JP5459854B2 - 勾配相互接続部を有する固体酸化物型燃料電池(solidoxidefuelcell、SOFC)装置 - Google Patents
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Description
Inco600は、75wt%のNi、 15.5wt%のCr、8wt%のFe、0.5wt%のMn、0.2wt%のSiからなる。
Inco601は、60.5wt%のNi、23wt%のCr、14.1wt%のFe、0.5wt%のMn、0.2wt%のSi、1.4wt%のAlからなる。
イットリア安定化ジルコニアは、8wt%のY2O3-ZrO2 、或いは、3wt%のY2O3-ZrO2からなる。
バリウムアルミノケイ酸塩は、BaAl2Si2O8からなる。
ケイ酸塩ガラスは、0〜20wt%Li2O、 Na2O、 K2O、或いは、Ba2O3がドープされたBaAl2Si2O8からなる。
鉄ベースの鋼鉄は、純鉄、304SS、410SS、430SSからなる。
よって、燃料電池機器の動作により誘発される温度サイクリングの後、密封層270/270’の表面に接続された勾配相互接続部のセラミックが豊富に含有された組成物と、近接したセラミック材料のMEA285との間で圧縮応力が生じ、遮断板250/250’、或いは、表面160/160’に接続された勾配相互接続部の金属を豊富に含有した組成物間で引張応力(tensile stress)が生じ、これにより、MEA285、密封層270/270’、勾配相互接続部の表面170/170’間のセラミック密封破裂や漏れを防止する。本発明のSOFC装置は、30回以上の、25〜800℃の温度サイクリングテスト後も、構造的完全性(structural integrity)が維持され、湾曲や破裂が生じない。
勾配相互接続部Aは Inco625をニッケルベースの超合金とし、ナノアルミニウム酸化物をセラミック材料とし、勾配相互接続部Aは五個の勾配サブレイヤーを有し、それぞれ、3cm×3cmの表面積を有する。各勾配サブレイヤーの組成は以下のようである。
第一勾配 サブレイヤー:45vol% Inco625と55vol% Al2O3;
第二勾配 サブレイヤー:55vol% Inco625と45vol% Al2O3;
第三勾配 サブレイヤー:70vol% Inco625と30vol% Al2O3;
第四勾配 サブレイヤー:85vol% Inco625と15vol% Al2O3;及び
第五勾配 サブレイヤー:100vol% Inco625。
勾配相互接続部Bは、Inco625 をニッケルベースの超合金とし、ナノアルミニウム酸化物をセラミック材料とし、勾配相互接続部Bは5個の勾配サブレイヤーを有し、それぞれ、3cm×3cmの表面積を有する。各勾配サブレイヤーの組成は以下のようである。
第一勾配サブレイヤー:55vol% 3Y-ZrO2、35vol% Inco625、及び、 10vol% Al2O3 + 10wt% Bi2O3 (3Y-ZrO2、Inco625、及び、Al2O3の量に基づく);
第二勾配サブレイヤー:20vol% 3Y-ZrO2、45vol% Inco625、26.5vol% 410SS、及び、5vol% SiC;
第三勾配サブレイヤー: 40vol% 3Y-ZrO2、40vol% Inco625、15vol% 410SS、及び、8.5vol% SiC;
第四勾配サブレイヤー:10vol% 3Y-ZrO2、50vol% Inco625、30vol% 410SS、及び、10vol% SiC;
第五勾配サブレイヤー:50vol% Inco625、40vol% 410SS、及び、10vol% SiC。
8Y-ZrO2 固体酸化物の粉末 (Zirconia Sales (米国), Inc. (Marietta, Georgia,米国)により製造)が提供され、モールドにより圧縮されて、薄いディスクを形成する。得られた薄いディスクは、大気環境で、1550℃の温度で、3時間焼結される。焼結された薄いディスクは、その後、適当な機械プロセスと研磨により、薄くされ、艶出しされる。
含量が50〜75wt%の(La,Sr)MnO3 、50〜25wt%の8Y-ZrO2を混合して得られるスラリー、ポリビニルアルコール結合剤を含む溶液が電解質層上にコートされ、その後、900〜1200℃で、二時間焼結されて、陰極電極を得る。高気孔率の陰極電極を得るため、(La,Sr)MnO3の粉末が、まず、900〜1250℃下で焼結され、その後、機械粉砕方法により処理され、更に、きめを粗くする。
含量が50〜30wt%の8Y-ZrO2 、50〜70wt%の NiOを混合して得られるスラリー、ポリビニルアルコール結合剤を含む溶液が電解質層上にコートされ、その後、1200〜1400℃で、二時間焼結されて、陽極電極を得る。高気孔率の陰極電極を得るため、8Y-ZrO2の粉末が、まず、1000〜1350℃下で焼結され、その後、機械粉砕方法により処理され、更に、きめを粗くする。
35vol%のInco625、20vol%のMnO、15vol%のBaAl2Si2O8、 15vol%のTi、及び、20vol%のBi2O3の組成の密封材料が、MEAに面する勾配相互接続部の表面上にコートされる。
電極層でコートされた電解質層、密封層、及び、勾配相互接続部からなるスタック構造上に、大きな重量を掛けた状態で、1200℃で、30分間、圧縮プロセスが実行されて、単一のセルユニットを形成する。光学顕微鏡と電気顕微鏡により、単一セルユニットの素子間の界面にテストが実施されて、界面でクラックが生じないことが分かる。密封層が、勾配相互接続部により電解質層を緊密に接合する。
102、104、106、108〜勾配サブレイヤー
110〜圧縮プロセス
140、140’〜 勾配相互接続部
160、160’、170、170’〜表面
180、190〜機械プロセス
185、185’、195、195’〜トレンチ
196〜接続トンネル
205、205’〜相互接続トンネル
250、250’〜遮断板
260、260’〜電極
270、270’〜密封層
280〜電解質層
281、283〜電極層
285〜膜・電極一体構造 (MEA)
282、284〜電解質層の表面
290〜圧縮プロセス
300、300’、400、500、600〜SOFC装置
310〜陰極側
320〜陽極側
Claims (9)
- 勾配相互接続部を有する固体酸化物燃料電池(SOFC)装置であって、
互いに向かい合う第一、及び、第二表面を有し、第一トレンチが前記第一表面上に形成され、第二トレンチが前記第二表面上に形成され、相互接続トンネルが、その中に形成され、前記相互接続トンネルにより前記第一トレンチと前記第二トレンチとが接続されてなる第一勾配相互接続部と、
前記第一トレンチ中に位置し、一部が前記第一勾配相互接続部の前記第一表面から突出する第一多孔導電ディスクと、
前記第一勾配相互接続部の前記第一表面上に形成され、前記第一トレンチを囲繞する第一密封層と、
前記第一勾配相互接続部の前記第一表面上に形成され、互いに向かい合う第一、及び、第二表面を有する電解質層と、前記電解質層の前記第一表面上に位置する第一電極と、前記電解質層の前記第二表面上に位置する第二電極と、からなり、前記電解質層の前記第一表面は前記第一密封層と接触し、前記第一電極は前記第一多孔導電ディスクと接触する膜・電極一体構造(MEA)と、
からなり、
前記第一勾配相互接続部は、ニッケルベースの超合金と鉄ベースの鋼鉄の金属材料とセラミック材料からなり、前記第一勾配相互接続部の前記金属材料の含量は、前記第一勾配相互接続部の前記第二表面から、前記第一勾配接続の前記第一表面に向かって減少し、前記第一勾配相互接続部中の前記セラミック材料の含量は、前記第一勾配相互接続部の前記第一表面から、前記第一勾配相互接続部の前記第二表面に向かって減少することを特徴とするSOFC装置。 - 前記第一勾配相互接続部の前記第二表面に近接する部分における前記ニッケルベースの超合金の含量は50〜100vol%であることを特徴とする請求項1に記載のSOFC装置。
- 前記電解質層は、イットリア安定化ジルコニア、希土類元素金属をドープした酸化セリウム、ストロンチウム及びマグネシウムをドープしたランタン酸化ガリウム、或いは、希土類元素金属をドープした灰チタン石からなり、前記第二トレンチは、酸素か水素を保存するのに用いられることを特徴とする請求項1に記載のSOFC装置。
- SOFC装置は、更に、
前記電解質層の前記第二表面に位置し、互いに向かい合う第三、及び、第四表面を有し、第三トレンチが前記第三表面上に形成され、第四トレンチが前記第四表面に形成され、第二相互接続トンネルが、その中に形成され、前記第二相互接続トンネルにより前記第三トレンチと前記第四トレンチとが接続されてなる第二勾配相互接続部と、
前記第三トレンチ中に位置し、一部が前記第二勾配相互接続部の前記第三表面から突出する第二多孔導電ディスクと、
前記第二勾配相互接続部の前記第三表面上に位置し、前記第三トレンチを囲繞し、前記電解質層の前記第二表面が接触し、前記第二電極が前記第二多孔導電ディスクに接触する第二密封層と、
からなり、
前記第二勾配相互接続部は、ニッケルベースの超合金と鉄ベースの鋼鉄の金属材料とセラミック材料からなり、前記第二勾配相互接続部の前記金属材料の含量は、前記第二勾配相互接続部の前記第四表面から、前記第二勾配接続の前記第三表面に向かって減少し、前記第二勾配相互接続部中の前記セラミック材料の含量は、前記第二勾配相互接続部の前記第三表面から、前記第二勾配相互接続部の前記第四表面に向かって減少することを特徴とする請求項1に記載のSOFC装置。 - 前記第二勾配相互接続部の前記第四表面に近接する部分における前記ニッケルベースの超合金の含量は50〜100vol%であることを特徴とする請求項4に記載のSOFC装置。
- 更に、前記第一勾配相互接続部の前記第二表面上に形成され、前記第二トレンチを密封する第一遮断板、及び、前記第二勾配相互接続部の前記第四表面上に形成され、前記第四トレンチを密封する第二遮断板を有し、前記第一遮断板は、含量が50vol%以上のニッケルベースの超合金、30〜40vol%の鉄ベースの鋼鉄、0〜20vol%のセラミックSiCからなり、前記第二遮断板は、含量が50vol%以上のニッケルベースの超合金、30〜40vol%の鉄ベースの鋼鉄、0〜20vol%のセラミックSiCからなることを特徴とする請求項4に記載のSOFC装置。
- 前記SOFC装置は、
前記第一勾配相互接続部を提供するステップと、
前記第一勾配相互接続部の前記第一表面上に、前記第一密封層を形成して、前記第一トレンチを囲繞するステップと、
前記第一トレンチ中に、一部が前記第一勾配相互接続部の前記第一表面から突出する前記第一多孔導電ディスクを提供、設置するステップと、
前記第一勾配相互接続部の前記第一表面上に、前記MEAを提供、設置するステップと、
前記第一勾配相互接続部の前記第二表面上に、前記第一遮断板を提供、設置するステップと、
不活性ガスの雰囲気下、1050〜1250℃で、圧縮プロセスが行われて、前記MEA、前記第一多孔導電ディスク、前記第一勾配相互接続部、及び、前記第一遮断板を接合するステップと、
により製造されることを特徴とする請求項1に記載のSOFC装置。 - 前記SOFC装置は、
前記第一勾配相互接続部を提供するステップと、
前記第一勾配相互接続部の前記第一表面上に、前記第一密封層を形成して、前記第一トレンチを囲繞するステップと、
前記第一トレンチ中に、一部が前記第一勾配相互接続部の前記第一表面から突出する前記第一多孔導電ディスクを提供、設置するステップと、
前記第一勾配相互接続部の前記第一表面上に、前記MEAを提供、設置するステップと、
前記第二勾配相互接続部を提供するステップと、
前記第二勾配相互接続部の前記第三表面上に、前記第三トレンチを囲繞する前記第二密封層を形成するステップと、
前記第三トレンチ中に、一部が前記第二勾配相互接続部の前記第三表面から突出し、前記MEAの前記第二電極と接触する前記第二多孔導電ディスクを提供、設置するステップと、
前記第一勾配相互接続部の前記第二表面上と前記第二勾配相互接続部の前記第四表面上に、それぞれ、前記第一、第二遮断板を提供、設置するステップと、
不活性ガスの雰囲気下、1050〜1250℃で、圧縮プロセスが行われて、前記第二遮断板、前記第二勾配相互接続部、前記第二多孔導電ディスク、前記MEA、前記第一多孔導電ディスク、前記第一勾配相互接続部、及び、前記第一遮断板を接合するステップと、
により製造されることを特徴とする請求項4に記載のSOFC装置。 - 前記第一勾配相互接続部は、複数の勾配サブレイヤーをスタックして構成されることを特徴とする請求項1に記載のSOFC装置。
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