JP5379801B2 - 薄膜光電変換装置およびその製造方法 - Google Patents
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Description
非特許文献1に、光電変換層に弱n型微結晶ゲルマニウムを用いた単接合の薄膜光電変換装置が開示されている。薄膜光電変換装置の構造は、ステンレス基板/n型非晶質シリコン/i型非晶質シリコン/微結晶シリコンゲルマニウムの組成傾斜層/弱n型微結晶ゲルマニウム光電変換層/微結晶シリコンゲルマニウムの組成傾斜層/p型微結晶シリコン層/ITOを順次積層した構造である。薄膜光電変換装置の特性は開放電圧Voc=0.22V、短絡電流密度Jsc=25mA/cm2、曲線因子FF=0.36、変換効率Eff=2.0%、長波長側で量子効率が10%となる波長は約1080nm、量子効率が5%となる波長は1130nmである。微結晶ゲルマニウム光電変換層はマイクロ波放電を用いたECRリモートプラズマCVD法で形成している。
非特許文献2に、光電変換層にGe組成0%から最大35%までの微結晶シリコンゲルマニウムを用いた単接合の薄膜光電変換装置が開示されている。具体的には、薄膜光電変換装置の構造は、ガラス基板/凹凸ZnO/p型微結晶シリコン/i型微結晶シリコンゲルマニウムの光電変換層/n型微結晶シリコン層/ZnO/Agを順次積層したの構造である。薄膜光電変換装置の特性は、微結晶シリコンゲルマニウムの膜中Ge濃度20%でJsc、Effが最大となり、Voc=0.427V、Jsc=24.1mA/cm2、FF=0.616、Eff=6.33%を示す。膜中Ge組成を20%以上に増加するとVoc、Jsc、FFがいずれも低下してEffが低下する。特に膜中Ge濃度を30%以上にするとFFが著しく低下し、Ge濃度35%ではFFが約0.4となり、Effが約2%と低くなる。また、量子効率が10%となる波長はGe濃度が最大の35%の場合でも約1050nmである。
Ge2Hx+GeH4→Ge3Hy
Ge3Hy+GeH4→Ge4Hz
・・・式(2)
Ge原子発光ピークが検出されないと、反応性が高い活性種であるGe原子が少ないことがわかり、プラズマ中でのポリマーやクラスターの発生が抑制されて、緻密な結晶質ゲルマニウム半導体が形成されて光電変換装置の特性が向上する。
実施例1として、図1に示す構造の単接合の薄膜光電変換装置7を作製した。透明基板1は、厚さ0.7mmのガラス基板を用いた。透明基板1の上に、微小なピラミッド状の表面凹凸を含みかつ平均厚さ700nmのSnO2膜が熱CVD法にて形成された。さらにスパッタ法でAlドープされたZnO膜を20nm形成し、SnO2とZnOが積層した透明電極層2を作製した。得られた透明電極層2のシート抵抗は約9Ω/□であった。またC光源で測定したヘイズ率は12%であり、表面凹凸の平均高低差dは約100nmであった。ヘイズ率はJISK7136に基づき測定した。
比較例1として、実施例1に類似の単接合の薄膜光電変換装置を作製した。比較例1は、図1の結晶質ゲルマニウム光電変換層を200℃で形成したことを除いて、実施例1と同様に作製した。
比較例1に対して、実施例1はすべてのパラメータで向上しており、特にJscは30mA/cm2を超える大きな値を示している。また、実施例1の1300nmの長波長光に対する量子効率が10%に達し、長波長光の利用が可能であることが示されている。比較例1と実施例1の結晶質ゲルマニウム層は、ラマン散乱スペクトルに大きな差は見られない。しかし、赤外線吸収ピークのうち935cm−1と960cm−1のピークが、比較例1に比べて実施例1で半分以下に小さくなっている。このため、実施例1の結晶質ゲルマニウム光電変換層は、クラスターまたはポリマーあるいは酸化ゲルマニウムの発生が抑制されていると考えられ、薄膜光電変換装置の特性が向上したといえる。また、実施例1のX線回折スペクトルは(220)/(111)のビーク強度比が10を超える大きな値を示し、膜厚方向に柱状に大きな結晶粒が成長したといえ、発電電流が流れやすくなって、Jscが30mA/cm2を超える高い値を示したと考えられる。
実施例2として、実施例1に類似の単接合の薄膜光電変換装置を作製した。実施例2は、図1の結晶質ゲルマニウム光電変換層を400℃で形成したことを除いて、実施例1と同様に作製した。
実施例2は赤外線の935cm−1および960cm−1の吸収ピークが観察されず、長波長の量子効率は10%を超える高い値を示し、Jscは30mA/cm2を超える高い値を示した。実施例1よりEffがやや低いのはVoc、FFの減少により、高い製膜温度によってp型層と結晶質ゲルマニウム層との間で不純物の拡散が起こったためと考えられる。結晶質ゲルマニウム層のラマン散乱スペクトルは、実施例1、2、比較例1ともに結晶化しており、顕著な差は認められない。これに対して、935cm−1と960cm−1の赤外線吸収ピーク、X線回折の(220)/(111)ピーク強度比は顕著な差が見られ、結晶質ゲルマニウム半導体の良否の判定の指標として有効であることが見出された。また、結晶質ゲルマニウム半導体は形成温度が200℃である場合に比べて、300℃と400℃の場合に波数935cm−1と960cm−1の吸収係数が低くなり、薄膜光電変換装置の特性が高くなるといえる。
実施例3として、実施例1に類似の単接合の薄膜光電変換装置を作製した。実施例3は、図1の結晶質ゲルマニウム光電変換層を(1)200℃で形成したこと、(2)H2/GeH4の流量比を500倍としたこと、(3)高周波パワー密度を1100mW/cm2としたことの3点を除いて、実施例1と同様に作製した。
比較例2として、実施例3に類似の単接合の薄膜光電変換装置を作製した。比較例2は、図1の結晶質ゲルマニウム光電変換層を高周波パワー密度300mW/cm2としたことを除いて、実施例3と同様に作製した。
実施例3は、結晶質ゲルマニウムを200℃の低い基板温度で作製しているにもかかわらず、高周波パワー密度を1100mW/cm2と高くすることにより、波数935cm−1の赤外線吸収ピークの吸収係数が6000cm−1未満となり、薄膜光電変換装置の特性が高くなった。波長1300nmの量子効率は8.5%となり、長波長光の利用が可能となり、Jscは30mA/cm2を超える高い値を示した。
実施例4、5として、実施例1に類似の単接合の薄膜光電変換装置を作製した。図1の結晶質ゲルマニウム光電変換層を実施例4は250℃、実施例5は350℃で形成したことを除いて、実施例1と同様に作製した。また、実施例1と同様に薄膜光電変換装置の光電変換層と同一の条件で結晶シリコン基板上に結晶質ゲルマニウム層を形成し、FTIRにより赤外線吸収スペクトルを測定した。
実施例1、2、4、5、比較例1について、結晶質ゲルマニウム光電変換層の製膜温度に対する赤外吸収ピークの吸収係数および光電変換装置の特性を表1に示す。
実施例6、7、8として、実施例3に類似の単接合の薄膜光電変換装置を作製した。図1の結晶質ゲルマニウム光電変換層を製膜時の高周波パワー密度を実施例6は550mW/cm2、実施例7は850mW/cm2、実施例8は1400mW/cm2で形成したことを除いて、実施例3と同様に作製した。また、実施例3と同様に薄膜光電変換装置の光電変換層と同一の条件で結晶シリコン基板上に結晶質ゲルマニウム層を形成し、FTIRにより赤外線吸収スペクトルを測定した。
実施例3、6、7,8、比較例2について、結晶質ゲルマニウム光電変換層の高周波パワー密度に対する赤外吸収ピークの吸収係数および光電変換装置の特性を表2に示す。
実施例1〜8、比較例1、2について、結晶質ゲルマニウム光電変換層の波数935cm−1の赤外吸収ピークの吸収係数に対する光電変換特性を示す。
実施例1〜3、比較例1について、結晶質ゲルマニウム光電変換層のX線回折で測定した(220)/(111)ピーク強度比に対する薄膜光電変換装置の光電変換特性を示す。
実施例9として、実施例1に類似の単接合の薄膜光電変換装置8を作製した。実施例9は、図2に示すようにp型微結晶シリコン層31と結晶質ゲルマニウム光電変換層32の間に実質的に真性な結晶質シリコン層34を配置したことを除いて、実施例1と同様に作製した。真性な結晶質シリコン層34は反応ガスとしてSiH4、H2を用いて、高周波プラズマCVD法で膜厚100nm形成した。
実施例10として、実施例9に類似の単接合の薄膜光電変換装置を作製した。実施例10は、結晶質ゲルマニウム光電変換層32とn型微結晶シリコン層33の間に実質的に真性な結晶質シリコン層35を配置したことを除いて、実施例9と同様に作製した。真性な結晶質シリコン層35は反応ガスとしてSiH4、H2を用いて、高周波プラズマCVD法で膜厚100nm形成した。
実施例11として、図3に示す3接合の薄膜光電変換装置9を作製した。実施例11は、(1)実施例1の透明電極層2と結晶質ゲルマニウム光電変換ユニット3の間に非晶質シリコン光電変換ユニット4と結晶質シリコン光電変換ユニット5を順次配置したこと、(2)結晶質ゲルマニウム光電変換層32の膜厚を2.5μmとしたこと、(3)透明電極層2をSnO2だけから構成したことの3点を除いて、実施例1と同様に作製した。
実施例12として、実施例1に類似の単接合の薄膜光電変換装置を作製した。実施例12は、図1の結晶質ゲルマニウム光電変換層を(1)電極間隔ES=15mmで形成したこと、(2)高周波パワー密度を850mW/cm2としたことの2点を除いて、実施例1と同様に作製した。実施例1と同様に薄膜光電変換装置の光電変換層と同一の条件で結晶シリコン基板およびガラス基板上に結晶質ゲルマニウム層を形成し、FTIRにより赤外線吸収スペクトル、および分光エリプソメトリーによる屈折率を測定した。表3に波数935cm−1および960cm−1における赤外吸収ピークの吸収係数、および波長600nmにおける屈折率を示す。
実施例13として、実施例12に類似の単接合の薄膜光電変換装置を作製した。実施例13は、結晶質ゲルマニウム光電変換層を製膜する際、電極間隔ES=12mmで形成したことを除いて、実施例12と同様に作製した。また、赤外吸収係数、屈折率を実施例12と同様に表3に示す。
実施例14として、実施例12に類似の単接合の薄膜光電変換装置を作製した。実施例14は、結晶質ゲルマニウム光電変換層を製膜する際、電極間隔ES=12mmでプラズマを開始し、プラズマを切らずにES=15mmとしたことを除いて、実施例12と同様に作製した。また、赤外吸収係数、屈折率を実施例12と同様に表3に示す。
実施例12は、Ge原子発光ピークが検出され、長波長光の量子効率は9.5%、Jscは33.5mA/cm2であった。これに対して、実施例13はGe原子発光ピークが検出されず、長波長光の量子効率は11%、Jscは34.9mA/cm2と向上した。実施例13は、Ge原子発光ピークが検出されなかったことにより、反応性の高いGe原子の密度が低いことがわかる。従って、式2に示すような連鎖反応が起こりにくく、ポリマーやクラスターの発生が抑制されると考えられ、緻密な結晶質ゲルマニウム半導体が形成されて、薄膜光電変換装置の特性が向上したといえる。
実施例15、16、17として、実施例12に類似の単接合の薄膜光電変換装置を作製した。図1の結晶質ゲルマニウム光電変換層を製膜時のESを実施例15は9mm、実施例16は7.5mm、実施例17は6.5mmで形成したことを除いて、実施例12と同様に作製した。また、赤外吸収係数、屈折率、および薄膜光電変換装置の特性を実施例12と同様に表3に示す。
実施例12、13、15、16、17について、結晶質ゲルマニウム光電変換層のESに対する赤外吸収ピークの吸収係数、波長600nmの屈折率、および光電変換装置の特性を表3に示す。
実施例18として、実施例16に類似の単接合の薄膜光電変換装置を作製した。実施例18は、結晶質ゲルマニウム光電変換層を製膜する際、図31に示すホローカソード形電極を備えるプラズマCVD装置を用いたことを除いて、実施例16と同様に作製した。ホローカソードの窪みは、直径3mmφ、深さ3mmで、ピッチ5mmで複数の窪みを設けた。また、窪みの中心に、ガス導入穴を設けた。赤外吸収係数、屈折率および薄膜光電変換装置の特性を実施例12と同様に表3に示す。
実施例19〜23として、実施例16に類似の単接合の薄膜光電変換装置を作製した。図1の結晶質ゲルマニウム光電変換層を製膜時の圧力を実施例19は670Pa、実施例20は850Pa、実施例21は930Pa、実施例22は1000Pa、実施例23は1330Pa、で形成したことを除いて、実施例16と同様に作製した。また、赤外吸収係数、屈折率、および薄膜光電変換装置の特性を表4に示す。
実施例24として、実施例1に類似の単接合の薄膜光電変換装置を作製し、波長600nmの屈折率に対する、薄膜光電変換装置の特性を調べた。図1の結晶質ゲルマニウム光電変換層を製膜時の条件を、基板温度200〜300℃、高周波パワー密度300〜1400mW/cm2、H2/GeH4の流量比を500〜2000倍、ESを6.5〜15mm、圧力670〜1330Paと変化させた多数の薄膜光電変換装置を作製した。いずれの光電変換装置も、935cm−1のピークの赤外吸収係数が6000cm−1未満、960cm−1のピークの赤外吸収係数が4000cm−1未満であった。
2 透明電極層
3 結晶質ゲルマニウム光電変換ユニット
31 p型微結晶シリコン層
32 結晶質ゲルマニウム光電変換層
33 n型微結晶シリコン層
34 実質的に真性な結晶質シリコン層
35 実質的に真性な結晶質シリコン層
4 非晶質シリコン光電変換ユニット
41 p型非晶質炭化シリコン層
42 実質的に真性な非晶質シリコン光電変換層
43 n型微結晶シリコン層
5 結晶質シリコン光電変換ユニット
51 p型微結晶シリコン層
52 実質的に真性な結晶質シリコン層の光電変換層
53 n型微結晶シリコン層
6 裏面電極層
7 薄膜光電変換装置
8 薄膜光電変換装置
9 薄膜光電変換装置
10 真空チャンバ
11 高周波電極
12 基板側電極
13 基板
14 プラズマ
15 ガス導入管
16 絶縁材
17 排気管
18 高周波電源
19 ホローカソード形電極
20 窓
21 レンズ
22 光ファイバ
23 分光器
Claims (15)
- p形半導体層とn型半導体層の間に光電変換層を備えた光電変換ユニットを1以上含む薄膜光電変換装置であって、
少なくとも1つの光電変換ユニットの光電変換層が真性または弱n形の結晶質ゲルマニウム半導体を含み、
前記結晶質ゲルマニウム半導体の波数935±5cm−1の赤外吸収ピークの吸収係数が6000cm−1未満であり、かつ前記結晶質ゲルマニウム半導体はX線回折で測定した(220)ピークと(111)ピークの強度比が2以上であることを特徴とする薄膜光電変換装置。 - p形半導体層とn型半導体層の間に光電変換層を備えた光電変換ユニットを1以上含む薄膜光電変換装置であって、
少なくとも1つの光電変換ユニットの光電変換層が真性または弱n形の結晶質ゲルマニウム半導体を含み、
前記結晶質ゲルマニウム半導体の波数935±5cm−1の赤外吸収ピークの吸収係数が6000cm−1未満であり、かつ前記結晶質ゲルマニウム半導体の波長600nmの光に対する屈折率が4.0以上であることを特徴とする薄膜光電変換装置。 - p形半導体層とn型半導体層の間に光電変換層を備えた光電変換ユニットを1以上含む薄膜光電変換装置であって、
少なくとも1つの光電変換ユニットの光電変換層が、実質的に真性な結晶質シリコン半導体と真性または弱n形の結晶質ゲルマニウム半導体を積層した構造であり、
前記結晶質ゲルマニウム半導体の波数935±5cm−1の赤外吸収ピークの吸収係数が6000cm−1未満であることを特徴とする薄膜光電変換装置。 - 請求項1乃至3のいずれか1項に記載の薄膜光電変換装置において、前記結晶質ゲルマニウム半導体の波数960±5cm−1の赤外吸収ピークの吸収係数が3500cm−1未満であることを特徴とする薄膜光電変換装置。
- 請求項1乃至4のいずれか1項に記載の薄膜光電変換装置であって、光電変換ユニットを3つ備え、光入射側から順に光電変換層に非晶質シリコン半導体を用いた第一光電変換ユニット、光電変換層に結晶質シリコン半導体を用いた第二光電変換ユニット、および光電変換層に前記結晶質ゲルマニウム半導体を含む第三光電変換ユニット、を順次配置したことを特徴とする薄膜光電変換装置。
- 請求項1乃至5のいずれか1項に記載の薄膜光電変換装置において、前記結晶質ゲルマニウム半導体の波長600nmの光に対する屈折率が4.7以上であることを特徴とする薄膜光電変換装置。
- 請求項1乃至5のいずれか1項に記載の薄膜光電変換装置において、前記結晶質ゲルマニウム半導体の波長600nmの光に対する屈折率が4.9以上であることを特徴とする薄膜光電変換装置。
- p形半導体層とn型半導体層との間に光電変換層を備えた光電変換ユニットを1以上含む薄膜光電変換装置を製造する方法であって、
前記薄膜光電変換装置は、少なくとも1つの光電変換ユニットの光電変換層が真性または弱n形の結晶質ゲルマニウム半導体を含み、かつ前記結晶質ゲルマニウム半導体の波数935±5cm −1 の赤外吸収ピークの吸収係数が6000cm −1 未満であり、
前記結晶質ゲルマニウム半導体を10〜100MHzの周波数の高周波放電プラズマCVD法で形成することを特徴とする薄膜光電変換装置の製造方法。 - 請求項1乃至5のいずれか1項に記載の薄膜光電変換装置を製造する方法であって、前記結晶質ゲルマニウム半導体を10〜100MHzの周波数の高周波放電プラズマCVD法で形成することを特徴とする薄膜光電変換装置の製造方法。
- 請求項8または9に記載の薄膜光電変換装置の製造方法であって、前記結晶質ゲルマニウム半導体を基板温度250℃以上で形成することを特徴とする薄膜光電変換装置の製造方法。
- 請求項8乃至10のいずれか1項に記載の薄膜光電変換装置の製造方法であって、前記結晶質ゲルマニウム半導体を高周波パワー密度550mW/cm2以上で形成することを特徴とする薄膜光電変換装置の製造方法。
- 請求項8乃至11のいずれか1項に記載の薄膜光電変換装置の製造方法であって、前記結晶質ゲルマニウム半導体を、基板を配置した基板側電極と高周波電極とを備えるプラズマCVD装置を用いて作製し、かつ高周波電極と基板間の距離が、12mm以下であることを特徴とする薄膜光電変換装置の製造方法。
- 請求項8乃至12のいずれか1項に記載の薄膜光電変換装置の製造方法であって、前記結晶質ゲルマニウム半導体を、基板を配置した基板側電極と高周波電極とを備えるプラズマCVD装置を用いて作製し、かつ高周波電極がホローカソード形の電極であることを特徴とする薄膜光電変換装置の製造方法。
- 請求項8乃至13のいずれか1項に記載の薄膜光電変換装置の製造方法であって、前記結晶質ゲルマニウム半導体を作製するときの高周波放電プラズマの発光スペクトルに、波長265nm±2nmにピークを持つGe原子発光ピーク、および304nm±2nmにピークを持つGe原子発光ピークがいずれも検出されないことを特徴とする薄膜光電変換装置の製造方法。
- 請求項8乃至14のいずれか1項に記載の薄膜光電変換装置の製造方法であって、前記結晶質ゲルマニウム半導体を、製膜時の圧力が800Pa以上で作製することを特徴とする薄膜光電変換装置の製造方法。
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