CN101517401B - 尤其用于高温反应堆的核燃料颗粒的无损表征方法 - Google Patents

Abstract

本发明涉及一种尤其用于高温反应堆的核燃料颗粒的无损表征方法。本方法的目标是表征包括通过分界面彼此分离的多个叠加层的元件(21)。所述方法至少包括以下步骤：利用从源(13)发射的辐射(15)照射所述元件(21)；在探测器(17)上采集透射穿过所述元件(21)的辐射(23)，该透射辐射在所述探测器(17)上形成所述元件(21)的实验图像，所述探测器(17)被放置在距所述元件(21)的某个距离处以使得在实验图像上出现在层之间的分界面处的干涉条纹；通过基于所述实验图像进行计算来确定至少一个给定层的至少一种物理特性的近似值，通过最小化所述元件(21)的所述实验图像和至少一部分所述实验图像的模拟图像之间的偏差来实现所述确定步骤。

Description

尤其用于高温反应堆的核燃料颗粒的无损表征方法

技术领域

本发明通常涉及无损表征(non-destructive characterisation)方法，尤其涉及用于高温反应堆的核燃料颗粒(particle)的无损表征方法。

更具体地，根据第一方面，本发明涉及用于表征包括多个叠加层的元件(element)的方法，所述多个叠加层通过分界面(interface)彼此分离。

背景技术

用于高温核反应堆的核燃料颗粒基本为球形，并且包括裂变芯体(core)，所述裂变芯体被包覆以致密的和多孔的热解碳(pyrocarbon)和陶瓷材料层，所述陶瓷材料诸如碳化硅或碳化锆。对组成(compose)燃料颗粒的每一层的密度的确定是鉴定(qualification)该燃料所必需的参数。

用于该目的最常见的方法是浮选(flotation)法。从要表征的一批颗粒中采样多个参考颗粒。切割所述颗粒并分离每一层的片段(piece)以便进行密度测量。将这些片段相继放置在其密度随温度显著变化的液体中。然后改变液体的温度，并且注意这些片段在什么温度下漂移到液体的底部。构成(constitute)该片段的材料的密度对应于这个温度下的液体密度。

这种方法的缺点是使用有毒液体。而且，这种表征方法较慢并且会破坏所表征的燃料颗粒。最后，发现该方法的实现极为复杂，因为必须逐一分离和鉴别(identify)每一层的片段。

发明内容

在该上下文中，本发明的目标是提供一种可用于高温反应堆的核燃料颗粒的、无损的、环境友好和实现起来更快速的表征方法。

为此，本发明涉及一种上述类型的表征方法，其特征在于它至少包括以下步骤：

-利用从源发射的辐射来照射元件；

-在探测器上获取透射(transmit)穿过(through)所述元件的辐射，该透射的辐射在所述探测器上形成所述元件的实验图像，所述探测器被放置在距所述元件某个距离处，使得在实验图像上在层间的分界面处出现由所述元件引起的波前改变所导致的干涉条纹(interference fringe)；

-通过基于所述实验图像进行计算来确定至少一个特定层的至少一种物理特性(characteristic)的近似值，通过最小化所述实验图像和至少一部分实验图像的模拟图像之间的偏差来实现所述确定步骤。

所述方法还可具有一个或多个下列特征(feature)，它们可单独被采用或根据任何技术上可能的组合被采用：

-所述辐射由X射线源发射；

-所述探测器是用于直接或间接探测的电荷转移相机(chargetransfer camera)；

-要确定的物理特性是密度；

-要确定的物理特性是厚度；

-所述方法包括用于确定探测器的脉冲响应的预先步骤，所述步骤通过以下操作实现：

-在所述探测器上获取样品元件(sample element)的实验图像；

-计算所述样品元件的至少一部分实验图像的模拟图像；

-通过最小化所述样品元件的模拟图像和实验图像之间的偏差，确定所述探测器的脉冲响应；以及

-将所述样品元件放置为与所述探测器相对(against)，为所述样品元件的至少一边实现模拟图像。

根据第二方面，本发明涉及使用上述方法以表征基本为球形的颗粒，所述颗粒包括基本为球形、基本同心并叠加的多个层。

根据具体实施例，对所述方法的使用可具有一个或多个以下特点：

-所述实验图像基本为圆形，所述模拟图像为延伸经过所述实验图像直径的直线(line)；以及

-所述颗粒是核燃料的颗粒。

附图说明

将根据下面给出的描述，通过非限制性的例子并参考附图来理解本发明的其它特征和优点，其中：

-图1是示出用于高温反应堆的核燃料颗粒的结构的例子的中纬切面(equatorial section)示意图；

-图2是示出实施根据本发明的表征方法的设备(installation)的示意性视图；

-图3示出用由包括碳化硅芯体的碳纤维所构成的元件实施本发明的方法时所获得的实验图像；

-图4是示出沿图3的水平线L的灰度的曲线图；

-图5是基于利用图2的设备所获得的颗粒的实验图像来计算图1的颗粒的各层的厚度和密度的步骤的示意性框图。

具体实施方式

图1原理性地示出了用于高温或超高温反应堆(HTR/VHTR)的核燃料的颗粒1。

根据传统的方式，该颗粒1通常是球形的，并且从内层到外层依次包括：

-裂变材料芯体3，该裂变材料例如是基于UO₂的(它可以是其它类型的裂变材料，诸如UCO，即UO₂和UC₂的混合物)，

-多孔热解碳层5，

-第一致密热解碳层7，

-碳化硅层9(或诸如碳化锆之类的另一种陶瓷)，和

-第二致密热解碳层11。

当使用这样的颗粒时，多孔热解碳作为裂变气体的容器(reservoir)，碳化硅作为阻止固态裂变产物扩散的屏障(barrier)，并且致密热解碳提供裂变气体在压力下的机械强度。

芯体3的直径为例如大约500μm，其直径从100μm到1000μm变化都是有可能的，层5、7、9和11的厚度分别为例如95、40、35和40μm。

应当注意，芯体3和层5、7、9、11的相对尺寸与图1并不一致。

利用在具有流化床(fluid bed)的炉(oven)中进行的化学气相沉积方法来沉积多个层，具体而言是热解碳层5、7、11。

图2所示的设备能够测量至少层5、7、9和11的密度和厚度。

该设备包括：

-能够产生X辐射15的X射线源13，其中，X辐射15形成在图2的箭头F所示的大致方向上延伸的射束；

-探测器17，其对X辐射敏感，并且被安放以截取源13所产生的辐射15；

-数据处理单元19。

源13优选为发射单频(monochromatic)辐射的间歇源(intermittent source)。源13是例如具有微焦点或旋转阳极的X射线管，或者是可以与光学装置(instrument)关联或不关联的同步加速器(synchrotron)，所述光学装置例如是多层反射镜或空心光纤网络。

要表征的上述类型的颗粒21被放置在距离源13 d1处，以便被辐射15照射。辐射15的一部分23透射通过颗粒21并击中探测器17。这一部分在下面的描述中将被称为透射辐射。源13、颗粒21和探测器17基本成一直线。

探测器17是例如利用直接探测或间接探测的电荷转移相机，被称为CCD相机，其中，间接探测意味着前面有一个使相机对源13发射的X辐射敏感的闪烁体(scintillator)。探测器被放置在距离要表征的颗粒21 d2处。透射辐射23在探测器17上形成颗粒21的实验图像。应当注意，探测器也可以是诸如光激励屏(photostimulable screen)之类的非数字探测器，通过辅助的数字化设备来获得实验图像。

在探测器17上获取的实验图像通常是二维图像，构成实验图像的各个点是同时获取的。

如图2所示，辐射15在源13和颗粒21之间具有基本为球形的波前。随着距离d1增加，这些波前变得越来越不那么球形。构成透射辐射的X射线在该颗粒具有不同厚度的方向上与颗粒21相交并延伸穿过不同材料。从而，根据波长和所通过的材料的密度、性质和厚度，它们经历可变的相移。因而，透射辐射23具有被物体(object)改变的波前。探测器和颗粒21之间的距离d2被选择为使得在探测器17上获得的颗粒21的实验图像上出现干涉条纹。由于通过颗粒21的X射线所经历的所述可变相移，这些干涉条纹至少在颗粒的层5、7、9和11之间的分界面处出现在实验图像上。

这样，实验图像是利用被称为相衬射线照相术(phase contrastradiography)的技术而获取的图像。它对应于利用入射X射线穿过要表征的元件时的吸收而获得的图像上的干涉条纹的叠加。基本上利用直接透射穿过要表征的元件的辐射来形成通过吸收所获得的图像。入射辐射被衍射或反射的一部分中只有少量到达探测器。

探测器17所获得的实验图像被提供给数据处理单元19。数据处理单元19包括例如其中具有以显示屏25形式的显示装置的微计算机。单元19还连接到使颗粒21能够得到支撑并能够平行于辐射15移动的装置27。单元19还连接到使探测器17也能够平行于辐射15移动的装置29。

下面将详细描述能够通过基于探测器17所获得的实验图像进行计算来确定颗粒21的层5、7、9和11的密度和厚度的方法。

图3示出能够由探测器17获得的实验图像的例子。为了使描述更加清楚，图3示出的是包括在图2所示的条件下获得的碳化硅芯体的碳纤维的实验图像。数据处理装置19提取实验图像的分布图(profile)，在该实例中是沿图3所示的直线L来获取的。图3图像上的纤维31在垂直方向上延伸。沿图3中的水平线来获取分布图L。

图4示出对于探测器沿直线L的每个像素，以图3图像中的灰度来表示的沿直线L的分布图。由于纤维的存在、波长、以及纤维的性质、密度和厚度，分布图具有固有的灰度变化。

数据处理单元19然后计算直线L的模拟分布图。为此，如图5所示，单元19使用不同参数的输入值。这些参数是：

-对于沿直线L的每个像素，探测器17的脉冲响应；

-源13的特征谱；

-颗粒21的芯体3、层5、7、9和11的厚度和密度。

然后，单元19将模拟分布图与实验分布图相比较，并以迭代方式调整层5、7、9和11的密度和厚度以使得实验和模拟分布图之间的差别最小。当所述差别稳定在一个接近零的值时，即迭代过程已经到达收敛点时，停止迭代过程。单元19提供与迭代过程收敛到的模拟分布图相对应的层5、7、9和11的密度和厚度值，作为分析结果。

单元19所模拟的分布图是沿着直线L逐像素计算的。在下面的描述中，将使用坐标为x、y、z的系统，其中z是沿着与辐射束X的传播方向F平行的轴的坐标，x和y是在与CCD相机的感光区域平行的平面中的坐标，所述平面与方向F正交。

为此，单元19使用下面的一般等式：

$I_{\mathrm{simrilte}}(x,y)=I_{\mathrm{theorique}}(x,y)*\mathrm{PSF}(x,y)$

特别地，利用某些近似，有可能使用：

其中I(x，y)是每个像素接收到的辐射强度。

P_d(x，y)是表征在颗粒和探测器之间的辐射传播的项，即，沿从颗粒到探测器的路径的波前演变。这可用下面的等式(2)来表示：

$P_d(x,y)=\frac{1}{\mathrm{i\λ}{d}_2}\exp \left[i\frac{\mathrm{\π}}{\mathrm{\λ}{d}_2}(x^2+y^2)\right]---\left(2\right)$

其中，λ是X辐射的波长，d₂是颗粒21和探测器17之间的距离。

等式(1)的第二项表征延伸穿过颗粒21的X射线的衰减。该表达项是沿着辐射在颗粒21内部所经过的整个路径进行积分。在该表达项中，μ代表辐射所经过的材料的每单位长度衰减系数。

等式(1)的第三项表征X射线在通过颗粒21时所经历的相移。在该表达项中，

是X射线的相位。

由下面的等式(3)来表示：

其中，

$\mathrm{\δ}=\frac{r_c{N}_a{\mathrm{\λ}}^2\mathrm{\ρ}}{2\mathrm{\π}}{\mathrm{\Σq}}_j(Z_j+{f^{\′}}_j)/A_j---\left(4\right)$

其中：

δ是X射线所通过的材料的折射率的实部，

r_c是经典电子半径，

N_a是阿伏加德罗常数，

ρ是辐射所通过的材料的密度。

对于构成辐射所通过的材料的每种类型j：

q_j是该元素在材料中的质量分数(mass fraction)，

Z_j是该元素的原子序数，

f′_j是原子扩散因子(atomic diffusion factor)的色散修正(dispersion correction)的实部，并且

A_j是该元素的原子质量。

在等式(3)中，在X射线穿过颗粒21的整个路径长度上进行积分。

PSF是对于相应像素，探测器的脉冲响应。

在等式(1)中，星号表示卷积。

实际中，为了简化计算，单元19首先为沿分布图的每个像素计算传播项的虚部和实部、衰减项和相移项。然后计算这三项的傅立叶变换，并为每个像素计算这三项的傅立叶变换的乘积。确定所获得的乘积的傅立叶逆变换。然后，计算傅立叶逆变换的结果的幅度模的平方。从而，对于探测器的每个像素，获得模拟的X射线的能量。最后，通过由PSF对事先获得的每个像素的能量进行卷积，来确定模拟的分布图。

可使用其本身为已知的不同算法来确定能够使模拟分布图和实验分布图之间的偏差最小化的各层的厚度和密度值。例如，可能使用被称为梯度下降(gradient descent)的方法。也可能使用其它方法，诸如随机方法或模拟退火或遗传算法。在这些方法当中，有可能使用被称为随机梯度、局部随机搜索或高级局部随机搜索算法。

这些方法是已知的，因此这里不再详细描述。

为了提高方法的精度，根据下面描述的方法来确定探测器的脉冲响应(PSF)。在确定颗粒各层的密度和厚度之前执行该操作。每次测量设备的一个参数被改变，就必须重复该操作，所述参数即：源13和颗粒21之间的距离d1、颗粒21和探测器17之间的距离d2、源的特性和探测器的特性。另一方面，只要所述设备的工作参数没有变化，就没有必要为了每个要表征的颗粒而重新确定PSF。

例如通过以下步骤来确定探测器的脉冲响应：

-在探测器上获得几何结构和密度已知的样品元件的实验图像；

-例如沿着直线L提取实验图像的分布图；

-利用上面所示的等式，计算样品元件的模拟分布图；

-通过最小化模拟分布图和实验分布图之间的偏差，来确定沿直线L的探测器脉冲响应。

样品元件与探测器17相对放置，并不像颗粒21那样远。该样品元件通常是分离硅(split silicon)板。它被放置为使得直线L与该板的外缘相交。沿直线L的探测器脉冲响应可表示为如下形式：

$\mathrm{PSF}\left(x\right)=[2\exp \frac{-x^2}{e_{\mathrm{PSF}}^2}{(\sqrt{\mathrm{\π}}.e_{\mathrm{PSF}}.f_{\mathrm{PSF}})}^{-1}+{((1+\frac{x^2}{b_{\mathrm{PSF}}^2}).b_{\mathrm{PSF}}.c_{\mathrm{PSF}})}^{-1}]$

参数b_PSF，c_PSF，e_PSF，f_PSF的值是通过最小化样品元件的模拟分布图和实验分布图之间的偏差来确定的。如同上面所述，该确定可以利用诸如梯度下降之类的传统迭代算法来实现，也可以利用诸如随机梯度、局部随机搜索或高级局部随机搜索算法之类的随机算法来实现。

为了进一步提高方法的精度，有可能在探测器上获取颗粒21的两个连续图像。在使颗粒21绕图2中的垂直轴旋转90°之后产生第二图像，其中所述垂直轴与方向F和直线L都正交。

单元19基于第二图像确定在颗粒21的第一位置，X射线穿过的材料的厚度。利用第一实验图像并考虑基于第二图像确定的材料厚度值，确定层的密度。这对于要表征的颗粒并非完全球形的情况尤为有利。

该方法能够以非常精确的方式确定颗粒中包围裂变材料芯体的各层的厚度和密度。具体地，如下面的表格所示，其能够确定层的密度而具有小于6％的误差。

对几种类型的颗粒进行了比较测试。利用浮选法和/或利用上面描述的相衬X射线照相术确定了每种颗粒的至少一层的密度。在后一种方法中，为了实现实验和模拟分布图之间的最小化，使用的是高级局部随机搜索类型的算法。而且，根据进一步描述的方法，基于颗粒的实验图像为每种颗粒确定了探测器的脉冲响应。

根据本发明的与所述第一方面无关的第二方面，探测器获得的颗粒的实验图像被用来确定颗粒的层5、7、9和11内或者颗粒的层间是否存在结构异常。其中，有可能检测到的结构异常是这样的：

-层间粘结(cohesion)缺失的发生，即，存在着两个叠加层没有彼此接触而是在两层之间有空隙的区域；

-位于相同层内的裂缝或空穴；

-层内具有异常孔隙率(porosity)的区域；

-层具有厚度缺陷的区域。

除了厚度缺陷以外，这些各种结构异常都在实验图像上引起特征干涉条纹，有可能在视觉上将其识别并与一种类型的结构异常相关联。

上面描述的方法有大量优点。

该方法是基于对要表征的元件的实验图像的分析，因此是无损的并且不涉及对环境有害的产物。该方法是快速的，因为可以在小于两小时内实现对颗粒的层的厚度和密度的估计。

由于这种快速性，该方法能够用于实现对要形成高温核反应堆堆芯的一批核燃料的大量颗粒的表征。

实现该方法不需要特殊准备要表征的颗粒。

该方法可用来确定包围颗粒裂变材料芯体的所有层的厚度和密度。

该方法是精确的，并且能够确定厚度和密度而具有小于6％的误差。上面描述的用于确定探测器脉冲响应的步骤非常有助于本发明的精度。

上面描述的方法可具有大量变型。

该方法可用于具有叠加层的所有类型的元件。这些元件可具有任意类型的形状，可不同于上文提到的球形。这些形状可以是规则的或不规则的。这些层可由各种不同材料构成，所述方法不受限于上文提到的材料。

特别地，所述方法可用于表征所有类型的高温反应堆的燃料颗粒，例如，缩写为HTR(高温反应堆)、HTTR(高温工程试验反应堆)、VHTR(超高温反应堆)、HTGR(高温气冷反应堆)、THTR(高温钍反应堆)、GT-MHR(燃气轮机-模块氦反应堆)、MHTGR(模块高温气冷堆)和PBMR(球床模块反应堆)的类型的高温反应堆。

使用间歇源13能够增加结果的精度。但是，也可能使用产生例如稳定的波的其它类型的源。源还可以不是单频而是多频的。

在上面描述的例子中，层的物理特性是通过最小化一部分图像——在本实例中是沿直线取的分布图——和模拟分布图之间的偏差来确定的。更一般地，从实验图像中进行提取并执行偏差最小化操作有可能不是针对沿直线所取的分布图进行，而是针对实验图像的各种区域进行。这样，有可能提取多个互相平行或不平行的直线。也可能提取屏的一个或多个二维区域。还可能考虑到整个实验图像来执行偏差最小化。当然，随着所选区域中像素数量的增加，结果变得更精确，但是计算时间也变得更长。

可以通过不同的方式来确定用于计算模拟图像的探测器脉冲响应。可以如同上面所描述的那样，通过最小化与探测器相对放置的板的模拟和实验图像之间的偏差来确定。也可以通过类似的方式，利用放置在距离探测器d2处的板来确定。还有可能使用预定的值，该值在表征设备的工作参数被修改时不再重新估测。也有可能基于每个要表征的颗粒的实验图像为所述每个颗粒确定PSF。该操作在确定要表征的颗粒的不同层的密度和厚度之前进行。其涉及确定用于最小化颗粒的实验图像和颗粒的模拟图像之间的偏差的参数b_PSF、c_PSF、e_PSF和f_PSF。模拟图像是利用上面给出的等式并考虑颗粒的层的厚度和密度的理论值来计算的。

Claims (10)

1.一种用于表征包括通过分界面彼此分离的多个叠加层(5，7，9，11)的元件(1，21)的方法，其特征在于，至少包括以下步骤：

-利用从源(13)发射的辐射(15)照射所述元件(1，21)；

-在探测器(17)上获取透射穿过所述元件(1，21)的辐射(23)，该透射辐射在所述探测器(17)上形成所述元件(1，21)的实验图像，所述探测器(17)被放置在距所述元件(1，21)的某个距离处，使得在实验图像上在所述层(5，7，9，11)之间的所述分界面处出现干涉条纹；

-通过基于所述实验图像进行计算来确定至少一个特定层(5，7，9，11)的至少一种物理特性的近似值，通过最小化所述元件(1，21)的所述实验图像和至少一部分所述实验图像的模拟图像之间的偏差来实现所述确定步骤。

2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，由X射线源(13)发射所述辐射。

3.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于，所述探测器(17)是用于直接探测或间接探测的电荷转移相机。

4.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于，要确定的所述物理特性是密度。

5.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于，要确定的所述物理特性是厚度。

6.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于，所述方法包括用于确定所述探测器(17)的脉冲响应的预先步骤，所述预先步骤通过以下操作实现：

-在所述探测器(17)上获取样品元件的实验图像；

-计算所述样品元件的至少一部分实验图像的模拟图像；

-通过最小化所述样品元件的所述模拟图像和所述实验图像之间的偏差，确定所述探测器的所述脉冲响应。

7.根据权利要求6所述的方法，其特征在于，所述样品元件被放置为与所述探测器(17)相对，为所述样品元件的至少一边实现所述模拟图像。

8.根据权利要求1-7中任一项所述的方法的应用，以表征基本为球形的颗粒，所述颗粒包括基本为球形、基本同心并叠加的多个层(5，7，9，11)。

9.根据权利要求8所述的应用，其特征在于，所述实验图像基本为圆形，所述模拟图像为延伸经过所述实验图像直径的直线(L)。

10.根据权利要求8或9所述的应用，其特征在于，所述颗粒(1，21)是核燃料的颗粒。

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