JP5477900B2 - 特に高温原子炉用の核燃料の粒子の特性を決定するための非破壊性の特性決定方法 - Google Patents

特に高温原子炉用の核燃料の粒子の特性を決定するための非破壊性の特性決定方法 Download PDF

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Description

本発明は、一般に、特に高温原子炉用の核燃料の粒子のための非破壊性の特性決定方法に関する。
特に、第1の観点によれば、本発明はインタフェースによって互いに分離された複数の重ね合わせ層を有する要素の特性決定のための方法に関する。
高温原子炉用の核燃料の粒子は、実質的に球形であり、高密度熱分解炭素層、多孔質熱分解炭素層及びセラミック材料、例えば炭化珪素又は炭化ジルコニウムの層で被覆された核分裂性コアから成っている。核燃料粒子を構成する各層の密度の決定は、この燃料の適性の判定に必要なパラメータである。
この目的のために最も一般的に用いられている方法は、浮選法である。複数個の基準粒子を、特性決定されるべき粒子のバッチからサンプル採取する。この粒子を切断し、各層の小片を分離する。その目的は、密度測定を実施することにある。これら小片を温度に応じて密度が大幅に変化する液体中に次々に入れる。次に、液体の温度を変化させ、小片が何度の温度で液体の底にドリフトしたかに着目する。小片を構成する物質の密度は、その温度における液体の密度に一致する。
この方法には、有毒液体が用いられるという欠点がある。さらに、この特性決定方法は、特徴決定される燃料の粒子の破壊を生じさせる。最後に、その実施は、各層の小片を分離して1つずつ識別しなければならないので、極めて複雑であることが判明している。
この関係で、本発明の目的は、高温原子炉用の核燃料の粒子に利用することができ、非破壊性であり、環境に優しく、しかも実施が迅速な特性決定方法を提供することにある。
この目的のため、本発明は、インタフェースによって互いに分離された複数の重ね合わせ層を有する要素の特性を決定する方法であって、少なくとも次のステップ、即ち、
−要素に源から放出された放射線を当てる照射ステップを有し、
−要素を透過した放射線を検出器で収集する収集ステップを有し、透過放射線は、要素の実験像を検出器上に結ばせ、検出器は、干渉縞が層相互間のインタフェースのところで実験像上に見えるほど要素から離れた距離のところに配置され、
−少なくとも1つの特定の層の少なくとも1つの物理的特性の近似値を実験像に基づく計算により求めるステップを有し、このステップは、実験像と実験像の少なくとも一部分の模擬像との間のずれを最小限に抑えることによって実施されることを特徴とする方法に関する。
本発明は又、個々に又は技術的に可能な組み合わせに従って以下の特徴のうちの1つ又は2つ以上を有することができる。
・放射線は、X線源によって放出される。
・検出器は、直接又は間接検出のための電荷移動カメラである。
・求められるべき物理的特性は、密度である。
・求められるべき物理的特性は、厚さである。
・検出器のパルス応答を求める先のステップを有し、先のステップは、
−サンプル要素の実験像を検出器で収集し、
−サンプル要素の実験像の少なくとも一部分の模擬像を計算し、
−サンプル要素の模擬像と実験像との間のずれを最小限に抑えることにより検出器のパルス応答を求めることによって実施される。
・サンプル要素は、検出器に当てて配置され、模擬像は、サンプル要素の少なくとも1つのエッジについて実現される。
第2の観点によれば、本発明は、実質的に球形であり、実質的に同心であり且つ重ね合わされた複数の層を有する実質的に球形の粒子の特性を決定することを目的とする上述の方法の使用に関する。
本発明は又、個々に又は技術的に可能な組み合わせに従って以下の特徴のうちの1つ又は2つ以上を有することができる。
・実験像は、実質的に円形であり、模擬像は、実験像の直径を通る線である。
・粒子は、核燃料の粒子である。
本発明の他の特徴及び利点は、添付の図面を参照して非限定的な例として以下に与えられる説明から理解されよう。
高温原子炉用の核燃料の粒子の構造の一例を示す概略赤道断面図である。 本発明の特性決定方法を実施するための設備を示す略図である。 本発明の方法が炭化珪素のコアを有する炭素繊維により構成された要素を用いて実施される場合に収集される実験像を示す図である。 図3の水平線Lに沿うグレースケールを示すグラフ図である。 図1の粒子の種々の層の厚さ及び密度を図2の設備で得られるこの粒子の実験像から計算するステップの概略ブロック図である。
図1は、高温又は超高温原子炉(HTR/VHTR)用の核燃料の粒子1を概略的に示している。
従来通り、この粒子1は、全体が球形であり、内側から外側に向かって、
−例えばUO2を主成分とする核分裂性物質のコア3(これは、他形式の核分裂性物質、例えばUCO、即ちUO2とUC2の混合物であっても良い)、
−多孔質熱分解炭素の層5、
−高密度熱分解炭素の第1の層7、
−炭化珪素(又は別のセラミック、例えば炭化ジルコニウム)の層9、及び
−高密度熱分解炭素の第2の層11
を順次有する。
かかる粒子が用いられる場合、多孔質熱分解炭素は、核分裂ガスのリザーバとして働き、炭化珪素は、固体核分裂生成物の拡散を防止するバリヤとして働き、高密度熱分解炭素は、圧力下の核分裂ガスに対する機械的強度を提供する。
コアは、例えば、約500μmの直径を有するが、この直径は、100μm〜1000μmであって良く、層5,7,9,11は、それぞれ、例えば、95μm、40μm、35μm、40μmの厚さを有する。
注目されるべきこととして、コア3と層5,7,9,11の相対的寸法は、図1には反映されていない。
層、特に熱分解炭素の層5,7,11は、例えば、流動床を用いるオーブン内で実施される化学気相蒸着(CVD)法を用いて被着される。
図2に示す設備により、密度及び厚さを少なくとも層5,7,9,11について測定することができる。
この設備は、
−このX線源は、図2の矢印Fにより示される全体的方向に延びるビームを形成するX線15を生じさせることができるX線源13、
−X線に対して敏感であり、源13により生じたX線15を遮るよう位置決めされた検出器17、
−データ処理ユニット19を有している。
源13は、好ましくは、単色放射線を放出する間欠性の源である。源13は、例えば、微小焦点若しくは回転アノード又は光学機器、例えば多層ミラー又は中空繊維のネットワークと関連していても良く又はそうでなくても良いシンクロトロンを備えたX線管である。
上述した形式の特性決定されるべき粒子21は、放射線15により照明されるよう源13から距離d1を置いたところに配置される。放射線15の一部分23は、粒子21を介して透過されて検出器17に当たる。この部分を以下の説明において透過放射線と呼ぶ。源13、粒子21及び検出器17は、実質的に互いに整列状態にある。
検出器17は、例えば、直接検出又は間接検出方式の、即ち、シンチレータが前置されたCCDカメラと呼ばれる電荷移動カメラであり、このシンチレータにより、カメラは、源13により送られたX線に感応することができる。検出器17は、特性決定されるべき粒子21から距離d2を置いたところに配置される。透過放射線23は、粒子21の実験像を検出器17上に結像する。注目されるべきこととして、検出器は、ディジタル式検出器、例えば光刺激性スクリーンであっても良く、実験像は、補助ディジタル化装置により得られる。
検出器17上で収集された実験像は、代表的には、2次元像であり、種々の点は、同時に収集されている実験像を構成する。
図2に示されているように、放射線15は、源13と粒子21との間では、実質的に球面の波のフロント(波面又は波先ともいう)を有する。これらフロントは、距離d1が増大するにつれて、球面の度合いが段々小さくなる。透過放射線を構成するX線は、粒子21が互いに異なる厚さを有する方向でこの粒子21と交差し、互いに異種の物質を通って延びる。その結果、X線は、これらが通過する物質の波長、密度、性状及び厚さに従って可変位相ずれを生じることになる。その結果、透過放射線23は、物体によって改変された波面を有する。検出器と粒子21との間の距離d2は、干渉縞が検出器17上で収集された粒子21の実験像上に見えるように選択される。これら干渉縞は、粒子21を通過するX線が受ける可変位相ずれにより、少なくとも粒子の層5,7,9,11相互間のインタフェースのところで実験像上に見える。
このように、実験像は、位相コントラストX線透過試験法と呼ばれている技術を用いて収集される画像である。この実験像は、特性決定されるべき要素を通る入射X線の吸収により得られる画像上の干渉縞の重ね合わせに対応している。吸収により得られた画像は、実質的に、特性決定されるべき要素を直接透過した放射線によって形成される。回折し又は反射した入射放射線の部分のうちの僅かな量が検出器に到達するに過ぎない。
検出器17によって収集された実験像をデータ処理ユニット19に送る。これは、例えば、とりわけスクリーン25の形態をした表示手段を備えたマイクロコンピュータから成る。ユニット19は又、粒子21を支持し、放射線15と平行に動かすことができる手段27に接続されている。ユニット19は、更に、検出器17も又放射線15と平行に動かすことができる手段29に接続されている。次に、検出器17により収集された実験像に基づく計算によって粒子21の層5,7,9,11の密度及び厚さを求めることができる方法について詳細に説明する。
図3は、検出器17によって収集可能な実験像の一例を示している。説明を一層明確にするために、図3は、炭化珪素のコアを構成し、図2に示す条件下で収集された炭素繊維の実験像を示している。データ処理手段19は、この場合図3に示す線Lに沿って取られた実験像のプロフィールを抽出する。図3の像上の繊維31は、垂直方向に伸長されている。プロフィールLは、図3の水平線に沿って取られている。
図4は、線Lに沿って配置された検出器の各画素について、図3の像中のグレースケールで表された線Lに沿うプロフィールを示している。このプロフィールは、繊維の存在、繊維の波長、性状、密度及び厚さに固有のグレースケールの変化を有している。
次に、データ処理ユニット19は、線Lの模擬(シミュレート)プロフィールを計算する。図5に示されているように、ユニット19は、この目的のため、種々のパラメータに関する入力値を用いる。これらパラメータは、次の通りである。
−線Lに沿う各画素に関する検出器17のパルス応答
−源13の特性スペクトル
−コア3の厚さ及び密度並びに粒子21の層5,7,9,11の各々の厚さ及び密度
次に、ユニット19は、模擬プロフィールと実験プロフィールを比較し、実験プロフィールと模擬プロフィールとの差を最小限に抑えるために、層5,7,9,11の密度及び厚さを反復法により調節する。反復法は、この差がゼロに近い値で安定した場合、即ち、反復法が集束点に達したとき、実行停止される。ユニット19は、分析の結果として、反復法が収斂する先の模擬プロフィールに対応した層5,7,9,11の密度及び厚さの値をもたらす。
ユニット19によりシミュレートされたプロフィールは、線Lに沿って画素毎に計算される。以下の説明において、x、y、zで表された座標系が用いられ、zは、放射線ビームXの伝搬方向Fと平行な軸線に沿う座標であり、x及びyは、CCDカメラの感光ゾーンと平行な平面内における座標であり、この平面は、方向Fに対して垂直である。
この目的のため、ユニット19は、以下の一般的な方程式を用いる。
Figure 0005477900
特に、若干の近似により、次式を用いることが可能である。
Figure 0005477900
上式において、I(x,y)は、各画素により受け取られる放射線の強度である。
d(x,y)は、粒子と検出器との間の放射線の伝搬、即ち、粒子から検出器までの経路に沿う波面の展開を特徴づける項である。これは、以下の方程式(2)によって表される。
Figure 0005477900
上式において、λは、X線の波長であり、d2は、粒子21と検出器17との間の距離である。
方程式(1)の第2項は、粒子21を通って延びるX線の減衰度を特徴づけている。この式を粒子21内部を放射線の進む経路全体に沿って積分する。この式では、μは、放射線の通過する物質の単位長さ当たりの減衰係数を表している。
方程式(1)の第3項は、粒子21を通過する際にX線が受ける位相ずれを特徴づけている。この式では、ψは、X線位相を表している。ψは、次の方程式(3)によって表される。
Figure 0005477900
且つ
Figure 0005477900
上式において、
Δは、X線の通る物質の屈折率の実数部であり、
Cは、古典的な電子半径であり、
aは、アボガドロ数であり、
ρは、放射線を通る物質の密度である。
放射線の通過する物質を構成するタイプ又は種類jの各々に関し、次の通りであり、
jは、物質中のこの元素の質量分率であり、
jは、元素の原子番号であり、
f′jは、原子拡散係数の分散補正の実数部であり、
jは、元素の原子質量である。
方程式(3)において、積分は、粒子21を通るX線の経路の長さ全体について実施される。
PSFは、対応のガスに関する検出器のパルス応答である。
方程式(1)において、アスタリスク(*)は、たたみ込みの積を表している。実際には、計算を単純化するために、ユニット19は、まず最初に、プロフィールに沿う各画素について、伝搬項、減衰項及び位相ずれ項の虚数及び実数部を計算する。次に、ユニット19は、これら3つの項のフーリエ変換を計算し、各画素について、これら3つの項のフーリエ変換の積を計算する。ユニット19は、得られた積の逆フーリエ変換を求める。次に、ユニットは、逆フーリエ変換の結果の振幅の平方モジュールを計算する。それにより、模擬X線のエネルギーが検出器の各画素に関して得られる。最後に、模擬プロフィールは、各画素についてPSFを介してあらかじめ得られたエネルギーのたたみ込みによって求められる。
模擬プロフィールと実験プロフィールとの間の偏差を最小限に抑えることができる層に関する厚さ及び密度の値の決定をそれ自体知られている種々のアルゴリズムの使用により実施できる。例えば、グラディエントディセント(gradient descent)と呼ばれている方法を用いることが可能である。また、他の方法、例えば確率統計的手法又は焼なまし法若しくは遺伝的アルゴリズムを用いることが可能である。これら方法の中で、確率統計的グラディエント局所ランダム探索又は応用局所ランダム探索アルゴリズムを用いることが可能である。
これらの方法は、知られており、したがって、ここでは詳細には説明しない。
この方法の精度を上げるために、検出器のパルス応答(PSF)を以下に説明する方法に従って求める。この演算は、粒子の層の密度及び厚さの決定の実施前に行われる。この演算は、測定設備のパラメータのうちの1つ、即ち、源13と粒子11との間の距離d1、粒子21と検出器17との間の距離d2、源の特性及び検出器の特性が変更される度に繰り返されなければならない。他方、設備の動作パラメータが変更されないことを条件として、特性決定された各粒子に関するPSFを再び求めることは不要である。
検出器のパルス応答を求めるには、例えば次のようにする。
−検出器で公知の幾何学的形状及び密度のサンプル要素の実験像を収集し、
−例えば線Lに沿って実験像のプロフィールを抽出し、
−上述の方程式を用いてサンプル要素の模擬プロフィールを計算し、
−模擬プロフィールと実験プロフィールとの間の偏差を最小限に抑えることにより線Lに沿う検出器のパルス応答を求める。
サンプル要素を粒子21のように遠くにではなく、検出器17に当てて配置する。このサンプル要素は、代表的には、スプリットシリコンのプレートである。このプレートは、線Lがプレートの外縁と交差するように配置される。線Lに沿う検出器のパルス応答を次のように表すことができる。
Figure 0005477900
上式においてbPSF、cPSF、ePSF、fPSFは、サンプル要素の模擬プロフィールと実験プロフィールとのあいだの偏差を最小限に抑えることにより値が求められるパラメータである。この決定は、上述したように、従来型反復アルゴリズム、例えばグラディエントディセント又は確立統計的アルゴリズム、例えば確立統計的グラディエント、局所ランダム探索又は応用局所ランダム探索アルゴリズムを用いて実施される。
この方法の精度を一段と上げるためには、検出器で粒子21の2つの連続した像を収集することが可能である。第2の像は、粒子21を図2の垂直軸線、即ち、方向Fに対して垂直であり且つ線Lに対して垂直な軸線回りに約90°回動させた後に得られる。
ユニット19は、第2の像からX線が粒子21の第1の位置で通過する物質の厚さを求める。層の密度の決定は、第2の像から求められた物質の厚さの値を考慮に入れて、第1の実験像を用いて実施される。これは、完全には球形ではない特性決定されるべき粒子について特に有利である。
この方法により、厚さ及び密度を粒子の核分裂性物質のコアの周りの層について非常に正確に求めることができる。特に、以下の表に示されているように、この方法により、層の密度を6%未満の誤差で求めることができる。
数種類の粒子について比較試験を行った。浮選法を用いると共に(或いは)上述の位相コントラストX線透過検査法を用いて各粒子の層のうちの少なくとも1つの密度を求めた。この最後に述べた方法では、実験プロフィールと模擬プロフィールとの間の偏差を最小限に抑えるために、応用局所ランダム探索形式のアルゴリズムを利用した。さらに、検出器のパルス応答を以下に説明する方法に従って粒子の実験像から各粒子について求めた。
〔表1〕
層の数 層の種類 浮選法による密度 X線透過試験法による密度 差(%)
1 バッファ層 0.97 1.02 5.15
2 熱分解炭素 1.89 1.96 3.70
3 SiC 3.202 − −
4 熱分解炭素 2.03 1.92 5.42
SiC − 3.30 −
熱分解炭素 − 1.86 −
第1の観点とは無関係である本発明の第2の観点によれば、検出器により収集された粒子の実験像は、粒子の層5,7,9,11内部の又は粒子の層相互間の構造的異常の存在を判定するために用いられる。かくして、検出可能な構造的異常は、とりわけ、次の通りである。
−層相互間の結合度の喪失の発生、即ち、2つの重ね合わされた層が互いに接触状態に無く、それどころか、2つの層相互間に空間が存在するゾーンの発生
−同一の層内に位置する亀裂又は空所
−層の内部にこの層が異常に大きい多孔度を有するゾーン
−層が厚さに関する欠陥を有するゾーン
厚さに関する欠陥を除くこれら種々の構造的異常は、実験像上に特徴的な干渉縞を生じさせ、かかる干渉縞は、目で見て識別可能であり且つ構造的異常の1つの形式に関連づけることができる。
上述の方法には多くの利点がある。
この方法は、特性決定されるべき要素の実験像の分析に基づいていて、この方法は、非破壊性であり、環境に有害な生成物を生じさせることがない。この方法は、粒子の層の厚さ及び密度の推定を2時間未満で実施できるので迅速である。
この迅速さにより、この方法は、高温原子炉のコアを形成するようになったバッチの核燃料のかなり多くの数の粒子の特性決定を行うために利用可能である。
この方法の実施のために特性決定されるべき粒子について特定の前処理は不要である。
この方法を用いると、粒子の核分裂性物質のコアを包囲する層の全ての厚さ及び密度を求めることができる。
この方法は、正確であり、かかる方法により、厚さ及び密度を6%未満の誤差で求めることができる。上述の検出器のパルス応答を求めるステップは、この方法の精度に著しく寄与する。
上述の方法には、多くの変形例があり得る。
この方法は、重ね合わされた層を有する要素の全ての形式に用いることができる。これら要素は、上述の球形とは別の任意種類の形状を有して良い。これらの形状は、規則的な形状であっても良く不規則な形状であっても良い。層は、あらゆる種類の異種材料で構成でき、この方法は、上述の材料には限定されない。
この方法は、特に、あらゆる形式の高温原子炉、例えば、略号で言って、HTR(高温原子炉)、HTTR(高温工学試験炉)、VHTR(超高温原子炉)、HTGR(高温ガス冷却型原子炉)、THTR(トリウム高温反応炉)、GT−MHR(ガスタービンモジュール式ヘリウム原子炉)、MHTGR(モジュール式高温ガス炉)及びPBMR(ペブルベッドモジュール式原子炉)の燃料粒子を特性決定するために利用できる。
中間源13の使用により、結果の精度を上げることができる。しかしながら、例えば安定した波を発生させる他形式の源を用いることが可能である。また、源は、単色源でなくても良く、これに代えて、多色源であっても良い。
上述した例では、層の物理的特性は、像の一部分、この場合、線に沿って取られたプロフィールと模擬プロフィールとの間の偏差を最小限に抑えることにより決定される。一般的にいえば、実験像からの抽出を行って、線に沿って取られたプロフィールに対してではなく、これとは異なり、実験像のあらゆる種類について偏差最小化演算を行うことが可能である。このようにすると、複数の相互に平行な又は平行ではない線を抽出することが可能である。また、スクリーンの1つ又は2つ以上の2次元ゾーンを抽出することが可能である。また、実験像の全体を考慮に入れて偏差の最小化を実施することが可能である。当然のことながら、選択されたゾーンについて考慮される画素の数が増大するにつれ、その結果、精度が一層高くなるが、計算時間は長くなる。
模擬像を計算するために用いられる検出器のパルス応答を種々の仕方で求めることができる。検出器に当てて配置されたプレートの模擬像と実験像との間の偏差を最小限に抑えることによりパルス応答を上述したように求めることができる。また、検出器から距離d2を置いたところに配置されたプレートを用いてパルス応答を同様な仕方で求めることができる。また、特性決定装置の動作パラメータを変更した場合でも最小化されることがない所定の値を求めることが可能である。また、特性決定された各粒子に関するPSFの決定をこの粒子の実験像に基づいて実施することが可能である。この作業は、特性決定されるべき粒子の互いに異なる層の密度及び厚さの決定前に実施される。この作業では、粒子の実験像と粒子の模擬像との間の偏差を最小限に抑えるパラメータbPSF、cPSF、ePSF、fPSFを求めることが必要である。模擬像は、粒子の層の厚さ及び密度の理論値を考慮に入れて、上述した方程式を用いて計算される。

Claims (11)

  1. インタフェースによって互いに分離された複数の重ね合わせ層(5,7,9,11)を有する要素(1,21)の特性を決定する方法であって、少なくとも次のステップ、即ち、
    −前記要素(1,21)にX線源(13)から放出された放射線(15)を、X線が全ての重ね合わせ層(5,7,9,11)を連続的に透過するように当てる照射ステップを有し、
    −前記要素(1,21)を透過した放射線(23)を検出器(17)で収集する収集ステップを有し、前記透過した放射線は、前記要素(1,21)の二次元実験像を前記検出器(17)上に結ばせ、前記実験像は前記要素(1,21)を通して入射したX線の吸収によって得られ、前記実験像は前記要素(1,21)を直接透過したX線によって形成され、全ての重ね合わせ層(5,7,9,11)を透過したX線を含み、前記要素(1,21)の層の間のインターフェースを示す像であり、前記検出器(17)は、前記実験像が干渉縞を有するように、前記要素(1,21)から離れた距離のところに配置され、前記干渉縞は、前記要素(1,21)を直接透過したX線によって形成された前記実験像に重ね合わされて、前記層(5,7,9,11)相互間の前記インタフェースのところに表れ、
    −少なくとも1つの特定の層(5,7,9,11)の少なくとも1つの物理的特性の近似値を前記実験像に基づく計算により求めるステップを有し、該ステップは、前記実験像と前記要素(1,21)の前記実験像の少なくとも一部分の模擬像との間のずれを最小限に抑えることによって実施され、前記模擬像は、コンピュータによって、求めるべき前記物理的特性を考慮して計算される、方法。
  2. 前記検出器(17)は、直接又は間接検出のための電荷移動カメラである、請求項記載の方法。
  3. 求められるべき前記物理的特性は、密度である、請求項1又は2に記載の方法。
  4. 求められるべき前記物理的特性は、厚さである、請求項1〜3のうちいずれか一に記載の方法。
  5. 前記照射ステップの前に、前記検出器(17)のパルス応答を求める先のステップを有し、前記先のステップは、
    −サンプル要素の実験像を前記検出器(17)で収集し、
    −前記サンプル要素の前記実験像の少なくとも一部分の模擬像を計算し、
    −前記サンプル要素の前記模擬像と前記実験像との間のずれを最小限に抑えることにより前記検出器の前記パルス応答を求めることによって実施される、請求項1〜4のうちいずれか一に記載の方法。
  6. 前記サンプル要素は、前記検出器(17)に接触するように配置され、前記模擬像は、前記サンプル要素の少なくとも1つのエッジについて実現される、請求項5記載の方法。
  7. 前記実験像は、形である、請求項1〜6のうちいずれか一に記載の方法。
  8. 前記検出器(17)は、前記要素(1,21)に対して前記X線源(13)の反対側に、前記X線源(13)及び前記要素(1,21)を通る線に沿って配置されている、請求項1〜7のうちいずれか一に記載の方法。
  9. 形であり、心であり且つ重ね合わされた複数の層(5,7,9,11)を有する形の粒子の特性を決定することを目的とする請求項1〜8のうちいずれか一に記載の方法の使用。
  10. 前記実験像は、形であり、前記模擬像は、前記実験像の直径を通る線(L)に沿うプロフィールである、請求項9記載の使用。
  11. 前記粒子(1,21)は、核燃料の粒子である、請求項9又は10記載の使用。
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