JP5345749B2 - スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステル - Google Patents

Description

本発明は、コポリエーテルエステルに関する。さらに詳細には、本発明は、好都合な熱特性をもち、かつ生分解性であるスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルに関する。

埋立地に投入される一般廃棄物（ｍｕｎｉｃｉｐａｌ ｓｏｌｉｄ ｗａｓｔｅ）の不適切な処理、また、一般廃棄物流に、プラスチックを含めた非分解性材料が加えられることが多くなっていることは、利用可能な埋立地の数が劇的に減少していること、また、一般廃棄物処理のコストが高くなっていることと結びついている。多くの場合、廃棄物流の再利用可能な成分をリサイクルすることが望ましいが、リサイクルの費用や、リサイクル物質に必要とされるインフラストラクチャーは、時として非常に高い。さらに、リサイクルの骨格には容易に適合しない製品も存在する。再利用不可能な固形廃棄物（ｓｏｌｉｄ ｗａｓｔｅ）の堆肥化は、認識されており、固形廃棄物の体積を減らして、埋め立てるかつ／または廃棄物から有用な生成物を作り、田畑や庭園の肥沃度を向上させるための開発中の方法である。こうした堆肥の市場を制限するものの一つは、フィルムまたは繊維断片などの非分解性プラスチックによる明白な混入である。

使い捨て製品に有用であり、かつ、通常廃棄物の堆肥化方法に存在する条件下で、汚染の少ない形に分解される成分を提供することが望ましい。こうした条件は、７０℃以下であり、平均５５〜６０℃の範囲である温度、相対湿度ほぼ１００パーセントの湿潤状態、および週単位から月単位までの範囲の暴露期間を含み得る。堆肥化中に好気的／嫌気的に分解するだけでなく、土壌または埋立地中でも分解し続けることとなる使い捨て成分を提供することがさらに望ましい。これらは、水が存在する限り、低分子量断片に崩壊し続けることとなり、最終的には微生物によって、樹木のような天然の有機体のように、バイオガス、バイオマス、および浸出水に完全に生分解されることが可能である。

ポリエステルは、従来、生分解性の品物および最終用途について考慮されてきた。こうした生分解性ポリエステルは、３つの一般的なクラス、脂肪族ポリエステル；脂肪族−芳香族ポリエステル；およびスルホン化脂肪族−芳香族ポリエステルに属すると言える。

脂肪族ポリエステルには、ポリ（エチレンコハク酸）、ポリ（１，４−ブチレンアジピン酸）などの脂肪族ジカルボン酸から単独で誘導されるポリエステル、ならびにポリヒドロキシ酪酸、ポリラクチド、ポリカプロラクトン、ポリグリコリドなどのポリ（ヒドロキシアルカネート）が含まれる。クレンジニング（Ｃｌｅｎｄｉｎｎｉｎｇ）らの米国特許公報（特許文献１）は、生分解性ブレンドにおけるポリ（エチレンアジピン酸）などの生分解性脂肪族ポリエステルの使用を教示している。ケーシー（Ｃａｓｅｙ）らの米国特許公報（特許文献２）は、ジグリコール酸および制約されない（ｕｎｈｉｎｄｅｒｅｄ）グリコールから誘導される生分解性樹脂を教示している。トキワ（Ｔｏｋｉｗａ）らの米国特許公報（特許文献３）は、ゲル化されたデンプンと生分解性の脂肪族ポリエステルの混合物である、生分解性プラスチック材料を開示している。ブキャナン（Ｂｕｃｈａｎａｎ）らの米国特許公報（特許文献４）、米国特許公報（特許文献５）、米国特許公報（特許文献６）、および米国特許公報（特許文献７）は、ある種のセルロース誘導体の、脂肪族ポリエステル、脂肪族−芳香族ポリエステル、およびそれらの組み合わせとの生分解性ブレンドを教示している。タジマ（Ｔａｊｉｍａ）らの米国特許公報（特許文献８）は、高分子量の生分解性脂肪族ポリエステルを製造するための方法を開示している。タカ（Ｔａｋａ）らの米国特許公報（特許文献９）は、生分解性フィルムを開示しており、高橋（Ｔａｋａｈａｓｈｉ）の米国特許公報（特許文献１０）は、生分解性繊維を開示しており、イマイズミ（Ｉｍａｉｚｕｍｉ）の米国特許公報（特許文献１１）は、上で述べた脂肪族ポリエステルから得られる生分解性の充填材入り組成物を開示している。イトウ（Ｉｔｏｈ）らの米国特許公報（特許文献１２）および米国特許公報（特許文献１３）は、脂肪族ポリエステルを製造するための方法を教示している。ノダ（Ｎｏｄａ）らの米国特許公報（特許文献１４）および米国特許公報（特許文献１５）は、ポリヒドロキシアルカノエートから生分解性微小繊維を製造するための方法を開示している。イマイズミ（Ｉｍａｉｚｕｍｉ）らの米国特許公報（特許文献１６）は、分岐した脂肪族ポリエステル組成物を開示している。クロダ（Ｋｕｒｏｄａ）らの米国特許公報（特許文献１７）は、ポリラクトン樹脂、脂肪族ポリエステル樹脂、および脂肪族ポリイソシアネート化合物を含む生分解性組成物を教示している。スギモト（Ｓｕｇｉｍｏｔｏ）の米国特許公報（特許文献１８）は、ココナツの実の中果皮の乾燥粉末で充填された生分解性脂肪族ポリエステル組成物を教示している。

脂肪族−芳香族ポリエステルには、脂肪族ジカルボン酸と芳香族ジカルボン酸の混合物から誘導されるポリエステルが含まれる。サブレット（Ｓｕｂｌｅｔｔ）らの米国特許公報（特許文献１９）は、７５〜９５モルパーセントのテレフタル酸、５〜２５モルパーセントのアジピン酸、５５〜８５モルパーセントの１，６−ヘキサンジオール、および約１５〜４５モルパーセントのエチレングリコールから誘導されるコポリエステルを含むホットメルト接着剤組成物を教示している。バックスバウム（Ｂｕｘｂａｕｍ）らの米国特許公報（特許文献２０）は、１，４−ブタンジオールと、炭素原子が６から３６個の８〜１２モルパーセントの飽和ジカルボン酸、２６〜３２モルパーセントのテレフタル酸、および７．５から１２モルパーセントのイソフタル酸とのコポリエステルを開示している。ホールベック（Ｈｏｒｌｂｅｃｋ）らの米国特許公報（特許文献２１）は、４０〜８５モルパーセントのテレフタル酸（任意選択で、この成分のうちの半分を、別のジカルボン酸、すなわちその炭素鎖内に２〜６個の炭素原子のアルカンジオールを有する６０〜１５モルパーセントのアジピン酸と置き換えることができる）を縮合することによってポリエステルを製造するための方法を教示している。サブレット（Ｓｕｂｌｅｔｔ）の米国特許公報（特許文献２２）は、４０〜１００モルパーセントのテレフタル酸および３〜１２個の炭素原子を含有する０〜６０モルパーセントの第２のジカルボン酸を含む１００モルパーセントの二塩基酸成分と、４０〜１００モルパーセントの１，４−ブタンジオールおよび０〜６０モルパーセントのジ（エチレングリコール）を含む１００モルパーセントのグリコール成分から誘導されるコポリエステルを教示している。この特許に開示されているコポリエステルの代表例は、１，４−ブタンジオールと共に、５０モルパーセントのグルタル酸および５０モルパーセントのテレフタル酸から調製されるポリエステルである。

ブキャナン（Ｂｕｃｈａｎａｎ）らの米国特許公報（特許文献２３）は、１，４−ブタンジオールおよび１，６−ヘキサンジオールからなる群から選択されるジオールと共に、グルタル酸およびアジピン酸からなる群から選択される４０〜６０モルパーセントの脂肪族ジカルボン酸、ならびに炭素原子が８から１２個の６０〜４０モルパーセントの芳香族ジカルボン酸を含む生分解性脂肪族−芳香族コポリエステルを教示している。ゴードン（Ｇｏｒｄｏｎ）らの米国特許公報（特許文献２４）は、本質的に実質上非分解性の芳香族ポリエステルおよび水分解性の（ｈｙｄｒｏｄｅｇｒａｄａｂｌｅ）シュウ酸サブユニットからなる水分解性のコポリエステルを開示している。ケマニ（Ｋｈｅｍａｎｉ）の米国特許公報（特許文献２５）および米国特許公報（特許文献２６）は、分岐剤（ｂｒａｎｃｈｉｎｇ ａｇｅｎｔ）を含む発泡可能な生分解性脂肪族−芳香族コポリエステルを教示している。ロルクス（Ｌｏｒｃｋｓ）らの米国特許公報（特許文献２７）は、熱可塑性デンプンと、例えば脂肪族−芳香族ポリエステルとのブレンドからなる生分解性組成物を教示している。ブキャナン（Ｂｕｃｈａｎａｎ）らの米国特許公報（特許文献２８）は、脂肪族−芳香族コポリエステルから調製される一軸または二軸配向フィルムを開示している。

ポリエーテルエステルには、ポリ（エチレングリコール）、ポリ（トリメチレンエーテルグリコール）、ポリ（テトラメチレンエーテル）グリコールなどのポリ（アルキレンエーテル）グリコールを組み込むポリエステルが含まれる。ポリエーテルエステル組成物は、当技術分野で知られている。例えば、米国特許公報（特許文献２９）、米国特許公報（特許文献３０）、米国特許公報（特許文献３１）、米国特許公報（特許文献３２）、米国特許公報（特許文献３３）、米国特許公報（特許文献３４）、米国特許公報（特許文献３５）、米国特許公報（特許文献３６）、米国特許公報（特許文献３７）、米国特許公報（特許文献３８）、米国特許公報（特許文献３９）、米国特許公報（特許文献４０）、米国特許公報（特許文献４１）、米国特許公報（特許文献４２）、米国特許公報（特許文献４３）、および米国特許公報（特許文献４４）を参照のこと。

脂肪族−芳香族ポリエーテルエステルには、ポリ（アルキレンエーテル）グリコールを組み込む脂肪族ジカルボン酸と芳香族ジカルボン酸の混合物から誘導されるポリエステルが含まれる。脂肪族芳香族ポリエーテルエステルは一般に、当技術分野で知られている。例えば、米国特許公報（特許文献４５）、米国特許公報（特許文献４６）、米国特許公報（特許文献４７）、米国特許公報（特許文献４８）、米国特許公報（特許文献４９）、米国特許公報（特許文献５０）、米国特許公報（特許文献５１）、米国特許公報（特許文献５２）、米国特許公報（特許文献５３）、米国特許公報（特許文献５４）、米国特許公報（特許文献５５）、米国特許公報（特許文献５６）、米国特許公報（特許文献５７）、米国特許公報（特許文献５８）、米国特許公報（特許文献５９）、米国特許公報（特許文献６０）、米国特許公報（特許文献６１）、米国特許公報（特許文献６２）、米国特許公報（特許文献６３）、米国特許公報（特許文献６４）、米国特許公報（特許文献６５）、米国特許公報（特許文献６６）を参照のこと。

ウィラード（Ｗｉｌｌａｒｄ）の米国特許公報（特許文献６７）は、例えば８５モルパーセントのエチレングリコール、平均分子量が１００５である１５モルパーセントのポリ（テトラメチレンオキシド）グリコール、８５モルパーセントのテレフタル酸、および１５モルパーセントのセバシン酸（実施例１）を含有する、また、９０モルパーセントのエチレングリコール、平均分子量が１００５である１０モルパーセントのポリ（テトラメチレンオキシド）グリコール、７０モルパーセントのテレフタル酸、および３０モルパーセントのセバシン酸を含有する脂肪族芳香族ポリエーテルエステルを例示している。

ヴィトジーペ（Ｗｉｔｓｉｅｐｅ）の米国特許公報（特許文献６８）は、８２．４モルパーセントの１，４−ブタンジオール、１７．６モルパーセントのポリ（テトラメチレンオキシド）グリコール、８０モルパーセントのテレフタル酸、および２０モルパーセントのアジピン酸を含有する脂肪族芳香族ポリエーテルエステル組成物を例示している。（実施例５、第１行、第１３桁を参照のこと。）

ラーク（Ｌａｒｋ）の米国特許公報（特許文献６９）は、平均分子量が６００である例えば４４．４モルパーセントのポリエチレングリコール、４４．４モルパーセントのネオペンチルグリコール、１１．１モルパーセントの１，１，１−トリメチロールプロパントリオール、８３モルパーセントのイソフタル酸、および１７モルパーセントのアジピン酸からなる脂肪族芳香族ポリエーテルエステル組成物を例示している。（実施例１を参照のこと。）

バックスバウム（Ｂｕｘｂａｕｍ）らの米国特許公報（特許文献７０）は、例えば５５モルパーセントのエチレングリコール、４０モルパーセントのジエチレングリコール、５モルパーセントのポリ（テトラメチレンオキシド）グリコール、９０モルパーセントのテレフタル酸、および１０モルパーセントのアゼライン酸を含有する脂肪族芳香族ポリエーテルエステル組成物を例示している。（実施例２を参照のこと。）

サブレット（Ｓｕｂｌｅｔｔ）の米国特許公報（特許文献７１）は、７０モルパーセントの１，６−ヘキサンジオール、３０モルパーセントのジエチレングリコール、９０モルパーセントのテレフタル酸、および１０モルパーセントのグルタル酸からなる樹脂の調製を例示している。タン（Ｔｕｎｇ）の米国特許公報（特許文献７２）は、（ｉ）８８．７モルパーセントの１，４−ブタンジオール、平均分子量が１０００である１１．３モルパーセントのポリ（テトラメチレンオキシド）グリコール、８６．８モルパーセントのテレフタル酸、および１３．２モルパーセントのダイマー酸（実施例３）；（ｉｉ）９０．１モルパーセントの１，４−ブタンジオール、平均分子量が１０００である９．９モルパーセントのポリ（テトラメチレンオキシド）グリコール、９５．４モルパーセントのテレフタル酸、および４．６モルパーセントのダイマー酸（実施例４）；ならびに（ｉｉｉ）９８モルパーセントの１，４−ブタンジオール、平均分子量が１０００である２モルパーセントのポリ（テトラメチレンオキシド）グリコール、９９．５モルパーセントのテレフタル酸、および０．５モルパーセントのダイマー酸（実施例７）からなる脂肪族芳香族ポリエーテルエステル組成物を例示する。サブレット（Ｓｕｂｌｅｔｔ）の米国特許公報（特許文献２２）、トロッター（Ｔｒｏｔｔｅｒ）らの米国特許公報（特許文献７３）、およびコックス（Ｃｏｘ）らの米国特許公報（特許文献７４）は、ジエチレングリコールを組み込む脂肪族−芳香族ポリエーテルエステルを例示している。

バービー（Ｂａｒｂｅｅ）らの米国特許公報（特許文献７５）は、（ｉ）９６．３モルパーセントの１，４−ブタンジオール、３．７モルパーセントのポリプロピレンエーテルグリコール、６９．４モルパーセントのテレフタル酸、３０モルパーセントのアジピン酸、および０．６モルパーセントのトリメリト酸（実施例６）；および（ｉｉ）９６．３モルパーセントの１，４−ブタンジオール、３．７モルパーセントのポリプロピレンエーテルグリコール、６９．４モルパーセントのテレフタル酸、３０モルパーセントの１，１２−ドデカン二酸、および０．６モルパーセントのトリメリト酸（実施例７）からなる脂肪族芳香族ポリエーテルエステル組成物を例示している。

ヒルバート（Ｈｉｌｂｅｒｔ）らの米国特許公報（特許文献７６）は、例えば５５モルパーセントの１，４−ブタンジオール、４５モルパーセントのジエチレングリコール、７０モルパーセントのテレフタル酸、および、結晶融解温度が１０８．６℃であると報告された３０モルパーセントのグルタル酸（実施例２）を含有する脂肪族芳香族ポリエーテルエステルを例示している。

キンキリン（Ｋｉｎｋｅｌｉｎ）らの米国特許公報（特許文献７７）は、（ｉ）４８モルパーセントの１，４−ブタンジオール、４６モルパーセントの１，６−ヘキサンジオール、平均分子量が６００である６モルパーセントのポリエチレングリコール、７０モルパーセントのテレフタル酸、融点が７８℃であると報告されたおよび３０モルパーセントのアジピン酸（実施例１）；（ｉｉ）４８モルパーセントの１，４−ブタンジオール、４６モルパーセントの１，６−ヘキサンジオール、平均分子量が６００である６モルパーセントのポリエチレングリコール、８０モルパーセントのテレフタル酸、および融点が８９℃であると報告された２０モルパーセントのアジピン酸（実施例２）；および（ｉｉｉ）４４モルパーセントの１，４−ブタンジオール、５０モルパーセントの１，６−ヘキサンジオール、平均分子量が６００である６モルパーセントのポリエチレングリコール、７０モルパーセントのテレフタル酸、および融点が７９℃であると報告された３０モルパーセントのアジピン酸（実施例３）を含有する脂肪族芳香族ポリエーテルエステル組成物を例示している。

ヴァルツェルハン（Ｗａｒｚｅｌｈａｎ）らの米国特許公報（特許文献７８）、米国特許公報（特許文献７９）、米国特許公報（特許文献８０）、および米国特許公報（特許文献８１）は、脂肪族芳香族ポリエーテルエステル組成物を例示している。例えば、ヴァルツェルハン（Ｗａｒｚｅｌｈａｎ）らの米国特許公報（特許文献８０）は、（ｉ）８０モルパーセントの１，４−ブタンジオール、平均分子量が６００である２０モルパーセントのポリエチレングリコール、７０モルパーセントのテレフタル酸、および融点が１２７．５℃であると報告された３０モルパーセントのアジピン酸（実施例２）；および（ｉｉ）７５モルパーセントの１，４−ブタンジオール、平均分子量が６００である２５モルパーセントのポリエチレングリコール、６９．８モルパーセントのテレフタル酸、および融点が１１１℃であると報告された３０．２モルパーセントのアジピン酸（実施例４）を含有する脂肪族芳香族ポリエーテルエステル組成物を例示している。

スルホン化脂肪族−芳香族ポリエステルには、脂肪族ジカルボン酸と芳香族ジカルボン酸の混合物から誘導され、さらに５−スルホイソフタル酸の塩などのスルホン酸モノマーを組み込むポリエステルが含まれる。ハイルベルガー（Ｈｅｉｌｂｅｒｇｅｒ）の米国特許公報（特許文献８２）は、０．１から１０モルパーセントのスルホン酸芳香族モノマーを組み込む溶媒溶解性の線状スルホン化脂肪族−芳香族コポリエステルの水性分散液を教示している。ポップ（Ｐｏｐｐ）らの米国特許公報（特許文献８３）は、０．１から１０モルパーセントのキシリレンスルホン酸塩モノマーを含む、繊維形成スルホン化脂肪族−芳香族コポリエステルを開示している。キブラー（Ｋｉｂｌｅｒ）らの米国特許公報（特許文献８４）は、２から１２．５モルパーセントのスルホモノマー（ｓｕｌｆｏｍｏｎｏｍｅｒ）を組み込む線状の水に放散可能な（ｗａｔｅｒ−ｄｉｓｓｉｐａｔａｂｌｅ）スルホン化脂肪族−芳香族コポリエステルを教示している。

シャーデ（Ｓｃｈａｄｅ）の米国特許公報（特許文献８５）は、１〜５モルパーセントのアルカリ金属−スルホ基を組み込む低分子量の水分散性ポリエステルを教示している。コテラ（Ｋｏｔｅｒａ）らの米国特許公報（特許文献８６）は、金属スルホネート基を有する０．５から１０モルパーセントの芳香族ジカルボン酸を組み込む結晶性および非結晶性のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエステルを開示している。タン（Ｔｕｎｇ）の米国特許公報（特許文献７２）は、０．１〜５．０モルパーセントのイオン性金属スルホネート化合物を組み込むエラストマー系脂肪族−芳香族コポリエステル組成物を教示している。ポージー（Ｐｏｓｅｙ）らの米国特許公報（特許文献８７）、米国特許公報（特許文献８８）、および米国特許公報（特許文献８９）は、アルカリ金属スルホネート基を含有する６〜１５モルパーセントの少なくとも１種のスルホモノマーを組み込む水分散性脂肪族−芳香族コポリエステルを開示している。

ギャラガー（Ｇａｌｌａｇｈｅｒ）らの米国特許公報（特許文献９０）は、アルカリまたはアルカリ金属スルホ基を含む部分からなる０．１から２．５モルパーセントのポリエステルと共に、残りの酸成分の少なくとも８５モルパーセントがテレフタル酸である５から４０モルパーセントのＣ_２からＣ_１２脂肪族二酸、および残りのグリコール成分が、エチレングリコール、１，３−プロパンジオール、および１，４−ブタンジオールからなる群から選択される１から３０モルパーセントのジ（エチレングリコール）およびトリ（エチレングリコール）からなる、堆肥にできる脂肪族−芳香族コポリエステルを開示している。ギャラガー（Ｇａｌｌａｇｈｅｒ）らの米国特許公報（特許文献９１）は、アルカリまたはアルカリ金属スルホ基を含む０．１から２．５モルパーセントの部分と共に、１０〜４０モルパーセントのヘキサヒドロテレフタル酸を組み込む生分解性スルホン化脂肪族−芳香族コポリエステルを教示している。ギャラガー（Ｇａｌｌａｇｈｅｒ）らの米国特許公報（特許文献９２）は、最高２０モルパーセントのジ（エチレングリコール）、０．１から１５モルパーセントのアルカリ金属またはアルカリ土類金属スルホ基、アジピン酸やグルタル酸などの１０から４０モルパーセントの脂肪族二酸、エチレングリコール、および４５から８９．９モルパーセントのテレフタル酸を含むある種の脂肪族芳香族ポリエステルと、デンプンとのブレンドの、堆肥にできる生成物を開示している。さらに、ロメッサー（Ｒｏｍｅｓｓｅｒ）らの米国特許公報（特許文献９３）は、０．１から２．５モルパーセントの、４−スルホフタルラジカルのアルカリ金属またはアルカリ土類金属塩、さらに、ヒドロキシ酸から誘導された０から０．４モル分率のポリエステルを組み込む上で述べたスルホン化脂肪族−芳香族コポリエステル組成物のコポリエステルを教示している。ヴァルツェルハン（Ｗａｒｚｅｌｈａｎ）らの米国特許公報（特許文献９４）および米国特許公報（特許文献８１）は、０から５モルパーセントのスルホネート化合物を含有可能なある種の生分解性脂肪族−芳香族コポリエステルを開示している。

スルホン酸ポリエーテルエステルには、ポリ（エチレングリコール）、ポリ（トリメチレングリコール）、ポリ（テトラメチレングリコール）などのポリ（アルキレンエーテル）グリコールと、５−スルホイソフタル酸の塩などのスルホン酸モノマーとの両方を含むポリエステル組成物が含まれる。スルホン酸ポリエーテルエステル組成物は、当技術分野で教示されている。例えば、米国特許公報（特許文献９５）、米国特許公報（特許文献９６）、米国特許公報（特許文献９７）、米国特許公報（特許文献９８）、米国特許公報（特許文献９９）、米国特許公報（特許文献１００）、米国特許公報（特許文献１０１）、米国特許公報（特許文献１０２）、米国特許公報（特許文献１０３）、米国特許公報（特許文献１０４）、米国特許公報（特許文献１０５）、米国特許公報（特許文献１０６）、および米国特許公報（特許文献１０７）、を参照のこと。

スルホン化脂肪族−芳香族ポリエーテルエステルには、ポリ（アルキレンエーテル）グリコール、スルホン酸モノマー、および脂肪族ジカルボン酸と芳香族ジカルボン酸の混合物を含むポリエステル組成物が含まれる。スルホン化脂肪族−芳香族ポリエーテルエステル組成物は、概して当技術分野で教示されている。例えば、米国特許公報（特許文献８４）、米国特許公報（特許文献１０８）、米国特許公報（特許文献１０９）、米国特許公報（特許文献１１０）、米国特許公報（特許文献１１１）、米国特許公報（特許文献１１２）、米国特許公報（特許文献１１３）、米国特許公報（特許文献９０）、米国特許公報（特許文献９１）、米国特許公報（特許文献９２）、米国特許公報（特許文献９３）、米国特許公報（特許文献１１４）、米国特許公報（特許文献１１５）、米国特許公報（特許文献１１６）、米国特許公報（特許文献１１７）、および米国特許公報（特許文献１１８）を参照のこと。

コテラ（Ｋｏｔｅｒａ）らの米国特許公報（特許文献８６）は、２５モルパーセントのエチレングリコール、７０モルパーセントの１，４−ブタンジオール、５モルパーセントのポリテトラメチレングリコール（ＭＷ＝１０００）、６５モルパーセントのテレフタル酸、２８モルパーセントのアジピン酸、および７モルパーセントのスルホイソフタル酸５−ナトリウムからなる脂肪族芳香族ポリエーテルエステル組成物を例示している。（表２、見出し（Ｅｎｔｒｙ）Ａ−３を参照のこと。）前記樹脂は、融点が１１０℃であると報告された。

タン（Ｔｕｎｇ）の米国特許公報（特許文献７２）は、（ｉ）８８．７モルパーセントの１，４−ブタンジオール、平均分子量が１０００である１１．３モルパーセントのポリ（テトラメチレンオキシド）グリコール、８４．８モルパーセントのテレフタル酸、１３．２モルパーセントのダイマー酸、および２モルパーセントのスルホイソフタル酸ジメチルナトリウム（実施例１）；（ｉｉ）８８．７モルパーセントの１，４−ブタンジオール、平均分子量が１０００である１１．３モルパーセントのポリ（テトラメチレンオキシド）グリコール、８５．８モルパーセントのテレフタル酸、１３．２モルパーセントのダイマー酸（すなわち、二量体化された不飽和脂肪酸）、および１モルパーセントのスルホイソフタル酸ジメチルナトリウム（実施例２）；（ｉｉｉ）９０．１モルパーセントの１，４−ブタンジオール、平均分子量が１０００である９．９モルパーセントのポリ（テトラメチレンオキシド）グリコール、９４．４モルパーセントのテレフタル酸、４．６モルパーセントのダイマー酸、および１モルパーセントのスルホイソフタル酸ジメチルナトリウム（実施例５）；（ｉｖ）９０．１モルパーセントの１，４−ブタンジオール、平均分子量が１０００である９．９モルパーセントのポリ（テトラメチレンオキシド）グリコール、９３．４モルパーセントのテレフタル酸、４．６モルパーセントのダイマー酸、および２モルパーセントのスルホイソフタル酸ジメチルナトリウム（実施例６）；および（ｖ）平均分子量が１０００である９８モルパーセントの１，４−ブタンジオール、２モルパーセントのポリ（テトラメチレンオキシド）グリコール、９８．５モルパーセントのテレフタル酸、０．５モルパーセントのダイマー酸、および１モルパーセントのスルホイソフタル酸ジメチルナトリウム（実施例８）からなるスルホン化脂肪族芳香族ポリエーテルエステル組成物を例示している。

ヒルバート（Ｈｉｌｂｅｒｔ）らの米国特許公報（特許文献７６）は、例えば５９．２モルパーセントの１，４−ブタンジオール、４０．８モルパーセントのジエチレングリコール、６５モルパーセントのテレフタル酸、５モルパーセントの５−スルホイソフタル酸ナトリウム、および結晶融点が９２℃であると報告されている３０モルパーセントのグルタル酸（実施例１）を含有するスルホン化脂肪族芳香族ポリエーテルエステルを例示している。

ギャラガー（Ｇａｌｌａｇｈｅｒ）らの米国特許公報（特許文献９０）は、（ｉ）８６モルパーセントのエチレングリコール、７モルパーセントのジエチレングリコール、７モルパーセントのポリエチレングリコール、８１モルパーセントのテレフタル酸、１７モルパーセントのグルタル酸、および２モルパーセントの５−スルホイソフタル酸ナトリウム（見出し（Ｅｎｔｒｙ）Ｂ１、表１Ｂ）；（ｉｉ）８８モルパーセントのエチレングリコール、６モルパーセントのジエチレングリコール、６モルパーセントのポリエチレングリコール、８６モルパーセントのテレフタル酸、１２モルパーセントのグルタル酸、および２モルパーセントの５−スルホイソフタル酸ナトリウム（見出しＢ２、表１Ｂ）；および（ｉｉｉ）９０モルパーセントのエチレングリコール、５モルパーセントのジエチレングリコール、５モルパーセントのポリエチレングリコール、８８モルパーセントのテレフタル酸、１０モルパーセントのグルタル酸、および２モルパーセントの５−スルホイソフタル酸ナトリウム（見出しＢ３、表１Ｂ）を含有するスルホン化脂肪族芳香族ポリエーテルエステルを例示している。

ジョージ（Ｇｅｏｒｇｅ）らの米国特許公報（特許文献１１９）は、例えば９５モルパーセントのエチレングリコール、５モルパーセントのジエチレングリコール、６９モルパーセントの２，６−ナフタレンジカルボン酸、１８モルパーセントの５−スルホイソフタル酸ナトリウム、および１３モルパーセントのセバシン酸（実施例６）をｃｏｎｔａｉｎするスルホン化脂肪族−芳香族ポリエーテルエステル組成物を例示している。

ヴァルツェルハン（Ｗａｒｚｅｌｈａｎ）らの米国特許公報（特許文献８０）および米国特許公報（特許文献８１）は、（ｉ）８０モルパーセントの１，４−ブタンジオール、平均分子量が１５００である２０モルパーセントのポリエチレングリコール、６８．７モルパーセントのテレフタル酸、２９．４モルパーセントのアジピン酸、１．７モルパーセントの５−スルホイソフタル酸ナトリウム、および融点が１０７．８℃であると報告された０．２モルパーセントのピロメリト酸二無水物（実施例３）；および（ｉｉ）５４．６モルパーセントの１，４−ブタンジオール、４６．４モルパーセントのジエチレングリコール、７０．１モルパーセントのテレフタル酸、２５．３モルパーセントのアジピン酸、および４．５モルパーセントの５−スルホイソフタル酸ナトリウム（実施例５）を含有するスルホン化脂肪族−芳香族ポリエーテルエステル組成物を例示している。

グルック（Ｇｒｕｔｋｅ）らの（特許文献１２０）は、少なくとも１種の生分解性コポリエステルおよび０．０１から１５重量パーセントの疎水性に改変されたフィロケイ酸塩を含む生分解性の熱可塑性樹脂成形材料を開示している。

上で述べた材料の欠点は、これらが、フィルム、オーブンにも耐えられる（ｄｕａｌ ｏｖｅｎａｂｌｅ）食品トレイなどの多数の実質的な最終用途に必要とされる高温特性をもつスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステル組成物を提供しないことである。

米国特許第３，９３２，３１９号明細書 米国特許第４，０７６，７９８号明細書 米国特許第５，２５６，７１１号明細書 米国特許第５，２９２，７８３号明細書 米国特許第５，５５９，１７１号明細書 米国特許第５，５８０，９１１号明細書 米国特許第５，５９９，８５８号明細書 米国特許第５，３００，５７２号明細書 米国特許第５，３２４，７９４号明細書 米国特許第５，３４９，０２８号明細書 米国特許第５，５３０，０５８号明細書 米国特許第５，３９１，７００号明細書 米国特許第５，６１６，６８１号明細書 米国特許第５，６５３，９３０号明細書 米国特許第５，７８０，３６８号明細書 米国特許第５，７１４，５６９号明細書 米国特許第５，７８６，４０８号明細書 米国特許第６，０８３，６２１号明細書 米国特許第３，９４８，８５９号明細書 米国特許第４，１６６，８９５号明細書 米国特許第４，３２８，０５９号明細書 米国特許第４，４１９，５０７号明細書 米国特許第５，４４６，０７９号明細書 米国特許第５，５９４，０７６号明細書 米国特許第５，６６１，１９３号明細書 米国特許第６，０２０，３９３号明細書 米国特許第６，０９６，８０９号明細書 米国特許第６，３４２，３０４号明細書 米国特許第２，７４４，０８７号明細書 米国特許第３，２４３，４１３号明細書 米国特許第３，５５８，５５７号明細書 米国特許第３，８８０，９７６号明細書 米国特許第４，２５６，８６０号明細書 米国特許第４，３４９，４６９号明細書 米国特許第４，３５５，１５５号明細書 米国特許第４，８４０，９８４号明細書 米国特許第４，９０６，７２９号明細書 米国特許第４，９３７，３１４号明細書 米国特許第４，９６８，７７８号明細書 米国特許第４，９７０，２７５号明細書 米国特許第４，９８５，５３６号明細書 米国特許第５，１２８，１８５号明細書 米国特許第５，３３１，０６６号明細書 米国特許第６，０４６，３０２号明細書 米国特許第３，０２３，１９２号明細書 米国特許第３，２６１，８１２号明細書 米国特許第３，６６３，６５３号明細書 米国特許第３，７０１，７５５号明細書 米国特許第３，７６３，１０９号明細書 米国特許第３，７６６，１４６号明細書 米国特許第３，７７５，３７３号明細書 米国特許第３，７７５，３７４号明細書 米国特許第３，７７５，３７５号明細書 米国特許第３，７８４，５２０号明細書 米国特許第３，８０１，５４７号明細書 米国特許第４，００３，８８２号明細書 米国特許第４，００３，８８３号明細書 米国特許第４，１３６，７１５号明細書 米国特許第４，２５０，２８０号明細書 米国特許第４，２６２，１１４号明細書 米国特許第４，４６７，５９５号明細書 米国特許第４，６７０，４９８号明細書 米国特許第４，６８７，８３５号明細書 米国特許第４，９２９，７１４号明細書 米国特許第５，８８２，７８０号明細書 米国特許第５，９５８，５６７号明細書 米国特許第３，１０３，９１４号明細書 米国特許第３，６５１，０１４号明細書 米国特許第３，９８１，８３３号明細書 米国特許第４，１５６，７７４号明細書 米国特許第４，３２８，２７８号明細書 米国特許第４，３９０，６８７号明細書 米国特許第４，５７６，９９７号明細書 米国特許第４，９６６，９５９号明細書 米国特許第４，３２８，３３３号明細書 米国特許第４，５９８，１４２号明細書 米国特許第６，２５５，４４３号明細書 米国特許第５，９３６，０４５号明細書 米国特許第６，０４６，２４８号明細書 米国特許第６，２５８，９２４号明細書 米国特許第６，２９７，３４７号明細書 米国特許第３，５６３，９４２号明細書 米国特許第３，６３４，５４１号明細書 米国特許第３，７７９，９９３号明細書 米国特許第４，１０４，２６２号明細書 米国特許第４，３４０，５１９号明細書 米国特許第４，４７６，１８９号明細書 米国特許第４，５２５，４１９号明細書 米国特許第４，５８５，６８７号明細書 米国特許第５，１７１，３０８号明細書 米国特許第５，１７１，３０９号明細書 米国特許第５，２１９，６４６号明細書 米国特許第５，２９５，９８５号明細書 米国特許第６，０１８，００４号明細書 米国特許第３，９５９，２１３号明細書 米国特許第４，０２２，７４０号明細書 米国特許第４，１１９，６８０号明細書 米国特許第４，２１７，４４１号明細書 米国特許第５，０５３，４８２号明細書 米国特許第５，０９７，００４号明細書 米国特許第５，０９７，００５号明細書 米国特許第５，３５４，６１６号明細書 米国特許第４，００６，１２３号明細書 米国特許第４，６０４，４４６号明細書 米国特許第５，２８８，７８１号明細書 米国特許第５，２９０，６３１号明細書 米国特許第５，８４９，８２２号明細書 米国特許第４，２５１，６５２号明細書 米国特許第４，２９５，６５２号明細書 米国特許第４，３１５，８８２号明細書 米国特許第４，４８３，９７６号明細書 米国特許第４，６００，７４３号明細書 米国特許第５，０７０，１７８号明細書 米国特許第５，４０７，９８１号明細書 米国特許第５，５９３，７７８号明細書 米国特許第５，７０９，９４０号明細書 米国特許第６，１６２，８９０号明細書 米国特許第６，２４２，５６０号明細書 米国特許第５，３６９，２１０号明細書 国際公開第０１／１９９０９ Ａ１号パンフレット 米国特許第５，１６４，４７８号明細書 米国特許第３，６８４，７６６号明細書 国際公開第９６／３８２８２号パンフレット 国際公開第９７／００２８４号パンフレット 米国特許第４，１３２，７０７号明細書 米国特許第４，１４５，４６６号明細書 米国特許第４，９９９，３８８号明細書 米国特許第５，０００，９９１号明細書 米国特許第５，１１０，８４４号明細書 米国特許第５，１２８，３８３号明細書 米国特許第５，１３４，０２８号明細書 米国特許第５，９２２，７８２号明細書 米国特許第５，１１６，８８１号明細書 米国特許第４，６２６，１８３号明細書 米国特許第４，７４６，４７８号明細書 米国特許第５，０００，８４４号明細書 米国特許第４，７６１，２５６号明細書 Ｒ．ストルベック（Ｒ．Ｓｔｏｒｂｅｃｋ）ら、「Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｓｃｉｅｎｃｅ」、第５９巻、１１９９〜１２０２ページ（１９９６年） Ｃ．アーウィン（Ｃ．Ｉｒｗｉｎ）による「ブロー成形（Ｂｌｏｗ Ｍｏｌｄｉｎｇ）」高分子科学工学百科事典（Ｅｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ ｏｆ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｓｃｉｅｎｃｅ Ａｎｄ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ）、第２版、第２巻、ジョンワイリーアンドサンズ（Ｊｏｈｎ Ｗｉｌｅｙ ａｎｄ Ｓｏｎｓ）、ニューヨーク（Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ）、１９８５年、４４７〜４７８ページ カーク‐オスマー工業化学百科事典（Ｋｉｒｋ−Ｏｔｈｍｅｒ Ｅｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ ｏｆ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ）、第３版、第１１巻、８２〜１４５ページ（１９８０年）、ジョンワイリーアンドサンズ社（Ｊｏｈｎ Ｗｉｌｅｙ ａｎｄ Ｓｏｎｓ，Ｉｎｃ．）、ニューヨーク州ニューヨーク（Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ，Ｎ．Ｙ．） 高分子科学工学百科事典（Ｅｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ ｏｆ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｓｃｉｅｎｃｅ ａｎｄ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ）、第２版、第２巻、４３４〜４４６ページ（１９８５年）、ジョンワイリーアンドサンズ社（Ｊｏｈｎ Ｗｉｌｅｙ ａｎｄ Ｓｏｎｓ，Ｉｎｃ．）、ニューヨーク州ニューヨーク（Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ，Ｎ．Ｙ．） 「Ｐｒｅｐａｒａｔｉｖｅ Ｍｅｔｈｏｄｓ ｏｆ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ」、Ｗ．Ｒ．ソレンソン（Ｗ．Ｒ．Ｓｏｒｅｎｓｏｎ）およびＴ．Ｗ．キャンベル（Ｔ．Ｗ．Ｃａｍｐｂｅｌｌ）、１９６１年、３５ページ

本発明は、好都合な熱特性をもつスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルを提供する。

本発明の一態様は、０．１から４．０モルパーセントの間のポリ（アルキレンエーテル）グリコールを組み込むスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステル、およびこれを製造するための方法を含む。本発明の別の態様では、スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルは、ジカルボン酸またはそのエステルの総モル数を基準にして８０．０から２０．０モルパーセントの芳香族ジカルボン酸またはそのエステル、ジカルボン酸またはそのエステルの総モル数を基準にして２０．０から８０．０モルパーセントの脂肪族ジカルボン酸またはそのエステル、０．１から１０．０モルパーセントのスルホネート成分、ならびにエチレングリコール、１，３−プロパンジオール、および１，４−ブタンジオールからなる群から選択される、グリコールの総モル数を基準にして９９．９から９１．０モルパーセントの第１のグリコール、グリコールの総モル数を基準にして０．１から４．０モルパーセントのポリ（アルキレンエーテル）グリコール、グリコールの総モル数を基準にして０から５．０モルパーセントの第２の（他の）グリコール、ならびに０から５．０モルパーセントの多官能性の分岐剤の重合生成物を含む。スルホネート成分と多官能性の分岐剤のそれぞれのモル百分率は、これらが二酸コモノマーである場合、ジカルボン酸またはエステルの総モル数に対するものであり、これらが、グリコール（すなわち、ジオール）コモノマーである場合、グリコールの総モル数に対するものである。モル百分率が、最終重合化合物中に存在するそれぞれの二酸残基およびグリコール残基構造の相対量を対象とすることをさらに理解するべきである。このように、また、本明細書の実施例に例示されている通り、本発明のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルを製造する重縮合反応に用いられる実際のコモノマーは、既に、１種または複数のグリコールなどと、それぞれの芳香族酸または脂肪族酸とのエステル化された縮合物であり得る。したがって、実際のモル百分率の算出は、得られたコポリエーテルエステル中に存在する各々のこうした残基の種類に対するそれぞれの寄与を考慮する必要がある。一実施形態では、本発明のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルは、生分解性である。

本発明のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルを製造するための方法の一実施形態は、芳香族ジカルボン酸またはそのエステル、脂肪族ジカルボン酸またはそのエステル、スルホネート成分、第１のグリコール、およびポリ（アルキレンエーテル）グリコールを反応させて、コポリエーテルエステルを製造する工程を含む。別の実施形態では、反応工程は、少なくとも１種の他の（第２の）グリコール成分および多官能性の分岐剤を反応させる工程をさらに含む。さらに別の実施形態では、この反応工程は、溶融物を重合することを含む（すなわち、溶融重合を含む）。

本発明はまた、本発明のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルおよび充填材を含む、充填材入りスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステル組成物、ならびにこれを製造する方法も含む。この充填材入り組成物の充填材含有量は、充填材入り組成物すべての重量に対して０．０１から８０重量パーセントである。充填材入り組成物の充填材が、無機充填材または粘土充填材を含むことが好ましい。一実施形態では、充填材入り組成物は、充填材入り組成物すべてに対して０．０１から８０重量パーセントの充填材および９９．９９から２０重量パーセントのコポリエーテルエステルを含む。さらに別の実施形態では、充填材入り組成物は、生分解性である。

本発明の充填材入り組成物を製造する方法に関する一実施形態は、芳香族ジカルボン酸またはそのエステル、脂肪族ジカルボン酸またはそのエステル、スルホネート成分、第１のグリコール、およびポリ（アルキレンエーテル）グリコールを反応させて、本発明のコポリエーテルエステルを製造する工程、ならびにこの反応工程より前に、この反応工程と同時に、この反応工程の後に、あるいはこれらの組み合わせにおいて、充填材を加えて充填材入り組成物を製造する工程を含む。

本発明の他の態様は、本発明のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルから製造される造形品、およびこれを製造するための方法を含む。本発明のさらに他の態様は、本発明の充填材入りスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステル組成物から製造される造形品、およびこれを製造するための方法を含む。本発明の造形品は、好都合な熱特性をもつ。本発明の造形品には、例えば、フィルム、シート、繊維、メルトブローン容器、カトラリーなどの成形部品、発泡部品、基材へのポリマー溶融押出コーティング、基材へのポリマー溶液コーティングなどが含まれる。

本発明の造形品を製造するための一実施形態は、本発明のコポリエーテルエステルから造形品を形成する工程を含む。本発明の造形品を製造するための別の実施形態は、本発明の充填材入り組成物から造形品を形成する工程を含む。

本発明は、スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルおよびこれを製造する方法を含む。したがって、本発明は、
ジカルボン酸残基の総モル数を基準にして８０．０から２０．０モルパーセントの芳香族ジカルボン酸残基；
ジカルボン酸残基の総モル数を基準にして２０．０から８０．０モルパーセントの脂肪族ジカルボン酸残基；
０．１から１０．０モルパーセントのスルホネート成分残基；
エチレングリコール残基、１，３−プロパンジオール残基、および１，４−ブタンジオール残基からなる群から選択される、グリコール残基の総モル数を基準にして９９．９から９１．０モルパーセントの単一のグリコール残基；
グリコール残基の総モル数を基準にして０．１から４．０モルパーセントのポリ（アルキレンエーテル）グリコール残基；
グリコール残基の総モル数を基準にして０から５．０モルパーセントの第２のグリコール残基；および
０から５．０モルパーセントの多官能性の分岐剤残基
を含むスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルを提供する。コポリエーテルエステルは、生分解性であることが好ましい。

芳香族ジカルボン酸またはそのエステルは、非置換型および置換型の芳香族ジカルボン酸、および炭素数が８から２０である芳香族ジカルボン酸の低級アルキルエステルを含むものである。望ましい二酸部分の例には、テレフタル酸、イソフタル酸、ナフタレート（ｎａｐｈｔｈａｌａｔｅ）、およびビベンゾアート（ｂｉｂｅｎｚｏａｔｅ）から誘導されたものが含まれる。望ましい芳香族ジカルボン酸またはそのエステルの具体例としては、テレフタル酸、テレフタル酸ジメチル、イソフタル酸、イソフタル酸ジメチル、２，６−ナフタレンジカルボン酸、ジメチル−２，６−ナフタレート、２，７−ナフタレンジカルボン酸、ジメチル−２，７−ナフタレート、３，４’−ジフェニルエーテルジカルボン酸、ジメチル−３，４’ジフェニルエーテルジカルボン酸、４，４’−ジフェニルエーテルジカルボン酸、ジメチル−４，４’−ジフェニルエーテルジカルボン酸、３，４’−ジフェニルスルフィドジカルボン酸、ジメチル−３，４’−ジフェニルスルフィドジカルボン酸、４，４’−ジフェニルスルフィドジカルボン酸、ジメチル−４，４’−ジフェニルスルフィドジカルボン酸、３，４’−ジフェニルスルホンジカルボン酸、ジメチル−３，４’−ジフェニルスルホンジカルボン酸、４，４’−ジフェニルスルホンジカルボン酸、ジメチル−４，４’−ジフェニルスルホンジカルボン酸、３，４’−ベンゾフェノンジカルボン酸、ジメチル−３，４’−ベンゾフェノンジカルボン酸、４，４’−ベンゾフェノンジカルボン酸、ジメチル−４，４’−ベンゾフェノンジカルボン酸、１，４−ナフタレンジカルボン酸、ジメチル−１，４−ナフタレート、４，４’−メチレンビス（安息香酸）、ジメチル−４，４’−メチレンビス（ベンゾアート）など、ならびにこれらから誘導される混合物が含まれる。芳香族ジカルボン酸またはそのエステルが、テレフタル酸、テレフタル酸ジメチル、イソフタル酸、イソフタル酸ジメチル、２，６−ナフタレンジカルボン酸、ジメチル−２，６−ナフタレート、およびこれらから誘導される混合物から誘導されることが好ましい。これらは、限定的であるとみなされるべきではない。当技術分野で知られている本質的に任意の芳香族ジカルボン酸は、本発明内で有用性を見出すことができる。好ましくは、本発明のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルは、ジカルボン酸またはそのエステルの総モル数を基準にして８０モルパーセントと５０モルパーセントの間の芳香族ジカルボン酸またはそのエステルを含むべきである。

脂肪族ジカルボン酸またはそのエステルは、非置換型、置換型、線状、および分岐した脂肪族ジカルボン酸、ならびに炭素数が２から３６の脂肪族ジカルボン酸の低級アルキルエステルを含むものである。望ましい脂肪族ジカルボン酸またはそのエステルの具体例には、シュウ酸、シュウ酸ジメチル、マロン酸、マロン酸ジメチル、コハク酸、コハク酸ジメチル、メチルコハク酸、グルタル酸、グルタル酸ジメチル、２−メチルグルタル酸、３−メチルグルタル酸、アジピン酸、アジピン酸ジメチル、３−メチルアジピン酸、２，２，５，５−テトラメチルヘキサン二酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、アゼライン酸ジメチル、セバシン酸、１，１１−ウンデカンジカルボン酸、１，１０−デカンジカルボン酸、ウンデカン二酸、１，１２−ドデカンジカルボン酸、ヘキサデカン二酸、ドコサン二酸、テトラコサン二酸、ダイマー酸、など、ならびにこれらから誘導される混合物が含まれる。脂肪族ジカルボン酸またはそのエステルは、コハク酸、コハク酸ジメチル、グルタル酸、グルタル酸ジメチル、アジピン酸、アジピン酸ジメチル、およびこれらの混合物の群から選択されることが好ましい。これらは、限定的であるとみなされるべきではない。当技術分野で知られている本質的に任意の脂肪族ジカルボン酸は、本発明内で有用性を見出すことができる。好ましくは、本発明のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルは、ジカルボン酸またはそのエステルの総モル数を基準にして２０モルパーセントと５０モルパーセントの間の前記脂肪族ジカルボン酸またはそのエステルを含むべきである。

該脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルは、スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルであり、したがってスルホ基を含有する。得られるコポリエーテルエステル中の、スルホ基またはスルホ基含有成分とも呼ばれるスルホネート成分の量は、約０．１から１０．０モルパーセントであるべきである。スルホ基は、脂肪族または芳香族のモノマーに導入されてもよいし、末端基として導入されてもよい。モノマーまたは末端基が、二酸である場合、百分率比は、得られるポリマー中の二酸誘導基または残基の総モルパーセントに基づく。同様に、スルホ基を含有するモノマーまたは末端基が、グリコールまたはジオールである場合、百分率比は、得られるポリマー中のグリコール誘導基または残基の総モルパーセントに基づく。スルホ基は、酸の形または金属塩（スルホネート）などのその誘導体であり得る。脂肪族スルホネートの例は、スルホコハク酸の金属塩である。末端基としての有用性が見出されるであろう芳香族スルホネート成分の具体例としては、３−スルホ安息香酸、４−スルホ安息香酸、５−スルホサリチル酸の金属塩が含まれる。好ましいものは、それによってスルホネート塩の基が芳香族ジカルボン酸に付着されるようなスルホネート成分である。前記芳香族の核は、ベンゼン、ナフタレン、ジフェニル、オキシジフェニル、スルホニルジフェニル、メチレンジフェニルなどであり得る。スルホネートモノマーは、スルホネート置換型フタル酸、テレフタル酸、イソフタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸の残基であることが好ましい。スルホネート成分が、５−スルホイソフタル酸の金属塩または５−スルホイソフタル酸の低級アルキルエステルであることが最も好ましい。この金属塩は、一価または多価のアルカリ金属イオン、アルカリ土類金属イオン、または他の金属イオンなどであり得る。アルカリ金属イオンは、例えば、ナトリウム、カリウム、またはリチウムであることが好ましい。しかし、マグネシウムなどのアルカリ土類金属も有用である。他の有用な金属イオンには、亜鉛、コバルト、または鉄などの遷移金属イオンが含まれる。多価の金属イオンは、本発明のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルの溶融粘度の増大が所望される場合に用いることができる。こうした溶融粘度の増進が有用であると分かっている最終用途の例は、溶融押出コーティング、メルトブローン容器またはフィルム、および発泡体である。わずか０．１モルパーセントのスルホ基は、生じるフィルムまたはコーティングの性質特性にかなり寄与する。スルホ基含有成分は、本発明のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステル内で０．１から４．０モルパーセントの組み込みレベルであることが好ましい。

本発明に使用される第１の最も多数を占めるグリコールには、エチレングリコール、１，３−プロパンジオール、または１，４−ブタンジオールが含まれる。好都合には、この部分は、揮発性および／または低沸点のために、エステル化または同等の反応によって、１種または複数のジカルボン酸成分を組み込むことができる。その結果として、また、本明細書で例示する通り、重縮合反応に用いられる１種または複数のモノマーは、エチレングリコール残基およびジカルボン酸残基が、部分的に単一のコモノマーに起因するようなエチレングリコール／ジカルボン酸エステルであり得る。

本明細書で使用されるポリ（アルキレンエーテル）グリコールは、分子量が約５００から約４０００の範囲であり得る。本発明に有用なポリ（アルキレンエーテル）グリコールの具体例としては、例えば、ポリ（エチレングリコール）、ポリ（１，３−プロピレングリコール）、ポリ（１，４−ブチレングリコール）、（ポリテトラヒドロフラン）、ポリ（ペントメチレングリコール）、ポリ（ヘキサメチレングリコール）、ポリ（ヘプサメチレングリコール）、ポリ（エチレングリコール）−ブロック−ポリ（プロピレングリコール）−ブロック−ポリ（エチレングリコール）、４，４’−イソプロピリデンジフェノールエトキシレート（ビスフェノールＡエトキシレート）、４，４’−（１−フェニルエチリデン）ビスフェノールエトキシレート（ビスフェノールＡＰエトキシレート）、４，４’−エチリデンビスフェノールエトキシレート（ビスフェノールＥエトキシレート）、ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタンエトキシレート（ビスフェノールＦエトキシレート）、４，４’−（１，３−フェニレンジイソプロピリデン）ビスフェノールエトキシレート（ビスフェノールＭエトキシレート）、４，４’−（１，４−フェニレンジイソプロピリデン）ビスフェノールエトキシレート（ビスフェノールＰエトキシレート）、４，４’スルホニルジフェノールエトキシレート（ビスフェノールＳエトキシレート）、４，４’−シクロヘキシリデンビスフェノールエトキシレート（ビスフェノールＺエトキシレート）など、ならびにこれらの混合物が含まれる。これらは、限定的であるとみなされるべきではない。当技術分野で知られている本質的に任意のポリ（アルキレンエーテル）グリコールは、本発明の方法に用途を見出すことができる。

本明細書で使用される他の（第２の任意選択の）グリコールは、炭素原子が２から３６個である非置換型、置換型、直鎖、分岐、環状脂肪族の、脂肪族−芳香族の、または芳香族のジオールを含むものである。望ましい他のグリコールの具体例としては、エチレングリコール、１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、１，８−オクタンジオール、１，１０−デカンジオール、１，１２−ドデカンジオール、１，１４−テトラデカンジオール、１，１６−ヘキサデカンジオール、ダイマージオール、４，８−ビス（ヒドロキシメチル）−トリシクロ［５．２．１．０／２．６］デカン、１，４−シクロヘキサンジメタノール、イソソルビド、ジ（エチレングリコール）、トリ（エチレングリコール）など、ならびにこれらから誘導される混合物が含まれる。これらは、限定的であるとみなされるべきではない。当技術分野で知られている本質的に任意の他のグリコールは、本発明内で用途を見出すことができる。

任意選択の多官能性の分岐剤には、３つ以上のカルボン酸基、ヒドロキシ基、またはこれらの混合物を含む任意の物質が含まれる。望ましい多官能性の分岐剤の具体例としては、１，２，４−ベンゼントリカルボン酸、（トリメリト酸）、トリメチル−１，２，４−ベンゼントリカルボキシレート、１，２，４−ベンゼントリカルボン酸無水物、（無水トリメリト酸）、１，３，５−ベンゼントリカルボン酸、１，２，４，５−ベンゼンテトラカルボン酸、（ピロメリト酸）、１，２，４，５−ベンゼンテトラカルボン酸二無水物、（無水ピロメリト酸）、３，３’，４，４’−ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物、１，４，５，８−ナフタレンテトラカルボン酸二無水物、クエン酸、テトラヒドロフラン−２，３，４，５−テトラカルボン酸、１，３，５−シクロヘキサントリカルボン酸、ペンタエリスリトール、２−（ヒドロキシメチル）−１，３−プロパンジオール、２，２−ビス（ヒドロキシメチル）プロピオン酸など、ならびにこれら由来の混合物が含まれる。これらは、限定的であるとみなされるべきではない。３つ以上のカルボン酸またはヒドロキシル官能基を含む本質的に任意の多官能性の物質は、本発明内で用途を見出すことができる。特定の最終用途のためにより高い樹脂溶融粘度が所望される場合に、多官能性の分岐剤を含めることができる。前記最終用途の例には、溶融押出コーティング、メルトブローンフィルムまたは容器、発泡体などが含まれ得る。好ましくは、本発明のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルは、０から１．０モルパーセントの前記多官能性の分岐剤を含むこととなる。

本発明の他の態様は、本発明のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステル、および充填材を含む、充填材入りスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステル組成物である。この充填材入りスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステル組成物の充填材含有量は、充填材入り組成物の０．０１から８０重量パーセントであるべきである。充填材は、無機充填材、有機充填材、粘土充填材、およびそれらの組み合わせから選択することができる。

無機充填材には、例えば、例えば、セッコウ、カーボンブラック、チョーク、酸化ケイ素、酸化アルミニウム、二酸化チタン、リン酸カルシウム、フッ化リチウム、炭酸カルシウム、水酸化カルシウム、タルク、酸化鉄、雲母、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、ガラスビーズ、中空ガラスビーズ、ガラス繊維など、ならびにこれらの混合物が含まれる。

無機充填材の粒径は、本発明の範囲内であり得る。当分野の技術者には分かるように、充填材の粒径は、充填材入りスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステル組成物の所望の用途に基づいて適合させることができる。無機充填材の平均直径は、約４０ミクロンであることが一般に好ましい。無機充填材の平均直径が、約２０ミクロン未満であることがより好ましい。しかし、これらは、限定的であるとみなされるべきではない。無機充填材は、４０メッシュ（米国規格（Ｕ．Ｓ．Ｓｔａｎｄａｒｄ））までのあるいはそれ以上の範囲の粒径を含むことができる。好都合には、無機充填材粒径の混合物も利用することができる。例えば、平均粒径が約５ミクロンと約０．７ミクロンである炭酸カルシウム充填材の混合物は、スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルマトリックス内の充填材の空間充填をより向上させることができる。

本発明で使用される粘土充填材には、有機粘土や、スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルマトリックスとの付着を増進させるために、シランまたはステアリン酸で表面処理されている粘土など、天然の粘土と合成の粘土の両方、および未処理粘土と処理された粘土の両方が含まれる。使用できる具体的な粘土材料には、例えば、カオリン、スメクタイト粘土、ケイ酸マグネシウムアルミニウム、ベントナイト粘土、モンモリロナイト粘土、ヘクトライト粘土など、ならびにこれらの混合物が含まれる。これらの粘土は、界面活性剤などの有機材料で処理して有機親和性（ｏｒｇａｎｏｐｈｉｌｉｃ）にすることができる。使用できる粘土充填材の具体的な市販品の例には、ゲルホワイト（Ｇｅｌｗｈｉｔｅ）ＭＡＳ １００、すなわち白色のスメクタイト粘土（ケイ酸マグネシウムアルミニウム）と特徴付けられる、サザンクレイカンパニー（Ｓｏｕｔｈｅｒｎ Ｃｌａｙ Ｃｏｍｐａｎｙ）の市販品；クレイトーン（Ｃｌａｙｔｏｎｅ）２０００、すなわち有機親和性スメクタイト粘土と特徴付けられる、サザンクレイカンパニー（Ｓｏｕｔｈｅｒｎ Ｃｌａｙ Ｃｏｍｐａｎｙ）の市販品；ゲルホワイト（Ｇｅｌｗｈｉｔｅ）Ｌ、すなわち白色のベントナイト粘土由来のモンモリロナイト粘土と特徴付けられる、サザンクレイカンパニー（Ｓｏｕｔｈｅｒｎ Ｃｌａｙ Ｃｏｍｐａｎｙ）の市販品；クロイサイト（Ｃｌｏｉｓｉｔｅ）３０Ｂ、すなわちビス（２−ヒドロキシエチル）メチル牛脂第四級塩化アンモニウム塩（ｂｉｓ（２−ｈｙｄｒｏｘｙｅｔｈｙｌ）ｍｅｔｈｙｌ ｔａｌｌｏｗ ｑｕａｒｔｅｒｎａｒｙ ａｍｍｏｎｉｕｍ ｃｈｌｏｒｉｄｅ ｓａｌｔ）を含む有機親和性の天然のモンモリロナイト粘土と特徴付けられる、サザンクレイカンパニー（Ｓｏｕｔｈｅｒｎ Ｃｌａｙ Ｃｏｍｐａｎｙ）の市販品；クロイサイト（Ｃｌｏｉｓｉｔｅ）Ｎａ、すなわち天然のモンモリロナイト粘土と特徴付けられる、サザンクレイカンパニー（Ｓｏｕｔｈｅｒｎ Ｃｌａｙ Ｃｏｍｐａｎｙ）の市販品；ガラマイト（Ｇａｒａｍｉｔｅ）１９５８、すなわち、鉱物の混合物と特徴付けられる、サザンクレイカンパニー（Ｓｏｕｔｈｅｒｎ Ｃｌａｙ Ｃｏｍｐａｎｙ）の市販品；ラポナイト（Ｌａｐｏｎｉｔｅ）ＲＤＳ、すなわち無機ポリリン酸ペプタイザーを含む合成の層状ケイ酸塩と特徴付けられる、サザンクレイカンパニー（Ｓｏｕｔｈｅｒｎ Ｃｌａｙ Ｃｏｍｐａｎｙ）の市販品；ラポナイト（Ｌａｐｏｎｉｔｅ）ＲＤ、すなわち合成のコロイド状粘土と特徴付けられる、サザンクレイカンパニー（Ｓｏｕｔｈｅｒｎ Ｃｌａｙ Ｃｏｍｐａｎｙ）の市販品；相溶化剤（ｃｏｍｐａｔｉｂｉｌｉｚｉｎｇ ａｇｅｎｔ）で処理されているモンモリロナイト鉱物と特徴付けられる、ナノコアカンパニー（Ｎａｎｏｃｏｒ Ｃｏｍｐａｎｙ）の市販品であるナノマー（Ｎａｎｏｍｅｒ）；ナノマー（Ｎａｎｏｍｅｒ）１．２４ＴＬ、アミノ酸で処理されたモンモリロナイト鉱物表面と特徴付けられる、ナノコアカンパニー（Ｎａｎｏｃｏｒ Ｃｏｍｐａｎｙ）の市販品；表面が修飾されたモンモリロナイト鉱物と特徴付けられる、ナノコアカンパニー（Ｎａｎｏｃｏｒ Ｃｏｍｐａｎｙ）の市販品である「Ｐシリーズ」ナノマー（Ｎａｎｏｍｅｒ）；ポリマーグレード（Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｇｒａｄｅ）（ＰＧ）モンモリロナイトＰＧＷ、すなわち高純度のアルミノケイ酸塩鉱物と特徴付けられ、しばしばフィロケイ酸塩と呼ばれる、ナノコアカンパニー（Ｎａｎｏｃｏｒ Ｃｏｍｐａｎｙ）の市販品；ポリマーグレード（Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｇｒａｄｅ）（ＰＧ）モンモリロナイトＰＧＡ、すなわち高純度のアルミノケイ酸塩鉱物と特徴付けられ、しばしばフィロケイ酸塩と呼ばれる、ナノコアカンパニー（Ｎａｎｏｃｏｒ Ｃｏｍｐａｎｙ）の市販品；ポリマーグレード（Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｇｒａｄｅ）（ＰＧ）モンモリロナイトＰＧＶ、すなわち、高純度のアルミノケイ酸塩鉱物と特徴付けられ、しばしばフィロケイ酸塩と呼ばれる、ナノコアカンパニー（Ｎａｎｏｃｏｒ Ｃｏｍｐａｎｙ）の市販品；ポリマーグレード（Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｇｒａｄｅ）（ＰＧ）モンモリロナイトＰＧＮ、すなわち高純度のアルミノケイ酸塩鉱物と特徴付けられ、しばしばフィロケイ酸塩と呼ばれる、ナノコアカンパニー（Ｎａｎｏｃｏｒ Ｃｏｍｐａｎｙ）の市販品など、ならびにこれらの混合物が含まれる。これらは、限定的であるとみなされるべきではない。当技術分野で知られている本質的に任意の粘土充填材は、本発明において有用性が見出されるであろう。

粘土充填材の粒径は、本発明の広範な範囲内であり得る。当分野の技術者には分かるように、充填材の粒径は、充填材入りスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステル組成物の所望の用途に基づいて最適化することができる。粘土充填材の平均直径が、約４０ミクロン未満であることが一般に好ましい。粘土充填材の平均直径が、約２０ミクロン未満であることがより好ましい。しかし、これらは、限定的であるとみなされるべきではない。粘土充填材は、４０メッシュ（米国規格（Ｕ．Ｓ．Ｓｔａｎｄａｒｄ））までのあるいはそれ以上の範囲の粒径を含むことができる。好都合には、粘土充填材粒径の混合物も利用することができる。例えば、平均粒径が約５ミクロンと約０．７ミクロンである粘土充填材の混合物は、スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルマトリックス内の充填材の空間充填をより向上させることができる。

本発明の望ましい粘土充填材のいくつかは、ナノ複合材料を提供するための方法を介して剥離させることができる。これは、特に、スメクタイト粘土などの層状ケイ酸塩粘土、ケイ酸マグネシウムアルミニウム、ベントナイト粘土、モンモリロナイト粘土、ヘクトライト粘土などについて当てはまる。上で論じた通り、こうした粘土は、天然でも合成でもよく、処理されていてもいなくてもよい。これらは、限定的であるとみなされるべきではない。最終の充填材入りスルホン化脂肪族芳香族コポリエーテルエステル組成物における粘土粒径は、広範な範囲内であり得る。

所望の物理的性質を与えるために、本発明のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルは、少なくとも０．１５以上の固有粘度（分子量の指標である）を有するべきである。スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルの固有粘度（ＩＶ）が、このスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルの０．５パーセント（重量／体積）溶液（トリフルオロ酢酸：ジクロロメタンの５０：５０（重量）溶媒系中）について室温で測定された場合に、少なくとも０．３５ｄＬ／ｇと等しくなることがより望ましい。こうした固有粘度は、いくつかの適用例には十分であろう。フィルム、ボトル、シート、成形樹脂などの他の多くの適用例では、より高い固有粘度が望ましい。重合条件を調節して、少なくとも約０．５まで、望ましくは０．６５ｄＬ／ｇより高い所望の固有粘度を得ることができる。スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルをさらに加工することによって、０．７、０．８、０．９、１．０、１．５、２．０ｄＬ／ｇ、またこれよりもさらに高い固有粘度を実現することができる。

分子量は、通常直接には測定されない。その代わりに、溶液中のポリマーの固有粘度、または溶融粘度が、分子量の指標として使用される。固有粘度は、ポリ（エチレンテレフタレート）、ポリ（ブチレンテレフタレート）などのポリマーファミリー内での試料の比較のための分子量の指標であり、本明細書では分子量の指標として用いられる。

本発明のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルは、従来の重縮合技術によって調製することができる。組成物は、用いられる調製の方法によって、特に、ポリマー中に存在するジオールの量で、若干変わり得る。こうした方法は、ジオールモノマーと酸塩化物との反応を含む。例えば、これが製造されるときに塩酸を中和するピリジンなどの塩基の存在下で、芳香族ジカルボン酸成分の酸塩化物、脂肪族ジカルボン酸成分の酸塩化物、およびスルホネート成分の酸塩化物を、グリコール、ポリ（アルキレンエーテル）グリコール、および他のグリコール（トルエンなどの溶媒中）と合わせることができる。こうした手順は知られている。例えば、（非特許文献１）を参照のこと。界面重合法など、酸塩化物を使用する他のよく知られている変形形態も用いることができるし、モノマーをただ単に共に加熱しながら攪拌するだけでもよい。

スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルが、酸塩化物を用いて作られる場合、得られるスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステル中のモノマー単位の比は、反応するモノマーの比とほぼ同じである。したがって、反応器に装入されるモノマーの比は、生成物において所望される比とほぼ同じである。化学量論的に当量のジオール成分および二酸成分は一般に、高分子量のポリマーを得るために使用されることとなる。

本発明のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルが、溶融重合法を介して製造されることが好ましい。溶融重合法では、触媒の存在下で、芳香族ジカルボン酸（酸、エステル、またはそれらの混合物として）、脂肪族ジカルボン酸（酸、エステル、またはそれらの混合物として）、スルホネート成分、第１のグリコール、ポリ（アルキレンエーテル）グリコール、他のグリコール、および、存在する場合は、任意選択の多官能性の分岐剤を合わせて、モノマーが合わさってエステルおよびジエステル、その後オリゴマー、最後にポリマーを形成するのに十分に高い温度にする。重合方法の最終でのポリマー生成物は、溶融した生成物である。一般に、エチレングリコール、１，３−プロパンジオール、または１，４−ブタンジオール、および他のグリコールは、揮発性であり、重合の進行とともに反応器から蒸留する。こうした手順は、当分野の教示の範囲内であり、一般に知られている。

本発明の溶融方法条件、特に、使用されるモノマーの量は、所望されるスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルの組成に依存する。ポリ（アルキレンエーテル）グリコール、第１のグリコール、第２のグリコール、芳香族ジカルボン酸またはそのエステル、脂肪族ジカルボン酸またはそのエステル、スルホネート成分、および存在する場合、連鎖分岐剤の量は、スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステル生成物が、所望の量の種々のモノマー単位を含有する、望ましくはジオール成分と二酸成分からそれぞれ誘導されるモノマー単位が等モル量であるように選択されることが望ましい。モノマーのいくつか、特にグリコール成分のいくつかは、揮発性であるので、反応器が密閉される（すなわち、圧力下である）かどうかということのような可変性、重合の昇温速度（ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ ｒａｍｐ ｒａｔｅ）、およびポリマーを合成するのに使用される蒸留カラムの効率に応じて、モノマーのいくつかは、重合反応の最初には過剰に含められ、反応の進行とともに蒸留によって除去される必要があるかもしれない。これは、グリコール成分に特に当てはまる。

ある特定の反応器に装入されるモノマーの厳密な量は、当業者によって容易に決定されるが、しばしば以下の範囲内となる。しばしば過剰量の二酸成分、第１のグリコール成分（エチレングリコール、１，３−プロパンジオール、または１，４−ブタンジオール）、および他のグリコール成分を装入することが望ましく、過剰な二酸成分、第１のグリコール成分（エチレングリコール、１，３−プロパンジオール、または１，４−ブタンジオール）、および他のグリコール成分は、蒸留、または蒸発の他の手段によって、重合反応の進行とともに除去されることが望ましい。第１のグリコールは、最終のポリマーにおける所望の組み込みレベルよりも１０から１００パーセント多いレベルで装入されることが望ましい。第１のグリコールが、最終のポリマーにおける所望の組み込みレベルよりも２０から７０パーセント多いレベルで装入されることがより好ましい。他のグリコールは、この他のグリコールの厳密な揮発性に応じて、最終産物における所望の組み込みレベルよりも０から１００パーセント多いレベルで装入されることが望ましい。

蒸留カラム、ならびに他の種類の回収および再循環システムなどの効率に応じて、重合中のモノマーの損失の変動が幅広いので、モノマーについて示される範囲は、非常に広く、おおよその値に過ぎない。ある特定の組成物を得るためのある特定の反応器に装入されるモノマーの厳密な量は、当業者によって容易に決定される。

重合方法では、モノマーを合わせ、触媒または触媒混合物を混合しながら、２３０℃から約３００℃、望ましくは２５０℃から２９５℃の範囲の温度に徐々に加熱した。厳密な条件および触媒は、二酸が、真の酸として重合するか、ジメチルエステルとして重合するかに応じて変わる。触媒は、反応物と共に最初に含めることが可能である、かつ／または加熱と共に、１回または複数回、混合物に加えることが可能である。使用される触媒は、反応の進行とともに改質される可能性がある。加熱および攪拌は、一般に過剰な反応物を蒸留によって除去しながら十分な時間、十分な温度で続けられ、加工製品を作るのに適した十分に分子量の大きい溶融されたポリマーをもたらす。

使用することができる触媒には、酢酸塩などの、Ｌｉ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｐｂ、Ｓｂ、Ｓｎ、Ｇｅ、およびＴｉの塩、およびグリコール付加物およびＴｉアルコキシドを含めてオキシドが含まれる。これらは一般に、当技術分野で知られており、具体的な触媒または組み合わせまたは使用される触媒の順序は、当業者によって容易に選択することができる。好ましい触媒および好ましい条件は、例えば、二酸モノマーが、遊離の酸として重合するか、またはジメチルエステルとして重合するかに応じて、また、グリコール成分の厳密な化学的同一性に応じて異なる。

該スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルを製造するために選択されるモノマー組成物は、具体的な用途に対して、また、具体的な一連の性質に対して選択される。当分野の技術者であれば分かるように、認められる厳密な熱特性は、厳密な化学的同一性と、スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステル中で利用される各成分のレベルとの複雑な関数となるであろう。

多くの適用例のための十分な固有粘度を有するポリマーは、上記の溶融縮合方法によって作ることができる。さらに高い固有粘度（分子量）を得るために、固相重合を用いることもできる。

押出、冷却、およびペレット化の後の溶融重合によって作られた生成物は、本質的に非晶性であり得る。非晶性材料は、半晶質材料から、これを長時間ガラス転移温度よりも高い温度に加熱することによって作ることができる。これによって、結晶化が誘導され、この生成物は、その後、分子量を大きくするために、より高温に加熱することができる。

ポリマーはまた、結晶化を誘導する、ポリエステルのための比較的乏しい溶媒で処理することによって、固相重合より前に結晶化させることもできる。こうした溶媒は、ガラス転移温度（Ｔｇ）を低下させ、結晶化を可能にする。溶媒によって誘導される結晶化は、ポリエステルについて知られており、米国特許公報（特許文献１２１）および米国特許公報（特許文献１２２）に記載されている。

高温ではあるがそのポリマーの融解温度よりは低い温度で、不活性な気体、すなわち通常窒素のストリームに、あるいは１Ｔｏｒｒの真空中に、長時間、ペレット化されたあるいは微粉砕されたポリマーを置くことによって、半結晶性ポリマーに、固相重合を施した。

本発明のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルは、当技術分野で知られている添加剤と共に使用できることを理解されたい。こうした添加剤には、熱安定剤、例えばフェノール系酸化防止剤、第２の熱安定剤、例えばチオエーテルおよびホスファイト、ＵＶ吸収剤、例えばベンゾフェノン誘導体およびベンゾトリアゾール誘導体、ＵＶ安定剤、例えばヒンダードアミン系光安定剤（ＨＡＬＳ）などが含まれる得る。前記添加剤には、可塑剤、加工助剤、流動促進剤（ｆｌｏｗ ｅｎｈａｎｃｉｎｇ ａｄｄｉｔｉｖｅ）、潤滑剤、顔料、難燃剤、衝撃改質剤、結晶化度を高めるための成核剤、シリカなどのアンチブロッキング剤、酢酸ナトリウム、酢酸カリウム、および水酸化テトラメチルアンモニウムなどの塩基性緩衝液がさらに含まれ得る（例えば、米国特許公報（特許文献８４）、米国特許公報（特許文献８６）、米国特許公報（特許文献９０）、米国特許公報（特許文献９１）、および米国特許公報（特許文献９２）、ならびにこれらの中に引用された参考文献などに教示される通りである）。さらに、本発明のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルは、無機、有機、および粘土充填材、例えば、木粉、セッコウ、珪灰石、モンモリロナイト鉱物、チョーク、カオリン、粘土、酸化ケイ素、テレフタル酸カルシウム、酸化アルミニウム、酸化チタン、リン酸カルシウム、フッ化リチウム、セルロース、デンプン、化学的に修飾されたデンプン、熱可塑性デンプン、炭酸カルシウム、水酸化カルシウム、ガラスなどの補強剤などで充填することができる。本発明のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルはまた、セルロースエーテル、熱可塑性デンプン、ポリ（ビニルアルコール）、ポリオレフィン、エチレンコポリマー、ポリエステル、脂肪族ポリエステル、ポリ（ラクチド）などのポリ（アルカノエート）、脂肪族−芳香族コポリエステル、他のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエステルなどの他のポリマーを伴うポリマーブレンドの成分としての用途も見出すことができる。添加剤、充填材、またはブレンド材料は、重合方法前に、重合方法中の任意の段階で、または後重合方法時に加えることができる。これらは、限定的であるとみなされるべきではない。当分野の本質的に任意の添加剤および充填材は、本発明のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルに用途を見出すことができる。

無機充填材が含まれる場合、この無機充填材は、ポリマーの重合中の任意の段階で、あるいは重合が完了した後に、本発明のポリマーに加えることができる。例えば、無機充填材は、重合方法の開始時に、スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルモノマーと共に加えることができる。これは、例えば、シリカおよび二酸化チタン充填材について好ましく、これらの無機充填材が、ポリエステルマトリックス内で十分に分散される。あるいは、無機充填材は、重合の中間段階で、例えば、予備縮合物（ｐｒｅｃｏｎｄｅｎｓａｔｅ）が重合容器に移行するときに加えることができる。さらに他の代替形態としては、無機充填材は、スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルが、重合装置を出た後に加えることができる。例えば、スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルを、スタティックミキサーあるいは一軸または二軸押出機などの任意の強い混合工程に溶融供給し、無機充填材と混合することができる。

本発明の充填材入りスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステル組成物を製造するためのさらに他の方法としては、スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルを、その後の後重合方法中に、無機充填材と合わせることができる。通常、こうした方法は、溶融したスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルと無機充填材との強い混合を含むであろう。前記強い混合は、スタティックミキサー、ブラベンダー（Ｂｒａｂｅｎｄｅｒ）ミキサー、一軸押出機、二軸押出機などを介して提供することができる。典型的な方法では、スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルを、乾燥させる。次いで、乾燥させたスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルを、無機充填材と混合することができる。あるいは、スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルと無機充填材を、２つの異なる供給機を介して同時供給することができる。押出方法では、スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルおよび無機充填材は通常、押出機の裏側の供給部分に供給される。しかし、これらは、限定的であるとみなされるべきではない。スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルと無機充填材が、押出機の２つの異なる場所に供給されることが好都合である。例えば、スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルを、押出機の裏側の供給部分に加え、それに対して無機充填材を、ダイプレートの近くの、押出機の表側に供給（「副充填（ｓｉｄｅ−ｓｔｕｆｆｅｄ）」）することができる。押出機の温度プロフィールを、スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルが、加工条件下で溶融するように設定する。軸の設計はまた、これが溶融したスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルと無機充填材とを混合する際に、樹脂に、ストレス、それに代わって熱を与えることとなるようになっている。

粘土充填材は、ポリマーの重合中の任意の段階で、あるいは重合が完了した後に、本発明のポリマーに加えることができる。例えば、粘土充填材を、重合方法の開始時に、スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルモノマーと共に加えることができる。あるいは、粘土充填材を、重合の中間段階で、例えば、予備縮合物が重合容器に移行するときに加えることができる。さらに他の代替形態としては、粘土充填材は、スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルが重合装置を出た後に加えることができる。例えば、スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルを、スタティックミキサーに、あるいは押出機に溶融供給し、粘土充填材と混合することができる。

本発明の充填材入りスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステル組成物を製造するためのさらに他の方法としては、スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルを、その後の後重合方法中に、粘土充填材と合わせることができる。通常、こうした方法は、溶融したスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルと無機充填材との強い混合を含むであろう。前記強い混合は、スタティックミキサー、ブラベンダー（Ｂｒａｂｅｎｄｅｒ）ミキサー、一軸押出機、二軸押出機などを介して提供することができる。典型的な方法では、スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルを、乾燥させる。次いで、乾燥させたスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルを、粘土充填材と混合することができる。あるいは、スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルと粘土充填材を、２つの異なる供給機を介して同時供給することができる。押出方法では、スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルおよび粘土充填材は通常、押出機の裏側の供給部分に供給される。しかし、これらは、限定的であるとみなされるべきではない。スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルと粘土充填材が、押出機の２つの異なる場所に供給されることが好都合である。例えば、スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルを、押出機の裏側の供給部分に加え、それに対して粘土充填材を、ダイプレートの近くの、押出機の表側に供給（「副充填（ｓｉｄｅ−ｓｔｕｆｆｅｄ）」）することができる。押出機の温度プロフィールを、スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルが、加工条件下で溶融するように設定する。軸の設計はまた、これが溶融されたスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルと粘土充填材とを混合する際に、樹脂に、ストレス、それに代わって、熱を与えることとなるようになっている。

本発明の他の態様としては、本発明のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルは、非常に様々な造形品内で有用であることが判明している。本発明のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルから製造される造形品は、好都合な熱特性をもつ。本発明の造形品には、フィルム、シート、繊維、メルトブローン容器、カトラリーなどの成形部品、発泡部品、基材へのポリマー溶融押出コーティング、基材へのポリマー溶液コーティングなどが含まれる。本発明のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルは、溶液であってもよいし、または溶融加工されてコーティング、フィルムなどを形成することもできる。コーティングは、基材を、本発明のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルのポリマー溶液でコートし、続いて乾燥させることによって、あるいは、本発明のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステル他の材料をと共に押出することによって、あるいは、あらかじめ形成された基質を、本発明のポリエステルで溶融コーティングすることによって製造することができる。これらは、限定的であるとみなされるべきではない。本発明のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルは、当技術分野で知られている本質的に任意の方法に有用性が見出されるであろう。本発明のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルから誘導される前記コーティングは、湿気、酸素、二酸化炭素などに対するバリアとして有用性が見出されるであろう。本発明のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルから誘導される前記コーティングはまた、接着剤として有用となる。本発明のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルのフィルムは、例えば溶液キャスト法または溶融キャスト法を含めた任意の知られている技術の方法によって製造することができる。

ポリマーフィルムは、例えば、特に食品の包装、接着テープ、絶縁体、コンデンサー、写真現像、Ｘ線現像、およびラミネートなどの様々な用途を有する。これらの用途の多くについては、フィルムの耐熱性が重要な因子である。したがって、生分解速度の速さに加えて、より優れた耐熱性およびより安定な電気特性を提供するために、より高い融点およびガラス転移温度が所望される。さらに、これらのフィルムが、引張強さに優れ、破断点伸びが高いことが所望される。

本発明のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルは、食品包装、ラベル、誘電体絶縁、水蒸気バリアなどの多くの異なる適用例のうちのいずれか１つで使用するためのフィルムに形成することができる。該スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルを形成するために使用されるモノマー組成物は、フィルムを形成するのに望ましい、部分的に結晶性の（結晶性によって強度および弾性が与えられる）ポリマーをもたらすように選択されることが好ましい。最初に製造されるとき、ポリエステルは一般に、構造が半晶質である。結晶化度は、フィルムを製造する際に行われるような、再加熱および／またはポリマーの延伸で増大する。

本発明の方法では、フィルムは、当技術分野で知られている任意の方法によって、コポリエーテルエステルから作られる。フィルムとシートの違いは、厚さであるが、フィルムがシートになる場合の所定の工業規格は存在しない。この発明の目的では、フィルムは、厚さが０．２５ｍｍ（１０ミル）以下、好ましくは約０．０２５ｍｍと０．１５ｍｍ（１ミルと６ミル）の間である。しかし、厚さが最高約０．５０ｍｍ（２０ミル）のより厚いフィルムも形成することができる。

本発明のフィルムは、溶液キャスト法か押出のどちらかによって形成されることが好ましい。無限の長さで出てくるフィルムおよびシートなどの「エンドレス」生成物の形成では、押出が特に好ましい。押出では、ポリマー材料は、溶融ポリマーとして提供される場合でも、プラスチックペレットまたは粒子として提供される場合でも、流体化され、均質化される。次いで、この混合物は、所望の断面のフィルム形状を作り出すために、適切に成形されたダイに押し込まれる。押出力は、ピストンまたはラム（ラム押出）によって、あるいは回転軸（軸押出）によって発揮することができる。ピストンまたはラムあるいは回転軸は、シリンダー内で作動し、そこでは材料が加熱されて可塑化され、次いでそこからダイを介して、連続的な流れで押し出される。一軸、二軸、および多軸押出機は、当技術分野で知られている通りに用いることができる。インフレートフィルム（インフレーション押出（ｂｌｏｗｎ ｅｘｔｒｕｓｉｏｎ）のためのブローヘッドによって形成される）、シートおよびストリップ（スロットダイ）、ならびに中空および中空でない切片（サーキュラーダイ）などの様々な生成物を製造するために、様々な種類のダイが用いられる。このように、幅および厚さの異なるフィルムを製造することができ、フィルムをコーティングとして使用する場合などのある種の場合では、これを、コートされる目的物に直接押出すことができる。例えば、ワイヤーおよびケーブルを、斜めのヘッドから押出されたポリマーフィルムで直接覆うことができる。他の実施例としては、板紙にポリマーを直接溶融押出することによって、ラミネート紙のコーティングを製造することができる。押出後、ポリマーフィルムを、ローラー上で取り上げ（ｔａｋｅ ｕｐ）、冷却し、フィルムのその後のどんな変形も防ぐように設計された適切な装置によって剥がし取る。

当技術分野で知られている通りの押出機を用いて、冷却したロールに、薄い層のポリマーを押出し、その後さらにテンションロールによってフィルムを引き伸ばすことによって、フィルムを製造することができる。完成したフィルムは、厚さが０．２５ｍｍ以下であることが好ましい。インフレートフィルムは、キャストフィルムよりも一般に強く、強靭であり、キャストフィルムよりも迅速に作成され、チューブを押出すことによって作られる。インフレートフィルムを製造する際には、溶融物流を、押出機から上向きに回し、環状のダイを介して送る。このチューブがダイを離れるとき、ダイの心棒を通して空気による内圧が導入される、それによって、チューブをダイ直径の約１．５から約２．５倍に広げ、同時にフィルムは引き伸ばされ、厚さは減少する。続いて、得られた袖状のものの片側を切り開き、キャストフィルム法を介して好都合に作られるであろうよりも幅が大きいフィルムを作る。押出コーティングでは、ポリマーが、最大限に接着するように基材に浸透するように、基材（紙、ホイル、生地、ポリマーフィルムなど）は、圧力ロールによって、押出されたポリマー溶融物と共に加圧される。

大量のフィルムを製造するために、圧延カレンダー（ｓｈｅｅｔｉｎｇ ｃａｌｅｎｄｅｒ）が用いられる。未仕上げのフィルムを、カレンダー、すなわち逆方向に回転し、ポリマーを伸ばし、これを必要とされる厚さに延伸するいくつかの加熱可能な平行の円柱状のローラーを備える機械のギャップに供給する。最後のローラーは、このようにして製造されたフィルムを滑らかにする。フィルムの表面が織目加工である必要がある場合、最終のローラーは、適切なエンボス模様を与える。あるいは、フィルムを再加熱し、その後エンボスカレンダーを通過させることもできる。カレンダーの後に、１つまたは複数の冷却ドラムが続く。最後に、完成したフィルムを巻き取る。

あるいは、先に言及した通り、土台となる材料を、フィルムで直接コートすることができる。例えば、織布、紙、厚紙、金属、種々の建築材料などを、絶縁、腐食に対する防護、湿気または化学物質の作用に対する防護、気体および液体の不浸透性、または機械的強度増大の目的で、ポリエステルポリマーで直接コートすることができる。これを実現するためのある方法は、基材へのポリマー溶融物の溶融押出と呼ばれる。コーティングは、スプレッド−コーティング機械（ｓｐｒｅａｄ−ｃｏａｔｉｎｇ ｍａｃｈｉｎｅ）を連続的に稼動させることによって、織物、ホイル、および他のシート材料に適用される。「ドクターナイフ（ｄｏｃｔｏｒ ｋｎｉｆｅ）」などのコーティングナイフ（ｃｏａｔｉｎｇ ｋｎｉｆｅ）は、土台となる材料への、コーティング材料（溶液、エマルジョン、あるいは水または有機媒質への分散の形）の均一な広がりを確実にし、これはローラーによって移動する。次いで、このコーティングを乾燥させる。あるいは、コーティングが、ポリマーフィルムの形成の土台となる材料に適用される場合、この方法は、ラミネーティングと呼ばれる。

複雑な形状の金属物品は、回転（ｗｈｉｒｌ）焼結方法によって、ポリマーフィルムでコートすることもできる。この物品を、ポリマーの融点よりも高温で加熱し、ポリマー粒子が、空気の上昇流によって懸濁液中に保持されている粉末状ポリマーの流動床に導入することによって、焼結によって金属にコーティングが沈着する。

他の生成物の出発材料として、押出されたフィルムも使用することができる。例えば、このフィルムを、小さな断片に切断して、射出成形などの他の加工方法のための供給材料として使用することができる。

押出方法は、用途を広げるために、様々な押出後操作と組み合わせることができる。こうした形成後操作には、当分野の技術者に知られている通り、円形の楕円型への変形、フィルムの別の次元への引き伸ばし、機械加工および穿孔、二軸延伸などが含まれる。

本発明のポリマーフィルムは、押出中に、かつ／または水蒸気耐性などの向上した特性をもつラミネートまたは多層フィルムを形成するための仕上げ中に、他のポリマー材料と合わせることができる。特に、本発明のポリマーフィルムは、以下のうちの１つまたは複数と合わせることができる。例えば、ポリ（エチレンテレフタレート）（ＰＥＴ）、ポリアラミド、ポリエチレンスルフィド（ＰＥＳ）、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）、ポリイミド（ＰＩ）、ポリエチレンイミン（ＰＥＩ）、ポリ（エチレンナフタレート）（ＰＥＮ）、ポリスルホン（ＰＳ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリオレフィン、ポリエチレン、ポリ（環状オレフィン）、セルロース、およびシクロヘキシレンジメチレンテレフタレート。他のポリマーも、本発明内で有用性を見出すことができる。多層またはラミネートフィルムは、当技術分野で知られている任意の方法で作ることができ、当技術分野で知られている通り、熱、接着剤、および／またはつなぎ層によって結び付けられた異なる５つ以上の層を有し得る。

フィルムは、溶融押出によって作られるよりもむらなく均一なゲージフィルムを製造する溶液キャスト法によって作ることもできる。溶液キャスト法は、ポリマー粒子、粉末などを、可塑剤や着色料などの、任意の所望の配合材料（ｆｏｒｍｕｌａｎｔ）を含む適切な溶媒に溶解することを含む。この溶液を濾過して不純物または大きな粒子を除去し、好ましくはステンレス鋼のスロットダイから移動ベルトに落とし、乾燥させ、フィルムを冷却する。押出物の厚さは、完成したフィルムの厚さの５から１０倍である。その後、このフィルムを、押出されたフィルムと同じ方式で仕上げることができる。

当分野の技術者であれば、スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステル組成物、およびフィルム形成のために用いられる方法に基づく適切なプロセスパラメーターを特定できるであろう。

フィルムの成形方法にかかわらず、フィルムが、形成後に、機械方向と逆方向の両方に延伸することによって、二軸配向にされることが望ましい。機械方向の延伸は、フィルムを単に伸ばすおよび取り上げることによってフィルムを形成する際に起こる。これは、本質的にフィルムを取り上げる方向に延伸し、繊維のうちのあるものも配向される。これは、フィルムを機械方向に強めるが、すべての繊維が、一方向に配向されるので、これによってフィルムは、垂直の方向に容易に裂けるようになる。

したがって、二軸延伸フィルムが好ましい。二軸延伸は、繊維を、フィルムの平面と平行に配向するが、フィルムの平面内でランダムに配向された繊維を残す。これによって、例えば、無延伸（ｎｏｎ−ｏｒｉｅｎｔｅｄ）フィルムと比較すると、より優れた引張強さ、柔軟性、靭性、および収縮能（ｓｈｒｉｎｋａｂｉｌｉｔｙ）がもたらされる。フィルムを、互いに垂直方向の２軸に沿って延伸することが望ましい。これによって、延伸の方向の引張強さおよび弾性係数が増す。各方向の延伸の量が、おおよそ等しいことが最も望ましく、それによって、どんな方向から試験された場合も、フィルムの性質または挙動が同じになる。しかし、ラベルまたは接着剤および磁気テープのように、一定量の収縮、または別の方向に対してよりもある一方向のより強い強度が所望されるものなどのある種の適用例では、フィルムの繊維の不均質な配向、または一軸配向が必要となる。

二軸配向は、当技術分野で知られている任意の方法によって実現することができる。しかし、材料が、加熱の間に、機械方向の延伸と同時に、またはその後に、交軸方向に延伸される幅出しが好ましい。

収縮は、フィルムを延伸された位置で保持し、数秒間加熱した後に急冷することによって制御することができる。この熱によって、配向されたフィルムは安定化され、その後、熱安定化された温度よりも高温でのみ収縮させることが可能となる。

任意の所与のポリマー組成物および所望の適用例について、当技術分野の任意の方法によるフィルム作成のための、上の方法条件およびパラメーターは、当分野の技術者によって容易に決定される。

フィルムが示す性質は、ポリマー組成物、ポリマーを形成する方法、フィルムを形成する方法、およびフィルムが、延伸または二軸配向のどちらで処理されるかということを含めて、上に示したいくつかの因子に応じて変わることとなる。これらの因子は、収縮、引張強さ、破断点伸び、衝撃強度、絶縁耐力および誘電率、引張弾性率、耐薬品性、融点、熱変形温度などのフィルムの多くの性質に影響を与える。

フィルムの性質は、スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルに、上に列挙した通りの、着色料、染料、ＵＶおよび熱安定剤、酸化防止剤、可塑剤、潤滑剤、アンチブロッキング剤、スリップ剤などのある種の添加剤および充填材を加えることによってさらに調節することができる。あるいは、本発明のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルは、ある種の特性を向上させるために、デンプンなどの１種または複数の他のポリマーとブレンドすることができる。

ポリマーシートは、例えば、看板（ｓｉｇｎａｇｅ）、ガラス（ｇｌａｚｉｎｇ）、熱成形品、ディスプレイ、およびディスプレイ基板などの様々な用途をもつ。これらの用途の多くでは、シートの耐熱性が、重要な要素である。したがって、より優れた耐熱性やより大きな安定性を提供するために、より高い融点およびガラス転移温度が望まれる。さらに、これらのシートが、特に低温で、紫外線（ＵＶ）および引掻抵抗性、優れた引張強さ、高い光学的透明度、および優れた衝撃強度を有することが所望される。

様々なポリマー組成物が、上のすべての基準を満たす目的で使用されている。特に、低コストのシートを形成するために、ポリ（エチレンテレフタレート）（ＰＥＴ）が、長年使用されている。しかし、こうしたＰＥＴシートは、低温での衝撃強度が不十分であり、ガラス転移温度（Ｔｇ）が低く、結晶化の速度が速い。したがって、破損の危険のため、ＰＥＴシートは、低温では使用することができず、また、これは、ポリマーが結晶化し、それによって光学的透明度が低下するので、高温でも使用することができない。

低温での衝撃強度が必要とされる、あるいは高い使用温度が必要とされる適用例に、ポリカーボネートシートを使用することができる。その際、ポリカーボネートシートは、Ｔｇが高く、高温の適用例での使用が可能になるだけでなく、低い温度で高い衝撃強度を有する。しかし、ポリカーボネートは、溶媒耐性が不十分であるので、ある種の適用例における使用は制限され、また、ストレスによって誘導されるクラックが起こりやすい。ポリカーボネートシートはまた、ある種の適用例に必要とされるよりも大きな衝撃強度を提供するので、コストが無駄となり、使用の効率が悪い。

本発明のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルは、上の方法のうちの１つによって、あるいは、当技術分野で知られている他の任意の方法によって形成することができ、重合溶融物から直接シートに形成することができる。代替形態では、スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルは、溶融物から、容易に扱うことができる形状（ペレットなど）に形成することができ、その後、これを用いてシートを形成することができる。本発明のシートは、例えば、標識（ｓｉｇｎ）、ガラス（バス停シェルター、天窓（ｓｋｙ ｌｉｇｈｔ）、またはレクリエーション用自動車などに）、ディスプレイ、自動車のライト、および熱成形品を形成するために使用することができる。

本発明の方法では、シートは、当技術分野で知られている任意の方法によって、コポリエーテルエステルから作られる。シートとフィルムの違いは厚さであるが、フィルムがシートになる場合の所定の工業規格は存在しない。この発明の目的では、シートは、厚さが約０．２５ｍｍ（１０ミル）超、好ましくは約０．２５ｍｍと２５ｍｍの間、より好ましくは約２ｍｍから約１５ｍｍ、さらに好ましくは約３ｍｍから約１０ｍｍである。好ましい実施形態では、本発明のシートは、シートを強固にするのに十分な厚さをもち、一般に約０．５０ｍｍ以上で存在する。しかし、２５ｍｍ超のシート、および０．２５ｍｍよりも薄いシートも形成することができる。

シートは、押出、溶液キャスト法、または射出成形などの当技術分野で知られている任意の方法によって形成することができる。これらの方法の各々についてのパラメーターは、スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルの粘度特性およびシートの所望の厚さに応じて、当分野の技術者によって容易に決定することができる。

本発明のシートは、溶液キャスト法か押出のどちらかによって形成されることが好ましい。無限の長さで出てくるフィルムおよびシートなどの「エンドレス」生成物の形成では、押出が特に好ましい。例えば、溶融押出による結晶化可能なシートの形成を記載している（特許文献１２３）および（特許文献１２４）を参照のこと。

押出では、ポリマー材料は、溶融ポリマーとして提供される場合でも、またはプラスチックペレットまたは粒子として提供される場合でも、流体化され、均質化される。次いで、この混合物は、所望の断面のシート形状を作り出すために、適切に成形されたダイに押し込まれる。押出力は、ピストンまたはラム（ラム押出）によって、あるいは回転軸（軸押出）によって発揮することができる。ピストンまたはラムあるいは回転軸は、シリンダー内で作動し、そこでは材料が加熱されて可塑化され、次いでそこからダイを介して、連続的な流れで押し出される。一軸、二軸、および多軸押出機は、当技術分野で知られている通りに用いることができる。シートおよびストリップ（スロットダイ）、ならびに中空および中空でない切片（サーキュラーダイ）などの様々な生成物を製造するために、様々な種類のダイが用いられる。このように、幅および厚さの異なるシートを製造することができる。押出後、ポリマーシートを、ローラー上で取り上げ、冷却し、シートのその後のどんな変形も防ぐように設計された適切な装置によって剥がし取る。

当技術分野で知られている通りの押出機を用いて、冷却したロールに、薄い層のポリマーを押出し、その後さらに、テンションロールによってシートを引き伸ばす（＞０．２５ｍｍ）ことによって、シートを製造することができる。完成したシートは、厚さが０．２５ｍｍ超であることが好ましい。

大量のシートを製造するために、圧延カレンダーが用いられる。未仕上げのシートを、カレンダー、すなわち逆方向に回転し、ポリマーを伸ばし、これを必要とされる厚さに延伸するいくつかの加熱可能な平行の円柱状のローラーを備える機械のギャップに供給する。最後のローラーは、このようにして製造されたシートを滑らかにする。シートの表面が織目加工である必要がある場合、最終のローラーは、適切なエンボス模様を与える。あるいは、シートを再加熱し、その後エンボスカレンダーを通過させることもできる。カレンダーの後に、１つまたは複数の冷却ドラムが続く。最後に、完成したシートを巻き取る。

上の押出方法は、用途を広げるために、様々な押出後操作と組み合わせることができる。こうした形成後操作には、当分野の技術者に知られている通り、円形の楕円型への変形、シートの別の次元への延伸、機械加工および穿孔、二軸延伸などが含まれる。

本発明のポリマーシートは、押出中に、かつ／または水蒸気耐性などの向上した特性をもつラミネートまたは多層シートを形成するための仕上げ中に、他のポリマー材料と合わせることができる。特に、本発明のポリマーシートは、以下のうちの１つまたは複数と合わせることができる。例えば、ポリ（エチレンテレフタレート）（ＰＥＴ）、ポリアラミド、ポリエチレンスルフィド（ＰＥＳ）、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）、ポリイミド（ＰＩ）、ポリエチレンイミン（ＰＥＩ）、ポリ（エチレンナフタレート）（ＰＥＮ）、ポリスルホン（ＰＳ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリオレフィン、ポリエチレン、ポリ（環状オレフィン）、セルロース、およびシクロヘキシレンジメチレンテレフタレート。他のポリマーも、本発明内で有用性を見出すことができる。多層またはラミネートシートは、当技術分野で知られている任意の方法で作ることができ、当技術分野で知られている通り、熱、接着剤、および／またはつなぎ層によって結びつけられた異なる５つ以上の層を有し得る。

シートは、溶融押出によって作られるよりもむらなく均一なゲージシートを製造する溶液キャスト法によって作ることもできる。溶液キャスト法は、ポリマー粒子、粉末などを、可塑剤や着色料などの、任意の所望の配合材料（ｆｏｒｍｕｌａｎｔ）を含む適切な溶媒に溶解することを含む。この溶液を濾過して不純物または大きな粒子を除去し、好ましくはステンレス鋼のスロットダイから移動ベルトに落とし、乾燥させ、シートを冷却する。押出物の厚さは、完成したシートの厚さの５から１０倍である。その後、このシートを、押出されたシートと同じ方式で仕上げることができる。

さらに、当技術分野で知られている任意の方法による射出成形によって、シートおよびディスクなどのシート様製品を形成することができる。

当分野の技術者であれば、ポリマー組成物、およびシート形成のために用いられる方法に基づく適切なプロセスパラメーターを特定できるであろう。

シートの成形方法にかかわらず、シートが、形成後に、機械方向と交軸方向の両方に延伸することによって、二軸配向にされることが望ましい。機械方向の延伸は、シートを単に伸ばすおよび取り上げることによってシートを形成する際に起こる。これは、本質的にシートを取り上げる方向に延伸し、繊維のうちのあるものも配向される。これは、シートを機械方向に強めるが、すべての繊維が、一方向に配向されるので、これによってシートは、垂直の方向に容易に裂けるようになる。

したがって、均一なシーティングが所望されるある種の用途では、二軸延伸シートが好ましい。二軸延伸は、繊維を、シートの平面と平行に配向するが、フィルムの平面内でランダムに配向された繊維を残す。これによって、例えば、無延伸シートと比較すると、より優れた引張強さ、柔軟性、靭性、および収縮能がもたらされる。シートを、互いに垂直方向の２軸に沿って延伸することが望ましい。これによって、延伸の方向の引張強さおよび弾性係数が増す。各方向の延伸の量が、おおよそ等しいことが最も望ましく、それによって、どんな方向から試験された場合も、シートの性質または挙動が同じになる。

二軸配向は、当技術分野で知られている任意の方法によって実現することができる。しかし、材料が、加熱の間に、機械方向の延伸と同時に、またはその後に、交軸方向に延伸される幅出し（ｔｅｎｔｅｒｉｎｇ）が好ましい。

収縮は、シートを延伸された位置で保持し、数秒間加熱した後に急冷することによって制御することができる。この熱によって、配向されたシートは安定化され、その後、熱安定化された温度よりも高温でのみ収縮させることが可能となる。

任意の所与のポリマー組成物および所望の適用例について、当技術分野の任意の方法によるシート作成のための、上の方法条件およびパラメーターは、当分野の技術者によって容易に決定される。

シートが示す性質は、ポリマー組成物、ポリマーを形成する方法、シートを形成する方法、およびシートが、延伸または二軸配向のどちらで処理されるかということを含めて、上に示したいくつかの因子に応じて変わることとなる。これらの因子は、収縮、引張強さ、破断点伸び、衝撃強度、絶縁耐力および誘電率、引張弾性率、耐薬品性、融点、熱変形温度などのシートの多くの性質に影響を与える。

シートの性質は、ポリマー組成物に、上に列挙した通りの、着色料、染料、ＵＶおよび熱安定剤、酸化防止剤、可塑剤、潤滑剤、アンチブロッキング剤、スリップ剤などのある種の添加剤および充填材を加えることによってさらに調節することができる。あるいは、本発明のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルは、ある種の特性を向上させるために、デンプンなどの１種または複数の他のポリマーとブレンドすることができる。例えば透気度、光学的透明度、強度および／または弾性のような特性を変化させるために、他のポリマーを加えることもできる。

上で述べた通りの本発明のシートは、任意の知られている方法によって、カバー、天窓（ｓｋｙｌｉｇｈｔ）、成形された温室のガラス、ディスプレイ、食品トレイなどの任意の望ましい形状に熱成形することができる。熱成形は、スルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルを柔らかくするのに十分な時間、十分な温度にシートを加熱して、シートが所望の形状に容易に成形できるようにすることによって行われる。その際、当分野の技術者であれば、そのポリエステルシートの粘度および結晶化特性に応じて、最適な熱成形パラメーターを容易に決定することができる。

本発明のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルはまた、プラスチック容器としての有用性を見出すことができる。プラスチック容器は、飲食物に、また、非食品材料にも広く使用される。ポリ（エチレンテレフタレート）（ＰＥＴ）は、その外観（光学的透明度）、ブロー成形の容易さ、化学物質および熱安定性、およびその価格のため、これらの容器の多くを作るのに用いられる。ＰＥＴは一般に、ブロー成形方法によって、概して延伸ブロー成形によって、ボトルに加工される。

延伸ブロー成形では、ＰＥＴは、厚い壁の予備形成されたパリソン（「予備成形品」）への射出成形によって、最初に成形され、これは通常、トップにねじ山の付いた開口がある、チューブの形状である。このパリソンを冷却し、次いで、その後のステップで後に使用することもできるし、またはこの方法を、１つの機械内で、ちょうど延伸ブロー成形温度に冷却しながら実施することもできる。延伸ブロー成形ステップでは、パリソンを、型内で成形するのに十分な高温に、ただし結晶化または溶融する程熱くしないように（すなわち、ガラス転移温度Ｔｇのすぐ上に）加熱する。（例えば心棒を使用して）軸方向に機械的に素早く延伸することによって、パリソンを広げて型に詰め、同時に、加熱されたパリソンに加圧された空気を送り込み、これを放射状に広げる。ＰＥＴは通常、ブロー成形のために、少量のコモノマー、通常１，４−シクロヘキサンジメタノールまたはイソフタル酸（これは、成功裡のブロー成形のための温度ウィンドウ（ｗｉｎｄｏｗ）の幅を約９℃に増大させる）を用いて改変される。温度ウィンドウがより広い必要があり、またストレスによって誘導される結晶化の速度を低下させる必要があるので、コモノマーは、不可欠である。同時に、コモノマーは、ガラス転移温度を低下させ、ＰＥＴの結晶化度を低下させるという望ましくない効果ももつ可能性がある。ＰＥＴの延伸ブロー成形、およびブロー成形方法は、一般に、当技術分野でよく知られている。概説は、例えば（非特許文献２）のように、広く入手することができる。

本明細書で述べる容器は、押出、射出成形、射出ブロー成形、回転成形、シートの熱成形、および延伸ブロー成形などの当技術分野で知られている任意の方法によって作ることができる。

本発明では、容器を成形するための好ましい方法は、延伸ブロー成形であり、これは一般に、ボトルなどのポリ（エチレンテレフタレート）（ＰＥＴ）容器の製造に使用される。この場合、コールドパリソン法のうちのいずれかを使用することができ、この方法では、予備形成されたパリソン（一般に射出成形によって作られる）が、型から取り出され、次いで別のステップで、延伸ブロー成形にかけられる。当技術分野で知られているホットパリソン法も使用することができ、この方法では、ホットパリソンが、パリソンを作るための射出成形の後、完全に冷却せずに同じ装置内で直ちに延伸ブロー成形にかけられる。パリソンの温度は、使用されるポリマーの厳密な組成に応じて変わることとなる。一般に、約９０℃から約１６０℃までの範囲のパリソン温度が、有用であると判明している。延伸ブロー成形温度も、使用される厳密な材料組成に応じて変わることとなるが、約８０℃から約１５０℃までの成形温度が一般に有用であると判明している。

本発明の容器は、所望されるどんな形状も可能であり、特に、ねじ山の付いたトップを有し、体積が約４００ｍＬから約３リットルである細口ボトルおよび広口ボトルが含まれるが、より小さい容器やより大きい容器も形成することができる。

これらの容器は、標準的なコールド充填用途に用いることができる。本発明のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルおよび充填材入り組成物のいくつかについては、ホット充填適用が使用される可能性もある。

本発明の容器は、飲食物、ならびに他の固形物および液体に適している。これらの容器は、通常透き通っており透明であるが、所望される場合、着色料または染料を加えることによって、あるいは、ポリマーを結晶化させて不透明性をもたらすことによって、改変し、透明ではなく色を付けるあるいは不透明にすることもできる。

本発明のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルは、繊維の形で用途を見出すことができる。ポリエステル繊維は、様々な適用例で使用するために、大量に製造される。とりわけ、こうした繊維は、特に綿やウールなどの天然繊維と組み合わせて、織物で使用することが望ましい。衣類、敷物、および他の品物を、こうした繊維から作ることができる。さらに、ポリエステル繊維は、その弾性および強度のために、工業応用分野で使用することが望ましい。具体的には、これらは、タイヤコードおよびロープなどの製品を作るために使用される。

用語「繊維」は、本明細書では、連続したモノフィラメント、撚り合わせていない（ｎｏｎ−ｔｗｉｓｔｅｄ）あるいは撚り合わせた（ｅｎｔａｎｇｌｅｄ）マルチフィラメント糸、ステープル糸、紡績糸、および不織材料を含むものである。こうした繊維を使用して、不均一な布（ｕｎｅｖｅｎ ｆａｂｒｉｃ）、編物（ｋｎｉｔｔｅｄ ｆａｂｒｉｃ）、織物（ｆａｂｒｉｃ ｗｅｂ）、またはタイヤコードなどの他の任意の繊維含有構造物を形成することができる。

ナイロン、アクリル樹脂、ポリエステルなどの合成繊維は、ポリマーをフィラメントに紡績および延伸することによって作られ、その後たくさんのフィラメントを合わせて巻き取ることによって糸に形成する。こうした繊維はしばしば、繊維から作られる所望の最終産物に基づいて、当技術分野で知られている通りの、強度、弾性、耐熱性、手触り（生地の感触）などの望ましい特性を与えるために力学的かつ／または化学的に処理される。

本発明のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルのモノマー組成物は、部分的に結晶性のポリマーをもたらすように選択されることが好ましい。結晶性は、繊維の形成にとって望ましく、強度および弾性を与える。最初に製造されるとき、ポリエステルは、構造がほぼ非晶質である。好ましい実施形態では、ポリエステルポリマーは、再加熱および／またはポリマーの延伸で、直ちに結晶化する。

本発明の方法では、繊維は、当技術分野で知られている任意の方法によって、ポリマーから作られる。しかし一般に、ポリエステル繊維については溶融紡糸法が好ましい。

溶融紡糸法は通常、ポリ（エチレンテレフタレート）などのポリエステルに使用され、ポリマーを加熱して溶融した液体を形成すること、あるいは加熱面に対するポリマーを溶融することを含む。この溶融されたポリマーを、複数の細かい穴の開いた紡糸口金に押し込む。紡糸口金を通した後、空気または非反応性の気体流と接触させると、各紡糸口金からのポリマー溶液は、凝固してフィラメントになる。これらのフィラメントを、収束ガイド（ｃｏｎｖｅｒｇｅｎｃｅ ｇｕｉｄｅ）によって、紡糸口金の下流で集め、１つのローラーまたは複数のローラーによって回収（ｔａｋｅ ｕｐ）することができる。この方法によって、例えば、断面が円形、楕円形、正方形、長方形、浅裂のある（ｌｏｂｅｄ）、またはドッグボーン型（ｄｏｇ−ｂｏｎｅｄ）であるフィラメントを含めて、様々なサイズおよび断面のフィラメントが形成できるようになる。

押出および回収（ｕｐｔａｋｅ）の後、繊維は通常引き伸ばされ、それによって、結晶化が増進され、また、長軸に沿う配向などの望ましい性質が最大限になり、それにより弾性および強度が増す。引き伸ばしは、当技術分野で知られている通りの一連のローラー（それらのうちのあるものは一般に加熱される）を用いることによる回収（ｔａｋｅｕｐ）と組み合わせて行うこともできるし、繊維形成の方法における別のステージで行うこともできる。

ポリマーは、所望の繊維サイズに応じて、約６００から６０００メートル／分またはそれ以上の速さで紡績することができる。織物用途では、約０．１から約１００デニール／フィラメントの繊維が所望される。デニールは、約０．５から２０であることが好ましく、０．７から１０であることがより好ましい。しかし、工業応用分野では、繊維は、約０．５から１００デニール／フィラメント、好ましくは約１．０から１０．０、最も好ましくは３．０から５．０デニール／フィラメントであるべきである。所与のどんな適用例についても、繊維の必要とされるサイズおよび強度は、当分野の技術者によって容易に決定することができる。

得られるフィラメント材料は、さらなる加工装置を使用することによるさらなる加工に適用できる。あるいは、これを、連続したフィラメント織編用糸（ｆｉｌａｍｅｎｔ ｔｅｘｔｉｌｅ ｙａｒｎ）を必要とする応用分野に直接使用することもできる。所望される場合、その後、フィラメント材料を、知られている仮撚り加工（ｆａｌｓｅ ｔｗｉｓｔ ｔｅｓｔｕｒｉｎｇ）条件または当技術分野でで知られている他の方法を介して、フラットヤーンからテクスチャード加工糸に転換することもできる。特に、例えば織物の場合、より柔らかな感触をもたらすために、また、繊維の呼吸する能力を高めることによって、より優れた断熱性および保水性をもたらすために、繊維の表面積を増大させることが望ましい。したがって、繊維を、例えば、仮撚り法、エアジェット、エッジ（ｅｄｇｅ）捲縮、ギア（ｇｅａｒ）捲縮、または経糸ボックス（ｓｔｕｆｆｅｒ ｂｏｘ）によって、捲縮または撚り合わせることができる。あるいは、繊維を、ステープルと呼ばれるより短い長さに切断し、これを糸に加工することもできる。当分野の技術者であれば、所望の適用例および繊維の組成に基づいて、捲縮または撚り合わせの最適な方法を決定することができる。

形成後、繊維を、所望の最終用途に適した任意の方法によって仕上げる。織物の場合、これには、染色、サイジング、あるいは、繊維の見た目および手触りを調節するのに適した帯電防止剤、難燃剤、ＵＶ光安定剤、酸化防止剤、顔料、染料、防汚剤（ｓｔａｉｎ ｒｅｓｉｓｔａｎｔ）、抗菌剤などの化学薬品の添加が含まれ得る。工業応用分野では、例えば強度、弾性、または収縮などのさらなる所望の特性を与えるために、繊維を処理することができる。

本発明の連続したフィラメント繊維は、例えばアパレルおよびホームファニシングのための織布などの様々な適用分野で使用するために製造または加工されたものとして使用することができる。高テナシティの繊維は、例えば高強度の生地、防水布、帆布、縫い糸、ならびにタイヤおよびＶ−ベルトのためのゴム補強材などの工業応用分野に使用することができる。

本発明のステープル繊維を使用して、天然繊維、特に綿およびウールとのブレンドを形成することができる。特に、ポリエステルは、一般にカビ、白カビ、および天然繊維に固有の他の問題に対して強い、化学的に耐性のある繊維である。ポリエステル繊維は、強度および磨耗耐性をさらに提供し、また、材料のコストを下げる。したがって、これは、アパレル用の生地、ホームファニシング、およびカーペットにおける使用など、織物および他の商業応用分野における使用に理想的である。

さらに、不均一（ｈｅｔｅｒｏｇｅｎｅｏｕｓ）繊維を形成するために、本発明のコポリエーテルエステルを、合成または天然のポリマーと共に使用することができ、それによって、性質が向上された繊維が提供される。不均一な繊維は、当技術分野で知られている通りの、サイドバイサイド（ｓｉｄｅ−ｂｙ−ｓｉｄｅ）、シースコア（ｓｈｅａｔｈ−ｃｏｒｅ）、およびマトリックスデザインなど、任意の適切な方式で形成することができる。

本発明のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルはまた、成形され、発泡された物に形成される場合に、有用性が見出されるであろう。フィルム、カップ、食品トレイ、装飾用リボン、家具の部品などの低密度製品を提供するために、熱可塑性ポリマー材料を、発泡させる。例えば、ペンタンなどの低沸点炭化水素を含有するポリスチレンビーズは、コーヒー、紅茶、ホットチョコレートなどのホットドリンク用の、軽量の発泡されたカップに形成される。ポリプロピレンを、窒素または二酸化炭素ガスなど、発泡剤の存在下で押出し、装飾用フィルムおよび包装用のリボンを提供することができる。また、ポリプロピレンは、発泡剤の存在下で射出成形して、テーブルの脚などの軽量家具部品を形成する、また、軽量椅子を形成することができる。

ポリ（エチレンテレフタレート）などのポリエステルは一般に、他のポリマーよりもかなり密度が高い（例えば、１．３ｇ／ｃｃ）。したがって、成形部品、フィルム、シート、食品トレイ、熱成形部品などの重量を減じるために、ポリエステル材料を発泡できることが望ましいであろう。こうした発泡させた物品はまた、発泡させていない物品よりも絶縁性が向上されている。

発泡させるポリエステルが、望ましくは高い溶融粘度を有するべきであることが、一般に当技術分野で判明している。これは、ポリエステルを、発泡させた最終品を形成するために凝固させるのに十分に長く、形成される発泡形状を保持するのに十分な溶融粘度を有するために、望ましい。これは、固相重合法などの後重合方法を介して、製造されるポリエステルの固有粘度を高めることによって実現することができる。あるいは、該ポリエステルは、米国特許公報（特許文献１２５）、米国特許公報（特許文献１２６）、米国特許公報（特許文献１２７）、米国特許公報（特許文献１２８）、米国特許公報（特許文献１２９）、米国特許公報（特許文献１３０）、および米国特許公報（特許文献１３１）に記載されたような分岐剤を組み込むことができる。こうした分岐ポリエステルは、溶融粘度をさらに高めるために、上で述べたように、さらに固相重合にかけることができる。ポリエステル主鎖へのスルホネート置換基の組み込みは、ポリエステルのみかけの溶融粘度を高め、十分な発泡可能なポリエステルをもたらすことも判明している。より最近、こうしたスルホン酸ポリエステルを、二価の陽イオンと反応させて、溶融粘度をさらに大きく高め、より望ましい発泡可能なポリエステルをもたらすことができることが示唆されている（例えば米国特許公報（特許文献１３２）を参照のこと）。

本発明のコポリエーテルエステルは、非常に様々な方法によって容易に発泡させることができる。これらの方法には、押出または成形操作中の溶融物への、窒素または二酸化炭素などの不活性な気体の注入が含まれる。あるいは、メタン、エタン、プロパン、ブタン、およびペンタン、またはクロロフルオロカーボン、ハイドロクロロフルオロカーボン、ハイドロフルオロカーボンなどの不活性な炭化水素ガスも使用することができる。別の方法は、ポリエステルと化学的な発泡剤をドライブレンドし、その後この組成物を押出または成形して、発泡させた物品を提供することを含む。押出または成形操作の間、窒素などの不活性な気体が、発泡剤から放出され、発泡作用をもたらす。典型的な発泡剤には、アゾジカーボンアミド、ヒドラゾカーボンアミド、ジニトロソペンタメチレンテトラミン、ヒドラゾジカルボン酸ｐ−トルエンスルホニル、５−フェニル−３，６−ジヒドロ−１，３，４−オキサ−ジアジン−２−オン、水素化ホウ素ナトリウム、炭酸水素ナトリウム、５−フェニルテトラゾール、ｐ，ｐ’−オキシビス（ベンゼンスルホニルヒドラジド）などが含まれる。さらに別の方法は、炭酸ナトリウムまたは炭酸水素ナトリウムを、ポリエステルペレットの一部とブレンドすること、クエン酸などの有機酸を、ポリエステルペレットの別の部分とブレンドすること、続いて、２つのタイプのペレットを、高温での押出または成形を介してブレンドすることを含む。ポリマー溶融物における所望の発泡作用を提供するために、二酸化炭素ガスは、炭酸ナトリウムとクエン酸の相互作用によって放出される。

発泡可能なポリエステル組成物は、発泡開始の部位を作り、発泡させたシートまたは物品のセルサイズに影響を与え、発泡させた物品の凝固を早めるために、成核剤（ｎｕｃｌｅａｔｉｏｎ ａｇｅｎｔ）を組み込むことが望ましい。前記成核剤の例には、酢酸ナトリウム、タルク、二酸化チタン、ポリエチレンやポリプロピレンなどのポリオレフィン材料などが含まれ得る。

ポリマーの発泡装置および方法は一般に、当技術分野で知られている。例えば、米国特許公報（特許文献１３３）、米国特許公報（特許文献１３１）、米国特許公報（特許文献１３４）、米国特許公報（特許文献１３０）、米国特許公報（特許文献１３５）、米国特許公報（特許文献１２９）、米国特許公報（特許文献１３６）、および米国特許公報（特許文献１３７）を参照のこと。発泡技術に関するさらなる概説は、（非特許文献３）および（非特許文献４）に出ている。

上で述べた通り、発泡可能なポリエステル組成物は、非常に様々な添加剤、充填材を含むことができし、他の材料とブレンドすることもできる。生分解性の発泡体については、セルロース、化学的に修飾されたセルロースなどのセルロース誘導体、デンプン、ならびに化学的に修飾されたデンプンおよび熱可塑性デンプンなどのデンプン誘導体の添加が、特に好ましい。

（実施例および比較例）
（試験方法）
ＴＡインストゥルメント社製型番号２９２０の機械（ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ Ｍｏｄｅｌ Ｎｕｍｂｅｒ ２９２０ ｍａｃｈｉｎｅ）で、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）を実施した。試料を、窒素雰囲気中で、２０℃／分の速度で３００℃に加熱し、２０℃／分の速度でプログラムされた冷却を行って室温に戻し、次いで、２０℃／分の速度で３００℃に再加熱した。下に述べた、試料の認められたガラス転移温度（Ｔｇ）および結晶融解温度（Ｔｍ）は、第２の加熱によるものであった。

固有粘度（ＩＶ）は、（非特許文献５）で定義されている通りである。ＩＶは、グッドイヤー（Ｇｏｏｄｙｅａｒ）Ｒ−１０３Ｂ法によって、トリフルオロ酢酸：ジクロロメタンの５０：５０（重量パーセント）の酸性の溶媒系の濃度０．５ｇ／１００ｍＬで、室温で求められた。

実験室相対粘度（Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ Ｒｅｌａｔｉｖｅ Ｖｉｓｃｏｓｉｔｙ）（ＬＲＶ）は、０．６グラムのポリエステル試料を、８０ｐｐｍ硫酸を含有する１０ｍＬのヘキサフルオロイソプロパノール（ＨＦＩＰ）に溶解した溶液の粘度の、硫酸含有ヘキサフルオロイソプロパノールそれ自体の粘度（どちらも毛細管粘度計で２５℃で測定された）に対する比であった。ＬＲＶは、数値的にＩＶに関係がある可能性がある。この関係を利用する場合、用語「算出されたＩＶ」と記述した。

ＩＳＯ １４８５５の方法：「Ｄｅｔｅｒｍｉｎａｔｉｏｎ ｏｆ ｔｈｅ ｕｌｔｉｍａｔｅ ａｅｒｏｂｉｃ ｂｉｏｄｅｇｒａｄａｂｉｌｉｔｙ ａｎｄ ｄｉｓｉｎｔｅｇｒａｔｉｏｎ ｏｆ ｐｌａｓｔｉｃ ｍａｔｅｒｉａｌｓ ｕｎｄｅｒ ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｄ ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｎｇ ｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓ − Ｍｅｔｈｏｄ ｂｙ Ａｎａｌｙｓｉｓ ｏｆ ｅｖｏｌｖｅｄ ｃａｒｂｏｎ」に従って、生分解を実施した。この試験は、試験されるポリマーを粉砕した粉末と共に、一般廃棄物の有機分画から得られた、安定化された熟成した堆肥からなる接種物を、バーミキュライトマトリックス上に接種（ｉｎｊｅｃｔ）すること、５８℃±２℃に制御されるインキュベーション温度で、標準的な条件下で堆肥化させることを含んでいた。この試験は、１種のポリマー試料を用いて実施した。発生した二酸化炭素は、生分解の程度を求めるために使用された。

（比較例１）
１．０リットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（５０８．４８グラム）、グルタル酸ジメチル（８３．００グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（１５．１９グラム）、トリメリト酸トリス（２−ヒドロキシエチル）（２．２３グラム）、酢酸ナトリウム（０．７６グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．２３６３グラム）、および三酸化アンチモン（ＩＩＩ）（０．１９０２グラム）を加えた。この反応混合物を攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら０．５時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で２００℃で１時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら０．５時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２７５℃で１時間攪拌した。この加熱サイクル中に、７７．２グラムの無色の留出物を収集した。次いで、反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で３．４時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物（ｒｅａｃｔｉｏｎ ｍａｓｓ）を室温まで冷却させた。さらなる５４．６グラムの留出物を回収し、４０３．７グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの固有粘度について測定し、固有粘度（ＩＶ）は０．５８ｄＬ／ｇであることが判明した。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。ガラス転移温度（Ｔｇ）は、開始温度が４７．６℃、中点温度が５０．４℃、終了温度が５３．１℃であると判明した。結晶融解温度（Ｔｍ）は、２１４．９℃で認められた（２８．０Ｊ／ｇ）。

この試料を、上で述べた通りの生分解試験にかけた。堆肥化の２６．３日後、試料の７．５重量パーセントが生分解されていることが判明した。

（比較例２）
１．０リットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（６３５．６０グラム）、グルタル酸ジメチル（２．０５グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（１５．１９グラム）、トリメリト酸トリス（２−ヒドロキシエチル）（２．２３グラム）、ポリエチレングリコール（平均分子量＝１４５０、４２．３８グラム）、酢酸ナトリウム（０．７６グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．２３６３グラム）、および三酸化アンチモン（ＩＩＩ）（０．１９０２グラム）を加えた。この反応混合物を攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら０．５時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で２００℃で１．１時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら０．８時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２７５℃で１．０時間攪拌した。この加熱サイクル中に、８２．４グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で２．３時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる６２．６グラムの留出物を回収し、４２３．６グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの固有粘度（ＩＶ）について測定し、ＩＶは、０．６１ｄＬ／ｇであることが判明した。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。結晶融解温度（Ｔｍ）は、２４７．６℃で認められた（３７．３Ｊ／ｇ）。

この試料を、上で述べた通りの生分解試験にかけた。堆肥化の２６．３日後、試料の９．８重量パーセントが生分解されていることが判明した。

（実施例１）
１．０リットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（５０８．４８グラム）、グルタル酸ジメチル（８２．１４グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（１５．１９グラム）、トリメリト酸トリス（２−ヒドロキシエチル）（２．２３グラム）、ポリエチレングリコール（平均分子量＝１４５０、４２．３８グラム）、酢酸ナトリウム（０．７６グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．２３６３グラム）、および三酸化アンチモン（ＩＩＩ）（０．１９０２グラム）を加えた。この反応混合物を攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら０．２時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で２００℃で１時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら１．３時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２７５℃で１．２時間攪拌した。この加熱サイクル中に６７．０グラムの無色の留出物を収集した。次いで、反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で３．２時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる６８．２グラムの留出物を回収し、４００．０グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは２５．６２であることが判明した。この試料は、固有粘度が０．７１ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。ガラス転移温度（Ｔｇ）は、開始温度が３７．６℃、中点温度が３８．９℃、終了温度が３９．７℃であると判明した。広い（ｂｒｏａｄ）結晶融解温度（Ｔｍ）は、２０６．６℃で認められた（２０．６Ｊ／ｇ）。

この試料を、上で述べた通りの生分解試験にかけた。堆肥化の２６．５日後、試料の２２．７重量パーセントが生分解されていることが判明した。

（実施例２）
２５０ミリリットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（９９．１５グラム）、グルタル酸ジメチル（１６．０２グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（２．９６グラム）、ポリエチレングリコール（平均分子量＝１０００）（８．１４グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．０４２グラム）、および三酸化アンチモン（ＩＩＩ）（０．０３４グラム）を加えた。この反応混合物を攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら０．４時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で２００℃で１．１時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら１．６時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２７５℃で１．２時間攪拌した。この加熱サイクル中に９．６７グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で４時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる７．１２グラムの留出物を回収し、１００．５４グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは２６．３２であることが判明した。この試料は、固有粘度が０．７２ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。広い結晶融解温度（Ｔｍ）は、１６９．０℃で認められた（１４．１Ｊ／ｇ）。

（実施例３）
２５０ミリリットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（９９．１５グラム）、グルタル酸ジメチル（１６．０２グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（２．９６グラム）、ポリ（エチレングリコール）（平均分子量＝２０００）（８．１４グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．０４２グラム）、および三酸化アンチモン（ＩＩＩ）（０．０３４グラム）を加えた。この反応混合物を攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら０．３時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で２００℃で１．１時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、１．３時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２７５℃で１．０時間攪拌した。この加熱サイクル中に７．６０グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で１．８時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる１２．０８グラムの留出物を回収し、８０．８９グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは３４．５４であることが判明した。この試料は、固有粘度が０．８７ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。広い結晶融解温度（Ｔｍ）は、１９０．０℃で認められた（１９．７Ｊ／ｇ）。

（実施例４）
２５０ミリリットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（９９．１５グラム）、グルタル酸ジメチル（１６．０２グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（２．９６グラム）、ポリ（エチレングリコール）−ブロック−ポリ（プロピレングリコール）−ブロック−ポリ（エチレングリコール）（１０重量パーセントのポリ（エチレングリコール）含有、ＣＡＳ ＃ ９００３−１１−６、平均分子量＝１１００）（８．１４グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．０４２グラム）、および三酸化アンチモン（ＩＩＩ）（０．０３４グラム）を加えた。この反応混合物を、攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、０．３時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で２００℃で１．０時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、１．３時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で２７５℃で１．０時間攪拌した。この加熱サイクル中に２３．８８グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で４．２時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる２．８７グラムの留出物を回収し、８１．７８グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは１７．２５であることが判明した。この試料は、固有粘度が０．５６ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。広い結晶融解温度（Ｔｍ）は、２０７．１℃で認められた（２７．０Ｊ／ｇ）。

（実施例５）
２５０ミリリットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（９９．１５グラム）、グルタル酸ジメチル（１６．０２グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（２．９６グラム）、ポリ（エチレングリコール）−ブロック−ポリ（プロピレングリコール）−ブロック−ポリ（エチレングリコール）（１０重量パーセントのポリ（エチレングリコール）含有、ＣＡＳ ＃ ９００３−１１−６、平均分子量＝２０００）（８．１４グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．０４２グラム）、および三酸化アンチモン（ＩＩＩ）（０．０３４グラム）を加えた。この反応混合物を攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、１．０時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で２００℃で１．０時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら０．５時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２７５℃で１．０時間攪拌した。この加熱サイクル中に１０．９３グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で２．３時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる８．３１グラムの留出物を回収し、８７．７０グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは２６．２７であることが判明した。この試料は、固有粘度が０．７２ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。広い結晶融解温度（Ｔｍ）は、１８５．６℃で認められた（６．５Ｊ／ｇ）。

（実施例６）
１．０リットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（５０８．４８グラム）、グルタル酸ジメチル（８２．１４グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（１５．１９グラム）、トリメリト酸トリス（２−ヒドロキシエチル）（２．２３グラム）、ポリエチレングリコール（平均分子量＝１４５０、４２．３８グラム）、酢酸ナトリウム（０．７６グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．２３６３グラム）、三酸化アンチモン（ＩＩＩ）（０．１９０２グラム）、およびフジシリカ（Ｆｕｊｉ Ｓｉｌｉｃａ）３１０ Ｐ（２７．８８グラム）を加えた。この反応混合物を攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、１．１時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で、２００℃で１時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、１．５時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２７５℃で１時間攪拌した。この加熱サイクル中に６８．４０グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で３．２時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる５６．７グラムの留出物を回収し、４８２．９グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは１２．８５であることが判明した。この試料は、固有粘度が０．４８ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。ガラス転移温度（Ｔｇ）は、開始温度が１０５．６℃、中点温度が１０６．４℃、終了温度が１０７．２℃であると判明した。結晶融解温度（Ｔｍ）は、２０３．９℃で認められた（２１．２Ｊ／ｇ）。

この試料を、上で述べた通りの生分解試験にかけた。堆肥化の２６．５日後、試料の１３．１重量パーセントが生分解されていることが判明した。

（実施例７）
１．０リットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（５０８．４８グラム）、グルタル酸ジメチル（８２．１４グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（１５．１９グラム）、トリメリト酸トリス（２−ヒドロキシエチル）（２．２３グラム）、ポリエチレングリコール（平均分子量＝１４５０、４２．３８グラム）、酢酸ナトリウム（０．７６グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．２３６３グラム）、三酸化アンチモン（ＩＩＩ）（０．１９０２グラム）、およびカオリン（２７．８８グラム）を加えた。この反応混合物を攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、０．３時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で、２００℃で０．９時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、２．０時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２７５℃で０．８時間攪拌した。この加熱サイクル中に、８１．７グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で、２．４時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる５４．６グラムの留出物を回収し、４７３．３グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは２３．２６であることが判明した。この試料は、固有粘度が０．６７ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。ガラス転移温度（Ｔｇ）は、開始温度が４１．１℃、中点温度が４５．３℃、終了温度が４８．９℃であると判明した。結晶融解温度（Ｔｍ）は、２０３．５℃で認められた（２２．９Ｊ／ｇ）。

この試料を、上で述べた通りの生分解試験にかけた。堆肥化の２６．５日後、試料の２２．１重量パーセントが生分解されていることが判明した。

（実施例８）
１．０リットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル） （５０８．４８グラム）、グルタル酸ジメチル（８２．１４グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（１５．１９グラム）、トリメリト酸トリス（２−ヒドロキシエチル）（２．２３グラム）、ポリエチレングリコール（平均分子量＝１４５０、４２．３８グラム）、酢酸ナトリウム（０．７６グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．２３６３グラム）、三酸化アンチモン（ＩＩＩ）（０．１９０２グラム）、およびクロイサイト（Ｃｌｏｉｓｉｔｅ）３０Ｂ（２７．８８グラム、サザンクレイ社（Ｓｏｕｔｈｅｒｎ Ｃｌａｙ，Ｉｎｃ．）によって供給される、第四級アンモニウム牛脂誘導体（ビス（２−ヒドロキシエチル）−メチル−牛脂塩化アンモニウム）でコートされた天然のモンモリロナイト粘土）を加えた。この反応混合物を、攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、１．１時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で、２００℃で１時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、１．２時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２７５℃で１時間攪拌した。この加熱サイクル中に、８３．２グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で２．８時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる５１．４グラムの留出物を回収し、４５４．３グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは２４．４２であることが判明した。この試料は、固有粘度が０．６９ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。ガラス転移温度（Ｔｇ）は、開始温度が３５．３℃、中点温度が３５．５℃、終了温度が３５．９℃であると判明した。結晶融解温度（Ｔｍ）は、１８８．３℃で認められた（２０．９Ｊ／ｇ）。

この試料を、上で述べた通りの生分解試験にかけた。堆肥化の２６．５日後、試料の２４．２重量パーセントが生分解されていることが判明した。

（実施例９）
１．０リットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（５０８．４８グラム）、グルタル酸ジメチル（８２．１４グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（１５．１９グラム）、トリメリト酸トリス（２−ヒドロキシエチル）（２．２３グラム）、ポリエチレングリコール（平均分子量＝１４５０、４２．３８グラム）、酢酸ナトリウム（０．７６グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．２３６３グラム）、三酸化アンチモン（ＩＩＩ）（０．１９０２グラム）、およびクロイサイト（Ｃｌｏｉｓｉｔｅ）Ｎａ（２７．８８グラム、天然のモンモリロナイト粘土である、サザンクレイ（Ｓｏｕｔｈｅｒｎ Ｃｌａｙ）製品）を加えた。この反応混合物を、攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、０．８時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で、２００℃で０．９時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、０．７時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２７５℃で０．９時間攪拌した。この加熱サイクル中に、９１．８グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で２．３時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる５６．６グラムの留出物を回収し、４４５．１グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは２４．３９であることが判明した。この試料は、固有粘度が０．６９ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。第１の加熱サイクル内で、ガラス転移温度（Ｔｇ）は、開始温度が４６．０℃、中点温度が５０．６℃、終了温度が５３．２℃であると判明した。このガラス転移温度は、ＤＳＣ実験の第２の加熱サイクルでは認められなかった。ＤＳＣ実験の第２の加熱サイクル中、結晶融解温度（Ｔｍ）は、２０９．８℃で認められた（２５．４Ｊ／ｇ）。

この試料を、上で述べた通りの生分解試験にかけた。堆肥化の２６．５日後、試料の２２．７重量パーセントが生分解されていることが判明した。

（実施例１０）
１．０リットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（５０８．４８グラム）、グルタル酸ジメチル（８２．１４グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（１５．１９グラム）、トリメリト酸トリス（２−ヒドロキシエチル）（２．２３グラム）、ポリエチレングリコール（平均分子量＝１４５０、４２．３８グラム）、酢酸ナトリウム（０．７６グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．２３６３グラム）、三酸化アンチモン（ＩＩＩ）（０．１９０２グラム）、およびクレイトーン（Ｃｌａｙｔｏｎｅ）２０００（２７．８８グラム、サザンクレイ社（Ｓｏｕｔｈｅｒｎ Ｃｌａｙ，Ｉｎｃ．）、有機親和性スメクタイト粘土である製品）を加えた。この反応混合物を、攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、０．６時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で、２００℃で０．９時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、１．５時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２７５℃で１．１時間攪拌した。この加熱サイクル中に、６２．６グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で１．３時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる５３．７グラムの留出物を回収し、５０９．２グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは２８．５９であることが判明した。この試料は、固有粘度が０．７６ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。ガラス転移温度（Ｔｇ）は、開始温度が２６．０℃、中点温度が２８．２℃、終了温度が３０．１℃であると判明した。結晶融解温度（Ｔｍ）は、１８１．２℃で認められた（１８．９Ｊ／ｇ）。

この試料を、上で述べた通りの生分解試験にかけた。堆肥化の２６．５日後、試料の２６．５重量パーセントが生分解されていることが判明した。

（実施例１１）
１．０リットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（５０８．４８グラム）、グルタル酸ジメチル（８２．１４グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（１５．１９グラム）、トリメリト酸トリス（２−ヒドロキシエチル）（２．２３グラム）、ポリエチレングリコール（平均分子量＝１４５０、４２．３８グラム）、酢酸ナトリウム（０．７６グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．２３６３グラム）、三酸化アンチモン（ＩＩＩ）（０．１９０２グラム）、およびガラマイト（Ｇａｒａｍｉｔｅ）１９５８（２７．８８グラム、サザンクレイ社（Ｓｏｕｔｈｅｒｎ Ｃｌａｙ，Ｉｎｃ．）、鉱物の混合物である製品）を加えた。この反応混合物を、攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、１．０時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で、２００℃で１．０時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、０．６７時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２７５℃で１．０時間攪拌した。この加熱サイクル中に、８８．５グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で２．３時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる５６．７グラムの留出物を回収し、４３６．６グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは２４．９７であることが判明した。この試料は、固有粘度が０．７０ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。結晶融解温度（Ｔｍ）は、２０８．６℃で認められた（２２．３Ｊ／ｇ）。

この試料を、上で述べた通りの生分解試験にかけた。堆肥化の２２．９日後、試料の１３．６重量パーセントが生分解されていることが判明した。

（実施例１２）
１．０リットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（５０８．４８グラム）、グルタル酸ジメチル（８２．１４グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（１５．１９グラム）、トリメリト酸トリス（２−ヒドロキシエチル）（２．２３グラム）、ポリエチレングリコール（平均分子量＝１４５０、４２．３８グラム）、酢酸ナトリウム（０．７６グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．２３６３グラム）、三酸化アンチモン（ＩＩＩ）（０．１９０２グラム）、およびラポナイト（Ｌａｐｏｎｉｔｅ）ＲＤ（２７．８８グラム、サザンクレイ社（Ｓｏｕｔｈｅｒｎ Ｃｌａｙ，Ｉｎｃ．）、合成のコロイド状粘土である製品）を加えた。この反応混合物を攪拌し、緩徐な窒素パージ下で、１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、０．４時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で、２００℃で０．８時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、０．９時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２７５℃で１．３時間攪拌した。この加熱サイクル中に、１１２．４グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で２．８時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる３６．１グラムの留出物を回収し、４２５．０グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは２１．３５であることが判明した。この試料は、固有粘度が０．６３ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。結晶融解温度（Ｔｍ）は、２１７．５℃で認められた（２７．２Ｊ／ｇ）．

この試料を、上で述べた通りの生分解試験にかけた。堆肥化の２２．９日後、試料の１０．０重量パーセントが生分解されていることが判明した。

（実施例１３）
１．０リットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（５０８．４８グラム）、グルタル酸ジメチル（８２．１４グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（１５．１９グラム）、トリメリト酸トリス（２−ヒドロキシエチル）（２．２３グラム）、ポリエチレングリコール（平均分子量＝１４５０、４２．３８グラム）、酢酸ナトリウム（０．７６グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．２３６３グラム）、三酸化アンチモン（ＩＩＩ）（０．１９０２グラム）、およびラポナイト（Ｌａｐｏｎｉｔｅ）ＲＤＳ（２７．８８グラム、サザンクレイ社（Ｓｏｕｔｈｅｒｎ Ｃｌａｙ，Ｉｎｃ．）、無機ポリリン酸ペプタイザーを含む合成の層状ケイ酸塩である製品）を加えた。この反応混合物を攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、０．２時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で、２００℃で１．１時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、０．８時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら１．０時間２７５℃で攪拌した。この加熱サイクル中に、１１１．３グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で２．９時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる３８．９グラムの留出物を回収し、４５０．６グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは２２．４０であることが判明した。この試料は、固有粘度が０．６５ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。結晶融解温度（Ｔｍ）は、２１６．３℃で認められた（２６．５Ｊ／ｇ）。

この試料を、上で述べた通りの生分解試験にかけた。堆肥化の２２．９日後、試料の１０．１重量パーセントが生分解されていることが判明した。

（実施例１４）
１．０リットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（５０８．４８グラム）、グルタル酸ジメチル（８２．１４グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（１５．１９グラム）、トリメリト酸トリス（２−ヒドロキシエチル）（２．２３グラム）、ポリエチレングリコール（平均分子量＝１４５０、４２．３８グラム）、酢酸ナトリウム（０．７６グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．２３６３グラム）、三酸化アンチモン（ＩＩＩ）（０．１９０２グラム）、およびゲルホワイト（Ｇｅｌｗｈｉｔｅ）Ｌ（２７．８８グラム。サザンクレイ社（Ｓｏｕｔｈｅｒｎ Ｃｌａｙ，Ｉｎｃ．）、白色のベントナイト由来のモンモリロナイト粘土である製品）を加えた。この反応混合物を攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、０．８時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で、２００℃で１．１時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、１．７時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２７５℃で１．０時間攪拌した。この加熱サイクル中に、５７．１グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で３．４時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる６３．５グラムの留出物を回収し、５２２．０グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの固有粘度（ＩＶ）について測定し、固有粘度が０．５８ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。結晶融解温度（Ｔｍ）は、１８１．６℃で認められた（１７．２Ｊ／ｇ）。

この試料を、上で述べた通りの生分解試験にかけた。堆肥化の２２．９日後、試料の１６．４重量パーセントが生分解されていることが判明した。

（実施例１５）
１．０リットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（５０８．４８グラム）、グルタル酸ジメチル（８２．１４グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（１５．１９グラム）、トリメリト酸トリス（２−ヒドロキシエチル）（２．２３グラム）、ポリエチレングリコール（平均分子量＝１４５０、４２．３８グラム）、酢酸ナトリウム（０．７６グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．２３６３グラム）、三酸化アンチモン（ＩＩＩ）（０．１９０２グラム）、およびゲルホワイト（Ｇｅｌｗｈｉｔｅ）ＭＡＳ １００（２７．８８グラム、サザンクレイ社（Ｓｏｕｔｈｅｒｎ Ｃｌａｙ，Ｉｎｃ．）、白色のスメクタイト粘土（ケイ酸マグネシウムアルミニウム）である製品）を加えた。この反応混合物を、攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、０．３時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で、２００℃で１．１時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、０．７時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２７５℃で１．１時間攪拌した。この加熱サイクル中に、８７．５グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で、１．８時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる２７．３グラムの留出物を回収し、５２４．３グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは３２．８７であることが判明した。この試料は、固有粘度が０．８４ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。ガラス転移温度（Ｔｇ）は、開始温度が２６．０℃、中点温度が２８．２℃、終了温度が３０．１℃であると判明した。結晶融解温度（Ｔｍ）は、１７１．１℃で認められた（１．２Ｊ／ｇ）。

この試料を、上で述べた通りの生分解試験にかけた。堆肥化の２２．９日後、試料の１２．２重量パーセントが生分解されていることが判明した。

（実施例１６）
１．０リットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（５０８．４８グラム）、グルタル酸ジメチル（８２．１４グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（１５．１９グラム）、トリメリト酸トリス（２−ヒドロキシエチル）（２．２３グラム）、ポリエチレングリコール（平均分子量＝１４５０、４２．３８グラム）、酢酸ナトリウム（０．７６グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．２３６３グラム）、三酸化アンチモン（ＩＩＩ）（０．１９０２グラム）、およびタルク（２７．８８グラム）を加えた。この反応混合物を、攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、０．２時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で、２００℃で０．９時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、０．７時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２７５℃で１．０時間攪拌した。この加熱サイクル中に、９１．０グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で、３．２時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる４９．６グラムの留出物を回収し、４４２．８グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは２５．７２であることが判明した。この試料は、固有粘度が０．７１ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。結晶融解温度（Ｔｍ）は、２０７．０℃で認められた（１９．２Ｊ／ｇ）。

この試料を、上で述べた通りの生分解試験にかけた。堆肥化の２３．６日後、試料の２６．６重量パーセントが生分解されていることが判明した。

（実施例１７）
１．０リットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（５０８．４８グラム）、グルタル酸ジメチル（８２．１４グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（１５．１９グラム）、トリメリト酸トリス（２−ヒドロキシエチル）（２．２３グラム）、ポリエチレングリコール（平均分子量＝１４５０、４２．３８グラム）、酢酸ナトリウム（０．７６グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．２３６３グラム）、三酸化アンチモン（ＩＩＩ）（０．１９０２グラム）、および雲母（２７．８８グラム）を加えた。この反応混合物を攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、０．５時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で、２００℃で１．１時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、０．８時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２７５℃で１．２時間攪拌した。この加熱サイクル中に、９１．０グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で、２．４時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる５３．１グラムの留出物を回収し、４４６．１グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは２４．０７であることが判明した。この試料は、固有粘度が０．６８ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。ガラス転移温度（Ｔｇ）は、開始温度が３７．４℃、中点温度が３８．１℃、終了温度が３８．３℃であると判明した。結晶融解温度（Ｔｍ）は、２０７．２℃で認められた（１９．９Ｊ／ｇ）。

この試料を、上で述べた通りの生分解試験にかけた。堆肥化の２３．６日後、試料の１８．０重量パーセントが生分解されていることが判明した。

（実施例１８）
１．０リットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（５０８．４８グラム）、グルタル酸ジメチル（８２．１４グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（１５．１９グラム）、トリメリト酸トリス（２−ヒドロキシエチル）（２．２３グラム）、ポリエチレングリコール（平均分子量＝１４５０、４２．３８グラム）、酢酸ナトリウム（０．７６グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．２３６３グラム）、三酸化アンチモン（ＩＩＩ）（０．１９０２グラム）、およびエチレングリコール中の炭酸カルシウムの５０重量パーセントスラリー（５５．７６グラム）を加えた。この反応混合物を攪拌し、緩徐な窒素パージ下で、１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、０．２時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で、２００℃で０．９時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、０．８時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２７５℃で１．８時間攪拌した。この加熱サイクル中に、１００．６グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で、２．４時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる６０．８グラムの留出物を回収し、４５５．０グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは２５．１３であることが判明した。この試料は、固有粘度が０．７０ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。結晶融解温度（Ｔｍ）は、２０９．１℃で認められた（２３．４Ｊ／ｇ）。

この試料を、上で述べた通りの生分解試験にかけた。堆肥化の２３．６日後、試料の１８．３重量パーセントが生分解されていることが判明した。

（実施例１９）
１．０リットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（５０８．４８グラム）、グルタル酸ジメチル（８２．１４グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（１５．１９グラム）、トリメリト酸トリス（２−ヒドロキシエチル）（２．２３グラム）、ポリエチレングリコール（平均分子量＝１４５０、６６．４６グラム）、酢酸ナトリウム（０．７６グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．２３６３グラム）、三酸化アンチモン（ＩＩＩ）（０．１９０２グラム）、およびエチレングリコール中の炭酸カルシウムの５０重量パーセントスラリー（５８．３１グラム）を加えた。この反応混合物を、攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、０．６時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で、２００℃で０．８時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、０．８時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２７５℃で１．３時間攪拌した。この加熱サイクル中に、９５．９グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で２．８時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる６４．７グラムの留出物を回収し、４８４．１グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは１９．９７であることが判明した。この試料は、固有粘度が０．６１ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。結晶融解温度（Ｔｍ）は、２０６．９℃で認められた（２２．３Ｊ／ｇ）。

この試料を、上で述べた通りの生分解試験にかけた。堆肥化の２３．６日後、試料の１７．４重量パーセントが生分解されていることが判明した。

（実施例２０）
１．０リットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（４０６．７８グラム）、グルタル酸ジメチル（６５．７１グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（１２．１５グラム）、トリメリト酸トリス（２−ヒドロキシエチル）（１．７８グラム）、ポリエチレングリコール（平均分子量＝１４５０、７４．２７グラム）、酢酸ナトリウム（０．６１グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．１８９０グラム）、三酸化アンチモン（ＩＩＩ）（０．１５２２グラム）、およびエチレングリコール中の炭酸カルシウムの５０重量パーセントスラリー（４８．８６グラム）を加えた。この反応混合物を、攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、０．３時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で、２００℃で１．０時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、０．８時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２７５℃で１．１時間攪拌した。この加熱サイクル中に、７７．５グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で２．８時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる５６．２グラムの留出物を回収し、４２５．０グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは３０．９８であることが判明した。この試料は、固有粘度が０．８１ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。結晶融解温度（Ｔｍ）は、２０４．９℃で認められた（２１．６Ｊ／ｇ）。

この試料を、上で述べた通りの生分解試験にかけた。堆肥化の２３．６日後、試料の９．６重量パーセントが生分解されていることが判明した。

（実施例２１）
１．０リットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（５０８．４８グラム）、グルタル酸ジメチル（８２．１４グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（１５．１９グラム）、トリメリト酸トリス（２−ヒドロキシエチル）（２．２３グラム）、ポリエチレングリコール（平均分子量＝１４５０、４２．３８グラム）、酢酸ナトリウム（０．７６グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．２３６３グラム）、三酸化アンチモン（ＩＩＩ）（０．１９０２グラム）、および水酸化カルシウム（２．６６グラム）を加えた。この反応混合物を、攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、０．２時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で、２００℃で１．３時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、１．３時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２７５℃で１．３時間攪拌した。この加熱サイクル中に、７０．０グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で、２．７時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる６０．５グラムの留出物を回収し、４０４．７グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは２３．３６であることが判明した。この試料は、固有粘度が０．６７ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。結晶融解温度（Ｔｍ）は、２０６．５℃で認められた（２２．９Ｊ／ｇ）。

この試料を、上で述べた通りの生分解試験にかけた。堆肥化の２２．９日後、試料の１７．６重量パーセントが生分解されていることが判明した。

（実施例２２）
１．０リットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（４７５．８９グラム）、グルタル酸ジメチル（１０２．６７グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（１５．１９グラム）、トリメリト酸トリス（２−ヒドロキシエチル）（２．２１グラム）、ポリエチレングリコール（平均分子量＝１４５０、４２．１６グラム）、酢酸ナトリウム（０．７５グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．２３５１グラム）、および三酸化アンチモン（ＩＩＩ）（０．１８９３グラム）を加えた。この反応混合物を、攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、０．２時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で、２００℃で１時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、１．３時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２７５℃で１時間攪拌した。この加熱サイクル中に、７２．５グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で３．３時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる５６．４グラムの留出物を回収し、４１３．７グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは２４．３５であることが判明した。この試料は、固有粘度が０．６９ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。ガラス転移温度（Ｔｇ）は、開始温度が３１．１℃、中点温度が３２．７℃、終了温度が３４．２℃であると判明した。広い結晶融解温度（Ｔｍ）は、１９６．０℃で認められた（１７．７Ｊ／ｇ）。

この試料を、上で述べた通りの生分解試験にかけた。堆肥化の２６．５日後、試料の２６．４重量パーセントが生分解されていることが判明した。

（実施例２３）
１．０リットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（３８０．７１グラム）、グルタル酸ジメチル（８２．１４グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（１２．１６グラム）、トリメリト酸トリス（２−ヒドロキシエチル）（１．７７グラム）、ポリエチレングリコール（平均分子量＝１４５０、３３．７３グラム）、酢酸ナトリウム（０．６０グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．１８８１グラム）、三酸化アンチモン（ＩＩＩ）（０．１５１４グラム）、およびエチレングリコール中の炭酸カルシウムの５０重量パーセントスラリー（２１０．８１グラム）を加えた。この反応混合物を、攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、０．２時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で、２００℃で１時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、１．６時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２７５℃で１時間攪拌した。この加熱サイクル中に、１３８．４グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で２．１時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる６０．３グラムの留出物を回収し、４４６．３グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは２３．０９であることが判明した。この試料は、固有粘度が０．６６ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。ガラス転移温度（Ｔｇ）は、開始温度が９９．３℃、中点温度が１０１．５℃、終了温度が１０３．７℃であると判明した。結晶融解温度（Ｔｍ）は、１８２．３℃で認められた（１３．７Ｊ／ｇ）。

この試料を、上で述べた通りの生分解試験にかけた。堆肥化の２６．５日後、試料の２１．２重量パーセントが生分解されていることが判明した。

（実施例２４）
１．０リットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（４４３．２７グラム）、グルタル酸ジメチル（１２３．２０グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（１５．１９グラム）、トリメリト酸トリス（２−ヒドロキシエチル）（１．５２グラム）、ポリエチレングリコール（平均分子量＝１４５０、４１．９４グラム）、酢酸ナトリウム（０．７５グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．２３３９グラム）、および三酸化アンチモン（ＩＩＩ）（０．１８８３グラム）を加えた。この反応混合物を攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、０．２時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で、２００℃で１時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、１．２時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２７５℃で１時間攪拌した。この加熱サイクル中に、７１．８グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で４．１時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる５５．７グラムの留出物を回収し、４４５．６グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは１９．９１であることが判明した。この試料は、固有粘度が０．６１ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。ガラス転移温度（Ｔｇ）は、開始温度が２７．２℃、中点温度が２８．２℃、終了温度が２８．３℃であると判明した。広い結晶融解温度（Ｔｍ）は、１８７．５℃で認められた（１６．１Ｊ／ｇ）。

この試料を、上で述べた通りの生分解試験にかけた。堆肥化の２６．５日後、試料の２９．９重量パーセントが生分解されていることが判明した。

（実施例２５）
１．０リットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（３１０．２９グラム）、グルタル酸ジメチル（８６．２４グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（１０．６３グラム）、トリメリト酸トリス（２−ヒドロキシエチル）（１．０６グラム）、ポリエチレングリコール（平均分子量＝１４５０、２９．３６グラム）、酢酸ナトリウム（０．５３グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．１６３７グラム）、三酸化アンチモン（ＩＩＩ）（０．１３１８グラム）、およびエチレングリコール中の炭酸カルシウムの５０重量パーセントスラリー（３８．６３グラム）を加えた。この反応混合物を、攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、０．４時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で、２００℃で１．０時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、０．６時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２７５℃で１．０時間攪拌した。この加熱サイクル中に、６０．４グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で２．８時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる４１．９グラムの留出物を回収し、３０８．９グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは４３．９９であることが判明した。この試料は、固有粘度が１．０４ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。広い結晶融解温度（Ｔｍ）は、１８４．４℃で認められた（１７．３Ｊ／ｇ）。

この試料を、上で述べた通りの生分解試験にかけた。堆肥化の３１日後、試料の１０．８重量パーセントが生分解されていることが判明した。

（実施例２６）
１．０リットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（３１０．２９グラム）、グルタル酸ジメチル（８６．２４グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（１０．６３グラム）、トリメリト酸トリス（２−ヒドロキシエチル）（１．０６グラム）、ポリエチレングリコール（平均分子量＝１４５０、２９．３６グラム）、酢酸ナトリウム（０．５３グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．１６３７グラム）、三酸化アンチモン（ＩＩＩ）（０．１３１８グラム）、およびエチレングリコール中の炭酸カルシウムの５０重量パーセントスラリー（８１．５５グラム）を加えた。この反応混合物を、攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、０．３時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で、２００℃で０．９時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、０．９時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２７５℃で１．３時間攪拌した。この加熱サイクル中に、７４．３グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で２．２時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる４７．０グラムの留出物を回収し、３５１．０グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは３８．４８であることが判明した。この試料は、固有粘度が０．９４ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。第１の加熱サイクル中、ガラス転移温度（Ｔｇ）は、開始温度が６４．７℃、中点温度が７１．０℃、終了温度が７７．４℃であると判明した。このガラス転移温度は、ＤＳＣ実験の第２の加熱サイクル内では認められなかった。ＤＳＣ実験の第２の加熱サイクル内では、広い結晶融解温度（Ｔｍ）は、１７７．５℃で認められた（１６．２Ｊ／ｇ）。

この試料を、上で述べた通りの生分解試験にかけた。堆肥化の３１日後、試料の９．６重量パーセントが生分解されていることが判明した。

（実施例２７）
１．０リットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（３１０．２９グラム）、グルタル酸ジメチル（８６．２４グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（１０．６３グラム）、トリメリト酸トリス（２−ヒドロキシエチル）（１．０６グラム）、ポリエチレングリコール（平均分子量＝１４５０、２９．３６グラム）、酢酸ナトリウム（０．５３グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．１６３７グラム）、三酸化アンチモン（ＩＩＩ）（０．１３１８グラム）、およびエチレングリコール中の炭酸カルシウムの５０重量パーセントスラリー（１８３．４８グラム）を加えた。この反応混合物を、攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、０．２時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で、２００℃で０．９時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、０．９時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２７５℃で１．４時間攪拌した。この加熱サイクル中に、１１８．３グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で１．３時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる５０．３グラムの留出物を回収し、４０４．５グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは２３．８０であることが判明した。この試料は、固有粘度が０．６８ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。広い結晶融解温度（Ｔｍ）は、１６７．０℃で認められた（１１．０Ｊ／ｇ）。

この試料を、上で述べた通りの生分解試験にかけた。堆肥化の３１日後、試料の１４．８重量パーセントが生分解されていることが判明した。

（比較例３）
１．０リットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（４４３．２７グラム）、ＤＢＥ二塩基酸エステル（２０：６０：２０モルパーセントのコハク酸ジメチル：グルタル酸ジメチル：アジピン酸ジメチル）（１２３．２０グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（１５．１９グラム）、トリメリト酸トリス（２−ヒドロキシエチル）（０．２０グラム）、酢酸ナトリウム（０．７５グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．２３３９グラム）、およびタイザー（ＴＹＺＯＲ）（登録商標）ＰＣ−４２ 有機チタン酸塩（ｏｒｇａｎｉｃ ｔｉｔａｎａｔｅ）（チタン６．３重量パーセント。５０重量パーセントの水、３８．５重量パーセントの有機チタン酸塩複合体、および１１．５重量パーセントの無機リン化合物からなる本願特許出願人の製品）（０．１２４８グラム）を加えた。この反応混合物を攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、０．２時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で、２００℃で１．１時間攪拌した。次いでこの反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、０．８時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２７５℃で１．１時間攪拌した。この加熱サイクル中に、７７．３グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で２．５時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる４７．６グラムの留出物を回収し、４１５．２グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは１９．６４であることが判明した。この試料は、固有粘度（ＩＶ）が０．６０ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。広い結晶融解温度（Ｔｍ）は、１８６．９℃で認められた（８．９Ｊ／ｇ）。

この試料を、上で述べた通りの生分解試験にかけた。堆肥化の２６．３日後、試料の１３．０重量パーセントが生分解されていることが判明した。

（実施例２８）
１．０リットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（４４３．２７グラム）、ＤＢＥ二塩基酸エステル（２０：６０：２０モルパーセントのコハク酸ジメチル：グルタル酸ジメチル：アジピン酸ジメチル）（１２３．２０グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（１５．１９グラム）、トリメリト酸トリス（２−ヒドロキシエチル）（０．２０グラム）、ポリ（エチレングリコール）（平均分子量は１５００）（４１．９４グラム）、酢酸ナトリウム（０．７５グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．２３３９グラム）、およびタイザー（ＴＹＺＯＲ）（登録商標）ＰＣ−４２ 有機チタン酸塩（チタン６．３重量パーセント。５０重量パーセントの水、３８．５重量パーセントの有機チタン酸塩複合体、および１１．５重量パーセントの無機リン化合物からなる本願特許出願人の製品）（０．１２４８グラム）を加えた。この反応混合物を攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、０．３時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で、２００℃で１．０時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、０．８時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２７５℃で１．０時間攪拌した。この加熱サイクル中に、７０．８グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で２．９時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる４９．３グラムの留出物を回収し、４７０．５グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは２１．７９であることが判明した。この試料は、固有粘度（ＩＶ）が０．６４ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。広い結晶融解温度（Ｔｍ）は、１８２．５℃で認められた（１７．９Ｊ／ｇ）。

この試料を、上で述べた通りの生分解試験にかけた。堆肥化の２６．３日後、試料の３１．６重量パーセントが生分解されていることが判明した。

（実施例２９）
１．０リットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（４４３．２７グラム）、ＤＢＥ二塩基酸エステル（２０：６０：２０モルパーセントのコハク酸ジメチル：グルタル酸ジメチル：アジピン酸ジメチル）（１２３．２０グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（１５．１９グラム）、トリメリト酸トリス（２−ヒドロキシエチル）（０．２０グラム）、ポリ（エチレングリコール）（平均分子量は３４００）（４１．９４グラム）、酢酸ナトリウム（０．７５グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．２３３９グラム）、およびタイザー（ＴＹＺＯＲ）（登録商標）ＰＣ−４２ 有機チタン酸塩（チタン６．３重量パーセント。５０重量パーセントの水、３８．５重量パーセントの有機チタン酸塩複合体、および１１．５重量パーセントの無機リン化合物からなる本願特許出願人の製品）（０．１２４８グラム）を加えた。この反応混合物を攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、０．２時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で、２００℃で１．０時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、０．９時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２７５℃で１．０時間攪拌した。この加熱サイクル中に、６７．３グラムの無色の 留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で３．２時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる５０．９グラムの留出物を回収し、４６６．１グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは２７．１６であることが判明した。この試料は、固有粘度（ＩＶ）が０．７４ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。広い結晶融解温度（Ｔｍ）は、１７８．０℃で認められた（１４．９Ｊ／ｇ）。

この試料を、上で述べた通りの生分解試験にかけた。堆肥化の２６．３日後、試料の３６．７重量パーセントが生分解されていることが判明した。

（実施例３０）
１．０リットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（４４３．２７グラム）、アジピン酸ジメチル（１３４．０グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（１５．１９グラム）、トリメリト酸トリス（２−ヒドロキシエチル）（０．２０グラム）、ポリ（エチレングリコール）（１５００の平均分子量）（４１．９４グラム）、酢酸ナトリウム（０．７５グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．２３３９グラム）、およびタイザー（ＴＹＺＯＲ）（登録商標）ＰＣ−４２ 有機チタン酸塩（チタン６．３重量パーセント。５０重量パーセントの水、３８．５重量パーセントの有機チタン酸塩複合体、および１１．５重量パーセントの無機リン化合物からなる本願特許出願人の製品）（０．１２４８グラム）を加えた。この反応混合物を攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、０．３時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で、２００℃で０．６時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、０．８時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２７５℃で１．０時間攪拌した。この加熱サイクル中に、９６．２グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で３．３時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる３７．５グラムの留出物を回収し、４４８．９グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは１４．８５であることが判明した。この試料は、固有粘度（ＩＶ）が０．５１ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。広い結晶融解温度（Ｔｍ）は、１９３．２℃で認められた（２３．１Ｊ／ｇ）。

この試料を、上で述べた通りの生分解試験にかけた。堆肥化の２６．３日後、試料の２８．０重量パーセントが生分解されていることが判明した。

（実施例３１）
２５０ミリリットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（１１４．０３グラム）、ＤＢＡ二塩基酸（コハク酸：グルタル酸：アジピン酸の２０：６０：２０モルパーセントの混合物）（２５．４３グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（０．１９グラム）、ポリ（エチレングリコール）（平均分子量は１５００）（１０．６０グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．０５９１グラム）、酸化アンチモン（ＩＩＩ）（０．０４７６グラム）、およびエチレングリコール中の炭酸カルシウムの５０重量パーセントスラリー（２９．４２グラム）を加えた。この反応混合物を、攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、０．５時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で、２００℃で１．３時間攪拌した。この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、１．７時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２７５℃で０．９時間攪拌した。この加熱サイクル中に、２１．８グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で２．８時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる１３．８グラムの留出物を回収し、１２５．４グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは１７．９２であることが判明した。この試料は、固有粘度（ＩＶ）が０．５７ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。広い結晶融解温度（Ｔｍ）は、１７８．９℃で認められた（１４．８Ｊ／ｇ）。

（実施例３２）
１．０リットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（２８７．４８グラム）、グルタル酸ジメチル（１００．６２グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（１０．６３グラム）、トリメリト酸トリス（２−ヒドロキシエチル）（１．０６グラム）、ポリエチレングリコール（平均分子量＝１４５０、２８．４４グラム）、酢酸ナトリウム（０．５３グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．１６３７グラム）、三酸化アンチモン（ＩＩＩ）（０．１３１８グラム）、およびエチレングリコール中の炭酸カルシウムの５０重量パーセントスラリー（１７７．７３グラム）を加えた。この反応混合物を攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、０．３時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で、２００℃で１時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、１．２時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２７５℃で１．４時間攪拌した。この加熱サイクル中に、１０１．９グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で１．５時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる５４．７グラムの留出物を回収し、４１２．０グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは３１．４４であることが判明した。この試料は、固有粘度が０．８２ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。広い結晶融解温度（Ｔｍ）は、１５５．５℃で認められた（１３．４Ｊ／ｇ）。

この試料を、上で述べた通りの生分解試験にかけた。堆肥化の３１日後、試料の１４．６重量パーセントが生分解されていることが判明した。

（実施例３３）
１．０リットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（３７８．０９グラム）、グルタル酸ジメチル（１６４．２７グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（１５．１９グラム）、トリメリト酸トリス（２−ヒドロキシエチル）（０．６７グラム）、エチレングリコール（７０．０３グラム）、ポリエチレングリコール（平均分子量＝１４５０、４１．９４グラム）、酢酸ナトリウム（０．７５グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．２３３９グラム）、および三酸化アンチモン（ＩＩＩ）（０．１８８３グラム）を加えた。この反応混合物を、攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、０．３時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で、２００℃で０．９時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、１．８時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２７５℃で１．０時間攪拌した。この加熱サイクル中に、１０４．５グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で５．６時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる７４．８グラムの留出物を回収し、４５４．０グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは２１．８２であることが判明した。この試料は、固有粘度が０．６４ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。広い結晶融解温度（Ｔｍ）は、１５７．６℃で認められた（０．３Ｊ／ｇ）。

（実施例３４）
１．０リットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（２６４．６６グラム）、グルタル酸ジメチル（１１４．９９グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（１０．６３グラム）、トリメリト酸トリス（２−ヒドロキシエチル）（１．０６グラム）、ポリエチレングリコール（平均分子量＝１４５０、２８．１７グラム）、酢酸ナトリウム（０．５３グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．１６３７グラム）、三酸化アンチモン（ＩＩＩ）（０．１３１８グラム）、およびエチレングリコール中の炭酸カルシウムの５０重量パーセントスラリー（１７６．０８グラム）を加えた。この反応混合物を攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、０．４時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で、２００℃で０．９時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、０．８時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２７５℃で１．１時間攪拌した。この加熱サイクル中に、１０５．６グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で１．５時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる５１．５グラムの留出物を回収し、３８４．７グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは２７．７３であることが判明した。この試料は、固有粘度が０．７５ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。第１の加熱サイクル内で、ガラス転移温度（Ｔｇ）は、開始温度が４２．８℃、中点温度が４５．７℃、終了温度が４８．５℃であると判明した。このＴｇは、ＤＳＣ実験の第２の加熱サイクル中には認められなかった。第２の加熱サイクル内では、広い結晶融解温度（Ｔｍ）は、１５１．８℃で認められた（１．８Ｊ／ｇ）。

この試料を、上で述べた通りの生分解試験にかけた。堆肥化の３１日後、試料の１９．５重量パーセントが生分解されていることが判明した。

（実施例３５）
１．０リットルガラスフラスコに、テレフタル酸ビス（２−ヒドロキシエチル）（２１９．０３グラム）、グルタル酸ジメチル（１４３．７４グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（１０．６３グラム）、トリメリト酸トリス（２−ヒドロキシエチル）（１．０６グラム）、ポリエチレングリコール（平均分子量＝１４５０、２７．６４グラム）、酢酸ナトリウム（０．５３グラム）、酢酸マンガン（ＩＩ）四水和物（０．１６３７グラム）、三酸化アンチモン（ＩＩＩ）（０．１３１８グラム）、およびエチレングリコール中の炭酸カルシウムの５０重量パーセントスラリー（１７２．７８グラム）を加えた。この反応混合物を、攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、０．６時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で、２００℃で１．０時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、０．８時間かけて２７５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２７５℃で１．４時間攪拌した。この加熱サイクル中に、９０．１グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２７５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で１．９時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる４８．９グラムの留出物を回収し、３８４．７グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは３７．７１であることが判明した。この試料は、固有粘度が０．９３ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。第１の加熱サイクル内では、ガラス転移温度（Ｔｇ）は、開始温度が４６．６℃、中点温度が４８．７℃、終了温度が５０．９℃であると判明した。このＴｇは、ＤＳＣ実験の第２の加熱サイクル中には認められなかった。第２の加熱サイクル内では、狭い（ｓｍａｌｌ）結晶融解温度（Ｔｍ）は、１３８．５℃で認められた（０．１Ｊ／ｇ）。

この試料を、上で述べた通りの生分解試験にかけた。堆肥化の３１日後、試料の２８．３重量パーセントが生分解されていることが判明した。

（実施例３６）
２５０ミリリットルガラスフラスコに、テレフタル酸ジメチル（６６．０２グラム）、ＤＢＥ二塩基酸エステル（２０：６０：２０モルパーセントのコハク酸ジメチル：グルタル酸ジメチル：アジピン酸ジメチル）（２４．０３グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（２．９６グラム）、１，３−プロパンジオール（６０．８８グラム）、ポリ（テトラメチレングリコール）（平均分子量は２０００）（５．００グラム）、およびチタン（ＩＶ）イソプロポキシド（０．０５８グラム）を加えた。この反応混合物を攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、０．５時間かけて１９０℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら１９０℃で１．０時間攪拌した。次いでこの反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、０．４時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で、２００℃で１．０時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、１．９時間かけて２５５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２５５℃で０．４時間攪拌した。この加熱サイクル中に、２８．５グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２５５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で、２．８時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる１７．７グラムの留出物を回収し、９５．９グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは３０．２３であることが判明した。この試料は、固有粘度（ＩＶ）が０．７９ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。結晶融解温度（Ｔｍ）は、１６７．６℃で認められた（２９．９Ｊ／ｇ）。

（実施例３７）
２５０ミリリットルガラスフラスコに、テレフタル酸ジメチル（４７．５８グラム）、ＤＢＥ二塩基酸エステル（２０：６０：２０モルパーセントのコハク酸ジメチル：グルタル酸ジメチル：アジピン酸ジメチル）（４０．０４グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（１．４８グラム）、１，３−プロパンジオール（６０．８８グラム）、ポリ（テトラメチレングリコール）（平均分子量は２０００）（２０．０８グラム）、カオリン（１２．０４グラム）、およびチタン（ＩＶ）イソプロポキシド（０．０６２グラム）を加えた。この反応混合物を攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、０．４時間かけて１９０℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら１９０℃で１．０時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、０．４時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で、２００℃で０．９時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、２．０時間かけて２５５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２５５℃で０．６時間攪拌した。この加熱サイクル中に、３４．１グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２５５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で１．５時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる１．４グラムの留出物を回収し、８５．５グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは３．９９であることが判明した。この試料は、固有粘度（ＩＶ）が０．３２ｄＬ／ｇであると算出された。

（実施例３８）
２５０ミリリットルガラスフラスコに、テレフタル酸ジメチル（６６．７０グラム）、アジピン酸ジメチル（２５．６１グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（２．５２グラム）、１，２，４，５−ベンゼンテトラカルボン酸二無水物（ピロメリト酸二無水物、ＰＭＤＡ）（０．２２グラム）、１，４−ブタンジオール（７２．１０グラム）、ポリ（エチレングリコール）（平均分子量は１５００）（１５．００グラム）、およびチタン（ＩＶ）イソプロポキシド（０．０６２グラム）を加えた。この反応混合物を攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、０．４時間かけて１９０℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら１９０℃で１．０時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、０．６時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で、２００℃で１．０時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、１．６時間かけて２５５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら、２５５℃で０．９時間攪拌した。この加熱サイクル中に、４４．０グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２５５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で２．０時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる２．８グラムの留出物を回収し、１１３．４グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは４５．６９であることが判明した。この試料は、固有粘度（ＩＶ）が１．０７ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。結晶融解温度（Ｔｍ）は、１６７．８℃で認められた（２０．９Ｊ／ｇ）。

（実施例３９）
２５０ミリリットルガラスフラスコに、テレフタル酸ジメチル（６６．０２グラム）、ＤＢＥ二塩基酸エステル（２０：６０：２０モルパーセントのコハク酸ジメチル：グルタル酸ジメチル：アジピン酸ジメチル）（２４．０３グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（３．４０グラム）、１，４−ブタンジオール（７２．１０グラム）、ポリ（テトラメチレングリコール）（平均分子量は２０００）（２．０８グラム）、およびチタン（ＩＶ）イソプロポキシド（０．０６２グラム）を加えた。この反応混合物を攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、０．３時間かけて１９０℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら１９０℃で１．０時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、０．４時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で、２００℃で１．１時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、１．８時間かけて２５５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２５５℃で０．５時間攪拌した。４９．９グラムの無色の留出物を、この加熱サイクル中に収集した。次いで、この反応混合物を、２５５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で、３．１時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる０．４グラムの留出物を回収し、９９．９グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは９．５０であることが判明した。この試料は、固有粘度（ＩＶ）が０．４２ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。結晶融解温度（Ｔｍ）は、１７１．９℃で認められた（２７．６Ｊ／ｇ）。

（実施例４０）
２５０ミリリットルガラスフラスコに、テレフタル酸ジメチル（４７．５８グラム）、ＤＢＥ二塩基酸エステル（２０：６０：２０モルパーセントのコハク酸ジメチル：グルタル酸ジメチル：アジピン酸ジメチル）（４０．０４グラム）、５−スルホイソフタル酸ジメチル、ナトリウム塩（１．４８グラム）、１，４−ブタンジオール（７２．１０グラム）、ポリ（テトラメチレングリコール）（平均分子量は２０００）（２０．０８グラム）、シリカ（１２．０４グラム）、およびチタン（ＩＶ）イソプロポキシド（０．０６２グラム）を加えた。この反応混合物を、攪拌し、緩徐な窒素パージ下で１８０℃に加熱した。１８０℃に達した後、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、０．３時間かけて１９０℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら１９０℃で１．０時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、緩徐な窒素パージ下で攪拌しながら、０．１時間かけて２００℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽い窒素パージ下で、２００℃で１．１時間攪拌した。次いで、この反応混合物を、軽い窒素パージ下で攪拌しながら、０．６時間かけて２５５℃に加熱した。得られた反応混合物を、軽く窒素パージしながら２５５℃で０．５時間攪拌した。この加熱サイクル中に、３７．９グラムの無色の留出物を収集した。次いで、この反応混合物を、２５５℃で攪拌しながら完全真空にした。得られた反応混合物を、完全真空中（１００ｍｔｏｒｒ未満の圧力）で３．６時間攪拌した。次いで、真空を窒素を用いて解除し、反応物を室温まで冷却させた。さらなる１３．６グラムの留出物を回収し、１２０．１グラムの固体生成物を回収した。

この試料を、上で述べた通りの実験室相対粘度（ＬＲＶ）について測定し、ＬＲＶは１３．９８であることが判明した。この試料は、固有粘度（ＩＶ）が０．５０ｄＬ／ｇであると算出された。

この試料を、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）分析にかけた。結晶融解温度（Ｔｍ）は、１１５．９℃で認められた（１２．１Ｊ／ｇ）。
以下に、本発明の好ましい態様を示す。
［１］ ジカルボン酸残基の総モル数を基準にして８０．０から２０．０モルパーセントの芳香族ジカルボン酸残基；
ジカルボン酸残基の総モル数を基準にして２０．０から８０．０モルパーセントの脂肪族ジカルボン酸残基；
０．１から１０．０モルパーセントのスルホネート成分残基；
エチレングリコール残基、１，３−プロパンジオール残基、および１，４−ブタンジオール残基からなる群から選択される、グリコール残基の総モル数を基準にして９９．９から９１．０モルパーセントの第１のグリコール残基；
グリコール残基の総モル数を基準にして０．１から４．０モルパーセントのポリ（アルキレンエーテル）グリコール残基；
グリコール残基の総モル数を基準にして０から５．０モルパーセントの第２のグリコール残基；および
０から５．０モルパーセントの多官能性の分岐剤残基
を含むことを特徴とするスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステル。
［２］ 生分解性であることを特徴とする［１］に記載のコポリエーテルエステル。
［３］ ［１］に記載のコポリエーテルエステルおよび充填材を含むスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステル充填材入り組成物であって、前記充填材が前記充填材入り組成物の０．０１から８０重量パーセントであることを特徴とする充填材入り組成物。
［４］ 前記充填材が、無機充填材を含むことを特徴とする［３］に記載の充填材入り組成物。
［５］ 前記充填材が、粘土充填材を含むことを特徴とする［３］に記載の充填材入り組成物。
［６］ 生分解性であることを特徴とする［３］に記載の充填材入り組成物。
［７］ ［１］に記載のコポリエーテルエステルから形成される造形品。
［８］ フィルム、シート、繊維、メルトブローン容器、成形部品、発泡部品、ポリマー溶融押出コーティング、またはポリマー溶液コーティングである［７］に記載の造形品。
［９］ 生分解性である［７］に記載の造形品。
［１０］ ［３］に記載の充填材入り組成物から形成される造形品。
［１１］ 前記充填材が、無機充填材を含むことを特徴とする［１０］に記載の造形品。
［１２］ フィルム、シート、繊維、メルトブローン容器、成形部品、発泡部品、ポリマー溶融押出コーティング、またはポリマー溶液コーティングであることを特徴とする［１１］に記載の造形品。
［１３］ 生分解性である［１１］に記載の造形品。
［１４］ 前記充填材が、粘土充填材を含むことを特徴とする［１０］に記載の造形品。
［１５］ フィルム、シート、繊維、メルトブローン容器、成形部品、発泡部品、ポリマー溶融押出コーティング、またはポリマー溶液コーティングである［１４］に記載の造形品。
［１６］ 生分解性である［１４］に記載の造形品。
［１７］ ［１］記載のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルの製造方法であって、芳香族ジカルボン酸またはそのエステル、脂肪族ジカルボン酸またはそのエステル、スルホネート成分、第１のグリコール、およびポリ（アルキレンエーテル）グリコールを反応させて、前記コポリエーテルエステルを製造する工程を含むことを特徴とする方法。
［１８］ 前記反応が、少なくとも１種の第２のグリコールおよび多官能性の分岐剤を反応させる工程をさらに含むことを特徴とする［１７］に記載の方法。
［１９］ 前記反応工程が、溶融重合を含むことを特徴とする［１７］に記載の方法。
［２０］ ［３］に記載のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステル充填材入り組成物の製造方法であって、
芳香族ジカルボン酸またはそのエステル、脂肪族ジカルボン酸またはそのエステル、スルホネート成分、第１のグリコール、およびポリ（アルキレンエーテル）グリコールを反応させて前記コポリエーテルエステルを製造する工程、および
前記反応工程より前に、前記反応工程と同時に、前記反応工程の後に、あるいはこれらの組み合わせにおいて、前記充填材を加えて前記充填材入り組成物を製造する工程
を含むことを特徴とする方法。
［２１］ 前記反応工程が、少なくとも１種の第２のグリコールおよび多官能性の分岐剤を反応させる工程をさらに含むことを特徴とする［２０］に記載の方法。
［２２］ 前記充填材が、無機充填材を含むことを特徴とする［２０］に記載の方法。
［２３］ 前記充填材が、粘土充填材を含むことを特徴とする［２０］に記載の方法。
［２４］前記コポリエーテルエステルから造形品を形成する工程を含むことを特徴とする［７］に記載の造形品の製造方法。
［２５］ 前記造形品が、フィルム、シート、繊維、メルトブローン容器、成形部品、発泡部品、ポリマー溶融押出コーティング、またはポリマー溶液コーティングであることを特徴とする［２４］に記載の方法。
［２６］ 前記充填材入り組成物から造形品を形成する工程を含むことを特徴とする［１０］に記載の造形品の製造方法。
［２７］ 前記充填材が、無機充填材を含むことを特徴とする［２６］に記載の方法。
［２８］ 前記充填材が、粘土充填材を含むことを特徴とする［２６］に記載の方法。
［２９］ 前記造形品が、フィルム、シート、繊維、メルトブローン容器、成形部品、発泡部品、ポリマー溶融押出コーティング、またはポリマー溶液コーティングであることを特徴とする［２６］に記載の方法。

Claims (11)

1. コポリエーテルエステルおよび充填材を含むスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステル充填材入り組成物であって、
   前記充填材が前記充填材入り組成物の０．０１から８０重量パーセントであり、
   前記コポリエーテルエステルが、
   ジカルボン酸残基の総モル数を基準にして８０．０から２０．０モルパーセントの芳香族ジカルボン酸残基；
   ジカルボン酸残基の総モル数を基準にして２０．０から８０．０モルパーセントの脂肪族ジカルボン酸残基；
   ０．１から１０．０モルパーセントのスルホネート成分残基、ここで、スルホネート成分残基のパーセントは、スルホネート成分が二酸コモノマーである場合にはジカルボン酸またはそのエステルの総モル数に基づき、スルホネート成分がグリコールコモノマーである場合にはグリコールの総モル数に基づく；
   エチレングリコール残基、１，３−プロパンジオール残基、および１，４−ブタンジオール残基からなる群から選択される、グリコール残基の総モル数を基準にして９９．９から９１．０モルパーセントの第１のグリコール残基；
   グリコール残基の総モル数を基準にして０．１から４．０モルパーセントのポリ（アルキレンエーテル）グリコール残基；
   グリコール残基の総モル数を基準にして０から５．０モルパーセントの第２のグリコール残基；および
   ０から５．０モルパーセントの多官能性の分岐剤残基、ここで、分岐剤残基のパーセントは、分岐剤がカルボン酸基を含む物質である場合にはジカルボン酸またはそのエステルの総モル数に基づき、分岐剤がヒドロキシ基を含む物質である場合にはグリコールの総モル数に基づく；
   を含むスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステルであり、
   ２０３．５℃以上２１７．５℃以下の結晶融解温度を有することを特徴とする前記充填材入り組成物。
2. 前記充填剤が、無機充填材を含むことを特徴とする請求項１に記載の充填剤入り組成物。
3. 前記充填剤が、粘土充填材を含むことを特徴とする請求項１に記載の充填剤入り組成物。
4. 生分解性であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の充填剤入り組成物。
5. 請求項１に記載の充填材入り組成物から形成される造形品。
6. 前記充填材が、無機充填材を含むことを特徴とする請求項５に記載の造形品。
7. フィルム、シート、繊維、メルトブローン容器、成形部品、発泡部品、ポリマー溶融押出コーティング、またはポリマー溶液コーティングであることを特徴とする請求項６に記載の造形品。
8. 前記充填材が、粘土充填材を含むことを特徴とする請求項５に記載の造形品。
9. フィルム、シート、繊維、メルトブローン容器、成形部品、発泡部品、ポリマー溶融押出コーティング、またはポリマー溶液コーティングであることを特徴とする請求項８に記載の造形品。
10. 生分解性であることを特徴とする請求項５〜８のいずれか１項に記載の造形品。
11. 請求項１に記載のスルホン化脂肪族−芳香族コポリエーテルエステル充填材入り組成物の製造方法であって、芳香族ジカルボン酸またはそのエステル、脂肪族ジカルボン酸またはそのエステル、スルホネート成分、第１のグリコール、ポリ（アルキレンエーテル）グリコール、および任意選択的に少なくとも１種の第２のグリコールまたは多官能性の分岐剤または両方を接触させて、前記コポリエーテルエステルを製造する工程を含み、接触工程が溶融重合を含み、および接触工程より前に、接触工程と同時に、接触工程の後に、あるいはこれらの組み合わせにおいて、請求項１に記載の充填材を加える工程を含むことを特徴とする方法。