば、１１）の温度（Ｔ１）より高く保たれている。

例えば、有機ＥＬ原料がＡｌｑ３の場合、温度Ｔ１は約２７０℃であり、吹き出し容器１５の温度は約３００℃であり、配管系の温度は２７０℃〜３００℃に保たれ、他方、原料供給していない原料容器１２の温度（Ｔ_２）は１００〜２２０℃に保たれている。

以下、図１に示された成膜装置の動作シーケンスを図２〜４をも参照して説明する。ここでは、成膜開始前、成膜時、及び、成膜停止時における動作モードをそれぞれモード１、モード２、及び、モード３として説明する。

図２を参照すると、成膜開始前のモード１の状態が、バルブＶ１からバルブＶ１７の開閉状態によって特徴付けられている。図２において、グレイに着色されたバルブは開状態にあり、着色されていないバルブは閉状態にあるものとする。具体的に云えば、図２に示されたモード１では、バルブV1、V2、V3、V5、V8、V10、V11、V15、及び、V17が開状態にあり、他方、バルブV4、V6、V7、V9、V12、V13、V14、及び、V16が閉状態にある。したがって、モード１においては、バルブＶ１からＭＦＣ１及びオリフィス２を介して、バルブＶ２からＭＦＣ２、バルブＶ１７、及び、オリフィス１を介して、Xe、Kr、Ar、N2等の輸送ガスだけが吹き出し容器１５に流れていて、吹き出し容器１５内の圧力、及び、基板上の圧力は所定の圧力に制御されている。この場合、例えば、吹き出し容器１５内の圧力は10Torr、基板上の圧力は1mTorrに制御される。モード１の状態では、バルブＶ３，Ｖ５，Ｖ１０，Ｖ１５，Ｖ１１，Ｖ８が開状態にあるから、有機ＥＬ分子を供給する側の有機ＥＬ原料容器１１に導入された輸送ガスはＶ３，ＭＦＣ３，Ｖ５，Ｖ１０，Ｖ１５，及び、Ｖ１１の経路で、有機ＥＬ原料容器１２に導かれた後、バルブＶ８を介して排気されている。このように、成膜開始前の状態では、一方の原料容器１１から他方の原料容器１２に対して輸送ガスが与えられており、両原料容器１１及び１２の温度は同一に保たれている。

図３を参照すると、成膜時におけるモードIIの状態が示されている。図３に示されているように、モードIIでは、バルブV1、V3、V4、V5、V7、V8、V10、V13が開状態になり、他方、バルブV2、V6、V9、V11、V12、V14、V15、V16 、V17が閉状態になる。この結果、輸送ガスがＶ１，ＭＦＣ１及びオリフィス２を介して、吹き出し容器１５の上下の供給口に与えられると共に、原料容器１１で気化した有機ＥＬ分子ガスがバルブＶ３，ＭＦＣ３，バルブＶ５の経路で導入される輸送ガスによって、Ｖ１０，Ｖ１３，及び、オリフィス１の経路で、吹き出し容器１５内に供給される。

このモード２では、バルブV2、MFC2、V17、及び、オリフィス１を介して供給されていた輸送ガス（流量f₁）は停止されている。他方、吹き出し容器１５内圧力やチャンバ内圧力を一定に保つために、吹き出し容器１５に有機ＥＬ分子を供給する原料容器１１からの輸送ガス流量は、原則、上記流量f₁に一致させておくことが望ましい。即ち、Ｖ１０，Ｖ１３，及び、オリフィス１の経路における輸送ガス流量は、モード１において、V2、MFC2、V17、及び、オリフィス１の経路で供給されていた輸送ガスの流量ｆ１に等しいことが望ましい。

図４を参照して、成膜停止時におけるモードIIIを説明する。モードIIの状態からモードIIIの状態に移行する場合、V13を閉、V15を開にすると共に、同時に、V2、V17を開にする。即ち、モードIIIでは、バルブＶ１，Ｖ２，Ｖ３，Ｖ５，Ｖ８，Ｖ１０，Ｖ１１，Ｖ１５，Ｖ１７が開状態となり、他方、バルブＶ４，Ｖ６，Ｖ７，Ｖ９，Ｖ１２，Ｖ１３，Ｖ１４，Ｖ１６が閉状態となり、モードＩと同じ状態となる。

モードIIIでは、Ｖ１３が閉状態、Ｖ１５が開状態になるため、有機ＥＬ分子を含む輸送ガスがモードIIにおける流量ｆ１で原料容器１１側から原料容器１２に流れる。他方、バルブＶ２，Ｖ１７が開状態となることによって、輸送ガスがモードＩと同じ流量ｆ１でオリフィス１を介して吹き出し容器１５内に流れる。この輸送ガスによって、モードIIで開状態にあったバルブＶ１３，Ｖ１４から吹き出し容器１５までの配管中の有機ＥＬ分子、バルブＶ１７から吹き出し容器１５までの配管中の有機ＥＬ分子は吹き出されてしまう。このため、成膜停止時の有機ＥＬ分子の切れは極めて速い。バルブＶ１３，Ｖ１５は有機ＥＬ分子を含むガスを排出する制御部として動作する。

以上説明したように、本発明に係る成膜装置はモードＩからIIIの動作シーケンスで動作を行う。上記した動作シーケンスは原料容器１１から有機ＥＬ分子を供給する場合について説明したが、原料容器１２からから有機ＥＬ分子を供給する場合、前述した動作とは全く対称的な動作が行われ、同様な処理が行われる。この場合、図１〜４に示された配管系は、原料容器１１と１２に関して全く対称的な構造を有しているから、原料容器１２から有機ＥＬ分子を供給する場合にも、原料容器１１から有機ＥＬ分子を供給する場合と全く同一の動作が行われる。

尚、図示された例では、非成膜状態に切り替える際、有機ＥＬ分子を含む輸送ガスを原料容器の一方（原料が気化する温度になっている）から他方（原料が気化しない温度になっている）へと流通させ、他方の原料の水分等を分離排出するために用いられたのち排出系（ガス回収系等）に排出されているが外部（ガス回収系等）へ直接排出されても良い。

図５を参照して、本発明の他の実施形態に係る成膜装置を説明する。図５では、ガラス等の基板上に、順次、有機ＥＬ膜を形成して有機ＥＬ装置を製造するのに使用される成膜装置が示されており、ここでは、基板上に６層の膜を順次成膜する。この場合、７３０×９２０（ｍｍ）から３０００×５０００（ｍｍ）までのサイズの基板を使用できる。図示された成膜装置は隔壁１〜７によって６つの吹き出し容器を備え、基板は６つの吹き出し容器の上部を図の左から右に進行し、各吹き出し容器上において、有機ＥＬ膜が成膜される。各吹き出し容器には、図１から図４に示されたような配管系が接続されている。具体的には、吹き出し容器の進行方向の幅は100mm、隔壁ピッチは200mm、吹き出し容器−基板間距離は20mm、隔壁−基板間距離は2mm、チャンバ内圧力は1mTorr、成膜部の全体の長さは1,200mmである。

全ての吹き出し容器をまったく同じ構造にすると共に、同じ配管系を接続して、流すキャリア流量も同じにする。各吹き出し容器の温度は有機ＥＬ分子の個性に合わせて設定することが望ましい。また、吹き出し容器はステンレスで製作することが望ましく、吹き出し容器の吹き出し部はステンレスフィルターとし、本体に溶接施工する。尚、吹き出し容器内面全てをAl₂O₃処理しても良い。

図６を参照して、本発明の他の実施形態に係る成膜装置の構成を説明する。この実施形態では、有機ＥＬ装置を形成する３成分（Ｃ材料、Ｄ材料、及び、Alq3材料とする）を同時的に成膜する場合の構成が示されている。このため、図示された成膜装置はＣ材料容器１１ａ、Ｄ材料容器１１ｂ、及びＡｌｑ３材料容器１１ｃと、単一の吹き出し容器１５とを備えている。材料容器１１ａ〜１１ｃはそれぞれ複数個備えられており、材料容器１１ａ〜１１ｃと吹き出し容器１５とは、それぞれ図１〜４に示された配管系（図示省略）によって接続されている。即ち、図６では、材料容器１１ａの配管系がバルブＶ３ａ，ＭＦＣ３ａ，バルブＶ５ａ，バルブＶ１０ａ，１７ａ、及び、オリフィス１ａによって特徴付けられており、同様に、材料容器１１ｂの配管系がバルブＶ３ｂ，ＭＦＣ３ｂ，バルブＶ５ｂ，バルブＶ１０ｂ，１７ｂ、及び、オリフィス１ｂによって、更に、材料容器１１ｃの配管系がバルブＶ３ｃ，ＭＦＣ３ｃ，バルブＶ５ｃ，バルブＶ１０ｃ，１７ｃ、及び、オリフィス１ｃによって特徴付けられている。尚、図示された例では、バルブＶ２１、ＭＦＣ５、バルブＶ２２、及び、オリフィス３によって構成される混合促進用ガス供給用の配管系が設けられている。

材料容器１１ａ〜１１ｃの配管系は、それぞれ図１〜４で説明された形式で制御されるため、成膜時も非成膜時も同じガス流量で輸送ガスが供給、排気される。ここで、混合促進用ガスの流量をｆ１とし、Ｃ、Ｄ、及び、Ａｌｑ３からなる有機ＥＬ分子供給用ガスの流量をそれぞれｆ２、ｆ３、及び、ｆ４とすると、吹き出し容器１５からのガス吹き出し量ｆ０はｆ１＋ｆ２＋ｆ３＋ｆ４であらわされる。吹き出し温度を３００℃とした場合、ｆ０は１５０ｃｃ／ｍｉｎ程度が好ましい。この場合、ｆ１は５０ｃｃ／ｍｉｎ程度が望ましい。このため、ｆ２＋ｆ３＋ｆ４は１００ｃｃ／ｍｉｎ程度となり、過度に流量の少ないものが無い様に設定することが好ましい。具体的には、１００ｃｃ／ｍｉｎ＞ｆ２，ｆ３，ｆ４＞１ｃｃ／ｍｉｎの範囲が好ましい。有機ＥＬ膜の各成分の濃度は、ガス流量ｆ２，ｆ３，ｆ４と材料容器１１ａ〜１１ｃの温度Ｔ１’〜Ｔ３’を制御することによって調整できる。

吹き出し容器１５の温度Ｔ０を３００℃とした場合、材料容器１１ａ〜１１ｃの温度Ｔ１’〜Ｔ３’は例えば、２００℃、２１０℃、及び、２７０℃であり、各材料容器１１ａ〜１１ｃと吹き出し容器１５との間の配管系の温度は、それぞれ、Ｔ０とＴ１’、Ｔ０とＴ２’、Ｔ０とＴ３’との間の温度に設定され、これによって、有機ＥＬ分子が配管系の表面に吸着しないようにすることができる。尚、吹き出し容器１５内のガス圧力は、粘性流域で十分に原料ガスが混合されるような圧力（例えば、数Ｔｏｒｒから数１０Ｔｏｒｒの圧力）になるようにフィルタを選択することが望ましい。

本発明は有機ＥＬ膜形成に適用して高品質な有機ＥＬ装置を得ることができる。更に、本発明は単に有機ＥＬ用膜形成だけでなく、高品質、長寿命が要求される各種表示装置等の膜形成にも適用できる。

Ｖバルブ
ＭＦＣマスフローコントローラ
１１、１２原料容器
１５吹き出し容器
１５１有機物分子噴出装置
１５２ガス分散板
１５３フィルタ

Claims

所定材料の膜を形成するための原料を気化させ、気化した前記原料を輸送ガスで輸送してガス放出部から基板に放出することによって該基板上に前記所定材料の膜を成膜する成膜装置において、
原料を気化させうる気化手段と、該気化手段と前記ガス放出部との間に輸送ガス及び気化した前記原料の流通経路を設けると共に、前記輸送ガスと同種のガスを前記気化手段を介さずに前記流通経路を用いて前記ガス放出部に供給する第１のガス供給手段を設け、
成膜前および成膜停止時に、前記気化手段で気化させた原料を前記ガス放出部に流通させない制御と、前記第１のガス供給手段から前記輸送ガスと同種のガスを前記ガス放出部に供給する制御とを、成膜状態との遷移時に連係して行なうと共に、前記ガス放出部および前記気化手段の圧力が成膜時の圧力となるように前記輸送ガス及び前記輸送ガスと同種のガスを供給する制御を行う一方、
成膜時に、前記第１のガス供給手段から前記輸送ガスと同種のガスが前記ガス放出部に流通させない制御と、前記気化手段から前記気化させた原料及び前記輸送ガスを前記ガス放出部に供給する制御とを行い、
成膜前から成膜状態、及び成膜状態から成膜停止への原料及び輸送ガスの前記ガス放出部への供給を制御して、前記基板に原料の膜を成膜する
ことを特徴とする成膜装置。
請求項１に記載の成膜装置において、
前記基板を保持するための基板保持部は、前記ガス放出部に対して、前記基板保持部に保持されるべき基板に対向するように設置され、
前記基板保持部に保持される基板の温度を前記原料が気化する温度より低い温度に維持する手段と、前記流通経路の所定の部分および前記ガス放出部を前記原料が気化する温度を超える温度に保持する手段とをさらに含む
ことを特徴とする成膜装置。
請求項２に記載の成膜装置において、
前記第１のガス供給手段とは独立して前記ガス放出部に前記流通経路を用いずに前記輸送ガスと同種のガスを供給する第２のガス供給手段を有して、
成膜前および成膜停止時に前記第２のガス供給手段から前記輸送ガスと同種のガスを前記ガス放出部に供給するように制御する
ことを特徴とする成膜装置。
請求項３に記載の成膜装置において、
成膜状態から成膜停止への遷移時に、前記第１のガス供給手段からの流通を行ったあとに前記第１のガス供給手段からの流通を停止して、前記第２のガス供給手段から前記輸送ガスと同種のガスを前記ガス放出部に供給するように制御する
ことを特徴とする成膜装置。
請求項１乃至４のうちの一つに記載の成膜装置において、
前記気化手段は、輸送ガスが供給される第１の入り口と、他の気化手段からのガスが供給され得る第２の入り口と、気化した原料と前記輸送ガスを前記流通経路に出力する第１の出口と、ガスを回収システムへ出力する第２の出口とを有する
ことを特徴とする成膜装置。
請求項５に記載の成膜装置において、
前記気化手段は、前記第１および第２の入り口と前記第１および第２の出口との間に設けられ気体の流通が可能なように前記原料を保持する原料保持部を有している
ことを特徴とする成膜装置。
請求項１乃至６のうちの一つに記載の成膜装置において、
前記気化手段を複数設け、
１つの気化手段の前記原料が気化される温度に加熱され、残余の気化手段の前記原料が気化しない温度に維持されるように制御する
ことを特徴とする成膜装置。
請求項１乃至７のうちの一つに記載の成膜装置において、前記輸送ガスが不活性ガスを主成分とすることを特徴とする成膜装置。
請求項１乃至８のうちの一つに記載の成膜装置において、前記輸送ガスが窒素、Ｘｅ、Ｋｒ、Ａｒ、ＮｅおよびＨｅの内の少なくとも一つを含むことを特徴とする成膜装置。
請求項１乃至９のうちの一つに記載の成膜装置において、前記所定材料が有機ＥＬ素子材料であることを特徴とする成膜装置。
所定材料の膜を形成するための原料を気化させ、気化した前記原料を輸送ガスで輸送してガス放出部から基板に放出することによって該基板上に前記所定材料の膜を成膜する成膜方法であって、
原料を気化させうる気化手段と、該気化手段と前記ガス放出部との間に輸送ガス及び気化した前記原料の流通経路を設けると共に、前記輸送ガスと同種のガスを前記気化手段を介さずに前記流通経路を用いて前記ガス放出部に供給する第１のガス供給手段を設け、
成膜前および成膜停止時に、前記気化手段で気化させた原料を前記ガス放出部に流通させない制御と、前記第１のガス供給手段から前記輸送ガスと同種のガスを前記ガス放出部に供給する制御とを、成膜状態との遷移時に連係して行なうと共に、前記ガス放出部および前記気化手段の圧力が成膜時の圧力となるように前記輸送ガス及び前記輸送ガスと同種のガスを供給する制御を行う一方、
成膜時に、前記第１のガス供給手段から前記輸送ガスと同種のガスが前記ガス放出部に流通させない制御と、前記気化手段から前記気化させた原料及び前記輸送ガスを前記ガス放出部に供給する制御とを行い、
成膜前から成膜状態、及び成膜状態から成膜停止への原料及び輸送ガスの前記ガス放出部への供給を制御して、前記基板に原料の膜を成膜する
ことを特徴とする成膜方法。
請求項１１に記載の成膜方法において、
前記基板を保持するための基板保持部を、前記ガス放出部に対して、前記基板保持部に保持されるべき基板に対向するように設置すると共に、
前記基板保持部に保持される基板の温度を前記原料が気化する温度より低い温度に維持する手段と、前記流通経路の所定の部分および前記ガス放出部を前記原料が気化する温度を超える温度に保持する手段と設けて、
成膜前から成膜状態、及び成膜状態から成膜停止への原料及び輸送ガスの前記ガス放出部への供給を制御して、前記基板に原料の膜を成膜する
ことを特徴とする成膜方法。
請求項１２に記載の成膜方法において、
前記第１のガス供給手段とは独立して前記ガス放出部に前記流通経路を用いずに前記輸送ガスと同種のガスを供給する第２のガス供給手段を有して、
成膜前および成膜停止時に前記第２のガス供給手段から前記輸送ガスと同種のガスを前記ガス放出部に供給するように制御する
ことを特徴とする成膜方法。
請求項１３に記載の成膜方法において、
成膜状態から成膜停止への遷移時に、前記第１のガス供給手段からの流通を行ったあとに前記第１のガス供給手段からの流通を停止して、前記第２のガス供給手段から前記輸送ガスと同種のガスを前記ガス放出部に供給するように制御する
ことを特徴とする成膜方法。
請求項１１乃至１４のうちの一つに記載の成膜方法において、
前記気化手段として、輸送ガスが供給される第１の入り口と、他の気化手段からのガスが供給され得る第２の入り口と、気化した原料と前記輸送ガスを前記流通経路に出力する第１の出口と、ガスを回収システムへ出力する第２の出口とを有する気化手段を用い、
成膜前から成膜状態、及び成膜状態から成膜停止への原料及び輸送ガスの前記ガス放出部への供給を制御して、前記基板に原料の膜を成膜する
ことを特徴とする成膜方法。
請求項１５に記載の成膜方法において、
前記気化手段は、前記第１および第２の入り口と前記第１および第２の出口との間に設けられ気体の流通が可能なように前記原料を保持する原料保持部を含み、
成膜前から成膜状態、及び成膜状態から成膜停止への原料及び輸送ガスの前記ガス放出部への供給を制御して、前記基板に原料の膜を成膜する
ことを特徴とする成膜方法。
請求項１１乃至１６のうちの一つに記載の成膜方法において、
前記気化手段を複数備え、
１つの気化手段の前記原料が気化される温度に加熱され、残余の気化手段の前記原料が気化しない温度に維持されるように制御する
ことを特徴とする成膜方法。
請求項１１乃至１７のうちの一つに記載の成膜方法において、前記輸送ガスとして不活性ガスを主成分とするガスを用いて成膜することを特徴とする成膜方法。
請求項１１乃至１８のうちの一つに記載の成膜方法において、前記輸送ガスとして窒素、Ｘｅ、Ｋｒ、Ａｒ、ＮｅおよびＨｅの内の少なくとも一つを含むガスを用いて成膜することを特徴とする成膜方法。
請求項１１乃至１９のうちの一つに記載の成膜方法において、前記所定材料は有機ＥＬ素子材料であることを特徴とする成膜方法。