KR20110044657A - Supported flat-tubular solid oxide fuel cell - Google Patents

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Abstract

PURPOSE: A supported flat-tubular solid oxide fuel cell is provided to simplify a structure of a whole solid oxide fuel system by omitting separate reformer or minimizing the volume according to the efficiency of reformation. CONSTITUTION: A supported flat-tubular solid oxide fuel cell is characterized in that: an end cell(20) is located on a flat tube(10) formed of a porous non-conductive supporter; fuel gas flows inside the flat tube; oxidation gas flows outside the end cell and a plurality of fuel gas channels(12) are formed inside the flat tube; and a reforming catalyst for reforming hydrocarbon fuel is coated inside the fuel gas channel.

Description

평관 지지체형 고체산화물 연료전지{Supported Flat-Tubular Solid Oxide Fuel Cell} Flat-Tubular Solid Oxide Fuel Cell

본 발명은 평관 지지체형 고체산화물 연료전지에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 평관 지지체를 사용하여 연료의 내부개질이 가능하게 한 평관 지지체형 고체산화물 연료전지에 관한 것이다. The present invention relates to a flat tube support type solid oxide fuel cell, and more particularly, to a flat tube support type solid oxide fuel cell which enables internal reforming of fuel using a flat tube support.

일반적으로 연료전지는 화석연료를 개질한 수소를 주성분으로 하는 수소가스와 공기 속의 산소를 연료로 하여 인산 전해질을 사용하는 연료전지인 인산형 연료전지를 제1세대, 용융염을 전해질로 사용하며 650℃ 부근에서 작용되는 고온형 용융탄산염 연료전지를 제2세대, 더 높은 온도에서 작동하고 가장 높은 효율로 발전을 하는 고체산화물 연료전지(Solid Oxide Fuel Cell, SOFC)를 제3세대 연료전지라고 한다.In general, a fuel cell uses a phosphate fuel cell, which is a fuel cell using a hydrogen gas mainly composed of hydrogen reformed fossil fuel and oxygen in the air as a fuel, using a phosphate electrolyte. The second generation, the solid oxide fuel cell (SOFC) that operates at higher temperatures and generates power at the highest efficiency, is called the third generation fuel cell.

상기 고체산화물 연료전지는 그 형태에 따라 크게 원통형, 평판형, 평관형의 3종류로 구분되는데, 평판형 고체산화물 연료전지는 원통형에 비해 스택 자체의 전력밀도가 높은 장점은 있으나, 가스 밀봉문제로 재료들간 열평형계수 차이에 의한 열적 쇼크 등의 문제로 그 크기가 제한을 받기 때문에 대용량 연료전지에 필수적인 대면적 연료전지의 제조가 어렵다는 문제점이 있다.The solid oxide fuel cell is classified into three types according to its shape. The solid oxide fuel cell is classified into three types, which are cylindrical, flat plate, and flat tube types. Since the size is limited due to problems such as thermal shock due to the difference in thermal equilibrium coefficients between materials, there is a problem that it is difficult to manufacture a large-area fuel cell, which is essential for a large-capacity fuel cell.

원통형 고체산화물 연료전지는 평판형에 비해 스택을 구성하는 단위전지들의 밀봉이 용이하고, 열응력에 대한 저항성이 강한 동시에 스택의 기계적 강도가 높아 대면적 제조가 가능하지만, 단위면적당 전력밀도가 낮고 고가의 제조공정이 필요한 문제가 있다.Cylindrical solid oxide fuel cells are easier to seal the unit cells constituting the stack than the flat plate type, and have a higher resistance to thermal stress and a higher mechanical strength of the stack. Therefore, a large area can be manufactured, but the power density per unit area is low and high. There is a problem that requires a manufacturing process.

종래 평관형 고체산화물 연료전지는 도1에 도시한 바와 같이, 고온에서 안정한 다공성의 세라믹(Al2O3 등)을 지지체(1, 평관)로 하여 그 위에 연료극/전해질/공기극/연결재가 형성된 단전지(2) 들을 위치시킨 구조로서, 세라믹 지지체인 평관(1) 내부로 연료(수소)를 유입시키고, 단전지(2) 외부에 공기를 흐르게 하여 연료전지로써 작동하게 되며, 연료(수소)는 다공성인 지지체(1) 내부를 통과하여 단전지(2)에 공급된다. 그리고, 수소를 연료로 공급하기 위해 단전지(2)를 연결시킨 스택의 외부에 탄화수소 연료(NG 등)를 수소로 개질할 수 있는 기기를 별도로 연결시켜 수소를 생성하도록 한다.The conventional flat tube solid oxide fuel cell is a porous ceramic (Al 2 O 3 stable at high temperature, as shown in Figure 1 Etc.) as a support (1, flat tube), the structure of placing the unit cells (2) having the anode / electrolyte / air electrode / connecting material formed thereon, the fuel (hydrogen) is introduced into the flat tube (1) of the ceramic support, Air flows outside the unit cell 2 to operate as a fuel cell, and fuel (hydrogen) passes through the porous support 1 and is supplied to the unit cell 2. In order to supply hydrogen as fuel, a device capable of reforming hydrocarbon fuel (NG, etc.) with hydrogen is connected to the outside of the stack in which the unit cells 2 are connected to generate hydrogen.

이러한 평관형 고체산화물 연료전지는 저가의 세라믹 지지체를 사용하기 때문에 제조시 소요되는 재료비가 관형(Tube type)의 연료극 지지형 단전지보다 낮고, 구조적으로 별도의 밀봉재 없이 가스 밀봉이 가능하기 때문에 고온 밀봉에 유리하며, 전류 패스(path)가 관형 단전지에 비해서 짧기 때문에 단전지 출력이 우수하다.Since the flat tube solid oxide fuel cell uses a low-cost ceramic support, the material cost required for manufacturing is lower than that of the tube type anode support unit cell, and since the gas can be sealed without a structurally separate sealant, the high temperature sealant It is advantageous for the cell output because the current path is shorter than the tubular unit cell.

한편 종래 평관형 고체산화물 연료전지로서, 한국공개특허 제2005-0021027 호, 한국공개특허 제2009-0104548호 등은 연료극을 전극지지체로 사용하는데, 니켈 산화물(NiO)로 구성된 전도성 세라믹 지지체를 연료극으로 사용한다. 개질반응을 위해선 열과 개질촉매가 필요한 데, 연료극을 전극지지체로 사용하는 평관형 고체산화물 연료전지에서는 개질 촉매(Ni)가 포함된 지지체를 연료극으로 사용하므로 이론적으로 단전지 내부에서 연료 내부 개질이 가능하다.Meanwhile, as a conventional flat tube solid oxide fuel cell, Korean Patent Laid-Open Publication No. 2005-0021027 and Korean Patent Publication No. 2009-0104548 use the anode as an electrode support, and a conductive ceramic support composed of nickel oxide (NiO) is used as the anode. use. The reforming reaction requires heat and a reforming catalyst. In a flat-pipe solid oxide fuel cell using a fuel electrode as an electrode support, a support containing a reforming catalyst (Ni) is used as a fuel electrode, which allows theoretical reforming of fuel inside a unit cell. Do.

그런데, 도1에 도시한 바와 같은 종래 평관형 고체산화물 연료전지는 탄화 수소 연료를 수소로 개질하기 위해 별도의 기기를 연결시켜야 하는 문제점이 있으며, 지지체 자체에 내부개질 특성을 부여하면 전기적 특성을 가지게 됨으로써 지지체에 코팅된 전극간 절연특성을 잃어버려 전지로써 역활을 하지 못하게 된다.However, the conventional flat tubular solid oxide fuel cell as shown in FIG. 1 has a problem that a separate device must be connected to reform hydrocarbon fuel into hydrogen. As a result, the inter-electrode insulating properties coated on the support are lost, and thus the battery does not serve as a battery.

연료극을 전극지지체로 사용하는 한국공개특허 제2005-0021027호, 한국공개특허 제2009-0104548호 등의 평관형 고체산화물 연료전지에서는 전극에 사용되는 재료만으로 충분한 반응촉매를 확보할 수 없으며 전극지지체를 이용한 내부 개질은 개질 반응에 따른 온도 차이(△T)가 발생하여 단전지에 열응력으로 인한 변형이 발생할 수 있다는 문제점이 있었다.In flat tubular solid oxide fuel cells such as Korean Patent Laid-Open Publication No. 2005-0021027 and Korean Patent Laid-Open Publication No. 2009-0104548, which use the anode as an electrode support, sufficient reaction catalyst cannot be secured only by the material used for the electrode. The internal reforming used had a problem that the temperature difference (△ T) occurs according to the reforming reaction may cause deformation due to thermal stress in the unit cell.

그리고, 전극지지체를 사용하는 고체산화물 연료전지에서는 전극지지체가 내부개질 특성을 가지고 있지만 내부 개질에 의한 탄소 침적으로 인한 연료공급 차단, 전극지지체의 산화로 인한 파괴 등의 문제점이 있다.In addition, in the solid oxide fuel cell using the electrode support, the electrode support has internal reforming characteristics, but there are problems such as blocking fuel supply due to carbon deposition due to internal reforming and destruction due to oxidation of the electrode support.

따라서, 본 발명은 상기 문제점을 해결하기 위해 이루어진 것으로서, 본 발명은 목적은 단전지 내부에서 탄화 수소 연료의 개질이 가능하게 하여 개질 효율을 향상시키고 별도의 연료 개질 장치를 최소화하거나 제거하여 시스템 효율을 높이고 구조를 단순화하는 평관 지지체형 고체산화물 연료전지를 제공하는 데 있다.Accordingly, the present invention has been made to solve the above problems, the object of the present invention is to enable the reforming of hydrocarbon fuel in the unit cell to improve the reforming efficiency and minimize or eliminate the separate fuel reforming device to improve the system efficiency It is to provide a flat tube support type solid oxide fuel cell that increases the height and simplifies the structure.

본 발명에 의한 평관 지지체형 고체산화물 연료전지는, 다공성의 비전도성 지지체로 된 평관 위에 단전지를 위치시키고, 상기 평관 내부로 연료가스를 유입시키고, 상기 단전지 외부에 산화가스를 흐르게 하되, 상기 평관의 내부에는 다수의 연료가스 채널이 형성되고, 상기 연료가스 채널의 내면에는 탄화수소계 연료를 개질하기 위한 개질촉매가 코팅되어 있는 것을 특징으로 한다.In the flat tube support type solid oxide fuel cell according to the present invention, a unit cell is placed on a flat tube made of a porous non-conductive support, fuel gas is introduced into the flat tube, and an oxidizing gas flows outside the unit cell. A plurality of fuel gas channels are formed in the interior thereof, and a reforming catalyst for reforming a hydrocarbon-based fuel is coated on the inner surface of the fuel gas channel.

상기 평관은 세라믹재로 되어 있는 것이 바람직하다.It is preferable that the said flat tube is a ceramic material.

상기 개질촉매는 니켈(Ni) 또는 니켈 산화물을 포함한다.The reforming catalyst includes nickel (Ni) or nickel oxide.

본 발명에 의한 평관 지지체형 고체산화물 연료전지에 의하면, 내부에 개질반응을 위한 촉매면적을 최대화할 수 있고, 내부 개질의 효율에 따라 별도의 개질기가 불필요하거나 그 부피를 최소화할 수 있기 때문에 전체 고체산화물 연료전지 시스템의 구조를 간단히 할 수 있고, 개질 반응시 발생하는 열응력을 최소할 수 있다는 효과가 있다.According to the flat support type solid oxide fuel cell according to the present invention, it is possible to maximize the catalyst area for the reforming reaction therein, and according to the efficiency of the internal reforming, a separate reformer is unnecessary or the volume thereof can be minimized. The structure of the oxide fuel cell system can be simplified and the thermal stress generated during the reforming reaction can be minimized.

이하, 본 발명의 실시예에 대해 첨부도면을 참조하여 상세히 설명한다.Hereinafter, embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings.

도2는 본 발명이 적용된 평관 지지체형 고체산화물 연료전지의 평면도이다. 도시한 바와 같이, 다공성의 비전도성 지지체로 된 평관(10) 위에 단전지(20) 들이 적층되어 스택을 이루고 있다. 도3는 도2의 정면도(VIEW A)이고, 도4는 도2에서 화살표 B-B선에 따른 단면도이다.2 is a plan view of a flat tube support type solid oxide fuel cell to which the present invention is applied. As shown, the unit cells 20 are stacked on the flat tube 10 made of a porous non-conductive support to form a stack. 3 is a front view VIEW A of FIG. 2, and FIG. 4 is a cross-sectional view taken along the line B-B in FIG.

상기 평관(10)은 상기 단전지(20)를 지지하는 지지체로서, 도3 및 도4에 도시한 바와 같이 다수의 연료가스 채널(12)이 형성되어 연료입구와 연료출구가 동일 한 위치(전면)에 형성되어 있으며, 다공성의 비전도성 재질인 세라믹 재질로 되어 있는데, Al2O3 나 ZrO2 등 다양한 세라믹 물질로 되어 있다.The flat tube 10 is a support for supporting the unit cell 20. As shown in FIGS. 3 and 4, a plurality of fuel gas channels 12 are formed so that the fuel inlet and the fuel outlet are the same position (front surface). ), Which is made of ceramic, which is a porous non-conductive material, and is made of various ceramic materials such as Al 2 O 3 and ZrO 2 .

상기 연료가스 채널(12)의 내면에는 탄화수소계 연료를 개질하기 위한 개질촉매(C)가 코팅되어 있다. 상기 개질촉매(C)는 니켈(Ni) 또는 니켈 산화물을 포함하는 촉매를 사용하는데, 니켈 또는 니켈 산화물을 단독으로 사용하기도 하지만, 니켈(Ni)과 니켈 산화물(NiO)을 기반으로 하여 보조활성 물질로써 8족 귀금속, 알칼리 금속, 알칼리 토금속, B site에 Mn 혹은 Mo이 도핑된 La족의 Perovskite 세라믹 물질 등이 사용될 수도 있다.The reforming catalyst C for reforming the hydrocarbon-based fuel is coated on the inner surface of the fuel gas channel 12. The reforming catalyst (C) uses a catalyst containing nickel (Ni) or nickel oxide, although nickel or nickel oxide may be used alone, but an auxiliary active material based on nickel (Ni) and nickel oxide (NiO). For example, Group 8 precious metals, alkali metals, alkaline earth metals, and La group Perovskite ceramic materials doped with Mn or Mo at the B site may be used.

상기 연료가스 채널(12)이 형성된 평관(10)은 세라믹 공정을 통해 일체로 제작되는 것이 바람직하며, 상기 개질촉매(C)는 딥코팅(Dip Coating) 등 다양한 코팅방법으로 코팅된다.The flat pipe 10 having the fuel gas channel 12 is preferably manufactured integrally through a ceramic process, and the reforming catalyst C is coated by various coating methods such as dip coating.

상기 단전지(20)는 연료극/전해질/공기극/연결재의 순서로 적층된 공지의 구조 되어 있다.The unit cell 20 is a known structure that is stacked in the order of the anode / electrolyte / air cathode / connector.

이와 같이 구성된 본 발명에 의한 고체산화물 연료전지에서, 상기 평관(10) 내부로 탄화수소계의 연료(가스)를 유입시키고, 상기 단전지(20) 외부에 산화가스(또는 공기)를 흐르게 하여, 연료전지로써 작동하게 한다. 연료가스는 800~1000℃에서 작동하여 상기 개질촉매(C)를 통해 개질반응이 일어나 수소로 화하여, 다공성인 평관(10) 내부를 통과하여 단전지(20)에 공급된다In the solid oxide fuel cell according to the present invention configured as described above, a hydrocarbon-based fuel (gas) is introduced into the flat tube 10, and an oxidizing gas (or air) is allowed to flow outside the unit cell 20, thereby providing fuel. It works as a battery. Fuel gas is operated at 800 ~ 1000 ℃ and reforming reaction occurs through the reforming catalyst (C) to be converted into hydrogen, passing through the inside of the porous flat tube 10 is supplied to the unit cell 20.

이때, 상기 연료가스 채널(12)의 내면에 코팅된 충분한 양의 개질촉매(C)에 의해 충분한 개질반응이 일어나게 한다. 따라서, 외부개질기를 제거하거나 최소화하여 연료전지의 구조를 단순화할 수 있다.At this time, a sufficient reforming reaction is caused by a reforming catalyst (C) in a sufficient amount coated on the inner surface of the fuel gas channel (12). Therefore, it is possible to simplify the structure of the fuel cell by removing or minimizing the external reformer.

개질 반응은 흡열반응이며 전기화학 반응은 발열반응이기 때문에 종래 전극(연료극)을 지지체로 사용하는 구조에서는 국부적으로 온도차이를 발생시키며 이러한 온도차이에 의해 단전지 내부에서 열응력이 발생하여 단전지에 열충격을 줄 수 있으나, 본 발명의 구조에서는 다수의 연료가스 채널에 의해 개질반응 면적을 넓게 하므로 열응력의 분포를 고르게 하여 열응력에 의한 영향을 줄일 수 있다.Since the reforming reaction is endothermic and the electrochemical reaction is exothermic, in a structure using a conventional electrode (fuel electrode) as a support, a temperature difference is locally generated. As a result of this temperature difference, thermal stress is generated inside the unit cell. Although thermal shock may be provided, in the structure of the present invention, since the reforming reaction area is widened by a plurality of fuel gas channels, the distribution of thermal stress may be uniform, thereby reducing the effect of thermal stress.

도1은 종래 평관형 고체산화물 연료전지를 나타내는 단면 구성도,1 is a cross-sectional configuration diagram showing a conventional flat tubular solid oxide fuel cell;

도2는 본 발명이 적용된 평관 지지체형 고체산화물 연료전지의 평면도,2 is a plan view of a flat tube support type solid oxide fuel cell to which the present invention is applied;

도3는 도2의 정면도(VIEW A), FIG. 3 is a front view VIEW A of FIG. 2;

도4는 도2에서 화살표 B-B선에 따른 단면도이다.4 is a cross-sectional view taken along the arrow line B-B in FIG.

<도면의 주요부분에 대한 부호의 설명><Description of the symbols for the main parts of the drawings>

10 : 평관 12 : 연료가스 채널10: flat pipe 12: fuel gas channel

20 : 단전지 C : 개질 촉매20: unit cell C: reforming catalyst

Claims (3)

다공성의 비전도성 지지체로 된 평관 위에 단전지를 위치시키고, 상기 평관 내부로 연료가스를 유입시키고, 상기 단전지 외부에 산화가스를 흐르게 하되, Positioning the unit cell on a flat tube made of a porous non-conductive support, fuel gas is introduced into the flat tube, and an oxidizing gas flows outside the unit cell. 상기 평관의 내부에는 다수의 연료가스 채널이 형성되고, 상기 연료가스 채널의 내면에는 탄화수소계 연료를 개질하기 위한 개질촉매가 코팅되어 있는 것을 특징으로 평관 지지체형 고체산화물 연료전지.A plurality of fuel gas channels are formed inside the flat tube, and a reforming catalyst for reforming a hydrocarbon-based fuel is coated on an inner surface of the fuel gas channel. 청구항 1에 있어서,The method according to claim 1, 상기 평관은 세라믹재로 되어 있는 것을 특징으로 하는 평관 지지체형 고체산화물 연료전지.And said flat tube is made of a ceramic material. 청구항 1에 있어서,The method according to claim 1, 상기 개질촉매는 니켈(Ni) 또는 니켈 산화물을 포함하는 것을 특징으로 하는 평관 지지체형 고체산화물 연료전지.The reforming catalyst is a flat pipe support type solid oxide fuel cell, characterized in that it comprises nickel (Ni) or nickel oxide.
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