JP4974495B2 - 燃料電池用セパレータ、燃料電池用電極構造、それらの製造方法、及びこれを備えた固体高分子型燃料電池 - Google Patents
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Description
図3は、本発明の構成を示す概略図である。図3(a)は、固体高分子膜を挟む触媒層と、更にその外側のセパレータを示す。図3(b)は、図3(a)の枠内の拡大図であり、セパレータとその上にパターニングされたガス流路リブ、その上に順次設けられた拡散層と触媒層、触媒層に接する電解質膜を示している。
[実施例1]
以下にリブ部分がCNWで形成された燃料電池セパレータ製造方法及び条件の1例を示す。集電板として30mm×30mm、厚さ0.11mmのステンレスプレートを用いた。本ステンレスプレートを前述の「CNWの製法」に基づいた構造を有するチャンバ内へ設置し、C2F6をチャンバ内に流入させ、アドレス制御によって8時間かけて指定の流路形状に成長させた。そのときのリブ高さは1.4μmであった。この構造体をセパレータとして、面積1cm2のFC小型セルを作成、その結果得られたセル性能を測定した。
実施例1のCNWをさらに成長させ、拡散層と一体化した集電構造を作製した。燃料電池におけるセパレータリブには最大限多くのガスを反応部へ供給すると同時に、集電を効果的に行うという二つの役割がある。また、燃料電池における拡散層には、ガス流路リブ下に効果的にガスを流すと同時に、反応電極へ均一に加圧し、接触抵抗を低減させるという役割がある。
実施例1及び実施例2のCNWパターンに親水/撥水処理を施し、排水性を高めた構造を作製した。燃料電池のセパレータリブには最大限多くのガスを反応部へ供給すると同時に、集電を効果的に行うという二つの役割がある。また、燃料電池における拡散層には、ガス流路リブ下に効果的にガスを流すと同時に、反応電極へ均一に加圧し、接触抵抗を低減させるという役割がある。またいずれも生成水を効果的に排水させるため、表面に撥水処理を施していることが多い。
マスキング板にパンチングメタルを用いた実施例(請求項13に係る実施例)を示す。手順は以下の通りである。
(1)CNWを生成させるフラット基板上に、パターニングさせたいリブ形状をスリット・パンチ等で施したマスキング板(素材は、金属等、CNW生成条件に耐えうるもので有れば何でも可)を被せる。
(2)CNWをその上から生成。(生成条件は上記実施例と同じ)
(3)マスキング板を取り除く。
(4)CNWによるリブ形状が形成したセパレータが得られる。
エッチングによるガス流路リブのパターニングの実施例(請求項14に係る実施例)を示す。手順は以下の通りである。
(1)フラット基板上へのCNW生成。(生成条件は上記実施例と同じ)
(2)CNW上へのSiO2層の成膜。
VHF容量結合型プラズマを用いて・ガス流量をSiH4:5sccm、O2:10sccm、Ar:250sccmで、真空度を80mTorrとし、放電パワー60MHzを1kW印加して、膜厚1.2μmの成膜を行う。
i)前処理(有機洗浄)
アセトン超音波洗浄を5分行い、エタノール超音波洗浄を5分行なう。以上の工程を2回繰り返し試料表面の洗浄を行う。
ii)コーティング作業
レジスト材が試料表面に濡れやすくするために、下地にプライムをスピンナー(回転数2000rpm、30秒)にて塗布。微細加工用ポジ型g線用フォトレジスト(S1805)を、加速回転500rpm、2秒、定常回転5000rpm、25秒で塗布。
iii)100℃、30min空気対流でレジスト塗布終了後ソフトベーキング
i)紫外線(g線)による露光
露光装置としてマスクアライメント露光装置(K−310P100/K−310P100S)を用いて、紫外線が透過する部分と透過しない部分に分かれたパターンが彫られているガラス板を試料上部に設置し、紫外線を8秒間照射する。露光終了後、現像液としてローム・アンド・バース社(株)(Microposit Mf−319 Developer)を用い、現像液に2分さらしレジストを硬化、紫外線を照射した部分のレジスト膜の除去を行なう。SEMや光学顕微鏡にてパターンチェック終了後、120℃、60分間、空気対流下、ハードベーキングを行う。
2周波容量結合型プラズマを用いて・放電ガスC4F8:20sccm、Ar:400sccm、O2:10sccmで、真空度30mTorrとし、放電パワーRF:60MHz、2kW・バイアス2MHz、0.8kWにて、3.5分のエッチングを行う。
CNWエッチングは2周波容量結合型プラズマを用い、放電ガスO2:180sccmで、真空度80mTorrとし、放電パワーRF:60MHz、2kW、バイアス:2MHz、0.8kWにて2分エッチングをおこなう。
化学エッチング方法を用いる。蒸留水によってふつ酸(HF)の濃度を調整し、CNW上のSiO2膜を除去する。
大気圧非平衡H2Oプラズマ処理によるCNW表面への親水性基付与の実施例(請求項16に係る実施例)を示す。手順は以下の通りである。
(1)フラット基板上にCNW生成。(生成条件は上記実施例と同じ)
(2)パターニング処理により、ガス流路リブを形成。(マスキング、エッチング等)
(3)マイクロ波励起大気圧H2Oプラズマにより、CNW表面に親水性を付与。
筒型燃料電池への適用を行った。筒型燃料電池においては一般に中心部に多孔体又はそれに準ずる構造を持つ導電材料を配置して集電体として使用しているものが多い。しかし、このような構造では、電極上へ充分にガスを分配することができない上に、圧損が高くなり、システム負荷が大きくなることが予想される。
Claims (19)
- セパレータ基板上にナノサイズ構造を有する炭素系多孔性材料を気相成長させたガス流路リブが形成されていることを特徴とする燃料電池用セパレータ。
- 前記ガス流路リブがパターニングされていることを特徴とする請求項1に記載の燃料電池用セパレータ。
- 前記ナノサイズ構造を有する炭素系多孔性材料が、カーボンナノウォールであることを特徴とする請求項1又は2に記載の燃料電池用セパレータ。
- 化学反応により、前記ガス流路リブ表面に、親水性基及び/又は疎水性基が付与されていることを特徴とする請求項1乃至3のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
- セパレータ基板上にナノサイズ構造を有する炭素系多孔性材料を気相成長させたガス流路リブが形成され、該ガス流路リブ上に炭素系多孔性材料を気相成長させたガス拡散層が形成されていることを特徴とする請求項1乃至4のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
- 化学反応により、前記ガス拡散層表面に、親水性基及び/又は疎水性基が付与されていることを特徴とする請求項1乃至5のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
- 請求項5又は6に記載の燃料電池用セパレータのガス拡散層上に、触媒及び高分子電解質を担持体に担持した触媒層を有することを特徴とする燃料電池用電極構造。
- 請求項7に記載の燃料電池用電極構造を備えたことを特徴とする燃料電池。
- 該電極構造が平板型であることを特徴とする請求項8に記載の燃料電池。
- 該電極構造が筒型であることを特徴とする請求項8に記載の燃料電池。
- セパレータ基板上にナノサイズ構造を有する炭素系多孔性材料を気相成長させてガス流路リブを形成する工程を有することを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
- パターニングしながら前記ガス流路リブを形成することを特徴とする請求項11に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
- 前記パターニングが、マスキングにより選択的に前記ガス流路リブを形成することを特徴とする請求項12に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
- 前記パターニングが、成長後の炭素系多孔性材料を選択的にエッチングすることにより前記ガス流路リブを形成することを特徴とする請求項12に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
- 前記ナノサイズ構造を有する炭素系多孔性材料が、カーボンナノウォールであることを特徴とする請求項11乃至14のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
- 化学反応により、前記ガス流路リブ表面に、親水性基及び/又は疎水性基を付与する工程を有することを特徴とする請求項11乃至15のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
- セパレータ基板上にナノサイズ構造を有する炭素系多孔性材料を気相成長させたガス流路リブが形成され、該ガス流路リブ上に炭素系多孔性材料を気相成長させたガス拡散層が形成されていることを特徴とする請求項11乃至16のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
- 化学反応により、前記ガス拡散層表面に、親水性基及び/又は疎水性基を付与する工程を有することを特徴とする請求項11乃至17のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
- 請求項17又は18に記載の燃料電池用セパレータのガス拡散層上に、触媒及び高分子電解質を担持体に担持した触媒層を設けることを特徴とする燃料電池用電極構造の製造方法。
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