JP4862885B2 - 微細凹凸パターンの形成方法 - Google Patents

Description

本発明は、レリーフホログラムや回折格子等が記録された微細な凹凸パターンを形成する方法に関する。

レリーフホログラムや回折格子などは、レーザー光を干渉させて発生する干渉縞が微細凹凸パターンとして記録されている。この微細凹凸パターンは、長さ１ｍｍあたり数百から数千本の微細な凸状として形成されている。

微細凹凸パターンを複製する場合、レーザー光の干渉縞が直接記録された原版から複製版材を作成し、該複製版材の凹凸パターンを樹脂材料に賦型することで微細凹凸パターンを大量に複製することができる。

従来の原版から複製版材を形成する場合、例えば圧力と熱を用いて鋳型(母型)により熱可塑性樹脂に刻印することにより位相回折格子、位相ホログラム等の回折模様を作る方法が知られている。しかしこのような面模様の作成は熱可塑性樹脂に何回も刻印することにより多数の位相回折格子を形成するため、加熱され圧力を受けた部分と加熱されず圧力を受けない部分との境界領域に隆起部が生じるために、模様を継ぎ目無く配置するのが困難である。また鋳型が金属であるため、熱容量が大きく、新しく刻印した周辺領域で隣接した前の刻印模様が強制的に消去されるといった問題があった。

上記欠点を解決して、所定面領域を簡単な方法で刻印することで刻印周囲領域がシャープな模様となり、障害となるような隆起部が発生しない微細凹凸パターンの形成方法が公知である(例えば、特許文献１参照。)。

特公昭６１−２０７２３号公報(特許請求の範囲)

上記特許文献１に記載の微細凹凸パターンの形成方法は、微細凹凸パターンを有する鋳型の所定面積を熱可塑性樹脂に刻印することで凹凸パターンを形成する方法であって、輻射源を用いてその焦点にある熱可塑性樹脂のほぼ点状面素を加熱し、鋳型の微細凹凸パターンをこの面素部分だけに刻印し、面模様を複数の面素の集合として形成するものである。

具体的には、押圧用プレート上に透明な基板を固定し、該プレートの反対側に熱可塑性で光線を吸収する材質(コロイド状炭素によって着色されたプラスチック層)を設け、該プラスチック層に対向して非発熱の鋳型(ニッケル合金製)を配置し、焦点領域においてのみ凸状の面を有するスタンプを用いて鋳型とプラスチック層との間に点状領域に押圧力を発生させるようにする。さらに、プレートの鋳型と反対側には、レーザー、光学変調器、レンズ系からなる輻射源を配置する。

レーザー光(輻射線)をプラスチック層の焦点にて結像するように照射すると、プラスチック層は輻射線を吸収して焦点の領域で加熱される。輻射線を照射して加熱すると同時に、スタンプで刻印用の圧力を加えるので、プラスチック層が焦点の領域の点状の面素部分において熱可塑温度に加熱され、鋳型の微小構造に合わせて可塑的に変形し冷却後も微小構造が固定されて所定の微細な凹凸パターンが形成される。

しかしながら上記特許文献１に記載の従来の方法では、圧力を加えるためのスタンプおよび圧力発生器等の装置が必要である。圧力発生器は例えば特許文献1に記載されているように、ボール保持器と円筒空間に配置されるボールからなり、前記空間は空圧管並びに電磁弁を介して圧力発生源に接続されているように、複雑な装置から構成されるため、装置が高価になってしまうという問題がある。

またスタンプを用いて焦点の領域のみに圧力を発生する場合には、微小な所定領域のみを精度良く加圧するのは、困難であり、特に微細凹凸パターンの形成速度を上げようとすると、機械的に圧力を加える手段では形成速度を上げるのに限界がある。

本発明は上記従来技術の欠点に鑑みなされたものであり、簡便な装置により微細凹凸パターンを形成することが可能であり、また微細凹凸パターンの形成速度を上げることが可能な微細凹凸パターンの形成方法を提供することを目的とする。

本発明は、熱可塑性を有する樹脂からなるレリーフ形成層を備えるレリーフ形成材と、表面に原版の微細凹凸パターンに対応するレリーフパターンを有するレリーフパターンシートを用い、光熱変換層がレリーフ形成材の基材とレリーフ形成層との間にまたはレリーフパターンシートの基材とレリーフパターンとの間に設けられ、レリーフ形成層とレリーフパターンとが接するようにレリーフ形成材とレリーフパターンシートとを接触させた状態で、光熱変換層に光を照射して光熱変換層を発熱させて、レリーフ形成層にレリーフパターンシートのレリーフパターンに対応する原版の微細凹凸パターンを賦型し、レリーフパターンシートを、レリーフパターンが互いに異なるようにして複数枚用意し、複数のレリーフパターンのそれぞれを組み合わせることによって１つの画素集合体が構成され、かつ、画素集合体が複数組み合わされることにより、複数のレリーフパターンのそれぞれの特性に応じた画像が観察されるように、複数のレリーフパターンのそれぞれの画素をレリーフ形成層へ賦型する、ことを特徴とする微細凹凸パターンの形成方法を要旨とするものである。

本発明微細凹凸パターンの形成方法は、レリーフ形成層とレリーフパターンとが接するようにレリーフ形成材とレリーフパターンシートとを接触させた状態で、光熱変換層に光を照射して光熱変換層を発熱させて、レリーフ形成層にレリーフパターンシートのレリーフパターンに対応する原版の微細凹凸パターンを賦型する方法を採用したことにより、従来の輻射線を照射して加熱すると同時にスタンプで刻印用の圧力を加える方法と比較して、レリーフ形成層とレリーフパターンとは、単に接触しただけの状態で圧力を加える必要がない。そのため、複雑な装置から構成されるスタンプおよび圧力発生器等の装置が不要であり、装置を簡略化することができ、装置のコストを低減することができる。

また従来のように、焦点の領域のみに圧力を加え小さな所定領域のみを精度良く加圧する必要がなく、レリーフ形成層とレリーフパターンとが全体に均一に接触していれば良く、両者の接触は極めて容易に行なうことができるから、微細凹凸パターンの形成を容易且つ確実に行なうことができる。さらに、レリーフ形成層とレリーフパターンとは接触した状態であればよく、従来のように微小領域を部分的に加圧する必要がないことから、微細凹凸パターンの形成速度を向上せしめることも容易である。

さらに本発明方法は、レリーフ形成層とレリーフパターンとを加圧ぜずに接触させるだけであるから、レリーフ形成材およびレリーフパターンシートに圧力が加わらないために、これらに圧力によるダメージを与えない。レリーフ形成材やレリーフパターンシート等の基材として熱や圧力に弱い材料であっても利用可能である。

また本発明において、光熱変換層をレリーフパターンシート側に設けた場合には、カーボンブラック等で濃色に着色される光熱変換層がレリーフ形成材側には不要となりレリーフ形成材側は濃色になるのを避けることができ、微細凹凸パターンを形成してなる製品を任意の色に着色可能であり、幅広い製品に利用できる。

また、光を照射して光熱変換層を発熱させて加熱する際に、この光照射をパターン状に行なうことで、光熱変換層をパターン状に発熱させてレリーフパターンを任意のパターン状に加熱することができるため、微細凹凸パターンを形成するのと同時にオン・デマンド情報を形成可能である。

また、同一平面状に複数のレリーフパターンのそれぞれの特性に応じた画像が含められた画像対を得ることができる。レリーフパターンの特性とは、光の干渉によって得られる画像やその画像が観察される方向等がある。１つの画素集合体は、肉眼で視認できない程度に小さいことが望ましく、光を利用する本発明によれば微細な干渉縞の形成も可能であるので、一定の大きさの画素集合体に含まれるレリーフパターンの種類を多くしても対応することができる。

以下、図面を用いて本発明を詳細に説明する。本発明微細凹凸パターンの形成方法は、まず図１（ａ）に示すように、ポリエチレンテレフタレートフィルム等からなる基材１の表面に、熱可塑性を有する電離放射線硬化性樹脂からなる微細凹凸パターンを形成するためのレリーフ形成層２を備えるレリーフ形成材３と、ポリエチレンテレフタレートフィルム等からなる基材４の表面に、原版の微細凹凸パターンに対応するレリーフパターン５を有するレリーフパターンシート６を準備する。なおレリーフ形成材３の基材１とレリーフ形成層２との間には光熱変換層７が設けられている。

次に図１（ｂ）に示すように、レリーフ形成層２とレリーフパターン５とが密着するようにレリーフ形成材３とレリーフパターンシート６とを接触させた状態で、レリーフパターンシート６の基材４側から光熱変換層７に向けてレーザ光等の光８を照射する。光熱変換層７は、光の照射された部分が発熱する。光熱変換層７の熱は該光熱変換層の発熱部分に接触しているレリーフ形成層２の部分に伝わり、レリーフ形成層２の熱可塑性樹脂が加熱溶融する。溶融あるいは軟化したレリーフ形成層２において、該レリーフ形成層２にレリーフパターン５が接触して密着しているので、レリーフパターン５に対応する微細凹凸形状がレリーフ形成層２に賦型される。

本発明方法では、レリーフ形成層２にレリーフパターン５が接触して密着している状態であればよく、レリーフ形成材３とレリーフパターンシート６とを加圧する必要はない。ただし、レリーフ形成層２にレリーフパターン５の密着状態を良好に保持するために、レリーフ形成材３とレリーフパターンシート６を積層した積層体を、ガラス板等の支持体で挟んで積層体を固定保持してもよい。

またレリーフパターン５とレリーフ形成層２との間に空気が存在すると、空気が断熱層となって、レリーフ形成層２にレリーフパターン５から熱が伝わらない虞が有るために、空気が入らないように注意する必要がある。レリーフ形成層２とレリーフパターン５の間に空気が入らないように密着させるには、例えば、真空ポンプ等によりレリーフ形成層２とレリーフパターン５の間の空気を吸引して排気する真空吸着により行なうことができる。

光照射を終えて、熱可塑性樹脂からなるレリーフ形成層が冷却した状態で、レリーフパターンシート６をレリーフ形成材３から剥離すると、図１（ｃ）に示すように、レリーフ形成層２の表面に原版の微細凹凸パターン９が賦型され、その微細凹凸パターン９が固定されたレリーフパターン形成体１０が得られる。その後、微細凹凸パターン９が賦型されたレリーフ形成層２に電離放射線を照射して、レリーフ形成層２の電離放射線硬化性樹脂を硬化させる。

図２は本発明微細凹凸パターンの形成方法の他の例を示す工程図である。本発明方法は図１に示す態様では、光熱変換層７をレリーフ形成材３側に設けてレリーフパターンシート６側から光照射したが、光熱変換層７はレリーフパターンシート６側に設けてもよい。具体的には図２（ａ）に示すように、レリーフパターンシート６の基材４とレリーフパターン５との間に光熱変換層７を設け、レリーフ形成材３には光熱変換層を設けずに、基材１とレリーフ形成層２とから構成されている。

図２（ｂ）に示すように、レリーフパターンシート６とレリーフ形成材３を、レリーフ形成層２とレリーフパターン５とが接するように密着させる。そして同図に示すようにレリーフパターンシート６側から、光熱変換層３に向けて光８を照射して光熱変換層７を発熱させ、レリーフ形成層２の熱可塑性樹脂が加熱され溶融あるいは軟化し、レリーフパターン５に対応する微細凹凸形状がレリーフ形成層２に賦型される。

光照射を終えて、熱可塑性樹脂からなるレリーフ形成層２が冷却した状態で、レリーフパターンシート６をレリーフ形成材３から剥離すると、図２（ｃ）に示すように、レリーフ形成層２の表面に原版の微細凹凸パターン９が賦型され、その微細凹凸パターン９が固定されたレリーフパターン形成体１０が得られ、図１に示す態様と同様に、微細凹凸パターン９が賦型されたレリーフ形成層２に電離放射線を照射して、レリーフ形成層２の電離放射線硬化性樹脂を硬化させる。
この場合、図２（ｃ）に示すように、最終的に得られるレリーフ形成体１０は光熱変換層７を含まないため、レリーフ形成体として任意の色に着色したすることができるから、意匠的に優れる。

光熱変換層７に光８を照射するために、例えばレーザー光を発生する装置が用いられる。また光熱変換層７に対して光を照射する場合、照射源からスポット状に光を照射すると共に、スポットを移動させて所定の領域をスキャンし、所望の部分が照射することができる。このように光を照射することで、光熱変換層７における発熱を必要部分のみに必要最適量だけ加えることができる為に、熱による影響を最少に抑えることができる。またレリーフパターンシート６とレリーフ形成材の積層体に光を照射する場合、該積層体の支持体として、ＸＹステージ、ドラム等を用いることができる。

図３は本発明微細凹凸パターンの形成方法に用いられる装置の一例の概略を示す説明図である。図３に示す装置は、光照射源としてレーザーヘッド２１と、照射位置を制御する為のＸＹステージ２２とから構成される。レーザーヘッド２１には、光源の出力エネルギーを調節したりオンオフさせることができる制御機構としてのレーザードライバ２５が設けられ、ＰＣ２４により制御可能に形成されている。また、レーザーヘッド２１には、レーザー光源と発射された光の光路や焦点を調整するためのミラーやレンズ等の光学系が設けられている。ＸＹステージ２２は、表面にレリーフ形成材とレリーフパターンシートを密着させた積層体２３を載置するように形成され、ＸＹステージ２２の動きをコントロールするＸＹステージコントローラ２６が、ＰＣ２４により制御するように接続されている。

図３に示す装置を用いてスポット状の光をスキャンして光照射を行なうには、レリーフ形成体３とレリーフパターンシート６とを密着させた積層体２３を、ＸＹステージ２２表面の所定の位置に載置する。ＰＣ２４から照射パターンを指示すると、レーザーヘッド２１が開始位置となるように配置され、ＸＹステージ２２を動かして、レーザーヘッド２１のレーザー光の照射をオン/オフし、所定のパターンに照射する。

レーザーヘッド２１から発射される光８は、例えば直径１００μｍ以下のスポット状とし、ＸＹステージ２２を駆動させて積層体２３をＸＹ方向に所定のスキャンニングパターンでスキャンして、積層体の全体が照射されるようにする。積層体２３の光熱変換層７に照射されたレーザー光は、光熱変換層７に微小なスポットとして照射され、該レーザー光のスポットはスキャンにより次々に移動して行く為、レーザー光が照射される時間は極めて短時間で済む。その結果、光熱変換層７に接触するレリーフ形成層２またはレリーフパターン５は、スポット状の極めて狭い領域のみが短時間加熱され、レリーフ形成層２の樹脂が溶融して賦型されるとすぐに冷却され賦型状態が直ちに固定される。

光熱変換層７に光８を照射する際、光が基材１、基材４等を通過する際にそれらにダメージを与えないように、これらの基材に対する透過率の高い光の波長を適宜選択するのが好ましい。例えば、レーザー光を用い基材１、４等にポリエチレンテレフタレートフィルム(ＰＥＴと記載することもある)を用いた場合には、ＰＥＴに対して透過率の高い波長である可視光に近いレーザー光を適宜選択すればよい。

また、光熱変換層７に光を照射する際に、全体に照射せずに、任意のパターン状に照射して、光熱変換層７パターン状に発熱させてレリーフ形成層２またはレリーフパターン５を任意の形状に加熱することで、オン・デマンド情報を記録することができる。オン・デマンド情報としては、例えば、個人のＩＤ番号等の固有情報を利用できる。

レリーフ形成層全体に会社名等の一般情報あるいは共通情報からなる凹凸パターンを記録し、その凹凸パターンが設けられた領域以外の隙間の部分、或いは前記凹凸パターンの上から、固有情報の文字や記号等を凹凸パターンとなるようにレーザー光のスキャンニングによりダイレクトに描画して記録する。このようにして共通情報の凹凸パターンを形成すると同時に、オン・デマンド情報を記録可能である。このようにして形成した固有情報が記録された凹凸パターン形成体は、ＩＤカード等のセキュリティカードとした場合にセキュリティをさらに向上させることができる。

また光熱変換層７と光源の間に位置する材料(例えば図１および図２において基材４側から光を照射する場合、図１に示す例では基材４およびレリーフパターン５、図２に示す例では基材４など)は、光が光熱変換層７に達するように実質的に光を透過可能な材料であればよい。

微細凹凸パターン９が形成された電離放射線硬化性樹脂からなるレリーフ形成層２を硬化させる電離放射線としては、すべての紫外線(ＵＶ−Ａ、ＵＶ−Ｂ、ＵＶ−Ｃ)、可視光線、ガンマー線、Ｘ線、電子線などを用いることができるが、紫外線または電子線が好適である。電離放射線照射装置５０としては、電離放射線として紫外線を照射する場合光源として、超高圧水銀灯、高圧水銀灯、低圧水銀灯、カーボンアーク、ブラックライトランプ、メタルハライドランプ等の紫外線ランプが用いられる。紫外線の波長は、通常２００〜４００nm程度であり、樹脂層の組成に応じて波長を選択すればよい。またその照射量も、樹脂層の組成や紫外線ランプの出力と加工速度に応じて照射することができる。

また電離放射線として電子線を照射する場合には、コックロフトワルトン型、バンデグラフ型、共振変圧器型、絶縁コア変圧器型、あるいは直線型、ダイナミトロン型、高周波型等の各種電子線加速器等を用いて、エレクトロカーテン方式、ビームスキャン方式などで電子線を照射可能な装置が用いられる。好ましくは、線状のフィラメントからカーテン式に均一な電子線を照射可能な「エレクトロカーテン」(商品名)が挙げられる。尚、電子線の照射量は、通常１００〜１，０００ｋｅＶ、好ましくは１００〜３００ｋｅＶのエネルギーを持つ電子を、０．５〜２０Ｍｒａｄ程度の照射量で照射する。また照射の際の雰囲気は、酸素濃度５００ｐｐｍ以下で行われ、通常は２００ｐｐｍ程度で行なうのが好ましい。

以下、レリーフ形成材３およびレリーフパターンシート６について詳細に説明する。

レリーフ形成材３の基材１としては、フィルム状(シート状も含む)の材料であれば特に限定されずに用いることができる。具体的には、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリエチレンテレフタレート-イソフタレート共重合体、テレフタル酸-シクロヘキサンジメタノール-エチレングリコール共重合体、ポリエチレンテレフタレート/ポリエチレンナフタレートの共押出しフィルムなどのポリエステル系樹脂、ナイロン６、ナイロン６，６、ナイロン６１０などのポリアミド系樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメチルペンテンなどのポリオレフィン系樹脂、ポリ塩化ビニルなどのビニル系樹脂、ポリアクリレート、ポリメタアクリレート、ポリメチルメタアクリレートなどのアクリル系樹脂、イミド系樹脂、ポリアリレート、ポリスルフォン、ポリエーテルスルフォン、ポリフェニレンエーテル、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）、ポリアラミド、ポリエーテルケトン、ポリエーテルニトリル、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルサルファイドなどのエンジニアリングプラスチック、ポリカーボネート、ＡＢＳ樹脂などのスチレン系樹脂、セロファン、セルローストリアセテート、セルロースダイアセテート、ニトロセルロースなどのセルロース系フィルムなどの重合体フィルム(プラスチックフィルム)が挙げられる。上記プラスチックフィルムは、延伸フィルムでも未延伸フィルムでもよいが、強度が向上するという点からは一軸方向または二軸方向に延伸したフィルムが好ましい。

また基材１としては、プラスチックフィルム以外に、紙、合成紙、鉄、アルミニウムなどの金属フィルムなどを用いることもできる。なお光透過性という点からは、プラスチックフィルムが好ましい。上記のフィルムは単独或いは２種以上の積層体が用いられる。基材1の膜厚は、通常５〜２０００μｍ程度のものが使用できる。基材１は、通常は、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートなどのポリエステル系のフィルムが、耐熱性、寸法安定性、耐電離放射線性を有することから好適に使用され、ポリエチレンテレフタレートが最適である。

また基材１には、レリーフ形成層２の組成物の塗布に先立って、塗布面にコロナ放電処理、プラズマ処理、オゾン処理、フレーム処理、プライマー(アンカーコート、接着促進剤、易接着剤とも呼ばれる)処理、予熱処理、除塵埃処理、アルカリ処理、などの易接着処理を行なってもよい。また基材１には必要に応じて、充填剤、可塑剤、着色剤、帯電防止剤等の添加剤を加えてもよい。

レリーフ形成層２に用いられる熱可塑性を有する樹脂としては、常温で固体状であり熱成形性を有する電離放射線硬化樹脂が好ましく用いられる。このような電離放射線硬化樹脂は、ラジカル重合性不飽和基を有する熱可塑性物質から構成される。具体的には、次の（１）、（２）に示す２種類のものがある。

（１）ガラス転移温度が０〜２５０℃のポリマー中にラジカル重合性不飽和基を有するもの。さらに具体的には、ポリマーとしては以下の化合物ｉ）〜ｖｉｉｉ）を重合もしくは共重合させたものに対し、後述する方法(イ)〜(ニ)によりラジカル重合性不飽和基を導入したもの。

ｉ）水酸基を有する単量体:Ｎ-メチロールアクリルアミド、２−ヒドロキシエチルアクリレート、２−ヒドロキシエチルメタクリレート、２−ヒドロキシプロピルアクリレート、２−ヒドロキシプロピルメタクリレート、２−ヒドロキシブチルアクリレート、２−ヒドロキシブチルメタクリレート、２−ヒドロキシ−３−フェノキシプロピルメタクリレート、２−ヒドロキシ−３−フェノキシプロピルアクリレートなど。
ｉｉ）カルボキシル基を有する単量体：アクリル酸、メタクリル酸、アクリロイルオキシエチルモノサクシネートなど。
ｉｉｉ）エポキシ基を有する単量体：グリシジルメタクリレートなど。
ｉｖ）アジリジニル基を有する単量体:２-アジリジニルエチルメタクリレート、２−アジリジニルプロピオン酸アリルなど。
ｖ）アミノ基を有する単量体：アクリルアミド、メタクリルアミド、ダイアセトンアクリルアミド、ジメチルアミノエチルメタクリレート、ジエチルアミノエチルメタクリレートなど。
ｖｉ）スルフォン基を有する単量体:２−アクリルアミド−２−メチルプロパンスルフォン酸など。
ｖｉｉ）イソシアネート基を有する単量体:２，４-トルエンジイソシアネートと２−ヒドロキシエチルアクリレートの１モル対１モル付加物などのジイソシアネートと活性水素を有するラジアル重合性単量体の付加物など。
ｖｉｉｉ）さらに、上記の重合体または共重合体のガラス転移点を調節したり、硬化膜の物性を調節したりするために、上記の化合物と、この化合物と共重合可能な以下のような単量体とを共重合させることもできる。このような共重合可能な単量体としては、たとえばメチルメタクリレート、メチルアクリレート、エチルアクリレート、エチルメタクリレート、プロピルアクリレート、プロピルメタクリレート、ブチルアクリレート、ブチルメタクリレート、イソブチルアクリレート、イソブチルメタクリレート、ｔ−ブチルアクリレート、ｔ−ブチルメタクリレート、イソアミルアクリレート、イソアミルメタクリレート、シクロヘキシルアクリレート、シクロヘキシルメタクリレート、２−エチルヘキシルアクリレート、２−エチルヘキシルメタクリレートなどが挙げられる。

上記の重合体にラジカル重合性不飽和基を導入する方法を以下の(イ)〜(ニ)に示す。
(イ)水酸基を有する単量体の重合体または共重合体の場合には、アクリル酸、メタクリル酸などのカルボキシル基を有する単量体などを縮合反応させる。
(ロ)カルボキシル基、スルフォン基を有する単量体の重合体または共重合体の場合には、前述の水酸基を有する単量体を縮合反応させる。
(ハ)エポキシ基、イソシアネート基あるいはアジリジニル基を有する単量体の重合体または共重合体の場合には、前述の水酸基を有する単量体もしくはカルボキシル基を有する単量体を付加反応させる。
(ニ)水酸基あるいはカルボキシル基を有する単量体の重合体または共重合体の場合には、エポキシ基を有する単量体あるいはアジリジニル基を有する単量体あるいはジイソシアネート化合物と水酸基含有アクリル酸エステル単量体の１対１モルの付加物を付加反応させる。
上記反応を行うには、微量のハイドロキノンなどの重合禁止剤を加え乾燥空気を送りながら行うことが好ましい。

（２）融点が０〜２５０℃でありラジカル重合性不飽和基を有する化合物。具体的にはステアリルアクリレート、ステアリルメタクリレート、トリアクリルイソシアヌレート、シクロヘキサンジオールジアクリレート、シクロヘキサンジオールジメタクリレート、スピログリコールジアクリレート、スピログリコールジメタクリレートなどが挙げられる。

また、レリーフ形成層２の樹脂として、前記（１）、（２）を混合して用いることもで
き、さらに、それらに対してラジカル重合性不飽和単量体を加えることもできる。このラジカル重合性不飽和単量体は、電離放射線照射の際、架橋密度を向上させ耐熱性を向上させるものであって、前述の単量体の他にエチレングリコールジアクリレート、エチレングリコールジメタクリレート、ポリエチレングリコールジアクリレート、ポリエチレングリコールジメタクリレート、ヘキサンジオールジアクリレート、ヘキサンジオールジメタクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレート、トリメチルロールプロパントリメタクリレート、トリメチロールプロパンジアクリレート、トリメチロールプロパンジメタクリレート、ペンタエリスリトールテトラアクリレート、ペンタエリスリトールテトラメタクリレート、ペンタエリスリトールトリアクリレート、ペンタエリスリトールトリメタクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサメタクリレート、エチレングリコールジグリシジルエーテルジアクリレート、エチレングリコールジグリシジルエーテルジメタクリレート、ポリエチレングリコールジグリシジルエーテルジアクリレート、ポリエチレングリコールジグリシジルエーテルジメタクリレート、プロピレングリコールジグリシジルエーテルジアクリレート、プロピレングリコールジグリシジルエーテルジメタクリレート、ポリプロピレングリコールジグリジルエーテルジアクリレート、ポリプロピレングリコールジグリジルエーテルジメタクリレート、ソルビトールテトラグリジルエーテルテトラアクリレート、ソルビトールテトラグリシジルエーテルテトラメタクリレートなどを用いることができ、前記した共重合体混合物の固型分１００質量部に対して、０．１〜１００質量部で用いることが好ましい。

また、上記電離放射線硬化性樹脂は電子線により十分に硬化可能であるが、紫外線照射で硬化させる場合には、光重合開始剤、例えば、アセトフェノン類、ベンゾフェノン類、ミヒラーベンゾイルベンゾエート、α−アミノキシムエステル、テトラメチルメウラムモノサルファイド、チオキサントン類などの光重合開始剤と、必要に応じて光増感剤、例えば、ｎ−ブチルアミン、トリエチルアミン、トリ−ｎ−ブチルホスフィンなどを添加する。

また、上記電離放射線硬化性樹脂は、適正な触媒が存在すれば熱エネルギーによっても硬化させることができる。

レリーフ形成層２に用いられる、常温で固体状であり熱成形性を有する電離放射線硬化性樹脂は、例えば凹凸パターンとしてホログラムを複製する場合には、基材1上に、通常０．１〜５０μｍ、望ましくは０．５〜５μｍの膜厚で形成される。なおこの膜厚は、複製しようとする微細凹凸パターンの使用目的によって異なる。

レリーフ形成層２は、例えばスピンコート、ナイフコート、ロールコート、バーコート等既知の塗布方法により、基材１上に形成することができる。またレリーフ形成層２を基材１上に部分的に形成しようとする場合には、スクリーン印刷、グラビア印刷等の一般的な印刷技術を用いるか、或いは転写方法を用いることができる。

上記の基材１に常温で固体状の電離放射線硬化性樹脂からなるレリーフ形成層２を形成したレリーフ形成材３は、レリーフ形成層2が常温で固体状に形成されていて、見かけ上は指触乾燥状態に形成されているから、重ねて保存することが可能である。

基材1とレリーフ形成層２との間には剥離層(図示しない)を形成することができる。剥離層により基材１とレリーフ形成層２との間に、剥離性、耐摩性および印刷適性などを与えることができる。剥離層の樹脂は、アクリル系樹脂、セルロース系樹脂、ビニル系樹脂、ポリエステル系樹脂、ウレタン系樹脂、オレフィン系樹脂、アミド系樹脂、エポキシ系樹脂などの従来既知のものが広く使用できる。この剥離層の膜厚は、通常０．０５〜１０μｍ、望ましくは０．２〜２μｍであることが好ましい。

レリーフパターンシート６のレリーフパターン5は、原版の微細凹凸パターン９に対応する凹凸パターンとして形成される。この微細凹凸パターン９は、レリーフホログラムなどのホログラム、回折格子などの光回折構造、ヘアライン等の凹凸パターンが用いられる。

ホログラムの画像としては実物を撮影した画像、記号、文字、数字、イラスト等が利用できる。ホログラム画像自体は、実物の撮影以外に、ホログラム回折格子を計算で求めたり、デジタルカメラで取り込んだデジタル画像、コンピュータグラフィックスから得られる２次元或いは３次元の画像データから、ホログラフィックステレオグラムなどの適宜な手段により作成することもできる。回折格子は、その輪郭により文字等の画像を表現できる。

レリーフホログラムは、物体光と参照光との光の干渉による干渉縞の光の強度分布が凹凸模様で記録されたホログラムや回折格子が適用できる。該レリーフホログラムとしては、フレネルホログラム、フラウンホーファーホログラム、レンズレスフーリエ変換ホログラム、イメージホログラム等のレーザー再生ホログラム、およびレインボーホログラム等の白色光再生ホログラム、さらにそれらの原理を利用したカラーホログラム、コンピュータホログラム、ホログラムディスプレイ、マルチプレックスホログラム、ホログラフィックステレオグラム、ホログラフィック回折格子などがある。

回折格子としては、ホログラム記録手段を用いたホログラフィック回折格子、の他に精密旋盤や電子線描画装置等を用いて、機械的、描画的に回折格子を作成することにより、計算に基づいて任意の回折格子が得られる回折格子等がある。

これらのホログラム、回折格子は単一に記録しても、あるいは多重に記録しても、組合わせて記録しても何れでもよい。また回折格子は峰の方向および／または峰の間隔および／または凹凸の形状および／または凹凸の高さが、異なる複数の領域を有する集合体、即ち、回折方向の異なる複数の領域を、規則的またはランダムに組合わせると、意匠性のある特異な光輝性が得られる。

なお原版の微細凹凸パターンから、基材４の表面にレリーフパターン５を形成する方法は、公知の各種方法が用いられる。レリーフパターン５の形成方法として、（１）特公平６−８５１０３号公報に記載されている電離放射線硬化性樹脂の表面に複製用原版の微細凹凸パターンを圧着して賦型した後、或いは賦型と同時に、電離放射線を照射して剥離するホログラムの複製方法(セミドライ複製法と言う)や、（２）複製用原版の表面に液状の電離放射線硬化性樹脂を塗布し、押し伸ばして賦型した後に、電離放射線を照射して硬化させ、複製用原版から剥離してスタンパを得るＰｈｏｔｏ Ｐｏｌｙｍｅｒｉｚａｔｉｏｎ法（２Ｐ法と言う）等が挙げられる。

以下、上記（２）の２Ｐ法について説明する。図４は２Ｐ法による原版からレリーフパターンを形成する方法を示す工程図である。まず図４（Ａ）に示すように凹凸レリーフの形成された原版１１を用い、同図（Ｂ）に示すように原版１１に電離放射線硬化性樹脂組成物１２を滴下する。次いで同図（Ｃ）、（Ｄ）に示すように、その上に基材１４を積置し押圧して電離放射線硬化性樹脂組成物１２を押し広げて凹部内に均一に充填された状態とする。次いで同図（Ｅ）に示すように、原版１１側或いは基材１４側から紫外線などの電離放射線を照射して、電離放射線硬化性樹脂組成物１２を硬化させる。同図（Ｆ）に示すように、硬化して一体化した電離放射線硬化性樹脂１３と基材１４とを原版１１から剥離することで、基材１４(基材４)上に電離放射線硬化性樹脂１３からなるレリーフパターン５が作成されたレリーフパターンシート６が得られる。

レリーフパターンシート６の基材４の材質は、金属、ガラス、プラスチックフィルム等が利用できる。例えば円筒状シリンダーとして形成されたロールの表面にレリーフパターンシート６およびレリーフ形成材３を巻き付けて微細凹凸パターンの形成を行なう場合には、光照射装置から照射された光を実質的に透過させることが容易である点から、プラスチックフィルムが好適に用いられる。基材４に用いられるプラスチックフィルムとしては、例えば、レリーフ形成材３の基材１に例示したプラスチックフィルムが利用できる。

光熱変換層７は、レリーフ形成材３側、レリーフパターンシート６側、または両者に形成することができる。光熱変換層７は光８を吸収してこれを熱に変換して発熱するものであればよく、カーボンブラック等の光吸収性色素を熱可塑性樹脂や熱硬化性樹脂等のバインダー樹脂中に溶解、もしくは分散させた層より構成することができる。光熱変換層７の厚さは、通常０．１〜５μｍであり、好ましくは０．３〜３μｍである。

光熱変換層７に用いられる光吸収性色素としては、カーボンブラック以外に、照射する光に応じて種々のものを用いることができる。例えば半導体レーザーに適合するものとして、シアニン系やピリリウム系等のポリメチン系色素、銅フタロシアニン等のフタロシアニン系色素、ナフタロシアニン系色素、ジチオール金属錯塩系色素、ナフトキノン系色素、アントラキノン系色素、トリフェニルメタン系色素、アルミニウム系色素、ジインモニウム系色素等が挙げられる。光熱変換層７は、公知の塗工手段等によりに形成することができる。

光熱変換層７に用いられるバインダー樹脂としては、ポリエステル、アクリル、エポキシ、ブチラール、アセタール、塩化ビニル-酢酸ビニル共重合体、ポリウレタン、熱可塑性高分子量エポキシなどが挙げられる。好ましい樹脂は、ポリエステルである。

本発明方法により形成されたレリーフパターン形成体１０は、そのままで複製用原版に用いることができる。また、基材1側に粘着剤や剥離紙等を積層してラベル形態としたり、基材側に接着層等を積層して転写箔としてホットスタンプ用転写材、サーマルヘッドを用いた加熱転写用に利用できる。

次に、上述したレリーフ形成材３にレリーフパターン５を賦型する方法を利用して、複数のレリーフパターン５を組み合わせることにより、意匠性のある特異な光輝性が得られる画像体の形成方法についてそれぞれ説明する。尚、以下の形成方法において使用するレリーフパターンシート６及びレリーフ形成材３はどちらに光熱変換層７が設けられていてもよい。

例えば、レリーフパターン５が回折格子パターンであるレリーフパターンシート６を、回折格子パターンの方位角が互いに異なるようにして複数枚用意し、転写された各回折格子パターンがレリーフ形成材３上で所定の方向に隣接するように、各回折格子パターンをレリーフ形成層２に賦型してもよい。

これにより、回折格子パターンを回転させると、回折光の輝点で構成される画像パターンが移動するように観察され、いわゆるムービング画像を形成することができる。移動の態様としては、所定の方向に連続的、準連続的、及び不連続に移動する態様がある。一般的な環境下で輝点が連続的に移動するように構成するには、隣接する回折格子間の方位角の変化を５度以内にすればよい。それ以上の大きさで角度変化があると、輝点は準連続的又は不連続に移動する。尚、「方位角」とは、回折格子を構成するラインの平面方向の角度をいう。

各回折格子エリアＳ１…Ｓｎの輝点は、回折格子の方位角と回折角とで決定される。例えば、所定の角度から光が入射した場合に、回折格子エリアＳ１は方位角φ１、回折角ψ１であり、隣接する回折格子エリアＳ２は方位角φ２、回折角ψ２である場合について説明する。図５に示すように、第１の画像体Ｉ−１をＸＹ平面上で回転させると、半球ＳＳに関する輝点は、回折格子エリアＳ１の輝点Ｌ１から回折格子エリアＳ２の輝点Ｌ２へ移動する。従って、各回折格子エリアＳ１…Ｓｎの輝点が半球ＳＳ上で所望の形状を描くような方位角及び回折角を有する複数の回折格子パターン５を選択すればよい。尚、回折角は回折格子ピッチに応じて定まり、回折角を変化させることにより輝点の変化を垂直方向に得ることができる。

以下、ムービング画像が得られる画像体として、図６に示す第１の画像体Ｉ−１を例にして、その形成方法について説明する。当該形成方法においては、レリーフパターン５としての回折格子パターンを有するレリーフパターンシート６を用いる。以下、当該形成方法においてレリーフパターン５を回折格子パターン５という。第１の画像体Ｉ−１は、方位角が異なる複数の回折格子エリアＳ１…Ｓｎが、所定の方向Ｈに隣接して形成される回折格子列Ｒとして構成されている。

次に、上記の要領で選択された回折格子パターンに基づいて回折格子列Ｒの形成方法について図７を用いて具体的に説明する。まず、回折格子エリアＳ１に対応する回折格子パターン５を有するレリーフパターンシート６とレリーフ形成材３とを、上記の要領で密着させて積層体２３とし、その積層体２３をＸＹステージ２２の所定の位置に載置する。続いて、レリーフ形成層２の回折格子エリアＳ１が形成されるべき領域Ａに回折格子パターン５が賦型されるように、光８を光熱変換層７へ向けて照射する。

例えば、領域Ａ内において光８を所定のピッチでスキャン線ＳＣ１を描くように移動すると、回折格子パターン５がその領域Ａ内だけに賦型され、結果として、回折格子エリアＳ１がその形成されるべき領域Ａに形成される。尚、スキャン線ＳＣ１は説明の便宜上示したもので、実際に視認できるものではない。光８の照射開始位置及び照射パターンは、上述したようにＰＣ２４の制御によって行なえばよい。他の回折格子エリアＳ２…Ｓｎのそれぞれについても、回折格子エリアＳ１と同じ要領で、所定の方向Ｈに隣接して形成されるように、対応する回折格子パターン５を当該回折格子パターン５が形成されるべき領域に賦型すればよい。

各回折格子パターンＳ２…Ｓｎが賦型されるべき領域に関する光８の照射開始位置や照射パターンは、ＰＣ２４によって制御すればよい。上記の方法により、回折格子列Ｒがレリーフ形成層２上に形成される。このレリーフ形成材３に更に必要な加工を加えることにより、ムービング画像が観察できる第１の画像体Ｉ−１を得ることができる。各回折格子エリアＳ１…Ｓｎの形成に適応した照射ピッチ、照射強度、移動速度等の光８の照射に関する制御は、各値を予め設定しておきＰＣ２４によって制御すればよい。尚、各回折格子エリアＳ１…Ｓｎの形成順序は問わない。

また、本形態では、各回折格子エリアＳ１…Ｓｎは同じ大きさであるが、エリアによって異なる大きさであってもよい。所定の方向Ｈは直線状である必要はなく、所定の角度で曲がる折れ線状であってもよいし、螺旋状、曲線状であってもよい。また、第１の画像体Ｉ−１に設けられる回折格子列Ｒは複数列あってもよい。

また、レリーフパターンシート６を、レリーフパターン５が互いに異なるようにして複数枚用意し、複数のレリーフパターン５のそれぞれを組み合わせることによって１つの画素集合体が構成され、かつ、画素集合体が複数組み合わされることにより、複数のレリーフパターン５のそれぞれの特性に応じた画像が観察されるように、複数のレリーフパターン５のそれぞれの画素をレリーフ形成層２へ賦型してもよい。

これにより、同一平面状に複数のレリーフパターン５のそれぞれの特性に応じた画像が含められた画像対を得ることができる。レリーフパターン５の特性とは、光の干渉によって得られる画像やその画像が観察される方向等がある。１つの画素集合体は、肉眼で視認できない程度に小さいことが望ましく、光を利用する本発明によれば微細な干渉縞の形成も可能であるので、一定の大きさの画素集合体に含まれるレリーフパターン５の種類を多くしても対応することができる。

以下、異なる観察方向から見ると観察方向に応じて異なる画像を観察することができる画像体として、第２の画像体Ｉ−２を例にして、その形成方法について説明する。当該形成方法においては、レリーフパターン５としてのホログラムパターンを有するレリーフパターンシート６を使用する。以下、当該形成方法においてレリーフパターン５をホログラムパターン５という。

本形態では、４種の画像が４通りの観察方向から得られる第２の画像体Ｉ−２について説明する。第２の画像体Ｉ−２を図８に示すように複数の画素集合体としての分割領域Ｄに分割すると、各分割領域Ｄは図９に示すように更に４つの画素領域Ｐ１〜Ｐ４で構成されている。以下、画素領域Ｐ１〜Ｐ４を特に区別する必要のない時は、単に画素領域Ｐという。尚、図８の各分割領域Ｄの境界線及び図９の各画素領域Ｐの境界線は、説明の便宜上施したもので実際に視認できる線ではない。また、分割領域Ｄは肉眼では視認出来ない大きさであることが望ましい。

画素領域Ｐ１〜Ｐ４のそれぞれには、互いに異なるホログラムパターン５が形成され、画素領域Ｐ１〜Ｐ４のそれぞれが画素として機能することにより、各ホログラムパターン５の特性に応じた画像が各観察方向に表現される。例えば画素領域Ｐ１に対応する観察方向Ｄｉ１では、図８に示す画像Ｇを観察することができるが、画素領域Ｐ２に対応する観察方向Ｄｉ２では、他の画像が観察される。画素領域Ｐ３、画素領域Ｐ４についても同様に他の画素領域Ｐとは異なる観察方向に他の画素領域Ｐとは異なる画像が観察される。従って、第２の画像体Ｉ―２を形成するには、まず、互いに異なる観察方向をそれぞれ有し、互いに異なる画像を表現するホログラムパターン５を選択し、各ホログラムパターンを画素領域Ｐ１〜Ｐ４のそれぞれに１対１に対応付ける。

次に、上記の要領で選択された４種のホログラムパターンに基づいた第２の画像体Ｉ−２の形成方法について図１０を用いて具体的に説明する。まず、各画素領域Ｐ１に、画像Ｇを観察方向Ｄｉ１に表現するホログラムパターン５を形成する方法について説明する。このホログラムパターン５を有するレリーフパターンシート６とレリーフ形成材３とを、上記の要領で密着させて積層体２３とし、その積層体２３をＸＹステージ２２の所定の位置に載置する。次に、レリーフ形成層２の画素領域Ｐ１が形成されるべき領域Ｂ１…Ｂ１のみにホログラムパターン５が賦型されるように、光８を光熱変換層７へ向けて照射する。

画素領域Ｐ１が形成されるべき領域Ｂ１…Ｂ１（斜線部）は、パターン賦型領域ＰＲを分割領域Ｄに分割し、各分割領域Ｄにおいて画素領域Ｐ１に該当する領域を領域Ｂ１とすることによって得られる。パターン賦型領域ＰＲとは第２の画像体Ｉ−２に該当する領域である。例えば、各領域Ｂ１内を、光８で所定のピッチでスキャンさせると、各領域Ｂ１部分に対応するホログラムパターン５のみがレリーフ形成層２に賦型され、結果として、ホログラムパターン５の画素として機能する画素領域Ｐ１が領域Ｂ１に形成される。光８の照射位置及び照射パターンは予めプログラムに設定しておき、ＰＣ２４の制御によって行なえばよい。

尚、各領域Ｂ１は説明の便宜上、肉眼で視認できる大きさで示されているが実際は視認できない大きさである。他の画素領域Ｐ２〜Ｐ４のそれぞれについても、画素領域Ｐ１と同じ要領で、各画素領域Ｐ２〜Ｐ４に対応付けられたホログラムパターン５のレリーフパターンシート６を用いて、当該ホログラムパターン５の画素領域Ｐが形成されるべき領域にそれぞれ賦型すればよい。各画素領域Ｐが形成されるべき領域についての光８の照射位置及び照射パターンは、ＰＣ２４によって制御すればよい。以上の方法により、全ての画素領域Ｐに各ホログラムパターン５が賦型される。このレリーフ形成材３に必要な場合は更に加工することにより、第２の画像体Ｉ−２を得ることができる。

本形態では、分割領域Ｄを４分割して４種のホログラムを表現可能な第２の画像体Ｉ−２を形成したが、１つの分割領域Ｄに含まれる画素領域Ｐの数は２以上であれば特に限定されず、その分割された画素領域Ｐの数だけホログラムパターン５を対応付ければよい。また、図９では、各画素領域Ｐの全体に各ホログラムパターン５が賦型されているが、各画像領域Ｐが表現する画像によっては、画像領域Ｐの一部のみにホログラムパターン５が賦型される場合もある。また、複数のレリーフパターン５として、例えば３原色に対応する各回折格子パターン５を各画素領域Ｐにそれぞれ対応付けることにより、特定の観察方向にカラーホログラムを表現してもよい。

更に、レリーフパターン５を有するレリーフパターンシート６として、第１のレリーフパターンを有する第１のレリーフパターンと、第１のレリーフパターンとは異なる第２のレリーフパターンを有する第２のレリーフパターンシートとを用意し、第２のレリーフパターンが形成された微細領域が肉眼では形状を識別できない大きさで、第１のレリーフパターンで形成された背景領域に組み込まれるように、第１及び第２のレリーフパターンのそれぞれをレリーフ形成層２に賦型してもよい。

これにより、肉眼では第１の回折格子パターンで形成された背景領域は肉眼で視認できるが、第２の回折格子パターンで形成された微細領域はその形状を識別できず、単なる点や線のようにしか視認できない画像体を得ることができる。微細領域は肉眼では第１の回折格子パターン上に点状又は線状の模様のように視認され、顕微鏡等で拡大して初めてその形状を識別することができる。この形状を文字やマークにすれば、セキュリティ手段として利用することができる。

以下、微小領域が背景領域に組み込まれた画像体として、第３の画像体Ｉ−３を例にして、その形成方法について説明する。当該形成方法においては、レリーフパターン５としての回折格子パターンを有するレリーフパターンシート６を使用する。以下、当該形成方法においてレリーフパターン５を回折格子パターン５という。

第３の画像体Ｉ−３は、図１１に示すように、肉眼では第１の回折格子パターンが形成された背景領域ＢＲと、その背景領域ＢＲに組み込まれた点のように見える複数の微細領域ＤＲ…ＤＲとで構成される。肉眼では点のようにしか見えない微細領域ＤＲは、図１２に示すように第１の回折格子パターンとは異なる第２の回折格子パターンによって星型の形状が形成されている。この微細領域ＤＲの形状は顕微鏡等で拡大されることによって初めて視認することができる。以下、この第３の画像体Ｉ−３の形成方法について図１３及び図１４を用いて具体的に説明する。

まず、初めに、図１３に示すように、背景領域ＢＲに形成する第１の回折格子パターン５を有する第１のレリーフパターンシート６とレリーフ形成材３とを上記要領で密着させて積層体２３とし、その積層体２３をＸＹステージ２２の所定の位置に載置する。続いて、レリーフ形成層２の背景領域ＢＲが形成されるべき領域Ｃ１に第１の回折格子パターン５が賦型されるように、光８を光熱変換層７へ向けて照射する。

例えば、背景領域ＢＲが形成されるべき領域Ｃ１内において、光８を所定のピッチでスキャン線ＳＣ３を描くように移動させると、第１の回折格子パターン５がその領域Ｃ１内に賦型され、結果として、背景領域ＢＲが領域Ｃ１に形成される。この場合、第２の回折格子パターン５が賦型される領域部分には第１の回折格子パターン５の賦型は避けるようにして、背景領域Ｂを形成してもよい。光８の照射位置及び照射パターンの制御は、ＰＣ２４の制御によって行なえばよい。尚、光８のスキャン線ＳＣ３は説明の便宜上示すもので実際には視認できない。

次に、第１のレリーフパターンシート６をレリーフ形成材３から剥離して、図１４に示すように、第２の回折格子パターン５を有する第２のレリーフパターンシート６とレリーフ形成材３とを上記要領で密着させて積層体２３とし、その積層体２３をＸＹステージ２２の所定の位置に載置する。続いて、レリーフ形成層２の微細領域ＢＲが形成されるべき領域Ｃ２…Ｃ２に第２の回折格子パターン５が賦型されるように、光８を光熱変換層７へ向けて照射する。

例えば、１つの領域Ｃ２内を、光８で所定のピッチでスキャンさせると、第２の回折格子パターン５がその領域Ｃ２内に賦型され、結果として、微細領域ＤＲがその形成されるべき領域Ｃ２に形成される。光８の照射位置及び照射位置は、ＰＣ２４の制御によって行なえばよい。尚、各領域Ｃ２は説明の便宜上肉眼で視認できる大きさで示されているが、実際は視認できる大きさではない。又、各領域Ｃ２の境界線も説明の便宜上示したものであり、視認できるものではない。上記の方法により、背景領域ＢＲ及び微細領域ＤＲが形レリーフ形成層２上に形成される。このレリーフ形成材３に更に必要な加工を加えることにより、第３の画像体Ｉ−３を得ることができる。

尚、本形態では、第２の回折格子パターンで形成される形状は星型であるが、この形状に限らず、文字や図柄でもよい。また、背景領域ＢＲ及び微細領域ＤＲのそれぞれに使用する各レリーフパターンは、パターンが互いに異なれば足り、回折格子パターンに限らない。

本形態では、第１の画像体Ｉ−１〜第３の画像体Ｉ−３の形成時に積層体２３をＸＹステージに載置いたが、ドラムの側面に真空吸着してもよい。この場合は垂直方向はドラムの回転によって制御し、水平方向は光８のレーザーヘッド２１を水平方向に移動させることによって制御すればよい。また、本形態では、光熱変換層７を独立して設けたが、光熱変換を高める物質を、レリーフ形成材３又はレリーフ形成材６のいずれかの層に含むことにより、光熱変換層７を省略してもよい。

尚、上記形成方法によって得られた第１の画像体Ｉ−１、第２の画像体Ｉ−２、及び第３の画像体Ｉ−３を原版とするレリーフパターンシート６を用いて、各画像体の凹凸パターンが全て賦型されるように光８の照射を制御すれば、容易に各画像体の複製を作成することができる。

ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）シートからなる基材の表面に、光熱変換層、紫外線硬化性樹脂層(未硬化であるが固体状で熱可塑性を有する)を順次形成し、この未硬化の紫外線硬化性樹脂層表面に原版である回折格子パターン（ＯＶＤ）が刻まれたレリーフパターンシート（ＯＶＤシート）を真空吸着法により密着させて積層体を形成した。

次いで、レーザーとして波長８０８．５ｎｍの半導体レーザーを使用し、上記積層体を基材側がレーザー照射側となるようにＸＹステージ上に載置し、図３に示すＸＹステージを移動させて描画をスタートさせる位置にする。ＰＣから描画を指示すると、描画プログラムは出力される画像パターンに従ってＸＹステージを動かしてレーザー照射位置を移動させると共に赤外線レーザーの照射のオン／オフを繰り返して、所定のパターン状に描画した。なおＸＹステージは２０ｍｍ／ｓｅｃの速度で移動させ、レーザースポット径は７２μｍ、レーザー出力は０．９３５Ｗ、１ドット(直径７２μｍ)当たりの照射エネルギーは、９３５０×（０．０７２／２０）＝３３．７ｍＪ、単位長さあたりの照射量は、３３．７×（１／０．０７２）＝４６８ｍＪとなるようにレーザーを照射した。その結果、赤外線レーザーが照射された部分の光熱変換層が発熱し、その光熱変換層に接触している部分の紫外線硬化性樹脂層が溶融して、該紫外線硬化性樹脂層に接触しているレリーフパターンシートであるＯＶＤシートの凹凸形状に対応する凹凸パターンの形状が、紫外線硬化性樹脂層に賦型される。赤外線レーザー照射後に、レリーフパターンシートを剥離して、基材シート表面に回折格子の凹凸パターンが形成された凹凸パターン形成体を得た。なお、光熱変換層、紫外線硬化性樹脂層、レリーフパターンシートは、以下に示す方法で作成した。

［光熱変換層の形成方法］
下記の塗工液組成物を作成し、ＰＥＴシートの表面にグラビアコーティング法で塗工した(塗工量：０．５ｇ／ｍ２)

〔光熱変換層塗工液組成：単位は質量部〕
・カーボンブラック(三善化学:＃２５８) １
・バインダー樹脂(ポリエステル樹脂、東洋紡バイロン２００) １
・ＵＶ硬化剤(三井武田ケミカル社：タケネートＡ１０) ０．１
・溶剤(ＭＥＫ／トルエン＝１／１) ８

[紫外線硬化性樹脂層の形成方法]
下記の配合割合の組成物をメチルエチルケトン（ＭＥＫ）で希釈して組成物の固形分を５０％に調整しインキとし、前記光熱変換層の上からグラビアコーティング法で塗工した(塗工量：２ｇ／ｍ２)。

〔紫外線硬化性樹脂層組成：単位は質量部〕
・ウレタン変性アクリレート（Ａ） １００
・シリコーン(トリメチルシロキシケイ酸含有メチルポリシロキサン、信越化学社製商品名：ＫＦ−７３１２) １
・多官能ウレタンアクリレート(日本合成化学工業社製商品名:紫光ＵＶ−１７００Ｂ)
２５
・光重合開始剤(チバスペシャリティケミカルズ社製商品名：イルガキュア９０７)
５

上記ウレタン変性アクリレート（Ａ）は下記の方法により製造した。
冷却器、滴下ロートおよび温度計付きの２リットルの四つ口フラスコに、トルエン４０ｇおよびメチルエチルケトン（ＭＥＫ）４０ｇをアゾ系の開始剤と共に仕込み、２−ヒドロキシエチルメタクリレート（ＨＥＭＡ）２４．６ｇ、メチルメタクリレート（ＭＭＡ）７３．７ｇ、ジシクロペンテニルオキシエチルメタクリレート２４．６ｇ、トルエン２０ｇ、およびＭＥＫ２０ｇの混合液を滴下ロートを経て、約２時間かけて滴下させながら１００〜１１０℃の温度下で8時間反応させた後、室温まで冷却した。これに、２−イソシアネートエチルメタクリレート(昭和電工社製：カレンズＭＯＩ)２７．８ｇ、トルエン２０ｇおよびＭＥＫ２０ｇの混合液を加えて、ラウリン酸ジブチル錫を触媒として付加反応させた。反応生成物をＩＲ分析し、イソシアネート基の２２００ｃｍ−１の吸収ピークの消失を確認して反応を終了させた。得られたウレタン変性アクリレートの溶液は、不揮発分が４１．０％、該アクリレートのＧＰＣ分析(溶剤ＴＨＦ、標準ポリスチレン換算)による分子量は３万、ポリマー１分子中の二重結合の平均個数は１３．０モル％であった。

[レリーフパターンシートの作成方法]
レリーフパターンシートは２Ｐ法により作成した。易接着ＰＥＴシートに版材用ＵＶ硬化性樹脂(ザ・インクテック社製：ＵＶ−ＳＥＬクリヤーＯＰニス)を滴下し、回折格子パターン樹脂原版にラミネートし、紫外線を仮照射した。その後回折格子パターン樹脂原版を剥離し、易接着ＰＥＴシート表面に形成された回折格子パターンに対応する仮硬化したレリーフパターンに、紫外線を再照射して該レリーフパターンを本硬化させた。

ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）シートからなる基材の表面に、紫外線硬化性樹脂層(未硬化であるが固体状で熱可塑性を有する)を形成し、この未硬化の紫外線硬化性樹脂層表面に、原版である回折格子パターン(ＯＶＤ)が刻まれていると共に光熱変換層が設けられた下記のレリーフパターンシート(ＯＶＤシート)を真空吸着法により密着させて積層体を形成し、実施例１と同様に上記積層体にレーザー光を照射して、レリーフパターンシートであるＯＶＤシートの凹凸形状に対応する凹凸パターンの形状を紫外線硬化性樹脂層に賦型して基材シート表面に回折格子の凹凸パターンが形成された凹凸パターン形成体を得た。なお、光熱変換層をレリーフパターンシートに設ける以外は、実施例1と同じ材料、レーザー描画方法・装置を用いた。

〔レリーフパターンシートの作成方法〕
先ず易接着ＰＥＴシートに光熱変換層を設ける。光変換層は実施例１の塗工組成物と同じ組成物を用いて同じ方法で形成した。次いで該光変換層の上に版材用ＵＶ硬化性樹脂(ザ・インクテック社製：ＵＶ−ＳＥＬクリヤーＯＰニス)を滴下し、回折格子パターン樹脂原版にラミネートし、紫外線を仮照射した後、回折格子パターン樹脂原版を剥離し、紫外線を再照射して該レリーフパターンを本硬化させて、ＰＥＴシート、光熱変換層、レリーフパターンが順次形成されたシートを得た。

本発明微細凹凸パターンの形成方法の一例を示す工程図である。 本発明微細凹凸パターンの形成方法の他の例を示す工程図である。 本発明微細凹凸パターンの形成方法に用いられる装置の一例の概略を示す説明図である。 ２Ｐ法による原版からレリーフパターンを形成する方法を示す工程図である。 回折格子エリアに応じて輝点が移動するようすを示す図である。 図３の装置によって形成された第１の画像体の一例を示す図である。 図３の装置によって図６に示す画像体を形成するようすを示す図である。 図３の装置によって形成された第２の画像体の一例を示す図である。 １つの分割領域に含まれる複数の画素領域を示す図である。 図３の装置によって図８に示す画像体を形成するようすを示す図である。 図３の装置によって形成された第３の画像体を示す図である。 図１１に示す第３の画像体の拡大図である。 図３の装置によって背景領域が形成されるようすを示す図である。 図３の装置によって微細領域が形成されるようすを示す図である。

符号の説明

１ レリーフ形成材の基材
２ レリーフ形成層
３ レリーフ形成材
４ レリーフパターンシートの基材
５ レリーフパターン
６ レリーフパターンシート
７ 光熱変換層
８ 光
９ 微細凹凸パターン
１０ レリーフパターン形成体

Claims (1)

1. 熱可塑性を有する樹脂からなるレリーフ形成層を備えるレリーフ形成材と、表面に原版の微細凹凸パターンに対応するレリーフパターンを有するレリーフパターンシートと、を用い、光熱変換層がレリーフ形成材の基材とレリーフ形成層との間にまたはレリーフパターンシートの基材とレリーフパターンとの間に設けられ、レリーフ形成層とレリーフパターンとが接するようにレリーフ形成材とレリーフパターンシートとを接触させた状態で、光熱変換層に光を照射して光熱変換層を発熱させて、レリーフ形成層にレリーフパターンシートのレリーフパターンに対応する原版の微細凹凸パターンを賦型し、
   レリーフパターンシートを、レリーフパターンが互いに異なるようにして複数枚用意し、複数のレリーフパターンのそれぞれを組み合わせることによって１つの画素集合体が構成され、かつ、画素集合体が複数組み合わされることにより、複数のレリーフパターンのそれぞれの特性に応じた画像が観察されるように、複数のレリーフパターンのそれぞれの画素をレリーフ形成層へ賦型する、ことを特徴とする微細凹凸パターンの形成方法。

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