JP5043335B2 - 液体カソードを有する電気化学的ジェネレータ及びその調製ためのプロセス - Google Patents
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Description
かかる電気化学的ジェネレータは、液体である電気化学的に活性の化合物からなる。
標準的なカーボンカソードは、バインダー(従来のPTFE)がある場合には、それとともに与圧されたカーボンブラックの微粒子からなる。
気孔率は、以下の細孔容積と電極の幾何学的容積との比率により定まる。
これは、固体物質の理論上の密度である真密度dtrueの概念、および接近可能あるいは接近不可能な細孔を構成する物質の容積密度dbulkの概念に関するものである。
真の気孔率と真密度と容積密度とを結びつける関係は、以下の通りである。
気孔率=1−(dbulk/dtrue)
この液体カソードは塩化チオニルを含浸させており、液体はカソード活物質を構成する。
塩化チオニルは、媒体のイオン伝導性を可能にする溶解塩を含有する。
ジェネレータ放電時には、塩化チオニルは液体カソードで還元される。
不溶性硫黄および塩化リチウムは、放電時に次第に多孔性カソードマスに沈殿する。
電気化学的ジェネレータ末端で高電圧を維持するためには、電極の活性表面積を増加して電流密度を減少させなければならない。
電極の活性表面積を増加すれば、電気化学的ジェネレータ短絡時の短絡電流も増加する。
この場合、電気化学的ジェネレータの温度も高温に達する。
もし温度が180℃になると、リチウムが溶解して塩化チオニルと激しく反応する。
もしこの装置を取り外すと、短絡が生じた場合に電気化学的ジェネレータの温度はかなり高温になる。
このような状況下では、セルが達する温度により、安全孔が開口する。
このため、本発明は、金属アノードおよび液体カソードからなる液体カソードを有する電気化学的ジェネレータを提供するものであって、その液体カソードが0.1未満の極めて低い気孔率を有することを特徴とする。
この作動原理は、不溶性の反応生成物による電極の瞬間的なブロッキングに基づくものであるが、多孔性電極の場合、放出産物が気孔に集積するので、その作動が継続する。
また、請求項1〜請求項13のいずれかに記載の液体カソードを有する電気化学的ジェネレータを調製するためのプロセスであって、気孔率0.05未満のカソードを製造するために、Mo、C、Ni、W、Taから選択される伝導性元素を使用することを特徴とする。
実施例においては、円柱形状となっている。
図1は、この電気化学的ジェネレータの概略断面図を示している。
円柱壁3の他端は開口している。
少なくとも一つの負極(アノード)10、少なくとも一つのセパレータ11、および少なくとも一つの正極(カソード)12を備えた螺旋形の巻線は、前記容器2に導入される。
第1カバー5は開口端を密封する。
容器2と第1カバー5の締め付けは、溶接で確実になる。
この第1カバー5の中央部6は、正極に連通している。
この中央部6は、第1カバー5とは電気的に分離しており、ガラスリング7を介して容器に連絡している。
第2カバー8は、中央部6に溶接され、正極端子として機能する。
底部4は、負極に連絡しており、負極端子として機能する。
極性を反対にする配置も可能である。
リチウムが好適である。
この集電物質は、低気孔率の電子伝導性物質により構成される。
低気孔率の電子伝導物質とは、その気孔率が0.1未満の物質を意味する。
気孔率が0.05未満であるのが好ましい。
気孔率が0.02未満であるのがより好ましい。
さらに、気孔率が0.01未満であるのがより好ましい。
接近不可能な閉鎖気孔の容積は、例えば当業者に知られたヘリウム比重瓶法により、また気孔の総容積は、水銀比重瓶法や水銀多孔度測定方法によって判定できる。
モリブデンが好適である。
金属表面は、一つ以上の上記物質で覆われる。
それらを除去した場合、内部短絡の原因となる切断面が生じうる。
本発明の電極は、この種の欠点を回避する。
テトラクロロアルミナート塩およびテトラクロロガラート塩は、塩化チオニルにとって依然として好ましいものである。
この塩は、通常は金属塩(通常はそのアノード)であるが、アンモニウム塩、特にテトラアルキルアンモニウム塩も使用できる。
好ましい塩は、リチウム塩である。
塩濃度は、0.1M〜2Mの間、好ましくは0.5M〜1.5Mの間である。
もし液体カソードが気体の場合、これらの物質は、芳香族および脂肪族ニトリル、DMSO、脂肪族アミド、脂肪族または芳香族エステル、環状または線状カーボネート、ブチロラクトン、第1級・第2級・または第3級の脂肪族または芳香族アミン、およびこれらの混合物のような助溶剤に従来のように溶解して使用される。
アセトニトリルのような脂肪族ニトリルが好適である。
溶解した液体カソードの濃度は、通常は飽和量に相当し、通常は電解質の重量比で60〜90%である。
(例)「14500」(直径14ミリメートル×高さ50ミリメートル)として知られる従来の単三型の円柱状のLi/SOCl2ジェネレータ、および同じ形状の本発明のLi/SOCl2ジェネレータを制作した。
従来ジェネレータの正極は、多孔質炭素で形成されている。
その気孔率は、0.7〜0.9である。
本発明の電気化学的ジェネレータの正極は、非多孔質あるいは低多孔質である(気孔率は0.1未満)。
それは、モリブデンの薄板で構成される。
二つのジェネレータの負極は金属リチウムで作られている。
二つのジェネレータで使用されるセパレータはグラスファイバーで作られている。
二つのジェネレータは、1.35のmol.L-1のLiAlCl4を含有する塩化チオニル(SOCl2)を基にした電解質を充填した。
(テスト)
電気的な性能および安全面での性能が比較された。
電気化学的ジェネレータを50mΩの低抵抗で短絡させた。
テスト温度は20℃である。
電気化学的ジェネレータの放電電流が、電気化学的ジェネレータの温度上昇とともに測定された。
実際、短絡開始してから3.5分経過後にも、依然としてゼロに下がっていない。
このジェネレータは、5秒未満で短絡電流を急速に下降させることが可能である。
これに対し、本発明の電気化学的ジェネレータの温度は、上昇していない。
2 容器
3 円柱壁
4 底部
5 第1カバー
6 中央部
7 ガラスリング
8 第2カバー
10 負極(アノード)
11 セパレータ
12 正極(カソード)
13 電解質
Claims (15)
- 少なくとも一つの金属アノード(10)と、電子伝導性物質によって構成され、かつ、液体物質が含浸した少なくとも一つの液体カソード(12)とからなる液体カソードを有する電気化学的ジェネレータ(1)であって、前記少なくとも一つの液体カソード(12)の気孔率は0.05未満であることを特徴とする液体カソードを有する電気化学的ジェネレータ。
- 前記気孔率は0.02未満であることを特徴とする請求項1に記載の液体カソードを有する電気化学的ジェネレータ。
- 前記気孔率は0.01未満であることを特徴とする請求項2に記載の液体カソードを有する電気化学的ジェネレータ。
- 前記電気化学的ジェネレータの短絡時に放電電流の持続時間を制限できることを特徴とする請求項1に記載の液体カソードを有する電気化学的ジェネレータ。
- 前記少なくとも一つの液体カソード(12)は、塩化チオニルで安定の金属、カーボン、金属酸化物からなる群から選択される一つ以上の伝導性元素からなることを特徴とする請求項1に記載の液体カソードを有する電気化学的ジェネレータ。
- 前記一つ以上の伝導性元素は、Mo、C、Ni、W、Taから選択されることを特徴とする請求項5に記載の液体カソードを有する電気化学的ジェネレータ。
- 前記一つ以上の伝導性元素は、Moであることを特徴とする請求項6に記載の液体カソードを有する電気化学的ジェネレータ。
- 前記一つ以上の伝導性元素が前記液体カソード(12)の表面に存することを特徴とする請求項5に記載の液体カソードを有する電気化学的ジェネレータ。
- 前記少なくとも一つの液体カソード(12)は、金属フォイルであることを特徴とする請求項1に記載の液体カソードを有する電気化学的ジェネレータ。
- 前記少なくとも一つのアノード(10)は、リチウム製であることを特徴とする請求項1に記載の液体カソードを有する電気化学的ジェネレータ。
- 前記液体カソードは、SOCl2、SO2、SO2Cl2からなる群から選択されることを特徴とする請求項1に記載の液体カソードを有する電気化学的ジェネレータ。
- 前記液体カソードは、SOCl2であることを特徴とする請求項11に記載の液体カソードを有する電気化学的ジェネレータ。
- 前記少なくとも一つのアノード(10)および前記少なくとも一つの液体カソード(12)は、螺旋状に配置されることを特徴とする請求項1に記載の液体カソードを有する電気化学的ジェネレータ。
- 請求項1〜請求項13のいずれかに記載の液体カソードを有する電気化学的ジェネレータを調製するためのプロセスであって、気孔率0.05未満のカソードを製造するために、Mo、C、Ni、W、Taから選択される伝導性元素を使用することを特徴とする液体カソードを有する電気化学的ジェネレータの調製ためのプロセス。
- 前記伝導性元素がMoであることを特徴とする請求項14に記載の液体カソードを有する電気化学的ジェネレータの調製ためのプロセス。
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