JP5103346B2 - セラミック成形体の製造方法、及びセラミック部材の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、焼成前のセラミック成形体（「セラミックグリーン成形体」ともいう。）の製造方法、及び焼成後のセラミック部材の製造方法に関する。

従来から、セラミック成形体（焼成前）の製造方法の１つとして、セラミック粉体、分散媒、及びゲル化剤を含むセラミックスラリーを成形空間（スラリーを充填して成形するための空間、所望のセラミック成形体と同形の空間）に注型し成形・固化して、セラミック成形体を得る方法がある（例えば、特許文献１を参照）。この方法は、所謂、ゲルキャスト法と呼ばれている。
ＷＯ２００４／０３５２８１号公報

ゲルキャスト法では、成形型の成形空間に充填されたセラミックスラリーは、主としてゲル化反応により固化される。ゲル化反応として特にウレタン反応が利用される場合、隣接するウレタン樹脂の分子間において、各ウレタン樹脂分子内にそれぞれ存在するウレタン基同士を連結するように架橋が生じる。この架橋により、ウレタン樹脂分子間では強固なネットワークが形成され得る。この結果、ゲル化反応（ウレタン反応）により固化して得られたセラミック成形体を乾燥させて内部に残存する分散媒（溶媒）成分を揮発除去させても、セラミック成形体内においてウレタン樹脂分子の分子間距離が縮まり難い。

即ち、ゲルキャスト法により形成されたセラミック成形体は、乾燥による収縮が発生し難いという性質を有する。従って、厚さが比較的大きいセラミック成形体を形成しても、乾燥によるクラック（割れ）が発生し難い。この結果、ゲルキャスト法では、厚さが比較的大きいセラミック成形体を得ることができる。

一般に、ゲルキャスト法では、成形空間が密閉された閉空間とされた状態にてセラミックスラリーが固化・乾燥される場合が多かった。この場合、分散媒（溶媒）成分が揮発除去され難いことから、固化・乾燥の進行速度が遅い。従って、セラミック成形体がハンドリングされ得る程度（セラミック成形体を手、治具等を使用して掴んだり取り上げたりした場合にセラミック成形体が容易に破損しない程度）まで固化・乾燥が進行するのに比較的長時間を要し、この結果、セラミック成形体の生産性が悪いという問題があった。

この問題に対処するためには、成形型としてその上面（平面）にて成形空間に通じる開口（セラミックスラリーを投入するための穴）が形成された形式のものを使用することが好ましいと考えられる。成形型において、成形空間の上面は、前記開口と一致していても一致していなくてもよい。これにより、上記開口を通じて分散媒（溶媒）成分が揮発除去され得る。従って、固化・乾燥の進行速度が速くなってセラミック成形体の生産性を向上させることができる。

ところで、成形型としてその上面（平面）にて成形空間に通じる開口が形成された形式のものを使用して、ゲルキャスト法により厚さが比較的大きいセラミック成形体を得る場合を考える。この場合、成形空間の高さ（深さ）が大きくされる。

この場合、開口から投入されたセラミックスラリーは、重力の作用により下方に落下しながら成形空間内に進入していく。ここで、ゲル化剤を含むセラミックスラリーの粘度は比較的大きい。従って、成形空間の深さが大きい場合、セラミックスラリーが成形空間内に確実に充填され得ない場合が発生し得る。より具体的には、成形空間内の下方部分においてセラミックスラリーが進入しない（行き渡らない）領域が発生し得る。

このようにセラミックスラリーが成形空間内に確実に充填されないと、得られるセラミック成形体の外形状において成形空間の形状と一致しない部分が生じるという新たな問題が発生する。

従って、本発明の目的は、上面にて成形空間に通じるセラミックスラリー投入用の開口が形成された成形型を使用してゲルキャスト法により厚さが比較的大きいセラミック成形体を製造する方法において、投入されたセラミックスラリーを成形空間内に確実に充填して、成形空間の形状に対応する高精度な外形状を有するセラミック成形体を得ることができ且つセラミック成形体の生産性が高いものを提供することにある。

上記目的を達成するための本発明によるセラミック成形体（焼成前）の製造方法は、前記セラミックスラリーを、その一部が前記成形型の前記開口から溢れて前記成形型の前記上面（平面）から上方に盛り上がるように、前記開口を通して前記成形型の前記成形空間に投入する投入工程と、スキージを前記成形型の前記上面に沿うように移動させることで、前記セラミックスラリーのうちで前記上面から上方に盛り上がっている部分を除去するとともに前記セラミックスラリーを前記成形空間に充填するスキージング工程と、前記成形空間に充填されたセラミックスラリーをゲル化反応により固化する固化工程と、前記固化により形成された成形体から前記成形型を取り除いて前記セラミック成形体を得る離型工程と、を含んでいる。

ここにおいて、前記セラミックスラリーとして、ゲル化反応としてのウレタン反応が発生する成分（例えば、イソシアネート及びポリオール等）を含んだものが使用されることが好ましい。この場合、前記セラミックスラリーは、セラミック粉体と、イソシアネートと、ポリオールと、溶媒と、（ウレタン反応により生成されたバインダとしてのウレタン樹脂と）を含む、と記載することもできる。また、前記固化工程では、固化により形成された成形体を乾燥する工程が含まれてもよい。また、スキージとして、ゴム製、或いは金属製のものが使用されることが好適である。

上記構成によれば、投入工程において、成形型の開口から投入されたセラミックスラリーの一部がその開口から溢れて成形型の上面（平面）から上方に盛り上がるまで、セラミックスラリーの投入が継続される。次いで、スキージング工程において、スキージ（の先端）を成形型の上面（平面）に沿うように移動させることで、セラミックスラリーのうちで成形型の上面から上方に盛り上がっている部分が除去される。このとき、セラミックスラリーのうちで成形型の（開口の下方であって）開口近傍に存在している部分（スキージにより除去されなかった部分）に対して下向きの力が加わる。以下、この下向きの力を「スキージングによる下方力」と称呼する。また、本発明に係るセラミック成形体の製造方法を「ゲルスキージング法」と呼ぶこともある。

このスキージングによる下方力は、成形空間内においてセラミックスラリーを隅々まで行き渡らせる力として作用し得る。この結果、セラミックスラリーが成形空間内に確実に充填され得る。より具体的には、成形空間内の下方部分においてセラミックスラリーが進入しない（行き渡らない）領域が消滅し得る。換言すれば、重力によりセラミックスラリーが成形空間内に進入していく作用をスキージングによる下方力がアシストすることで、セラミックスラリーが成形空間内に確実に充填され得る。

このように、ゲルスキージング法によれば、セラミックスラリーが成形空間内に確実に充填され得ることで、その後の固化工程及び離型工程を経て得られるセラミック成形体（焼成前）は、成形空間の形状に対応する高精度な外形状を有する。加えて、上述したように、固化（・乾燥）工程において、上記開口を通じて分散媒（溶媒）成分が揮発除去され得る。従って、固化・乾燥の進行速度が速くなってセラミック成形体の生産性を向上させることができる。

ゲルスキージング法において、前記投入工程の前に、前記成形空間を画定する前記成形型の成形面に、前記離型工程にて前記セラミック成形体を前記成形面から引き離し易くするための離型剤を塗布する塗布工程が含まれる場合において、前記成形型の成形面の表面粗さは算術平均粗さＲａで０．２μｍ〜０．８μｍであり、前記離型剤としてフッ素樹脂が使用されることが好適である。

ゲルスキージング法において、離型剤としてフッ素樹脂が使用される場合、成形型の成形面の表面粗さが算術平均粗さＲａ（ＪＩＳ
Ｂ０６０１：２００１）で０．２μｍ〜０．８μｍに調整されていると、離型工程においてセラミック成形体から成形型を取り除く（セラミック成形体を成形面から引き離す）ために要する力（以下、「離型力」とも称呼する。）が十分に小さくなることが判明した。換言すれば、ゲルスキージング法の場合、粉末プレス用成形型の場合のように成形面に対して鏡面仕上げを施すことなく、セラミック成形体の外表面を破損することなしでセラミック成形体から成形型を容易に取り除くことができることが判明した。

加えて、成形型を、上下方向に分割された複数の型を上下方向に積層して構成することで、比較的複雑な３次元形状の成形空間を得ることができる。これにより、粉体プレス成形では実現できない３次元形状のセラミック成形体を得られることが判明した。

また、ゲルスキージング法においては、前記投入工程後且つ前記スキージング工程前に、前記成形空間内の下方部分であって前記セラミックスラリーが進入していない領域に残存している空気を前記成形空間外に排気する空気抜き工程を含むことが好適である。ここにおいて、セラミックスラリーが進入していない領域に残存している空気を成形空間外に排気する機構としては、前記成形空間内の下方部分と連通する排気経路を有する機構、又は、排気経路に接続されたバキュームポンプが備えられた機構等が採用され得る。

これによれば、前記残存空気を成形空間外に排気することで、スキージング工程前において成形空間内の下方部分であってセラミックスラリーが進入していない領域をより狭めることができる。この結果、スキージング工程後においてセラミックスラリーを成形空間内により一層確実に充填することができる。

また、ゲルスキージング法における前記スキージング工程において、前記スキージの先端と前記成形型の前記上面との間の上下方向における隙間が５０μｍ〜５００μｍに調整された状態で、前記スキージが移動させられることが好適である。

これによれば、セラミックスラリーが成形空間内により安定して確実に充填され得、且つセラミック成形体において上記開口に対応する面（セラミック成形体の上面）の平坦性が良好なものが得られることが判明した。これは、前記隙間を５０μｍ〜５００μｍに調整することで、十分に大きい「スキージングによる下方力」が安定して作用することに起因すると考えられる。

また、前記スキージング工程において、平板状の前記スキージが採用される場合、スキージの平面が前記スキージの移動方向に対して垂直になる状態から前記スキージが前記移動方向における前側又は後側に２０°〜７０°だけ傾いた状態で、前記スキージが移動させられることが好適である。

これによっても、セラミックスラリーが成形空間内により安定して確実に充填され得、且つセラミック成形体において上記開口に対応する面（セラミック成形体の上面）の平坦性が良好なものが得られることが判明した。上記と同様、これも、スキージを上記のように傾けることで、十分に大きい「スキージングによる下方力」が安定して作用することに起因すると考えられる。

また、上記本発明に係るセラミック成形体の製造方法において、前記成形型に同形の複数の前記成形空間を形成しておき、それぞれの成形空間に前記セラミックスラリーを投入・充填することで、前記製造方法の１回の実行により同形の複数の前記セラミック成形体を得るように構成することが好適である。これにより、同形のセラミック成形体を大量生産する場合、生産効率を高めることができる。

また、上記本発明に係るセラミック成形体の製造方法により前記セラミック成形体を得る工程と、前記得られたセラミック成形体を焼成してセラミック焼成体を得る焼成工程と、前記得られたセラミック焼成体に、前記セラミック焼成体の表面において機械加工（切削、研削等）が施されていない部分が残存するように前記機械加工を施してセラミック部材を得る加工工程とを含んで、セラミック部材の製造方法が提供され得る。

ゲルスキージング法により形成されるセラミック成形体（焼成前）を焼成して得られるセラミック焼成体の外表面の一部を機械加工することで、外表面において機械加工が施されていない部分（即ち、成形型の成形面によるスラリーの成形のみにより外形状が決定される部分）が残存するセラミック部材が得られる。このようなセラミック部材では、セラミック部材の外形状の全てが機械加工により形成される場合に比して、機械加工に起因する残留応力及びマイクロクラックの発生が少ない。従って、信頼性の高いセラミック部材を得ることができる。

また、上述のように、本発明に係るセラミック成形体の製造方法の１回の実行により同形の複数のセラミック成形体を得る場合において、同形の複数の成形空間が整列して配置されるとともに隣接する成形空間の一部同士がそれぞれ繋がるように成形型が形成され得る。この場合、前記製造方法により前記同形の複数のセラミック成形体からなるとともに隣接するセラミック成形体同士が連結部により連結されたセラミック成形体の集合体を得る工程と、前記得られたセラミック成形体の集合体を焼成して、前記同形の複数のセラミック焼成体からなるとともに隣接するセラミック焼成体同士が前記連結部により連結されたセラミック焼成体の集合体を得る焼成工程と、前記得られたセラミック焼成体の集合体に、前記連結部が除去されるように且つ前記各セラミック焼成体の表面において前記機械加工（切削、研削等）が施されていない部分が残存するように機械加工を施して、それぞれが別個独立に分離された同形の複数のセラミック部材を得る加工工程と、を含んで、同形の複数のセラミック部材の製造方法が提供され得る。

これによれば、同形の複数のセラミック焼成体からなる「セラミック焼成体の集合体」において、隣接するセラミック焼成体同士が連結部により連結されている。従って、隣接するセラミック焼成体同士の位置関係が変化し難い。このため、「セラミック焼成体の集合体」に対して機械加工を施す際の作業が行い易くなる。より具体的には、別個独立に分離された同形の複数のセラミック成形体のそれぞれを焼成して得られる別個独立に分離された同形の複数のセラミック焼成体に対して機械加工を施す場合に比して、機械加工を施す際の作業が行い易くなる。

以下、図面を参照しつつ本発明の実施形態に係るセラミック成形体（焼成前）、及び、セラミック部材（焼成後）の製造方法について説明する。

図１は、本発明の実施形態に係るゲルスキージング法を利用したセラミック部材１０の製造方法により製造されたセラミック部材１０の斜視図である。このセラミック部材１０は、断面が四隅に対して面取りされた正方形形状を有する長棒形状を呈している。このセラミック部材１０は、後述するように、種々のスペーサ、コネクタ等として広く利用され得る。

以下、本発明によるセラミック部材１０の製造方法の実施形態について、図２〜図２３を参照しながら説明する。先ず、この製造方法に使用される成形型について図２〜図５を参照しながら説明する。図２は、セラミック部材１０の製造に使用される成形型２０、及びスキージ３０の概略斜視図であり、図３は、成形型２０の平面図（上面図）であり、図４、及び図５はそれぞれ、図３の４−４線、及び５−５−線に沿って成形型２０を切断した成形型２０の縦断面図である。図２〜図５に示すように、この成形型２０を利用すれば、５個の同形のセラミック成形体を同時に形成することができる。なお、この「５個」は単なる例示であり、５個とは異なる複数個のセラミック成形体を同時に形成する成形型を使用してもよい。

成形型２０は、金属、セラミックス、樹脂、セッコウの何れかの材質からなり、上型２０Ａ及び下型２０Ｂとから構成される。下型２０Ｂ及び上型２０Ａがこの順に下から積層・固定された状態（即ち、成形型２０が組まれた状態）において、成形型２０の内部には、成形面２１で画定される成形空間Ｑ（スラリーを充填して成形するための空間、所望のセラミック成形体と同形の空間、５か所）が、１列に整列して配置・形成される。

成形型２０の上面（即ち、上型２０Ａの上面、平面）には、各成形空間Ｑにそれぞれ通じる開口Ｐｉｎ（５か所）が、１列に整列して配置・形成されている。成形空間Ｑの上面は、対応する開口Ｐｉｎと一致している。後述のように作成されるセラミックスラリーは、開口Ｐｉｎ（５か所）から成形型２０の成形空間Ｑ（５か所）にそれぞれ投入・充填されるようになっている。

スキージ３０は、ゴム製、或いは金属製であり、平面形状が長方形、或いは正方形の板状（平板状）を呈している。スキージ３０は、図示しない駆動機構により、成形型２０の上面（即ち、上型２０Ａの上面）に沿うように、所定の速度（一定でも可変でもよい）をもって成形型２０の長手方向（Ｚ軸方向）に移動可能となっている（矢印を参照）。以下、このようにスキージ３０を成形型２０の上面に沿うように移動させることを「スキージング」とも称呼する。

次に、セラミック部材１０の具体的な製造方法について説明する。
（離型剤塗布）
先ず、上型２０Ａと下型２０Ｂとが分離した状態で、上型２０Ａ及び下型２０Ｂのそれぞれの成形面２１（即ち、セラミックスラリーが接触する面）に、離型剤として、フッ素樹脂を有機溶剤で分散させたものを塗布する。塗布後、有機溶剤は直ちに揮発し、この結果、上型２０Ａ及び下型２０Ｂのそれぞれの成形面２１にはフッ素樹脂が固着される。これにより、その後におけるセラミック成形体の離型性を安定して高めることができる。離型剤の塗布は、スプレー法、ディッピング法等を用いて行う。

（成形型組み立て）
次に、成形型２０を組み立てる。図６、図７に示すように、下型２０Ｂの上面（平面）と上型２０Ａの下面（平面）とを合わせるように、下型２０Ｂの上に上型２０Ａを載せる（積層する）。その後、公知の手法の１つにより、上型２０Ａと下型２０Ｂとを一体に固定する。これにより、成形型２０の組み立てが完了する（図４、及び図５に示した状態を参照）。

（セラミックスラリーの調製）
次に、セラミック粉体、分散媒、ポリオール、分散剤、ゲル化剤、及び触媒を含むセラミックスラリーの調製を行う。本例では、セラミック粉体（アルミナ粉末）として、アルミナ１００重量部、分散媒として、多塩基酸エステル２９重量部、ポリオールとして、ポリビニルブチラール０．８重量部、分散剤として、ポリカルボン共重合体３重量部、ゲル化剤として、ジフェニルメタンジイソシアネート４．２重量部、触媒として、アミン系触媒０．２重量部、を混合したものをセラミックスラリーとして使用した。

ジフェニルメタンジイソシアネート及びポリビニルブチラール（即ち、ポリオール）は、ウレタン反応により後にウレタン樹脂（ポリウレタン）となり、後に有機バインダとして機能する。上述のように、ウレタン樹脂分子間では、架橋により、強固なネットワークが形成され得る。この結果、乾燥による収縮が発生し難くなる。

また、このように有機バインダとしてウレタン樹脂が使用される場合、セラミックスラリーの調製のために混合される物質を、セラミック粉体と、イソシアネートと、ポリオールと、溶媒と、分散剤と、触媒とに分類することができる。この場合、セラミック粉体として使用されるセラミック材料としては、酸化物系セラミックが使用されてもよいし、非酸化物系セラミックが使用されてもよい。又、誘電体材料、磁性体材料であってもよい。例えば、アルミナ（Ａｌ_２Ｏ_３）、ジルコニア（ＺｒＯ₂）、チタン酸バリウム（ＢａＴｉＯ_３）、チッ化ケイ素（Ｓｉ_３Ｎ_４）、炭化ケイ素（ＳｉＣ）、チッ化アルミニウム(ＡｌＮ)、ガラスパウダー等が使用され得る。これらの材料は、１種類単独で、或いは２種以上を組み合わせて使用され得る。また、スラリーを調整・作製可能な限りにおいて、セラミック材料の粒子径は特に限定されない。

イソシアネートとしては、イソシアネート基を官能基として有する物質であれば特に限定されないが、例えば、トリレンジイソシアネート（ＴＤＩ）、ジフェニルメタンジイソシアネート（ＭＤＩ）、或いは、これらの変性体等が使用され得る。なお、分子内おいて、イソシアネート基以外の反応性官能基が含有されていてもよく、更には、ポリイソシアネートのように、反応性官能基が多数含有されていてもよい。

ポリオールとしては、イソシアネート基と反応し得る官能基、例えば、水酸基、アミノ基等を有する物質であれば特に限定されないが、例えば、エチレングリコール（ＥＧ）、ポリエチレングリコール（ＰＥＧ）、プロピレングリコール（ＰＧ）、ポリプロピレングリコール（ＰＰＧ）、ポリテトラメチレングリコール（ＰＴＭＧ）、ポリヘキサメチレングリコール（ＰＨＭＧ）、ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）等が使用され得る。

溶媒としては、分散剤、イソシアネート、ポリオール、及び触媒を溶解するものであれば、特に限定されない。例えば、多塩基酸エステル（例えば、グルタル酸ジメチル等）、多価アルコールの酸エステル（例えば、トリアセチン等）等の、２以上のエステル結合を有する溶剤を使用することが望ましい。

分散剤としては、例えば、ポリカルボン酸系共重合体、ポリカルボン酸塩等を使用することが望ましい。この分散剤を添加することで、成形前のスラリーを、低粘度とし、且つ高い流動性を有するものとすることができる。

触媒としては、ウレタン反応を促進させる物質であれば特に限定されないが、例えば、トリエチレンジアミン、ヘキサンジアミン、６−ジメチルアミノ−1−ヘキサノール等が使用され得る。

（セラミックスラリーの投入）
次に、セラミックスラリーを成形型２０へ投入する。この投入は、上記セラミックスラリーの調製後、直ちに開始される。上述したように、セラミックスラリーは、開口Ｐｉｎ（５か所）から投入される。投入されたセラミックスラリーは、重力の作用により下方に落下しながら各成形空間Ｑ内にそれぞれ進入していく。

図８、図９に示すように、このセラミックスラリーの投入は、セラミックスラリーの一部が全ての開口Ｐｉｎから溢れて成形型２０の上面から上方に盛り上がった時点で完了する。なお、上述したように、本例で使用されるセラミックスラリーの粘度は比較的大きい。従って、セラミックスラリーの投入が完了した状態では、各成形空間Ｑ内の下方部分においてセラミックスラリーが進入しない（行き渡らない）領域が発生し得る。

（スキージング）
次に、図１０、及び図１１に示すように、スキージ３０を用いて上述したスキージングを行う。このスキージングにより、セラミックスラリーのうちで成形型２０の上面から上方に盛り上がっている部分が除去される。このとき、セラミックスラリーのうちで成形型の（開口Ｐｉｎの下方であって）開口Ｐｉｎ近傍に存在している部分（スキージ３０により除去されなかった部分）に対して下向きの力（上述した「スキージングによる下方力」）が加わる。

この「スキージングによる下方力」は、各成形空間Ｑ内においてセラミックスラリーを隅々まで行き渡らせる力として作用し得る。この結果、上述したように各成形空間Ｑ内の下方部分においてセラミックスラリーが進入しない（行き渡らない）領域が仮に発生していたとしても、この領域は、「スキージングによる下方力」の作用により消滅し得る。即ち、セラミックスラリーが各成形空間Ｑ内に確実に充填され得る。

ここで、スキージングの適切な条件について付言する。図１２、及び図１３に示すように、スキージ３０の先端（下端）と成形型２０の上面との間の上下方向における隙間をｈとすると、隙間ｈが５０μｍ〜５００μｍの或る値に調整された状態（隙間ｈ一定）でスキージングが行われると、セラミックスラリーが成形空間Ｑ内により安定して確実に充填され得、且つセラミック成形体において開口Ｐｉｎに対応する面（即ち、セラミック成形体の上面）の平坦性が良好なものが得られることが判明した。これは、隙間ｈがこの範囲内にあることで、十分に大きい「スキージングによる下方力」が安定して作用することに起因すると考えられる。

また、図１２に示すように、スキージ３０の平面がスキージ３０の移動方向（Ｚ軸方向）に対して垂直になる状態からスキージ３０が移動方向における前側（Ｚ軸負方向側）に２０°〜７０°の或る角度θだけ傾いた状態（角度θ一定）で、スキージングが行われると、セラミックスラリーを成形空間Ｑ内に確実に充填させることができる。

図１３に示すように、スキージ３０の平面がスキージ３０の移動方向（Ｚ軸方向）に対して垂直になる状態からスキージ３０が移動方向における後側（Ｚ軸正方向側）に２０°〜７０°の或る角度θだけ傾いた状態（角度θ一定）で、スキージングが行われた場合、セラミック成形体において開口Ｐｉｎに対応する面（即ち、セラミック成形体の上面）の平坦性を良好にすることができる。これらのことも、角度θがこれらの範囲内にあることで、十分に大きい「スキージングによる下方力」が安定して作用することに起因すると考えられる。

図１４、及び図１５は、スキージングが完了した状態を示す。この状態では、セラミックスラリーのうちで成形型２０の上面から上方に盛り上がっている部分が除去されているとともに、「スキージングによる下方力」の作用により、セラミックスラリーが各成形空間Ｑ内に確実に充填されている。

（セラミックスラリーの固化）
次に、各成形空間Ｑ内に充填されたセラミックスラリーを固化・乾燥する。セラミックスラリーの固化・乾燥は、所定時間に亘ってセラミックスラリーが充填された成形型２０を室温雰囲気で放置することで行われてもよいし、所定時間に亘ってセラミックスラリーが充填された成形型２０を加熱により室温雰囲気よりも高い所定温度に維持することで行われてもよいし、これらを組み合わせて行われてもよい。

この工程では、主として、上述したウレタン反応によりセラミックスラリーが固化していく現象と、開口Ｐｉｎを介して溶媒（分散媒）が揮発除去されていく現象とが発生する。このウレタン反応により、上述のように、ウレタン樹脂分子間において、架橋により強固なネットワークが形成され得る。この結果、溶媒（分散媒）が揮発除去されていっても（即ち、セラミック成形体の乾燥が進行していっても）、セラミック成形体が収縮し難い。従って、成形空間Ｑの深さ（厚さ）が比較的大きい場合（即ち、厚さの大きいセラミック成形体が形成される場合）であっても、セラミック成形体において乾燥によるクラック（割れ）が発生し難い。

この工程により、同形の５つのセラミック成形体Ｆが形成される。加えて、開口Ｐｉｎを通じて溶媒（分散媒）が外部へ揮発除去され得る。従って、この工程の進行速度が速くなってセラミック成形体Ｆの生産性を向上させることができる。

（上型除去）
次に、図１６、及び図１７に示すように、図示しないスライダー等を利用して、上型２０Ａを上方へ引き上げる。このとき、上型２０Ａよりも下型２０Ｂの方がセラミック成形体Ｆと接触している面積が大きくて上記「離型力」が大きいから、上型２０Ａのみがセラミック成形体Ｆから除去される。即ち、セラミック成形体Ｆは、下型２０Ｂ側に付着・残存する。

（下型除去）
次に、図１８、及び図１９に示すように、セラミック成形体Ｆが付着・残存する下型２０Ｂを上下反転させて焼成用トレイ４０の上に載置し、図示しないスライダー等を利用して、下型２０Ｂを上方へ引き上げる。この結果、セラミック成形体Ｆは、重力の作用により下型２０Ｂから離れる。セラミック成形体Ｆが下型２０Ｂから離れ難い場合は、下型２０Ｂに若干の振動を与えると好ましい。これにより、下型２０Ｂが全てのセラミック成形体Ｆから除去される。即ち、図２０に示すように、同形の５個のセラミック成形体Ｆを取り出すことができる。

ここで、離型力について付言する。本例のように、離型剤としてフッ素樹脂が使用される場合、成形型２０の成形面２１の表面粗さが算術平均粗さＲａ（ＪＩＳ
Ｂ０６０１：２００１）で０．２μｍ〜０．８μｍに調整されていると、離型力（セラミック成形体Ｆを上型２０Ａ及び下型２０Ｂから引き離す際に要する力）が十分に小さくなることが判明している。換言すれば、セラミック成形体Ｆの外表面を破損することなくセラミック成形体Ｆから成形型２０を容易に取り除くために、粉末プレス用成形型の場合のように成形面に対して鏡面仕上げを施す必要がない。

（焼成）
次に、上述のように得られた５個のセラミック成形体Ｆの焼成を行う。この焼成は、図２０に示すように、５個のセラミック成形体Ｆが載置された焼成用トレイ４０を、所定の焼成炉に入れて、焼成炉内を所定時間に亘って所定温度に維持することで行う。これにより、同形の５個のセラミック焼成体Ｂが得られる。

（加工）
次に、上述のように得られた５個のセラミック焼成体Ｂの加工を行う。この加工は、図２１、及び図２２に示すように、５個のセラミック焼成体Ｂを加工用台５０の上に載置した状態で、グラインダＧ等を用いて行われる。この例では、セラミック焼成体Ｂにおける両端面、並びに、開口Ｐｉｎに対応する側面が研削されることで、セラミック焼成体Ｂが所望の形状になるように加工される。即ち、セラミック焼成体Ｂのその他の表面（具体的には、開口Ｐｉｎに対応する側面以外の残りの３つの側面、及び、四隅の面取り面）には加工が施されない。この結果、図２３に示すように、同形の５個のセラミック部材１０が完成する。

このように、セラミック部材１０の表面には、加工が施されていない部分（即ち、成形型２０の成形面２１によるスラリーの成形のみにより外形状が決定される部分）が残存している。従って、セラミック部材の外形状の全てが機械加工により形成される場合に比して、機械加工に起因する残留応力及びマイクロクラックの発生が少ない。従って、セラミック部材１０の信頼性を高めることができる。

以上、説明したように、本発明によるセラミック成形体Ｆの製造方法の実施形態によれば、上面にて成形空間Ｑに通じる開口Ｐｉｎが形成された成形型２０の開口Ｐｉｎから、セラミック粉体、分散媒、及びゲル化剤を含むセラミックスラリーを投入する。この投入は、セラミックスラリーの一部が開口Ｐｉｎから溢れて成形型２０の上面から上方に盛り上がるまで継続される。次いで、スキージ３０を成形型２０の上面に沿うように移動させる。これにより、セラミックスラリーのうちで上面から上方に盛り上がっている部分が除去されることに加え、上記「スキージングによる下方力」の作用によりセラミックスラリーが成形空間Ｑに確実に充填される。そして、充填されたセラミックスラリーが固化・乾燥され、固化により形成された成形体から成形型２０を取り除くことでセラミック成形体Ｆが得られる。

上記実施形態によれば、上記「スキージングによる下方力」の作用により、投入されたセラミックスラリーが成形空間Ｑ内に確実に充填され得る。この結果、成形空間Ｑの形状に対応する高精度な外形状を有するセラミック成形体Ｆを得ることができる。加えて、開口Ｐｉｎを通じて溶媒（分散媒）が上方に向けて外部へ揮発除去され得るから、セラミックスラリーの固化・乾燥の進行速度が速くなり、この結果、セラミック成形体Ｆの生産性を向上させることができる。

なお、本発明は上記実施形態に限定されることはなく、本発明の範囲内において種々の変形例を採用することができる。例えば、上記実施形態においては、図２４（ａ）に示す断面形状を有するセラミック焼成体Ｂ（未加工）に対して、図２４（ｂ）に示すように、開口Ｐｉｎに対応する側面（図中の上面）を研削することで、図２４（ｃ）に示す断面形状を有するセラミック部材１０が得られている。これに対し、開口Ｐｉｎに対応する側面と反対側の面（図中の下面）を先に研削しておき、その後に、開口Ｐｉｎに対応する側面（図中の上面）を研削してもよい。これにより、図中の上下方向の寸法精度（形状精度）をより一層高めることができる。

また、図２５（ａ）に示す断面形状を有するセラミック焼成体Ｂを作製しておき、図２５（ｂ）に示すように、図中の上下面をそれぞれ研削することで、図２５（ｃ）に示す断面形状を有するセラミック部材１０を得てもよい。これによっても、上記実施形態に比して、図中の上下方向の寸法精度（形状精度）をより一層高めることができる。更には、図２５（ａ）に示す断面形状を有するセラミック成形体Ｆを焼成用トレイ４０に載置する場合、図２６に示すように、トレイ４０に接触する面積を小さくすることができる。この結果、焼成後において、セラミック焼成体Ｂがトレイ４０に固着して焼成体Ｂからトレイ４０を取り除くことが困難になる事態の発生が抑制され得る。

また、図２７に示すように、上記実施形態における下型２０Ｂにおいて底面に対応する部分を分離して底型２０Ｃとしてもよい。この場合、下型２０Ｂの下面と底型２０Ｃの上面との合わせ部に形成される微小隙間（例えば、形状公差に相当する程度の微小隙間）から成形空間Ｑのエアを自然に排気できるように構成してもよく、或いは、この微小隙間を図示しないバキュームポンプに接続し、成形空間Ｑ内のエアを排気できるように構成してもよい。これによれば、セラミックスラリー投入後且つスキージング前において、成形空間Ｑ内の下方部分であってセラミックスラリーが進入していない領域（エア溜り）に残存している空気を成形空間Ｑ外に排気（エア抜き）することができる。

このようにエア溜りに残存している空気を成形空間Ｑ外に排気することで、スキージング前においてエア溜りをより狭めることができる。この結果、スキージング後においてセラミックスラリーを成形空間Ｑ内により一層確実に充填することができる。

図２８は、図２７に示した成形型において上型２０Ａと下型２０Ｂとを一体化したものを示している。これによっても、図２７に示した成形型と同様、エア溜りに残存している空気を成形空間Ｑ外に排気することができ、同様の作用効果が奏され得る。

また、図２９（ａ）は、１列に整列して配置された同形の複数のセラミック焼成体Ｂからなり、且つ、隣接するセラミック焼成体Ｂ同士が棒状の連結部Ｚにより連結された「セラミック焼成体の集合体」を示している。このような焼成体の集合体（従って、成形体の集合体）は、成形型を、同形の複数の成形空間が１列に整列して配置されるとともに隣接する成形空間の一部同士がそれぞれ繋がるように形成することで、得ることができる。

図２９（ｂ）は、図２９（ａ）に示したセラミック焼成体の集合体の上面をグラインダＧで研削して、連結部Ｚを除去し、且つ、各セラミック焼成体Ｂの上面を加工する様子を示している。図３０（ａ）（ｂ）はそれぞれ、図２９（ａ）（ｂ）に示す状態に対応する縦断面図である。これにより、別個独立に分離された同形の複数のセラミック部材１０を得ることができる。なお、これらのセラミック部材１０の表面には、機械加工が施されていない部分が残存する。

このように「セラミック焼成体の集合体」では、隣接するセラミック焼成体Ｂ同士が連結部Ｚにより連結されている。従って、隣接するセラミック焼成体Ｂ同士の位置関係が変化し難い。このため、「セラミック焼成体の集合体」に対して研削等の機械加工を施す際の作業が行い易くなる。換言すれば、別個独立に分離された同形の複数のセラミック成形体のそれぞれを焼成して得られる別個独立に分離された同形の複数のセラミック焼成体に対して機械加工を施す場合に比して、機械加工を施す際の作業が行い易くなる。

以下、ゲルスキージング法により得られるセラミック部材（焼成後且つ加工後）の利用例について付言する。ゲルスキージング法により形成されるセラミック成形体（焼成前）を焼成して得られるセラミック焼成体は、他の製造方法により得られるものと比べて寸法精度に優れる。このため、本発明に係る製造方法により得られるセラミック部材の表面には、機械加工が施されていない部分が残存している。従って、上述のように、セラミック部材の外形状の全てが機械加工により形成される場合に比して、機械加工に起因する残留応力及びマイクロクラックの発生が少ない。この結果、セラミック部材の信頼性を高めることができる。

図３１は、本発明に係る製造方法により作製されたアスペクト比（主要な縦断面形状における縦の長さに対する横の長さの割合）が大きいセラミック部材の一例を示している。従来の粉末プレス法では、このようなアスペクト比が大きい形状を有するセラミック部材を作製することが困難であった。これに対し、本発明に係る製造方法では、アスペクト比が大きいセラミック部材の作製が可能となった。

図３２は、本発明に係る製造方法により製造されたセラミック部材が、光ファイバアレイを固定する固定部材Ｄとして使用された一例を示している。図３２に示す固定部材Ｄの場合、光ファイバアレイが載置される円弧形状部分においても、焼成後の加工なしで固定部材Ｄを作製することが可能である。

図３３は、本発明に係る製造方法により製造されたセラミック部材が、液晶パネル等に使用されるスペーサＳ１、Ｓ２、Ｓ３として使用された一例を示している。スペーサＳ１は、液晶パネルに使用される２枚のガラスの間に液晶が介装される液密的な空間を確保するためのスペーサ（枠体）である。スペーサＳ２は、液晶パネルのガラスと導光板との間の空間を確保するためのスペーサ（枠体）である。スペーサＳ３は、導光板とＬＥＤが実装された基板との間の空間を確保するためのスペーサ（枠体）である。スペーサＳ１、Ｓ２、Ｓ３は、厚さ（高さ）方向において非常に高い寸法精度が要求されるから、それぞれの上下面に対して研削等の加工を施すことが好ましい。

なお、導光板とＬＥＤ実装基板との間の空間は、各ＬＥＤから発せられた光が円錐状に拡散していく際の距離を確保して広い面積をもって光を導光板に照射するために設けられる。スペーサＳ３は、係る空間を確保する機能に加え、各ＬＥＤから発せられた光が外部に漏れないようにする機能も併せ持つ。なお、セラミック部材であるスペーサＳ３の表面は白色であるから、スペーサＳ３の内壁面に到達した光は効率良く反射して導光板に導かれる。従って、この点も、セラミック部材をスペーサＳ３として使うことの利点の一つである。

また、導光板には散乱体が内蔵されている。従って、円錐状に拡散した状態で導光板に照射された光は、導光板内部の散乱体の作用により、均一な散乱光となって導光板から液晶パネルのガラスに向けて進行していく。スペーサＳ２は、均一な散乱光が進行していく空間を確保する機能に加え、この光が外部に漏れないようにする機能も併せ持つ。

本発明の実施形態に係るゲルスキージング法を利用したセラミック部材の製造方法により製造されたセラミック部材の斜視図である。 セラミック成形体の製造に使用される成形型の斜視図である。 セラミック成形体の製造に使用される成形型の平面図である。 図３の４−４線に沿って成形型を切断した成形型の縦断面図である。 図３の５−５線に沿って成形型を切断した成形型の縦断面図である。 下型の上に上型を載せる際の様子を示した図４に対応する図である。 下型の上に上型を載せる際の様子を示した図５に対応する図である。 セラミックスラリーが成形型に投入された状態を示した図４に対応する図である。 セラミックスラリーが成形型に投入された状態を示した図５に対応する図である。 スキージによりスキージングを行う際の様子を示した図２に対応する図である。 スキージによりスキージングを行う際の様子を示した図５に対応する図である。 スキージによりスキージングを行う際の適切な条件を説明するための図である。 スキージによりスキージングを行う際の適切な条件を説明するための図である。 スキージングが完了した後の様子を示した図４に対応する図である。 スキージングが完了した後の様子を示した図５に対応する図である。 上型を除去する際の様子を示した図４に対応する図である。 上型を除去する際の様子を示した図５に対応する図である。 下型を除去する際の様子を示した図４に対応する図である。 下型を除去する際の様子を示した図５に対応する図である。 焼成用トレイ上に載置された、完成したセラミック成形体を示した図である。 加工用台上でセラミック焼成体の端面が加工される際の様子を示した図である。 加工用台上でセラミック焼成体の上面が加工される際の様子を示した図である。 焼成用トレイ上に載置された、完成したセラミック部材を示した図である。 セラミック焼成体に対して加工が施されることによる断面形状の変化を示した図である。 セラミック焼成体に対して加工が施されることによる断面形状の変化の他の例を示した図である。 図２５（ａ）に示した断面形状を有するセラミック成形体を焼成用トレイに載置した様子を示した図である。 セラミックスラリー投入後且つスキージング前において成形空間内のエア溜りのエア抜きを行う場合に使用される成形型の一例を示した図である。 セラミックスラリー投入後且つスキージング前において成形空間内のエア溜りのエア抜きを行う場合に使用される成形型の他の例を示した図である。 １列に整列して配置された同形の複数のセラミック焼成体からなり、且つ、隣接するセラミック焼成体同士が棒状の連結部により連結された「セラミック焼成体の集合体」を示した図である。 「セラミック焼成体の集合体」の連結部が加工により除去される様子を示したセラミック焼成体の断面図である。 本発明に係る製造方法により製造されたセラミック部材が、アスペクト比が大きい形状を有する部材として使用された一例を示した図である。 本発明に係る製造方法により製造されたセラミック部材が、光ファイバアレイを固定する固定部材として使用された一例を示した図である。 本発明に係る製造方法により製造されたセラミック部材が、液晶パネル等に使用されるスペーサとして使用された一例を示した図である。

符号の説明

１０…セラミック部材体、２０…成形型、２０Ａ…上型、２０Ｂ…下型、２１…成形面、３０…スキージ、Ｂ…セラミック焼成体、Ｆ…セラミック成形体、Ｐｉｎ…開口、Ｑ…成形空間

Claims (8)

1. セラミック粉体、分散媒、及びゲル化剤を含むセラミックスラリーを、上面にて成形空間に通じる開口が形成された成形型を利用して成形し、セラミック成形体を得るセラミック成形体の製造方法であって、
   前記セラミックスラリーを、その一部が前記成形型の前記開口から溢れて前記成形型の前記上面から上方に盛り上がるように、前記開口を通して前記成形型の前記成形空間に投入する投入工程と、
   スキージを前記成形型の前記上面に沿うように移動させることで、前記セラミックスラリーのうちで前記上面から上方に盛り上がっている部分を除去するとともに前記セラミックスラリーを前記成形空間に充填するスキージング工程と、
   前記成形空間に充填されたセラミックスラリーをゲル化反応により固化する固化工程と、
   前記固化により形成された成形体から前記成形型を取り除いて前記セラミック成形体を得る離型工程と、
   を含む、セラミック成形体の製造方法。
2. 請求項１に記載のセラミック成形体の製造方法であって、
   前記投入工程の前に、前記成形空間を画定する前記成形型の成形面に、前記離型工程にて前記セラミック成形体を前記成形面から引き離し易くするための離型剤を塗布する塗布工程を含み、
   前記成形型の成形面の表面粗さは算術平均粗さＲａで０．２μｍ〜０．８μｍであり、前記離型剤としてフッ素樹脂が使用される、セラミック成形体の製造方法。
3. 請求項１又は請求項２に記載のセラミック成形体の製造方法であって、
   前記投入工程後且つ前記スキージング工程前に、前記成形空間内の下方部分であって前記セラミックスラリーが進入していない領域に残存している空気を前記成形空間外に排気する空気抜き工程を含む、セラミック成形体の製造方法。
4. 請求項１乃至請求項３の何れか一項に記載のセラミック成形体の製造方法において、
   前記スキージング工程において、前記スキージの先端と前記成形型の前記上面との間の上下方向における隙間が５０μｍ〜５００μｍに調整された状態で、前記スキージが移動させられる、セラミック成形体の製造方法。
5. 請求項１乃至請求項４の何れか一項に記載のセラミック成形体の製造方法において、
   前記スキージング工程において、平板状の前記スキージの平面が前記スキージの移動方向に対して垂直になる状態から前記スキージが前記移動方向における前側又は後側に２０°〜７０°だけ傾いた状態で、前記スキージが移動させられる、セラミック成形体の製造方法。
6. 請求項１乃至請求項５の何れか一項に記載のセラミック成形体の製造方法において、
   前記成形型に形成された同形の複数の前記成形空間のそれぞれに前記セラミックスラリーを投入・充填することで、前記製造方法の１回の実行により同形の複数の前記セラミック成形体を得る、セラミック成形体の製造方法。
7. 請求項１乃至請求項５の何れか一項に記載のセラミック成形体の製造方法により前記セラミック成形体を得る成形工程と、
   前記得られたセラミック成形体を焼成してセラミック焼成体を得る焼成工程と、
   前記得られたセラミック焼成体に、前記セラミック焼成体の表面において機械加工が施されていない部分が残存するように前記機械加工を施してセラミック部材を得る加工工程と、
   を含む、セラミック部材の製造方法。
8. 前記同形の複数の成形空間が整列して配置されるとともに隣接する前記成形空間の一部同士がそれぞれ繋がるように前記成形型が形成されることで、請求項６に記載のセラミック成形体の製造方法により前記同形の複数のセラミック成形体からなるとともに隣接するセラミック成形体同士が連結部により連結されたセラミック成形体の集合体を得る成形工程と、
   前記得られたセラミック成形体の集合体を焼成して、前記同形の複数のセラミック焼成体からなるとともに隣接するセラミック焼成体同士が前記連結部により連結されたセラミック焼成体の集合体を得る焼成工程と、
   前記得られたセラミック焼成体の集合体に、前記連結部が除去されるように且つ前記各セラミック焼成体の表面において前記機械加工が施されていない部分が残存するように機械加工を施して、それぞれが別個独立に分離された同形の複数のセラミック部材を得る加工工程と、
   を含む、セラミック部材の製造方法。

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