JP5004881B2

JP5004881B2 - 単結晶育成装置用坩堝、単結晶育成方法、および単結晶育成装置

Info

Publication number: JP5004881B2
Application number: JP2008168302A
Authority: JP
Inventors: 健太村上
Original assignee: Kyocera Corp
Current assignee: Kyocera Corp
Priority date: 2008-06-27
Filing date: 2008-06-27
Publication date: 2012-08-22
Anticipated expiration: 2028-06-27
Also published as: JP2010006645A

Description

本発明は、単結晶育成装置用坩堝、単結晶育成方法、および単結晶育成装置に関する。

例えば下記特許文献１に記載されているような、原料を充填した坩堝を高温に加熱して原料を溶融し、坩堝内の溶融原料の液面に上方から種結晶を浸漬して引き上げる単結晶育成方法が、従来から実施されている。かかる単結晶育成方法では、坩堝の周囲に加熱体が配されており、この加熱体による誘導加熱によって、主に坩堝の側壁が加熱される。
特開２００２−６８８８４号公報

かかる単結晶育成装置では坩堝の側壁が加熱されるので、坩堝内の溶融原料は、側壁の近傍付近で比較的高い温度となり、側壁から離れた坩堝中心部分では比較的低い温度となる。このため、かかる単結晶育成装置では、側壁から離れた坩堝中心部分では、溶融原料の液面よりも下側においても、坩堝の下側面に向かう方向に結晶成長が進行し易い。このような坩堝の下側面に向かう結晶成長が進行すると、最終的には、成長した結晶の先端が坩堝の底面に到達し、比較的早い段階（すなわち、引き上げによる単結晶の成長の程度が、比較的少ない段階）で、結晶成長を終了させる必要が生じていた。本願は、かかる課題を解決するためになされた発明である。

上記課題を解決するために、本発明は、単結晶育成装置に配置されて誘導加熱によって側壁が加熱される、上面が円形に開口された坩堝であって、前記側壁は、前記開口を囲む上端部を備えた円筒状の上側部分側壁と、前記上側部分側壁よりも前記坩堝の下面の側に配置されて前記下面と連なる、前記開口の中心を通る中心軸との距離が前記上側部分側壁に比べて近い、円筒状の下側部分側壁とを有することを特徴とする単結晶育成装置用坩堝を提供する。

なお、前記坩堝は、モリブデン、イリジウム、タングステン、およびレニウムの少なくとも一種類を含有してなることが好ましい。

本発明は、また、上記単結晶育成装置用坩堝内に原料を配し、前記坩堝の側壁を囲むように巻き回された誘導コイルに電力を供給し、前記坩堝の側壁を誘導加熱によって加熱して前記坩堝内の原料を溶融させ、前記坩堝内の原料を溶融させた状態で、前記坩堝の開口された上面から、前記原料の単結晶を引上げ成長させる単結晶育成方法を提供する。

なお、前記単結晶はサファイア単結晶、ＹＡＧ単結晶、ＬＢＯ単結晶の何れかであることが好ましい。

本発明は、また、上面が円形に開口された坩堝と、前記坩堝の側壁を囲むように巻き回された誘導コイルと、前記誘導コイルと接続した電源と、前記開口の中心を通る中心軸に対応する位置に配置され、前記中心軸に沿って移動可能な単結晶引上軸と、を有し、前記坩堝の前記側壁は、前記開口を囲む上端部を備えた円筒状の上側部分側壁と、前記上側部分側壁よりも前記坩堝の下面の側に配置されて前記下面と連なる、前記開口の中心を通る中心軸との距離が前記上側部分側壁に比べて近い、円筒状の下側部分側壁とを有することを特徴とする単結晶育成装置を、併せて提供する。

本発明の単結晶育成装置用坩堝、単結晶育成方法、および単結晶育成装置によれば、比較的単純な構成の育成装置を用いて、成長長さが比較的大きな単結晶を得ることができる。また、原料の使用効率を比較的高くするとともに、坩堝自体の使用回数を比較的長くすることもできる。本発明によれば、単結晶成長にかかるコストを、比較的低くすることができる。

以下、本発明の単結晶育成装置用坩堝、単結晶育成方法、および単結晶育成装置の一実施形態について、詳細に説明する。図１は、本発明の単結晶育成装置の一実施形態である、単結晶育成装置１の構成を示す概略構成図である。以下、単結晶育成装置１を用いてサファイア単結晶を育成する実施形態について説明する。

単結晶育成装置１は、本発明の坩堝の一実施形態である坩堝１０、坩堝保持容器１６、保温材１７、坩堝１０の側壁１２を囲むように巻き回されたコイル２０、このコイル２０に交流電流を流すための高周波電源３０、結晶引上機構４０、および制御部５０を有して構成されている。なお、坩堝保持容器１６には、保温円板１８、および外部断熱壁１９が設けられている。

坩堝１０は、坩堝保持容器１６内に、保温材１７に囲まれて配置されている。保温材１７は、坩堝１０からの放熱を抑制し、坩堝１０の温度を安定して保つことに寄与する。坩堝１０の上面の側は開口されて、この開口上面１１から、結晶引上機構４０の引上軸４２が坩堝１０内部に挿入されている。結晶引上機構４０は、引上軸４２と、この引上軸４２を図中の上下方向に移動させる動力源４４とを備えて構成されている。結晶引上機構４０と高周波電源３０とは制御部５０と接続されている。制御部５０は、ＣＰＵとメモリとを備えた例えば公知のコンピュータからなり、制御部５０が、単結晶育成装置１全体の動作を制御する。

本実施形態の坩堝１０は、側壁１２に段部２１を有し、この段部２１よりも開口上面１１の側にある上側部分側壁１２ａに対し、段部２１よりも下面の側にある下側部分側壁１２ｂの方が、開口上面１１の中心を通る中心軸Ｃ（図中に破線Ｃで示す）に、より近い位置に配置されている。坩堝１０では、上側部分側壁１２ａ、および下側部分側壁１２ｂの断面形状が、いずれも略円形状とされている。本実施形態の坩堝１０は、例えばイリジウムで構成されている。

単結晶育成装置１では、坩堝１０の周囲に巻き回されたコイル２０に交流電源を流すことで、特に坩堝１０の側壁１２に渦電流が誘起され、この側壁１２が加熱される（昇温する）。本実施形態の単結晶育成装置１では、下側部分側壁１２ｂが、開口上面１１の中心を通る中心軸Ｃ（図中に破線Ｃで示す）に比較的近い位置に配置されている。例えば、抵抗加熱ヒータなどを、坩堝保持容器１６や保温材１７を挟んで坩堝１０の周囲に配置した場合、坩堝保持容器１６や保温材１７を伝熱して到達する熱量は、上側部分側壁１２ａに比べて下側部分側壁１２ｂの方が小さくなる。本実施形態の単結晶育成装置１では、本実施形態の単結晶育成装置１では、坩堝１０の周囲に巻き回されたコイルを流れる電流によって誘導加熱されており、坩堝１０の側壁１２が、上側部分側壁１２ａと下側部分側壁１２ｂとで、比較的均等な温度に加熱される。外部断熱壁１９は、坩堝保持容器１６内の熱が坩堝保持容器１６の外部に流出することを防止する。また、保温円板１８は、坩堝１０内の熱が坩堝１０の外部に流出することを防止する。

単結晶育成装置１におけるサファイア単結晶の成長では、まず坩堝１０内に、成長させる単結晶（本実施形態ではサファイア単結晶）の原料が入れられる。この状態で、高周波電源３０によってコイル２０に高周波電流を流し、坩堝１０の側壁１２を加熱する。坩堝１０が加熱されることで、坩堝１０内のサファイア単結晶原料が溶融し、坩堝１０内には溶融したサファイア単結晶原料（溶融原料）が溜められた状態となる。

このように、溶融されたサファイア単結晶が溜められた状態で、坩堝１０内の溶融原料の液面に、種結晶１３が浸漬される。種結晶１３は、引上軸４２の先端に取り付けされており、坩堝１０の開口上面１１から、先端に種結晶１３が取り付けられた引上軸４２が坩堝１０内に挿入されて、坩堝１０の溶融原料の液面に種結晶１３が浸漬される。引上軸４２は、坩堝１０の開口上面１１の中心を通る中心軸Ｃに対応する位置に配置されており、種結晶１３が中心軸Ｃに対応する位置に浸漬される。

種結晶１３が溶融原料に浸漬された後、引上げ軸４２は、中心軸Ｃを中心に回転しながら上方に引き上げられる。この後、種結晶１３を起点に、溶融原料の単結晶（サファイア単結晶１５）が上方に引き上げられるように成長する。

本実施形態の坩堝１０では、上側部分側壁１２ａに対し、段部２１よりも下面の側にある下側部分側壁１２ｂの方が、開口上面１１の中心を通る中心軸Ｃ（図中に破線Ｃで示す）に、より近い位置に配置されている。単結晶育成装置１では、坩堝１０のこの下側部分側壁１２ｂも誘導加熱によって加熱される（発熱する）ので、単結晶装置１では、坩堝１０の中心軸Ｃ近傍も、加熱された下側部分側壁１２ｂによって比較的良好に加熱される。例えば、図２に示す拡大断面図に示すように、坩堝１０のこの下側部分側壁１２ｂの側壁も比較的良好に加熱され、中心軸Ｃの近傍において比較的高温の溶融材料の流れが生じる。すなわち、下側部分側壁１２ｂにおいて加熱された溶融材料は、この下側部分側壁１２ｂから上側に向かう流れ（図２に矢印で示す）を生じ、中心軸Ｃに対応する位置では、坩堝１０の下面の側から開口上面１１に向かって、比較的高温の溶融材料が供給されている。

坩堝１０内の溶融原料は、側壁１２の近傍付近では、誘導加熱された側壁１２によって温度が比較的上昇し易く、側壁１２から離れた坩堝１０中心部分（中心軸Ｃの近傍）では温度が比較的上昇し難い。さらに、中心軸Ｃの近傍に単結晶１５が位置しており、坩堝１０内の溶融原料の熱が、この単結晶１５を介して坩堝１０外へ放熱され易い。このため、坩堝１０内では、側壁１２の近傍付近に比べて、中心軸Ｃの近傍において、溶融原料の温度が比較的低くなり易い。特に、本実施形態のサファイアやＹＡＧ（ＹｔｔｒｉｕｍＡｌｕｍｉｎｕｍＧａｒｎｅｔ）、ＬＢＯ（Ｌｉ_２Ｂ_４Ｏ_７；四硼酸リチウム）のように、赤外線や可視光に対して比較的高い透過率を有する結晶では、結晶の内部を輻射熱が伝熱するので、熱の移動量が比較的大きい。かかる結晶を引き上げ法によって成長させる場合、中心軸Ｃの近傍の温度は、比較的低くなり易い。本実施形態では、例えば保温円板１８によって、坩堝１０からの熱の流出を抑制しているが、引き上げ成長中の単結晶１５を介して、坩堝１０の熱量は比較的多く流出する。

このため、側壁１２から離れた坩堝１０中心部分では、溶融原料の液面よりも下側においても、坩堝１０の下側面に向かう方向に結晶成長が進行し易い。例えば図３に示す従来の単結晶育成装置では、坩堝５０の側壁５２が、開口上面５１から下面まで一様な側面を有し、中心軸Ｃに対応する位置が、側壁５２の近傍に比べて温度が低くなり易い。このため、坩堝５０内の溶融原料は、側壁５２から離れた坩堝５０中心部分では、溶融原料の液面よりも下側において、坩堝５０の下側面に向かう方向に結晶成長が比較的進行し易い。すなわち、図３に示すような従来構造の坩堝５０では、結晶成長を開始してから比較的早い段階で、下側面に向かって成長した下側成長部分５５ａの先端が、坩堝５０の下側面に到達する。下側成長部分５５ａの先端が坩堝５０の下側面に到達すると、例えば引上軸の回転や動作に変動が生じ、安定した結晶成長が出来なくなる場合もある。

本実施形態の単結晶成長装置１では、坩堝１０の下側部分側壁１２ｂが、開口上面１１の中心を通る中心軸Ｃ（図中に破線Ｃで示す）に比較的近い位置に配置されており、溶融原料は、中心軸Ｃに対応する位置で、坩堝１０の下面の側から開口上面１１に向かう、比較的高温の溶融材料の流れを生じる。すなわち、本実施形態の単結晶成長装置１では、側壁１２から離れた坩堝１０中心部分（中心軸Ｃ近傍）においても、溶融原料の温度が比較的高温に保たれており、坩堝１０の下側面に向かう方向に結晶成長の進行が抑制される。このため、本実施形態の単結晶成長装置１では、坩堝１０の下側面に向かって成長した下側成長部分１５ａの長さは、溶融原料の液面の上側に引き上げられる上側成長部分１５ｂの長さに対して、十分に短くすることができる。

本実施形態の単結晶成長装置１では、一回の引き上げ成長工程で、単結晶１５の上側成長部分１５ｂを、比較的長く得ることができる。上側成長部分１５ｂは、直径等が均等に揃った円柱状に形成されており、例えばこの上側成長部分１５ｂをスライスすることで、同一直径のサファイア単結晶基板を、比較的多量に作製することができる。本実施形態の単結晶成長装置１では、一回の引き上げ成長工程で、坩堝１０内の溶融原料を、充分に使い切ることができる。より具体的には、図４に示すように、下側成長部分５５ａの先端が下側部分側壁１２ｂにのみ浸漬された状態まで、すなわち、溶融原料が下側部分側壁１２ｂにのみ残存した状態まで、溶融原料を使い切ることができる。

結晶成長を終了させて、坩堝１０の加熱を停止すると、坩堝１０の内壁には原料（本実施形態ではサファイア）が固着する。坩堝１０を再度使用するまでには、この固着したサファイアを取り除く必要があるが、固着したサファイアを物理的に取り除く過程では、手間やコストも比較的大きい。また、固着したサファイアを取り除く過程において、坩堝自体に比較的大きな損傷を与えることもある。本実施形態の坩堝１０では、坩堝１０の下側
部分側壁１２ｂに対応する部分にだけ、原料（サファイア）が固着するので、サファイアを取り除く手間やコストが比較的少ない。また、この下側部分１２ｂのみを取り外し、原料が付着していない新たな下側部分１２ｂを固着させることで、比較的容易に坩堝１０が再生される。また、比較的大きな体積を占める上側部分１２ａは継続して使用し、比較的小さい堆積の下側部分１２ａのみを取り替えて使用することができる、本実施形態の単結晶成長装置１では、比較的少ないランニングコストで、長期間使用することができる。

上述の実施形態では、坩堝の側壁に段部を一か所だけ備えているが、本発明において坩堝の側壁が備える段部の数は、特に限定されない。また、上記実施形態では、サファイア単結晶基板を成長させる例について説明しているが、本発明において成長させる単結晶原料は、特に限定されない。

また、上記実施形態では、いわゆるチョクラルスキー法といわれる、種結晶を溶融原料の液面から引き上げながら単結晶を成長させる方法について説明した。本発明では、チョクラルスキー法に限定されず、いわゆるキロポーラス法によって単結晶を育成してもよい。キロポーラス法は、原料を充填した坩堝を高周波誘導加熱によって高温に加熱して原料を溶融し、上方から種結晶を溶融原料に浸漬した後、加熱を調節して溶融原料の温度を徐々に降下させ、引き上げを行うことなく坩堝の中で結晶化させることにより単結晶を育成する方法である。本発明では、キロポーラス法による結晶成長においても、中心軸付近の温度低下が抑制され、比較的大きな結晶を効率良く育成することができる。本発明は上記実施形態に限定されるものでなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において、各種の改良および変更を行ってもよいのはもちろんである。

本発明の単結晶育成装置の一実施形態の構成を示す概略構成図である。図１に示す単結晶育成装置の一部を拡大して示す概略断面図である。従来の単結晶育成装置の一部を拡大して示す概略断面図である。図１に示す単結晶育成装置の一部を拡大して示す概略断面図である。

符号の説明

１０坩堝
１２側壁
１６坩堝保持容器
１７保温材
２０コイル２０
３０高周波電源
４０結晶引上機構
５０制御部５０

Claims

単結晶育成装置に配置されて誘導加熱によって側壁が加熱される、上面が円形に開口された坩堝であって、
前記側壁は、前記開口を囲む上端部を備えた円筒状の上側部分側壁と、
前記上側部分側壁よりも前記坩堝の下面の側に配置されて前記下面と連なる、前記開口の中心を通る中心軸との距離が前記上側部分側壁に比べて近い、円筒状の下側部分側壁とを有することを特徴とする単結晶育成装置用坩堝。
モリブデン、イリジウム、タングステン、およびレニウムの少なくとも一種類を含有してなる請求項１記載の単結晶育成装置用坩堝。
請求項１または２に記載の単結晶育成装置用坩堝内に原料を配し、
前記坩堝の側壁を囲むように巻き回された誘導コイルに電力を供給し、前記坩堝の側壁を誘導加熱によって加熱して前記坩堝内の原料を溶融させ、
前記坩堝内の原料を溶融させた状態で、前記坩堝の開口された上面から、前記原料の種結晶を溶融した前記原料の液面へ浸漬させて、前記原料の単結晶を成長させる単結晶育成方法。
前記単結晶がサファイア単結晶、ＹＡＧ単結晶、ＬＢＯ単結晶の何れかであることを特徴とする請求項３記載の単結晶育成方法。
上面が円形に開口された坩堝と、
前記坩堝の側壁を囲むように巻き回された誘導コイルと、
前記誘導コイルと接続した電源と、
前記開口の中心を通る中心軸に対応する位置に配置され、前記中心軸に沿って移動可能な単結晶引上軸と、を有し、
前記坩堝の前記側壁は、前記開口を囲む上端部を備えた円筒状の上側部分側壁と、
前記上側部分側壁よりも前記坩堝の下面の側に配置されて前記下面と連なる、前記開口の中心を通る中心軸との距離が前記上側部分側壁に比べて近い、円筒状の下側部分側壁とを有することを特徴とする単結晶育成装置。
前記側壁の周囲が断熱材で覆われており、
前記誘導コイルが、前記断熱材の周囲を囲んでいることを特徴とする請求項５記載の単結晶育成装置。
前記坩堝は、モリブデン、イリジウム、タングステン、およびレニウムの少なくとも一種類を含有してなる請求項５または６記載の単結晶育成装置。