JP5145900B2 - 導光部材、光導波路および導光板 - Google Patents
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Description
例えば、引用文献1には、クラックの発生が少なく、温度サイクルなどの耐環境信頼性に優れた光導波路を提供することを目的として、重量平均分子量および数平均分子量が特定のシロキサンポリマを用いた光導波路の発明が開示されている。
〔1〕基板と、該基板上に積層された導光部材と、を有する導光板であって、前記導光部材は、高屈折率層及び低屈折率層を含む2以上の層が積層された導光部材であって、前記2以上の層の各々が下記ア)〜ウ)の条件を満たし、かつ、発光ピークの主波長が500nm以下である光源として、シリコーン樹脂で封止された半導体発光素子を備え、該シリコーン樹脂が該高屈折率層に密接していることを特徴とする導光板。
ア)他の層との界面に、極性基を含有すること。
イ)硬度が、デュロメータタイプAによる硬度測定値(ショアA)で5以上100以下であること。
ウ)付加型シリコーン系材料を含有すること。
ア)他の層との界面に、極性基を含有すること。
イ)硬度が、デュロメータタイプAによる硬度測定値(ショアA)で5以上100以下であること。
ウ)付加型シリコーン系材料を含有すること。
ア)他の層との界面に、極性基を含有すること。
イ)硬度が、デュロメータタイプAによる硬度測定値(ショアA)で5以上100以下であること。
ウ)付加型シリコーン系材料を含有すること。
ア)他の層との界面に、極性基を含有すること。
イ)硬度が、デュロメータタイプAによる硬度測定値(ショアA)で5以上100以下であること。
ウ)付加型シリコーン系材料を含有すること。
〔6〕前記シリコーン系材料がエポキシ基を含有することを特徴とする前記〔1〕〜〔5〕のいずれか1項に記載の導光板。
〔7〕前記2以上の層の各々の硬度が、デュロメータタイプAによる硬度測定値(ショアA)で5以上70以下であることを特徴とする前記〔1〕〜〔6〕のいずれか1項に記載の導光板。
〔8〕前記2以上の層の各々の硬度が、デュロメータタイプAによる硬度測定値(ショアA)で42以下であることを特徴と前記〔7〕に記載の導光板。
〔9〕前記導光部材が、無機粒子を含有する層を有することを特徴とする前記〔1〕〜〔8〕のいずれか1項に記載の導光部材。
〔10〕前記無機粒子の中央粒径が1〜10nmであることを特徴とする前記〔9〕に記載の導光部材。
〔11〕前記導光部材が、中央粒径が0.05〜50μmの無機粒子を含有する層と、中央粒径が1〜10nmの無機粒子を含有する層とを有することを特徴とする前記〔1〕〜〔10〕のいずれか1項に記載の導光部材。
〔12〕前記導光部材が、蛍光体を含有する層を有することを特徴とする前記〔1〕〜〔11〕のいずれか1項に記載の導光部材。
〔13〕前記導光部材の側面と積層面とで形成される角度が30度以上80度以下であることを特徴とする前記〔1〕〜〔12〕のいずれか1項に記載の導光部材。
〔14〕前記導光部材が、前記層のうち少なくとも2層を貫通する境界部を備えることを特徴とする前記〔1〕〜〔13〕のいずれか1項に記載の導光部材。
本発明の導光部材を用いて形成された光導波路および導光板は、厚膜から薄膜まで膜厚を自由に設定でき、長期使用においてもクラックの発生が抑制され、基板からの剥離および積層面での剥離が抑制される。
本発明の導光部材は、2以上の層が積層されてなることを特徴とする。そして、本発明の第一及び第三の導光部材は、発光ピークの主波長が500nm以下である光源を備えるとともに、前記の積層された層の少なくとも1層が、下記に示す特性を有する。また、本発明の第二及び第四の導光部材は、前記の層のうちの互いに接する少なくとも2層が、下記に示す特性を有する。さらに、いずれの導光部材においても、前記の積層された層が、いずれも下記に示す特性を有することが好ましい。なお、以下の説明において、本発明の第一〜第四の導光部材を区別せずにいう場合、本発明の導光部材という。
2)硬度が、ショアAで5以上100以下、または、ショアDで0以上85以下であること。
3)シロキサン結合を有すること。
以下、まず、これらの特性1)〜3)を中心に、本発明の導光部材を構成する層のうち、前記の特性を有する層(以下適宜「特定層」という)の特徴について説明する。
本発明の導光部材において、特定層は、他の層との界面に、極性基を含有する。即ち、特定層は、他の層との界面に極性基を有するよう、当該極性基を有する化合物を含有する。このような極性基の種類に制限は無いが、例えば、シラノール基、アミノ基及びその誘導基、アルコキシシリル基、カルボニル基、エポキシ基、カルボキシ基、カルビノール基(−COH)、メタクリル基、シアノ基、スルホン基などが挙げられる。なお、特定層は、いずれか1種の極性基のみを含有していてもよく、2種以上の極性基を任意の組み合わせ及び比率で含有していても良い。
このように、特定層が他の層との界面に極性基を有することにより、二層が強く密着し、重ね塗りによる積層が可能となる。
なお、特定層における実質的な極性基の有無は、IR(赤外分光)分析及びNMR(核磁気共鳴)により確認することができる。
硬度測定値は、本発明の導光部材の特性層の硬度を評価する指標であり、以下の硬度測定方法により測定される。
本発明の導光部材において、特定層は、比較的硬度の低い部材、好ましくはエラストマー状を呈する部材であることが好ましい。即ち、本発明の導光部材は、基板または各層において、熱膨張係数の異なる部材を複数使用することになるが、上記のように特定層が比較的硬度が低く、好ましくはエラストマー状を呈することにより、特定層及び当該特性層を有する本発明の導光部材が上記の各部剤の伸縮による応力を緩和することができる。したがって、使用中に剥離、クラック、断線などを起こしにくく、耐リフロー性及び耐温度サイクル性に優れる導光部材を提供することができる。
硬度測定値(ショアA)は、JIS K6253に記載の方法により測定することができる。具体的には、古里精機製作所製のA型ゴム硬度計を用いて測定を行なうことができる。
一方、硬度測定値(ショアD)は、JIS K6253に記載の方法により測定することができる。具体的には、古里精機製作所製のD型プラスチック硬度計を用いて測定を行なうことができる。
本発明の導光部材において、特定層は、シロキサン結合を含有する。即ち、特定層は、シロキサン結合を有する化合物を含んで形成されている。
シロキサン結合を有する化合物としては、例えば、無機系材料、ガラス材料、有機系材料などが挙げられる。このうち、無機系材料の具体例を挙げると、酸化ケイ素、窒化ケイ素、酸窒化ケイ素、および、金属アルコキシド、セラミック前駆体ポリマー若しくは金属アルコキシドを含有する溶液をゾル−ゲル法により加水分解重合して成る溶液またはこれらの組み合わせを固化した無機系材料等が挙げられる。また、ガラス材料の具体例を挙げると、ホウケイ酸塩、ホスホケイ酸塩、アルカリケイ酸塩等のガラス材料が挙げられる。さらに、有機系材料の具体例を挙げると、ポリオルガノシロキサン等の有機材料(シリコーン系材料)などが挙げられる。なお、シロキサン結合を有する化合物は、1種のみを用いてもよく、2種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
上記のシロキサン結合を有する化合物の中でも、ハンドリングの容易さ等の点から、シリコーン系材料が好ましい。以下、このシリコーン系材料について詳しく説明する。
シリコーン系材料とは、通常、シロキサン結合を主鎖とする有機重合体をいい、例えば一般組成式(1)で表される化合物及び/またはそれらの混合物が挙げられる。
(R1R2R3SiO1/2)M(R4R5SiO2/2)D(R6SiO3/2)T(SiO4/2)Q・・・式(1)
また、一般組成式(1)において、M、D、T及びQは、0以上1未満の数を表わす。ただし、M+D+T+Q=1を満足する数である。
なお、前記のシリコーン系材料を用いて特定層を成膜する場合には、液状のシリコーン系材料を用いて封止した後、熱や光によって硬化させればよい。
シリコーン系材料を硬化のメカニズムにより分類すると、通常、付加重合硬化タイプ、縮重合硬化タイプ、紫外線硬化タイプ、パーオキサイド架硫タイプなどのシリコーン系材料を挙げることができる。これらの中では、付加重合硬化タイプ(付加型シリコーン樹脂)、縮合硬化タイプ(縮合型シリコーン樹脂)、紫外線硬化タイプが好適である。以下、付加型シリコーン系材料、及び縮合型シリコーン系材料について説明する。
付加型シリコーン系材料とは、ポリオルガノシロキサン鎖が、有機付加結合により架橋されたものをいう。代表的なものとしては、例えばビニルシランとヒドロシランをPt触媒などの付加型触媒の存在下反応させて得られるSi−C−C−Si結合を架橋点に有する化合物等を挙げることができる。これらは市販のものを使用することができ、例えば付加重合硬化タイプの具体的商品名としては信越化学工業社製「LPS−1400」「LPS−2410」「LPS−3400」等が挙げられる。なお、このような付加型シリコーン系材料を用いて形成された特定層には、通常、少量ながらもビニル基及び/又はヒドロシリル基が含有されることになる。
縮合型シリコーン系材料とは、例えば、アルキルアルコキシシランの加水分解・重縮合で得られるSi−O−Si結合を架橋点に有する化合物を挙げることができる。具体的には、下記一般式(2)及び/又は(3)で表わされる化合物、及び/又はそのオリゴマーを加水分解・重縮合して得られる重縮合物が挙げられる。
(式(2)中、Mは、ケイ素、アルミニウム、ジルコニウム、及びチタンからなる群より選択される少なくとも1種の元素を表わし、Xは、加水分解性基を表わし、Y1は、1価の有機基を表わし、mは、Mの価数を表わす1以上の整数を表わし、nは、X基の数を表わす1以上の整数を表わす。但し、m≧nである。)
(式(3)中、Mは、ケイ素、アルミニウム、ジルコニウム、及びチタンからなる群より選択される少なくとも1種の元素を表わし、Xは、加水分解性基を表わし、Y1は、1価の有機基を表わし、Y2は、u価の有機基を表わし、sは、Mの価数を表わす1以上の整数を表わし、tは、1以上、s−1以下の整数を表わし、uは、2以上の整数を表わす。)
縮合型シリコーン系材料には、硬化触媒を含有させておいても良い。硬化触媒としては、本発明の効果を著しく損なわない限り任意のものを用いることができ、例えば、アルコキシシリル基又はシラノールの脱水又は脱アルコール縮合に活性があるものであればいずれのものを用いてもよい。具体例としては、Ti、Al、Sn、Ta、Zn、Zr等の金属塩、金属キレート化合物、アミンなどが挙げられる。中でも、金属キレート化合物などが好ましい。金属塩及び金属キレート化合物は、Ti、Al、Sn、Ta、Zn及びZrからなる群より選ばれるいずれか1以上を含むものがより好ましく、Zrを含むものがさらに好ましい。なお、硬化触媒は、1種のみを用いてもよく、2種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
特定層がシロキサン結合を有しているか否かは、固体Si−NMR及びIR分析により確認することができる。
本発明の導光部材の特定層は、上記特性を主な特徴とするが、その他、下記の構造や性質を有していることが好ましい。
本発明に係る特定層は、半導体発光素子などを光源として、光導波路または導光板などに用いる場合には、膜厚1mmでの前記光源の発光波長における光透過率(透過度)が、通常80%以上、中でも85%以上、更には90%以上であることが好ましい。導光部材において特定層を透光性部として用いる場合、この透光性部の透明度が低いと、これを用いた光源の輝度が低減するため、高輝度な光導波路または導光板などの最終製品を得ることが困難になる。
なお、特定層の材料等の光学材料の光透過率は、例えば以下の手法により、膜厚1mmに成形した平滑な表面の単独硬化物膜のサンプルを用いて、紫外分光光度計により測定することができる。
光学材料の、傷や凹凸による散乱の無い厚さ約1mmの平滑な表面の単独硬化物膜を用いて、紫外分光光度計(島津製作所製 UV−3100)を使用し、波長200nm〜800nmにおいて光透過率測定を行なう。
本発明に係る特定層を形成する材料の分子量に制限は無い。ただし、特定層の形成に用いる塗布液(後述する特定層形成液)は、当該特定層を形成している材料をGPC(ゲルパーミエーションクロマトグラフィー)で測定したポリスチレン換算の重量平均分子量(Mw)が、通常200以上、好ましくは500以上、より好ましくは900以上、更に好ましくは3200以上であり、通常400,000以下、好ましくは70,000以下、更に好ましくは50,000以下である。重量平均分子量が小さすぎると、硬化時に揮発したり、反応性に富むアルコキシ基、水酸基、ビニル基、ヒドロシリル基等の架橋性末端を高濃度に含有するため液の保存安定性及び硬化物の耐久性を確保できなかったり、高濃度の触媒を要するため、青色〜紫外LEDの近傍で用いた場合に触媒由来の透過率低下を招いたりする傾向がある。一方、重量平均分子量が大きすぎると、液が高い粘度になるため塗布時のレベリング性が不良となったり、微細な配線及び基板上の凹凸部分への浸透性及び液のまわり込みが不十分となるため充填効率が悪くなったりする傾向がある。
なお、例えばビニル基とヒドロシリル基の架橋により硬化する特定層を形成する場合などには、貯蔵安定性と使用時間との両立のために特定層形成液を2種以上併用した2液型とすることもある。この場合、前記の重量平均分子量は、併用する液を混合した後の特定層形成液の値である。また、分子量分布が二山、三山等の2以上のピークを有する形状を示す場合、その全区間を通じた平均値を重量平均分子量の値として用いる。
本発明に係る特定層は、その表面のタック性が低いことが好ましい。一般にシリコーンゴムは、その硬化物表面にタック性(べたつき)を有する。しかし、タック性が高いと製品同士がスタッキングして、製造工程の途中で製品個別に取り扱えなくなったり、搬送が良好に行なえなくなったりする可能性がある。
物体に外力を加えた時、その物体が原形を保つために抵抗しようとする力を引っ張り応力という。特定層には応力緩和力があり、曲げ及び変形などの外力に追随することが好ましい。好ましい特定層の引っ張り応力の範囲としては、通常0.1MPa以上、好ましくは0.3MPa以上、より好ましくは0.4MPa以上であり、また、上限は通常50MPa以下、好ましくは30MPa以下、より好ましくは20MPa以下である。引っ張り応力が小さすぎると機械的強度が不足して導光板用途には不適当になる可能性があり、大きすぎると応力緩和力が不足する硬い材料となる可能性がある。ただし、ねじれ及び反り等の変形が生じにくい厚い基板に特定層を設ける場合、特定層の引っ張り応力は任意である。また、厚さ500μm以下のフレキシブル基板に特定層を設ける場合、特定層は、応力緩和しうるとともに、引っ張り応力が0.1MPa以上、20MPa以下であることが特に好ましい。
なお、引張り応力は、JIS K6250に基づき測定できる。
本発明の導光部材は、当該特定層以外にも層を有していても良い。このような特定層以外の層としては、公知の層を任意に適用することが可能である。また、特定層以外の層は、1層のみが設けられていても良く、2層以上が設けられていても良い。
ただし、本発明の効果をより顕著に得るためには、本発明の導光部材が有する層のうち、より多くが前記の特定層としての特性を有していることが好ましく、全ての層が前記の特定層としての特性を有していることがより好ましい。
本発明の導光部材を製造する方法は特に制限されない。したがって、本発明の導光部材を構成する各層は、それぞれ、任意の方法により製造できる。通常は、液状の各層の材料(以下適宜、「形成液」という)を所望の部位に塗布して塗膜を形成し、当該塗膜を熱や光などによって硬化させて作製することができる。したがって、特定層は、例えば、液状の特定層の材料(以下適宜、「特定層形成液」という)を所望の部位に塗布して塗膜を形成し、当該塗膜を熱や光などによって硬化させて作製することができる。
本発明の第一及び第三の導光部材は、光源を備える。また、本発明の第二及び第四の導光部材は、光源を備えていても良い。通常、本発明の導光部材は、この光源から発せられた光を伝送し、そのまま又は波長を変換してから、外部に放射するようになっている。
ただし、本発明の第一及び第三の導光部材においては、この光源の発光ピークの主波長の波長は、900nm以下であり、好ましくは700nm以下、より好ましくは500nm以下である。光源の発光ピークの主波長の波長が長すぎると光線が熱線となり導光部材の損傷の一因となったり導光部材の構成部材に吸収されて伝送損失が生じたりする可能性がある。なお、当該発光ピークの波長の下限に制限は無いが、通常300nm以上、好ましくは350nm以上、より好ましくは400nm以上である。光源の発光ピークの主波長の波長が短すぎると光線は高エネルギーの紫外線となり、導光部材の透過率低下を招く可能性がある。
GaN系LEDはこれら発光層、p層、n層、電極、および基板を基本構成要素としたものであり、発光層をn型とp型のAlXGaYN層、GaN層、またはInXGaYN層などでサンドイッチにしたヘテロ構造を有しているものが発光効率が高く、好ましく、さらにヘテロ構造を量子井戸構造にしたものが発光効率がさらに高く、より好ましい。
用途によっては、本発明の導光部材は、上述した化合物以外のその他の成分を含有していても良い。中でも、特定層は、その他の成分を含有していてもよい。したがって、上述したシロキサン結合を有する化合物で特定層を形成する場合でも、当該化合物以外のその他の成分を特定層が含有していても良い。例えば、必要に応じて特定層に蛍光体や無機粒子などを含有させてもよい。また、その他の成分は、1種のみを用いても良く、2種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用しても良い。以下、蛍光体および無機粒子について説明する。
本発明の導光部材は、例えば、後述する蛍光体含有層中に蛍光体を含有することができる。なお、蛍光体は1種類を単独で用いてもよく、2種類以上を任意の組み合わせ及び比率で併用しても良い。
蛍光体の組成には特に制限はないが、結晶母体であるY2O3、Zn2SiO4等に代表される金属酸化物、Ca5(PO4)3Cl等に代表されるリン酸塩及びZnS、SrS、CaS等に代表される硫化物に、Ce、Pr、Nd、Pm、Sm、Eu、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb等の希土類金属のイオンやAg、Cu、Au、Al、Mn、Sb等の金属のイオンを付活剤または共付活剤として組み合わせたものが好ましい。
具体的には、蛍光体として以下に挙げるものを用いることが可能であるが、これらはあくまでも例示であり、本発明で使用できる蛍光体はこれらに限られるものではない。なお、本明細書における蛍光体の例示では、構造の一部のみが異なる蛍光体を、適宜省略して示している。例えば、「Y2SiO5:Ce3+」、「Y2SiO5:Tb3+」及び「Y2SiO5:Ce3+,Tb3+」を「Y2SiO5:Ce3+,Tb3+」と、「La2O2S:Eu」、「Y2O2S:Eu」及び「(La,Y)2O2S:Eu」を「(La,Y)2O2S:Eu」とまとめて示している。省略箇所はカンマ(,)で区切って示す。
赤色の蛍光を発する蛍光体(以下適宜、「赤色蛍光体」という)が発する蛍光の具体的な波長の範囲を例示すると、ピーク波長が、通常570nm以上、好ましくは580nm以上、また、通常700nm以下、好ましくは680nm以下が望ましい。
緑色の蛍光を発する蛍光体(以下適宜、「緑色蛍光体」という)が発する蛍光の具体的な波長の範囲を例示すると、ピーク波長が、通常490nm以上、好ましくは500nm以上、また、通常570nm以下、好ましくは550nm以下が望ましい。
このような緑色蛍光体として、例えば、破断面を有する破断粒子から構成され、緑色領域の発光を行なう(Mg,Ca,Sr,Ba)Si2O2N2:Euで表わされるユウロピウム付活アルカリ土類シリコンオキシナイトライド系蛍光体、破断面を有する破断粒子から構成され、緑色領域の発光を行なう(Ba,Ca,Sr,Mg)2SiO4:Euで表わされるユウロピウム付活アルカリ土類シリケート系蛍光体等が挙げられる。
青色の蛍光を発する蛍光体(以下適宜、「青色蛍光体」という)が発する蛍光の具体的な波長の範囲を例示すると、ピーク波長が、通常420nm以上、好ましくは440nm以上、また、通常480nm以下、好ましくは470nm以下が望ましい。
このような青色蛍光体としては、規則的な結晶成長形状としてほぼ六角形状を有する成長粒子から構成され、青色領域の発光を行なうBaMgAl10O17:Euで表わされるユウロピウム付活バリウムマグネシウムアルミネート系蛍光体、規則的な結晶成長形状としてほぼ球形状を有する成長粒子から構成され、青色領域の発光を行なう(Ca,Sr,Ba)5(PO4)3Cl:Euで表わされるユウロピウム付活ハロリン酸カルシウム系蛍光体、規則的な結晶成長形状としてほぼ立方体形状を有する成長粒子から構成され、青色領域の発光を行なう(Ca,Sr,Ba)2B5O9Cl:Euで表わされるユウロピウム付活アルカリ土類クロロボレート系蛍光体、破断面を有する破断粒子から構成され、青緑色領域の発光を行なう(Sr,Ca,Ba)Al2O4:Euまたは(Sr,Ca,Ba)4Al14O25:Euで表わされるユウロピウム付活アルカリ土類アルミネート系蛍光体等が挙げられる。
また、青色蛍光体としては、例えば、ナフタル酸イミド系、ベンゾオキサゾール系、スチリル系、クマリン系、ピラゾリン系、トリアゾール系化合物の蛍光色素、ツリウム錯体等の有機蛍光体等を用いることも可能である。
黄色の蛍光を発する蛍光体(以下適宜、「黄色蛍光体」という。)が発する蛍光の具体的な波長の範囲を例示すると、通常530nm以上、好ましくは540nm以上、より好ましくは550nm以上、また、通常620nm以下、好ましくは600nm以下、より好ましくは580nm以下の波長範囲にあることが好適である。黄色蛍光体の発光ピーク波長が短すぎると黄色成分が少なくなり演色性が劣ることとなる可能性があり、長すぎると導光部材から放射される光の輝度が低下する可能性がある。
また、そのほか、黄色蛍光体としては、CaGa2S4:Eu(Ca,Sr)Ga2S4:Eu、(Ca,Sr)(Ga,Al)2S4:Eu等の硫化物系蛍光体、Cax(Si,Al)12(O,N)16:Eu等のSiAlON構造を有する酸窒化物系蛍光体等のEuで付活した蛍光体を用いることも可能である。
本発明の導光部材は、上述したもの以外の蛍光体を含有させることも可能である。例えば、本発明の導光部材を構成する層は、イオン状の蛍光物質や有機・無機の蛍光成分を均一・透明に溶解・分散させた蛍光ガラスとすることもできる。
本発明に使用する蛍光体の粒径は特に制限はないが、中央粒径(D50)で、通常0.1μm以上、好ましくは2μm以上、さらに好ましくは5μm以上である。また、通常100μm以下、好ましくは50μm以下、さらに好ましくは20μm以下である。蛍光体の中央粒径(D50)が上記範囲にある場合は、後述する蛍光体含有層において、光源から伝送された光が充分に散乱される。また、光源から伝送された光が充分に蛍光体粒子に吸収されるため、波長変換が高効率に行われると共に、蛍光体から発せられる光が全方向に照射される。これにより、複数種類の蛍光体からの一次光を混色して白色にすることができると共に、均一な白色光と照度が得られる。一方、蛍光体の中央粒径(D50)が上記範囲より大きい場合は、蛍光体が発光部の空間を充分に埋めることができないため、光源から伝送された光が充分に蛍光体に吸収されない可能性がある。また、蛍光体の中央粒径(D50)が、上記範囲より小さい場合は、蛍光体の発光効率が低下するため、照度が低下する可能性がある。
なお、本発明において、中央粒径(D50)および粒度分布(QD)は、重量基準粒度分布曲線から得ることが出来る。前記重量基準粒度分布曲線は、レーザ回折・散乱法により粒度分布を測定し得られるもので、具体的には、例えば以下のように測定することが出来る。
(1)気温25℃、湿度70%の環境下において、エチレングリコールなどの溶媒に蛍光体を分散させる。
(2)レーザ回折式粒度分布測定装置(堀場製作所 LA−300)により、粒径範囲0.1μm〜600μmにて測定する。
(3)この重量基準粒度分布曲線において積算値が50%のときの粒径値を中央粒径D50と表記する。また、積算値が25%及び75%の時の粒径値をそれぞれD25、D75と表記し、QD=(D75−D25)/(D75+D25)と定義する。QDが小さいことは粒度分布が狭いことを意味する。
本発明に使用する蛍光体は、耐水性を高める目的で、または蛍光体含有層中で蛍光体の不要な凝集を防ぐ目的で、表面処理が行われていてもよい。かかる表面処理の例としては、特開2002−223008号公報に記載の有機材料、無機材料、ガラス材料などを用いた表面処理、特開2000−96045号公報等に記載の金属リン酸塩による被覆処理、金属酸化物による被覆処理、シリカコート等の公知の表面処理などが挙げられる。
(i)所定量のリン酸カリウム、リン酸ナトリウムなどの水溶性のリン酸塩と、塩化カルシウム、硫酸ストロンチウム、塩化マンガン、硝酸亜鉛等のアルカリ土類金属、Zn及びMnの中の少なくとも1種の水溶性の金属塩化合物とを蛍光体懸濁液中に混合し、攪拌する。
(ii)アルカリ土類金属、Zn及びMnの中の少なくとも1種の金属のリン酸塩を懸濁液中で生成させると共に、生成したこれらの金属リン酸塩を蛍光体表面に沈積させる。
(iii)水分を除去する。
する方法(例えば、特開平3−231987号公報)等が挙げられ、分散性を高める点においてはアルコキシシランを加水分解したものを表面処理する方法が好ましい。
本発明において、各層に蛍光体粒子を含有させる方法は特に制限されない。例えば、蛍光体粒子の分散状態が良好な場合であれば、各層の形成液に後混合するだけでよい。即ち、当該蛍光体を含有させる層の形成液と蛍光体とを混合し、蛍光体含有層形成液を用意して、この蛍光体含有層形成液を用いて蛍光体含有層を作製すればよい。中でも、蛍光体を含有させる層が付加縮合型シリコーン樹脂で形成されている場合には、蛍光体表面を予めビニル基及びヒドロシリル基等の架橋性基、メチル基等の疎水基を有するシランカップリングを用いて表面処理することにより分散状態が改善される。また、蛍光体を含有させる層が脱水、脱アルコキシ縮合型のシリコーン樹脂で形成されていて、蛍光体粒子の凝集が起こりやすい場合には、加水分解前の原料化合物を含む反応用溶液(以下適宜「加水分解前溶液」という。)に蛍光体粒子を前もって混合し、蛍光体粒子の存在下で加水分解・重縮合を行なうと、粒子の表面が一部シランカップリング処理され、蛍光体粒子の分散状態が改善される。
本発明の蛍光体含有層における蛍光体の含有率は、本発明の効果を著しく損なわない限り任意であり、その適用形態により自由に選定できるが、蛍光体総量として、通常0.1重量%以上、好ましくは1重量%以上、より好ましくは5重量%以上、また、通常35重量%以下、好ましくは30重量%以下、より好ましくは28重量%以下である。
ところで、例えば特定層に蛍光体を含有させて蛍光体含有層を構成する場合には、当該特定層形成液は、必要に応じて重合度の調整やアエロジル等チキソ材を含有させて、目的の蛍光体含有量に応じた粘度及びチキソ性の調整をすることが好ましい。これにより、塗布対象物の種類や形状さらにはポッティング、スピンコート、印刷などの各種塗布方法に柔軟に対応できる塗布液を提供することが出来る。
また、本発明の導光部材を構成する各層には、光学的特性や作業性を向上させるため、また、以下の<1>〜<5>の何れかの効果を得ることを目的として、更に無機粒子を含有させても良い。この場合、本発明の導光部材を構成する各層のうち、少なくとも1層が無機粒子を含有していれば良い。中でも、特定層が無機粒子を含有することが好ましい。なお、無機粒子は、本発明の導光部材を構成する層のうち、1層のみに含有されていてもよく、2層以上に含有されていても良い。
<2>導光部材を構成する層に結合剤として無機粒子を配合することにより、クラックの発生を防止する。
<3>導光部材を構成する層を形成するための形成液に、粘度調整剤として無機粒子を配合することにより、当該形成液の粘度を高くする。
<4>導光部材を構成する層に無機粒子を配合することにより、その収縮を低減する。
<5>導光部材を構成する層に無機粒子を配合することにより、その屈折率を調整して、光取り出し効率を向上させる。
例えば、無機粒子が粒径約10nmの超微粒子状シリカ(日本アエロジル株式会社製、商品名:AEROSIL#200)の場合、特定層形成液のチクソトロピック性が増大するため、上記<3>の効果が大きい。
また、例えば、特定層に用いられる材料とは屈折率が異なる粒径約1μmの無機粒子を用いると、前記化合物と無機粒子との界面における光散乱が大きくなるので、上記<1>の効果が大きい。
使用する無機粒子の種類としては、シリカ、チタン酸バリウム、酸化チタン、酸化ジルコニウム、酸化ニオブ、酸化アルミニウム、酸化セリウム、酸化イットリウムなどの無機酸化物粒子やダイヤモンド粒子が例示されるが、目的に応じて他の物質を選択することもでき、これらに限定されるものではない。
これらの無機粒子(一次粒子)の中央粒径は特に限定されないが、通常、蛍光体粒子の1/10以下程度である。具体的には、目的に応じて以下の中央粒径のものが用いられる。例えば、無機粒子を光散乱材として用いるのであれば、その中央粒径は通常0.05μm以上、好ましくは0.1μm以上、また、通常50μm以下、好ましくは20μm以下である。また、例えば、無機粒子を骨材として用いるのであれば、その中央粒径は1nm〜10μmが好適である。また、例えば、無機粒子を増粘剤(チキソ剤)として用いるのであれば、その中央粒子は10〜100nmが好適である。また、例えば、無機粒子を屈折率調整剤として用いるのであれば、その中央粒径は1〜10nmが好適である。特に、本発明の導光部材においては、導光部材を構成する層のうち、少なくとも1層に中央粒径0.05〜50μmの無機粒子を含有させるとともに、他の少なくとも1層に中央粒径1〜10nmの無機粒子を含有させることが好ましい。これにより、後述の実施形態における光散乱層と高屈折率層とを組み合わせた層構成のように、多様な構成を有する導光板を設計できる。
本発明において、無機粒子を混合する方法は特に制限されない。ただし、形成液に無機粒子を混合する場合には、通常は、蛍光体と同様に遊星攪拌ミキサー等を用いて脱泡しつつ混合することが推奨される。例えばアエロジルのような凝集しやすい小粒子を混合する場合には、粒子混合後必要に応じビーズミルや三本ロールなどを用いて凝集粒子の解砕を行ってから蛍光体等の混合容易な大粒子成分を混合しても良い。
本発明の導光部材の各層における無機粒子の含有率は、本発明の効果を著しく損なわない限り任意であるが、その適用形態により自由に選定できる。例えば、無機粒子を光散乱剤として用いる場合は、その含有率は0.01〜10重量%が好適である。また、例えば、無機粒子を骨材として用いる場合は、その含有率は1〜50重量%が好適である。また、例えば、無機粒子を増粘剤(チキソ剤)として用いる場合は、その含有率は0.1〜20重量%が好適である。また、例えば、無機粒子を屈折率調整剤として用いる場合は、その含有率は10〜80重量%が好適である。無機粒子の量が少なすぎると所望の効果が得られなくなる可能性があり、多すぎると硬化物の密着性、透明性、硬度等の諸特性に悪影響を及ぼす可能性がある。
また、各層を形成するための形成液における無機粒子の含有率は、各層における無機粒子の含有率が前記範囲に収まるように設定すればよい。したがって、形成液が硬化の際において重量変化しない場合は形成液における無機粒子の含有率は導光部材の各層における無機粒子の含有率と同様になる。また、形成液が溶媒等を含有している場合など、当該形成液が硬化の際において重量変化する場合は、その溶媒等を除いた形成液における無機粒子の含有率が導光部材の各層における無機粒子の含有率と同様になるようにすればよい。
本発明の第一及び第二の導光部材は、屈折率の異なる2以上の層が積層されてなることを特徴とする。したがって、本発明の第一の導光部材は、屈折率の異なる2以上の層が積層された導光部材であって、前記層の少なくとも1層が特定層であり、かつ、発光ピークの主波長が500nm以下である光源を備える。一方、本発明の第二の導光部材は、屈折率の異なる2以上の層が積層されてなる導光部材であって、前記層のうちの互いに接する少なくとも2層が特定層である。
また、本発明の第三及び第四の導光部材は、ヘーズ値の異なる2以上の層が積層されてなることを特徴とする。したがって、本発明の第三の導光部材は、ヘーズ値の異なる2以上の層が積層された導光部材であって、前記層の少なくとも1層が特定層であり、かつ、発光ピークの主波長が500nm以下である光源を備える。一方、本発明の第四の導光部材は、ヘーズ値の異なる2以上の層が積層されてなる光学部材であって、前記層のうちの互いに接する少なくとも2層が特定層である。
なお、密着性改善のためプライマーを層間に使用した場合、プライマー層を介する2層それぞれに極性基が付与されたと見なし、両層を特定層とする。
以下、本発明の導光部材の層構成について説明する。
本発明の第一及び第二の導光部材は、屈折率の異なる2以上の層が積層されてなることを特徴とする。本発明の導光部材を光導波路や導光板として用いる場合は、隣接する層間に屈折率差をつけることにより、高屈折率層は光を伝送するコア層を、低屈折率層は光を閉じ込めるクラッド層を、それぞれ形成する。
屈折率は、液浸法(固体対象)のほかPulflich屈折計、Abbe屈折計、プリズムカプラー法、干渉法、最小偏角法などの公知の方法を用いて測定することが出来る。本発明における屈折率の測定波長は、Abbe屈折計などの機器を用いる場合に汎用に用いられるナトリウムD線(589nm)を選択することが出来る。屈折率は上記のように様々な方法で測定することができ、硬化前と硬化後のサンプルの屈折率はほとんど変化しない。硬化後のサンプルは目的に応じて様々に成形することになるため、硬化前の液を用いてAbbe屈折計を用いる測定が最も簡便で好ましい。
本発明の第三及び第四の導光部材は、ヘーズ値の異なる2以上の層が積層されてなることを特徴とする。本発明の導光部材に光散乱層および/または蛍光体含有層を設ける場合は、前記光散乱層および/または蛍光体含有層のヘーズ値を高くすればよい。
上述の様に、本発明の導光部材は、構成される各層の屈折率および/またはヘーズ値を調整することにより、低屈折率層、高屈折率層、光散乱層および蛍光体含有層を設けることができる。なお、前記の各層は、それぞれ、上述した特定層としての特性を有していることが好ましい。以下、各層について説明する。なお、各層の具体的な設置方法は、[5]章において各実施形態により説明する。
上述の様に本発明の導光部材を光導波路や導光板として用いる場合は、通常、光を閉じ込めるクラッド層としての低屈折率層を設ける。特定層以外の層が低屈折率層となっていても良いが、低屈折率層は、前述の[1]章に記載の特徴を有する化合物からなる特定層により構成されることが好ましい。なお、低屈折率層の屈折率は上述のとおりである。また、低屈折率層は、1層のみを設けてもよく、2層以上を設けても良い。
上述の様に本発明の導光部材を光導波路や導光板として用いる場合は、通常、光を伝送するコア層としての高屈折率層を設ける。特定層以外の層が高屈折率層となっていても良いが、高屈折率層は、前述の[1]章に記載の特徴を有する化合物からなる特定層により構成することが好ましい。また、高屈折率層は、低屈折率層よりも高い屈折率とするため、例えば、化合物中にフェニル基を導入したり、[3−2]章に記載される様に、屈折率調節剤として、中央粒径が1〜10nmの無機粒子を含有させることが好ましい。なお、高屈折率層の屈折率は上述のとおりである。また、高屈折率層は、1層のみを設けてもよく、2層以上を設けても良い。
本発明の導光部材は、光源から伝送された光を外部に放射させる光散乱層を設けることができる。光散乱層は、導光部材から外部に放射される光の指向角を広げる働きがある。特定層以外の層が光散乱層となっていても良いが、光散乱層は、前述の[1]章に記載の特徴を有する化合物からなる特定層により構成されることが好ましい。また、光散乱層は、[3−2]章に記載される様に、光散乱材として、中央粒径が通常0.05μm以上、好ましくは0.1μm以上、また、通常50μm以下、好ましくは20μm以下の無機粒子を含有させることが好ましい。なお、光散乱層は、1層のみを設けてもよく、2層以上を設けても良い。
また、積層させる各層表面を粗面化する方法としては、例えば、フッ酸やアルカリ等を用いる薬液処理、ブラスト処理、粉体コート、拡散粒子含有コーティング液の塗布、粒子貼り付け、光照射、インクジェット印刷等がある。また、例えば、構成させる層の中に沈降性、あるいは浮遊性の光拡散粒子を含有させ、コーティングしたあとに粒子を沈降または浮遊させて各層の界面により多くの拡散粒子を存在させる手法も、粗面を形成させる手法同様に好ましく用いることができる。
本発明の導光部材は、光源から伝送された光の波長を所望の波長に変換するために蛍光体含有層を設けることができる。蛍光体含有層は、導光部材を構成する層のうち、蛍光体を含有する層のことを言う。この際、特定層以外の層が蛍光体含有層となっていても良いが、蛍光体含有層は前述の[1]章に記載の特徴を有する化合物からなる特定層により構成されることが好ましい。さらに、蛍光体含有層は、層内に[3−1]章に記載される蛍光体を含有させて形成される。また、蛍光体含有層には、蛍光体に当たる光量を増加させ、波長変換効率を向上させるために、光散乱材として、中央粒径が0.1〜10μmの無機粒子を含有させてもよい。なお、蛍光体含有層は、1層のみを設けてもよく、2層以上を設けても良い。
本発明の導光部材の形状及び寸法に制限は無く任意である。例えば、導光部材の光導波路や導光板として使用される場合には、本発明の導光部材の形状及び寸法は、その光導波路や導光板の基板の形状及び寸法に応じて決定される。また、基板の表面に形成される場合は、通常は膜状に形成されることが多く、その寸法は用途に応じて任意に設定される。また、形成膜(導光部材を形成する膜)は、前述の様に、屈折率やヘーズ値の異なるものを複数積層させるが、各層の寸法も用途に応じて任意に設定される。
以下、本発明の導光部材の例として、半導体発光装置を光源とする導光板を例に挙げて、実施形態を用いて説明する。但し、これらの実施形態はあくまでも説明の便宜のために用いるものであって、本発明の導光部材を適用した光導波路、導光板その他の例は、これらの実施形態に限られるものではない。中でも、基板は必要に応じて設けても設けなくても良く、また、その厚みに特に制限は無い。さらに、本発明では特定層の柔軟性が高いため、この特定層を利用すれば、フレキシブルプリント基板のような薄型基板上でも基板の反り及び変形なしに任意の膜厚の層を作製することができる。
第一の実施形態の導光板8は、図1に示すように、基板1上にLEDチップからなる半導体発光素子2と、場合により、任意に半導体発光素子2を被覆する様に配設された封止材3とからなる半導体発光装置4を光源として備えている。
また、高屈折率層6の接面(例えば上面)には、適宜光散乱層および/または蛍光体含有層7を設けることができる。光散乱層は、高屈折率層6により伝送された光源からの発光を外部に放射させる働きを担保する。蛍光体含有層は、高屈折率層6により伝送された光源からの光に励起されて所望の波長の光を発光する波長変換機能を発揮するものである。なお、本実施形態の導光板8では、主としてこれらの光散乱層および/または蛍光体含有層7から光が放射されることになるため、光散乱層および/または蛍光体含有層7を形成する位置はデザイン性を考慮して設定することが好ましい。
本実施形態では、高屈折率層6の上面の所定の部位に光散乱層および/または蛍光体含有層7が形成され、高屈折率層6の上面のそれ以外の部位には低屈折率層5’が形成されているものとする。
使用される封止材3としては、本発明の導光部材の高屈折率層6と同じ材料を用いるのが、密着性などの観点から好ましい。また、封止材3としては、その他の材料を使用することもできる。通常は、封止材3としては樹脂(以下適宜、「封止樹脂」という)を用いる。そのような封止樹脂としては、通常、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂、光硬化性樹脂等が挙げられる。具体的には、例えば、ポリメタアクリル酸メチル等のメタアクリル樹脂;ポリスチレン、スチレン−アクリロニトリル共重合体等のスチレン樹脂;ポリカーボネート樹脂;ポリエステル樹脂;フェノキシ樹脂;ブチラール樹脂;ポリビニルアルコール;エチルセルロース、セルロースアセテート、セルロースアセテートブチレート等のセルロース系樹脂;エポキシ樹脂;フェノール樹脂;シリコーン樹脂等が挙げられる。また、無機系材料、例えば、金属アルコキシド、セラミック前駆体ポリマー若しくは金属アルコキシドを含有する溶液をゾル−ゲル法により加水分解重合して成る溶液又はこれらの組み合わせを固化した無機系材料、例えばシロキサン結合を有する無機系材料を用いることができる。なお、封止樹脂等の封止材3の材料は、1種を用いても良く、2種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用しても良い。
また、本実施形態では高屈折率層6により伝送された光は、その側面部の高屈折率層6が露出している部位からも放射される。
本発明の導光部材を光導波路、導光板などに適用する場合には、本発明を適用する箇所に応じて、適宜変形を加えるのが好ましい。例えば、光源は、基板面の所望の位置に所望の数を適宜設けることができる。光散乱層、蛍光体含有層は、導光部材の所望の位置に所望の数を適宜設けることができる。
なお、低屈折率層5と高屈折率層6の屈折率差を小さくする場合は、低屈折率層5に進入する光を利用して所望の効果を達成させるために、光散乱層および/または蛍光体含有層7を低屈折率層5の一部に設けることもできる(図3)。
さらに、本実施形態に係る導光板8は、前記の点、並びに、光散乱層および/または蛍光体含有層7を低屈折率層5の一部に設けないこと以外の構成は、第三の実施形態と同様に構成されている。したがって、本実施形態の導光板8も、特定層である低屈折率層5及び光散乱層7が積層されることで構成されているため、第三の実施形態と同様に、膜厚の自由な制御が可能であること、クラック及び剥離の抑制が可能であること等の利点を得ることができるようになっている。
また、高屈折率部6aは、境界部Aとして、本発明の導光部材における高屈折率層6とは別の材料を用いても良い。本実施形態の場合、かかる境界部Aとしては、光源からの光を伝送しうる材料であれば、特に限定はなく、任意のものを用いることができる。例えば、高屈折率層6の屈折率と同じ屈折率を有する無機または有機の材料を挙げることができる。中でも、境界部Aは、低透湿、光遮断特性、および基板1に対する密着性などの観点から、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂、ポリイミド樹脂、アクリル樹脂、フェノール樹脂などが好ましい。また、高屈折率層6、低屈折率層5,5’、光散乱層及び/又は蛍光体含有層7に対する密着性などの観点から、エポキシ樹脂、アクリル樹脂などが特に好ましい。中でも境界部Aとしてエポキシ樹脂を用いることは、特定層である高屈折率層6がエポキシ樹脂との密着性に特に優れると共に、変質しにくく、且つ、効果阻害が無いため、特に好ましい組み合わせである。
このような光散乱層および/または蛍光体含有層7の作製方法に制限は無い。例えば、第五の実施形態で説明した高屈折率部6aと同様にして作製することができる。ただし、本実施形態では、前記の光散乱層および/または蛍光体含有層7は高屈折率層6の内部に設けられているのであるから、光散乱層および/または蛍光体含有層7を形成した後で、さらにその上に高屈折率層6を積層する。
また、上述した実施形態においては、低屈折率層5,5’、光屈折率層6並びに光散乱層および/または蛍光体含有層7などの特定層が少なくとも2層積層されている限り、導光板8を構成する一部の層を設けないようにしてもよく、また、更に他の層を積層してもよい。例えば、特定層は透光性及び密着性に優れていることから、上述した導光板8の最外層にポリエチレンテレフタレート(PET)等で形成された防湿フィルムを設けることが好適である。
色材は、境界部の各機能向上を目的として、その材料や、色を適宜選択して用いることができる。例えば、異なる色を伝播させる2つの導光層領域を境界部で区切る場合、境界部が白色であると、各々の領域の光を白色の境界部が反射し、隣の領域への光の漏れ出しを防止し混色を防ぐ効果がある。ただし、白色の境界部を非常に細く又は薄くした場合には、光の遮蔽効果が不十分となる可能性がある。この場合には黒色の境界部を用いると、光吸収による導光量のロスが生じるが、隣の領域への光の混色を確実に防止することが出来ると考えられる。
境界部に色材を含有させて白色とする場合は、色材としては無機および/または有機の材料を用いることができ、例えば、無機粒子としてはアルミナ微粉、酸化珪素、酸化アルミニウム、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化マグネシウム等の金属酸化物;炭酸カルシウム、炭酸バリウム、炭酸マグネシウム、硫酸バリウム、水酸化アルミニウム、水酸化カルシウム、水酸化マグネシウム等の金属塩;窒化硼素、アルミナホワイト、コロイダルシリカ、珪酸アルミニウム、珪酸ジルコニウム、硼酸アルミニウム、クレー、タルク、カオリン、雲母、合成雲母などが挙げられる。また、有機微粒子としては、弗素樹脂粒子、グアナミン樹脂粒子、メラミン樹脂粒子、アクリル樹脂粒子、シリコン樹脂粒子等の樹脂粒子などを挙げることができるが、いずれもこれらに限定されるものではない。
また、境界部に色材を含有させて黒色とする場合は、無機および/または有機の材料を用いることができ、例えば、無機粒子としてはチタンブラック、カーボンブラック、酸化鉄ブラック、硫酸ビスマス、などが挙げられる。また、有機微粒子としては、アニリンブラック、シアニンブラック、ペリレンブラック等を挙げることができるが、いずれもこれらに限定されるものではない。
また、色材は1種のみを用いてもよく、2種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
以下に示す仮想モデル1は、以下のように導光板を作製した場合には後述する実施例1,2と同様の作用、効果が得られるであろう仮想モデルである。
低屈折率樹脂として、極性基を含有しないゴム状1液型ジメチルシリコーン樹脂(屈折率n=1.41)である東レダウコーニング(株)製JCR6101UPを、遠心脱泡型攪拌装置にて攪拌脱泡して、低屈折率層形成液を得る。
高屈折率樹脂として極性基を含有しないゴム状2液型フェニルメチルシリコーン樹脂(n=1.53)であるモメンティブ パフォーマンスマテリアルズジャパン合同会社製IVS5022を、遠心脱泡型攪拌装置にて攪拌脱泡して、高屈折率層形成液を得る。
光散乱粒子として、モメンティブ パフォーマンスマテリアルズジャパン合同会社製「トスパール145(中央粒径5μm)」0.75gおよびAl2O3微粉 CR1(中央粒径400nm)0.076gを[1−2]で前述したゴム状2液型フェニルメチルシリコーン樹脂11.3gおよびヘプタン2.5gと混合し、遠心脱泡型攪拌装置にて攪拌脱泡して、光散乱層形成液を得る。
プライマー液として、例えば、信越化学製プライマー液「プライマーC」(アミノ基、メタクリル基等の極性基が含まれると思われるもの)をそのまま使用する。なお、光学用途専用のプライマー液を用いると、加熱硬化時の黄変が少ないため好ましい。
直径5cmのテフロン(登録商標)製シャーレに[1−1]の低屈折率層形成液2gを流し入れてレベリングさせ、150℃の通風式乾燥機中、1時間硬化を行ない、厚さ1mmの透明硬化膜を得る。
前記硬化膜をテフロン製シャーレに入れたまま、低屈折率層の上に[1−4]のプライマーCを薄く塗布し、プライマーの溶媒を風乾し、その後[1−2]の高屈折率層形成液2gを流し入れてレベリングさせ、150℃の通風式乾燥機中1時間硬化を行ない、先の低屈折率層の上に厚さ1mmの透明高屈折率層を積層する。
さらに、この積層硬化物の上に[1−4]のプライマーCを薄く塗布、プライマーの溶媒を風乾後[1−3]の光散乱層形成液を流し入れてレベリングさせ、150℃の通風乾燥機中1時間硬化を行ない、厚さ0.8mmの3層目の膜を積層する。
仮想モデル1と同様の3層構造であるが、低屈折率層に極性基としてエポキシ基を有する2液型ジメチルシリコーン樹脂である信越化学工業(株)製LPS2410を使用し、高屈折率層に極性基としてエポキシ基・メトキシ基を有する2液型フェニルメチルシリコーン樹脂である東レダウコーニング(株)製JCR6175を使用し、プライマーを塗布せずに直接3層積層した導光板を作製した。
実施例1と同じの低屈折率層、高屈折率層及び光散乱層を有する3層構造であるが、各層間に仮想モデル1で用いたプライマーCを薄く塗布し、プライマーの溶媒を風乾後次の層を流し入れてレベリングさせ、硬化を行なって、3層積層した導光板を作製した。
仮想モデル1と同様の樹脂を用いた3層構造であるが、各層間にプライマーを塗布せずに直接3層積層した導光板を作製した場合は、この導光板をシャーレから取り出そうとすると、各層の境界面から容易に剥離が発生し分離するため、密着不十分につき導光板として使用することが出来ない。
[2−1]低屈折率層形成液の調液
メチルシリケート(三菱化学社製 MKCシリケートMS51)30.80g、メタノール56.53g、水6.51g、及び、触媒として5重量%アセチルアセトンアルミニウム塩メタノール溶液6.16gを、密閉できる容器にて混合し、密栓してスターラーで撹拌しながら50℃の温水バスにて8時間加熱したのち室温に戻し、加水分解・重縮合液を調液した。この液の硬化物の屈折率は1.44である。
メチルシリケート(三菱化学社製 MKCシリケートMS51)30.80g、メタノール56.53g、水6.51g、屈折率調整剤として粒子径が5nmのシリカジルコニアコーティング付きチタニアゾル(固形分20重量%のメタノール分散液)19.6g、及び、触媒として5重量%アセチルアセトンアルミニウム塩メタノール溶液6.16gを、密閉できる容器にて混合し、密栓してスターラーで撹拌しながら50度の温水バスにて8時間加熱したのち室温に戻し、加水分解・重縮合液を調液した。この液の硬化物の屈折率は1.52である。
光散乱粒子として、モメンティブ パフォーマンスマテリアルズジャパン合同会社製「トスパール145(中央粒径5μm)」0.75gおよびAl2O3微粉 CR1(中央粒径400nm)0.076gを[2−2]で前述した高屈折率層形成液30gと混合し、スターラーにて攪拌して、光散乱層形成液を得た。
[2−1]で得られた低屈折率層形成液10gを直径5cmテフロン(登録商標)シャーレに流し入れ、35℃で30分間、次いで50℃で1時間保持し、溶媒の除去を行なった後、150℃で3時間保持し加熱硬化を行なったところ、厚さ約0.3mmの硬いガラス状の膜が得られた。しかし、この膜には乾燥の過程でクラックが多く発生し、完全な円形透明ガラス膜として取り出すことはできなかった。
ったことから、同程度の硬度を有するものと推測される。従って、シロキサン構造を有し、極性基としてシラノールやアルコキシ基を有するが、架橋度調整が無い比較例1の硬質シロキサン化合物は、各層間の化学的な密着力は有していても可撓性不十分のため硬化時に発生する収縮応力を緩和することができず、破損して導光板を形成することが出来ないと考えられる。
1H,5H 穴
2 半導体発光素子
3 封止材
4 半導体発光装置
5 低屈折率層
5a 低屈折率部
6 高屈折率層
6a 高屈折率部
7 光散乱層および/または蛍光体含有層
8 導光部材(導光板)
9 導光部材の側面と積層面とで形成される角度
10 高屈折率部および/または低屈折率部(境界部)
11 反射層
O 層
P プライマー
S 特定層
Claims (14)
- 基板と、該基板上に積層された導光部材と、を有する導光板であって、
前記導光部材は、高屈折率層及び低屈折率層を含む2以上の層が積層された導光部材であって、
前記2以上の層の各々が下記ア)〜ウ)の条件を満たし、かつ、
発光ピークの主波長が500nm以下である光源として、シリコーン樹脂で封止された半導体発光素子を備え、該シリコーン樹脂が該高屈折率層に密接している
ことを特徴とする導光板。
ア)他の層との界面に、極性基を含有すること。
イ)硬度が、デュロメータタイプAによる硬度測定値(ショアA)で5以上100以下であること。
ウ)付加型シリコーン系材料を含有すること。 - 基板と、該基板上に積層された導光部材と、を有する導光板であって、
前記導光部材は、高屈折率層及び低屈折率層を含む屈折率の異なる2以上の層が積層されてなる導光部材であって、
前記2以上の層の各々が、下記ア)〜ウ)の条件を満たす
ことを特徴とする導光板。
ア)他の層との界面に、極性基を含有すること。
イ)硬度が、デュロメータタイプAによる硬度測定値(ショアA)で5以上100以下であること。
ウ)付加型シリコーン系材料を含有すること。 - 基板と、該基板上に積層された導光部材と、を有する導光板であって、
前記導光部材は、低ヘーズ値層及び高ヘーズ値層を含む2以上の層が積層された導光部材であって、
前記2以上の層の各々が、下記ア)〜ウ)の条件を満たし、かつ、
発光ピークの主波長が500nm以下である光源として、シリコーン樹脂で封止された半導体発光素子を備え、該シリコーン樹脂が該低ヘーズ値層に密接している
ことを特徴とする導光板。
ア)他の層との界面に、極性基を含有すること。
イ)硬度が、デュロメータタイプAによる硬度測定値(ショアA)で5以上100以下であること。
ウ)付加型シリコーン系材料を含有すること。 - 基板と、該基板上に積層された導光部材と、を有する導光板であって、
前記導光部材は、第1のヘーズ値を有する層及び該第1のヘーズ値と異なる第2のヘーズ値を有する層を含む2以上の層が積層されてなる導光部材であって、
前記2以上の層の各々が、下記ア)〜ウ)の条件を満たす
ことを特徴とする導光板。
ア)他の層との界面に、極性基を含有すること。
イ)硬度が、デュロメータタイプAによる硬度測定値(ショアA)で5以上100以下であること。
ウ)付加型シリコーン系材料を含有すること。 - ヘーズ値50以上の層を有する
ことを特徴とする請求項3又は請求項4に記載の導光板。 - 前記シリコーン系材料がエポキシ基を含有する
ことを特徴とする請求項1〜5のいずれか1項に記載の導光板。 - 前記2以上の層の各々の硬度が、デュロメータタイプAによる硬度測定値(ショアA)で5以上70以下である
ことを特徴とする請求項1〜6のいずれか1項に記載の導光板。 - 前記2以上の層の各々の硬度が、デュロメータタイプAによる硬度測定値(ショアA)で42以下である
ことを特徴とする請求項7に記載の導光板。 - 前記導光部材が、無機粒子を含有する層を有する
ことを特徴とする請求項1〜8のいずれか1項に記載の導光部材。 - 前記無機粒子の中央粒径が1〜10nmである
ことを特徴とする請求項9に記載の導光板。 - 前記導光部材が、中央粒径が0.05〜50μmの無機粒子を含有する層と、中央粒径が1〜10nmの無機粒子を含有する層とを有する
ことを特徴とする請求項1〜10のいずれか1項に記載の導光板。 - 前記導光部材が、蛍光体を含有する層を有する
ことを特徴とする請求項1〜11のいずれか1項に記載の導光板。 - 前記導光部材の側面と積層面とで形成される角度が30度以上80度以下である
ことを特徴とする請求項1〜12のいずれか1項に記載の導光板。 - 前記導光部材が、前記層のうち少なくとも2層を貫通する境界部を備える
ことを特徴とする、請求項1〜13のいずれか1項に記載の導光板。
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