JP5002943B2 - 接着補助剤付金属箔及びそれを用いたプリント配線板 - Google Patents
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Description
(1) 厚さ0.1〜10μmの接着補助剤の層を表面の十点平均粗さがRz=2.0μm以下の金属上に有し、前記接着補助剤が(A)エポキシ樹脂,(B)化学粗化可能な高分子成分,(C)エポキシ樹脂硬化剤,及び(D)硬化促進剤を含むことを特徴とする接着補助剤付金属箔。
無機フィラーとしては、アルミナ、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、クレー、タルク、三酸化アンチモン、五酸化アンチモン、酸化亜鉛、溶融シリカ、ガラス粉、石英粉、シラスバルーンなどが挙げられる。これら無機フィラーは単独で使用しても良いし、2種類以上を混合して使用しても良い。
(A)成分はノボラック型エポキシ樹脂、又はノボラック型エポキシ樹脂を含むことが望ましい。本発明におけるノボラック型エポキシ樹脂は(A)ビフェニル構造を有するノボラック型エポキシ樹脂であることが好ましい。(A)ビフェニル構造を有するノボラック型エポキシ樹脂とは、分子中にビフェニル誘導体の芳香族環を含有したノボラック型のエポキシ樹脂をいい、例えば、式(1):
また、(B)成分として、ポリビニルアセタール樹脂およびカルボン酸変性ポリビニルアセタール樹脂から選択される少なくとも一種からなることも好ましい。
(D)成分の反応促進剤として、どのようなものを用いても構わないが,潜在性の熱硬化剤である各種イミダゾール類やBF3アミン錯体を配合することが好ましい。接着補助剤の保存安定性、Bステージにした際の取り扱い性及びはんだ耐熱性の点から、2−フェニルイミダゾール、2−エチル−4−メチルイミダゾール、1−シアノエチル−2−フェニルイミダゾリウムトリメリテートが好ましい。
本発明の接着補助剤には難燃性を向上させるため、(E)フェノール性水酸基含有リン化合物を含有させても良い。
(E)フェノール性水酸基含有リン化合物は、式(2):
(F)成分である無機フィラーの配合量は、(A)〜(E)成分の容積の合計中、5〜35容積%の範囲であることが好ましく、より好ましくは、10〜30容積%である。配合量がこの範囲にあると、熱膨張係数と誘電損失が大きくなることもなく、絶縁層を内層回路上に形成するのに、十分なフローが得られる。なお、本発明の接着補助剤に無機フィラーを分散させるには、例えば、ニーダー、ボールミル、ビーズミル、3本ロール等既知の混練方法を用いることができる。
めっきレジストの厚さは、その後めっきする導体の厚さと同程度かより厚い膜厚にするのが好適である。めっきレジストに使用できる樹脂には、PMER P−LA900PM(東京応化株式会社製、商品名)のような液状レジストや、HW−425(日立化成工業株式会社、商品名)、RY−3325(日立化成工業株式会社、商品名)等のドライフィルムがある。ビアホール上と導体回路となるべき個所はめっきレジストを形成しない。
下記に示す金属箔Aを作製した。
(金属箔A)
幅510mm、厚み35μmの電解銅箔(キャリア銅箔)の光択面に下記の条件でクロムめっきを連続的に行って1.0mg/dm2の厚さのクロムめっき層(剥離層)を形成した。クロムめっき形成後の表面粗度Rz=0.5μmであった。なお、表面粗さはJIS−B−0601に基づき測定した。
クロムめっき条件
液組成:三酸化クロム250g/L、硫酸2.5g/L
浴温:25℃
アノード:鉛
電流密度20A/dm2
次に下記に示す光択めっき条件で厚さ2.0μmの電気銅めっきを行った。電気銅めっき終了後の金属箔表面粗さRz=0.6μmであった。
硫酸銅めっき条件
液組成:硫酸銅5水和物100g/L、硫酸150g/L、塩化物イオン30ppm
浴温:25℃
アノード:鉛
電流密度:10A/dm2
次に下記に示すように電気めっきにより亜鉛防錆処理を行った。
液組成:亜鉛20g/L,硫酸70g/L
浴温:40℃
アノード:鉛
電流密度:15A/dm2
電解時間:10秒
次に引き続き下記に示すクロメート処理を行った。
液組成:クロム酸5.0g/L
pH11.5
浴温:55℃
アノード:鉛
浸漬時間:5秒
次に下記に示すシランカップリング処理を行った。
液組成:3-アミノプロピルトリメトキシシラン5.0g/L
液温25℃
浸漬時間10秒
シランカップリング処理後、金属箔を120℃で乾燥してカップリング剤を金属箔表面に吸着させた。そのときの金属箔表面粗さはRz=0.6μmであった。
(樹脂組成物A)
・ビフェニル構造を有するノボラック型エポキシ樹脂、NC3000S−H(日本化薬株式会社製) 65重量部
・カルボン酸変性アクリロニトリルブタジエンゴム粒子、XER−91SE−15(JSR株式会社製) 5重量部
カルボン酸変性ポリビニルアセタール樹脂,KS−23Z(積水化学工業株式会社製)
10重量部
・トリアジン環含有クレゾールノボラック型フェノール樹脂、フェノライトEXB−9829(窒素含有量18%、水酸基当量151、大日本インキ化学工業株式会社製)
20重量部
・イミダゾール誘導体化合物、1−シアノエチル−2フェニルイミダゾリウムトリメリテート、2PZ−CNS(四国化成工業株式会社製) 0.3重量部
・溶剤、メチルエチルケトン
下記に示す金属箔Bを作製した。
(金属箔B)
金属箔Aのシランカップリング剤処理面に樹脂組成物Aを塗工した。塗工後は残溶剤が5%以下になるように160℃で10分程度の乾燥し、金属箔Bを作製した。なお、塗工した樹脂組成物Aの厚みは3.0μmであった。
液温25℃
浸漬時間10秒
次に基板全体を樹脂組成物Aの溶液に浸漬し、引き上げた後160℃ 10分乾燥を行うことで残溶剤を1%以下にし、図1(g)に示すように基板全体を樹脂組成物Aでコーティングして接着補助剤層8を形成した。コーティング厚は乾燥後約2μmであった。
エッチング後の最小回路導体幅/回路導体間隔(L/S)=20/20μmであった。
SA−100(日立化成工業株式会社製、商品名)
NIPS−100(日立化成工業株式会社製、商品名)
トップケミアロイ66(奥野薬品工業株式会社製、商品名)
パレット(小島化学薬品株式会社製、商品名)
HGS−100(日立化成工業株式会社製、商品名)
HGS−2000(日立化成工業株式会社製、商品名)
(実施例2)
実施例1において、金属箔Bを作製する際、樹脂組成物Aを8μmの厚みに塗布したこと以外は実施例1と同様に基板を作製した。
(実施例3)
実施例1において、樹脂組成物A中のビフェニル構造を有するノボラック型エポキシ樹脂(NC3000S−H)の配合量を80重量部、カルボン酸変性アクリロニトリルブタジエンゴム粒子(XER−91SE−15の配合量を2重量部,カルボン酸変性ポリビニルアセタール樹脂(KS−23Z)の配合量を5重量部,トリアジン環含有クレゾールノボラック型フェノール樹脂(フェノライトEXB−9829)の配合量を13重量部とした。その他は、実施例1と同様にして行った。
(実施例4)
実施例1において,樹脂組成物A中のカルボン酸変性アクリロニトリルブタジエンゴム粒子5重量部の代わりに,ブタジエンゴム−アクリル樹脂のコアシェル粒子,EXL−2655(呉羽化学工業株式会社)5重量部を用いた。その他は、実施例1と同様にして行った。
(実施例5)
実施例1において,樹脂組成物A中のトリアジン環含有クレゾールノボラック型フェノール樹脂20重量部の代わりに,フェノールノボラック樹脂,HP−850N(日立化成工業株式会社)15重量部を用いた。その他は、実施例1と同様にして行った。
(実施例6)
実施例1において、樹脂組成物A中のビフェニル構造を有するノボラック型エポキシ樹脂(NC3000S−H)の配合量を55重量部、トリアジン環含有クレゾールノボラック型フェノール樹脂(フェノライトEXB−9829)の配合量を15重量部とし,さらにフェノール性水酸基含有リン化合物、HCA−HQ(三光株式会社製)15重量部とした。その他は、実施例1と同様にして行った。
(実施例7)
実施例6において、樹脂組成物A中に無機フィラー、球状シリカ、アドマファインSC−2050(株式会社アドマテックス社製) 20重量部さらに配合した。その他は、実施例1と同様にして行った。
(比較例1)
実施例1の工程(h)において、金属箔Bを積層する代わりに金属箔Aを積層したこと以外は実施例1と同様に基板を作製した。
(導体引き剥がし強さの測定)
実施例1〜7、比較例1用の評価サンプルの導体引き剥がし強さを測定した。引き剥がしは垂直引き剥がし強さを測定した。銅箔上に無電解めっきを行った部分について、サンプルを室温で放置後に常態の導体引き剥がし強さ、および150℃で240時間加熱後に導体引き剥がし強さを測定した。また、樹脂上に直接無電解銅めっきを行った部分については、室温放置後に常態の導体引き剥がし強さを測定した。測定は常に20℃で行った。測定条件を表4に示す。
実施例1〜7、比較例1用基板及び評価用サンプルの吸湿耐熱試験を行った。基板の試験は各サンプルを121℃、湿度100%、2気圧の条件で2時間処理し、その後260℃のはんだ浴に20秒浸漬して,基板に膨れ等が発生しないかどうかの確認を行った。試験には平山製作所製飽和型PCT装置PC−242を用いた。
(接続信頼性評価)
実施例1〜7、比較例1用基板及び評価用サンプルの接続信頼性試験を行った。接続信頼性評価は図2に示すパターンを用いた。図2中、導体回路は17,IVHは18および絶縁層は19である。図2に示すパターンの仕様を表5に示す。接続信頼性評価は−65℃ 30分から125℃ 30分を1サイクルとし、1000サイクル後の抵抗値変化が±10%以内であれば合格とした。
試験結果を表6に示す。実施例1〜7で作製した基板及び評価用サンプルは導体引き剥がし強さはすべて0.6kN/m以上と高い値であった。一方比較例1で得られた基板及び評価用サンプルは導体引き剥がし強さが弱く、吸湿耐熱試験後、絶縁層と導体との間で膨れが発生した。また接続信頼性も良好な結果が得られなかった。
2 金属箔
3 接着補助剤層
4 貫通スルーホール
5 無電解めっき層
6 めっきレジスト
7 回路パターン
8 接着補助剤層
9 絶縁層
10 金属箔
11 接着補助剤層
12 IVH
13 無電解めっき層
14 めっきレジスト
15 回路パターン
16 金めっき層
17 導体回路
18 IVH
19 絶縁層
Claims (13)
- 厚さ0.1〜10μmの接着補助剤の層を表面の十点平均粗さがRz=2.0μm以下の金属上に有し、前記接着補助剤が(A)エポキシ樹脂,(B)化学粗化可能な高分子成分,(C)エポキシ樹脂硬化剤,及び(D)硬化促進剤を含み、
前記(A)成分はビフェニル構造を有することを特徴とする接着補助剤付金属箔。 - 前記(A)成分はノボラック型エポキシ樹脂を含むことを特徴とする請求項1に記載の接着補助剤付金属箔。
- 前記(B)成分は架橋ゴム粒子であることを特徴とする請求項1〜2のいずれかに記載の接着補助剤付金属箔。
- 前記(B)成分はアクリロニトリルブタジエンゴム,カルボン酸変性アクリロニトリルブタジエンゴム,カルボン酸変性アクリロニトリルブタジエンゴム粒子,ブタジエンゴム−アクリル樹脂のコアシェル粒子から選択される少なくとも一種からなることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の接着補助剤付金属箔。
- 前記(B)成分はポリビニルアセタール樹脂およびカルボン酸変性ポリビニルアセタール樹脂から選択される少なくとも一種からなることを特徴とする請求項1〜2のいずれかに記載の接着補助剤付金属箔。
- 前記(A)成分の100重量部に対し,前記(B)成分が0.5〜25重量部である、請求項1〜5のいずれに記載の接着補助剤付金属箔。
- 前記(C)成分がノボラック型フェノール樹脂であることを特徴とする請求項1〜6のいずれかに記載の接着補助剤付金属箔。
- 前記(C)成分がトリアジン環含有ノボラック型フェノール樹脂であることを特徴とする請求項1〜7のいずれかに記載の接着補助剤付金属箔。
- 前記金属の表面に、接着力の促進を目的とする粗化処理を施していないことを特徴とする請求項1〜8のいずれかに記載の接着補助剤付金属箔。
- 前記金属は、亜鉛,クロム、ニッケル及びこれらの酸化物から選択される少なくとも一種により防錆処理された銅箔であることを特徴とする請求項1〜9のいずれかに記載の接着補助剤付金属箔。
- 前記金属は、シランカップリング処理が表面に施された金属であることを特徴とする請求項1〜10のいずれかに記載の接着補助剤付金属箔。
- 請求項1〜11のいずれかに記載の金属箔を用いて作製したプリント配線板であって、接着補助剤付絶縁層の接着補助剤層と導体回路との20℃での引き剥がし強さが0.6kN/m以上であることを特徴とするプリント配線板。
- 請求項1〜11のいずれかに記載の接着補助剤付金属箔を用いて作製したスルホール構造及び非貫通スルホール構造のいずれかを有するプリント配線板であって、前記スルホール構造及び非貫通スルホール構造のいずれかを作製する際に無電解銅めっきにより下地めっきが形成されたプリント配線板。
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