JPH08160185A - 高温ガス原子炉用燃料コンパクト中の破損被覆燃料粒子の検出方法 - Google Patents

高温ガス原子炉用燃料コンパクト中の破損被覆燃料粒子の検出方法

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JPH08160185A
JPH08160185A JP6329811A JP32981194A JPH08160185A JP H08160185 A JPH08160185 A JP H08160185A JP 6329811 A JP6329811 A JP 6329811A JP 32981194 A JP32981194 A JP 32981194A JP H08160185 A JPH08160185 A JP H08160185A
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JP
Japan
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fuel
compact
coated
uranium
high temperature
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JP6329811A
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Teruo Kikuchi
輝男 菊池
Minoru Kizaki
実 木崎
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Japan Atomic Energy Agency
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Japan Atomic Energy Research Institute
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    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

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  • Monitoring And Testing Of Nuclear Reactors (AREA)

Abstract

(57)【要約】 【目的】 全数検査が可能な高温ガス原子炉用燃料コン
パクト中の破損被覆燃料粒子の検出方法。 【構成】 高温ガス原子炉で使用される燃料コンパクト
は、被覆燃料粒子を黒鉛炭素マトリックス中に均一に分
散させ、高温で焼成処理を施した多孔質の成形体をなし
ている。燃料コンパクトは、小さな酸素分圧(例えば、
0.001atm.)に調整した不活性ガス−酸素ガス
雰囲気中(例えば、ヘリウム−酸素混合ガス雰囲気中)
で200℃以上(例えば、600℃)に加熱する。破損
被覆燃料粒子のウラン燃料核が酸化され八三酸化ウラン
となって体積膨張を起こし、被覆層のクラックを拡大さ
せるとともに燃料コンパクト表面付近の黒鉛炭素マトリ
ックス層を持ち上げて隆起部を形成する。これらの現象
から、破損被覆燃料粒子が検出される。ウランと炭素の
酸化ポテンシャルの差異により、検査時に黒鉛炭素マト
リックスは酸化されないから、健全な燃料コンパクトは
検査後に原子炉中で使用出来る。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本願発明は、高温ガス原子炉で使
用される燃料コンパクト中に含まれている破損被覆燃料
粒子を検出する方法に関する。
【0002】
【従来技術】高温ガス原子炉(以下、単に「原子炉」と
も言う。)で使用される燃料コンパクトは、微小球状の
燃料核を熱分解炭素、熱分解珪素等の層で多重に被覆し
た多層構造を有する球体を、黒鉛炭素マトリックス(黒
鉛粉末と炭素結合材との混合物)中に均一に分散させた
円柱状の成形体からなり、高温で焼成処理が施されてい
る。
【0003】多重被覆層を持つ上記球体は、被覆燃料粒
子と呼ばれている。被覆燃料粒子の燃料核の主成分はウ
ラン(主として二酸化ウランまたはウラン炭化物の形態
で用いられる。)であり、燃料核を構成する微小球の直
径は400μmから1000μmの程度である。
【0004】燃料コンパクトの成形は、燃料被覆粒子、
黒鉛粉末並びに炭素結合材の混合物に対して円筒状金型
を用いて上下方向から圧力を加えることによって行なわ
れるのが一般的である。その際には、燃料コンパクトの
金型と接する表面近傍領域では大きな圧力が加わり、表
面から内部領域側に遠ざかるに従って加わる圧力は急減
することが、粉体の加圧成形時に共通した現象として知
られている。
【0005】その結果、燃料コンパクト中で被覆燃料粒
子に破損が生じる確率は、燃料コンパクト表面近傍領域
で高く、表面近傍領域から内部領域側に向かって離れる
に従って低くなる。
【0006】ところで、破損被覆燃料粒子を含む燃料コ
ンパクトは、原子炉内で実際に使用した時にFPガスの
放出量が多くなるなどの問題を起こすので、原子炉の燃
料として不適格である。従って、製造された燃料コンパ
クトを原子炉で燃料として実際の使用に供するために
は、被覆燃料粒子の破損状況を知るための検査を行なう
必要がある。
【0007】しかし、製品としての燃料コンパクトは、
破損被覆燃料粒子が含まれていても外観上は区別がつか
ない。X線検査などの非破壊検査によっても、燃料コン
パクト中の被覆燃料粒子の被覆層に生じている亀裂を検
出することは極めて困難である。
【0008】そこで、従来は次のような検査法によって
燃料コンパクト中の破損被覆燃料粒子の検査が行なわれ
ていた。従来の検査法によれば、同じ製造ロットに属す
る燃料コンパクトの中から一定数の燃料コンパクトを無
作為に抜き取り、各々を陽極として硝酸溶液中で電気化
学的に解砕して、被覆燃料粒子と黒鉛炭素マトリックス
を含む硝酸溶液を沸騰させて露出しているウランを硝酸
溶液中に浸出させるか、あるいは、大気雰囲気中で高温
に加熱し、黒鉛炭素マトリックスや熱分解炭素層を燃焼
させた上で沸騰硝酸溶液等に浸出させる。そして、浸出
液中のウランの量とその燃料コンパクト中のウランの全
量との比を測定し、被覆燃料粒子の破損率とする。破損
率が仕様に定められた基準を満たしてるか否かに応じ
て、その製造ロットの全個体を適格品あるいは不適格品
とみなす。
【0009】このように、従来より用いられている検査
法は、検査対象とされた燃料コンパクトを破損の有無に
関わらずすべて破壊してしまう破壊検査法なので、本来
であれば原子炉燃料の全数について実施すべき破損被覆
燃料粒子の検査を一部の個体に対してしか実施すること
が出来なかった。
【0010】
【発明が解決しようとする課題】上述したように、燃料
コンパクト中の破損被覆燃料粒子の全数検査を行なう適
当な方法がこれまで知られていなかった。そのため、や
むを得ず抜き取り検査法が適用されてきたが、抜き取り
検査で得られる結果はあくまで推定値であり、全数検査
に比べて信頼性が低くなることが避けられない。また、
信頼性を高めるために抜き取り個体数を増やせば、それ
だけ使用出来なくなる個体数が増えてしまう。
【0011】そこで、本願発明の目的は、製造後の燃料
コンパクトの全数に対して破損被覆燃料粒子を検出する
検査を実行することが出来る燃料コンパクト中の破損被
覆燃料粒子の検出方法を提供することにある。
【0012】また別の観点から言えば、本願発明は、基
本的には破壊検査法でありながら、良品についてはこれ
を実際の使用に供することが出来る燃料コンパクトの検
査方法を提供しようとするものである。
【0013】
【課題を解決するための手段】本願発明は、燃料コンパ
クト中の破損被覆燃料粒子を検出するための方法とし
て、炭素とウランの酸化ポテンシャルの差異を利用する
手法を導入することにより、上記問題点を解決したもの
である。高温ガス原子炉で使用される燃料コンパクト
は、被覆燃料粒子を黒鉛粉末と炭素結合材との混合物中
に均一に分散させ、高温で焼成処理を施したものである
ため、多孔質の成形体をなし、通気性を有している。従
って、被覆層に貫通破損が生じている被覆燃料粒子を酸
素雰囲気中で加熱すれば、貫通破損が生じている部分か
ら酸素が被覆燃料粒子の内部に侵入する。
【0014】二酸化ウランあるいはウラン炭化を主成分
とする燃料核は、侵入した酸素によって容易に酸化さ
れ、八三酸化ウランとなる。この酸化過程は燃料核の体
積膨張を伴うので、被覆層に存在していた微細な亀裂は
拡大することになる。もし、拡大した亀裂を有する破損
被覆燃料粒子が外部に露出していれば、その存在が確認
される可能性がある。大多数の被覆燃料粒子は黒鉛炭素
マトリックスの内部に埋め込まれて存在するが、破損被
覆層を有する燃料コンパクトの存在は、上記体積膨張に
よってその位置に対応した表面領域の形状変化(隆起部
の形成)を通して容易に確認出来る。従って、燃料コン
パクトの表面に現われた隆起部の数を数えることで破損
率の評価が可能となる。
【0015】一方、黒鉛炭素マトリックスも酸素の存在
下では燃焼によって二酸化炭素となると考えられる。し
かし、二酸化ウラン及び八三酸化ウランと二酸化炭素の
間には酸化ポテンシャルに大きな差があるので、制御さ
れた条件下で酸化を行なえば、黒鉛炭素マトリックスに
酸化を起こさせることなく、ウラン燃料核だけを酸化さ
せることが出来る。このように、本願発明の検査方法を
適用しても、黒鉛炭素マトリックスは化学的な作用を受
けないので、その強度等の物性が劣化するおそれがな
い。
【0016】ウラン燃料核だけを酸化させる条件は、黒
鉛炭素マトリックスを酸化させないように調整された僅
少量の酸素を含む不活性ガス雰囲気中で燃料コンパクト
を加熱することで実現される。不活性ガスとしては、ヘ
リウムガスまたはアルゴンガスもしくは窒素ガス、ある
いはこれらガスの内の2種類以上を含む混合ガス中に容
積百分率で0.1%を越えない範囲で酸素ガスを添加し
た組成を有するものが使用出来る。また、燃料コンパク
トを加熱する加熱温度は、200℃以上とすることが実
際的である。
【0017】
【作用】既に述べたように、高温ガス原子炉で使用され
る燃料コンパクトを構成する材料は、被覆燃料粒子と黒
鉛炭素マトリックスであり、後者中に前者が分散された
構造を有している。そして、被覆燃料粒子の二酸化ウラ
ンや炭化ウランからなる燃料核は、微小球状をなし、熱
分解炭素、熱分解珪素等の層で多重に被覆されている。
【0018】従って、燃料核を覆う被覆層が健全である
限り、酸素の存在する雰囲気にさらしても、高次の酸化
物である八三酸化ウランが生成されることはない。しか
し、被覆層に貫通クラックが生じていれば、それを通し
て酸素が被覆燃料粒子内部に侵入し、二酸化ウラン及び
炭化ウランを酸化し、八三酸化ウランに変える。
【0019】被覆燃料粒子は黒鉛炭素マトリックス中に
体積的に分散されているが、黒鉛炭素マトリックス自体
は多孔性の材料からなり、元来より通気性を有している
から、燃料コンパクトの外側に酸素ガスが存在すれば、
酸素ガスは難なく破損被覆燃料粒子の燃料核の表面に到
達する。酸素ガスに接触した二酸化ウランや炭化ウラン
は、容易に酸化されて八三酸化ウランとなる。
【0020】その結果、燃料核が体積膨張を起こし、燃
料核周囲の被覆層を外側へ押しやろうとする。これによ
り、破損被覆燃料粒子の存在する部分の燃料コンパクト
表面に隆起部が形成される。燃料コンパクトの表面にこ
のような形状変化が顕在化すれば、その部分に破損被覆
燃料粒子が存在していることが確かめられる。破損のな
い燃料粒子のみを含む燃料コンパクトではこのような表
面形状の変化は全く生じない。
【0021】炭素及びウランはいずれも安定な酸化物を
形成するが、炭素に比してウランの方がはるかに大きな
酸化ポテンシャルを有しているので、炭素及びウランと
酸素を共存させた場合、ウランが先に酸化される。そし
て、ウランの酸化が実質的に終了し、なお且つ酸素が残
存している状況が生じた時に初めて炭素の酸化が進行し
始める。従って、炭素及びウランと酸素を共存させた場
合の酸素の分圧を調整することで、ウランの酸化のみが
進行した状態で酸化反応を終了させることが出来る。
【0022】この酸化反応は室温では生起されないか
ら、燃料コンパクトは不活性ガス雰囲気中で加熱される
必要がある。酸化反応を円滑に生起させるために、加熱
温度は200℃以上とすることが実際的である。
【0023】本願発明の検査方法は、被覆燃料粒子の被
覆層に亀裂があった場合にこれを拡大させ、燃料コンパ
クトの表面形状に変化を起こさせるものであるから、基
本的には破壊検査法のカテゴリに入る検査法である。し
かし、破損被覆燃料粒子を含まない燃料コンパクトに本
願発明の検査方法を適用しても、原子炉における使用に
支障をきたすような影響を燃料コンパクトに及ぼすこと
はない。このように、全数検査を行なった場合にも、良
品については実際の使用に支障をきたさないことは、本
願発明の一つの特徴である。
【0024】なお、本願発明の方法には、燃料コンパク
トの表面近傍に存在する破損被覆燃料粒子は確実に検出
されるが、燃料コンパクトの深部に存在する破損被覆燃
料粒子を検出することは困難であるという性質がある。
【0025】しかしながら、前述したように、粉体状の
材料の加圧成形時に成形体にかかる圧力は、液体に対す
る加圧の場合とは異なり表面付近に集中するので、燃料
コンパクトの深部で被覆燃料粒子に破損が生じる確率
は、表面付近に存在する確率に比べて極めて低い。
【0026】従って、表面付近に破損被覆燃料が全く存
在しない(または極く少数しか存在しない)燃料コンパ
クトについては、その深部にも破損被覆燃料粒子が全く
存在しない(または殆ど存在しない)確率が高いと言う
ことが出来る。それ故、本願発明の検査方法が燃料コン
パクトの深部に存在する破損被覆燃料粒子を検出する能
力に乏しいとしても、実用上大きな問題とはならない。
【0027】
【実施例】
実施例 1 被覆層に貫通クラックが存在する破損被覆燃料粒子1粒
と、健全な被覆燃料粒子1000個を混合した検査試料
を、酸素分圧を0.001atm.に調整したヘリウム
−酸素混合ガスの下で電気炉中に置き、600℃で3時
間の加熱処理を行なった。その結果、燃料核の二酸化ウ
ランが酸化されて八三酸化ウランになって体積膨張を起
こし、被覆層のクラックが拡大した破損被覆燃料粒子を
容易に確認することが出来た。
【0028】また、加熱後の健全な被覆燃料粒子の表面
組織と未加熱の健全な被覆燃料粒子の表面の熱分解炭素
層を走査電子顕微鏡を用いて調査したところ、両者の表
面組織に差異は認められず、熱分解炭素層は酸化の影響
を全く受けていないことが確認された。
【0029】これとは別に、二酸化ウランが酸化されて
八三酸化ウランに変わる温度を調べたところ、ほぼ20
0℃以上の加熱条件で酸化が起こり八三酸化ウランが生
成されることが判った。
【0030】実施例 2 被覆層に貫通クラックが存在する幾つかの破損被覆燃料
粒子を含む燃料コンパクトを、酸素分圧を0.001a
tm.に調整したヘリウム−酸素混合ガスの下で電気炉
中に置き、600℃で3時間の加熱処理を行なった。そ
の結果、破損被覆燃料粒子の燃料核の二酸化ウランが酸
化されて八三酸化ウランとなり、体積膨張を起こし、燃
料コンパクト表面付近の黒鉛炭素マトリックス層を持ち
上げて隆起部が形成された。これにより、燃料コンパク
トの内部に破損被覆燃料粒子が存在することが確認出来
た。
【0031】また、加熱後の燃料コンパクトの黒鉛炭素
マトリックスと、未加熱の燃料コンパクトの黒鉛炭素マ
トリックスの表面組織を走査電子顕微鏡を用いて調査し
たところ、両者の表面組織に差異は認められず、酸化の
影響を全く受けていないことが確認された。
【0032】
【発明の効果】従来の燃料コンパクトの検査は、健全な
燃料コンパクトをも使用不可能としてしまう破壊検査法
によっていたために、抜き取り法によって間接的に破損
率を推定する他なかった。これに対して本願発明の検査
方法は、基本的には破壊検査法ではあるものの、健全な
燃料コンパクトについては原子炉での使用に支障を来す
ような影響を与えることがないので、全数検査を実行す
ることが出来る。

Claims (3)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 ウラン燃料核と被覆層を有する被覆燃料
    粒子を黒鉛炭素マトリックス中に分散させた高温ガス原
    子炉用燃料コンパクトを、前記黒鉛炭素マトリックスを
    酸化させないように調整された僅少量の酸素を含む不活
    性ガス雰囲気中で加熱することによって前記燃料コンパ
    クト中の破損被覆燃料粒子のウラン燃料核のみを酸化さ
    せ、 前記酸化されたウラン燃料核の体積膨張によって破損燃
    料粒子の被覆層の亀裂を拡大させ、破損被覆燃料粒子の
    存在する部分に対応した燃料コンパクトの表面領域の形
    状を変化させて破損被覆燃料粒子を検出する、高温ガス
    原子炉用燃料コンパクト中の破損被覆燃料粒子の検出方
    法。
  2. 【請求項2】 前記加熱の加熱温度が200℃以上であ
    る、請求項1に記載された高温ガス原子炉用燃料コンパ
    クト中の破損被覆燃料粒子の検出方法。
  3. 【請求項3】 前記僅少量の酸素を含む不活性ガスが、
    ヘリウムガスまたはアルゴンガスもしくは窒素ガス、あ
    るいはこれらガスの内の2種類以上を含む混合ガス中に
    容積百分率で0.1%を越えない範囲で酸素ガスを添加
    した組成を有する、請求項1に記載された高温ガス原子
    炉用燃料コンパクト中の破損被覆燃料粒子の検出方法。
JP6329811A 1994-12-06 1994-12-06 高温ガス原子炉用燃料コンパクト中の破損被覆燃料粒子の検出方法 Withdrawn JPH08160185A (ja)

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Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2009544982A (ja) * 2006-07-28 2009-12-17 アレヴァ エヌペ 特に高温原子炉用の核燃料の粒子の特性を決定するための非破壊性の特性決定方法
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