JP5169057B2 - 膜電極拡散層接合体の製造方法および製造装置、燃料電池 - Google Patents

Description

本発明は、膜電極拡散層接合体の製造に関し、詳細には、電解質膜の両面に一対の触媒層を接合させた膜電極接合体の両面に、さらに一対の拡散層を接合させる膜電極拡散層接合体の製造方法および製造装置、該膜電極拡散層接合体を含む燃料電池に関する。

燃料電池の最小単位に相当する、一般的な単セル（燃料電池単セルとも称する）の構成について、特に電極部分を含む要部の構成の概略について説明する。図４に例示するように、カソード触媒層１２（酸化極またはカソード極とも称する）とアノード触媒層１４（燃料極またはアノード極とも称する）を、電解質膜１０を挟んで互いに対向するように設け、いわゆる膜電極接合体（ＭＥＡ）３０が構成されている。また、カソード触媒層１２の外側にカソード拡散層１６を、またアノード触媒層１４の外側にアノード拡散層１８を、それぞれ設けることにより、いわゆる膜電極拡散層接合体（ＭＥＧＡ）４０が構成されている。さらに、カソード拡散層１６の外側に、酸化ガス流路２０およびセル冷媒流路２２が形成されたカソード側セパレータ２６が、アノード拡散層１８の外側に、燃料ガス流路２４およびセル冷媒流路２２が形成されたアノード側セパレータ２８が、例えば、接着や熱圧着などにより一体化されて、単セル５０が形成される。

このようにして得られた単セル５０を、所望の起電力が得られるように複数枚積層させた燃料電池スタック（単に燃料電池とも称する）がさまざまな分野において適用されている。燃料電池スタックは一般に、カソード触媒層１２に酸素や空気等の酸化ガスを、アノード触媒層１４に水素等の燃料ガスを、それぞれ供給して発電する。このような燃料電池は通常、発電時には例えば６０℃から１００℃程度の所定の温度範囲となるように制御されているが、発電時には化学反応に伴う熱を発生するため、燃料電池の過熱を防止するために水やエチレングリコールなどの冷媒を図４に示すセル冷媒流路２２に流通させる。

製造コスト低減のため、燃料電池の量産化に向けた検討がなされている。例えば、連続して搬送される帯状の電解質膜の両面の所定の位置に触媒層材料や拡散層材料などの電極材料を順に接合させることにより、膜電極接合体（ＭＥＡ）および／または膜電極拡散層接合体（ＭＥＧＡ）を作製し、さらに場合によってはガスケットやセパレータを含む単セルを、一連の工程にて連続的に製造する方法をはじめ、ライン処理にて一連の積層処理を行なうさまざまな方法が検討されている。

特許文献１には、拡散層に切り込みを入れることで、この拡散層の、加熱ローラへの進行方向の剛性を均等にし、これをＭＥＡに接合させることにより、ＭＥＧＡに対する反りの発生を防止することについて記載されている。

特許文献２には、複数の押圧ローラを用いて拡散層をＭＥＡに接合させ、得られるＭＥＧＡの反りを防止する技術について記載されている。また、特許文献３には、複数の押圧ローラを用い、この押圧ローラによる押圧力を下流側ほど高くなるように設定して拡散層をＭＥＡに接合させることにより、得られるＭＥＧＡの反りを防止する技術について記載されている。

特許文献４には、ウエブ状の電解質膜表面に形成されたＭＥＡに、ロータリカッタにて枚葉状に切断した拡散層を積層させる場合において、接合ローラまでの拡散層の輸送を確実に行なうために押さえローラを用いる旨が記載されている。

特開２００５−１３５６５５号公報 特開２００７−５０３２号公報 特開２００７−５０３３号公報 特開２００６−８００４０号公報

従来、ＭＥＧＡの連続生産システムにおいて、例えば上記特許文献１〜４にも記載されているように、帯状の電解質膜の両面に触媒層材料を塗工し、形成されたＭＥＡに拡散層材料を接合させる場合には、一般に、予め上流側で枚葉状に切断した拡散層材料を所定の接合箇所まで搬送し、対応するＭＥＡの両面に順次接合させている。拡散層の搬送・接合の都度、ＭＥＡ−拡散層間の緻密な搬送制御が要求されるため、組み付け精度の低下や、組み付け時間の増大の遠因ともなっていた。

また、特許文献４に示すように、枚葉状に切断した拡散層をロータリカッタから接合ローラまで輸送するために、専用の押さえローラを適用することで、組み付け精度の向上にはある程度寄与し得るとも考えられるが、生産コスト削減の観点からは、専用部材の追加は極力回避することが望まれる。

本発明は、高い生産性と組み付け精度を有する膜電極拡散層接合体の製造方法および製造装置を提供する。

本発明の構成は以下のとおりである。

（１）連続する電解質膜の両面に一対の触媒層を接合させた膜電解質接合体の両面を、一対の拡散層材料で挟持し、接合させる膜電極拡散層接合体の製造方法であって、膜電極接合体が搬送される電解質膜搬送路に沿って、一対の拡散層材料が搬送される方向を一対の拡散層材料の搬送方向として、前記膜電極接合体と、一対の拡散層材料の搬送方向に沿った所定の間隔での切断を補助する切断補助加工部分を有する、予め帯状に形成された一対の拡散層材料とを、接合手段で挟持する工程と、前記接合手段で挟持された前記一対の拡散層材料それぞれに対し、一対の拡散層材料の搬送方向への張力付与による前記切断補助加工部分での切断により、一対の拡散層を形成する工程と、前記膜電極接合体と、前記一対の拡散層のそれぞれを前記接合手段にて接合させる工程と、を含む製造方法。

（２）上記（１）に記載の製造方法において、前記切断補助加工部分が、前記拡散層材料を前記接合手段まで搬送させる拡散層材料搬送手段の中途で形成される、製造方法。

（３）上記（２）に記載の製造方法において、前記切断補助加工部分が、前記拡散層材料を搬送させる拡散層材料搬送ローラに設けられた加工歯を用いて形成される、製造方法。

（４）上記（１）から（３）のいずれか１つに記載の製造方法により作製された膜電極拡散層接合体を含む、燃料電池。

（５）連続する電解質膜の両面に一対の触媒層を接合させた膜電極接合体の両面を、一対の拡散層で挟持し、接合させる接合手段を有する膜電極拡散層接合体の製造装置であって、前記膜電極接合体に対応する所定の搬送方向長さでの切断を補助する切断補助加工部分を有する、予め帯状に形成された一対の拡散層材料をそれぞれ前記接合手段まで搬送させる、拡散層材料搬送ローラを含む一対の拡散層材料搬送路を備え、前記接合手段は、前記膜電極接合体と、前記一対の拡散層材料とを挟持し、挟持された前記一対の拡散層材料それぞれに対し、搬送方向への張力付与による前記切断補助加工部分での切断により、一対の拡散層を形成し、前記膜電極接合体と、前記一対の拡散層のそれぞれとを接合させる接合ローラ対を備える、製造装置。

（６）上記（５）に記載の製造装置において、前記拡散層材料搬送路の中途に、搬送される前記拡散層材料に対し、所定の間隔で前記切断補助加工部分を形成する加工部材をさらに備える、製造装置。

（７）上記（６）に記載の製造装置において、前記加工部材が、前記拡散層材料搬送ローラに設けられた加工歯である、製造装置。

（８）上記（５）から（７）のいずれか１つに記載の製造装置により作製された膜電極拡散層接合体を含む、燃料電池。

本発明によれば、燃料電池の生産効率を高めるとともに、膜電極接合体と拡散層との接合を精度良く行なうことが可能となる。

本発明の実施の形態について、以下、図面に基づいて説明する。なお、各図面において、同じ構成については同じ符号を付し、その説明を省略する。

図１は、本発明の実施の形態における膜電極拡散層接合体の製造方法を例示する概略図である。一方、図２は、本発明の実施の形態における膜電極拡散層接合体の製造装置の、特に接合手段５２（接合ローラ対５２ａ，５２ｂ）近傍のより具体的な構成の概略を例示する側面図である。以下、図１に示す膜電極拡散層接合体の製造方法について、必要に応じて図２を参照しつつ、詳細に説明する。

本発明の実施の形態における膜電極拡散層接合体の製造装置１００は、電解質膜搬送路１１０と、カソード拡散層材料搬送路１３０と、アノード拡散層材料搬送路１５０と、接合手段５２とを含む（図１参照）。

図２において、帯状に成形された電解質膜１０およびこの両面に所定の間隔でカソード触媒層１２およびアノード触媒層１４をそれぞれ接合させたＭＥＡ３０を含む電解質膜−ＭＥＡ構造体（以下、ＭＥＡシートとも称する。）が、電解質膜搬送路１１０の図示しない上流側で作製される（ステップＳ１１２）。電解質膜搬送路１１０は、例えば図示しない１または複数の駆動系ローラなどを用いて、このＭＥＡシートを含む電解質膜１０を、所定の搬送速度で連続搬送させることが可能な構成を有している。

本発明の実施の形態として、電解質膜１０としては、従来燃料電池用として用いられているものであればいかなるものを用いても良く、特に限定されないが、例えばパーフルオロ硫酸系電解質膜であるナフィオン（登録商標）１１２、１１５（デュポン社製）などが好適である。また、電解質膜１０の厚みは、水素イオンの移動を速やかに行なうことが可能であって、かつ一連の搬送および接合により損傷が発生しない程度の強度を有するものであれば特に制限はないが、例えば、１０〜１００μｍ程度のものが好適である。

また、本発明の実施の形態において、ＭＥＡシートの作製に用いられるカソード触媒層１２およびアノード触媒層１４として、例えば白金などを含む金属または合金などを含有する触媒を、カーボンブラック等の炭素材料などの触媒担持体に担持させた各触媒層原料を、例えば、水やエタノールなどの分散媒に分散させて液状またはペースト状としたいわゆる触媒インクを適用することができる。なお、カソード触媒層１２およびアノード触媒層１４は、その材料の組成が同じであっても、異なるものであっても良い。

また、他の実施の形態として、例えば、予め準備したシート状基材の表面に、上述の触媒インクを、例えば噴霧または塗布などにより所望する触媒層の形状に形成し、乾燥させたものを適用し、電解質膜１０の両面にそれぞれ接合させる構成を採用することができるが、これに限定されるものではなく、例えば、他の実施の形態として、上述した触媒インクに相当する材料を、連続搬送されている電解質膜１０の表面に直接塗布または噴霧する構成とすることも可能である。

なお、本発明のさらに別の実施の形態において、別工程にてＭＥＡシートを予め作製し、これを電解質膜搬送路１１０に導入して用いることにより、図１に示すステップＳ１１２は省略することができる。例えば、予め別工程において作製された、上述の構成を有するＭＥＡシートを、適当なロール状に巻き取ったＭＥＡロールを作製し、電解質膜搬送路１１０の上流側に設けられた図示しない巻出しローラに備え付け、駆動系ローラなどの適当な搬送手段を用いて電解質膜搬送路１１０を搬送させる構成を例示することができるが、これに限定されるものではない。

一方、図１，２に示すカソード拡散層材料搬送路１３０は、図２に示すカソード拡散層材料搬送ローラ対５４ａ，５４ｂを含み、電解質膜１０に対応する所定の幅と適当な厚みとを有する、帯状のカソード拡散層材料１６ａを、接合ローラ対５２ａ，５２ｂまで搬送可能な構成を有している。

また、図１，２に示すアノード拡散層材料搬送路１５０は、図２に示すアノード拡散層材料搬送ローラ対５６ａ，５６ｂを含み、電解質膜１０に対応する所定の幅と適当な厚みを有する、帯状のアノード拡散層材料１８ａを、接合ローラ対５２ａ，５２ｂまで搬送可能な構成を有している。

本発明の実施の形態において、カソード拡散層材料１６ａおよびアノード拡散層材料１８ａには、一般にカーボンペーパーやカーボンクロス等、所定の幅および長さを有するシート状に形成されたカーボン繊維を基材とし、所望の通気性や電子伝導性を確保するとともに、触媒層や拡散層内での水分の滞留によるフラッディングを防止するために、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）等のバインダまたはその他の水和処理材料を用いて処理し、所望の疎水性または親水性を付与したものを使用することができる。また、必要に応じてカーボン粒子等の導電性粒子を併用し、導電性を向上させることも好適である。

図２において、カソード拡散層材料１６ａおよびアノード拡散層材料１８ａには、少なくとも接合ローラ対５２ａ，５２ｂまで搬送されるまでに、それぞれ切断補助加工部分６６が設けられている（ステップＳ１３２、ステップＳ１５２）。

図３（ａ）は、図２に示すカソード拡散層材料１６ａおよびアノード拡散層材料１８ａの構成の一例を示す断面拡大図である。図３（ａ）において、カソード拡散層材料１６ａ（アノード拡散層材料１８ａ）の両面にはそれぞれ、適当な深さおよび幅を有する楔形状（Ｖカット形状とも称する）の切断補助加工部分６６が形成されている。

図３（ａ）において、切断補助加工部分６６はカソード拡散層材料１６ａ（アノード拡散層材料１８ａ）の両面に形成されているが、これに限らない。他の実施の形態として、例えばいずれか一方面側のみの加工形成であっても、また、一方面側および他方面側から交互に加工形成されていても良い。

また、図３（ａ）において、カソード拡散層材料１６ａ（アノード拡散層材料１８ａ）の両面から形成された切断補助加工部分６６は、相互に貫通しておらず、いわゆるハーフカット形状が形成されているが、これに限らない。他の実施の形態として、例えば両面からの切断補助加工部分６６を貫通させ、開口が形成されたいわゆるフルカット形状であっても良い。

図３（ｂ）は、図３（ａ）に示すカソード拡散層材料１６ａ（アノード拡散層材料１８ａ）を図中に示す矢印方向から見た、構成の概略を説明する図である。図３（ｂ）において、カソード拡散層材料１６ａ（アノード拡散層材料１８ａ）の一方面側表面に形成された切断補助加工部分６６は、破線形状、いわゆるミシン目形状を構成する複数の窪みを有している。また、切断補助加工部分６６を構成するこの窪みの断面形状は、例えば図３（ａ）に示すようなハーフカット形状の加工部分に対応している。また、図示していない、カソード拡散層材料１６ａ（アノード拡散層材料１８ａ）の他方面側表面についても、図３（ｂ）と同様の形状を有する切断補助加工部分６６が形成されている。

本実施の形態において、カソード拡散層材料１６ａおよび／またはアノード拡散層材料１８ａに形成される切断補助加工部分６６は、これらの各拡散層材料の搬送方向に沿って所定の張力を付与することにより、この切断補助加工部分６６で容易に切断可能であればその形状に特に限定はなく、いかなる形状であっても好適に利用することができる。一方、カソード拡散層材料搬送路１３０およびアノード拡散層材料搬送路１５０を搬送されている際に、切断補助加工部分６６で容易に切断されるような過度な加工は好ましくない。

このため、本実施の形態において、カソード拡散層材料１６ａおよびアノード拡散層材料１８ａに形成される切断補助加工６６は、図３（ａ）、図３（ｂ）に示すように各拡散層材料全体にわたり予め所定の間隔で施しておくことができる一方、他の実施の形態として、カソード拡散層材料搬送路１３０およびアノード拡散層材料搬送路１５０の中途に、それぞれ予め加工部材を設け、搬送されるカソード拡散層材料１６ａおよび／またはアノード拡散層材料１８ａに対し、それぞれ所定の間隔で切断補助加工部分６６を形成させる構成とすることも好適である。具体的には、図２に示すように、カソード拡散層材料搬送ローラ対５４ａ，５４ｂに、図３（ａ）、（ｂ）に例示するような切断補助加工部分６６の形状に対応する加工歯５５ａ，５５ｂを、アノード拡散層材料搬送ローラ対５６ａ，５６ｂに、図３（ａ）、（ｂ）に例示するような切断補助加工部分６６の形状、または他の好適な切断補助加工部分６６の形状に対応する加工歯５７ａ，５７ｂを、それぞれ設けることができる。

ここで、カソード拡散層材料１６ａに対する、加工歯５５ａ，５５ｂによる切断補助加工部分６６の作製につき、その一例について説明する。図２に示すように、矢印方向に所定の周速で回転するカソード拡散層材料搬送ローラ対５４ａ，５４ｂには、切断補助加工部分６６の窪み形状に対応する加工歯５５ａ，５５ｂが各搬送ローラに対し１箇所ずつに設けられている。カソード拡散層材料搬送ローラ対５４ａ，５４ｂが一回転するごとに１回、カソード拡散層材料搬送路１３０を搬送するカソード拡散層材料１６ａに対し加工歯５５ａ，５５ｂが当接し、この当接部分に切断補助加工部分６６が形成される。このとき、加工歯５５ａ，５５ｂの当接により得られる切断補助加工部分６６の間隔は、概ねカソード拡散層材料搬送ローラ対５４ａ，５４ｂの外周の長さに相当する。

本実施の形態において、加工歯５５ａ，５５ｂにより形成される切断補助加工部分６６は、搬送方向に対する張力付与により切断可能であれば良く、完全に切断させる必要はない。このため、例えば図３（ａ）に示すようなハーフカット形状の窪み断面形状を形成させる場合には、加工歯５５ａ，５５ｂ間は所定の間隔を保持していれば良く、直接接触させなくても良い。このとき、加工歯５５ａ，５５ｂを接触させてカソード拡散層材料１６ａを完全に切断する構成と比較して、加工歯５５ａ，５５ｂの厳密な間隔制御（例えば、管理幅が１０μ程度）は必要でなく、例えば、数百μｍ程度のカソード拡散層材料１６ａの厚みの１／３程度、例えば、５−２００μｍ程度の管理幅で十分である。本実施の形態によれば、加工歯５５ａ，５５ｂを必ずしも接触させる必要はないため、摩耗を防止または抑制することができ、加工歯５５ａ，５５ｂの交換頻度を少なくすることが可能となり、好適である。

一方、環境条件の大きな変化に伴う加工歯５５ａ，５５ｂの間隔（カッタクリアランス）の変化が、切断補助加工部分６６の形状に影響を与える場合がある。これを抑制するために、加熱ローラのような発熱性部材からは離隔して配置することが好ましい。

なお、図２に示す加工歯５５ａ，５５ｂの構成は、これに限らず、カソード拡散層材料１６ａ所定の間隔で切断補助加工部分６６が形成される構成であれば良い。例えば、カソード拡散層材料搬送ローラ対５４ａ，５４ｂの外周上に等間隔となるように加工歯５５ａ，５５ｂをそれぞれ設置することにより、カソード拡散層材料搬送ローラ対５４ａ，５４ｂが一周する間に加工歯５５ａ，５５ｂの構成に応じた複数の切断補助加工部分６６を形成することが可能となる。

本実施の形態によれば、帯状に連続するカソード拡散層材料１６ａおよび／またはアノード拡散層材料１８ａ全体に予め所定の間隔の切断補助加工を施す手間を省くことが可能となるばかりでなく、カソード拡散層材料搬送路１３０またはアノード拡散層材料搬送路１５０による搬送途中に各拡散層材料に対し過度な張力がかかり、接合ローラ対５２ａ，５２ｂまで到達する前に切断してしまうといった不具合を未然に防止することも可能であるため、好適である。さらに、加工歯が設けられた各拡散層材料搬送ローラ対の周径に応じて、搬送される拡散層材料に対しほぼ一定間隔で切断補助加工を施すことが可能となる。

図２に示すように、カソード拡散層材料搬送路１３０に沿って搬送される、切断補助加工６６が施されたカソード拡散層材料１６ａは、接合ローラ対５２ａ，５２ｂまたはその直前において電解質膜搬送路１１０を搬送されるＭＥＡシートに形成された、カソード触媒層１２の表面上の所定の位置に重なり合うよう、搬送制御される（ステップＳ１１４）。同様に、アノード拡散層材料搬送路１５０に沿って搬送される、切断補助加工が施されたアノード拡散層材料１８ａは、接合ローラ対５２ａ，５２ｂまたはその直前において電解質膜搬送路１１０を搬送されるＭＥＡシートに形成された、アノード触媒層１４の表面上の所定の位置に重なり合うよう、搬送制御される（ステップＳ１１４）。

図１に示すステップＳ１１４の搬送制御につき、その一例を、図２を用いて説明する。図２に示すように、カソード側制御部６２は、電解質膜１０上に接合されたカソード触媒層１２の位置を検知する位置センサ５８から得られるカソード触媒層１２の位置情報と、電解質膜搬送路１１０を搬送する電解質１０またはＭＥＡシートの搬送速度を検知する図示しない速度センサから得られるＭＥＡシートの速度情報と、カソード拡散層材料搬送路１３０を搬送するカソード拡散層材料１６ａの搬送速度を検知する図示しない速度センサから得られる、またはカソード拡散層材料搬送ローラ対５４ａ，５４ｂの周速に基づいて算出されるカソード拡散層材料１６ａの速度情報と、に基づき、カソード拡散層材料１６ａの搬送をＭＥＡシートの搬送に応じて制御し、ＭＥＡシートの所定の位置にカソード拡散層材料１６ａの先端部が重なるように搬送制御することができる。

同様に、アノード側制御部６４は、電解質膜１０上に接合されたアノード触媒層１４の位置を検知する位置センサ６０から得られるアノード触媒層１４の位置情報と、電解質膜搬送路１１０を搬送する電解質１０またはＭＥＡシートの搬送速度を検知する図示しない速度センサから得られるＭＥＡシートの速度情報と、アノード拡散層材料搬送路１５０を搬送するアノード拡散層材料１８ａの搬送速度を検知する図示しない速度センサから得られる、またはアノード拡散層材料搬送ローラ対５６ａ，５６ｂの周速に基づいて算出されるアノード拡散層材料１８ａの速度情報と、に基づき、アノード拡散層材料１８ａの搬送をＭＥＡシートの搬送に応じて制御し、ＭＥＡシートの所定の位置にアノード拡散層材料１８ａの先端部が重なるように搬送制御することができる。

位置センサ５８および／または６０により取得される、電解質膜１０表面に接合されたカソード触媒層１２および／またはアノード触媒層１４に関する位置情報として、具体的には、電解質膜１０に予め形成された加工位置（例えば、カソード触媒層１２・アノード触媒層１４の転写・加工端面等）の画像等の検知に基づく構成とすることが可能であるが、これに限らない。例えば、電解質膜１０の特定部分に記録（印刷）された情報、例えば光電管マークや、それに相当する可視または不可視のインクなどにより記録（印刷）された情報を非接触にて検知し、電解質膜１０に関する位置情報を取得する構成とすることも可能である。さらに他の実施の形態として、電解質膜１０の特定部分に備えられた識別子（例えば、光学的特性（例えば、色）を有するマークや、電解質膜１０に記載された記号および／または数字（例えば、製造ナンバーなど）など）を識別して電解質膜１０の移動情報を取得する構成とすることも可能である。

また、他の実施の形態において、位置センサ５８および／または６０として膜厚測定器を用いる構成とすることも好適である。例えば、電解質膜１０上の所定の箇所に形成されたＭＥＡ３０と電解質膜１０が露出している部分との外寸（膜厚）の差を利用してＭＥＡ３０、つまりアノード触媒層１２、カソード触媒層１４が接合されている位置を把握することが可能となる。

なお、ステップＳ１１４の搬送制御に関し、図２に示す位置センサ５８，６０を、ＭＥＡシートの速度センサとして用いることも可能である。また、センサ５８，６０の一方を位置センサとして、他方を速度センサとして用いることも可能である。さらに、カソード側制御部６２、アノード側制御部６４を統合し、一括制御することも可能であるが、カソード側、アノード側それぞれの拡散層材料の厚みや材料等の相違などに伴う微細な搬送制御を可能とするためには、図２に示すように個別に設けることが好ましい。

ステップＳ１１４による搬送制御により、ＭＥＡシート表面の所定の位置にカソード拡散層材料１６ａ、アノード拡散層材料１８ａがそれぞれ搬送された後、接合手段５２、より具体的には接合ローラ対５２ａ，５２ｂにより挟持される（ステップＳ１１６）。

図２において、接合ローラ対５２ａ，５２ｂ間の空隙は、ＭＥＡシート表面の所定の位置にカソード拡散層材料１６ａ、アノード拡散層材料１８ａが重なり合った際の厚みに対し、わずかに狭くなるように設定されており、接合ローラ対５２ａ，５２ｂの間に、カソード拡散層材料１６ａ、アノード拡散層材料１８ａが重なり合ったＭＥＡシート（以下、ＭＥＡシート−拡散層材料積層体とも称する）が搬送されると、接合ローラ対５２ａ，５２ｂの回転により所定の圧力が付与される。このため、搬送されたＭＥＡシート−拡散層材料積層体が接合ローラ対５２ａ，５２ｂにより挟持されると、固定され、各部材の自由な運動が妨げられる。

ＭＥＡシートとともに接合ローラ対５２ａ，５２ｂまで搬送されたカソード拡散層材料１６ａおよびアノード拡散層材料１８ａは、各拡散層材料に施された切断補助加工部分６６で切断されることにより、それぞれＭＥＡ３０に対応する所定の搬送方向長さのカソード拡散層１６およびアノード拡散層１８が形成される（ステップＳ１３４，Ｓ１５４）。

図２において、カソード拡散層材料搬送路１３０を搬送するカソード拡散層材料１６ａは、カソード拡散層材料搬送ローラ対５４ａ，５４ｂの周速に対応して搬送されている。これに対し、接合ローラ対５２ａ，５２ｂに少なくともその先端部分を挟持されたカソード拡散層材料１６ａは、カソード拡散層材料搬送ローラ対５４ａ，５４ｂの周速だけでなく接合ローラ対５２ａ，５２ｂの周速に対しても影響を受けることとなる。ここで、接合ローラ対５２ａ，５２ｂの周速に対しカソード拡散層材料搬送ローラ対５４ａ，５４ｂの周速を低下させるか停止させることにより、カソード拡散層材料１６ａに対し、搬送方向にその周速差に基づく張力が付与される。適当な張力が付与されたカソード拡散層材料１６ａは、切断補助加工部分６６で切断され、カソード拡散層１６が形成される。同様に、接合ローラ対５２ａ，５２ｂに挟持されたアノード拡散層材料１８ａは、接合ローラ対５２ａ，５２ｂの周速に対しアノード拡散層材料搬送ローラ対５６ａ，５６ｂの周速を低下させるか停止させると、アノード拡散層材料１８ａの搬送方向にその周速差に基づく所定の張力が付与されることにより切断補助加工部分６６で切断され、アノード拡散層１８が形成される。

なお、ステップＳ１３４，Ｓ１５４の後に、必要に応じて、作製されたカソード拡散層１６および／またはアノード拡散層１８の切断端面の処理が行なわれても良い。

このように、カソード拡散層材料１６ａ（カソード拡散層１６）／アノード拡散層材料１８ａ（アノード拡散層１８）はそれぞれ、切断補助加工部分６６の切断まではカソード拡散層材料搬送路１３０／アノード拡散層材料搬送路１５０により、また切断補助加工部分６６の切断後は接合ローラ対５２ａ，５２ｂおよび電解質膜搬送路１１０により、搬送制御がそれぞれ行なわれる。このため、予め所定の形状に加工された各拡散層を接合手段までそれぞれ個別に搬送させる場合と比較して、搬送制御が容易となり、組み付け精度が向上する。

切断補助加工部分６６での切断により得られたカソード拡散層１６およびアノード拡散層１８は、接合ローラ対５２ａ，５２ｂによりＭＥＡ３０の両面にそれぞれ接合され、ＭＥＧＡ４０が形成される（ステップＳ１１８）。また、他の実施の形態として、ＭＥＡ３０と各拡散層材料１６，１８との加圧挟持に際し、必要に応じて接合ローラ対５２ａ，５２ｂを所定の温度に加熱して、ＭＥＧＡ４０の作製を熱圧着により促進させる構成とすることも好適である。

次に、必要に応じて、接合手段５２に搬送されたＭＥＡ３０に対する、各拡散層の接合に伴い作製されたＭＥＧＡ４０を含む電解質膜−ＭＥＧＡ連続構造体（以下、ＭＥＧＡシートとも称する）を、隣り合うＭＥＧＡ４０の間の電解質膜１０で切断して枚葉化し、個々のＭＥＧＡ４０を作製することができる（ステップＳ１２０）。

このようにして得られたＭＥＧＡ４０の両面に、カソード側セパレータ２６およびアノード側セパレータ２８を、必要に応じて適当なガスケットやラインシールなどを介して積層させることにより、単セル５０を作製することができる（図４参照）。また、所定の数の単セル５０を用いて積層化が行なわれ、燃料電池スタックを形成することができる。

燃料電池スタックにおいて、ガスケットやラインシールなどは一般に、例えば反応ガスや冷却媒体などの流体を流通させるマニホールドの外周部分に、このマニホールドを流通する各流体の外部漏出および／または異種流体を含む異物のマニホールド内への混入を防止するために配設される。このような、シール部材材料として、例えば、エチレンプロピレンゴム、フッ素ゴム、シリコーンゴムなどの弾性部材を単独で、または適宜組み合わせて用いることができる。

なお、図１に示すステップＳ１２０に相当する、電解質膜１０の切断による単セル材料の枚葉化のタイミングは、ガスケットやラインシールなどの接着加工やセパレータの接合などの各工程の前後いずれであっても良い。なお、制御の煩雑さの観点から、高速生産が可能となる連続搬送システムに適用される場合には一般に、枚葉化前の連続構造体を適用することが好ましい。

本発明は、膜電極拡散層接合体およびこれを使用する燃料電池の作製に好適に利用することが可能である。

本発明の実施の形態における膜電極拡散層接合体の製造方法の概略を示すフローチャートである。 本発明の実施の形態における膜電極拡散層接合体の製造装置の要部の構成の概略を示す拡大図である。 本発明の実施の形態における電極拡散層材料の構成の概略を示す拡大図である。 単セルの構成の概略を例示する図である。

符号の説明

１０ 電解質膜、１２ カソード触媒層、１４ アノード触媒層、１６ カソード拡散層、１６ａ カソード拡散層材料、１８ アノード拡散層、１８ａ アノード拡散層材料、２０ 酸化ガス流路、２２ セル冷媒流路、２４ 燃料ガス流路、２６ カソード側セパレータ、２８ アノード側セパレータ、３０ 膜電極接合体（ＭＥＡ）、４０ 膜電極拡散層接合体（ＭＥＧＡ）、５０ 単セル、５２ 接合手段、５２ａ，５２ｂ 接合ローラ対、５４ａ，５４ｂ カソード拡散層材料搬送ローラ対、５５ａ，５５ｂ，５７ａ，５７ｂ 加工歯、５６ａ，５６ｂ アノード拡散層材料搬送ローラ対、５８，６０ 位置センサ、６２，６４ 制御部、６６ 切断補助加工部分、１００ 膜電極拡散層接合体の製造装置、１１０ 電解質膜搬送路、１３０ カソード拡散層材料搬送路、１５０ アノード拡散層材料搬送路。

Claims (8)

1. 連続する電解質膜の両面に一対の触媒層を接合させた膜電解質接合体の両面を、一対の拡散層材料で挟持し、接合させる膜電極拡散層接合体の製造方法であって、
   膜電極接合体が搬送される電解質膜搬送路に沿って、一対の拡散層材料が搬送される方向を一対の拡散層材料の搬送方向として、
   前記膜電極接合体と、一対の拡散層材料の搬送方向に沿った所定の間隔での切断を補助する切断補助加工部分を有する、予め帯状に形成された一対の拡散層材料とを、接合手段で挟持する工程と、
   前記接合手段で挟持された前記一対の拡散層材料それぞれに対し、一対の拡散層材料の搬送方向への張力付与による前記切断補助加工部分での切断により、一対の拡散層を形成する工程と、
   前記膜電極接合体と、前記一対の拡散層のそれぞれを前記接合手段にて接合させる工程と、
   を含むことを特徴とする製造方法。
2. 請求項１に記載の製造方法において、
   前記切断補助加工部分が、前記拡散層材料を前記接合手段まで搬送させる拡散層材料搬送手段の中途で形成されることを特徴とする製造方法。
3. 請求項２に記載の製造方法において、
   前記切断補助加工部分が、前記拡散層材料を搬送させる拡散層材料搬送ローラに設けられた加工歯を用いて形成されることを特徴とする製造方法。
4. 請求項１から３のいずれか１項に記載の製造方法により作製された膜電極拡散層接合体を含む、燃料電池。
5. 連続する電解質膜の両面に一対の触媒層を接合させた膜電極接合体の両面を、一対の拡散層で挟持し、接合させる接合手段を有する膜電極拡散層接合体の製造装置であって、
   前記膜電極接合体に対応する所定の搬送方向長さでの切断を補助する切断補助加工部分を有する、予め帯状に形成された一対の拡散層材料をそれぞれ前記接合手段まで搬送させる、拡散層材料搬送ローラを含む一対の拡散層材料搬送路を備え、
   前記接合手段は、
   前記膜電極接合体と、前記一対の拡散層材料とを挟持し、
   挟持された前記一対の拡散層材料それぞれに対し、搬送方向への張力付与による前記切断補助加工部分での切断により、一対の拡散層を形成し、
   前記膜電極接合体と、前記一対の拡散層のそれぞれとを接合させる接合ローラ対を備えることを特徴とする製造装置。
6. 請求項５に記載の製造装置において、
   前記拡散層材料搬送路の中途に、搬送される前記拡散層材料に対し、所定の間隔で前記切断補助加工部分を形成する加工部材をさらに備えることを特徴とする製造装置。
7. 請求項６に記載の製造装置において、
   前記加工部材が、前記拡散層材料搬送ローラに設けられた加工歯であることを特徴とする製造装置。
8. 請求項５から７のいずれか１項に記載の製造装置により作製された膜電極拡散層接合体を含む、燃料電池。

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