JPH01194273A - 電気化学セル構造体 - Google Patents

電気化学セル構造体

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JPH01194273A
JPH01194273A JP63282307A JP28230788A JPH01194273A JP H01194273 A JPH01194273 A JP H01194273A JP 63282307 A JP63282307 A JP 63282307A JP 28230788 A JP28230788 A JP 28230788A JP H01194273 A JPH01194273 A JP H01194273A
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cell
cathode
terminal
sheet
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JP63282307A
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Vincent O Catanzarite
ヴィンセント　オーウエン　カタンザリート
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Altus Corp
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は充電又は強制放電により生じる危険を少なくす
る電気化学セルに関し、特に、このセルを複数個連結さ
せたセルおよびシート状に形成したセルに関する。
（従来技術） 電気化学セルは既に良く知られており、長年に亘って広
く用いられているが、依然として多くの問題をか＼えて
いる。多くのセルの重大な制約の１つはセルが強制放電
又は充電された時に保安上危険が生じることである。強
制放電とは、外部電源の負端子をセルの正端子に接続し
そして外部電源の正端子をセルの負端子に接続した状態
で外部電源からセルを通して外部電流を流通せしめるこ
とを意味する。充電とは、外部電源の正電極をセルの正
電極に接続しそして外部電源の負電極をセルの負電極に
接続した状態で外部電源からセルを通して外部電流を通
流せしめることを意味する。
セルとは、カソード、アノード及び電解液より成る１つ
の、それ以上分割できない電気化学結合体を意味する。
そしてバッテリとは、２つ以上のセルを多セルの作動ユ
ニットへと構成したものを意味する。
（従来技術における問題点） 多くのセルは充電又は強制放電した時に爆発することが
ある。電力及びエネルギ密度の低いバッテリ、或いは容
量の小さなセルにおいては、もし爆発が生じても危険は
比較的小さい。然し乍ら、大きなバッテリ、特にリチウ
ムアノードをベースとするバッテリの様な新規なエネル
ギ密度の高いバッテリでは、爆発が生命に影響を及ぼす
程のものとなり得る。
一般に、充電又は強制放電の際にバッテリに爆発が生じ
る主な原因は、化学的な種の反応により発熱反応が生じ
るためであると考えられ、上記化学的な種はバッテリに
元々あったものではなく電解によって生じたものである
か、或いは、メツキと同じように、カソード上にアノー
ド物質の薄い膜が堆積する作用（以下「メツキ作用」と
呼ぶ。）によって生じたものである。
電解は良く知られた電気化学現象である。簡単に述べる
と、電解は、液体の形態即ち溶液の状態にある化学成分
が、この液体に電流番流通することにより分解したり、
或いはその酸化状態が変化したりすることである。例え
ば、水電解液のセルにおいては、セルに流通せしめられ
る充分な外部電流によって水が水素及び酸素へと分解せ
しめられる。水素及び酸素は高温、スパーク又は触媒の
存在ｐ如き種々の条件の下で爆発的に再結合する。
水辺外の電解液、例えばリチウムセルに使用される電解
液の場合には、別の化学成分が爆発的に再結合する。例
えば、塩化リチウム塩が存在する様なセルにおいては、
電解によって塩素ガス及びリチウム元素が遊離し、これ
らが爆発的に再結合する。リチウムー二酸化イオウセル
の場合は、イオウ及び酸素が遊離し、これらは成る条件
の下でリチウムと爆発的に結合する。非常に進歩したり
チウム−オキシハライドセル、例えば塩化チオニル及び
塩化スルフリルセルの場合には、リチウム、イオウ、塩
素並びにおそらくその他の詳細不明の種が電解によって
遊離されそして爆発的に再結合する。充電電流又は強制
放電電流が充分小さい場合には、セル間に生じる電圧差
が、電解が生じるスレッシュホールドより小さい。この
場合には、電解は生じないが、放電に対してはアノード
物質がカソードにメツキされ且つ充電に対してはカソー
ド物質がアノードにメツキされる。特に、セルを高温に
曝した場合には、アノード及びカソード物質の小さな粒
子が互いに密接に接触して爆発が生じることがある。リ
チウムオキシハライドセルにおいては、通常溶融したリ
チウムがオキシハライドに接触して爆発を生じさせる。
実際には、リチウム−オキシハライドセルが商業的に成
功していない主な理由は、これらの問題を解消する確実
で且つコスト効率の良い解決策がないためである。
〔発明が解決しようとする課題〕
本発明は、電気分解またはメツキ作用により生じるセル
の爆発の危険性を減少させるべく、セルの放電または充
電時におけるカソードおよび電解液に流れる電流量を少
なくするものであり、このために樹枝状晶を成長させて
カソードからアノードへの電流の分路をつくり、メツキ
作用を防止することを目的の−としている。
本発明者はこの目的を達成するため、特願昭５５−１２
８４４８号に単体としてのセルを示した。
本発明は、さらに実用性を向上させるため、この単体セ
ルを複数個直列に連結させたセル、またはシート状に形
成したセルをらせん巻きにしたセルを提供することを目
的とする。
（本発明による解決手段） 本発明のこれらの目的は、外部から付与された電流をセ
ルに流すための少なくとも２つの並列電流路を効果的に
与える様なセル設計によって達成される。１つ或いはそ
れ以上の電流路はセルの反応副産物を実質的に全て含む
。反応副産物を著しく含まない電流路が少なくとも１つ
存在する。
本発明の１つの要旨によれば、外部から付与された電流
は、セルの活性化学成分が反応するにつれてカソード領
域の電気抵抗を増加することによリカソード領域を経る
電流路から他の電流路へと迂回せられる。これは、セル
が常にカソード制限される様に活性化学成分の量を選択
することによって達成される。
本発明の別の要旨によれば、実質的に低抵抗値を有する
別の電流路を設けることにより電流は反応副産物を含む
路から迂回せられる。
本発明の別の要旨によれば、外部から付与された電流は
樹枝状成長物により形成された金属性電流路を通る様に
セルのまわりに分路され、上記樹枝状成長物は上記セル
設計に対する上記外部付与電流の作用によって成長され
る。
本発明の別の要旨は次の様な二種類のセル設計である。
一つは、流体密のケース、ケース内に配置されたアノー
ド、ケース内に配置されたカソード、前記アノードと前
記カソードとの間に装着された第１セパレータ、一端が
前記アノードに装着されるとともに、前記アノードに電
気的に接続し、他端がケース外部に突出している第一端
子、前記第一端子とは電気的に絶縁されているとともに
前記カソードとは電気的に接続され、その一部はアノー
ドと隔置されている第二端子、ケース内に満たされ、前
記アノードおよび前記カソードと接触しこれらと共働し
て第一端子と第二端子との間に電圧差を生じさせる電解
液、およびイオンを通過させることができる物質よりな
り、前記アノードと第二端子の一部との間に装着されて
いる第２セパレータからなるセルを複数個備え、各セル
は第２端子に接続されたカソードと、第１端子に接続さ
れたアノードと、これらアノードとカソードとの間に配
置されたセパレータと、電解液とを有しており、あるセ
ルの第１端子はその隣接セルの第２端子と共通であるよ
うな双極性の電気化学バッテリに構成し、各セルの各ア
ノードの一部分は上記第２端子と並置されかつ上記セパ
レータによりそこから分離され、それにより外部から付
与された電流に対する低抵抗路が上記第１電極と第２電
極との間に与えられる双極性の電気化学セル構造体であ
る。
他の一つは、アノードシートを具備し、該アノードシー
トの各面は多孔性のセパレータシートで包囲され且つこ
のアノードシートはカソードシートと並置され、これら
シートは円筒形態に巻かれそして流体密のケース内に配
置され、このケースは電解液を含み且つ互いに電気的に
絶縁された第１及び第２の電極端子を有し、これら端子
は上記ケースの内部と外部との間を電気的につなぎ、そ
して上記アノードシート及びカソードシートへ各々接続
される様ならせん巻きセルに形成し、上記カソードシー
トには電極タブが接続され、このタブは上記アノードシ
ートと並置され且つそこから電気的に離されるらせん巻
きセルにした電気化学セル構造体である。
活性状態で電気化学反応させられるアノード、カソード
及び電解液の相対的な割合は、セルが電解液制限されず
且つ所定量のアノード物質が電気化学反応から効果的に
分離される様な割合であり、然して上記分離はカソード
物質からの物理的なアイソレーションによって行なわれ
るか、或いはセルの全アノード物質を活性カソード物質
との完全な反応に要する量よりも所定量だけ多くするこ
とによって行なわれる。第１セパレータはアノードとカ
ソードとの電気的な短絡をなくすためのものであり、第
２セパレータは外部発生電量をセルに付与した時に樹枝
状晶を成長せしめるに充分な程多孔性である。アノード
と並置された第２端子の面は樹枝状晶が成長する電位を
下げるために特殊な金属である。
（本発明の効果） 本発明は、外部から付与される電流により生じ。
る電解によって化学的な種が形成され、これらの種が機
械的な衝撃、熱、スパーク、触媒の存在等の如き成る環
境の下で爆発的に反応することがある様な１次セル及び
２次セルの両方に一般に適用できる。更に本発明は、外
部から付、与された電流により生じる電解によってセル
の成分がガスへと分解せしめられそれにより内部蒸気圧
を高めて潜在的な爆発状態を生じさせる様な場合にも適
用できる。この後者の分類に入るセルは例えばリチウム
ー二酸化イオウセル及び鉛酸セルである。更に、本発明
は低電圧のメンキ作用によってアノード及びカソード物
質の混合が生じる様なセルにも適用される。
強制放電状態は、設計上のミスによって生じることもあ
るし、更に一般的には、多セルの直列積層体において、
その中の１つのセルの電圧が他のセルの電圧よりも実質
的に下った時にも生じることがある。この状態において
は、通常の作動時にセルが電流を供給するのと同じ方向
に上記低電圧セルに電流が通流せしめられる。上記低電
圧セルの活性物質が外部回路に必要な電流密度をもはや
維持できなくなった時には、セル電圧の反転が生じ、そ
して外部から付与された電子はそのセルを直接通過する
。この状態が生じると、メツキ作用によってアノード物
質とカソード物質とが混合されるか、又はいずれかの電
極面において典型的な電解が生じ、そして元々セルにな
かった新たな化学的な種が形成される。このプロセスは
１次セルだけでなく、２次セルについても云えることで
ある。これらの新たな種は、他の新たな種、又は元々あ
ったセルの化学成分と爆発的に反応する。
充電状態は最も一般的にはセルを接続する際の操作者の
操作ミスによって生じるか、或いはセルの並列構成にお
いて１つのセルの電圧が他のセルの電圧よりも著しく下
った時に生じる。この状態においては、電子はセルの電
気化学結合によって本来流れるのと逆の方向に上記低電
圧のセルを経て通流せしめられる。電圧の反転は生じな
い。
セルが充電又は強制放電される際には爆発の危険がある
。充電又は強制放電は、外部から付与された電流を１方
の方向又は他方の方向にセルに通流せしめる。これは次
いでカソード物質及びアノード物質を混合させるか、電
解を生じさせるか、或いはその両方を生じさせる。
臨界電極間電位よりも電位が低く従って外部から付与さ
れた非常に小さな電流がセルに流れるだけの場合には電
解が生じにくく、又は非常に抵抗値の小さなセルには電
解が生じることはない。然し乍ら、非常に低い電位にお
いてもメツキ作用が生じ、これはほとんど常に危険な状
態である。本発明はこれらの両方の危険をなくすもので
ある。
明らかな様に、外部から付与された電流がセルに通流せ
しめられなければ、メツキ作用及び電解の両方による爆
発の危険は完全に除去される。これは外部リレー及び電
圧検出器を用いることによって達成できるが、この解決
策では高価であり、大部分の使用目的に対して実際的で
ない。本発明はメツキ作用及び電解が生じない様にする
ため、外部から付与された電流をチャンネルに分けてセ
ルに流すことにより上記と同等の結果を得るものである
。或いは又、低抵抗の電流路がセルと並列に形成され、
これは外部電流によるセル間の電圧を臨界電圧よりも低
下させ、電解が生じない様にする。この第２の電流路は
、メツキ作用が樹枝状晶の形態で生じてセルの端子間の
ギャップを橋絡し、それによりセル間に金属性短絡路を
生じさせる様に構成される。
同時に、この別の電流路はバッテリの内部自己放電路を
生じてはならないし、又通常の作動の下でセルの有効性
を低下してもならない。これは特殊な特性を持った第２
の電気化学セルを作ることによって本質的に達成され、
この第２のセルは保護さるべき主セルと並列に効果的に
接続される。
本質的にこの第２のセルは、保存乃至は通常の作動中に
内部自己放電又は分路作用がない様に、主セルと同じ開
路電圧を有していなければならない。
更に、この第２のセルは外部電流が付与された時にその
端子間に樹枝状晶を成長する様に設計されねばならない
。又、この第２のセルは主セルに対して外部にあっても
よいし又は内部にあってもよい。この第２のセルはカソ
ード、ア、ノード、電解液及び端子の如き共通の素子を
共有してもよい。
然し乍ら、好ましい実施例では第２セルが主セルにその
一体部分として合体される。
樹枝状晶を形成するためには、主セルの寿命の終りに金
属イオンの源及び導電性の電解液が第２セルに存在しな
ければならない己とが分った。
第２セルの好ましい実施例を設計するに当り、セル間の
電位及び電流密度が増加するにつれて樹枝状晶の成長が
改善されることが分った。実際に、臨界電極間電位以下
では、樹枝状晶が形成されない。第２セルが主セルと一
体であっても、いずれのセルにも電解液の制限がない場
合以外は、どちらの活性成分が初めになくなってしまう
かによって２つのセルは依然として独立である。
本発明は前記した様に多数の色々な化学作用を持ったセ
ルに適用されるが、１９７５年１２月１６日付のＡｕｂ
ｏｒｎ氏の米国特許第３，９２９．６６９号並びに１９
７５年ｌθ月８日付のＢｌｏｍｇｒｅｎ氏等の英国特許
筒１．４０９．３０７号に開示されたリチウム、オキシ
ハライドセルの様な高性能セルに最も必要とされる。
（実施例） 最初に本発明のセルを構成する単体セルとして塩化チオ
ニル系電解液を用いたセルについて述べる。この型式の
セルは現在のところエネルギ及び電力密度が最も高いセ
ルであると思われるので説明のために選ばれたものであ
る。これらのセルにおいては、電解により遊離された種
の反応によって生じる爆発現象が低エネルギの爆発現象
よりも危険である。
リチウムアノード、塩化チオニルセルの作動の論理によ
れば、活性カソード物質は室温の液体である塩化チオニ
ルであることが示される。炭素や、前記Ａｕｂｏｒｎ氏
の特許に開示された金属の様なカソード面は、主として
、塩化チオニルの還元が生じる触媒面である。然し乍ら
、説明上、塩化チオニルにおけるリチウムテトラクロル
アルミネートの溶液を電解液と称し、そしてカソードと
いう語は触媒面を意味するものとする。
第１図は単体セルとしてのりチウムアノード、塩化−チ
オニルセルの断面図である。
第１図を参照すれば、単体セル１０は流体密の内部室を
形成する全ケース構成体１２を含むものとして示されて
いる。このケース構成体１２は上部１２ｂを含み、この
上部１２ｂはこれを通して延びる中央開口と、その下端
に配置された外方にフレア付けされた周囲フランジ１５
ｂとを有している。又、ケース１２は下部１２ａも含み
、この下部１２ａは外方にフレア付けされた周囲フラン
ジ１５ａを有し、このフランジ１５ａはフランジ１５ｂ
の下面のまわりで上部カバーに溶接されるか又は他の適
当なやり方で固定される。ケース１２はセルの化学成分
に適合し得るものである限りいかなる適当な物質で作ら
れてもよい。
全ケース構成体１２は１対の電気絶縁された端子を含み
、その一方は好ましい実施例ではケース自体である。１
４で示された他方の端子は適当な導電性物質例えばステ
ンレススチールで構成され、これは細長い形状をしてい
る。実際には、以下で明らかとなる様に、端子１４は電
解液を室内へ入れるのに用いられ、従って端子１４は好
ましい実施例では管状である。この端子は上部１２ｂの
開口を通して延び、そのｌ端は室内にありそしてその他
端は室外にある。バフテリの第２の外部端子として働く
のはこの他端区分である。
端子１４をケースから電気的に絶縁するため、周囲絶縁
部材１６が上部１２ｂの開口内に配置されてこの開口を
満たし、そして端子１４のまわりに同心的に嵌着され、
それによりこの端子をケースから絶縁する。この絶縁体
の外周面は上部１２ｂへ連続的に接着され、そしてその
内周面は端子１４の外面へ連続的に接着される。絶縁体
自体は一般型のものであり、そして上部１２ｂ及び端子
１４へ従来的なやり方で接着される。然し乍ら、好まし
い実施例では、この絶縁体は１８７８年１１月２８日付
の米国特許第４．１２７．７０２号に開示された磁器絶
縁体と同じでものである。
全ケース構成体１２に加えて、セル１０は化学的に相互
作用する成分の構成体も備えており、これはセル端子間
、特に端子１４とケース１２との間に所望の電圧差を生
じるものである。これらの成分はアノード１８及び固体
カソード２０を含み、このカソードはアノードから離間
され且つアノードと直面関係にある。カソード２０とア
ノード１８との間には第１のセパレータ２２が配置され
、このセパレータ２２はカソード２０及びアノード１８
が互いに機械的に接触して内部自己放電路を生じるのを
防止する目的を果たす。然し乍ら、このセパレータ２２
は電解液を通過せしめるに充分な程多孔性である。更に
、セパレータの物質はセルの化学成分に対して不活性で
ある。この目的のためには、種々様々なガラス、磁器、
及びプラスチック物質が使用される。Ａｕｂｏｒｎ氏及
びＢｌｕｍｇｒｅｎ氏の特許るは多数の例が示されてお
り、その中でもフリットガラス、ガラスマット、多孔性
ガラス、磁器マット及び多孔性テフロン構造体が充分機
能を果たすことが分った。第２のセパレータ２４はアノ
ード１８をケース１２ｂから分離する。このセパレータ
２４はこれを通してイオンを通流せしめ、また樹枝状晶
を通過せしめるに充分な多孔性及び良好な機械的分離を
与えねばならない。
この電気化学セルにおいては、カソードは色々な固体物
質でよく、特に、Ａｕｂｏｒｎ氏の特許に開示されたも
のが有用であると分った。然し乍ら、少なくとも一部が
炭素で作られたカソードが好ましい。触媒作用及び電荷
の移動を最も迅速に行ない得る様にするためカソード物
質と電解液との間にはできるだけ多くの表面積を持たせ
ることが望ましい。それ故、多孔性のカソードを使用す
ることが好ましい。
アノード１８はニッケルスクリーンへとプレスされたリ
チウムであるのが好ましいが、Ｂｌｎｍｇｒｅｎ氏の特
許に開示された様な他の活性の消耗性金属でもよい。
セルの他部分に、は、イオン導電性の電解液、好ましく
はリチウムテトラクロルアルミネートを０．５ないし１
．８モルの濃度で塩化チオニルに溶解したもの、が充填
される。
第２図は外部から付与された電流に対する第１゜図のセ
ルのインピーダンスを概略的に示している。
成る極性の場合は、電流が端子１４に流れそしてアノー
ド１８に沿って分散し、そして電解液を経て面１２ａ又
は１２ｂへと流れる。それと逆の極性の場合は、電流は
逆方向に流れるが、同じ電流路に流れる。アノード１８
と端子面１２ａとの間の電流路の抵抗値は、アノード１
８とカソード２０との間の抵抗値であるＲ５Ｉと、カソ
ード２０と端子面１２ａとの間の抵抗値であるＲ６との
和である。
アノード１８と端子面１２ｂとの間の電流路の抵抗値は
Ｒ１である。この抵抗値Ｒ８，はアノード１８と端子面
１２ｂとを分離している距離及び電解液の抵抗率に比例
し、そしてアノード１８と端子１２ｂとの並置面の面積
に逆比例する。抵抗値ＲＳ！により特徴付けされる電流
路と、抵抗値Ｒ３Ｉ＋Ｒｃにより特徴付けされる電流路
とは並列であるから、電流自体はこれら電流路の抵抗値
に逆比例する様に分かれる。これは重要なことである。
というのは、溶液中のセル化学成分のはゾ全部がアノー
ド１８と電極面１２との間に配置され、そして反応副産
物のはＸ゛全部カソード２０に配置されるからである。
従って抵抗値Ｒｓｚ及びＲ６を制御することにより、ア
ノード１８から端子１２ｂへ流れる電流をセル化学成分
の小部分のみに通流させ反応副産物には実質上通流させ
ない様にすることができ、電解が生じるおそれが減少す
ることができる。この解決策によれば、Ｒ３□とＲ６と
をできるだけ異なった値にすることにより電解が減少さ
れる。これはＲ５！を減少するか又はＲ６を増加するか
の組合せによって達成できる。
Ｒ６は、カソード制限する様にセルを特別に設計するこ
とにより増加される。即ち、セルの寿命の終りに、カソ
ードは反応副産物の蓄積によって分極状態となり、これ
はそれ以上の電気化学反応を妨げ、そして反応副産物は
非導電性であるから、外部から付与された電流に対して
カッ−Ｖの抵抗値を増加させる。この場合、Ｒ３□を決
定するところの第２セパレータ２４はイオンを容易に通
すことができねばならない。従って、第２セパレータ２
４は通過されるイオンのサイズより大きな孔サイズを有
していなければならない。この観点によれば、第１セパ
レータ２２として有用な物質は第２セパレータ２４とし
ても有用である。
また、セルの通常の作動に影響を及ぼすことなく固体金
属の樹枝状晶が即座に端子１２ｂからアノード１８へ成
長する様な第２のセルを合体したセル設計によって強制
放電中にＲ５ｆｆ１が実質的に減少される。樹枝状晶は
第２電極１２ｂから第１電極１４へと固体オーミック導
電路を形成し、非常に低抵抗の分路を形成する。その結
果、Ｒ３□はＲｃよりも何桁も抵抗値となり、実質的に
全ての電解が排除される。更に、メツキ作用によるカソ
ード物質とアノード物質との混合が実質上完全に除去さ
れる。
第２図において、第２セルはアノード１８、セパレータ
２４及び電極面１２ｂより成り、電極面１２ｂはカソー
ド電位にありそして効率の悪いカソード電流収集器とし
て働く。電解液は主セルと第２セルとの間で共通である
。この実施例においては、セル寿命の終りに、アノード
１８から電極１２ｂへと樹枝状晶を成長できるに充分な
アノード物質がなければならない。
第２セルの電流付与容量及びエネルギ容量を主セルの容
量よりも相当に小さくすることが望ましい。これは塩化
チオニルセルにおいて主セルの高触媒性大表面積の炭素
を電極１２ｂの小表面積低触媒性の銅の面と取り替える
ことによって便利に達成される。
前記した様に、端子面１２ｂからアノード１８へと樹枝
状晶が成長するところの電位差（メツキ電位と称する）
が重要である。このメツキ電位は金属の組合せ及び電解
液が異なると違った値になる。一般に、電気化学装置で
は、アノード物質及び電解液はそれらの樹枝状晶成長特
性よりもそれらの性能特性に対して選択される。その結
果、樹枝状晶の成長が悪かったり或い仲全く成長しない
ことがある。
本発明によれば、この問題はメツキ作用を最適にする様
に電極１２ｂの面を選択することによって相当に軽減さ
れる。明らかな様に、電極１２ｂの構造体全体を最適な
メツキ金属で構成する必要はない。電極１２ｂの面だけ
を、最適なメツキ金属で構成すれば充分である。もちろ
んメツキ金属はその他のセル化学成分と適合し然も溶解
しないものでなければならない。
リチウムアノードの場合に、塩化チオニルにおけるリチ
ウムテトラクロルアルミネートの１．６モル溶液より成
る電解液中で０．０３０インチ（０，７５龍）のギャッ
プを横切ってリチウムを他の金属へと移動させるメツキ
電位が表１に典型的に示されている。
銅　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　０．１０
ニツケル　　　　　　　　　　　　０．２０鉛　　　　
　　　　　　　　　　　　　　　　　０．２２アンチモ
ン　　　　　　　　　　　０．５５カドミウム　　　　
　　　　　　　０．３５タンタル　　　　　　　　　　
　　　０．１５ステンレススチール　　　　　　　０．
８５表１に示された様に、銅は最も低いメツキ電圧を与
え、好ましい電極面である。然し乍ら、表１に示された
別の物質並びに他の物質も適当である。
別の重要なファクタはセパレータ２４の孔サイズであり
、これは樹枝状晶ホイスカを通過せしめるに充分な大き
さでなければならない。それと同時に、孔サイズは、ア
ノードとカソードとが互いに機械的に接触する程の大き
さであることはない。
−ａに、樹枝状晶ホスイカは大スペクトルの直径で成長
する。リチウム−塩化チオニルバッテリの使用目的にお
いては、大部分の樹枝状晶ホスイカがｏ、　ｏ　ｏ　ｏ
　ｓインチ（０，０１２５鶴）ないしｏ、　ｏ　ｏ　ｓ
インチ（０，１２５龍）の直径を有し、最も一般的な直
径は約０．　ＯＯ２インチ（０，０５ｍ）ないし０．０
０４インチ（０，１ｍ）であることが分った。従ってｏ
、ｏｏｔインチ（０，０２５ｍ）以上のサイズの孔を有
するセパレータは樹枝状晶を良好に成長せしめる。又、
孔サイズが０．０５０インチ（１，２５ｍｍ）までであ
れば短絡が生じないことも分った。従って孔サイズの好
ましいレンジは０．００１インチ（０，０２５ｍｍ）な
いし０．０５インチ（１，２５ｍ）である。この目的と
して好ましいセパレータはガラスないしは磁器のペーパ
である。
ペーパという語は小さな繊維のマットを意味する。
この構造体は樹枝状晶を通過させるだけでなく、それら
の成長の初期段階において重要な成る程度の機械的な支
持体をも与える。
更に、樹枝状晶を成長しなければならない経路の長さは
あまり大きくすることができない。樹枝状晶は構造的に
もろいので、大きな電極ギャップを完全に橋絡するまで
にこわれてしまう傾向がある。大きいという語は相対的
な表現であり、電流密度や、振動の有無や、機械的又は
熱的な衝撃の有無や、本発明のセパレータの如き支持構
造体の存在といった多数の要因に左右される。０．０２
０インチ（０，５ｍｍ）或いはそれ以下の電極ギャップ
が実際的であるが、０．０１２インチ（０，３ｍ＋＊）
或いはそれ以下の電極セパレーションが好ましいことが
分った。
以上の条件が存在する時には、メンキ電位に達した後数
秒以内に樹枝状晶が成長する。バッテリの活性化学成分
に流れる電流を少なくすることが目的であるから、メツ
キ電位を最も低くすることが望ましい。これは、２つの
電橋間に電圧差がある限りバッテリの活性成分に電流が
通流するからである。従って０．１ボルト以下の非常に
小さな電圧差において、バッテリの活性物質に電流が流
れ、メツキ作用は生じない。幸いにも、この状態はめっ
たに生じない。然し乍ら、考えられる最低の電位で樹枝
状晶の成長を開始させることが望ましい。
第２図を参照して樹枝状晶の成長機構について説明する
。セルを強制放電状態にすると、端子１２と１４との間
に外部から与えられた電圧差によって電子が端子１２を
経てセルへと入り込む様にせしめられる。
通常の電気化学作用に充分な物質があり、そしてこれら
物質が、外部の電子源により指示された電流率を維持で
きる限りは、電圧の逆転が生じない。然し乍ら、活性の
電気化学物質が、外部付与電流により要する電流密度を
もはや維持できなくなるや否や、電圧の逆転が生じる。
端子１２は正から負になりそして端子１４は負から正に
なる。
電極１８と端子１２ｂの特定面との間の電位が表１に関
して述べた様にメツキ電位に達した時には、電解液中の
正のリチウムイオンが面１２ｂから電子を受は入れそし
て元素的なリチウムとなる。この元素的なリチウムは負
の電極１２ｂの面において電界の方向即ちアノード１８
の方向に小さなホイスカ状繊維として成長する。このホ
イスカがアノード１８に達すると、２つの電極間にはオ
ーミック短絡が生じる。従って第２図において、抵抗Ｒ
３ｍは樹枝状晶の抵抗値を表わし、これはＲ，＋Ｒ５Ｉ
に比べて非常に小さくなる。従っていかなる実際的な目
的に対しても、セルの化学成分に電流が流れない。
第３図は、共通の筐体に３つのセルを含む双極電極バッ
テリ形態（パイルバッテリとも称する）を示している。
特に、セルフ０はカソード７２、セパレータ７４及びア
ノード７６より成る。セル８０はカソード８２、セパレ
ータ８４及びアノード８６より成る。セル９０はカソー
ド９２、セパレータ９４及びアノード９６より成る。カ
ソード７２は外部端子１００へ電気的及び機械的に取り
付けられる。アノード９６は外部端子１０２へ電気的及
び機械的に取り付けられる。端子１００及び１０２は絶
縁シール１０４によりケース１０６へ接合され、それに
より流体密な室を形成する。
更に、アノード８６及びカソード９２は金属スペーサ１
１２の両側へ電気的に接続され、このスペーサ１１２は
絶縁スペーサ１１４を介してケース１０６へ接合される
。アノード７６とカソード８２は金属スペーサ１０８の
両側へ電気的に接続され、このスペーサ１０８は絶縁ス
ペーサ１１０を介してケース１０６に接合される。
作動中、アノード７６及びカソード７２は１つのセルを
形成する様に共働し、このセルはアノード８６及びカソ
ード８２より成るセルと直列に接続され、そしてこのセ
ルはアノード９６及びカソード９２より成るセルと直列
に接続される。
このバッテリ形態においては、各セルを外部付与電流か
ら保護する様に設計しなければならない。
これは単一セルの場合と同じ基本的、なやり方で行なわ
れる。即ち、各セルは、アノード面の一部が多孔性セパ
レータのみによって分離されたカソード電位にある金属
面にじかに隣接して配置される様に設計される。第３図
の各セルの場合には、アノード７６．８６及び９６はそ
れらの対応カソード７２．８２及び９２よりも面積が大
きい。対応カソードを越えて延びた各アノードの部分（
参照番号１２０で示す）がこの設計基準を満たす。
（第３図は概略的なものであり、実際にはアノード面１
２０がセパレータ９４の厚みによってスペーサ１１２か
ら分離され、この領域においては外部付与電流に対する
セル９０間の抵抗がカソードを経た抵抗よりも相当に小
さく、そして樹枝状晶が成長して抵抗値を更に減少させ
る。）第４図はシート状に構成したセルをらせん巻きに
したらせん巻きセルを示す。らせん巻きセルは、アノー
ド物質、カソード物質及びセパレータ物質の長い長方形
シートを形成し、アノードシートの両側にセパレータシ
ートが来る様にして上記シートを互いに連続的に配置し
、シートを円筒に巻き上げ、そしてこの円筒を流体ケー
スに配置することによって従来のやり方で形成され、然
して上記流体ケースは電解液並びに第１及び第２の端子
を含んでおり、これら第１及び第２の端子は互いに電気
的絶縁され、アノードシート及びカソードシートに各々
接続され、そして更にケースの内部と外部との間を電気
的につなぐ。
第４図はらせん巻きセルを部分的に解いたところの斜視
図である。第４図を参照すれば、セパレータ物質のシー
ト１３０及び１３２はアノード物質のシート１３６を包
囲している。カソードシート１３８はアノードシート１
３６と並置されるが、セパレータ１３２によってそこか
ら分離される。
カソードシート１３８はスクリーン１３９に接着された
典型的なカソード物質即ち電流収集物質より成り、スク
リーン１３９は次いで導体物質の固体タブ電極１４０に
接続される。典型的に、スクリーン及びタブはいずれも
ステンレススチール又はニッケルであり、樹枝状晶の成
長に対するメツキ電圧を最小にするためメツキされても
よい。アノードは典型的にニッケル又はステンレススチ
ールスクリーンへとプレスされたルチウムの如き活性物
質である。
アノードシート１３６の一部をカソードタブ電極１４０
と並置させ然してセパレータシート１３２によってそこ
から分離させることによりアノードの一部はカソード電
位にある導電性の面に隣接し、らせん巻きセルにおいて
前述の単体セルの作用がなされる。
【図面の簡単な説明】
第１図は本発明を説明するのに有用なセルの断面図、第
２図は本発明を説明するのに有用なセルの概略図、第３
図は多セル双極性バッテリの断面図、第４図はらせん巻
きセルを解説のために部分的に解いた斜視図である。 １０・・・セル、１２・・・ケース構成体、１２ａ・・
・ケースの下部、１２ｂ・・・ケースの上部、１４・・
・端子、１５ａ、１５ｂ・・・フランジ、１６・・・絶
縁部材、１８・・・アノード、２０・・・カソード、２
２．２４・・・セパレータ、７０，８０．９０・・・セ
ル、７２゜８２．９２・・・カソード、？４，８４．９
４・・・セパレータ、？６．８６．９６・・・アノード
、１００．１０２・・・外部端子、１０４・・・絶縁シ
ール、１０６・・・ケース、１０８゜１１２・・・スペ
ーサ、１１０．１１４・・・絶縁スペーサ、１２０・・
・アノードの延長部分、１３０．１３２・・・セパレー
タシート、１３６・・・アノードシート、１３８・・・
カソードシート、１３９・・・スクリーン、１４０　＝
・・固体タブ電極。 ＦＩＧ、Ｉ ＦＩＧ、２ ＦＩＧ、３

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. （１）流体密のケース、ケース内に配置されたアノード
    、ケース内に配置されたカソード、前記アノードと前記
    カソードとの間に装着された第１セパレータ、一端が前
    記アノードに装着されるとともに、前記アノードに電気
    的に接続し、他端がケース外部に突出している第一端子
    、前記第一端子とは電気的に絶縁されているとともに前
    記カソードとは電気的に接続され、その一部はアノード
    と隔置されている第二端子、ケース内に満たされ、前記
    アノードおよび前記カソードと接触しこれらと共働して
    第一端子と第二端子との間に電圧差を生じさせる電解液
    、およびイオンを通過させることができる物質よりなり
    、前記アノードと第二端子の一部との間に装着されてい
    る第２セパレータからなるセルを複数個備え、各セルは
    第２端子に接続されたカソードと、第１端子に接続され
    たアノードと、これらアノードとカソードとの間に配置
    されたセパレータと、電解液とを有しており、あるセル
    の第１端子はその隣接セルの第２端子と共通であるよう
    な双極性の電気化学バッテリに構成し、各セルの各アノ
    ードの一部分は上記第２端子と並置されかつ上記セパレ
    ータによりそこから分離され、それにより外部から付与
    された電流に対する低抵抗路が上記第１電極と第２電極
    との間に与えられる双極性の電気化学セル構造体。
  2. （２）アノードシートを具備し、該アノードシートの各
    面は多孔性のセパレータシートで包囲され且つこのアノ
    ードシートはカソードシートと並置され、これらシート
    は円筒形態に巻かれそして流体密のケース内に配置され
    、このケースは電解液を含み且つ互いに電気的に絶縁さ
    れた第１及び第２の電極端子を有し、これら端子は上記
    ケースの内部と外部との間を電気的につなぎ、そして上
    記アノードシート及びカソードシートへ各々接続される
    様ならせん巻きセルに形成し、上記カソードシートには
    電極タブが接続され、このタブは上記アノードシートと
    並置され且つそこから電気的に離されるらせん巻きセル
    にした電気化学セル構造体。
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