JP4788940B2 - 燃料電池用セパレータ、その製造方法及び燃料電池 - Google Patents
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Description
したがって、高い導電性を有し、かつ機械的強度に優れる燃料電池用セパレータが求められている。
しかしながら、このものは全体的に均質であり、中心部分も周辺部分も一定比率の黒鉛粉末と樹脂とを有しており、全体に導電性を上げるとすると、周辺部分の強度が低下しやすく、全体的に強度を上げようとすると、中心部分については導電性が不足し、満足する導電性及び強度を得ることができないという問題がある。
すなわち本発明は、導電材と熱硬化性樹脂とを主成分として含む導電性組成物を成形してなる燃料電池用セパレータにおいて、人造黒鉛、天然黒鉛及びカーボンブラックから選択される平均粒子径の異なる導電材を含有する導電性組成物を用いてなり、前記導電性組成物が中心部分から周辺部分にかけて平均粒子径が小さい導電材が多くなるように段階的に変化してなることを特徴とする燃料電池用セパレータを提供するものである。
燃料電池用セパレータは、単位セルを複数積層して構成する燃料電池において、隣接する単位セル間に設けられ、電極との間で燃料ガス流路、酸化ガス流路を形成し、燃料ガスと酸化ガスとを隔てる作用を有するものであり、ガス流路用の溝等が形成されている。
本発明の燃料電池用セパレータは、導電材と熱硬化性樹脂とを含む組成物を所定の形状に成形したものであり、そのまま加工せずに使用するか、又は必要によりこれに溝加工、穴あけ加工等を施した後に使用されるものである。
こうすることにより、成形品の中心部分、すなわち発電部位の導電性が高くなり、燃料電池としての発電特性が向上するだけでなく、周辺部分の強度が高い燃料電池用セパレータを得ることができる。
導電性を段階的に変化させる回数については、特に制限はないが、導電性組成物の数が多くなると取り扱い性及び作業効率が低下することから、用いる導電性組成物の数で2〜5であることが好ましい。
導電材と熱硬化性樹脂との重量比が異なる少なくとも2種の導電性組成物を用いて、導電性組成物を成形したときに、中心部分に近い側の成形部分の体積抵抗率をρi、前記成形部分の外側に隣接する成形部分の体積抵抗率をρoとしたとき、体積抵抗率の比ρo/ρiが1を越えて1.5未満であることを特徴とする。
これは、体積抵抗率の差を小さくすることにより、クラック発生によるガス透過を防止するためである。
その比が1.5を超えると、部分間での熱膨張率の差によりクラックが発生しやすくなり、その結果ガスの透過など電池性能の大きな低下を起こすという懸念がある。
これらの樹脂を単独で又は2種以上を組み合わせて用いることができる。
すなわち各導電性組成物中の導電材の重量割合が大きく変わらず、中心部分の導電性が高く、周辺部分に向かうにしたがって導電性を段階的に低くしたセパレータの形態について詳細に説明する。この場合、導電材と熱硬化性樹脂との重量割合を大きく変えないため、クラックの発生等の問題が生じないので、体積抵抗率の比は特に制限されない。
1)平均粒子径の異なる導電材を含有する導電性組成物を用い、その導電性組成物が中心部分から周辺部分にかけて平均粒子径が小さい導電材が多くなるように変化する、一連の導電性組成物を用いることにより、それら導電材の重量割合が大きく変わらず、成形品の中心部分と周辺部分との導電性が段階的に変化したセパレータが挙げられる。
2)または、アスペクト比の異なる導電材を含有する導電性組成物を用い、前記導電性組成物が中心部分から周辺部分にかけてアスペクト比が小さい導電材が多くなるように変化する、一連の導電性組成物を用いることにより、それら導電材の重量割合が大きく変わらず、成形品の中心部分と周辺部分との導電性が段階的に変化したセパレータが挙げられる。
ここで用いられるアスペクト比とは、粒子の長径の短径に対する比(長径/短径)を表す。
3)比重の異なる導電材を含有する導電性組成物を用い、前記導電性組成物が中心部分から周辺部分にかけて比重が小さい導電材が多くなるように変化する、一連の導電性組成物を用いることにより、それら導電材の重量割合が大きく変わらず、成形品の中心部分と周辺部分との導電性が段階的に変化したセパレータが挙げられる。
すなわち、型内の中心部分に高い導電性を有する導電材に富む導電性組成物を配置し、前記導電性組成物を配置した位置から同心円状に周辺部分に向って段階的に低い導電性を有する導電材に富む導電性組成物を順次配置し、次いで成形する燃料電池用セパレータの製造方法であり、前記導電材の種類を変えることによって、中心部分と周辺部分の導電性を調整するものである。
かかる燃料電池用セパレータの製造方法として好ましいものとして、例えば前記導電性組成物として平均粒子径が異なる導電材を含有する少なくとも2種の導電性組成物を用い、前記型の中心部分から周辺部分にかけて1μmから500μmまでの範囲において平均粒子径が大きい方から小さい方に変化した導電材を含む導電性組成物を配置し成形する方法、
2)前記導電性組成物としてアスペクト比の異なる導電材を含有する少なくとも2種の導電性組成物を用い、前記型の中心部分から周辺部分にかけて1から20までの範囲においてアスペクト比が大きい方から小さい方に変化した導電材を含む導電性組成物を配置し成形する方法、
3)前記導電性組成物として、比重の異なる黒鉛を含有する少なくとも2種の導電性組成物を用い、前記型の中心部分から周辺部分にかけて2.05から2.26までの範囲において比重が大きい方から小さい方に変化した導電材を含む導電性組成物を配置し成形する方法が挙げられる。
前記混練は、ニーダー、加圧型ニーダー、二軸スクリュー式混練機など常用の混練機を使用して行うことができる。混練する際、温度の上昇を伴う場合においては、熱硬化性樹脂成分の変質を防止する目的で、その温度は10〜70℃の範囲に調節することが好ましい。
1)少なくとも2種類の導電性組成物を一定圧力で押し固め形状の安定した塊状物を作成し、成形するのに適当な大きさ、形状になるよう該塊状物を変形または分断して断片を作成し、その後各導電性組成物から得られた各断片を接合されるよう組み合わせて予備成形体を作成する方法、
2)同心円状に区切られた枠組みに少なくとも2種類の導電性組成物を適切な重量投入することにより配置する方法などが挙げられる。
これらの導電性組成物の配置は金型上で直接おこなっても良いし、金型以外の場所で適切に配置された予備成形体をそのまま金型に投入し成形をおこなっても良い。
<曲げ強度の測定評価> 後記実施例で得られた成形板を試験片として、JIS K6911の熱硬化性プラスチックの一般試験方法に準じて支点間距離80mmでの曲げ強度を測定した。また、成形板の中心部分及び周辺部分両方から試験片を採取し評価を行った。
窒素及び空気導入管を設けた1Lの4つ口フラスコに、エピクロン850[ビスフェノールA型エポキシ樹脂、エポキシ当量189、大日本インキ化学工業(株)製]を567g、メタクリル酸250g、t−ブチルハイドロキノン0.25gを仕込み、窒素と空気とを1対1で混合したガス流通下で90℃まで昇温した。ここにトリスジメチルアミノフェノール1.6gを入れ、110℃に昇温して8時間反応させると、酸価が3以下になったので、反応を終了した。80℃付近まで冷却した後、反応容器より取り出し、ビニルエステル樹脂を得た。このビニルエステル樹脂の水酸基価は198であり、二重結合当量は281であった。なお、このビニルエステル樹脂の水酸基価に対応して、水酸基と反応するジフェニルメタンジイソシアネートを混合した。
表−1に記載の配合組成に従って導電材とビニルエステル樹脂とを配合し、森山製作所製DS1−5型加圧ニーダーで20分間混合し、導電性組成物を作成した。その後、各導電性組成物を導電性の高い物を中心部分に配置し、これに対し同心円状に互いに密着できるように導電性の低い物を配置することにより予備成形体を作成した。その後この予備成形体を用いてプレス成形を行い、平板状成形品を得た。
2 燃料、酸化剤、冷却水流路
3 単セル
4 固体高分子型電解質膜
5 燃料極
6 酸化剤極
7 電解質膜電極接合体
8 燃料電池スタック
Claims (6)
- 導電材と熱硬化性樹脂とを主成分として含む導電性組成物を成形してなる燃料電池用セパレータにおいて、人造黒鉛、天然黒鉛及びカーボンブラックから選択される平均粒子径の異なる導電材を含有する導電性組成物を用いてなり、前記導電性組成物が中心部分から周辺部分にかけて平均粒子径が小さい導電材が多くなるように段階的に変化してなることを特徴とする燃料電池用セパレータ。
- 前記導電材が人造黒鉛又は天然黒鉛である請求項1に記載の燃料電池用セパレータ。
- 請求項1又は2の何れかに記載の燃料電池用セパレータを用いてなる燃料電池。
- 型内の中心部分に人造黒鉛、天然黒鉛及びカーボンブラックから選択される平均粒子径の大きな導電材に富む導電性組成物を配置し、前記導電性組成物を配置した位置から同心円状に周辺部分に向かって段階的に平均粒子径の小さい導電材に富む導電性組成物を順次配置し、次いで成形する燃料電池用セパレータの製造方法。
- 前記導電材が人造黒鉛又は天然黒鉛である請求項4記載の燃料電池用セパレータの製造法。
- 前記導電性組成物を予備成形し、次いで得られた予備成形体を成形する請求項4または5に記載の燃料電池用セパレータの製造法。
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