JP5064445B2 - プラズマリアクタ - Google Patents
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Description
本発明のプラズマリアクタは、図1に示すプラズマリアクタ1Aのように、被改質ガス2の導入口4及び改質ガス6の排出口8が形成された反応容器10と、反応容器10の内部空間に相対向するように配置された、プラズマを発生させる一対の電極12と、一対の電極12に対して電圧を印加するパルス電源14と、被改質ガス2の改質反応を促進する触媒とを備え、一対の電極12の一方は、導電性セラミックスからなり、隔壁によってガスの流路となる複数のセルが区画形成されたハニカム電極12bであり、一対の電極12の他方は、ハニカム電極12bの端面と対向するように配置された対向電極12aであり、触媒が、ハニカム電極12bの隔壁に担持されているプラズマリアクタを基本構成とする。
「凹曲面」は、字義通り、凹んだ曲面である。即ち、第1の実施形態におけるハニカム電極の端面に曲面的な窪みが形成されている。凹曲面の形状としては、例えば放物面等を挙げることができる。凹曲面は、ハニカム電極の端面中心が最深部となるように、一の端面につき1箇所形成することが好ましい。
第1の実施形態においては、図1に示すプラズマリアクタ1Aのように、対向電極12aは、その先端が凸曲面32に形成されたものであることが好ましい。このような構造は、ハニカム電極の端面に凹曲面を形成する構成と相俟って、ハニカム電極の端面と対向電極との間の放電距離を均一化する効果を向上させる。
本発明のプラズマリアクタの第2の実施形態は、前記第1の実施形態と基本構成を同じくするプラズマリアクタであって、図7に示すプラズマリアクタ1Gのように、ハニカム電極12bの外周面全体に当接するように配置された、金属からなる面状導電部材34を介して、パルス電源14と電気的に接続されたものである。
「面状導電部材」とは、従来用いられてきた針状部材とは異なり、ハニカム電極と一点で接触して導通を図るのではなく、ハニカム電極の外周面に対して、広がりを持った複数の点又は面で接触して電気的導通を確保する部材を意味する。例えば、導電性材料からなるシート、フィルム、マット、メッシュ(ネット)等を挙げることができる。
第2の実施形態では、ハニカム電極の外周面全体に当接するように面状導電部材を配置するため、反応容器(通常、金属又は合金で構成される。)との短絡を防止する観点から、図7に示すプラズマリアクタ1Gのように、絶縁性材料からなる絶縁部材36を介して反応容器10内部に設置することが好ましい。
第1の実施形態及び第2の実施形態は、図1に示すプラズマリアクタ1Aのように、ハニカム電極12b、対向電極12a、触媒、反応容器10、パルス電源14、補助電極、遮蔽部材等を構成部材とする基本構成において共通する。以下、第1の実施形態及び第2の実施形態に共通する構成について、構成部材ごとに説明する。
本発明のプラズマリアクタは、図1に示すように反応容器10の内部空間に、相対向するように一対の電極12が配置されており、この一対の電極12に電圧を印加させることによってプラズマを発生させるものである。そして、本発明のプラズマリアクタにおいては、図1に示すようにその一方の電極をハニカム電極12bとしている。
本発明のプラズマリアクタは、図1に示すように、ハニカム電極12bと対になる電極である対向電極12aを備える。本明細書にいう「対向電極」には、既に説明したマッチ棒型、キノコ型の他に、一方向に突出する線状又は面状の電極や、これらが折れ曲がった形状の電極も含まれる。例えば、針状電極、棒状電極、平板状(短冊状)電極等の直線的な形状の他、L字型等の折れ曲がった形状等を挙げることができる。圧着端子又は圧着端子でなくても圧着端子のように先端が広がったもの若しくは筒状のもの等を対向電極として使用してもよい。対向電極は少なくとも1本配置する。
本発明のプラズマリアクタは、図4に示すプラズマリアクタ1Dのように、ハニカム電極12bが、対向電極12aに対向する端面の中央部から対向電極12aに向かって突出する金属製の補助電極38Aを備え、補助電極38Aは、ハニカム電極12bにその一部が埋め込まれるとともに、その残部がハニカム電極12bの端面から突出するように配置されたものであることが好ましい。
本発明のプラズマリアクタは、被改質ガスの改質反応を促進する触媒を備えており、この触媒はハニカム電極の隔壁に担持されている。
本発明のプラズマリアクタは、図1に示すように被改質ガス2の導入口4及び改質ガス6の排出口8が形成された反応容器10を備えている。反応容器は、ガスを通過させる必要から中空形状であることが必要であるが、形状について他の制限はなく、例えば、円筒状、角筒状等の構造のものを用いることができる。反応容器の最大内径についても特に制限はなく、プラズマリアクタの用途により適宜サイズを決定すればよい。
本発明のプラズマリアクタは、図5に示すプラズマリアクタ1Eのように、絶縁性材料からなり、プラズマの発生領域以外の領域を通過した被改質ガス2の流入を遮蔽する遮蔽部材40を更に備え、遮蔽部材40は、ハニカム電極12bのガス導入端面の外周側を隠蔽するように、対向電極12aとハニカム電極12bとの間の空間に突出されたものであることが好ましい。
本発明のプラズマリアクタは、図1に示すように一対の電極12(対向電極12a、ハニカム電極12b)に対して電圧を印加するパルス電源14を備える。パルス電源は周期的に電圧を加えられる電源であり、中でも、(a)ピーク電圧が1kV以上で、かつ1秒当たりのパルス数が1以上のパルス波形、(b)ピーク電圧が1kV以上で、かつ周波数が1以上の交流電圧波形、(c)電圧が1kV以上の直流波形、又は、(d)これらの2種以上を重畳してなる電圧波形、を供給することができるパルス電源であることが好ましい。そして、ピーク電圧が1〜20kVのパルス電源であることが好ましく、ピーク電圧が5〜10kVのパルス電源を用いることが更に好ましい。
本発明のプラズマリアクタは、例えば以下のようにして製造することができる。従来公知の押出成形法により、ハニカム電極となるハニカム構造体を得る。具体的には、セラミックス粉末を含む坏土を所望の形状に押し出した後、乾燥し、焼成することによって、ハニカム電極となるハニカム構造体を得る。この際、ハニカム構造体を得るための原料セラミックスとしては導電性材料の炭化珪素等を用いる。そして、第1の実施形態においては、一方又は両方の端面を切削加工等することにより凹曲面を形成する。
本発明のプラズマリアクタは、改質反応、特に、炭化水素類やアルコール類を被改質ガスとし、水素含有改質ガスを得る改質反応に好適に用いることができる。また、燃焼制御、排ガス後処理、触媒再生、触媒着火等にも利用することができる。更に、被改質ガスを導入せずに空気、又は酸素をプラズマリアクタへ導入してプラズマ放電を行うことにより、高いエネルギーを持つ電子と酸素が衝突してオゾン(O3)を発生するオゾナイザー(オゾン発生器)として利用することもできる。近年、オゾンの強力な酸化力を活かした自動車排気ガス浄化の用途等が考えられている。
まず、以下のようにして、プラズマリアクタを作製した。
図1に示すようなプラズマリアクタ1Aを作製した。反応容器10としては、ステンレスからなり、内径38mm、厚さ3mm、長さ100mmの円筒体を用いた。この反応容器10の内部空間に、絶縁部材36Aに巻回されたハニカム電極12b、及び対向電極12aを設置した。
図2に示すようなプラズマリアクタ1Bを作製した。プラズマリアクタ1Bは、ハニカム電極12bの端面に形成する凹曲面30Bの形状を変更したことを除いては、実施例1のプラズマリアクタと同様にして作製した。凹曲面30Bはハニカム電極12bの端面外縁から幅5mmの領域については平面状とし、当該領域の内側のみ凹曲面30Bを形成した。また、凹曲面30Bは、最大深さ5mm、曲率R10の曲面とした。
図3に示すようなプラズマリアクタ1Cを作製した。プラズマリアクタ1Cは、ハニカム電極12bの外周面全体に面状導電部材34を巻回した上で、絶縁部材36Bを巻回したことを除いては、実施例2のプラズマリアクタと同様にして作製した。
図4に示すようなプラズマリアクタ1Dを作製した。プラズマリアクタ1Dは、ハニカム電極12bの一方の端面(凹曲面30B)に補助電極38Aを埋め込んだことを除いては、実施例3のプラズマリアクタと同様にして作製した。
図5に示すようなプラズマリアクタ1Eを作製した。ハニカム電極12bと対向電極12aの間の空間に、遮蔽部材40を設置したことを除いては、実施例4のプラズマリアクタと同様にして作製した。
図6に示すようなプラズマリアクタ1Fを作製した。一対の電極12の一方として、ハニカム電極12bを挟んで対向するように一対の電極12a,12cを配置したこと、反応容器10の長さを150mmとしたこと、補助電極38Bを、ハニカム電極12bの内部を貫通し、ハニカム電極12bの両端面から両先端部が突出するように配置したことを除いては、実施例5と同様にして、プラズマリアクタ1Eを作製した。
図11に示すようなプラズマリアクタ100Aを作製した。ハニカム電極12bの端面に凹曲面を形成せず平面状としたこと、対向電極12aとして棒状電極を用いたことを除いては、実施例1のプラズマリアクタと同様にして、プラズマリアクタ100Aを作製した。
図7に示すようなプラズマリアクタ1Gを作製した。ハニカム電極12bの端面に凹曲面を形成せず平面状としたこと、対向電極12aとして棒状電極を用いたことを除いては、実施例3のプラズマリアクタと同様にして、プラズマリアクタ1Gを作製した。
図8に示すようなプラズマリアクタ1Hを作製した。プラズマリアクタ1Hは、ハニカム電極12bの一方の端面に補助電極38Aを埋め込んだことを除いては、参考例1のプラズマリアクタと同様にして作製した。
図9に示すようなプラズマリアクタ1Iを作製した。ハニカム電極12bと対向電極12aの間の空間に、遮蔽部材40を設置したことを除いては、参考例2のプラズマリアクタと同様にして作製した。遮蔽部材40としては、実施例5で用いたのと同じアルミナ板を用いた。
図10に示すようなプラズマリアクタ1Jを作製した。一対の電極12の一方として、ハニカム電極12bを挟んで対向するように一対の電極12a,12cを配置したこと、反応容器10の長さを150mmとしたこと、補助電極38Bを、ハニカム電極12bの内部を貫通し、ハニカム電極12bの両端面から両先端部が突出するように配置したことを除いては、参考例3と同様にして、プラズマリアクタ1Jを作製した。
実施例1〜6,参考例1〜4及び比較例1のプラズマリアクタを用い、軽油の改質試験を行った。具体的には、軽油の部分酸化反応を行った。前記軽油としては、密度0.8g/cm3、セタン価57の軽油を用いた。
水素生成率(質量%)=改質ガス中の水素量/注入した軽油(C15H32)量を100%改質した際に発生する水素量×100 :(1)
実施例1と比較例1の対比から、ハニカム電極の端面に凹曲面を形成することにより、水素生成率を向上させ、プラズマ発生に伴う電気的ノイズを抑制することができると考えられた。これはプラズマ放電の領域が広がり、プラズマ発生領域を通過する被改質ガスの比率が向上することに起因して、改質反応が促進されたためと考えられた。
Claims (14)
- 被改質ガスの導入口及び改質ガスの排出口が形成された反応容器と、前記反応容器の内部空間に相対向するように配置された、プラズマを発生させる一対の電極と、前記一対の電極に対して電圧を印加するパルス電源と、前記被改質ガスの改質反応を促進する触媒とを備え、
前記一対の電極の一方は、導電性セラミックスからなり、隔壁によってガスの流路となる複数のセルが区画形成されたハニカム電極であり、
前記一対の電極の他方は、前記ハニカム電極の端面と対向するように配置された対向電極であり、
前記触媒が、前記ハニカム電極の前記隔壁に担持されているとともに、
前記対向電極が、針状電極、または棒状電極であり、
前記ハニカム電極が、前記対向電極に対向する端面の中央部に、凹曲面が形成されたものであるプラズマリアクタ。 - 前記ハニカム電極が、前記対向電極に対向する端面の外周部は平面状に形成される一方、前記端面の中央部には凹曲面が形成されたものである請求項1に記載のプラズマリアクタ。
- 前記対向電極は、その先端が凸曲面に形成されたものである請求項1又は2に記載のプラズマリアクタ。
- 前記対向電極の前記凸曲面は、前記ハニカム電極の前記凹曲面と曲率を同じくする曲面に形成されたものである請求項3に記載のプラズマリアクタ。
- 前記ハニカム電極は、その外周面に当接するように配置された、金属からなる面状導電部材を介して、前記パルス電源と電気的に接続されたものである請求項1に記載のプラズマリアクタ。
- 前記面状導電部材が、Cu又はCu合金からなるものである請求項5に記載のプラズマリアクタ。
- 前記対向電極が、導電性セラミックスからなるものである請求項1〜6のいずれか一項に記載のプラズマリアクタ。
- 前記ハニカム電極は、前記対向電極に対向する端面の中央部から前記対向電極に向かって突出する金属製又は合金製の補助電極を備え、
前記補助電極は、前記ハニカム電極にその一部が埋め込まれるとともに、その残部が前記ハニカム電極の前記端面から突出するように配置されたものである請求項1〜7のいずれか一項に記載のプラズマリアクタ。 - 前記対向電極として、前記ハニカム電極を挟んで対向するように配置された、少なくとも一対の対向電極を備えており、
前記補助電極として、前記一対の対向電極の各々に向かって突出する、少なくとも一対の補助電極を備えている請求項8に記載のプラズマリアクタ。 - 前記補助電極が、前記ハニカム電極の内部を貫通し、前記ハニカム電極の両端面から両先端部が突出するように配置されている請求項9に記載のプラズマリアクタ。
- 絶縁性材料からなり、前記プラズマの発生領域以外の領域を通過した被改質ガスの流入を遮蔽する遮蔽部材を更に備え、
前記遮蔽部材は、前記ハニカム電極のガス導入端面の外周側を隠蔽するように、前記対向電極と前記ハニカム電極との間の空間に突出されたものである請求項1〜10のいずれか一項に記載のプラズマリアクタ。 - 前記遮蔽部材が絶縁性セラミックスからなるものである請求項11に記載のプラズマリアクタ。
- 前記ハニカム電極が、炭化珪素を含む導電性セラミックスからなるものである請求項1〜12のいずれか一項に記載のプラズマリアクタ。
- 前記パルス電源が、静電誘導型サイリスタを用いた高電圧パルス電源である請求項1〜13のいずれか一項に記載のプラズマリアクタ。
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