JP5333722B2 - 水素生成装置 - Google Patents
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Description
液体燃料から高純度の水素を得るための水素生成装置として、改質部、シフト反応部及び一酸化炭素除去部を備える改質システムが知られている。このような改質システムは、複雑であり小型化することに困難を伴う。
また、液体燃料から高純度の水素を得るための他の水素生成装置として、改質部及び水素透過膜を備える改質システムが知られている。このような改質システムは、シフト反応部や一酸化炭素除去部を必須の構成要素としないため、小型化することが比較的容易である。
そして、改質部及び水素透過膜を備える水素生成装置として、水蒸気発生手段や、この水蒸気発生手段で発生した水蒸気を水素透過側に供給する水蒸気供給経路を備える水素生成装置が提案されている(特許文献1参照。)。
なお、上記水素生成装置においては、水蒸気をスイープガスとして利用することにより、水素透過側の水素分圧を低下させることができる。そして、水素透過側と改質部との水素分圧差を大きくすることが可能であるため、水素の分離抽出が促進されるようになる。
また、ボイラーなどの水蒸気発生手段を利用するので、システムの起動性や過渡応答特性が低いという問題もある。
同図に示すように、この水素生成装置は、加熱部10と、改質部20、水素透過膜30と、透過部40と、ガス供給手段50とを具備する。
例えば、加熱ガスを流通させることにより加熱するようにすることができるが、これに限定されるものではない。例えば、ヒータを設置して、このヒータにより加熱してもよい。また、加熱部に燃料、排ガス、排改質ガス、空気などを適宜を供給して、これらを燃焼させて燃焼ガスを得、この燃焼ガスにより加熱してもよい。なお、その際には、燃焼触媒を用いてもよい。
燃焼ガスを得ることができる燃焼触媒としては、例えば白金(Pt)、パラジウム(Pd)等の貴金属や銅(Cu)、コバルト(Co)、鉄(Fe)等の遷移金属をアルミナ(Al2O3)、セリア(CeO2)、シリカ(SiO2)、チタニア(TiO2)等の無機多孔体に担持したものを挙げることができる。
例えば、改質用触媒としてロジウム(Rh)をアルミナ(Al2O3)の無機多孔体に担持したものを配置すればよいが、これに限定されるものではない。
一般的には、水蒸気改質反応により水素を得ることができるが、脱水素反応、部分酸化反応、オートサーマルリフォーミング反応、分解反応などを利用しても構わない。
各反応に適した触媒を配置し、燃料及び反応に必要な水蒸気や空気などを供給する必要がある。燃料から水素を得ることができる触媒としては、例えば燃料改質用触媒、脱水素反応用触媒、水性ガスシフト反応用触媒などが挙げられる。
具体的には、白金(Pt)、ロジウム(Rh)、ルテニウム(Ru)等の貴金属や銅(Cu)、コバルト(Co)、鉄(Fe)等の遷移金属をアルミナ(Al2O3)、セリア(CeO2)、シリカ(SiO2)、チタニア(TiO2)等の無機多孔体に担持したものを挙げることができる。触媒は、ペレット状の触媒を充填したものであっても構わない。また、触媒成分粉末を含むスラリーを、スプレー法やウォッシュコート法などにより、フィン等に塗布すると好適である。
水素を得ることができる反応により、改質部に供給するガスなどは異なる。例えば水蒸気改質反応により水素含有ガスを得る場合には、燃料及び水蒸気の供給が必要である。また、例えば脱水素反応により水素含有ガスを得る場合には、燃料のみを供給すればよい。燃料としては、例えばガソリンなどの液体炭化水素や、エタノールなどのアルコール、アルデヒド類、天然ガスなど反応によって水素を生成可能な種々の炭化水素系燃料を用いることができる。
なお、燃料が硫黄分を含有する場合には、脱硫器を設けて、燃料の脱硫を行った後、用いることが望ましい。
水素含有ガスを得る反応や燃料により、水素生成部に配置する触媒の位置は、適宜選択することが望ましい。例えば、入口部では、水蒸気改質反応に活性の高い触媒を配置し、出口部分では、水性ガスシフト反応に活性の高い触媒を配置することが望ましい。
水素透過膜は、膜厚が薄いほど、水素透過量が増すため、薄膜化に関する研究が盛んに行われている。薄膜化された水素透過膜を用いることで、水素生成装置をより小型化することができる。また、小型化することにより、Pd使用量を抑えることもできるため、薄膜化された水素透過膜を用いることが望ましい。
更に、水素生成装置の小型化を考慮すると、平板状の水素透過膜であることが望ましい。平板状の水素透過膜を得るに際し、支持体上に水素透過膜を形成してもよいが、薄膜の水素透過膜を形成した後に、支持体上に配置させて強度を確保してもよい。
支持体は、水素透過膜の強度を補強する機能と共に、透過した水素の流れを妨げないようにする機能を備える必要があり、多孔体のプレートであることが望ましい。
多孔体プレートは、セラミック製のものでも、金属製のものでも構わない。なお、金属製のものを用いる場合には、水素透過膜と合金を形成する可能性がある成分が含まれている場合がある。このような場合には、多孔体プレートの表面に水素透過膜との合金化を阻止するための保護層を設ける必要がある。具体的には、アルミナ(Al2O3)やジルコニア(ZrO2)などの保護膜を金属製の多孔体プレートの表面に形成すればよい。
なお、上述した加熱部10や改質部20、透過部40においては、ガスの流れの偏りを減らし、熱の伝わりを良くするために、フィン等が設けられていることが望ましい。
ここで、「酸素低濃度ガス」とは、要するに酸素が含まれていても酸素濃度が低いガス又は酸素が含まれていないガスをいう。「酸素濃度が低い」とは、透過部内の水素濃度、温度、圧力等により決定されるものであり、各条件に合わせて適宜設定すればよい。例えば、酸素濃度が5体積%以下、好ましくは3体積%以下であることをいうが、特に限定されるものではない。酸素低濃度ガスの成分としては、触媒が介在しない条件下で、水素と反応しないものであることが望ましく、例えば、窒素、二酸化炭素、水蒸気などを挙げることができる。
なお、酸素低濃度ガスは、これらの単一成分から構成されているもの、複数成分から構成されているもののいずれを用いることもできる。
同図に示すように、この水素生成装置は、加熱部10と、改質部20、水素透過膜30と、透過部40と、第1形態のガス供給手段とを具備する。
即ち、かかるガス供給手段は、エンジン100においてλ=1の関係を満たすストイキ燃焼された排ガスを透過部40に導入する第1排ガス導入部51aを備えている。
特に、エンジンの排ガスを用いた場合には、暖かいガスをスイープガスとして利用することができるため、透過部が冷却されることを抑制することができる。
なお、本実施形態においては、生成した水素を内燃機関であるエンジンに供給する場合を示したが、本実施形態はこれに限定されるものではない。例えば、図示しない排ガス浄化装置に供給することもできる。
同図に示すように、この水素生成装置は、加熱部10と、改質部20、水素透過膜30と、透過部40と、第2形態のガス供給手段とを具備する。
即ち、かかるガス供給手段は、エンジン100においてλ>1の関係を満たすリーン燃焼された排ガスを加熱部10に導入する第2排ガス導入部51bと、燃料を加熱部10に導入する燃料導入部51c及び改質部20において改質された排改質ガスを加熱部10に導入する排改質ガス導入部51dのうちの少なくとも1つの導入部と、加熱部10においてλ=1の関係を満たすストイキ燃焼された排ガス等を透過部40に導入する第3排ガス導入部51eとを備えている。
また、エンジンがλ>1の関係を満たすリーン燃焼をしている場合には、排ガスは燃焼に利用されなかった酸素を多く含んでいる。
これらを利用することにより、加熱部において燃焼させることができる。一方で、排改質ガスに含まれる燃焼可能な成分だけでは、排ガスに含まれる全ての酸素を燃焼させることができない場合には、更に燃料を加えることもできる。
なお、本実施形態においては、生成した水素を内燃機関であるエンジンに供給する場合を示したが、本実施形態はこれに限定されるものではない。例えば、図示しない排ガス浄化装置に供給することもできる。
同図に示すように、この水素生成装置は、加熱部10と、改質部20、水素透過膜30と、透過部40と、第3形態のガス供給手段とを具備する。
即ち、かかるガス供給手段は、エンジン100においてλ>1の関係を満たすリーン燃焼された排ガスから高濃度窒素ガス及び高濃度二酸化炭素ガスのいずれか一方又は双方を分離抽出することにより酸素低濃度ガスを生成する酸素低濃度ガス生成手段53と、エンジン100においてλ>1の関係を満たすリーン燃焼された排ガスを酸素低濃度ガス生成手段53に導入する第4排ガス導入部51fと、酸素低濃度ガス生成手段53において生成された酸素低濃度ガスを透過部40に導入する第5排ガス導入部51gとを備えている。
なお、本実施形態においては、生成した水素を内燃機関であるエンジンに供給する場合を示したが、本実施形態はこれに限定されるものではない。例えば、図示しない排ガス浄化装置に供給することもできる。
同図に示すように、この水素生成装置は、加熱部10と、改質部20、水素透過膜30と、透過部40と、第4形態のガス供給手段とを具備する。
即ち、かかるガス供給手段は、加熱部10においてλ<1の関係を満たすリッチ燃焼された燃焼ガスを透過部40に導入する第1燃焼ガス導入部55aを備えている。
同図に示すように、この水素生成装置は、加熱部10と、改質部20、水素透過膜30と、透過部40と、第5形態のガス供給手段とを具備する。
即ち、かかるガス供給手段は、燃焼手段57と、改質部20及び加熱部10のうちの少なくとも1つに導入される燃料及び改質部20に導入される水の一方又は双方と燃焼手段57においてλ≦1の関係を満たすリッチないしストイキ燃焼された排ガスとの熱交換を行う第1熱交換手段59a、59bと、加熱部10においてλ>1の関係を満たすリーン燃焼された燃焼ガスを燃焼手段57に導入する第2燃焼ガス導入部55bと、燃焼手段57においてλ≦1の関係を満たすリッチないしストイキ燃焼された燃焼ガスを第1熱交換手段59a、59bに導入する第3燃焼ガス導入部55cと、第1熱交換手段59a、59bにおいて熱交換された燃焼ガスを透過部40に導入する第4燃焼ガス導入部55dとを備えている。
そこで、未燃の燃料を有効に利用するため、空気を加えて一部を燃焼させ、燃焼により得られた熱を燃料や水の加熱に使用することで、水素生成装置のエネルギ効率を高めることができる。
燃料や水は改質部に供給される際に、加熱されガスになっていることが好ましく、この点からも燃焼により得られた熱を利用することは有効である。なお、空気を導入して未燃の燃料を燃焼させる際には、酸素が残らないように空気の導入量を調整する必要がある。
また、燃焼手段には、加熱部で用いることができるものと同様の燃焼触媒を設けることで所望の燃焼を実施することができる。その際、燃焼の温度は、200〜800℃程度が好ましい。燃焼の温度が高すぎると、触媒が劣化する虞があり、また反応器に使用できる材質が限られてくる。更に、燃焼により得られた熱を燃料や水の加熱に利用する際には、熱交換器型の反応器等を用いるとより効率良く熱を伝えることができる。
同図に示すように、この水素生成装置は、加熱部10と、改質部20、水素透過膜30と、透過部40と、第6形態のガス供給手段とを具備する。
即ち、かかるガス供給手段は、燃焼手段57と、改質部20、加熱部10及び燃焼手段57のうちの少なくとも1つに導入される燃料及び改質部20に導入される水の一方又は双方と燃焼手段57においてλ=1の関係を満たすストイキ燃焼された排ガスとの熱交換を行う第2熱交換手段59a、59bと、加熱部10においてλ>1の関係を満たすリーン燃焼された燃焼ガスを燃焼手段57に導入する第5燃焼ガス導入部55eと、燃焼手段57においてλ=1の関係を満たすストイキ燃焼された燃焼ガスを第2熱交換手段59a、59bに導入する第6燃焼ガス導入部55fと、第2熱交換手段59a、59bにおいて熱交換された燃焼ガスを透過部40に導入する第7燃焼ガス導入部55gとを備えている。
そこで、燃料を加えて燃焼させ、酸素を低濃度しか含まないガスとし、その燃焼により得られた熱を燃料や水の加熱に使用することで、水素生成装置のエネルギ効率を高めることができる。
また、上述のように燃料や水は改質部に供給される際に、加熱され蒸気になっていることが好ましく、この点からも燃焼により得られた熱を利用することは有効である。
更に、燃焼手段には、加熱部で用いることができるものと同様の燃焼触媒を設けることで所望の燃焼を実施することができる。その際、燃焼の温度は、200〜800℃程度が好ましい。燃焼の温度が高すぎると、触媒が劣化する虞があり、また反応器に使用できる材質が限られてくる。更に、燃焼により得られた熱を燃料や水の加熱に利用する際には、熱交換器型の反応器等を用いるとより効率良く熱を伝えることができる。
更に、各実施形態においては、適宜組み合わせることにより、例えばエンジンの燃焼状態や燃料電池システムの運転状態などに応じた対応を採ることができる。適宜組み合わせる場合には、例えば、各ガス導入部(例えば配管)を別個に設けることができる。また、これに限定されるものではなく、例えば、酸素センサーと弁機構を組み合わせることにより、各ガス導入部(例えば配管)を一体にして設けることもできる。この場合には、例えば各ガス導入部(例えば配管)においてバイパスを設けてもよい。
図3に示す水素生成装置を作製した。
具体的には、水素透過膜として、パラジウム膜を適用し、改質部に改質用触媒としてRh/Al2O3を配置し、ガス供給手段として、エンジンにおいてλ=1の関係を満たすストイキ燃焼された排ガスを2L/minで供給するガス供給手段を適用した。
具体的には、改質部には、エタノール及び水蒸気をS/C=2になるように供給し、400〜500℃で改質反応を行わせた。なお、加熱部には、改質部の温度が400〜500℃になるように加熱ガスを供給した。また、透過部への供給水素分圧が0.2MPaになるように調整した。
その結果、所定量の水素透過量を得ることができた。
図6に示す水素生成装置を作製した。
具体的には、燃焼手段に燃焼触媒としてPt/Al2O3を配置し、水素透過膜として、パラジウム膜を適用し、改質部に改質用触媒としてRh/Al2O3を配置し、ガス供給手段として、加熱部においてλ<1の関係を満たすリッチ燃焼された排ガスを2L/minで供給するガス供給手段を適用した。
具体的には、改質部には、エタノール及び水蒸気をS/C=2になるように供給し、400〜500℃で改質反応を行わせた。なお、加熱部には、改質部の温度が400〜500℃になるようにエタノール及び空気を供給した。また、透過部への供給水素分圧が0.2MPaになるように調整した。
その結果、所定量の水素透過量を得ることができた。
図8に示す水素生成装置を作製した。
具体的には、燃焼手段に燃焼触媒としてPt/Al2O3を配置し、水素透過膜として、パラジウム膜を適用し、改質部に改質用触媒としてRh/Al2O3を配置し、ガス供給手段として、加熱部においてλ>1の関係を満たすリーン燃焼し、燃焼手段においてλ=1の関係を満たすストイキ燃焼された排ガスを2.5L/minで供給するガス供給手段を適用した。
なお、熱交換手段として、熱交換器型の反応器を適用し、燃焼手段により得られた熱を後述するエタノール及び水(水蒸気)の加熱に利用した。
具体的には、改質部には、エタノール及び水蒸気をS/C=2になるように供給し、400〜500℃で改質反応を行わせた。なお、加熱部には、改質部の温度が400〜500℃になるようにエタノール及び空気を供給した。また、透過部への供給水素分圧が0.3MPaになるように調整した。
その結果、所定量の水素透過量を得ることができた。
ガス供給手段を適用しなかった、即ちスイープガスを供給しなかったこと以外は、実施例1と同様の操作を繰り返して、水素生成量を測定した。
その結果、所定量の約半分の水素透過量しか得ることができなかった。
10a 空気導入部
20 改質部
21a 燃料導入部
21b 水導入部
30 水素透過膜
40 透過部
50 ガス供給手段
51a 第1排ガス導入部
51b 第2排ガス導入部
51c 燃料導入部
51d 排改質ガス導入部
51e 第3排ガス導入部
51f 第4排ガス導入部
51g 第5排ガス導入部
53 酸素低濃度ガス生成手段
55a 第1燃焼ガス導入部
55b 第2燃焼ガス導入部
55c 第3燃焼ガス導入部
55d 第4燃焼ガス導入部
55e 第5燃焼ガス導入部
55f 第6燃焼ガス導入部
55g 第7燃焼ガス導入部
57 燃焼手段
57a 空気導入部
59a、59b 第1熱交換手段(第2熱交換手段)
100 エンジン
110 水素供給部
Claims (6)
- 加熱部と、
燃料を改質ガスに改質する改質部と、
上記改質部で改質した改質ガスから水素ガスを分離抽出する水素分離膜と、
上記水素分離膜で分離抽出した水素ガスが流れる透過部と、
上記透過部に対して酸素低濃度ガスを供給するガス供給手段と、
を具備し、
上記ガス供給手段が、内燃機関においてストイキ燃焼された排ガスを上記透過部に導入する第1排ガス導入部を備えており、
上記透過部の水素ガスを上記内燃機関に供給する
ことを特徴とする水素生成装置。 - 上記ガス供給手段が、内燃機関においてリーン燃焼された排ガスを上記加熱部に導入する第2排ガス導入部と、燃料を該加熱部に導入する燃料導入部及び上記改質部において改質された排改質ガスを該加熱部に導入する排改質ガス導入部のうちの少なくとも1つの導入部と、該加熱部においてストイキ燃焼された排ガスを上記透過部に導入する第3排ガス導入部と、を備えていることを特徴とする請求項1に記載の水素生成装置。
- 上記ガス供給手段が、内燃機関においてリーン燃焼された排ガスから高濃度窒素ガス及び/又は高濃度二酸化炭素ガスを分離抽出することにより酸素低濃度ガスを生成する酸素低濃度ガス生成手段と、内燃機関においてリーン燃焼された排ガスを該酸素低濃度ガス生成手段に導入する第4排ガス導入部と、該酸素低濃度ガス生成手段において生成された酸素低濃度ガスを上記透過部に導入する第5排ガス導入部と、を備えていることを特徴とする請求項1に記載の水素生成装置。
- 上記ガス供給手段が、上記加熱部においてリッチ燃焼された燃焼ガスを上記透過部に導入する第1燃焼ガス導入部を備えていることを特徴とする請求項1に記載の水素生成装置。
- 上記ガス供給手段が、燃焼手段と、上記改質部及び上記加熱部のうちの少なくとも1つに導入される燃料及び/又は該改質部に導入される水と該燃焼手段においてリッチないしストイキ燃焼された燃焼ガスとの熱交換を行う第1熱交換手段と、該加熱部においてリーン燃焼された燃焼ガスを該燃焼手段に導入する第2燃焼ガス導入部と、該燃焼手段においてリッチないしストイキ燃焼された燃焼ガスを該第1熱交換手段に導入する第3燃焼ガス導入部と、該第1熱交換手段において熱交換された燃焼ガスを上記透過部に導入する第4燃焼ガス導入部と、を備えていることを特徴とする請求項1に記載の水素生成装置。
- 上記ガス供給手段が、燃焼手段と、上記改質部、上記加熱部及び上記燃焼手段のうちの少なくとも1つに導入される燃料及び/又は該改質部に導入される水と該燃焼手段においてストイキ燃焼された燃焼ガスとの熱交換を行う第2熱交換手段と、該加熱部においてリーン燃焼された燃焼ガスを該燃焼手段に導入する第5燃焼ガス導入部と、該燃焼手段においてストイキ燃焼された燃焼ガスを該第2熱交換手段に導入する第6燃焼ガス導入部と、該第2熱交換手段において熱交換された燃焼ガスを上記透過部に導入する第7燃焼ガス導入部と、を備えていることを特徴とする請求項1に記載の水素生成装置。
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