JP5340738B2 - 膜−膜補強部材接合体、膜−触媒層接合体、膜−電極接合体、及び高分子電解質形燃料電池 - Google Patents

膜−膜補強部材接合体、膜−触媒層接合体、膜−電極接合体、及び高分子電解質形燃料電池 Download PDF

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Description

本発明は、膜−膜補強膜接合体、膜−触媒層接合体、膜−電極接合体、及び高分子電解質形燃料電池、特に、膜−膜補強膜接合体の構造に関する。
燃料電池は、都市ガスなどの原料ガスを改質し水素を含む燃料ガスと空気など酸素を含有する酸化剤ガスを電気化学的に反応させることで、電気と熱を同時に発生させるものである。この燃料電池の単電池（セル）は、高分子電解質膜及び１対のガス拡散電極から構成されるＭＥＡ（Ｍｅｍｂｒａｎｅ−Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ−Ａｓｓｅｍｂｌｙ）と、ガスケットと、導電性のセパレータと、を有している。セパレータには、ガス拡散電極と当接する主面に燃料ガス又は酸化剤ガス（これらを反応ガスという）を流すための溝状のガス流路が設けられている。そして、周縁部にガスケットが配置されたＭＥＡが１対のセパレータで挟まれて、セルが構成されている。
このような燃料電池のセルの製造方法として、組み立て性の改善を図った固体高分子型燃料電池の製造方法が知られている（例えば、特許文献１参照）。
図１５は、特許文献１に開示されているセルの製造工程（触媒層塗布工程３１０及び拡散層一体化工程３２０）の概要を示した模式図である。
図１５に示すように、この燃料電池の製造方法では、触媒層塗布工程３１０において、高分子電解質膜３３０上に触媒層３３１、３３１を形成し、ホットロール３８０、３８０を用いて触媒層・電解質接合体３３２を一体化する。そして、拡散層一体化工程３２０において、拡散層３３３、３３３を触媒層・電解質接合体３３２の両面に配置し、ホットロール３９０、３９０により拡散層３３３、３３３を接合する。これにより、セルの組立作業が容易となる。
ところで、燃料電池は、セルを積層して締結し、隣接するＭＥＡを互いに電気的に直列に接続する、いわゆる積層型の燃料電池が一般的であるが、セルスタックを製造する際、積層されたセルの両端を端板で挟み、該端板とセルとを締結具により締結する。このため、高分子電解質膜は、締め付けの圧力に耐えられるように、また、長期間の使用において磨耗等による物理的な破損が生じないように、充分な強度を有する必要がある。
このような要求に対して、高分子電解質膜に額縁状の保護膜を取り付けた固体高分子電解質型燃料電池のシール構造が知られている（例えば、特許文献２参照）。
図１６は、特許文献２に開示されている固体高分子電解質型燃料電池のシール構造の概要を示した模式図である。
図１６に示すように、フッ素樹脂系シートで形成された額縁状の保護膜２２０は、固体高分子電解質膜２１０の主面に、その内周縁部が電極２１３によって覆われるように配設されている。また、ガスシール材２１２と電極２１３の間に隙間２１４を有するようにして、ガスシール材２１２が、電極２１３を囲むように配設されている。これにより、ガスシール材２１２及び電極２１３と固体高分子電解質膜２１０との間で保護膜２２０が挟持され、保護膜２２０が隙間２１４において固体高分子電解質膜２１０を補強するため、固体高分子電解質膜２１０の厚みを厚くすることなく、固体高分子電解質膜２１０の破損を防止することができる。
特開２００１−２３６９７１号公報 特開平５−２１０７７号公報
しかしながら、特許文献２に開示されている固体高分子電解質型燃料電池のシール構造では、額縁状の保護膜２２０を予め形成しておき、固体高分子電解質膜２１０、保護膜２２０、電極２１４を一緒に複合化する、いわゆるバッチ式でＭＥＡを製造することを前提としているため、特許文献１に開示されているような燃料電池の製造方法によって更なる低コスト化、及び更なる生産性の向上を意図（効率的な大量生産を意図）した場合に、未だ改善の余地があった。
本発明は、以上の課題を鑑みてなされたものであり、充分な耐久性を確保でき、かつ、燃料電池の低コスト化、及び大量生産に適した構成を有する、膜−触媒層接合体、膜−電極接合体、及び高分子電解質形燃料電池を提供することを目的とする。
上記課題を解決するために、本発明に係る膜−膜補強部材接合体は、略４角形の形状を有する高分子電解質膜と、前記高分子電解質膜の一方の主面の側において該一方の主面の４辺のうちの互いに対向する１組の辺に沿って延びるように配置された１対の膜状の第１膜補強部材と、前記高分子電解質膜の他方の主面の側において該他方の主面の４辺のうちの互いに対向する１組の辺に沿って延びるように配置された１対の膜状の第２膜補強部材と、を備え、前記高分子電解質膜は、前記１対の第１膜補強部材及び前記１対の第２膜補強部材が配置されている部分が凹状に形成されており、記１対の第１膜補強部材と前記１対の第２膜補強部材は、その主面が露出するように、かつ、全体として前記高分子電解質膜の周縁部を囲むように配置されている。
本発明に係る膜−膜補強部材接合体は、上述のように、高分子電解質膜の主面の４辺のうち互いに対抗する１組の辺に沿って延びるようにして、第１及び第２膜補強部材が配置されていることから、高分子電解質膜にテープ状の膜補強部材を積層して、高分子電解質膜及び膜補強部材の積層体からなるロールを製造するといった、特許文献１に開示されているセルの製造方法を容易に適用することができ、また、図１６に示したように保護膜２２０を高分子電解質膜２１０の主面の周縁部分のすべてに配置する構成を有する特許文献２に開示された高分子電解質型燃料電池よりも材料コストを低減することができる。
また、本発明に係る膜−膜補強部材接合体では、前記１対の第１膜補強部材と前記１対の第２膜補強部材とは、前記高分子電解質膜の４隅の部分を挟むように配置されていてもよい。
また、本発明に係る膜−膜補強部材接合体では、前記１対の第１補強部材と前記１対の第２補強部材とは、前記高分子電解質膜の厚み方向から見て、全体として前記高分子電解質膜の周縁部に互いに重なり合わないように配置され、前記高分子電解質膜は、前記１対の第１膜補強部材の露出した主面と前記高分子電解質膜の前記一方の主面の前記１対の第１膜補強部材の間に位置する部分とが実質的に同一平面上に位置するように段状に屈曲されていてもよい。
これにより、燃料電池を締結したときに、膜−膜補強部材接合体における高分子電解質膜の一方の主面における１対の第１膜補強部材の間に位置する部分と、１対の膜−膜補強部材の露出した主面と、にかかる圧力の均一化を図ることができる。また、圧力の均一化を図ることができるため、膜−膜補強部材の破損を低減することができる。
また、本発明に係る膜−膜補強部材接合体では、前記１対の第１膜補強部材は、前記互いに対向する１組の辺の全長に亘って該１組の辺に沿って延びるように配置されていてもよい。
また、本発明に係る膜−膜補強部材接合体では、前記１対の第２膜補強部材は、各々の両端が屈曲された前記高分子電解質膜の段差部に接触するように配置されていてもよい。
また、本発明に係る膜−膜補強部材接合体では、前記１対の第２膜補強部材は、該１対の第２膜補強部材の前記高分子電解質膜と接触しない方の主面と該高分子電解質膜の前記他方の主面の該１対の第２膜補強部材の両端より外方に位置する部分とが実質的に同一平面上に位置するような厚みを有していてもよい。
また、本発明に係る膜−膜補強部材接合体では、前記１対の第１膜補強部材は、露出した主面が前記高分子電解質膜の一方の主面と実質的に同一平面上に位置するように前記高分子電解質膜に配置されており、前記１対の第２膜補強部材は、露出した主面が前記高分子電解質膜の他方の主面と実質的に同一平面上に位置するように前記高分子電解質膜に配置されていてもよい。
これにより、燃料電池を締結したときに、膜−膜補強部材接合体における高分子電解質膜の一方の主面における１対の第１膜補強部材の間に位置する部分と、１対の第１膜−膜補強部材の露出した主面と、にかかる圧力及び高分子電解質膜の他方の主面における１対の第２膜補強部材の間に位置する部分と、１対の第２膜−膜補強部材の露出した主面と、にかかる圧力の均一化をより図ることができる。また、膜−膜補強部材接合体の両主面の面圧の均一化をより図ることができるため、膜−膜補強部材の破損をより低減することができる。
また、本発明に係る膜−膜補強部材接合体では、前記１対の第１膜補強部材と前記１対の第２膜補強部材には、それぞれの両端部に相欠接ぎ部が形成されており、前記第１膜補強部材の相欠接ぎ部と前記第２膜補強部材の相欠接ぎ部とが前記高分子電解質膜の４隅の部分を挟むようにして相欠接ぎに組み合わせられていてもよい。
また、本発明に係る膜−膜補強部材接合体では、前記１対の第１膜補強部材の前記高分子電解質膜と接触しない方の主面と、少なくとも前記高分子電解質膜の前記一方の主面の前記１対の第２膜補強部材の相欠接ぎ部以外の部分に重なり合う部分とが、実質的に同一平面上に位置するように、前記高分子電解質膜が段状に屈曲されるような態様で、前記１対の第１膜補強部材の相欠接ぎ部と前記１対の第２膜補強部材の相欠接ぎ部とが相欠接ぎに組み合わせられていてもよい。
また、本発明に係る膜−膜補拒部材接合体では、前記１対の第１膜補強部材は前記一方の１組の辺の全長に亘って該１組の辺に沿って延びるように配置され、 前記１対の第２膜補強部材は前記他方の１組の辺の全長に亘って該１組の辺に沿って延びるように配置されていてもよい。
また、本発明に係る膜−膜補強部材接合体では、前記１対の第２膜補強部材の前記高分子電解質膜と接触しない方の主面と、少なくとも前記高分子電解質膜の前記他方の主面の一対の前記第１膜補強部材の相欠接ぎ部以外の部分に重なり合う部分とが、実質的に同一平面上に位置するように、前記高分子電解質膜が段状に屈曲されるような態様で、前記１対の第１膜補強部材の相欠接ぎ部と前記１対の第２膜補強部材の相欠接ぎ部とが相欠接ぎに組み合わせられていてもよい。
さらに、本発明に係る膜−膜補強部材接合体では、前記高分子電解質膜は、その内部に、イオン伝導パスとなる貫通孔を有する内部補強膜を有していてもよい。
これにより、高分子電解質膜全体としての機械的強度を増加させることができ、また、高分子電解質膜が破損したような場合であっても、内部補強膜により反応ガスのクロスリークをより確実に防止することができる。
また、本発明に係る膜−触媒層接合体は、前記膜−膜補強部材接合体と、前記高分子電解質膜の一方の主面を覆うように配置された第１触媒層と、前記高分子電解質膜の他方の主面を覆うように配置された第２触媒層と、を備え、前記第１触媒層は前記１対の第１膜補強部材の露出した主面の一部と前記高分子電解質膜の一方の主面の該１対の第１膜補強部材の間に位置する部分とを覆うように配置されており、前記第２触媒層は前記１対の第２膜補強部材の露出した主面の一部と前記高分子電解質膜の他方の主面の該１対の第２膜補強部材の間に位置する部分とを覆うように配置されている。
上述したように、本発明に係る膜−触媒層接合体では、燃料電池を締結したときに高分子電解質膜の最も圧力がかかる触媒層の端部が、膜補強部材に当接するように（膜補強部材が、触媒層の端部を覆うように）配置されているので、高分子電解質膜の破損を防止することができる。また、高分子電解質膜の一方の主面において、触媒層の端部と当接している部分が破損したような場合であっても、該部分の他方の主面側には、膜補強部材が配設されているので、反応ガスのクロスリークを防止することができる。
このように、本発明に係る膜−触媒層接合体は、充分な耐久性を確保しつつ、更なる低コスト化、及び更なる生産性の向上を容易に図ることができる。
また、本発明に係る膜−触媒層接合体では、前記第１触媒層及び第２触媒層は、前記高分子電解質膜の厚み方向から見て各々の周縁部が全周に亘って前記第１膜補強部材及び第２膜補強部材と重なるように配置されていることが好ましい。
また、本発明に係る膜−電極接合体は、前記膜−触媒層接合体と、前記膜−触媒層接合体の前記第１触媒層を覆うように配置された第１ガス拡散層と、前記膜−触媒層接合体の前記第２触媒層を覆うように配置された第２ガス拡散層と、を備える。
また、本発明に係る高分子電解質形燃料電池は、前記膜−電極接合体を備える。
これにより、本発明に係る燃料電池は、上述した本発明に係る膜−膜補強部材接合体を具備しているので、更なる低コスト化、及び、更なる生産性の向上を容易に図ることができる。
なお、本発明の上記目的、他の目的、特徴、及び利点は、添付図面参照の下、以下の好適な実施態様の詳細な説明から明らかにされる。
本発明の膜−膜補強部材接合体、膜−触媒層接合体、膜−電極接合体、及び高分子電解質形燃料電池によれば、充分な耐久性を確保でき、かつ、低コスト化、及び大量生産に適した膜−膜補強部材接合体、膜−触媒層接合体、膜−電極接合体、及び高分子電解質形燃料電池を提供することが可能となる。
以下、本発明の好ましい実施の形態について、図面を参照しながら説明する。なお、全ての図面において、同一または相当部分には同一符号を付し、重複する説明は省略することもある。
（実施の形態１）
図１は、本発明の実施の形態１に係る高分子電解質形燃料電池（以下、ＰＥＦＣという）のセルの概略構成を模式的に示す断面図である。
図１に示すように、本実施の形態１に係るＰＥＦＣのセル１００は、ＭＥＡ（Ｍｅｍｂｒａｎｅ−Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ−Ａｓｓｅｍｂｌｙ：膜−電極接合体）５と、第１膜補強部材１０ａと、第２膜補強部材１０ｂと、ガスケット１１と、アノードセパレータ６ａと、カソードセパレータ６ｂと、を有している。ＭＥＡ５は、水素イオンを選択的に輸送する高分子電解質膜１と、アノード触媒層（第１触媒層）２ａ及びアノードガス拡散層（第１ガス拡散層）３ａからなるアノード４ａと、カソード触媒層（第２触媒層）２ｂ及びカソードガス拡散層（第２ガス拡散層）３ｂからなるカソード４ｂと、を有している。なお、ここでは、高分子電解質膜１、第１膜補強部材１０ａ及び第２膜補強部材１０ｂからなる接合体を膜−膜補強部材接合体２０といい、また、膜−膜補強部材接合体２０、アノード触媒層２ａ及びカソード触媒層２ｂからなる接合体を膜−触媒層接合体３０という。
まず、高分子電解質膜１及び膜−膜補強部材接合体２０について説明する。
図２は、図１に示すＰＥＦＣのセル１００における高分子電解質膜１の概略構成を模式的に示す斜視図である。図３は、図２に示す高分子電解質膜１に第１膜補強部材１０ａ及び第２膜補強部材１０ｂが配置された状態（膜−膜補強部材接合体２０）を模式的に示す斜視図である。
図２に示すように、高分子電解質膜１は、略４角形（ここでは、矩形）の形状を有しており、その縁部には、１対の第１凹部１ａ、１ａ及び１対の第２凹部１ｂ、１ｂが形成されている（その周縁部は、凹状に形成されている）。具体的には、高分子電解質膜１の一方の主面Ｆ１の互いに対向する１組の辺Ｅ１、Ｅ１に、その全長に亘って、該辺Ｅ１、Ｅ１に沿って延びるようにして１対の第１凹部１ａ、１ａが形成されており、また、高分子電解質膜１の他方の主面Ｆ２の互いに対向する１組の辺Ｅ２、Ｅ２に、その全長に亘って、該辺Ｅ２、Ｅ２に沿って延びるようにして１対の第２凹部１ｂ、１ｂが形成されている。
そして、図３に示すように、高分子電解質膜１の第１凹部１ａ、１ａには、短冊状で、かつ、膜状の第１膜補強部材１０ａ、１０ａが、丁度収容されるように設けられている。換言すれば、第１膜補強部材１０ａ、１０ａが、その主面を露出するようにして、高分子電解質膜１に埋め込まれている。また、高分子電解質膜１の第２凹部１ｂ、１ｂには、短冊状で、かつ、膜状の第２膜補強部材１０ｂ、１０ｂが、丁度収容されるように設けられている。換言すれば、第２膜補強部材１０ｂ、１０ｂが、その主面が露出するようにして高分子電解質膜１に埋め込まれている。１対の第１膜補強部材１０ａ、１０ａと１対の第２膜補強部材１０ｂ、１０ｂは、第１の主面Ｆ１と第２の主面Ｆ２とに交互に存在するように配置されていて、全体として高分子電解質膜１の４辺に沿って延在し、かつ、高分子電解質膜１の４隅の部分を挟むように（以下、井桁組状にという）配置されている。また、１対の第１膜補強部材１０ａ、１０ａは、その主面が高分子電解質膜１の主面Ｆ１と面一になるように（高分子電解質膜１の主面Ｆ１と同一平面上に位置するように）配置されている。また、１対の第２膜補強部材１０ｂ、１０ｂは、その主面が高分子電解質膜１の主面Ｆ２と面一になるように（高分子電解質膜１の主面Ｆ２と同一平面上に位置するように）配置されている。
ここで、面一とは、実質的に同一平面上にあることをいい、高分子電解質膜１の第１及び第２凹部１ａ、１ｂの深さ寸法と第１及び第２膜補強部材１０ａ、１０ｂの高さ寸法がほぼ同じであることをいう。
これにより、燃料電池（セルスタック）を締結したときに、第１膜補強部材１０ａの主面と高分子電解質膜１の主面Ｆ１とにかかる圧力の均一化を図ることができ、また、第２膜補強部材１０ｂの主面と高分子電解質膜１の主面Ｆ２とにかかる圧力の均一化を図ることができる。
なお、第１凹部１ａ、１ａ及び第２凹部１ｂ、１ｂに配置される第１膜補強部材１０ａ、１０ａ及び第２膜補強部材１０ｂ、１０ｂの厚み又は幅方向の寸法は、本発明の効果を得られる範囲であれば特に限定されないが、本発明の効果をより確実に得る観点から、第１膜補強部材１０ａ及び第２膜補強部材１０ｂの厚み及び幅方向の寸法は、互いに等しいことが好ましい。
次に、膜−膜補強部材接合体２０の各構成要素について説明する。
高分子電解質膜１は、プロトン伝導性を有している。高分子電解質膜１としては、陽イオン交換基として、スルホン酸基、カルボン酸基、ホスホン酸基、及びスルホンイミド基を有するものが好ましく、プロトン伝導性の観点から、高分子電解質膜１は、スルホン酸基を有するものが特に好ましい。
高分子電解質膜１を構成するスルホン酸基を有する樹脂としては、イオン交換容量が０．５〜１．５ｍｅｑ／ｇの乾燥樹脂であることが好ましい。高分子電解質膜１を構成する乾燥樹脂のイオン交換容量が０．５ｍｅｑ／ｇ以上であると、発電時における高分子電解質膜１の抵抗値の上昇を充分に低減することができるので好ましく、また、乾燥樹脂のイオン交換容量が１．５ｍｅｑ／ｇ以下であると、高分子電解質膜１の含水率が増大せず、膨潤しにくくなり、後述する触媒層２中の細孔が閉塞するおそれがないため好ましい。また、以上と同様の観点から、乾燥樹脂のイオン交換容量は、０．８〜１．２ｍｅｑ／ｇであることがより好ましい。
高分子電解質としては、ＣＦ2＝ＣＦ−(ＯＣＦ2ＣＦＸ)m−Ｏp−(ＣＦ2)n−ＳＯ3Ｈで表されるパーフルオロビニル化合物（ｍは０〜３の整数を示し、ｎは１〜１２の整数を示し、ｐは０または１を示し、Ｘはフッ素原子又はトリフルオロメチル基を示す。）に基づく重合単位と、テトラフルオロエチレンに基づく重合単位とを含む共重合体であることが好ましい。
上記フルオロビニル化合物の好ましい例としては、下記式（４）〜（６）で表される化
合物が挙げられる。ただし、下記式中、ｑは１〜８の整数、ｒは１〜８の整数、ｔは１〜
３の整数を示す。
ＣＦ2＝ＣＦＯ（ＣＦ2）q−ＳＯ3Ｈ ・・・（４）
ＣＦ2＝ＣＦＯＣＦ2ＣＦ（ＣＦ3）Ｏ（ＣＦ2）r−ＳＯ3Ｈ ・・・（５）
ＣＦ2＝ＣＦ（ＯＣＦ2ＣＦ（ＣＦ3））tＯ（ＣＦ2）2−ＳＯ3Ｈ ・・・（６）
また、第１膜補強部材１０ａ及び第２膜補強部材１０ｂの構成材料は、製造時にロールに巻回でき、かつ、その巻回を解いたときにもとの形状にもどることのできる柔軟性と可とう性とを有する合成樹脂であることが好ましい。
更に、上記の合成樹脂としては、耐久性の観点から、ポリエチレンナフタレート、ポリテトラフルオロエチレン、ポリエチレンテレフタレート、フルオロエチレン−プロピレン共重合体、テトラフルオロエチレン−パーフルオロアルコキシエチレン共重合体、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエーテルアミド、ポリエーテルイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルフォン、ポリフェニレンスルフィド、ポリアリレート、ポリスルフィド、ポリイミド、及び、ポリイミドアミドからなる群より選択される少なくとも１以上の樹脂から構成される合成樹脂であることが好ましい。
次に、膜−触媒層接合体３０について説明する。
図４（ａ）は、図１に示すＰＥＦＣのセル１００における膜−触媒層接合体３０の概略構成を模式的に示す斜視図である。また、図４（ｂ）は、図４（ａ）に示す矢印ＩＶｂの方向から見た模式図である。
図４（ａ）に示すように、膜−触媒層接合体３０は、膜−膜補強部材接合体２０と触媒層２（アノード触媒層２ａ、又はカソード触媒層２ｂ）を有している。アノード触媒層２ａは、高分子電解質膜１の主面Ｆ１における１対の第１膜補強部材１０ａ、１０ａの間に位置する部分と、１対の第１膜補強部材１０ａ、１０ａの露出した主面を覆うように配置されている。また、カソード触媒層２ｂは、高分子電解質膜１の主面Ｆ２における１対の第２膜補強部材１０ｂ、１０ｂの間に位置する部分と、１対の第２膜補強部材１０ｂ、１０ｂの露出した主面を覆うように配置されている（図４（ｂ）参照）。そして、図４（ｂ）に示すように、アノード触媒層２ａ及びカソード触媒層２ｂは、ここでは、高分子電解質膜１と相似の矩形に形成され、高分子電解質膜１の厚み方向（矢印ＶＩｂの方向）から見て、各々の周縁部が全周に亘って第１膜補強部材１０ａ及び第２膜補強部材１０ｂと重なるように配置されている。
これにより、アノード触媒層２ａにおける主面の４辺のうち、互いに対向する１組の辺Ｅ３、Ｅ３は、第１膜補強部材１０ａ、１０ａと当接して高分子電解質膜１の主面Ｆ１に直接当接しないため、高分子電解質膜１は破損されない。同様に、カソード触媒層２ｂにおける主面の４辺のうち、互いに対向する１組の辺Ｅ４、Ｅ４は、第２膜補強部材１０ｂ、１０ｂと当接して高分子電解質膜１の主面Ｆ２に直接当接しないため、高分子電解質膜１は破損されない。
一方、アノード触媒層２ａにおける主面の互いに対向する辺Ｅ４、Ｅ４は、高分子電解質膜１の主面Ｆ１と直接当接するため、高分子電解質膜１が当該部分で破損する場合もある。しかしながら、このような場合であっても、高分子電解質膜１の主面Ｆ２側には、当該部分に第２膜補強部材１０ｂ、１０ｂが配置されているので、反応ガスがクロスリークすることがない。また、同様に、カソード触媒層２ｂにおける主面の互いに対向する辺Ｅ３、Ｅ３は、高分子電解質膜１の主面Ｆ２と直接当接するため、高分子電解質膜１が当該部分で破損する場合もある。このような場合であっても、高分子電解質膜１の主面Ｆ１側には、当該部分に第１膜補強部材１０ａ、１０ａが配置されているので、反応ガスがクロスリークすることがない。
触媒層２の構成としては、本発明の効果を得られるものであれば特に限定されず、公知の燃料電池におけるガス拡散電極の触媒層と同様の構成を有していてもよく、例えば、電極触媒が担持された導電性炭素粒子（粉末）と、陽イオン（水素イオン）伝導性を有する高分子電解質と、を含むような構成であってもよく、また、ポリテトラフルオロエチレン等の撥水材料を更に含むような構成であってもよい。また、アノード触媒層２ａ及びカソード触媒層２ｂの構成は、同一であってもよく、異なっていてもよい。
触媒層２は、公知の燃料電池におけるガス拡散電極の触媒層の製造方法を用いて形成してもよく、例えば、触媒層２の構成材料（例えば、上述した電極触媒が担持された導電性炭素粒子と高分子電解質）と、分散媒と、を少なくとも含む液（触媒層形成用インク）を調整し、これを用いて作成してもよい。
なお、高分子電解質としては、上述した高分子電解質膜１を構成する材料と同種のものを使用してもよく、また、異なる種類のものを使用してもよい。また、電極触媒としては、金属粒子を用いることができる。当該金属粒子としては、特に限定されず種々の金属を使用することができるが、電極反応活性の観点から、白金、金、銀、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、イリジウム、クロム、鉄、チタン、マンガン、コバルト、ニッケル、モリブデン、タングステン、アルミニウム、ケイ素、亜鉛及びスズからなる金属群より選択される少なくとも１以上の金属であることが好ましい。なかでも、白金、又は白金と上記金属群より選択される少なくとも一以上の金属との合金が好ましく、白金とルテニウムの合金が、アノード触媒層２ａにおいて触媒の活性が安定することから特に好ましい。
また、電極触媒に用いる上記金属粒子は、平均粒径１〜５ｎｍであることが好ましい。平均粒径１ｎｍ以上の電極触媒は工業的に調製が容易であるため好ましく、また、５ｎｍ以下であると、電極触媒質量あたりの活性をより充分に確保しやすくなるため、燃料電池のコストダウンにつながり好ましい。
上記導電性炭素粒子は、比表面積が５０〜１５００ｍ2／ｇであることが、好ましい。比表面積が５０ｍ2／ｇ以上であると、電極触媒の担持率を上げることが容易であり、得られた触媒層２の出力特性をより充分に確保できることから好ましく、比表面積が１５００ｍ2／ｇ以下であると、充分な大きさの細孔をより容易に確保できるようになり、かつ、高分子電解質による被覆がより容易となり、触媒層２の出力特性をより充分に確保できることから好ましい。上記と同様の観点から、比表面積は２００〜９００ｍ2／ｇであることが、より好ましい。
また、導電性炭素粒子は、その平均粒径が０．１〜１．０μｍであることが好ましい。導電性炭素粒子の平均粒径が０．１μｍ以上であると、触媒層２中のガス拡散性をより充分に確保し易くなり、フラッディングをより確実に防止できるようになるため好ましい。また、導電性炭素粒子の平均粒径が１．０μｍ以下であると、高分子電解質による電極触媒の被覆状態をより容易に良好な状態とし易くなり、高分子電解質による電極触媒の被覆面積をより充分に確保し易くなるため、充分な電極性能をより確保し易くなり好ましい。
次に、ＭＥＡ（膜−電極接合体）５について説明する。
図５（ａ）は、図１に示すＰＥＦＣのセル１００におけるＭＥＡ５の概略構成を示す模式図である。図５（ｂ）は、図５（ａ）に示す矢印Ｖｂの方向から見た模式図である。
図５に示すように、ＭＥＡ５は、膜−触媒層接合体３０のアノード触媒層２ａの主面を覆うようにして、アノードガス拡散層３ａが設けられており、同様に、カソード触媒層２ｂの主面を覆うようにして、カソードガス拡散層３ｂが設けられている。アノード触媒層２ａとアノードガス拡散層３ａからアノード４ａが構成され、また、カソード触媒層２ｂとカソードガス拡散層３ｂからカソード４ｂが構成される。また、アノード４ａ及びカソード４ｂを併せて電極４という。なお、ここでは、アノードガス拡散層３ａ及びカソードガス拡散層３ｂの主面は、それぞれ、アノード触媒層２ａ及びカソード触媒層２ｂの主面と相似の矩形に形成され、かつ、これらより大きくなるように構成されているが、これに限定されず、それぞれの主面が同じであってもよい。
アノードガス拡散層３ａ及びカソードガス拡散層３ｂ（以下、ガス拡散層３という）の構成は、本発明の効果を得られるものであれば特に限定されず、公知の燃料電池におけるガス拡散電極のガス拡散層と同様の構成を有していてもよく、また、ガス拡散層３の構成は、同一であってもよく、異なっていてもよい。
ガス拡散層３としては、例えば、ガス透過性を持たせるために、高表面積のカーボン微粉末、造孔材、カーボンペーパーまたはカーボンクロスなどを用いて作製された、多孔質構造を有する導電性基材を用いてもよい。また、充分な排水性を得る観点から、フッ素樹脂を代表とする撥水性高分子などをガス拡散層３の中に分散させてもよい。さらに、充分な電子伝導性を得る観点から、カーボン繊維、金属繊維またはカーボン微粉末などの電子伝導性材料でガス拡散層３を構成してもよい。
また、アノードガス拡散層３ａとアノード触媒層２ａとの間、及び、カソードガス拡散層３ｂとカソード触媒層２ｂとの間には、撥水性高分子とカーボン粉末とで構成される撥水カーボン層を設けてもよい。これにより、ＭＥＡ５における水管理（ＭＥＡ５の良好な特性維持に必要な水の保持、及び、不必要な水の迅速な排水）をより容易に、かつ、より確実に行うことができる。
次に、セル１００の残りの構成について説明する。
図１７は、図１に示すＰＥＦＣのセル１００におけるＭＥＡ５とガスケット１１の概略構成を模式的に示す斜視図である。
このように構成されたＭＥＡ５のアノード４ａ及びカソード４ｂの周囲には、図１及び図１７に示すように、高分子電解質膜１を挟んで１対のフッ素ゴム製のガスケット１１が配設されている。ガスケット１１は、略矩形でリング状に形成されている。具体的には、ガスケット１１は、高分子電解質膜１と同様に、略４角形に形成されていて、その主面には、開口が設けられている。該開口は、アノード４ａ又はカソード４ｂの主面（正確には、ガス拡散層３の主面）より若干大きく形成されている。そして、ガスケット１１は、複数のセル１００を積層して締結したときに、その主面の高さが、アノード４ａ又はカソード４ｂの主面の高さと同じになるように構成されている。なお、ガスケット１１は、ガスケット１１を構成する材料で形成されたシートからガスケット１１をレーザー光等で切断して製造してもよく、また、ガスケット１１の形状となるような鋳型を作製し、この鋳型にＭＥＡ５を入れて、射出成型することでガスケット１１とＭＥＡ５の接合体を作製してもよい。
これにより、燃料ガス、空気や酸化剤ガスが電池外にリークされることが防止され、また、セル１００内でこれらのガスが互いに混合されることが防止される。なお、高分子電解質膜１、膜補強部材１０、及びガスケット１１の周縁部には、厚み方向の貫通孔からなる燃料ガス供給マニホールド孔等のマニホールド孔が設けられている（図示せず）。
また、図１に示すように、ＭＥＡ５とガスケット１１を挟むように、導電性のアノードセパレータ６ａとカソードセパレータ６ｂが配設されている。これらのセパレータ６ａ、６ｂは、黒鉛板に、フェノール樹脂が含浸され硬化された樹脂含浸黒鉛板が用いられている。また、ＳＵＳ等の金属材料からなるものを用いてもよい。アノードセパレータ６ａとカソードセパレータ６ｂにより、ＭＥＡ５が機械的に固定されるとともに、隣接するＭＥＡ５同士が互いに電気的に直列に接続される。
アノードセパレータ６ａの内面（ＭＥＡ５に当接する面）には、燃料ガスを流すための溝状の燃料ガス流路７がサーペンタイン状に形成されている。一方、アノードセパレータ６ａの外面には、熱媒体を流すための溝状の熱媒体流路９がサーペンタイン状に形成されている。また、アノードセパレータ６ａの周縁部には、厚み方向の貫通孔からなる燃料ガス供給マニホールド孔等のマニホールド孔（図示せず）が設けられている。
一方、カソードセパレータ６ｂの内面には、酸化剤ガスを流すための溝状の酸化剤ガス流路８がサーペンタイン状に形成されており、その外面には、熱媒体を流すための溝状の熱媒体流路９がサーペンタイン状に形成されている。また、カソードセパレータ６ｂの周縁部には、アノードセパレータ６ａと同様に、厚み方向の貫通孔からなる燃料ガス供給マニホールド孔等のマニホールド孔が設けられている（図示せず）。
なお、燃料ガス流路７、酸化剤ガス流路８、及び熱媒体流路９は、ここでは、サーペンタイン状に形成されているが、これに限定されず、セパレータ６ａ、６ｂの主面のほぼ全域を反応ガス又は熱媒体が通流するようにすれば、どのような形状であってもよい。
このように形成したセル１００をその厚み方向に積層することにより、セル積層体が形成される。このとき、アノードセパレータ６ａ、カソードセパレータ６ｂ及びガスケット１０に設けられた燃料ガス供給マニホールド孔等のマニホールド孔は、セル１００を積層したときに厚み方向にそれぞれつながって、燃料ガス供給マニホールド等のマニホールドがそれぞれ形成される。そして、セル積層体の両端に集電板及び絶縁板をそれぞれ配設し、そして、絶縁板の両側に端板をそれぞれ配置し、締結具で締結することにより、セルスタック（ＰＥＦＣ）が形成される。
次に、本実施の形態１に係るＰＥＦＣにおけるセルの製造方法について説明する。なお、以下に説明するようにして製造したＭＥＡ５を用いて、セル及びセルスタック（ＰＥＦＣ）を製造する方法は、特に限定されず、公知のＰＥＦＣの製造技術を採用することができるため、詳細な説明を省略する。
まず、膜−触媒層積層体３０の製造方法について説明する。
図６は、図４に示す膜−触媒層積層体３０を製造するための一連の工程（処理エリア）及び製造ラインの一部を概略的に示す模式図である。
図６に示すように、膜−触媒層積層体３０は、高分子電解質膜シートと膜補強部材テープを接合して膜−膜補強部材積層体を形成する接合工程Ｐ１、膜−膜補強部材接合体シートを乾燥する熱処理工程Ｐ２、膜−膜補強部材積層体を熱圧着する熱圧着工程Ｐ３、膜−膜補強部材接合体シートに触媒層を塗工する塗工工程Ｐ４及び膜−触媒層シートを切断する裁断工程Ｐ５を経て、製造される。これにより、ＭＥＡ５は、低コストで、かつ、容易に大量生産することができる。
まず、接合工程Ｐ１について説明する。
図７及び図８は、図６に示す膜−触媒層積層体３０製造工程における接合工程Ｐ１を説明するための模式図である。
まず、公知の薄膜製造技術を用いて、長尺の高分子電解質膜シート４１ａ（切断後、図１に示す高分子電解質膜１となる部材）を巻回した高分子電解質膜ロール４０と、膜補強部材テープ６１（切断後、図１に示す第１膜補強部材１０ａ（又は第２膜補強部材１０ｂ）となる部材）を巻回した膜補強部材ロール６０を製造する。
次に、図７に示すように、高分子電解質膜ロール４０から高分子電解質膜シート４１ａを引き出し、また、１対の膜補強部材ロール６０、６０から１対の膜補強部材テープ６１、６１を引き出し、これらを１対のローラ８０、８１を有する熱圧着機（図示せず）内に誘導する。このとき、１対の膜補強部材テープ６１、６１が、高分子電解質膜シート４１ａの両側端部に配置されるように高分子電解質膜シート４１ａ及び１対の膜補強部材テープ６１、６１の位置決めを行う。そして、熱圧着機内で高分子電解質膜シート４１ａ及び１対の膜補強部材テープ６１、６１は、予熱されたローラ８０とローラ８１との間を進行方向Ｄ１側に進む過程において接合され、テープ状の膜−膜補強部材積層体４２が形成される。
なお、高分子電解質膜シート４１ａに接触させる前の１対の膜補強部材テープ６１、６１の表面（接触面となる部分）に、接着剤を塗工する前処理を行ってもよい。この場合、上記のようにローラ８０、８１を予熱して加圧処理を行ってもよく、予熱を行わずに、加圧処理のみ行ってもよい。また、接着剤としては、電池特性を低下させないものであることが好ましく、例えば、高分子電解質膜シート４１ａと同種または異種（但し、高分子電解質膜シート４１ａと十分に一体化可能な親和性を有するもの）の高分子電解質材料（例えば、先に高分子電解質膜１の構成材料として例示したもの）を分散媒又は溶媒に含有させた液を用いてもよい。
次に、図８に示すように、膜−膜補強部材積層体４２の高分子電解質膜シート４１ａ及び膜補強部材テープ６１、６１によって形成される溝状の凹部４３に、ブレード４５を用いて高分子電解質のキャスト膜４１ｂを形成する。具体的には、高分子電解質を水置換やアルコール分散などにより液状にして、適宜な粘度に調整した高分子電解質溶液４４を凹部４３に適量載置し、ブレード４５の下端面を膜−膜補強部材積層体４２の膜補強部材テープ６１、６１の主面に当接させる。そして、膜−膜補強部材積層体４２を進行方向Ｄ１側に動かすことで、ブレード４５の下端面と凹部４３との間に高分子電解質のキャスト膜４１ｂが形成される。
次に、熱処理工程Ｐ２について説明する。
熱処理工程Ｐ２では、接合工程Ｐ１で形成した高分子電解質膜のキャスト膜４１ｂに含まれる液体を適宜な手段で熱処理（例えば、高分子電解質を分散した分散剤が気化する温度に調整された乾燥炉中に、膜−膜補強部材積層体４２を通過させることで乾燥する）を行って除去することにより、高分子電解質膜シート４１ｃが、高分子電解質膜シート４１ａの主面の上（凹部４３）に形成される。高分子電解質膜シート４１ｃの表面は、膜−膜補強部材積層体４２の１対の膜補強部材テープ６１、６１の表面と面一になるように形成される。
次に、熱圧着工程Ｐ３について説明する。
熱圧着工程Ｐ３では、熱処理工程Ｐ２で形成した高分子電解質膜シート４１ｃと高分子電解質膜シート４１ａを完全に一体化するために熱圧着する。具体的には、膜−膜補強部材積層体４２と高分子電解質膜シート４１ｃを１対のローラ８２、８３を有する熱圧着機（図示せず）を通過させる。高分子電解質膜シート４１ａ及び高分子電解質膜シート４１ｃを構成する高分子電解質のガラス転移点以上の温度になるようローラ８２及びローラ８３が予熱されており、膜−膜補強部材積層体４２と高分子電解質膜シート４１ｃが、熱圧着機内のローラ８２とローラ８３との間を進行方向Ｄ１側に進む過程において、高分子電解質膜シート４１ａと高分子電解質膜シート４１ｃが接合されて完全に一体化し、長尺の膜−膜補強部材接合体シート４６が形成される。
なお、膜−膜補強部材接合体シート４６は、以下のようにして形成してもよい。
図９は、膜−膜補強部材接合体シート４６を形成する他の製造方法を示した模式図である。
まず、公知の薄膜製造技術を用いて、長尺の高分子電解質膜シート４１ｃを巻回した高分子電解質膜ロール４０ｃを製造する。このとき、高分子電解質膜シート４１ｃの幅寸法を、膜−膜補強部材積層体４２の凹部の幅寸法と同じになるように形成する。
次に、図９に示すように、高分子電解質膜ロール４０ｃから高分子電解質膜シート４１ｃを引き出し、膜−膜補強部材積層体４２の凹部４３に、高分子電解質膜シート４１ｃが嵌合するようにして、図示されない熱圧着機内に膜−膜補強部材積層体４２と高分子電解質膜シート４１ｃを誘導する。そして、熱圧着機で膜−膜補強部材積層体４２の高分子電解質膜シート４１ａと高分子電解質膜シート４１ｃが接合されて完全に一体化し、長尺の膜−膜補強部材接合体シート４６が形成される。
また、膜−膜補強部材接合体シート４６は、以下のようにして形成してもよい。
図１８は、膜−膜補強部材接合体シート４６を形成する他の製造方法（ロールナイフコーター（コンマコーター）を用いた製造方法）を示した模式図である。また、図１９は、図１８に示すロールナイフコーターの要部を拡大した模式図である。
まず、公知の薄膜製造技術を用いて、長尺の基材シート８４の両側端部に１対の膜補強部材テープ６１、６１が貼付された基材−膜補強部材接合体シート８６を作製し、該基材−膜補強部材接合体シート８６を巻回した基材−膜補強部材ロール８５を用意する。そして、基材−膜補強部材接合体シート８６の一方の主面（以下、表面）に、図１８及び図１９に示す公知のロールナイフコーター９５を用いて、断面が凸状の高分子電解質膜のキャスト膜４１ｂを作製する。
ここで、ロールナイフコーター９５について、簡単に説明する。
図１８に示すように、キャスト膜４１ｂの製造ラインには、所定の回転方向に回転する回転ロール９２が配置されている。この回転ロール９２に、基材−膜補強部材ロール８５から引き出された基材−膜補強部材接合体シート８６が巻き付けられている。回転ロール９２の下方には、回転ロール９２に巻かれた基材−膜補強部材接合体シート８６との間に所定の間隙を有し、かつ、回転ロール９２に平行にアプリケータロール９３が配置されている。アプリケータロール９３は、回転ロール９２と反対方向に回転される。そして、アプリケータロール９３を囲むように液ダム部９４が形成されていて、アプリケータロール９３の下部がこの液ダム部９４に溜められた塗工液（ここでは、高分子電解質溶液）４４に浸漬されている。また、基材−膜補強部材接合体シート８６の進行方向におけるアプリケータロール９３の後方斜め上方には、ロールナイフ９６が配置されている。
図１８及び図１９に示すように、ロールナイフ９６は、円柱体の周面にその軸方向の全長に渡って一対のＶ字状の切欠部９７が形成された形状に形成されている。一対の切欠部９７は、円柱体の中心軸に対称に形成されている。各切欠部９７の、基材−膜補強部材接合体シート８６の進行方向前側の側面９７ａと円柱体の周面とにより形成される稜部が振れ刃部９６ａを構成している。このロールナイフ９６が、一方の振れ刃部９６ａが、回転ロール９２に巻かれた基材−膜補強部材接合体シート８６との間に所定の間隙を有するようにして、回転ロール９２に平行に固定されている。
このように構成されたロールナイフコーター９５では、回転ロール９２とアプリケータロール９３の間を基材−膜補強部材接合体シート８６が通過し、これらのロール９２、９３の間を通過するときに基材−膜補強部材接合体シート８６の表面に高分子電解質溶液４４が塗布される。そして、高分子電解質溶液４４が塗布された基材−膜補強部材接合体シート８６は、回転ロール９２の周面に沿って移動する。このとき、基材−膜補強部材接合体シート８６には、基材シート８４と１対の膜補強部材テープ６１、６１の間に凹部が形成されているため、高分子電解質膜のキャスト膜４１ｂは、その厚み方向の断面が、凸状に形成される。これにより、基材−高分子電解質膜シート５１が形成される。なお、回転ロール９２の周面（正確には、基材−膜補強部材接合体シート８６の表面）とロールナイフ９６の振れ刃部９６ａとの間の間隔によって、基材−膜補強部材接合体シート８６に表面に形成される高分子電解質膜シート４１ｄの膜厚が決定される。
次に、上述のようにして形成された基材−高分子電解質膜シート５１のキャスト膜４１ｂに含まれる液体を、熱処理工程Ｐ２と同様に、適宜な手段で熱処理を行って除去する。ついで、基材−高分子電解質膜シート５１から基材シート８４を適宜な手段により剥がして、膜−膜補強部材接合体シート４６が形成される。
なお、ここでは、ロールナイフコーターを用いて、基材−高分子電解質膜シート５１を形成したが、これに限定されず、スロットダイコーター、リップコーター、及びグラビアコーター等の公知のコーティング装置を用いて、基材−高分子電解質膜シート５１を形成してもよい。
次に、塗工工程Ｐ４について説明する。
図１０は、図６に示す膜−触媒層積層体３０の製造工程における塗工工程Ｐ４を説明するための模式図である。
まず、塗工工程Ｐ４が行われるエリアの構成について説明する。
図１０に示すように、塗工工程Ｐ４が行われるエリアには、開口部４８を有するマスク４７と、膜−膜補強部材テープ４６の１対の膜補強部材テープ６１、６１が配置されていない側の主面（以下、裏面という）から膜−膜補強部材接合体シート４６を支える図示されない支持手段（例えば、支持台）と、触媒層形成装置４９（図６参照）と、が配置されている。開口部４８の形状は、図４に示した触媒層２の主面の形状に対応するように設計されている。また、触媒層形成装置は、触媒層形成用インクを塗工又はスプレーするなどして膜−膜補強部材シート４６の主面に触媒層２を形成するための機構が備えられている。この機構は、公知の燃料電池のガス拡散層の触媒層を形成するために採用されている機構、例えば、スプレー法、スピンコート法、ドクターブレード法、ダイコート法、スクリーン印刷法に基づいて設計された機構を採用することができる。
次に、塗工工程Ｐ４の処理について説明する。
まず、熱圧着工程Ｐ３で形成された膜−膜補強部材接合体シート４６が、塗工工程Ｐ４エリアにまで進むと、一旦停止する。そして、膜−膜補強部材接合体シート４６が、マスク４７と図示されない支持台との間に挟持されるようにして固定される。次に、触媒層形成装置４９が作動し、マスク４７の開口部４８の上方から触媒層形成用インクを塗工する等により、膜−膜補強部材接合体シート４６の高分子電解質膜シート４１ｃの主面と１対の膜補強部材テープ６１、６１の主面の少なくとも一部を覆うように触媒層２が形成される。触媒層２が形成されると、膜−膜補強部材接合体シート４６からマスク４７及び支持台が離間する。このようにして形成された膜−触媒層シート５０は、進行方向Ｄ１に移動する。これにより、膜−触媒層シート５０には、触媒層２が、その長手方向に所定のピッチで形成される。
なお、触媒層２は、適度な柔軟性を有するようにその成分組成、乾燥の度合い等が調節されており、また、触媒層２は、膜−触媒層シート５０の裏表が反対になった場合にも、高分子電解質膜シート４１ｃ及び１対の膜補強部材６１、６１から剥がれ落ちないための処置（例えば、支持台を加熱しておき、触媒層形成用のインクの分散剤を乾燥処理する）が施されている。また、触媒層２を形成するごとに、乾燥処理（例えば加熱処理、送風処理及び脱気処理のうちの少なくとも１つの処理）を適宜行ってもよい。
次に、裁断工程Ｐ５について説明する。
まず、１組の膜−触媒層シート５０をそれぞれの長手方向が略垂直になるように、かつ、互いに裏面が対向するように、配置する。そして、１組の膜−触媒層シート５０、５０の裏面が互いに重なるように、熱圧着機構と裁断機構を有する裁断機５１内に誘導する。裁断機５１内に誘導された膜−触媒層シート５０の裏面（高分子電解質膜シート４１ａ）と膜−触媒層シート５０の裏面（高分子電解質膜シート４１ａ）が、熱圧着機構により熱圧着される。次に、裁断機構により、予め設定された大きさに裁断されて、図４に示すような膜−触媒層積層体３０が得られる。なお、膜−触媒層シート５０を先に設定された大きさに裁断し、裁断した１組の膜−触媒層シート５０を接合することにより、膜−触媒層接合体３０を形成してもよい。
なお、図６に示す膜−触媒層接合体の製造ラインでは、素材である高分子電解質膜シート４１ａが膜−触媒層接合体シート５０となるまで連続するシートの形態で移動されるが、この間当該シートを進行方向Ｄ１に適切に移動させるために、当該シートを牽引するキャプスタンやローラ対等の牽引機構、当該シートに適度な張力を付与するテンショナー等の張力付与機構、及び当該シートを所定エリア（例えば塗工工程Ｐ４）に一時停止させ、かつ、その後早送りするためのダンサーローラ等のシート一時蓄積機構及びシート送り機構がこの製造ラインの適所に設けられている。しかし、これらは周知であるので、その記載を省略する。また、裁断工程（エリア）Ｐ５においては、他の膜−触媒層接合体の製造ラインが交差している。そして、裁断工程Ｐ５において、この他の膜−触媒層接合体の製造ラインで製造された膜−触媒層接合体シート５０が裏返しされて図６に示す膜−触媒層接合体の製造ラインで製造された膜−触媒層接合体シート５０と直交し、上述のように加工される。この他の膜−触媒層接合体の製造ラインは、図６〜図１０に示す膜−触媒層接合体の製造ラインと全く同じであるので、その説明を省略する。
次に、ＭＥＡ５の製造方法について説明する。
上述のようにして得られた膜−触媒層接合体３０の触媒層２の主面に、予め適宜な大きさに裁断したガス拡散層３（例えば、カーボンクロス等）を接合することにより、ＭＥＡ５が得られる。なお、撥水カーボン層形成インクを予め触媒層２の主面、又はガス拡散層３の主面に塗工等することにより、撥水カーボン層を形成してから、ＭＥＡ５を形成してもよい。
また、上記裁断工程Ｐ５の前に、膜−触媒層シート５０の触媒層２の主面にガス拡散層３を接合して、ＭＥＡ５を形成してもよい。この場合、予め裁断されたガス拡散層３を触媒層２の主面に接合して膜−電極シートを形成してもよく、また、テープ状のガス拡散層を触媒層２の主面に接合し、裁断して膜−電極シートを形成してもよい。そして、得られた１組の膜−電極シートを上記裁断工程Ｐ５と同様の方法で、接合及び裁断し、ＭＥＡ５が形成される。なお、撥水カーボン層形成インクを予め触媒層２の主面、又はガス拡散層３の主面に塗工等することにより、撥水カーボン層を形成してから、ＭＥＡ５を形成してもよい。
次に、比較例として、特許文献２に開示された固体高分子電解質型燃料電池を公知の薄膜積層体の製造技術を用いて大量生産しようと意図する場合に、一般的に想定される製造方法について説明する。
［比較例１］
図１１は、特許文献２に開示された固体高分子電解質型燃料電池を、公知の薄膜積層体の製造技術を用いて大量生産しようと意図する場合に一般的に想定される製造方法の一例を示す説明図である。
まず、図１１に示すように、テープ状の固体高分子電解質膜２６０を製造してこれを巻回して高分子電解質膜ロール２６２とし、テープ状の保護膜２５０（図１６に示した保護膜２２０を連続的に形成したテープ状のもの）を製造してこれを巻回して保護膜ロール２５２とする。
次に、上述した接合工程Ｐ１と同様にテープ状の固体高分子電解質膜２６０の主面の少なくとも一方に、テープ状の保護膜２５０を積層した積層体を製造する。高分子電解質膜ロール２５２及び保護膜ロール２６２からそれぞれ、テープ状の保護膜２５０とテープ状の固体高分子電解質膜２６０とを引っ張り出して、１対のローラ２９０、２９０の間に挟んで一体化して積層体として巻回し、膜−保護膜ロール２８０とする。
この膜−保護膜ロール２８０を製造するときに、保護膜２５０には、当該保護膜２５０が進行する方向（テープ状の保護膜２５０の長手方向）Ｄ１０に張力がかかる。このとき、保護膜２５０は非常に薄い膜（例えば、５０μｍ以下）であり、かつ、主面の内部に開口部２２２が形成されているため、張力がかかると、保護膜２５０において張力のかかる方向と略垂直となる部分Ｒ２００が浮き上がるようになる。これにより、ローラ２９０と高分子電解質膜ロール２５２との間では、ローラ２９０により保護膜２５０を押えるときに上記Ｒ２００の部分にしわがよる可能性が高くなる。また、ローラ２９０と膜−保護膜ロール２８０との間では張力により固体高分子電解質膜２６０から保護膜２５０のＲ２００の部分が剥がれる可能性が高くなる。
このため、特許文献２に開示された固体高分子電解質型燃料電池では、不良品を出さずに確実に製造する観点から、バッチ式の方法で、固体高分子電解質膜に保護膜をひとつひとつ位置決めして貼り付けるという手間のかかる、複雑で高コストな製造方法を採用することしかできない。
一方、本実施の形態１に係るＰＥＦＣでは、図１１に示した保護膜２５０におけるＲ２００の部分（張力がかかる方向と略垂直となる部分で、張力がかかると浮き上がりやすい部分）が存在しないため、高分子電解質膜シート４１ａに膜補強部材テープ６１、６１を接合する際に、膜補強部材テープ６１、６１の位置ずれやはがれを充分に防止することができる。
このように、本実施の形態１に係るＰＥＦＣは、高分子電解質膜の破損及び反応ガスのクロスリークの発生を充分に防止することが可能であり、かつ、安価で大量生産することが可能である。
（実施の形態２）
図１２は、本発明の実施の形態２に係るＰＥＦＣのセルの概略構成を示す模式図である。図１３は、図１２に示すセルの高分子電解質膜−内部補強膜複合体の概略構成を示す模式図である。
本発明の実施の形態２に係るＰＥＦＣは、実施の形態１に係るＰＥＦＣと基本的構成は同じであるが、以下の点で異なる。
図１２に示すように、本実施の形態２に係るＰＥＦＣのセルは、高分子電解質膜１に代えて高分子電解質膜−内部補強膜複合体１５が設けられている。なお、請求の範囲における「高分子電解質膜」には、この高分子電解質膜−内部補強膜複合体１５も含まれる。高分子電解質膜−内部補強膜複合体１５は、１対の小片状の高分子電解質膜１５ａ、１５ｂと、小片状の内部補強膜１５ｃを有しており、高分子電解質膜１５ａ、１５ｂは、互いに主面が対抗するように配置されている。高分子電解質膜１５ａ、１５ｂには、互いに対向する１組の辺に、該辺に沿って延びるように凹部が形成されており、これらの凹部は、厚み方向（法線方向）から見て、井桁組状に形成されている。そして、内部補強膜１５ｃは、高分子電解質膜１５ａ、１５ｂの間に挟まれている。
次に、内部補強膜１５ｃについて、図１４を用いて更に詳細に説明する。
図１４は、図１３に示す高分子電解質膜−内部補強膜複合体１５の内部補強膜１５ｃの概略構成を示す模式図である。なお、図１４において、その一部を省略している。
図１４に示すように、内部補強膜１５ｃは、厚み方向に貫通する複数の開口（貫通孔）１６を有する。開口１６には、高分子電解質膜１５ａ、１５ｂと同成分又は異成分の高分子電解質が充填されている。内部補強膜１５ｃの主面に対する開口１６の面積の割合（開口度）は、５０％〜９０％であることが好ましい。開口度を５０％以上とすると、充分なイオン導電性を容易に得ることができるようになる。一方、開口度を９０％以下とすると、内部補強膜１５ｃの充分な機械的強度を容易に得ることができる。なお、内部補強膜１５ｃの開口１６としては、非常に微細な細孔（例えば細孔径が数十μｍ）であってもよい。この場合であっても、上述と同様の理由により、開口度（多孔度）は５０％〜９０％であることが好ましい。
内部補強膜１５ｃとしては、樹脂性のフィルムであってもよく、また、延伸加工された多孔質フィルム（図示せず：例えば、ジャパンゴアテックステップ社製・商品名「ゴアセレクト（ＩＩ）」）であってもよい。
上述の内部補強膜１５ｃを構成する樹脂としては、化学的安定性および機械的安定性の観点から、ポリテトラフルオロエチレン、フルオロエチレン−プロピレン共重合体、テトラフルオロエチレン−パーフルオロアルコキシエチレン共重合体、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエーテルアミド、ポリエーテルイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルフォン、ポリフェニレンスルフィド、ポリアリレート、ポリスルフィド、ポリイミド、及び、ポリイミドアミドからなる樹脂群より選択される少なくとも１以上の合成樹脂であることが好ましい。
また、内部補強膜１５ｃの構成としては、板状の高分子電解質膜の内部に、繊維状の補強体粒子及び球状の補強体粒子のうちの少なくとも一方を含有させることにより、高分子電解質膜の強度を補強する構成としてもよい。なお、補強体粒子の構成材料としては、内部補強膜１５ｃを構成する樹脂が挙げられる。
高分子電解質膜−内部補強膜複合体１５の製造方法は特に限定されるものではなく、公知の薄膜製造技術を用いて製造することができる。ＰＥＦＣのセルは、この高分子電解質膜−内部補強膜複合体１５を用いること以外は、上述したセルと同様の方法により製造することができる。
（実施の形態３）
本発明の実施の形態３に係るＰＥＦＣは、基本的構成は、実施の形態１に係るＰＥＦＣと同じであるが、膜−膜補強部材接合体及び膜−膜触媒層接合体の構成が以下のように異なる。
まず、膜−膜補強部材接合体の構成について、図２０及び図２１を参照しながら説明する。
図２０は、本発明の実施の形態３に係るＰＥＦＣにおける膜−膜補強部材接合体を模式的に示す斜め上方から見た斜視図である。また、図２１は、図２０に示す膜−膜補強部材接合体２０を模式的に示す斜め下方から見た斜視図である。なお、図２０において、膜−膜補強部材接合体２０における上下方向を図の上下方向として表している。
図２０に示すように、高分子電解質膜１は、略４角形（ここでは、矩形）に形成されていて、互いに対向する第１主面Ｆ１０と第２主面Ｆ２０を有しており、段差部１２を有する段状に屈曲して形成されている。第１主面Ｆ１０は、略矩形の上位面Ｆ１１と１対の略矩形の下位面Ｆ１２を有している。１対の下位面Ｆ１２は、第１主面Ｆ１０の４辺のうち互いに対向する一方の１組の辺の全長に亘って該１組の辺に沿って延びるように構成されており、上位面Ｆ１１は、段差部１２の段差だけ下位面Ｆ１２より上方に位置するように構成されている。
また、第２主面Ｆ２０は、図２１に示すように、下位面Ｆ２１と上位面Ｆ２２を有しており、第１主面Ｆ１０における上位面Ｆ１１の裏面が、第２主面Ｆ２０における上位面Ｆ２２を構成し、第１主面Ｆ１０における下位面Ｆ１２の裏面が、第２主面Ｆ２０における下位面Ｆ２１を構成している。
このように、高分子電解質膜１は、第１主面Ｆ１０における下位面Ｆ１２が上位面Ｆ１１に対して凹状に形成され、また、第２主面Ｆ２０の上位面Ｆ２２が下位面Ｆ２１に対して凹状に形成されている。
そして、第１主面Ｆ１０の１対の下位面Ｆ１２には、膜状を呈する略矩形の第１膜補強部材１０ａ、１０ａが配置されており、また、第２主面Ｆ２０の上位面Ｆ２２には、膜状を呈する略矩形の第２膜補強部材１０ｂ、１０ｂが、第２主面Ｆ２０の他方の１組の辺に沿って延び、かつ、その両端が高分子電解質膜１の段差部１２に接触するように配置されている。このように、第１膜補強部材１０ａ、１０ａと第２膜補強部材１０ｂ、１０ｂは、全体として高分子電解質膜１の４辺に沿って延在して、高分子電解質膜１の周縁部を囲むように配置されている。
高分子電解質膜１は、第１主面Ｆ１０の上位面Ｆ１１と、第１膜補強部材１０ａ、１０ａの高分子電解質膜１と接触していない側の主面と面一になるように、かつ、第２主面Ｆ２０の下位面Ｆ２１と第２膜補強部材１０ｂ、１０ｂの高分子電解質膜１と接触していない側の主面と面一になるように、屈曲している。また、高分子電解質膜１の段差部１２となる第１膜補強部材１０ａの幅方向の端面と第２膜補強部材１０ｂの長手方向の端面との隙間部分の寸法は、高分子電解質膜１の厚み寸法と略同一寸法になるように構成されている。
ここで、面一とは、実質的に同一平面上にあることをいう。即ち、少なくとも高分子電解質膜１の上位面Ｆ１１と、一対の第１膜補強部材１０ａにおける主面とが、ほぼ同じ高さであればよく、高分子電解質膜１の上位面Ｆ１１と一対の第１膜補強部材１０ａにおける主面との間に隙間を有していてもよい。また、同様に、少なくとも高分子電解質膜１の下位面Ｆ２１と、一対の第２膜補強部材１０ｂにおける主面とが、ほぼ同じ高さであればよく、高分子電解質膜１の下位面Ｆ２１と一対の第２膜補強部材１０ｂにおける主面との間に隙間を有していてもよい。
これにより、燃料電池（セルスタック）を締結したときに、第１膜補強部材１０ａの主面と、高分子電解質膜１の主面Ｆ１０（正確には、主面Ｆ１０の上位面Ｆ１１）と、にかかる圧力の均一化を図ることができ、また、第２膜補強部材１０ｂの主面と、高分子電解質膜１の主面Ｆ２０（正確には、主面Ｆ２０の下位面Ｆ２１）とにかかる圧力の均一化を図ることができる。
次に、本実施の形態３に係る膜−触媒層接合体について、図２２乃至図２４を参照しながら説明する。
図２２は、本実施の形態３に係る膜−触媒層接合体を模式的に示す斜め上方から見た斜視図である。図２３は、図２２に示す膜−触媒層接合体を模式的に示す斜め下方から見た模式図である。図２４は、図２３に示す膜−触媒層接合体のＸＸＩＶ−ＸＸＩＶ線に沿った断面図である。なお、図２２において、膜−触媒層接合体３０における上下方向を図の上下方向として表している。
図２２及び図２３に示すように、膜−触媒層接合体３０は、膜-膜補強部材接合体２０と触媒層２（アノード触媒層２ａ及びカソード触媒層２ｂ）を有している。
アノード触媒層２ａは、図２２及び図２４に示すように、高分子電解質膜１に形成された段差部１２と第１膜補強部材１０ａとの間にできた隙間２１を埋めるようにして、高分子電解質膜１における第１主面Ｆ１０の第１膜補強部材１０ａ、１０ａが配置されていない領域である上位面Ｆ１１と、第１膜補強部材１０ａ、１０ａの主面の一部を覆うように形成されている。
一方、カソード触媒層２ｂは、図２３及び図２４に示すように、第２主面Ｆ２０の上位面Ｆ２２と下位面Ｆ２１、Ｆ２１及び第２膜補強部材１０ｂ、１０ｂで形成される凹部１３（図２１参照）を埋めるようにして、高分子電解質膜１における第２主面Ｆ２０の第２膜補強部材１０ｂ、１０ｂが配置されていない領域である下位面Ｆ２１と、第２膜補強部材１０ｂ、１０ｂの主面の一部を覆うように形成されている。
そして、図２２乃至図２４に示すように、アノード触媒層２ａ及びカソード触媒層２ｂは、ここでは、高分子電解質膜１と相似の矩形に形成され、高分子電解質膜１の厚み方向から見て、各々の周縁部が全周に亘って第１膜補強部材１０ａ、１０ａ及び第２膜補強部材１０ｂ、１０ｂと重なるように配置されている。また、アノード触媒層２ａにおける厚み寸法（第１主面Ｆ１０における上位面Ｆ１１とアノード触媒層２ａの主面との間の高低差）ｔ１は、高分子電解質膜１における第２主面Ｆ２０の下位面Ｆ２１とカソード触媒層２ｂの主面との高低差ｔ２と、略同一となるように構成されている。
次に、本実施の形態１に係るＰＥＦＣにおけるＭＥＡ５の高分子電解質膜１を屈曲させて形成させている理由について、比較例２と対比しながら説明する。
［比較例２］
図２５は、ＭＥＡ５の高分子電解質膜１が屈曲していない状態（比較例２）を示す模式図である。
図２５に示すように、比較例２のＭＥＡ５は、高分子電解質膜１が屈曲していない状態であるので、第１膜補強部材１０ａ、１０ａの主面と高分子電解質膜１の第１主面Ｆ１０とは、面一になっておらず、段差を有しないように形成されている。このため、ＭＥＡ５のアノード４ａの周囲に平板状のガスケット１１を配置すると、高分子電解質膜１における第１主面Ｆ１０の第１膜補強部材１０ａ、１０ａが配置されていない側の端部（辺Ｃ１、Ｃ１）に、隙間が生じる。また、同様に、高分子電解質膜１における第２主面Ｆ２０の辺Ｃ２、Ｃ２部分に隙間が生じる。このため、比較例２のＭＥＡ５を用いてＰＥＦＣを構成した場合、反応ガスが、これらの隙間からＰＥＦＣの外部にリークするので、非常に効率の悪いものとなる。また、この隙間部分を埋めるような形状のガスケット１１を作成して、ＰＥＦＣを構成すれば、反応ガスのリークを防止することは可能になるが、ガスケット１１の歩留まりが悪くなり、高コストとなってしまう。
したがって、本実施の形態３に係るＰＥＦＣのように、ＭＥＡ５の高分子電解質膜１を屈曲させると、反応ガスのＰＥＦＣの外部へのリークを防止するとともに、ＰＥＦＣを低コストで製造することが可能となる。
次に、本実施の形態３に係るＰＥＦＣにおけるセルの製造方法について説明する。
図２６は、図２２乃至図２４に示す本実施の形態３に係るＰＥＦＣにおける膜−触媒層接合体３０を製造するための一連の工程（処理エリア）及び製造ラインの一部を概略的に示す模式図である。
図２６に示すように、本実施の形態３に係るＰＥＦＣのセルにおけるＭＥＡは、基本的には、実施の形態１に係るＰＥＦＣのセルにおけるＭＥＡ５と同じ製造方法で製造されるが、熱処理工程Ｐ２及び熱圧着工程Ｐ３に代えて、第２工程Ｐ１２及び第３工程Ｐ１３が行われ、高分子電解質膜シート４１の両面に膜補強部材が接合される。また、塗工工程Ｐ４が終了すると、ローラ８２で折り返され、膜−触媒層シート５０の裏面が上方を向くように反転され、膜−触媒層シート５０の裏面に触媒層２が形成され（第５工程Ｐ１５）、第６工程Ｐ１６において、所定の大きさに裁断されて、図２２乃至図２４に示す膜−触媒層接合体３０が得られる。なお、第５工程Ｐ１５は、塗工工程Ｐ４と同様の処理が行われ、また、第６工程Ｐ１６は、裁断工程Ｐ５と同様の処理が行われるので、その詳細な説明は省略する。
図２７は、図２６に示す膜−触媒層接合体３０の製造工程における第２工程Ｐ２を説明するための模式図であり、図２６において矢印ＸＸＶＩＩの方向から見た図である。
まず、第２工程Ｐ２エリアの構成について説明する。
図２７に示すように、第２工程Ｐ２エリアには、基材テープ７５に第２膜補強部材テープ７０が積層された基材−膜補強部材積層体７６が巻回された基材−膜補強部材ロール７７、７７が対となるようにして配置されており、また、図示されない２つのカッターが配置されている。基材−膜補強部材ロール７７は、基材−膜補強部材ロール７７から引き出される基材−膜補強部材積層体７６の進行方向Ｄ２と膜−膜補強部材積層体４２の進行方向Ｄ１とが略直行するように配置されており、１対の基材−膜補強部材ロール７７、７７のＤ１方向の間隔は、切断後の高分子電解質膜１の大きさと一致するように、所定の間隔で配置されている。
次に、第２工程Ｐ２の処理について説明する。
まず、第１工程Ｐ１で形成された膜−膜補強部材積層体４２が第２工程Ｐ２エリアまで進むと、一旦停止する。そして、１対の基材−膜補強部材ロール７７、７７から、基材−膜補強部材積層体７６、７６がそれぞれ進行方向Ｄ２側に引き出され、一旦停止する。ついで、図示されない２つのカッターにより、基材−膜補強部材積層体７６における第２膜補強部材テープ７０の端部から所定の長さ（第２膜補強部材１０ｂに相当する長さ）にあわせて、基材−膜補強部材積層体７６、７６のうちの第２膜補強部材テープ７０、７０のみが切断される。このとき、２つのカッターの切り込みの深さは、第２膜補強部材テープ７０の厚み寸法と同じになるように調整されており、基材−膜補強部材積層体７６における基材テープ７５が切断されないように構成されている。なお、基材テープ７５は、２つのカッターにより切断されない充分な機械的強度（硬さ、柔軟性）を有している。また、ここでは、２つのカッターにより第２膜補強部材テープ７０、７０をそれぞれ切断したが、１つのカッターで切断する構成としてもよい。
次に、基材−膜補強部材積層体７６、７６が、さらに引き出されて、第２膜補強部材テープ７０、７０の主面と膜−膜補強部材積層体４２の裏面とが当接するようにして停止する。このとき、膜−膜補強部材積層体４２の厚み方向から見て、第２膜補強部材テープ７０の端部は、膜−膜補強部材積層体４２の表面に配置された第１膜補強部材テープ６１ｂの内面（膜−膜補強部材積層体４２の厚み方向から見て第２膜補強部材テープ７０の端部と対向する面）から第２膜補強部材テープ７０の厚み寸法より若干長い寸法分離れた位置に配置される。そして、基材−膜補強部材積層体７６、７６は、図示されない押圧手段によって加熱処理され、膜−膜補強部材積層体４２に位置ずれを起こさないようにして加圧処理される。これにより、膜−膜補強部材積層体４２の高分子電解質膜シート４１と、基材−膜補強部材積層体７６、７６の第２膜補強部材テープ７０、７０と、が融着し、これらの積層体が固定される。
ついで、適宜な手段により、基材−膜補強部材積層体７６から基材テープ７５がはがされて、第２膜補強部材テープ７０（第２膜補強部材１０ｂとなる部分）のみが膜−膜補強部材積層体４２に固定され、テープ状の膜−膜補強部材接合体シート４６が形成される。このようにして形成された膜−膜補強部材接合体シート４６は、進行方向Ｄ１に移動する。これにより、膜−膜補強部材接合体シート４６には、第２膜補強部材１０ｂ、１０ｂが、その長手方向に所定のピッチで形成される。そして、この膜−膜補強部材接合体シート４６は、巻回されて膜−膜補強部材接合体ロール６２が形成される。
なお、図示されない押圧手段による加熱処理を行う前の第２膜補強部材テープ７０、７０の裏面（接触面となる部分）に、接着剤を塗工する前処理を行ってもよい。この場合、上記のように押圧手段によって第２膜補強部材テープ７０を加熱してから加圧処理を行ってもよく、また、加熱を行わずに、加圧処理のみ行ってもよい。また、接着剤としては、電池特性を低下させないものであることが好ましく、例えば、高分子電解質膜シート４１と同種または異種（但し、高分子電解質膜シート４１と十分に一体化可能な親和性を有するもの）の高分子電解質材料（例えば、先に高分子電解質膜１の構成材料として例示したもの）を分散媒又は溶媒に含有させた液を用いてもよい。
また、膜−膜補強部材接合体シート４６は、図２８に示すようにして形成してもよい。
図２８は、膜−膜補強部材接合体シート４６を形成する他の製造方法を示した模式図である。
まず、基材テープ７５に第２膜補強部材１０ｂを所定の間隔で積層し、この基材−膜補強部材積層体７６ａを巻回した基材−膜補強部材ロール７７ａを用意する。そして、上述したように、１対の基材−膜補強部材ロール７７ａ、７７ａを配置して、第２膜補強部材１０ｂ、１０ｂの端部が所定の位置に配置されるように、基材−膜補強部材積層体７６ａ、７６ａが引き出されて、一旦停止する。ついで、押圧手段によって第２膜補強部材１０ｂ、１０ｂが固定されて膜−膜補強部材接合体シート４６が形成される。なお、第２膜補強部材１０ｂの固定には、上述のように接着剤を塗工する前処理を行ってもよい。
次に、第３工程Ｐ３について説明する。
まず、ローラ８２の駆動により、第２工程Ｐ２で形成された膜−膜補強部材接合体ロール６２から膜−膜補強部材接合体シート４６が進行方向Ｄ１側に引き出される。次いで、図示されない押圧手段によって、膜−膜補強部材接合体シート４６に加圧処理が行われ、高分子電解質膜シート４１が屈曲されて、高分子電解質膜シート４１の表面で第１膜補強部材テープ６１ａ、６１ｂが配置されていない部分と、第１膜補強部材テープ６１ａ、６１ｂの主面と、が面一になり、膜−膜補強部材接合体シート４６ａが形成される。なお、ここでは、膜−膜補強部材接合体ロール６２から膜−膜補強部材接合体シート４６を引き出して、加圧処理を行ったが、第２工程Ｐ２で膜−膜補強部材接合体ロール６２を形成せずに、そのまま加圧処理を行って、膜−膜補強部材接合体シート４６ａを形成してもよい。
そして、このように形成された膜−膜補強部材接合体シート４６ａは、塗工工程Ｐ４、第５工程Ｐ５、及び第６工程を経て、図２２乃至図２４に示す膜−触媒層接合体３０が得られる。
このように構成された本実施の形態３に係るＰＥＦＣにおいても、実施の形態１に係るＰＥＦＣと同様の作用効果を奏する。
（実施の形態４）
図２９は、本発明の実施の形態４に係るＰＥＦＣのセルにおけるＭＥＡの概略構成を示す模式図である。
本発明の実施の形態４に係るＰＥＦＣは、実施の形態３に係るＰＥＦＣと基本的構成は同じであるが、以下の点で異なる。
図２９に示すように、本実施の形態２に係るＰＥＦＣのセルにおけるＭＥＡ５は、高分子電解質膜１の厚み方向から見て、１対の第１膜補強部材１０ａ、１０ａと、１対の第２膜補強部材１０ｂ、１０ｂが互いに重なり合わないように井桁組状に配置されている。高分子電解質膜１の破損を防止する観点から、この重なり合わない部分（高分子電解質膜１の４角（隅）部分）が小さくなるように、第１及び第２膜補強部材１０ａ、１０ｂが配置されていることが好ましい。
なお、高分子電解質膜１の４角の部分には、第１又は第２膜補強部材１０ａ、１０ｂが配置されていないため、高分子電解質膜１が破損されるおそれがある。しかしながら、高分子電解質膜１の他の部分には、第１又は第２膜補強部材１０ａ、１０ｂが配置されており、これらの膜補強部材１０ａ、１０ｂが、高分子電解質膜１に直接に圧力がかからないようにしているため、高分子電解質膜１の破損を充分に防止することができる。
また、高分子電解質膜１の第１主面Ｆ１０においては、第１主面Ｆ１０の上位面Ｆ１１と第１膜補強部材１０ａの主面が面一になっていない４角の部分から、反応ガス（ここでは、燃料ガス）が外部へリークするおそれがあるが、この部分の面積は小さいものであるため、ガスケット１１によりセルスタック（ＰＥＦＣ）を締結したときに、４角部分は閉鎖されるため、反応ガスのリークを充分に防止することができる。
次に、本実施の形態４に係るＰＥＦＣのセルにおけるＭＥＡ５の製造方法について説明する。
本実施の形態４に係るＰＥＦＣのセルにおけるＭＥＡ５は、基本的には実施の形態１に係るＰＥＦＣのＭＥＡ５と同じ製造方法で製造されるが、ＭＥＡ５を構成する膜−触媒層接合体３０の接合工程Ｐ１が、以下のように異なる。
図３０は、本実施の形態４に係るＰＥＦＣのセルにおける膜−触媒層接合体３０の製造工程の接合工程Ｐ１を説明するための模式図である。
まず、基材テープ７４に第１膜補強部材１０ａを所定の間隔で積層し、この基材−膜補強部材積層体７６ｂを巻回した基材−膜補強部材ロール７７ｂを用意する。そして、図３０に示すように、１対の第１膜補強部材１０ａ、１０ａが高分子電解質膜シート４１の側端部に配置されるように、高分子電解質膜ロール４０、１対の基材−膜補強部材ロール７７ｂ、７７ｂの位置決めを行う。
次に、高分子電解質膜ロール４０から高分子電解質膜シート４１が引き出され、また、基材−膜補強部材ロール７７ｂ、７７ｂから基材−膜補強部材積層体７６ｂ、７６ｂが引き出され、これらの積層体が１対のローラ８０及びローラ８１を有する熱圧着機（図示せず）内に誘導される。熱圧着機内では、高分子電解質膜シート４１及び基材−膜補強部材積層体７６ｂ、７６ｂが、ローラ８０とローラ８１との間を進行方向Ｄ１側に進む過程において接合され、基材−膜補強部材積層体７６ｂ、７６ｂ（正確には、第１膜補強部材１０ａ、１０ａ）が、高分子電解質膜シート４１に固定される。そして、適宜な手段によって、基材−膜補強部材積層体７６ｂ、７６ｂから基材テープ７４、７４がはがされて、テープ状膜−膜補強部材積層体４２ａが形成される。なお、第１膜補強部材１０ａの固定には、上述のように接着剤を塗工する前処理を行ってもよい。
これにより、ＭＥＡ５を製造するときに、第１及び第２膜補強部材１０ａ、１０ｂの位置決めが容易になり、また、これらの膜補強部材１０ａ、１０ｂが若干の位置ずれを起こしても高分子電解質膜１を屈曲させることができるので、更なるＰＥＦＣの低コスト化を図ることが可能となる。
（実施の形態５）
図３１は、本発明の実施の形態５に係るＰＥＦＣのセルにおけるＭＥＡの概略構成を模式的に示す斜視図である。
本発明の実施の形態５に係るＰＥＦＣは、実施の形態１に係るＰＥＦＣと基本的構成は同じであるが、以下のように構成されている。
まず、本実施の形態５に係るＰＥＦＣのセルにおける高分子電解質膜１の構成について説明する。
図３２は、図３１に示すＭＥＡ５における高分子電解質膜１を模式的に示す斜め上方から見た斜視図である。また、図３３は、図３１に示すＭＥＡ５における高分子電解質膜１を模式的に示す斜め下方から見た斜視図である。なお、図３２においては、高分子電解質膜１の上下方向を図の上下方向として表し、図３３においては、図３２における高分子電解質膜１の上下方向を表している。
図３２に示すように、高分子電解質膜１は、略４角形（ここでは、矩形）に形成されていて、互いに対向する第１主面Ｆ１０と第２主面Ｆ２０を有しており、段差部１２、１３を有するように段状に屈曲して形成されている。第１主面Ｆ１０は、略矩形の上位面Ｆ１１と、４つの略矩形の中位面Ｆ１２と、一対の略矩形の下位面Ｆ１３と、を有している。一対の下位面Ｆ１３は、第１主面Ｆ１０の４辺のうち互いに対向する一方の１組の辺Ｓ１、Ｓ１に沿って延びるように構成されている。また、中位面Ｆ１２は、下位面Ｆ１３の両端部に形成されており、段差部１２の段差だけ下位面Ｆ１３より上方に位置するように構成されている。上位面Ｆ１１は、一対の下位面Ｆ１３の間に形成されており、段差部１３の段差だけ中位面Ｆ１２より上方に位置するように構成されている。
また、第２主面Ｆ２０は、図３３に示すように、上位面Ｆ２１と、中位面Ｆ２２と、下位面Ｆ２３と、を有している。第１主面Ｆ１０における上位面Ｆ１１の裏面が、第２主面Ｆ２０における上位面Ｆ２１を構成し、また、第１主面Ｆ１０における中位面Ｆ１２の裏面が、第２主面Ｆ２０における中位面Ｆ２２を構成し、さらに、第１主面Ｆ１０における下位面Ｆ１３の裏面が、第２主面Ｆ２０における下位面Ｆ２３を構成している。
このように、高分子電解質膜１は、第１主面Ｆ１０においては、中位面Ｆ１２及び下位面Ｆ１３が上位面Ｆ１１に対して凹状に形成され、第２主面においては、中位面Ｆ２２及び上位面Ｆ２１が下位面Ｆ２３に対して凹状に形成されている。なお、高分子電解質膜１は、上記のように屈曲させることができるように、伸張性を有していることが好ましい。
次に、膜−膜補強部材接合体２０について説明する。
図３４は、図３１に示すＭＥＡ５における第１膜補強部材１０ａを模式的に示す斜め上方から見た斜視図である。図３５は、図３１に示すＭＥＡ５における膜−膜補強部材接合体２０を模式的に示す斜め上方から見た斜視図である。図３６は、図３１に示すＭＥＡ５における膜−膜補強部材接合体２０を模式的に示す斜め下方から見た斜視図である。なお、図３５においては、膜−膜補強部材接合体２０における上下方向を図の上下方向として表し、図３６においては、図３５における膜−膜補強部材接合体２０における上下方向を表している。
まず、第１膜補強部材１０ａ及び第２膜補強部材１０ｂの形状について説明する。なお、本実施の形態においては、第１膜補強部材１０ａ及び第２膜補強部材１０ｂは、同じ形状に形成されている。
図３４に示すように、第１膜補強部材１０ａ及び第２膜補強部材１０ｂは、帯状に形成されており、その両端部には、一方の主面Ｆ３０から所定の深さで各端から所定長に亘って該端部を切り欠くように切り欠き部１７、１７が形成されている。そして、これらの両端部における切り欠き部１７以外の残部が、相欠接ぎ部１８を構成している。
そして、図３５に示すように、第１膜補強部材１０ａ及び第２膜補強部材１０ｂは、切り欠き部１７、１７が形成されている主面Ｆ３０と、高分子電解質膜１の主面Ｆ１０、Ｆ２０と、が当接するように高分子電解質膜１に配置されている。具体的には、高分子電解質膜１の第１主面Ｆ１０の一対の下位面Ｆ１３及び該下位面Ｆ１３の両端に形成された中位面Ｆ１２に、膜状を呈する第１膜補強部材１０ａ、１０ａが一方の１組の辺Ｓ１、Ｓ１の全長に亘って延びるように配置されている。この場合、第１膜補強部材１０ａは、その一対の相欠接ぎ部１８が、それぞれ、高分子電解質膜１の一対の中位面Ｆ１２及び下位面Ｆ１３に当接するように配置されている。
また、図３６に示すように、第２主面Ｆ２０の上位面Ｆ２１及び中位面Ｆ２２には、膜状を呈する第２膜補強部材１０ｂ、１０ｂが、第２主面Ｆ２０の他方の１組の辺Ｓ２、Ｓ２の全長に亘って延びるように配置されている。この場合、第２膜補強部材１０ｂは、その一対の相欠接ぎ部１８が、それぞれ、高分子電解質膜１の一対の中位面Ｆ２２及び上位面Ｆ２１に当接するように配置されている。
このように、第１膜補強部材１０ａ、１０ａと第２膜補強部材１０ｂ、１０ｂは、全体として高分子電解質膜１の４辺に沿って延在して、高分子電解質膜１の周縁部に全周に亘って配置されており、第１膜補強部材１０ａ、１０ａ及び第２膜補強部材１０ｂ、１０ｂに形成された相欠接ぎ部１８は、高分子電解質膜１の４隅で高分子電解質膜１を挟むように相欠接ぎに（高分子電解質膜１が互いの間に介在するようにして、互いに嵌合するように）組み合わせられて配置されている。ここで、本発明において、「相欠接ぎに組み合わせる」とは、２つの膜補強部材の相欠接ぎ部を、両者で高分子電解質膜を挟むようにして重ね合わせることをいう。その結果、２つの膜補強部材の相欠接ぎ部は、互いに、相手の切欠部に高分子電解質が介在した状態で嵌合した状態となる。
この場合、正確には、少なくとも高分子電解質膜１の第１主面Ｆ１０における一対の第２膜補強部材１０ｂ、１０ｂの主面Ｆ３０の相欠接ぎ部１８以外の部分に重なり合う部分である上位面Ｆ１１は、一対の第１膜補強部材１０ａにおける高分子電解質膜１と接触しない方の主面Ｆ４０と面一になる。また、同様に、少なくとも高分子電解質膜１の第２主面Ｆ２０における一対の第１膜補強部材１０ａ、１０ａの主面Ｆ３０の相欠接ぎ部１８以外の部分に重なり合う部分である下位面Ｆ２３は、一対の第２膜補強部材１０ｂにおける高分子電解質膜１と接触しない方の主面Ｆ４０と面一になる。
ここで、面一とは、実質的に同一平面上にあることをいう。即ち、少なくとも高分子電解質膜１の上位面Ｆ１１と、一対の第１膜補強部材１０ａにおける主面Ｆ４０とが、ほぼ同じ高さであればよく、高分子電解質膜１の上位面Ｆ１１と一対の第１膜補強部材１０ａにおける主面Ｆ４０との間に隙間を有していてもよい。また、同様に、少なくとも高分子電解質膜１の下位面Ｆ２３と、一対の第２膜補強部材１０ｂにおける主面Ｆ４０とが、ほぼ同じ高さであればよく、高分子電解質膜１の下位面Ｆ２３と一対の第２膜補強部材１０ｂにおける主面Ｆ４０との間に隙間を有していてもよい。
なお、第１膜補強部材１０ａ及び第２膜補強部材１０ｂの厚み又は幅は、本発明の効果を得られる範囲であれば特に限定されないが、本発明の効果をより確実に得る観点から、第１及び第２膜補強部材１０ａ、１０ｂの厚み又は幅は等しいことが好ましい。また、同様の観点から、第１膜補強部材１０ａ及び第２膜補強部材１０ｂにおける切り欠き部１７の高さ寸法は、高分子電解質膜１の厚み寸法と略同一であることが好ましく、切り欠き部１７の長手方向の長さは、第１膜補強部材１０ａ又は第２膜補強部材１０ｂの幅より長いことが好ましく、該幅から更に高分子電解質膜１の厚み分の長さより若干長いことがより好ましい。
次に、膜−触媒層接合体３０について説明する。
図３７は、図３１に示すＭＥＡ５における膜−触媒層接合体３０を模式的に示す斜め上方から見た斜視図である。図３８は、図３１に示すＭＥＡ５における膜−触媒層接合体３０を模式的に示す斜め下方から見た模式図である。図３９は、図３７に示す膜−触媒層接合体３０のＸＸＸＩＸ−ＸＸＸＩＸ線に沿った断面図である。なお、図３７及び図３９においては、膜−触媒層接合体３０における上下方向を図の上下方向として表し、図３８においては、図３７における膜−触媒層接合体３０の上下方向を表している。
図３７乃至図３９に示すように、膜−触媒層接合体３０は、膜-膜補強部材接合体２０と触媒層２（アノード触媒層２ａ及びカソード触媒層２ｂ）を有している。
アノード触媒層２ａは、図３７及び図３９に示すように、高分子電解質膜１における第１主面Ｆ１０の中位面Ｆ１２と上位面Ｆ１１、Ｆ１１及び第１膜補強部材１０ａ、１０ａで形成される凹部９１（図３５参照）と、高分子電解質膜１に形成された段差部１２と第１膜補強部材１０ａとの間にできた隙間１９と、を埋めるようにして、高分子電解質膜１における第１主面Ｆ１０の第１膜補強部材１０ａ、１０ａが配置されていない領域である上位面Ｆ１１、Ｆ１１の一部と、第１膜補強部材１０ａ、１０ａの主面の一部と、を覆うように形成されている。
一方、カソード触媒層２ｂは、図３８及び図３９に示すように、高分子電解質膜１における第２主面Ｆ２０の中位面Ｆ２２と下位面Ｆ２３、Ｆ２３及び第２膜補強部材１０ｂ、１０ｂで形成される凹部９０（図３６参照）を埋めるようにして、高分子電解質膜１における第２主面Ｆ２０の第２膜補強部材１０ｂ、１０ｂが配置されていない領域である下位面Ｆ２３、Ｆ２３の一部と、第２膜補強部材１０ｂ、１０ｂの主面の一部と、を覆うように形成されている。
そして、図３７乃至図３９に示すように、アノード触媒層２ａ及びカソード触媒層２ｂは、ここでは、高分子電解質膜１と相似の矩形に形成され、高分子電解質膜１の厚み方向から見て、各々の周縁部が全周に亘って第１膜補強部材１０ａ、１０ａ及び第２膜補強部材１０ｂ、１０ｂと重なるように配置されている。また、図３９に示すように、ここでは、アノード触媒層２ａにおける厚み（高分子電解質膜１における第１主面Ｆ１０における中位面Ｆ１２とアノード触媒層２ａの主面との間の高低差）ｔ１は、カソード触媒層２ｂにおける厚み（高分子電解質膜１における第２主面Ｆ２０の中位面Ｆ２２とカソード触媒層２ｂの主面との高低差）ｔ２と、略同一となるように構成されている。
なお、ここでは、図３９に示すように、アノード触媒層２ａの厚みは、アノード触媒層２ａの主面と中位面Ｆ１２との間と、アノード触媒層２ａの主面と第１膜補強部材１０ａの主面との間とでは、異なるように形成しているが、これに限定されず、アノード触媒層２ａの厚みを全体として同じになるように（図３９において、アノード触媒層２ａの主面と中位面Ｆ１２との間と、アノード触媒層２ａの主面と第１膜補強部材１０ａの主面との間とが同じになるように）形成してもよい。また、同様に、カソード触媒層２ｂの厚みも、カソード触媒層２ｂの主面と中位面Ｆ２２との間と、カソード触媒層２ｂの主面と下位面Ｆ２３との間とでは、異なるように形成しているが、これに限定されず、カソード触媒層２ｂの厚みを全体として同じになるように（図３９において、カソード触媒層２ｂの主面と中位面Ｆ２２との間と、カソード触媒層２ｂの主面と下位面Ｆ２３との間とが同じになるように）形成してもよい。この場合、アノード触媒層２ａ及びカソード触媒層２ｂの主面は、周縁部に対して中央部が凹んだ形状になるが、この中央部の凹みは、後述するガス拡散層３によって埋めることができる。
また、図３９では、アノード触媒層２ａにおける厚みｔ１とカソード触媒層２ｂにおける厚みｔ２とが略同一となるように構成されているが、アノード触媒層２ａにおける厚みｔ１とカソード触媒層２ｂにおける厚みｔ２とが異なっていてもよい。
これにより、アノード触媒層２ａにおける主面の４辺のうち、互いに対向する一方の１組の辺Ｓ３、Ｓ３は、第１膜補強部材１０ａ、１０ａと当接して高分子電解質膜１の主面Ｆ１０に直接当接しないため、高分子電解質膜１は破損されない（図３７参照）。同様に、カソード触媒層２ｂにおける主面の４辺のうち、互いに対向する他方の１組の辺Ｓ４、Ｓ４は、第２膜補強部材１０ｂ、１０ｂと当接して高分子電解質膜１の主面Ｆ２０に直接当接しないため、高分子電解質膜１は破損されない（図３８参照）。
一方、アノード触媒層２ａにおける主面の互いに対向する他方の辺Ｓ４、Ｓ４は、高分子電解質膜１の主面Ｆ１０（正確には、上位面Ｆ１１）と直接当接するため、高分子電解質膜１が当該部分で破損する場合もある。しかしながら、このような場合であっても、高分子電解質膜１の主面Ｆ２０側には、当該部分に第２膜補強部材１０ｂ、１０ｂが配置されているので、反応ガスがクロスリークすることがない。また、同様に、カソード触媒層２ｂにおける主面の互いに対向する一方の辺Ｓ３、Ｓ３は、高分子電解質膜１の主面Ｆ２０（正確には、下位面Ｆ２３）と直接当接するため、高分子電解質膜１が当該部分で破損する場合もある。このような場合であっても、高分子電解質膜１の主面Ｆ１０側には、当該部分に第１膜補強部材１０ａ、１０ａが配置されているので、反応ガスがクロスリークすることがない。
次に、本実施の形態５に係るＰＥＦＣのセルにおけるＭＥＡ５の製造方法について説明する。
本実施の形態５に係るＰＥＦＣのセルにおけるＭＥＡ５は、基本的には実施の形態３に係るＰＥＦＣのＭＥＡ５と同じ製造方法で製造されるが、接合工程Ｐ１及び第２工程Ｐ１２が、以下のように異なる。
図４０は、本実施の形態５に係るＰＥＦＣのセルにおける膜−触媒層接合体３０の製造工程の接合工程Ｐ１を説明するための模式図である。
図４０に示すように、本実施の形態５の接合工程Ｐ１では、膜補強部材ロール６０に代えて膜補強部材ロール６９を使用している。
ここで、膜補強部材ロール６９の製造方法について説明する。
図４１は、膜補強部材ロール６９を製造するための処理エリア及び製造ラインの概略を示す模式図である。なお、図４１においては、一部を省略している
まず、処理エリアの構成について説明する。
図４１に示すように、処理エリアには、基材テープ６３ａに膜補強部材テープ６４ａが積層された基材−膜補強部材積層体６５ａを巻回した基材−膜補強部材ロール６６ａと、基材テープ６３ｂに膜補強部材テープ６４ｂが積層された基材−膜補強部材積層体６５ｂを巻回した基材−膜補強部材ロール６６ｂと、が配置されており、また、図示されないカッター及び押圧手段が配置されている。
具体的には、基材−膜補強部材ロール６６ａ及び基材−膜補強部材ロール６６ｂは、基材−膜補強部材ロール６６ａから引き出される基材−膜補強部材積層体６５ａの進行方向Ｄ２と、基材−膜補強部材６６ｂから引き出される基材−膜補強部材積層体６５ｂの進行方向Ｄ３と、が略直交するように配置されている。なお、基材−膜補強部材ロール６６ａの幅方向の長さは、第１膜補強部材１０ａの幅方向の長さと同じになるように構成されており、また、基材−膜補強部材ロール６６ｂの幅方向の長さは、第１膜補強部材１０ａにおける主面Ｆ３０の長手方向の長さｔ３（図３９参照）と同じになるように構成されている。
次に、補強部材ロール６９の製造方法について説明する。
基材−膜補強部材積層体６５ａが、基材−膜補強部材ロール６６ａから進行方向Ｄ２側に引き出され、基材−膜補強部材積層体６５ｂが、基材−膜補強部材ロール６６ｂから進行方向Ｄ３側に引き出され、それぞれ一旦停止する。そして、図示されないカッターにより、基材−膜補強部材積層体６５ｂにおける膜補強部材テープ６４ｂの端部から所定の長さ（第１膜補強部材１０ａの幅に相当する長さ）にあわせて、基材−膜補強部材積層体６５ｂのうちの膜補強部材テープ６４ｂのみが切断される。このとき、カッターの切り込みの深さは、膜補強部材テープ６４ｂの厚み寸法と同じになるように調整されており、基材−膜補強部材積層体６５ｂにおける基材テープ６３ｂが切断されないように構成されている。なお、基材テープ６３ｂは、カッターにより切断されない充分な機械的強度（硬さ、柔軟性）を有している。
次に、基材−膜補強部材積層体６５ｂが、進行方向Ｄ３側に更に引き出されて、一旦停止する。そして、図示されない押圧手段により、基材−膜補強部材積層体６５ａの膜補強部材テープ６４ａと、基材−膜補強部材積層体６５ｂの膜補強部材テープ６４ｂと、が固定される。
ついで、適宜な手段により、基材−膜補強部材積層体６５ｂから基材テープ６３ｂがはがされて、膜補強部材テープ６４ｂのみが基材−膜補強部材積層体６５ａにおける膜補強部材テープ６４ａの主面に固定され、膜補強部材接合体６７が形成される。このようにして形成された膜補強部材接合体６７は、基材テープ６３ａと（これらを基材−膜補強部材接合体テープ６８という）ともに進行方向Ｄ２に移動する。これにより、基材−膜補強部材接合体テープ６８には、膜補強部材テープ６４ｂが、その長手方向に所定のピッチで固定される。そして、この基材−膜補強部材接合体テープ６８が巻回されて、膜補強部材ロール６９が形成される。
なお、図示されない押圧手段による加圧処理を行う前の膜補強部材テープ６４ｂの表面（接触面となる部分）に、接着剤を塗工する前処理を行ってもよい。この場合、上記のように押圧手段によって膜補強部材テープ６４ｂの加圧処理を行ってもよく、また、膜補強部材テープ６４ｂの加熱を行ってから加圧処理を行ってもよい。また、接着剤としては、電池特性を低下させないものであることが好ましく、例えば、高分子電解質膜シート４１と同種または異種（但し、高分子電解質膜シート４１と十分に一体化可能な親和性を有するもの）の高分子電解質材料（例えば、先に高分子電解質膜１の構成材料として例示したもの）を分散媒又は溶媒に含有させた液を用いてもよい。
次に、接合工程Ｐ１の構成について説明する。
図４０に示すように、第１工程Ｐ１エリアには、高分子電解質膜ロール４０と、上記のようにして製造した膜補強部材ロール６９、６９と、図示されないカッターと、が配置されており、一対の基材−膜補強部材接合体テープ６８、６８が、高分子電解質膜シート４１の側端部に配置されるように高分子電解質膜ロール４０及び一対の膜補強部材ロール６９、６９の位置決めがされている。
次に、接合工程Ｐ１の処理について説明する。
図４０に示すように、高分子電解質膜ロール４０から高分子電解質シート４１が引き出され、また、膜補強部材ロール６９、６９から基材−膜補強部材接合体テープ６８、６８が引き出される。
ついで、図示されないカッターにより、基材−膜補強部材接合体テープ６８における膜補強部材接合体６７の端部から所定の長さ（ここでは、第１膜補強部材１０ａに相当する長さ）にあわせて、膜補強部材接合体６７が切断される。このとき、カッターの切り込みの深さは、膜補強部材接合体６７の厚み寸法と同じになるように調整されており、基材−膜補強部材接合体テープ６８における基材テープ６３ａが切断されないように構成されている。
次に、これらの基材−膜補強部材接合体テープ６８、６８が一対のローラ８０及びローラ８１を有する熱圧着機（図示せず）内に誘導される。熱圧着機内では、高分子電解質膜シート４１及び基材−膜補強部材接合体テープ６８、６８が、予熱されたローラ８０とローラ８１との間を進行方向Ｄ１側に進む過程において接合される。
次に、適宜な手段により、基材−膜補強部材接合体テープ６８から基材テープ６３ａがはがされて、膜補強部材接合体６７（第１膜補強部材１０ａ）のみが、高分子電解質膜シート４１に固定され、膜−膜補強部材積層体４２が形成される。このようにして形成された膜−膜補強部材積層体４２は、進行方向Ｄ１に移動する。これにより、膜−膜補強部材積層体４２には、第１膜補強部材１０ａ、１０ａが、その長手方向に所定のピッチで形成される。そして、形成された膜−膜補強部材積層体４２は、第２工程Ｐ１２エリアまで進む。
なお、高分子電解質シート４１に接触させる前の基材−膜補強部材接合体テープ６８、６８の表面（接触面となる部分）に、接着剤を塗工する前処理を行ってもよい。この場合、上記のようにローラ８０、８１を予熱して加圧処理を行ってもよく、予熱を行わずに、加圧処理のみ行ってもよい。
次に、第２工程Ｐ１２について説明する。
図４２は、本実施の形態５に係るＰＥＦＣのセルにおける膜−触媒層接合体３０の製造工程の第２工程Ｐ１２を説明するための模式図である。
図４２に示すように、本実施の形態５の第２工程Ｐ２では、実施の形態３の第２工程Ｐ２で使用される基材−膜補強部材ロール７７に代えて、膜補強部材ロール６９が使用されている点が異なり、他の構成及び処理については、実施の形態３と同じであるため、その詳細な説明は省略する。
このように構成された本実施の形態５に係るＰＥＦＣにおいても、実施の形態１に係るＰＥＦＣと同様の作用効果を奏する。
以上、本発明の実施の形態について詳細に説明したが、本発明は上記実施の形態に限定されるものではない。
例えば、上述した本発明の実施の形態については、第１膜補強部材又は第２膜補強部材の外側の周縁部（エッジ）が、高分子電解質膜の周縁部（エッジ）と一致している態様（高分子電解質膜の主面の略法線方向から見た場合に第１膜補強部材又は第２膜補強部材の外側のエッジと高分子電解質膜のエッジが重なり、高分子電解質膜のエッジがはみ出て見えない状態となっている態様）について説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、本発明の効果を得られる範囲において、第１膜補強部材又は第２膜補強部材のエッジが、高分子電解質膜のエッジよりも全体的に又は部分的にはみ出ている構成を有していてもよく、高分子電解質膜のエッジが、第１膜補強部材又は第２膜補強部材のエッジよりも全体的に又は部分的にはみ出ている構成を有していてもよい。
また、高分子電解質膜１は、略４角形であればよく、例えば、４つの内角が９０度でなくてもよく、また、４つの辺が多少湾曲していてもよく、あるいは、４つの角が面取りされていてもよい。
上記説明から、当業者にとっては、本発明の多くの改良や他の実施形態が明らかである。従って、上記説明は、例示としてのみ解釈されるべきであり、本発明を実行する最良の態様を当業者に教示する目的で提供されたものである。本発明の精神を逸脱することなく、その構造及び／又は機能の詳細を実質的に変更できる。
本発明の膜−膜補強部材接合体、膜−触媒層接合体、及び膜−電極接合体は、大量生産が可能な高分子電解質形燃料電池の部品として有用である。
本発明の高分子電解質形燃料電池は、自動車などの移動体、分散型（オンサイト型）発電システム（家庭用コジェネレーションシステム）などの主電源又は補助電源として好適に利用されることが期待される。
図１は、本発明の実施の形態１に係る高分子電解質形燃料電池のセルの概略構成を示す模式図である。 図２は、図１に示す高分子電解質形燃料電池のセルにおける高分子電解質膜の概略構成を模式的に示す斜視図である。 図３は、図２に示す高分子電解質膜に膜補強部材が配置された状態（膜−膜補強部材接合体）を模式的に示す斜視図である。 図４（ａ）は、図１に示す高分子電解質形燃料電池のセルにおける膜−触媒層接合体の概略構成を示す模式図である。 図４（ｂ）は、図４（ａ）に示す矢印ＩＶｂの方向から見た模式図である。 図５（ａ）は、図１に示す高分子電解質形燃料電池のセルにおけるＭＥＡの概略構成を示す模式図である。 図５（ｂ）は、図５（ａ）に示す矢印Ｖｂの方向から見た模式図である。 図６は、図４に示す膜−触媒層積層体を製造するための一連の工程の一部を概略的に示す模式図である。 図７は、図６に示す膜−触媒層積層体製造工程における接合工程を説明するための模式図である。 図８は、図６に示す膜−触媒層積層体製造工程における接合工程を説明するた めの模式図である。 図９は、図６に示す膜−触媒層積層体製造工程における熱圧着工程を説明する ための模式図である。 図１０は、図６に示す膜−触媒層積層体製造工程における塗工工程を説明す るための模式図である。 図１１は、特許文献２に開示された固体高分子電解質型燃料電池を、公知の薄膜積層体の製造技術を用いて大量生産しようと意図する場合に一般的に想定される製造方法の一例を示す説明図である。 図１２は、本発明の実施の形態２に係るＰＥＦＣのセルの概略構成を示す模式図である。 図１３は、図１２に示すセルの高分子電解質膜−内部補強膜複合体の概略構成を示す模式図である。 図１４は、図１３に示す高分子電解質膜−内部補強膜複合体の内部補強膜の概略構成を示す模式図である。 図１５は、特許文献１に開示されているセルの製造工程（触媒層塗布工程及び拡散層一体化工程）の概要を示す模式図である。 図１６は、特許文献２に開示されている固体高分子電解質型燃料電池のシール構造の概要を示す模式図である。 図１７は、図１に示すＰＥＦＣのセル１００におけるＭＥＡ５とガスケット１１の概略構成を模式的に示す斜視図である。 図１８は、膜−膜補強部材接合体シートを形成する他の製造方法を示した模式図である。 図１９は、図１８に示すロールナイフコーターの要部を拡大した模式図である。 図２０は、本発明の実施の形態３に係る高分子電解質形燃料電池における膜−膜補強部材接合体を模式的に示す斜め上方から見た斜視図である。 図２１は、図２０に示す膜−膜補強部材接合体を模式的に示す斜め下方から見た斜視図である。 図２２は、本実施の形態３に係る膜−触媒層接合体を模式的に示す斜め上方から見た斜視図である。 図２３は、図２２に示す膜−触媒層接合体を模式的に示す斜め下方から見た模式図である。 図２４は、図２３に示す膜−触媒層接合体のＸＸＩＩＩ−ＸＸＩＩＩ線に沿った断面図である。 図２５は、ＭＥＡの高分子電解質膜が屈曲していない状態（比較例２）を示す模式図である。 図２６は、図２２乃至図２４に示す膜−触媒層接合体を製造するための一連の工程（処理エリア）及び製造ラインの一部を概略的に示す模式図である。 図２７は、図２６に示す膜−触媒層接合体の製造工程における第２工程Ｐ２を説明するための模式図である。 図２８は、膜−膜補強部材接合体シートを形成する他の製造方法を示した模式図である。 図２９は、本発明の実施の形態４に係る高分子電解質形燃料電池のセルにおけるＭＥＡの概略構成を示す模式図である。 図３０は、本実施の形態４に係るＰＥＦＣのセルにおける膜−触媒層接合体の製造工程の接合工程Ｐ１を説明するための模式図である。 図３１は、本発明の実施の形態５に係るＰＥＦＣのセルにおけるＭＥＡの概略構成を模式的に示す斜視図である。 図３２は、図３１に示すＭＥＡにおける高分子電解質膜を模式的に示す斜め上方から見た斜視図である。 図３３は、図３１に示すＭＥＡにおける高分子電解質膜を模式的に示す斜め下方から見た斜視図である。 図３４は、図３１に示すＭＥＡにおける第１膜補強部材を模式的に示す斜め上方から見た斜視図である。 図３５は、図３１に示すＭＥＡにおける膜−膜補強部材接合体を模式的に示す斜め上方から見た斜視図である。 図３６は、図３１に示すＭＥＡにおける膜−膜補強部材接合体を模式的に示す斜め下方から見た斜視図である。 図３７は、図３１に示すＭＥＡにおける膜−触媒層接合体を模式的に示す斜め上方から見た斜視図である。 図３８は、図３１に示すＭＥＡにおける膜−触媒層接合体を模式的に示す斜め下方から見た模式図である。 図３９は、図３７に示す膜−触媒層接合体のＸＸＸＩＸ−ＸＸＸＩＸ線に沿 った断面図である。 図４０は、本実施の形態５に係るＰＥＦＣのセルにおける膜−触媒層接合体の製造工程の接合工程を説明するための模式図である。 図４１は、膜補強部材ロールを製造するための処理エリア及び製造ラインの 概略を示す模式図である。 図４２は、本実施の形態５に係るＰＥＦＣのセルにおける膜−触媒層接合体の製造工程の第２工程を説明するための模式図である。
符号の説明
１ 高分子電解質膜
１ａ 第１凹部
１ｂ 第２凹部
２ 触媒層
２ａ アノード触媒層
２ｂ カソード触媒層
３ ガス拡散層
３ａ アノードガス拡散層
３ｂ カソードガス拡散層
４ 電極
４ａ アノード
４ｂ カソード
５ ＭＥＡ（膜−電極接合体）
６ａ アノードセパレータ
６ｂ カソードセパレータ
７ 燃料ガス流路
８ 酸化剤ガス流路
９ 熱媒体流路
１０ａ 第１膜補強部材
１０ｂ 第２膜補強部材
１１ ガスケット
１２ 段差部
１５ 高分子電解質膜−内部補強膜複合体
１５ａ 高分子電解質膜
１５ｂ 高分子電解質膜
１５ｃ 内部補強膜
１６ 開口
１７ 切り欠き部
１８ 相欠接ぎ部
１９ 隙間
２０ 膜−膜補強部材接合体
３０ 膜−触媒層接合体
４０ 高分子電解質膜ロール
４１ａ 高分子電解質膜シート
４１ｂ キャスト膜
４１ｃ 高分子電解質膜シート
４２ 膜−膜補強部材積層体
４３ 凹部
４４ 高分子電解質溶液（塗工液）
４５ ブレード
４６ 膜−膜補強部材シート
４７ マスク
４８ 開口部
４９ 触媒層形成装置
５０ 膜−触媒層シート
５１ 基材−高分子電解質膜シート
６０ 膜補強部材ロール
６０ａ 膜補強部材ロール
６０ｂ 膜補強部材ロール
６１ 膜補強部材テープ
６１ａ 第１膜補強部材テープ
６１ｂ 第１膜補強部材テープ
６２ 膜−膜補強部材接合体ロール
６３ａ 基材テープ
６３ｂ 基材テープ
６４ａ 膜補強部材テープ
６４ｂ 膜補強部材テープ
６５ａ 基材−膜補強部材積層体
６５ｂ 基材−膜補強部材積層体
６６ａ 基材−膜補強部材ロール
６６ｂ 基材−膜補強部材ロール
６７ 膜補強部材接合体
６８ 基材−膜補強部材接合体テープ
６９ 膜補強部材ロール
７０ 第２膜補強部材テープ
７４ 基材テープ
７５ 基材テープ
７６ 基材−膜補強部材積層体
７６ａ 基材−膜補強部材積層体
７６ｂ 基材−膜補強部材積層体
７７ 基材−膜補強部材ロール
７７ｂ 基材−膜補強部材ロール
８０ ローラ
８１ ローラ
８２ ローラ
８３ ローラ
８４ 基材シート
８５ 基材−膜補強部材ロール
８６ 基材−膜補強部材接合体シート
９０ 凹部
９１ 凹部
９２ 回転ロール
９３ アプリケータロール
９４ 液ダム部
９５ ロールナイフコーター
９６ ロールナイフ
９６ａ 振れ刃部
９７ 切欠部
９７ａ 側面
９８ 凹部
１００ セル
２１０ 固体高分子電解質膜
２１２ ガスケット
２１３ 電極
２１４ 隙間部分
２２０ 保護膜
２２２ 開口部
２５０ 保護膜
２５２ 保護膜ロール
２６０ 固体高分子電解質膜
２６２ 高分子電解質膜ロール
２８０ 膜−保護膜ロール
２９０ ロール
３１０ 触媒層塗布工程
３２０ 拡散層一体化工程
３３０ 高分子電解質膜
３３１ 触媒層
３３２ 触媒層・電解質接合体
３３３ 拡散層
３８０ ホットロール
３９０ ホットロール
Ｄ１ 進行方向
Ｄ１０ 進行方向
Ｅ１ 辺
Ｅ２ 辺
Ｅ３ 辺
Ｅ４ 辺
Ｆ１ 主面
Ｆ２ 主面
Ｐ１ 接合工程
Ｐ２ 熱処理工程
Ｐ３ 熱圧着工程
Ｐ４ 塗工工程
Ｐ５ 裁断工程
Ｐ１２ 第２工程
Ｐ１３ 第３工程
Ｐ１４ 第４工程
Ｐ１５ 第５工程
Ｐ１６ 第６工程
Ｒ２００ 部分

Claims (15)

  1. 略４角形の形状を有する高分子電解質膜と、
    前記高分子電解質膜の一方の主面の側において該一方の主面の４辺のうちの互いに対向する１組の辺に沿って延びるように配置された１対の膜状の第１膜補強部材と、
    前記高分子電解質膜の他方の主面の側において該他方の主面の４辺のうちの互いに対向する１組の辺に沿って延びるように配置された１対の膜状の第２膜補強部材と、を備え、
    前記高分子電解質膜は、前記１対の第１膜補強部材及び前記１対の第２膜補強部材が配置されている部分が凹状に形成されており、
    前記１対の第１膜補強部材と前記１対の第２膜補強部材は、その主面が露出するように、かつ、全体として前記高分子電解質膜の周縁部を囲むように配置され、
    前記１対の第１膜補強部材は、露出した主面が前記高分子電解質膜の一方の主面と実質的に同一平面上に位置するように前記高分子電解質膜に配置されており、
    前記１対の第２膜補強部材は、露出した主面が前記高分子電解質膜の他方の主面と実質的に同一平面上に位置するように前記高分子電解質膜に配置されている、膜−膜補強部材接合体。
  2. 前記１対の第１膜補強部材と前記１対の第２膜補強部材とは、前記高分子電解質膜の４隅の部分を挟むように配置されている、請求項１に記載の膜−膜補強部材接合体。
  3. 前記１対の第１補強部材と前記１対の第２補強部材とは、前記高分子電解質膜の厚み方向から見て、全体として前記高分子電解質膜の周縁部に互いに重なり合わないように配置され、
    前記高分子電解質膜は、前記１対の第１膜補強部材の露出した主面と前記高分子電解質膜の前記一方の主面の前記１対の第１膜補強部材の間に位置する部分とが実質的に同一平面上に位置するように段状に屈曲されている、請求項１に記載の膜−膜補強部材接合体。
  4. 前記１対の第１膜補強部材は、前記互いに対向する１組の辺の全長に亘って該１組の辺に沿って延びるように配置されている、請求項３に記載の膜−膜補強部材接合体。
  5. 前記１対の第２膜補強部材は、各々の両端が屈曲された前記高分子電解質膜の段差部に接触するように配置されている、請求項４に記載の膜−膜補強部材接合体。
  6. 前記１対の第２膜補強部材は、該１対の第２膜補強部材の前記高分子電解質膜と接触しない方の主面と該高分子電解質膜の前記他方の主面の該１対の第２膜補強部材の両端より外方に位置する部分とが実質的に同一平面上に位置するような厚みを有している、請求項５に記載の膜−膜補強部材接合体。
  7. 前記１対の第１膜補強部材と前記１対の第２膜補強部材には、それぞれの両端部に相欠接ぎ部が形成されており、
    前記第１膜補強部材の相欠接ぎ部と前記第２膜補強部材の相欠接ぎ部とが前記高分子電解質膜の４隅の部分を挟むようにして相欠接ぎに組み合わせられている、請求項１に記載の膜−膜補強部材接合体。
  8. 前記１対の第１膜補強部材の前記高分子電解質膜と接触しない方の主面と、少なくとも前記高分子電解質膜の前記一方の主面の前記１対の第２膜補強部材の相欠接ぎ部以外の部分に重なり合う部分とが、実質的に同一平面上に位置するように、前記高分子電解質膜が段状に屈曲されるような態様で、前記１対の第１膜補強部材の相欠接ぎ部と前記１対の第２膜補強部材の相欠接ぎ部とが相欠接ぎに組み合わせられている、請求項７に記載の膜−膜補強部材接合体。
  9. 前記１対の第１膜補強部材は前記一方の１組の辺の全長に亘って該１組の辺に沿って延びるように配置され、
    前記１対の第２膜補強部材は前記他方の１組の辺の全長に亘って該１組の辺に沿って延びるように配置されている、請求項７に記載の膜−膜補強部材接合体。
  10. 前記１対の第２膜補強部材の前記高分子電解質膜と接触しない方の主面と、少なくとも前記高分子電解質膜の前記他方の主面の一対の前記第１膜補強部材の相欠接ぎ部以外の部分に重なり合う部分とが、実質的に同一平面上に位置するように、前記高分子電解質膜が段状に屈曲されるような態様で、前記１対の第１膜補強部材の相欠接ぎ部と前記１対の第２膜補強部材の相欠接ぎ部とが相欠接ぎに組み合わせられている、請求項７に記載の膜−膜補強部材接合体。
  11. 前記高分子電解質膜は、その内部に、イオン伝導パスとなる貫通孔を有する内部補強膜を有する、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の膜−膜補強部材接合体。
  12. 請求項１に記載の膜−膜補強部材接合体と、
    前記高分子電解質膜の一方の主面を覆うように配置された第１触媒層と、
    前記高分子電解質膜の他方の主面を覆うように配置された第２触媒層と、を備え、
    前記第１触媒層は前記１対の第１膜補強部材の露出した主面の一部と前記高分子電解質膜の一方の主面の該１対の第１膜補強部材の間に位置する部分とを覆うように配置されており、
    前記第２触媒層は前記１対の第２膜補強部材の露出した主面の一部と前記高分子電解質膜の他方の主面の該１対の第２膜補強部材の間に位置する部分とを覆うように配置されている、膜−触媒層接合体。
  13. 前記第１触媒層及び第２触媒層は、前記高分子電解質膜の厚み方向から見て各々の周縁部が全周に亘って前記第１膜補強部材及び第２膜補強部材と重なるように配置されている、請求項８に記載の膜−触媒層接合体。
  14. 請求項８に記載の膜−触媒層接合体と、
    前記膜−触媒層接合体の前記第１触媒層を覆うように配置された第１ガス拡散層と、
    前記膜−触媒層接合体の前記第２触媒層を覆うように配置された第２ガス拡散層と、を備える、膜−電極接合体。
  15. 請求項１４に記載の膜−電極接合体を備える、高分子電解質形燃料電池。
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