JP5077930B2 - 燃焼合成による多元系窒化物蛍光体の製造方法 - Google Patents
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(1)構成元素の単体、構成元素の化合物及び構成元素の合金の少なくとも1種類と、発光中心となる元素及びその元素の化合物の少なくとも1種類とを含む原料を、窒素を除く構成元素の割合が目的とする組成の構成比となるように調合し、窒素を含む雰囲気中で自己伝播する燃焼反応を用いた燃焼合成により、多元系窒化物を母体結晶とする窒化物蛍光体を製造することからなる窒化物蛍光体の製造方法であって、
ケイ素、あるいはケイ素と窒化ケイ素(Si 3 N 4 )の混合物に、ケイ化ランタン(LaSi)、更に発光中心を形成する希土類元素の単体あるいはその化合物を、金属元素の割合がRe:La:Si=y:1−y:3(Reは希土類元素)、かつyが0.005≦y≦0.2の範囲となるように添加し、これらの原料粉末の混合物を耐圧気密容器に充填し、1気圧以上の窒素を含む雰囲気中で焼成合成することにより燃焼反応を生じさせ、自己伝播する燃焼反応を用いてLaSi 3 N 5 を母体結晶とする窒化物蛍光体を製造することを特徴とする窒化物蛍光体の製造方法。
(2)構成元素の単体、構成元素の化合物及び構成元素の合金の少なくとも1種類と、発光中心となる元素及びその元素の化合物の少なくとも1種類とを含む原料を、窒素を除く構成元素の割合が目的とする組成の構成比となるように調合し、窒素を含む雰囲気中で自己伝播する燃焼反応を用いた燃焼合成により、多元系窒化物を母体結晶とする窒化物蛍光体を製造することからなる窒化物蛍光体の製造方法であって、
ケイ素、あるいはケイ素と窒化ケイ素(Si 3 N 4 )の混合物に、マグネシウムあるいはマグネシウムとケイ化マグネシウム(MgSi 2 )の混合物を、窒素を除く構成元素の割合がMgSiN 2 となるように添加し、更に発光中心を形成する希土類元素の単体あるいはその化合物を添加し、これらの原料粉末の混合物を耐圧気密容器に充填し、1気圧以上の窒素を含む雰囲気中で燃焼合成を行うことにより燃焼反応を生じさせ、自己伝播する燃焼反応を用いてMgSiN 2 を母体結晶とする窒化物蛍光体を製造することを特徴とする窒化物蛍光体の製造方法。
(3)発光中心となる元素が、Mn,Ce,Pr,Nd,Sm,Eu,Gd,Tb,Dy,Ho,Er,Tm,Yb,Luから選択される1種である、前記(1)又は(2)に記載の窒化物蛍光体の製造方法。
本発明では、多元系窒化物蛍光体の燃焼合成のための出発原料としては、窒素と反応して持続的な燃焼を可能とするための原料に、蛍光体特性を発現させるための発光中心となる元素を含有する原料を添加したものが用いられる。前者の原料としては、多元系窒化物を構成する元素の金属、シリコンなどの半金属、これらの元素の水素化物、更にはケイ素を含む窒化物においては、ケイ化物などの化合物及びこれらの元素の合金、などが挙げられる。
(1)本発明により、多元系窒化物蛍光体の高効率かつ安価な製造方法を提供することができる。
(2)本発明では、優れた安定性と高い発光輝度を持つ多元系窒化物蛍光体材料を、安価な原料を用い、短時間かつ効率的に合成することが可能な多元系窒化物蛍光体材料の製造方法を提供することができる。
(3)燃焼合成を利用して、多元系窒化物を母材結晶とする蛍光体粉末を製造する方法を提供することができ、その窒化物蛍光体を提供することができるようになる。
(4)前記蛍光体を発光させることから成る光源を提供することが可能となる。
(5)励起・発光特性を制御しやすい、幅広い固溶体域を持つ化合物から成る、LED用途に好適な多元系窒化物蛍光体を提供することが可能となる。
(6)出発原料として、金属あるいは半金属合金元素の合金を用いることができ、発光中心を母体結晶中に均質に固溶させることが可能であり、高い発光効率を持つ蛍光体を作製することができる。
出発原料として、LaSi粉末(純度>99.9%)、平均粒径1ミクロンのSi粉末(純度>99.9%)、酸化ユーロピウム粉末(Eu2O3、純度>99.9%)を用いた。各原料粉末を、表1の実施例2から5に示す組成となるように秤量した。これらの出発組成は、窒化反応が完全に生じた場合に、La1−yEuySi3N5−xOxとの組成式において、y=0.01,0.02,0.05,0.1に相当する。実施例1と同様な方法で、混合、燃焼合成を行い、燃焼生成物を得た。燃焼反応は、いずれの場合も1分程度で完了した。
出発原料として、LaSi粉末(純度>99.9%)、Si粉末(純度>99.9%)、及び酸化イッテリビウム(Yb2O3、純度>99.9%)を用いた。原料粉末を、表1の実施例6に示す組成となるように秤量した。この出発組成は、窒化反応が完全に生じた場合に、La0.95Yb0.05Si3N5−xOxの組成に相当する。
出発原料として、LaSi粉末(純度>99.9%)、Si粉末(純度>99.9%)、酸化セリウム(CeO2、純度>99.9%)、酸化サマリウム(Sm2O3、純度>99.9%)を用いた。各原料粉末を、表1の実施例7及び8に示す組成となるように秤量した。これらの出発組成は、窒化反応が完全に生じた場合に、La0.95Re0.05Si3N5−xOx(Re:CeあるいはSm)の組成に相当する。実施例1と同様な方法で、混合、燃焼合成を行い燃焼生成物を得た。
Claims (3)
- 構成元素の単体、構成元素の化合物及び構成元素の合金の少なくとも1種類と、発光中心となる元素及びその元素の化合物の少なくとも1種類とを含む原料を、窒素を除く構成元素の割合が目的とする組成の構成比となるように調合し、窒素を含む雰囲気中で自己伝播する燃焼反応を用いた燃焼合成により、多元系窒化物を母体結晶とする窒化物蛍光体を製造することからなる窒化物蛍光体の製造方法であって、
ケイ素、あるいはケイ素と窒化ケイ素(Si 3 N 4 )の混合物に、ケイ化ランタン(LaSi)、更に発光中心を形成する希土類元素の単体あるいはその化合物を、金属元素の割合がRe:La:Si=y:1−y:3(Reは希土類元素)、かつyが0.005≦y≦0.2の範囲となるように添加し、これらの原料粉末の混合物を耐圧気密容器に充填し、1気圧以上の窒素を含む雰囲気中で焼成合成することにより燃焼反応を生じさせ、自己伝播する燃焼反応を用いてLaSi 3 N 5 を母体結晶とする窒化物蛍光体を製造することを特徴とする窒化物蛍光体の製造方法。 - 構成元素の単体、構成元素の化合物及び構成元素の合金の少なくとも1種類と、発光中心となる元素及びその元素の化合物の少なくとも1種類とを含む原料を、窒素を除く構成元素の割合が目的とする組成の構成比となるように調合し、窒素を含む雰囲気中で自己伝播する燃焼反応を用いた燃焼合成により、多元系窒化物を母体結晶とする窒化物蛍光体を製造することからなる窒化物蛍光体の製造方法であって、
ケイ素、あるいはケイ素と窒化ケイ素(Si 3 N 4 )の混合物に、マグネシウムあるいはマグネシウムとケイ化マグネシウム(MgSi 2 )の混合物を、窒素を除く構成元素の割合がMgSiN 2 となるように添加し、更に発光中心を形成する希土類元素の単体あるいはその化合物を添加し、これらの原料粉末の混合物を耐圧気密容器に充填し、1気圧以上の窒素を含む雰囲気中で燃焼合成を行うことにより燃焼反応を生じさせ、自己伝播する燃焼反応を用いてMgSiN 2 を母体結晶とする窒化物蛍光体を製造することを特徴とする窒化物蛍光体の製造方法。 - 発光中心となる元素が、Mn,Ce,Pr,Nd,Sm,Eu,Gd,Tb,Dy,Ho,Er,Tm,Yb,Luから選択される1種である、請求項1又は2に記載の窒化物蛍光体の製造方法。
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