JP4958859B2 - 電池 - Google Patents
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Description
従来、電池の外装体には、金属板を用途に応じて、円筒型、角型、コイン型等に成形した電池缶と蓋が用いられてきた。この場合、電池缶と蓋がそれぞれ、正極、負極の端子の機能を兼ね備えている。また、電池の気密性は、電池缶と蓋を、樹脂製のパッキンを挾みかしめ方法、又は両者間をガラスのような封止材を用いてハーメチックシールする方法、レーザーで溶接する方法等によって密閉することにより保たれている。
本発明の目的は、電池のサイズ、又は厚みを大きくすることなく気密性が保たれたラミネート外装体により封止された電池を提供することにある。
折り曲げた封止部を、タブ導出部に適用することにより、密閉性の向上効果は大きい。更に、少なくとも一回折り曲げられて封止されてなる辺に直交する辺の封止を、ラミネート外装体の裏と表を熱融着することによって行えば、2回折り曲げる部分がなくなりより信頼性があがる。
更に、負極材料にPCGを用いることにより、電解液の分解を抑えることができるので、気密信頼性があがる。またゲル状の電解質の場合には、それと負極活物質の固−固界面が壊れるのを防ぐことができるため、電池の信頼性、特にサイクル特性を向上させることができる。
また、本発明における封止方法と表面非晶質黒鉛(PCG)を負極に用いた場合には、PCを用いても十分な気密信頼性が確保できるため、従来低温特性が弱いとされていたゲル状の電解質を使用した電池においても優れた低温特性が得られる。
このような構造により、電池のサイズを大きくすることなく、封止部の実質的な幅を広げることが可能となり、気密信頼性を向上させることが可能となる。
更に、封止部の幅は、折り曲げ回数を増やすことにより適宜調節可能である。折り曲げ回数は、特に限定されないが、折り曲げた封止部の厚みが電池の最も厚い部分の厚みを越えない範囲内に納めるのが好ましい。また、封止部の幅が電池の厚みより小さい場合には、折り曲げた封止部を更に垂直に折り曲げることも可能である。垂直に折り曲げることにより、電池の投影面積を更に小さくすることができる。
なお、封止部にタブが位置する場合、封止性を更に向上させるために、ラミネート外装体の封止部に熱融着性層を更に1層又は複数層積層してもよい。この熱融着性層は、上記熱融着性樹脂フィルムと同じ材料又はその変性樹脂層を使用することができる。
また、図7や8のように、タブの位置する封止部においてラミネート外装体をずらして封口し、タブを保護することも可能である。なお、図7及び8中、16と18はラミネート外装体、17と19は正極タブをそれぞれ意味している。
タブは、正極及び負極(又は以下で説明する集電体)のそれぞれに溶接することにより固定することができる。タブの溶接方法は、公知の超音波溶接、抵抗溶接、レーザー溶接等を適宜使用することが可能である。
ラミネート外装体により封止される電池素子は、特に限定されず少なくとも正極、イオン伝導体及び負極を有しさえすれば一次及び二次のどのような電池素子でも使用することができる。特に、小型化及び薄型化の要求が強い非水系リチウムイオン二次電池素子を使用することが好ましい。以下、非水系リチウムイオン二次電池素子について説明するが、この説明に本発明は限定されない。
正極活物質としては、LiCoO2、LiNiO2に代表されるLixM1yM21-yO2(ここでM1はFe、Co、Niのいずれかであり、M2は遷移金属、4B族、又は5B族の金属を表す、0<x≦1、y=0〜1)、LiMn2O4及びLiMn2-ZM2ZO4(ここでM2は上記と同じ、0≦z≦2)等のリチウムを含有したカルコゲン化合物が挙げられる。これ以外に、リチウムを含有しない、MnO2、MoO3、V2O5、V6O13等の酸化物も用いることができる。
導電材には、カーボンブラック(アセチレンブラック、サーマルブラック、チャンネルブラック等)等の炭素類や、グラファイト粉末、金属粉末等を用いることができるが、これに限定されるものではない。
結着材には、ポリテトラフルオロエチレン、ポリフッ化ビニリデン等のフッ素系ポリマー、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィン系ポリマー、合成ゴム類等を用いることができるが、これに限定されるものではない。
また、正極作製時に、正極活物質及び導電材の集電体への結着性を向上させるために、結着材の融点前後かつ、溶媒の沸点以上の温度で熱処理を行うことが好ましい。
負極活物質としては、リチウム金属、リチウム合金、又はリチウムを吸蔵放出可能な炭素材料や金属酸化物等が使用可能である。
結着材としては、ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレン等のフッ素系ポリマー、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィン系ポリマー、合成ゴム類等を用いることができるが、これに限定されるものではない。
負極の作製は、炭素材料を負極活物質として使用する場合、一般的に、負極活物質、溶媒に溶解又は分散させた結着材、必要に応じて導電材とを混合してスラリーを作製する。このスラリーを集電体に塗布、又は充填し、溶媒を除去することによって負極を作製することができる。この場合、結着性を向上させるため及び結着材の溶媒を除去するために、溶媒の沸点以上でかつ結着材の融点前後の温度で真空中、不活性ガス雰囲気中又は空気中で熱処理を行うのが好ましい。
高分子固体電解質としては、電解質塩と電解質の解離を行う高分子から構成された物質、高分子にイオン解離基を持たせた物質等が挙げられる。
重合方法は、熱重合、光重合、放射線重合等が挙げられる。熱重合開始剤、光重合開始剤は当業者において公知のものを使用できる。また重合開始剤の量は、組成等によって適宜選択できる。
また、イオン伝導体には、有機溶媒に電解質塩を溶解した、有機電解液を用いることも可能である。更に、無機固体電解質を使用してもよく、その電解質としては、Liの窒化物、ハロゲン化物、酸素酸塩等が知られている。具体的には、Li3N、LiI、Li3N-LiI-LiOH、LiSiO4、LiSiO4-LiI-LiOH、Li3PO4-Li4SiO4、硫化リン化合物、Li2SiS3等がある。
また、無機固体電解質と有機固体電解質を併用してもよい。
電極の作製
・正極の作製
正極活物質にコバルト酸リチウム(LiCoO2)を使用した。結着材としてのポリフッ化ビニリデンを、一旦乳鉢で溶媒としてのN−メチル−2−ピロリドンに溶かして結着材溶液を得た。上記正極活物質とアセチレンブラック(導電材)と混合し、これを結着材溶液に分散させ、ペーストを作製した。得られたペーストをアルミニウム箔からなる集電体上に塗布し、これを60℃で仮乾燥、150℃で熱処理後プレスした。電極サイズを3.5×3cm(塗工部3×3cm)とし、無塗工部にアルミニウム箔(50μm)からなるタブを溶接した。更に水分除去のために180℃で減圧乾燥し、これを試験用の正極として用いた。塗布密度は2.9g/cm3、塗布厚は64μmであった。
負極活物質に人造黒鉛MCMB(粒径12μm、d(002)=0.337nm、R値=0.4)を用いた。結着材としてのポリフッ化ビニリデンを、一旦乳鉢で溶媒としてのN−メチル−2−ピロリドンに溶かして結着材溶液を得た。上記負極活物質を結着材溶液に分散させ、ペーストを作製した。得られたペーストを、20μmの厚さの銅箔からなる集電体上に塗布し、これを60℃で仮乾燥、240℃で熱処理後プレスした。電極サイズを3.5×3cm(塗工部3×3cm)とし、無塗工部にニッケル箔(50μm)のタブを溶接した。更に水分除去のために200℃で真空乾燥し、これを試験用の負極として用いた。塗布密度は1.4g/cm3、塗布厚は59μmであった。
・ゲル状の電解質をイオン伝導体として使用した電池
1MのLiPF6を溶解したエチレンカーボネート(以下EC)とジエチルカーボネート(以下DEC)の1:1(体積比)からなる溶液50gに、エチレンオキシド・プロピレンオキシド・ジアクリレート共重合体(分子量2000)10gを溶解し、更に重合開始剤を0.06g加えた。
この溶液をポリプロピレン製の不織布(厚さ20μm)に含浸させ、ガラス板に挾み、紫外線を照射することによりゲル化させ、ゲル状の電解質を得た。
正極及び負極に、上記溶液を含浸した後、ガラス板に挟み、紫外線を照射することによりゲル化させ、ゲル状の電解質を含む複合電極を得た。このようにして得られた電極及び電解質層を重ね合わせることによって、電池素子を作製した。
なお、図1中、1は正極タブ、2は負極タブ、3は封止部を意味する。また、図2は、図1のX−X線の断面図であり、図中、4は正極タブ、5はラミネート外装体を意味している。
上記正極と負極の間に、セパレータ(ポリプロピレン製25μm)を挟み、この電池素子を図1に示す、2辺をシールしたラミネートパックに挿入した。ラミネートパック内に、電解液として1MのLiPF6/EC:DECを注液した後、タブ導出部を図2に示すように封口し、試験用の電池を得た。
上記製法により、ゲル状の電解質を使用した電池3個、電解液を使用した電池3個を作製した。充電条件を定電流、定電圧充電(電圧値4.1V、電流値1.8mA、125時間充電)、放電条件を電流値を1.8mA、終止電圧を2.75Vとし、上記電池の充放電サイクル試験を行った。電池の容量(初回、100サイクル目)、及びサイクル劣化率(100サイクル目の容量/初回の容量)を表1に示す。
図3及び4に示すように、タブ導出部を有する辺について、封口部(封口幅5mm)を折り曲げずに封口したこと以外は実施例1と同様にゲル状の電解質を使用した電池3個、電解液を使用した電池3個を作製し、サイクル試験を行った。電池の容量(初回、100サイクル目)、及びサイクル劣化率(100サイクル目の容量/初回の容量)を表1に示す。
なお、図3中、6は正極タブ、7は負極タブ、8は封止部を意味する。また、図4は、図3のX−X線の断面図であり、図中、9はラミネート外装体、10は正極タブを意味している。
電極の電流取り出し用のタブとして、正極側にはアルミニウムのパンチングメタル(50μm、開口率50%)、負極側にはニッケルのパンチングメタル(50μm、開口率50%)を用いた。またゲル状の電解質の溶液として、1MのLiBF4を溶解したECとγ−ブチロラクトン(以下GBL)の1:1(体積比)溶液を用いた。封止部を、図7に示すようしたこと以外は、実施例1と同様にしてゲル状の電解質を使用した電池を作製した。作製した電池について実施例1と同様の試験を行った結果を表2に示す。
なお、図7中、16はラミネート外装体、17は正極タブを意味している。
電極の電流取り出し用のタブとして、正極側にはアルミニウムのパンチングメタル(50μm、開口率50%)、負極側にはニッケルのパンチングメタル(50μm、開口率50%)を用いた。また、ゲル状の電解質の溶液として、1MのLiBF4を溶解したECとGBLの1:1(体積比)溶液を用いた。それ以外は比較例1と同様にしてゲル状の電解質を使用した電池を作製した。作製した電池について実施例1と同様の試験を行った結果を表2に示す。なお、比較例2の電池の内の1つは正極タブが切れてしまい評価できなかった。
炭素材料として、黒鉛の表面にピッチをコーティングし、焼成することによって非晶質炭素層を形成した黒鉛材料((粒径15μm、d(002)=0.336nm、R値=0.38)以下PCG)を用いたこと以外は実施例1と同様に負極を作製した。またゲル状の電解質の溶液に1M濃度でLiPF6を溶解させたプロピレンカーボネート(以下PC)とGBLの1:4(体積比)の溶液を用いた。それ以外は実施例1と同様にして、ゲル状の電解質を使用した電池素子を作製した。そのようにして得られた電池素子を図5及び6に示す、長辺を重ねた状態で封止し、端部を折り曲げ、封止した袋に挿入し、封止部を図8のようにすること以外は実施例1と同様に電池を作製した。
得られた電池について、実施例1と同様に電池の試験を行った。結果を表3に示す。
また、実施例1と実施例3の電池の低温特性(-20℃)を測定した。結果を表4に示す。
炭素材料として、人造黒鉛(TIMCAL社製KS-25、粒径12μm、d(002)=0.336nm、R値=0.15)を用いたこと以外は実施例1と同様に電池を作製した。
ラミネート外装体の両端(図7の16及び17の部分)を折り曲げずに封止したこと以外は実施例3と同様に電池を作製した。そのようにして作製した電池について実施例1と同様に充放電試験を行った。結果を表3に示す。なお、3個作製した電池のうち一つはタブの部分で封口部が開いていたため評価できなかった。
更に、上記黒鉛とPCの組み合わせに、本願発明の封止方法を採用することによって、気密信頼性があがるため、高信頼性の電池を得ることができた。
また、プロピレンカーボネートはエチレンカーボネートに比べ融点が低いために、実施例3で得られた電池は良好な低温特性が得られた。
2、7、12 負極タブ
3、8、13 封止部
5、9、14、16、18 ラミネート外装体
15 電池素子
Claims (4)
- 少なくとも金属薄膜と熱融着性樹脂フィルムからなるラミネート外装体に封入された正極、負極及びイオン伝導体からなる非水系二次電池において、少なくとも封止部の1辺が少なくとも一回折り曲げた状態で熱融着されており、負極が黒鉛粒子の表面に非晶質炭素層を有する黒鉛材料を含むことを特徴とする非水系二次電池。
- 封止部が、電池の最も厚い部分の厚み以下の厚さとなるような回数で折り曲げられている請求項1に記載の非水系二次電池。
- 正極と負極が外部へ電流を取り出すためのタブをそれぞれ有し、タブが封止部でラミネート外装体と共に一回以上折り曲げられている請求項1又は2に記載の非水系二次電池。
- 少なくとも一回折り曲げられて封止されてなる辺に直交する辺が、ラミネート外装体の裏と表を熱融着することによって封止されている請求項1〜3のいずれか1つに記載の非水系二次電池。
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