JP4997722B2 - Fuel reformer and fuel cell power generator - Google Patents
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Description
本発明は、燃料電池に用いる燃料改質器に関し、特に、低出力の小型燃料電池に用いて好適なコンパクトな燃料改質器に関するものである。 The present invention relates to a fuel reformer used in a fuel cell, and more particularly to a compact fuel reformer suitable for use in a low-power small fuel cell.
従来より、燃料電池に導入する反応用ガスとして都市ガス等の炭化水素系の燃料ガスを用いる場合は、この炭化水素系燃料ガス(原燃料ガス)を水素リッチなガスに改質するために燃料改質器が用いられている。 Conventionally, when a hydrocarbon-based fuel gas such as city gas is used as a reaction gas to be introduced into a fuel cell, a fuel is used to reform the hydrocarbon-based fuel gas (raw fuel gas) into a hydrogen-rich gas. A reformer is used.
上記燃料改質器は、水蒸気発生器等から供給される水蒸気と原燃料ガスとを混合させて混合ガスとした後、350℃以上の高温雰囲気下において両者を反応させることにより水素を生成するものである。
すなわち、上記改質器(水蒸気改質)においては、まず原燃料ガスであるメタンと水蒸気とが反応して水素と一酸化炭素とが発生し、さらに、この一酸化炭素と水蒸気とが反応することにより、二酸化酸素とともに水素が発生する。
これを反応式で示せば、以下の通りである。
CH4+H2O→H2+CO
CO+H2O→3H2+CO2
The fuel reformer generates hydrogen by mixing steam supplied from a steam generator and the like into a mixed gas and then reacting them in a high temperature atmosphere of 350 ° C. or higher. It is.
That is, in the reformer (steam reforming), methane, which is a raw fuel gas, and steam react with each other to generate hydrogen and carbon monoxide, and further, the carbon monoxide and steam react. As a result, hydrogen is generated together with oxygen dioxide.
This can be represented by the following reaction formula.
CH 4 + H 2 O → H 2 + CO
CO + H 2 O → 3H 2 + CO 2
ところで、近年、各種燃料電池の研究開発が進み、その用途も大規模な発電システムから、家庭用発電システム、或いは燃料電池自動車等の小規模発電まで様々な分野での活用が期待されている。最近では、小規模発電用に燃料電池発電システムの小型化、低コスト化の要請が強くなってきており、燃料改質器においても小型・軽量化、低コスト化が重要な課題となっている。このような小型化を図った燃料改質器として特許文献1が開示されている。 By the way, in recent years, research and development of various fuel cells have progressed, and their application is expected to be utilized in various fields from large-scale power generation systems to small-scale power generation such as home power generation systems or fuel cell vehicles. Recently, there is an increasing demand for downsizing and cost reduction of fuel cell power generation systems for small-scale power generation, and miniaturization, weight reduction, and cost reduction are important issues in fuel reformers. . Patent Document 1 is disclosed as a fuel reformer that achieves such downsizing.
また、導入する燃料ガス量は燃料電池の出力規模によって変わるものであり、特に、小型(低出力)燃料電池の場合は、高出力燃料電池に比べて、導入する燃料ガスの量や温度が発電性能に影響し易いため、燃料改質器にあっては、簡易な構造に加え、燃料ガスとして少量の水素ガスを安定して供給可能とすることが重要である。
本発明は、このような燃料改質器に対する要請に鑑み成されたもので、簡易な構造を備え、且つ、少量の燃料ガスを安定して供給できる安価な燃料改質器、および、これを用いた燃料電池発電装置を提供することを目的としている。 The present invention has been made in view of the demand for such a fuel reformer, and has a simple structure and an inexpensive fuel reformer that can stably supply a small amount of fuel gas. It aims at providing the used fuel cell power generator.
すなわち、請求項1に記載の本発明は、内部に改質触媒が充填された筒状の容器と、この容器と所定の間隔を設けてその側部を囲むように配設された電気ヒータと、この容器の入口側の前記改質触媒の温度を測定するための入口温度センサと、前記容器の出口側の前記改質触媒の温度を測定する出口温度センサと、前記電気ヒータを制御するとともに、前記入口温度センサの検知温度より前記改質触媒の劣化状態を監視する制御部とを備え、前記制御部は、前記出口温度センサの検知温度が所定の温度範囲内となるよう、前記電気ヒータの運転を制御するとともに、前記入口温度センサによる検知温度が所定以上に上昇した時に前記改質触媒の交換時期と判断することを特徴としている。 That is, the present invention according to claim 1 includes a tubular container reforming catalyst is filled inside, electric heater disposed so as to surround the sides of its provided the vessel a predetermined distance An inlet temperature sensor for measuring the temperature of the reforming catalyst on the inlet side of the container, an outlet temperature sensor for measuring the temperature of the reforming catalyst on the outlet side of the container, and controlling the electric heater And a control unit that monitors the deterioration state of the reforming catalyst based on the temperature detected by the inlet temperature sensor, and the control unit controls the electric power so that the temperature detected by the outlet temperature sensor is within a predetermined temperature range. controls the operation of the heater, the inlet temperature sensor according to the detected temperature is characterized that you determined that replacement time of the reforming catalyst when raised above a predetermined.
また、請求項2に記載の本発明は、請求項1に記載の燃料改質器において、前記容器内の触媒充填部分が前記電気ヒータの長手方向内側に位置することを特徴としている。 According to a second aspect of the present invention, there is provided the fuel reformer according to the first aspect , wherein the catalyst filling portion in the container is located on the inner side in the longitudinal direction of the electric heater .
また、請求項3に記載の本発明は、請求項1または2に記載の燃料改質器において、前記容器の長さ寸法を前記電気ヒータより長くしたことを特徴としている。 Further, according to a third aspect of the present invention, in the fuel reformer according to the first or second aspect , the length of the container is longer than that of the electric heater .
また、請求項4に記載の燃料電池発電装置は、請求項1から請求項3までの何れかに記載の燃料改質器を備え、この燃料改質器により改質された改質ガスを燃料ガスとして導入することを特徴としている。 According to a fourth aspect of the present invention, there is provided a fuel cell power generator comprising the fuel reformer according to any one of the first to third aspects, wherein the reformed gas reformed by the fuel reformer is used as fuel. It is characterized by being introduced as a gas.
請求項1に記載の発明では、内部に改質触媒を充填した筒状の容器と、その側部を囲む加熱器と、入口側、出口側の温度センサで構成したので、構造は極めて簡易であり、小型・軽量化、低価格化が図れる。
この容器の入口側の温度を監視することにより、その温度上昇から改質触媒の劣化状態を知り、改質触媒の適切な交換時期を判断することができる。
In the first aspect of the present invention, the structure is very simple because it is composed of a cylindrical container filled with the reforming catalyst, a heater surrounding its side, and temperature sensors on the inlet and outlet sides. Yes, it can be reduced in size, weight and price.
By monitoring the temperature on the inlet side of the container, it is possible to know the deterioration state of the reforming catalyst from the temperature rise, and to determine an appropriate replacement timing of the reforming catalyst.
また、容器の出口側温度が所定の範囲内になるように加熱器による加熱温度を制御することにより、負荷状態(例えば、燃料電池の出力規模や運転状態)に応じた最適温度の改質ガスを安定的に供給することができる。 Further, by the outlet side temperature of the container may control the heating temperature by the heater to be within a predetermined range, the load state (for example, a fuel output size and operating conditions of the battery) modification of the optimum temperature depending on the Gas can be supplied stably.
また、請求項2に記載の発明では、容器内の改質触媒を均一温度が得られる加熱器の長手方向内側部分で加熱するようにしたので、改質触媒を均一に加熱して改質反応を安定化できると共に、上記した加熱温度の制御を正確、且つ、容易にしている。 In the invention according to claim 2 , since the reforming catalyst in the container is heated at the inner part in the longitudinal direction of the heater that can obtain a uniform temperature, the reforming catalyst is uniformly heated to perform the reforming reaction. The above-described heating temperature can be controlled accurately and easily.
また、請求項3に記載の発明では、容器の長さ寸法を加熱器より長くして、容器の端部が加熱器より突出(露出)するようにすると、触媒交換等、燃料改質器の保守作業をし易くできる。
In the invention according to
以下、図面に基づいて本発明の燃料改質器の実施形態を説明する。
この燃料改質器20は、図1の示すように、細長筒状で比較的安価なSUS製の容器21と、この容器21内に充填された多量の改質触媒22と、容器21と所定の隙間を設けてその側部を囲むように配設された筒状の電気ヒータ23(加熱器)と、この電気ヒータ23の運転を制御する制御部30を備えている。
Hereinafter, embodiments of the fuel reformer of the present invention will be described with reference to the drawings.
As shown in FIG. 1, the
容器21は、原燃料ガス(例えば、都市ガス)と水蒸気の混合ガスが導入される上端部の細径の入口部21aと改質された改質ガス(燃料ガス)が取り出される下端部の細径の出口部21bを有する縦型の管体である。
本実施形態では、これら入口部21a、21bを着脱可能な蓋構造とすると共に、容器21の長さ寸法を電気ヒータ23の長さより長くして、電気ヒータ23の両端より容器21の端部(蓋部分)が突出(露出)するようにしている。
The
In the present embodiment, the
上記改質触媒22は、Ni系やRu系を担持した粒径3mm程度のセラミックボールで成り、上下2枚のSUS製メッシュ板24により区画された容器21の縦方向中程に層状に充填されている。改質触媒の形状としては、ボール状以外にペレット状、破砕片状でも良い。尚、下側のメッシュ板24はスペーサ25により支持されており、このスペーサ25の高さ寸法を変えて触媒充填位置を調整することにより、供給する改質ガス量に対応する好適な触媒量を確保するようになっている。
The reforming
本実施形態では、内径15mm、長さ350mmの容器21と外径190mm、長さ300mm電気ヒータ23を用いて構成した燃料改質器20に、都市ガスまたはメタン:80〜160cc/min、水蒸気:240〜480cc/minの混合ガスを導入し、水蒸気改質反応により改質ガスを得る。この水蒸気改質反応は多量の熱を必要とする吸熱反応であり、これに必要な熱量は上記電気ヒータ23による発熱との熱交換により得られる。
また、この際、上述のように触媒層を比較的均一な温度が得られる電気ヒータ23の長手方向内側部分に配置することにより、容器内の触媒層を均一温度で加熱できるため改質反応を安定化できると共に、後述する電気ヒータ23による加熱温度の制御を正確、且つ、容易にしている。
In the present embodiment, the
At this time, as described above, by arranging the catalyst layer in the longitudinally inner portion of the
また、この容器21の内部であって、入口側と出口側に、層状に充填された改質触媒22(触媒層)の温度を測定するための入口温度センサ26と出口温度センサ27(何れも耐高温性を有する熱電対を使用)が配設されている。入口温度センサ26は触媒層の上端部(最上流部)の温度を測定するためのものであり、出口温度センサ27は触媒層の下端部(最下流部)の温度を測定するためのものである。制御部30には、これら温度センサ26、27の出力、および電気ヒータ23の通電用端子(図示せず)が接続されている。
In addition, an
図2は容器21内における触媒層の温度分布を示し、縦軸は温度を示し、横軸は触媒層の位置を示している。
FIG. 2 shows the temperature distribution of the catalyst layer in the
本図において、実線(イ)は、正常な改質反応が行われている場合の標準的な温度分布を示している。触媒層の入口付近では改質反応(吸熱反応)が活発に行われるため温度が低下しており、出口側に向かって徐々に温度が上昇すると共に、出口において電気ヒータ23の発熱に基づいた所定の温度に達している。
制御部30は、入力された出口温度センサ27の検知温度を常時監視し、この出口側の温度が所定の範囲内(例えば、650〜700℃)になるように電気ヒータ23のパワーを制御し、触媒層の加熱温度を調整している。これにより、負荷条件(例えば、燃料電池の出力規模や運転状態)に応じた最適温度の改質ガスを安定的に供給することができる。
In this figure, a solid line (A) shows a standard temperature distribution when a normal reforming reaction is performed. Since the reforming reaction (endothermic reaction) is actively performed near the inlet of the catalyst layer, the temperature is lowered, the temperature gradually increases toward the outlet side, and at the outlet, a predetermined value based on the heat generated by the
The
他方、破線(ロ)は、改質触媒22が劣化した状態の温度分布を示している。改質触媒22が劣化するに連れて改質反応(吸熱反応)が不活発になるために触媒層全体で起こるようになり、よって、電気ヒータ23による周囲からの加熱で触媒層入口の温度は徐々に上昇していく。
本発明では、この現象に着目し、入口温度センサ26の検知温度を常時監視すると共に、この入口側温度が所定以上に上昇した時に改質触媒の劣化が進んだものと判断し、改質触媒22の交換時期としている。
本実施形態では、容器21の長さ寸法を電気ヒータ23より長くして、容器21の端部(蓋部分)を電気ヒータ23より突出させているので、上記のように入口温度センサ26の検知温度より改質触媒22の劣化進行を判断した場合の触媒交換(改質触媒22の交換は、容器21の上部入口部21aや下部出口部21bの蓋を外して行う)等、燃料改質器20の保守作業を容易にしている。
On the other hand, a broken line (b) indicates a temperature distribution in a state where the reforming
In the present invention, paying attention to this phenomenon, the temperature detected by the
In the present embodiment, the length of the
以上説明したように、本発明は、少量の燃料ガスを導入して発電を行う低出力の小型燃料電池に用いて好適な簡易構造の燃料改質器である。 As described above, the present invention is a fuel reformer having a simple structure suitable for use in a low-power small fuel cell that generates power by introducing a small amount of fuel gas.
図3は、この小型燃料電池として、固体酸化物形の単セルを用いて構成した燃料電池発電装置である。
図3に示すように、本実施形態の燃料電池発電装置1(すなわち、単セル)は、固体電解質層2の両面に燃料極層3および空気極層(酸化剤極層)5を配した発電セル5と、燃料極層3の外側の燃料極集電体6と、空気極層4の外側の空気極集電体(酸化剤極集電体)7と、各集電体6、7の外側のセパレータ8を順番に積層した構造を有する。
FIG. 3 shows a fuel cell power generator configured using a solid oxide single cell as the small fuel cell.
As shown in FIG. 3, the fuel cell power generation device 1 (that is, a single cell) of the present embodiment has a power generation in which a
固体電解質層2はイットリアを添加した安定化ジルコニア(YSZ)等で構成され、燃料極層3はNi等の金属あるいはNi−YSZ等のサーメットで構成され、空気極層4はLaMnO3、LaCoO3等で構成され、燃料極集電体6はNi等のスポンジ状の多孔質焼結金属板で構成され、空気極集電体7はAg等のスポンジ状の多孔質焼結金属板で構成され、セパレータ8はステンレス等で構成されている。
The solid electrolyte layer 2 is composed of stabilized zirconia (YSZ) or the like to which yttria is added, the
セパレータ8は、発電セル5と電気的に接続されており、且つ、発電セル5に
反応用ガスを供給する機能を有し、上記構成の燃料改質器20より供給される燃料ガス(改質ガス)をセパレータ8の外周面から導入してセパレータ8の燃料極集電体6に対向するほぼ中央部から吐出する燃料ガス通路11と、外部より供給される酸化剤ガス(空気)をセパレータ8の外周面から導入してセパレータ8の空気極集電体7に対向する面のほぼ中央部から吐出する酸化剤ガス通路12を備えている。
The
発電セル5内において、空気極層4側に供給された酸素は、空気極層4内の気孔を通って固体電解質層2との界面近傍に到達し、この部分で空気極層4から電子を受け取って酸化物イオン(O2-)にイオン化される。この酸化物イオンは、燃料極層3に向かって固体電解質層2内を拡散移動する。燃料極層3との界面近傍に到達した酸化物イオンは、この部分で、燃料ガスと反応して反応生成物(H2O、CO2等)を生じ、燃料極層3に電子を放出する。
電極反応で生じた電子は、図示しない別ルートの外部負荷にて起電力として取り出すことができる。
In the power generation cell 5, the oxygen supplied to the air electrode layer 4 side passes through the pores in the air electrode layer 4 and reaches the vicinity of the interface with the solid electrolyte layer 2. It is received and ionized to oxide ions (O 2− ). The oxide ions diffuse and move in the solid electrolyte layer 2 toward the
Electrons generated by the electrode reaction can be taken out as an electromotive force by an external load of another route (not shown).
本発明の燃料電池発電装置1では、燃料改質器20において温度制御による安定した改質反応が行われ、発電セル5に好適温度の改質ガスが安定して供給されることにより、発電セル5内において安定した発電反応が行われ、出力変動の少ない高効率の燃料電池が実現できると共に、簡易構造による小型・軽量の燃料改質器20を備えたコンパクトな発電装置が実現できる。
In the fuel cell power generator 1 of the present invention, a stable reforming reaction by temperature control is performed in the
1 燃料電池発電装置(単セル)
20 燃料改質器
21 容器
22 改質触媒
23 加熱器(電気ヒータ)
26 入口温度センサ
27 出口温度センサ
30 制御部
1 Fuel cell power generator (single cell)
20
26
Claims (4)
前記制御部は、前記出口温度センサの検知温度が所定の温度範囲内となるよう、前記電気ヒータの運転を制御するとともに、前記入口温度センサによる検知温度が所定以上に上昇した時に前記改質触媒の交換時期と判断することを特徴とする燃料改質器。 A cylindrical container reforming catalyst is filled therein, and an electric heater disposed so as to surround the sides of its provided the vessel a predetermined distance, the reforming catalyst on the inlet side of the container An inlet temperature sensor for measuring the temperature of the reformer, an outlet temperature sensor for measuring the temperature of the reforming catalyst on the outlet side of the container, and the electric heater, and the modified temperature based on the detected temperature of the inlet temperature sensor. A control unit that monitors the deterioration state of the catalyst ,
The control unit controls the operation of the electric heater so that the temperature detected by the outlet temperature sensor is within a predetermined temperature range, and the reforming catalyst when the temperature detected by the inlet temperature sensor rises above a predetermined level. fuel reformer and said that you judge time to replace with.
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