JP5241064B2 - 植物組織内成分の抽出方法 - Google Patents

植物組織内成分の抽出方法 Download PDF

Info

Publication number
JP5241064B2
JP5241064B2 JP2005157199A JP2005157199A JP5241064B2 JP 5241064 B2 JP5241064 B2 JP 5241064B2 JP 2005157199 A JP2005157199 A JP 2005157199A JP 2005157199 A JP2005157199 A JP 2005157199A JP 5241064 B2 JP5241064 B2 JP 5241064B2
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
plant
raw material
water vapor
processing chamber
hydrolysis
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Active
Application number
JP2005157199A
Other languages
English (en)
Other versions
JP2006328304A (ja
Inventor
晃一 中村
賢 和田
Original Assignee
晃一 中村
賢 和田
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 晃一 中村, 賢 和田 filed Critical 晃一 中村
Priority to JP2005157199A priority Critical patent/JP5241064B2/ja
Publication of JP2006328304A publication Critical patent/JP2006328304A/ja
Application granted granted Critical
Publication of JP5241064B2 publication Critical patent/JP5241064B2/ja
Active legal-status Critical Current
Anticipated expiration legal-status Critical

Links

Images

Classifications

    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E50/00Technologies for the production of fuel of non-fossil origin
    • Y02E50/10Biofuels, e.g. bio-diesel

Landscapes

  • Extraction Or Liquid Replacement (AREA)

Description

本発明は、木酢液、竹酢液などの植物の組織内成分を抽出する植物組織内成分抽出方法に関する。
木酢液、竹酢液などの植物組織内成分を抽出する方法として従来より、いわゆる燻炭方法が知られている。この方法は、特許文献1に記載されているように、植物原料を炭化させることによって水蒸気を含んだ煙を発生させ、この煙を冷却して得られた液体を精製することによって木・竹酢液を抽出する方法である。
しかしながら、このような方法によるときには、タール分やベンツピレンのような発がん性物質、環境汚染物質を含んでいることを指摘して、亜臨界水抽出を利用した木・竹酢液の製造方法が提案された。この方法は、樹木や竹の葉あるいは根を圧力容器に容れ、その圧力容器内に飽和水蒸気又は加熱水蒸気を供給して120℃〜380℃に加熱するとともに圧力容器の内圧を0.1Mpa〜1.0Mpaに保持して水蒸気を抽出し、抽出した水蒸気を冷却、凝結させることによって木・竹酢液を製造する方法である。
この方法を用いて植物を処理すると、図4に示すようにセルロース、ヘミセルロース、リグニンなどが分子分解を受けるため、植物組織内成分が漏出して回収が可能となる。実際にこの方法によって得られた木・竹酢液は、精油分が含まれていて香りが良く、またタール分やベンツピレンといった発ガン物質、環境汚染物質は殆ど含まれないため、安全であることが特許文献2に強調されている。
ところで、特許文献2に記載された方法は、亜臨界水領域の高温、高圧の水蒸気を植物原料に供給し、高温の水蒸気を原料に接触させることによって植物原料を加熱分解させ、加熱分解により原料から発生した気体を水蒸気とともに回収し、回収した気体を凝結して木・竹酢液を抽出するという構想の発明である。原料に供給する水蒸気が高温、高圧であるほど、加熱分解力が大きく、木・竹酢液といった植物の組織内成分の抽出の抽出効率が高い。
すなわち、水は、図5に示すように、温度を375℃以上、圧力を22MPa以上にあげると臨界点に達し、水(液体)でもなく蒸気(気体)でもないきわめて流動性の高い超臨界水流体になる。ところが超臨界水はステンレス容器であっても、ぼろぼろにしてしまうほどの分解力を有するが、分解力が強すぎて植物組織の加水分解には活用することができない。
そこで、特許文献2に記載された方法は、この臨界点より温度・圧力が低い亜臨界領域の水蒸気(熱水)の加水分解力を利用して樹木や竹から木・竹酢液を抽出しようという試みである、要するに臨界点より温度・圧力が低い亜臨界水領域の熱水の有する成分抽出作用と加水分解作用を活用して木・竹酢液を抽出する試みのものであり、特許文献2では、木・竹酢液の抽出には、温度が好ましくは120℃〜380℃、圧力が好ましくは0.1Mpa〜1.0Mpaの水蒸気を用いるとされているが、現実に上限の380℃の熱水では抽出成分が焦げ臭くなり、逆に下限の飽和水蒸気に近い120℃の熱水では高圧を要し、抽出効率が低く実用にならないなどの問題があって、実用レベルで、植物組織に供給する加熱水蒸気の温度、圧力を適正に設定することは極めて難しいという問題がある。
これに対して燻炭による抽出方式は、原始的な方式ではありながら、亜臨界水利用による抽出方式のように外部から熱水を加える必要がないので、成分の抽出効率が優れているといえる。唯、燻炭による抽出方式が抱える問題は、特許文献2が指摘するように抽出された木・竹酢液にタール分やベンツピレンといった環境汚染物質が含まれる点である。
特許公開平6−299163 特許公開2005−15722
解決しようとする問題点は、亜臨界水利用による抽出方式によるときには、実用レベルで、植物組織に供給する加熱水蒸気の温度、圧力の設定が極めて難しく、また、燻炭による抽出方式によるときには、抽出成分に環境汚染物質が含まれるという点である。
本発明は、植物組織を炭化させず、また亜臨界水領域の熱水を外部から植物に供給することなく植物組織内成分を変質させずに効率よく抽出する点を最大の特徴とする。
本発明によれば、植物原料を直接加熱し、植物原料自身が有する水分を蒸発させて植物原料の加水分解を進行させ、加水分解によって植物原料の細胞から開放された植物組織内成分を水蒸気中に取り込ませ、その水蒸気を冷却し、水蒸気中に含まれた植物組織内成分を抽出するため、植物組織内成分の抽出効率が高く、また、亜臨界水領域の高温熱水を使用しないため、抽出された植物組織内成分の変質がなく、高品質の抽出成分を得ることができる。
植物組織を炭化させず、また亜臨界水領域の熱水を外部から供給することなく植物組織内成分を変質させずに効率よく植物組織内成分を抽出するという目的を、密閉した処理チャンバー内で一定時間をかけて加熱した温度の飽和水蒸気圧のもとで植物原料を攪拌しつつ加熱して、植物原料中に含まれる植物組織を加水分解し、発生する水蒸気に含まれる植物組織内成分を抽出することによって実現した。
図1は、本発明による植物組織内成分抽出方法の実施に使用する装置の外観図、図2は装置の概要を略示的に示す構成図である。図2において、植物組織内成分抽出装置は、処理チャンバー1と、抽出管2と、冷却塔3と、循環ポンプ4との組み合わせからなっている。処理チャンバー1は、内部に投入された植物原料を加熱して加水分解処理を行う釜であり、その内壁には加熱ヒータ5が装備され、処理チャンバー1と、冷却塔3間は、前記抽出管2で接続されている。
抽出管2は、処理チャンバー1の下部の蒸気戻り口6と、上部の蒸気送出口7間をつなぐ循環管路であり、冷却塔3は、その管路内に接続され、循環ポンプ4は、冷却塔3の上流側の管路内に接続されたものである。また、処理チャンバー1は、植物原料の投入口8と排出口9とを有し、その内部には、垂直軸を中心に回転しながら槽内に投入された植物原料を攪拌する攪拌羽根10を装備している。
冷却塔3は、抽出管2内の空気(蒸気)を冷却する熱交換器であり、循環ポンプ4は、加水分解処理後、処理チャンバー1内の水蒸気を冷却塔3に強制送風するものである。
次に上記抽出装置を用いて原料から植物組織内成分を抽出する要領を以下に説明する。植物組織内成分は、原料投入処理に続いて加水分解処理、冷却処理を順次行うことによって抽出される。図3に本発明のフローチャートを示す。
(1)原料投入処理
原料投入処理は、植物原料を処理チャンバー1内に投入し、処理チャンバー1を密閉する処理である(ステップS1)。植物原料には、例えば、杉、ヒノキなど樹木の葉、根又は竹の葉、根である。樹木の葉、根からは木酢液が得られ、竹の葉、根からは竹酢液が得られる。杉、ヒノキ、竹などの植物原料が保有している水分量は重量比で約10〜20%である。
本発明においては原則的に植物原料が保有する水分をそのまま利用して加熱並びにこれに引き続いて冷却処理を行うが、必要により20%以下の量の水分を加えることができる。
(2)加水分解処理
加水分解処理は、処理チャンバー1内の植物原料を130℃〜150℃の範囲で加熱し、植物原料に含まれる水分を蒸発させ、その水蒸気雰囲気中に植物原料を一定時間曝して植物原料の細胞組織を破壊して細胞内の植物組織内成分を水蒸気中に取り込ませる処理である。すなわち、処理チャンバー1内に植物原料を投入したのち、投入口8を閉じ、タイマーをセットしてヒータ5に通電し、処理チャンバー1内を130℃〜150℃に加熱する(ステップS2)。処理チャンバー1内の圧力は、そのときの飽和水蒸気圧に保たれる。また、一定間隔(例えば2秒)ごとに1回程度攪拌羽根10を回転駆動して処理チャンバー1内の原料を攪拌する。
この状態で一定時間をかけて加熱した温度での飽和水蒸気圧のもと、130℃〜150℃で植物原料を加熱しながら処理チャンバー1内に発生する蒸気にて加水分解処理を進行させ、図4に示したように植物壁が破壊され、細胞内に閉じ込められた植物組織内成分が開放されて水蒸気に取り込まれ、処理チャンバー1内に充満する。植物原料の加水分解が進行して、予め定められた時間経過後、ヒータ5の電源を遮断して加水分解処理を完了する(ステップS3)。
植物原料の加水分解処理に要する時間は、処理チャンバー1の容量にもよるが、通常は5〜8時間である。本発明は、植物組織を炭化させず、また亜臨界水領域の熱水を外部から供給することなく植物組織内成分を変質させずに効率よく植物組織内成分を抽出するという目的を、密閉した処理チャンバー内で一定時間をかけて加熱した温度の飽和水蒸気圧のもとで物原料を攪拌しつつ加熱して、植物原料中に含まれる植物組織を加水分解し、発生する水蒸気に含まれる植物組織内成分を抽出することによって実現した。
130℃〜150℃の温度で加熱したときには、加熱温度での飽和水蒸気圧のもとで数時間のうちに植物原料を加水分解処理することができる。
(3)冷却処理
冷却処理は、加水分解処理後、処理チャンバー1内の水蒸気を冷却して水蒸気中に含まれる植物組織内成分を抽出する処理である。植物原料の加熱終了後、送出側、戻り側の抽出管のバルブV1、V2を開き、循環ポンプ4を起動して処理チャンバー1内の水蒸気を抽出管2内に吸引し、冷却塔3を経由させて一部を凝結させ、余剰の水蒸気は再び処理チャンバー1内に戻し、処理チャンバー1内の水蒸気を冷却塔3と処理チャンバー1間で循環させる。冷却塔3内に送り込まれた水蒸気の一部は、冷却されて水蒸気に含まれる植物組織内成分が凝結し、植物の成分液として抽出され、その成分液が冷却塔3内に貯められる(ステップS4)。
処理チャンバー1内の水蒸気は、冷却処理が繰り返されることによって次第に温度・圧力が下がり、処理チャンバー1内が常温、常圧になったことを確認して冷却塔3のドレインを開き、冷却塔3内で抽出された成分液を容器内に回収する(ステップS5)。本発明による植物組織内成分の抽出方法は、温度130℃〜150℃、加熱温度での飽和水蒸気圧のもとで数時間をかけて植物原料を加水分解処理し、植物組織内成分を抽出するものである。本発明の方法を380℃、1.0Mpaのような高温、高圧の亜臨界水雰囲気のもとで植物組織内成分の熱分解処理を行う方法と比べれば、当然分解能力は劣るものの、リグニンやその他の有用成分が抽出される。ちなみに水溶性のリグニンはフェノール系化合物の重合体であり、130℃を越えると、急速に分解が進んでゆくが、本発明においては加水分解処理温度を150℃以下に抑えることによって、分解の進行が抑えられてこれら有用成分を含んだ良質の植物組織内の成分を得ることが可能となる。また、本発明においては基本的に植物原料が保有する水分を蒸発させて発生させた水蒸気から植物組織内成分液を抽出するため、成分液が薄められることなく、きわめて効率的に有効成分を抽出できる。
本発明においては、植物原料の20%以下の量の水分とともに植物原料を処理チャンバー1内に投入処理を含むものである。もっとも、植物原料に水分を加えると、発生水蒸気量が多くなって、冷却処理での植物組織内成分の濃度が低下するが、植物原料に含まれる水分量が少ないときには、水分を補うことは当然必要である。加水分解処理において、植物原料は炭化してはならないし、また、亜臨界水領域となる高温、高圧のもとでは、植物原料の細胞内組織そのものまでが熱分解してしまって、細胞内組織の有効成分を抽出できない。
以下に本発明の実施例を示す。
実施例は、本発明方法によって製造した竹酢液と、市販の竹酢液(製造方法不明)とについて、それぞれの竹酢液に含まれる成分を比較した。結果を表1に示す
Figure 0005241064
分析場所:滋賀県工業技術センター
分析方法:高速液体黒的グラフ法
含有成分は、表1に示した成分のほか、10種類以上の成分も検出されたが、いずれも含有量は極微量であるため省略した。分析結果によれば、塩分を除くすべての含有成分の量は市販の竹酢液に比べて本発明方法によって製造された竹酢液が上回った。良く知られているように、例えばンゾキノン誘導体は、動物の攻撃に対する防御物質、プロピオン酸は、ヘモグロビンの元であるガンマーグロブリン合成を促進し、感染予防、カルシウムの吸収促進、コレストロールを下げる働きを有する成分である。以上実施例では竹酢液に含まれる成分を示したが、松、杉などの木酢液のほか、唐辛子などの野菜類についても基本的に同じであり、市販品に比べて有効成分を多量に含有した植物組織内成分液が得られる。
本発明の方法によって製造された植物組織内成分液は、加水分解する植物の種類を選定することによって、医療効果、害虫の忌避効果、植物の生育効果、代謝効果を大いに期待できる。
本発明方法を実施する装置の概念図である。 本発明方法を実施する装置の構成図である。 本発明方法のフローを示す図である。 セルロースの分解の様子を示す図である。 水の存在状態を示す図である。
符号の説明
1 処理チャンバー
2 抽出管
3 冷却塔
4 循環ポンプ
5 加熱ヒータ
6 蒸気戻り口
7 蒸気送出口
8 投入口
9 排出口
10 攪拌羽根

Claims (1)

  1. 原料投入処理と、加水分解処理と、冷却処理とを有する植物組織内成分の抽出方法であって、
    原料投入処理は、植物原料を処理チャンバー内に投入し、処理チャンバーを密閉する処理であり、処理チャンバーは、植物原料を加熱する釜であり、処理チャンバーの送出側、戻り側が循環管路を形成する抽出管でつながれ、その管路内に冷却塔が接続され、冷却塔の上流側の管路内に循環ポンプが接続されたものであり
    加水分解処理は、密閉した処理チャンバー内で一定時間をかけて加熱した温度の飽和水蒸気圧のもとで処理チャンバー内の植物原料を130℃〜150℃の範囲で加熱し、植物原料に含まれる水分の水蒸気雰囲気中に植物原料を一定時間曝して植物原料の加水分解を進行させ、加水分解による細胞組織の有効成分を水蒸気に取り込ませる処理であり、
    冷却処理は、加水分解処理による植物原料の加熱終了後、送出側、戻り側の抽出管のバルブを開き、循環ポンプを起動して処理チャンバー内の水蒸気を抽出管内に吸引し、冷却塔を経由させて一部を凝結させ、余剰の水蒸気は再び処理チャンバー内に戻し、処理チャンバー内の水蒸気を冷却塔と処理チャンバー間で循環させ、冷却塔内に送り込まれた水蒸気を冷却して水蒸気中に含まれる細胞組織の有効成分を抽出する処理であることを特徴とする植物組織内成分の抽出方法。
JP2005157199A 2005-05-30 2005-05-30 植物組織内成分の抽出方法 Active JP5241064B2 (ja)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2005157199A JP5241064B2 (ja) 2005-05-30 2005-05-30 植物組織内成分の抽出方法

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2005157199A JP5241064B2 (ja) 2005-05-30 2005-05-30 植物組織内成分の抽出方法

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JP2006328304A JP2006328304A (ja) 2006-12-07
JP5241064B2 true JP5241064B2 (ja) 2013-07-17

Family

ID=37550329

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP2005157199A Active JP5241064B2 (ja) 2005-05-30 2005-05-30 植物組織内成分の抽出方法

Country Status (1)

Country Link
JP (1) JP5241064B2 (ja)

Families Citing this family (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN102480934B (zh) * 2007-06-28 2014-04-16 巴斯夫公司 用经热处理的木料监测和控制白蚁的方法
WO2009158316A1 (en) * 2008-06-27 2009-12-30 Whitmire Micro-Gen Research Laboratories, Inc. Heat treated wood and insect treatment method using the same
JP2012019713A (ja) * 2010-07-13 2012-02-02 Koichi Nakamura 植物組織中の有効成分抽出方法
CN115160033A (zh) 2022-07-28 2022-10-11 山东华伊绿色能源发展有限公司 一种撬装式木质物制取植物养护液的装备

Family Cites Families (11)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2388881A1 (fr) * 1977-04-27 1978-11-24 Martel Jean Pierre Procede de production acceleree, notamment en discontinu, d'huiles essentielles parfumees a partir de plantes a parfums ou de parties desdites plantes, telles que par exemple graine, bulbes, fleurs et installation pour mise en oeuvre de ce procede
JPS60135494A (ja) * 1983-12-24 1985-07-18 農林水産省林業試験場長 植物精油採取装置
DE3541506A1 (de) * 1985-11-23 1987-05-27 Harodent Kfo Dental Vertrieb G Orthodonte vorrichtung
JPS63145398A (ja) * 1986-12-10 1988-06-17 株式会社日本製鋼所 植物精油採取装置
JPH0647676B2 (ja) * 1987-12-04 1994-06-22 志陽 上田 木材、植物の熱分解装置
JPH0260997A (ja) * 1988-08-29 1990-03-01 Mayekawa Mfg Co Ltd ヒバ油等の抽出方法
JP2710922B2 (ja) * 1995-12-19 1998-02-10 株式会社日阪製作所 木材用抽出方法およびそれに用いる装置
JP4388715B2 (ja) * 2001-05-14 2009-12-24 光彦 棚橋 植物由来抽出物の抽出方法及びその抽出装置
JP3790205B2 (ja) * 2002-10-01 2006-06-28 國夫 鶴巻 搾液抽出装置及びこれを用いた搾液抽出方法
JP4278470B2 (ja) * 2003-09-19 2009-06-17 宮崎県 木材の乾燥排出液を利用した消臭剤
JP2005248037A (ja) * 2004-03-04 2005-09-15 Takayuki Kondo フルフラール含有竹液の製造方法

Also Published As

Publication number Publication date
JP2006328304A (ja) 2006-12-07

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP5699358B2 (ja) 材料から抽出物を生成するための方法および同方法を実現するための装置
JP5751710B2 (ja) 材料を抽出する方法及び同方法を実施するための装置
JP5058200B2 (ja) 乾燥装置
BG100187A (bg) Метод и инсталация за извличане на естествени продукти от биологична материя с помощта на микровълни
JP5241064B2 (ja) 植物組織内成分の抽出方法
JP2013518714A5 (ja)
US20060154356A1 (en) Method for treating organic matter to promote mouldering
JP2013203911A (ja) 香気成分含有抽出液
CN107805546A (zh) 一种从桧木中提取芬多精和精油的方法
JP2010115633A (ja) 温度と圧力による化学反応装置とそれを用いた処理方法
JP2007054688A (ja) 有機物質の抽出方法及び有機物質抽出装置
JP2010104862A (ja) 有機廃棄物の精製処理方法当該精製処理方法を用いたアミノ酸、蛋白質、脂肪、食物繊維、炭水化物、ミネラル群の抽出処理方法
KR100577103B1 (ko) 죽력의 제조 장치
JP4296575B2 (ja) 植物の細胞組織成分の収集方法
JP5246990B2 (ja) 植物に含まれた抗酸化成分の抽出/収集方法
CN107212310A (zh) 一种膨松鱼干及其制备方法
JP4278470B2 (ja) 木材の乾燥排出液を利用した消臭剤
KR20220038881A (ko) 중탕용 탕정기
CN104140881A (zh) 一种提取八角籽油的方法
JPH08257545A (ja) パーム油排液の濃縮方法およびパーム油排液濃縮液
KR100476629B1 (ko) 수증기처리를 이용한 식물의 유효성분 추출 방법 및 장치
CN105498484B (zh) 一种植物多酚甲醛捕捉剂的制备方法
JP2006257062A (ja) クマザサエキスの製造方法
RU2074260C1 (ru) Способ получения диффузионного сока
Voicea et al. Experimental model of wet saturated steam distillation equipment (for obtaining volatile oils).

Legal Events

Date Code Title Description
A621 Written request for application examination

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621

Effective date: 20071130

A131 Notification of reasons for refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131

Effective date: 20110208

A521 Request for written amendment filed

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20110401

A02 Decision of refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02

Effective date: 20110419

A521 Request for written amendment filed

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20110715

A911 Transfer to examiner for re-examination before appeal (zenchi)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A911

Effective date: 20110726

A912 Re-examination (zenchi) completed and case transferred to appeal board

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A912

Effective date: 20110819

A521 Request for written amendment filed

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20130226

A61 First payment of annual fees (during grant procedure)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61

Effective date: 20130402

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20160412

Year of fee payment: 3

R150 Certificate of patent or registration of utility model

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150

Ref document number: 5241064

Country of ref document: JP

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

S111 Request for change of ownership or part of ownership

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313113

R350 Written notification of registration of transfer

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R350

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250