JP4780814B2 - 燃料電池 - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、燃料電池、特に固体高分子型燃料電池に用いられる燃料電池用電極、その製造方法及びこの燃料電池用電極を用いた燃料電池に関する。
【0002】
【従来の技術】
一般に固体高分子型燃料電池は、図7の構造断面図に示す如く、固体高分子電解質膜1を挟んで燃料側の電極2と酸化剤側の電極3とを対峙させて一体化することにより厚さ0.2〜0.5mm程度の単位セルUCを形成し、そしてこのような単位セルUCを複数個積層して燃料電池とされている。
【0003】
そして、燃料として水素リッチのガスを、また酸化剤として空気等の酸素リッチのガスを供給することにより、電力を発生させている。
【0004】
斯かる従来の固体高分子型燃料電池においては、燃料側及び酸化剤側の電極2,3として、通常撥水処理の施されたカーボンペーパー等の多孔質体からなるガス拡散層2B,3B上に、貴金属触媒を担持した炭素粉末とフッ素樹脂とを混合してなる触媒層2A,3Aを接合させたものが用いられている。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】
然し乍ら、従来の固体高分子型燃料電池においては、発電時間の経過に伴って次第に電池電圧が低下する傾向があり、特に上記のように撥水処理の施されたガス拡散層を用いた場合には、その傾向が顕著である。
【0006】
そこで、本発明は、電池電圧の低下を始めとする電池特性の経時的な低下という課題を低減することのできる燃料電池用電極、その製造方法及び燃料電池を提供することを目的とする。
【0008】
【課題を解決するための手段】
上記従来の課題を解決するために、本発明の燃料電池は、触媒層とガス拡散層とを有し、燃料側及び酸化剤側にそれぞれ設けられた燃料電池用電極と、燃料電池用電極の間に挟持された電解質層とから構成される燃料電池において、少なくとも前記燃料側の燃料電池用電極におけるガス拡散層は、撥水処理の施されたカーボンペーパーに導電性粉末を充填してなり、1μm〜100μmの範囲に存在し、他のピークに比べて高い第1のピークと、20nm〜100nmの範囲に存在する第2のピークとを持つ気孔径分布を有することを特徴とする。
【0009】
また、前記導電性粉末は、フッ素樹脂と混合することにより作製したペーストに含まれていることを特徴とする。
【0010】
また、前記導電性粉末が、炭素粉末であることを特徴とする。
【0011】
【発明の実施の形態】
以下に、本発明に係る燃料電池用電極について説明する。
【0012】
図1は、本発明燃料電池用電極の気孔径分布を島津製作所製ポアサイザ9310を使用して水銀圧入法により測定した結果を示す特性図である。尚、同図において実線A及びBは共に本発明燃料電池用電極の測定結果であり、また破線Cは従来の燃料電池用電極の測定結果である。
【0013】
同図に示す如く、破線Cで示した従来の燃料電池用電極においては1μm〜100μmの範囲に1つのピークが観測されるだけである。これに対し、本発明燃料電池用電極の場合には、上記1μm〜100μmの範囲にある第1のピークの他に、実線Aで示す本発明燃料電池用電極にあっては15nm〜1μmの範囲にもブロードな第2のピークが新たに観測され、また、実線Bで示す本発明燃料電池用電極にあっては20nm〜100nmの範囲に比較的シャープな第2のピークが新たに観測される。このように、従来の燃料電池用電極にあっては1μm〜100μmの気孔径を有する比較的大口径の気孔しかなかったのに対し、本発明の燃料電池用電極にあっては上記大口径の気孔に加えて、気孔径15nm〜1μm或いは20nm〜100nmの比較的小口径の気孔も存在している。
【0014】
そして、このような第1のピークと第2のピークとを持つ気孔径分布を有する燃料電池用電極を用いることで、本発明によれば電池電圧の低下を始めとする電池特性の経時的な低下が抑制され、信頼性の向上した燃料電池を提供することができる。
【0015】
また、1μm〜100μmの範囲に存在する第1のピークと、15nm〜1μmの範囲に存在するブロードな第2のピーク、或いは20nm〜100nmの範囲に存在する比較的シャープな第2のピークとを有するガス拡散層を用いた電極であれば、上記のような気孔径分布を有する燃料電池用電極が得られる。
【0016】
即ち、燃料電池用電極は、ロール法によって形成された触媒層をガス拡散層上に配置して接合させる方法、或いはスクリーン印刷法、噴霧法等の方法によってガス拡散層上に直接触媒槽を形成して接合させる方法等によって製造されるが、燃料電池用電極の気孔径分布にはガス拡散層の気孔径分布が反映され、ガス拡散層と殆ど同じ分布が得られるのである。
【0017】
また、斯かる燃料電池用電極は、以下のようにして製造することができる。
【0018】
まず、カーボン織布、カーボン不織布のような多孔質体に、従来と同様にして撥水処理を施す。例えば多孔質体を、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体(FEP)等の撥水性樹脂の分散液に浸漬後、乾燥、焼成することにより撥水処理を施す。
【0019】
そして、本発明においては、このように撥水処理の施された多孔質体に炭素粉末のような導電性粉末を充填し、ガス拡散層とする。
【0020】
充填する導電性粉末としては炭素粉末以外に金属粉末を用いても良いが、固体高分子型燃料電池の運転時には反応ガス中に含まれる水分が電極中を流れることとなる。この際、上記導電性粉末が水分に腐食されるような材質のものであると電極の特性を劣化させることとなるために、上記導電性粉末は炭素粉末のように水に対する耐腐食性を有するものであることが好ましく、この点から炭素粉末が最も好ましい。
【0021】
また、このような導電性粉末を多孔質体に充填する方法としては、例えば導電性粉末をフッ素樹脂と混合することにより作製したペーストを多孔質体上に塗布し、そしてヘラを用いて圧力を加えながら多孔質体中に塗り込む、といった方法を用いることができる。この際に、多孔質体中に塗り込むペーストの量が少ないと、上記第2のピークは15nm〜1μmの範囲に存在するブロードなピークとなり、塗り込む量を多くすると20nm〜100nmの範囲に存在する比較的シャープなピークとなる。
【0022】
尚、上記フッ素樹脂は、導電性粉末の結着剤としての役割を果たすものであり、撥水処理の施された多孔質体中に充填されるものであることから基本性能として撥水性を有することが求められる。このように導電性粉末の結着剤としての役割を果たし、さらに撥水性を有するものとしてはフッ素樹脂が好ましく、具体的にはFEP、PTFE、ETFE(テトラフルオロエチレン−エチレン共重合体)、パーフルオロスルホン酸樹脂等を用いることができる。この中でも特にFEPを用いることにより導電性粉末を多孔質体の厚み方向の深部にまで充填することが可能となるので好ましい。
【0023】
そして、このように導電性粉末の充填されたガス拡散層上に、従来と同様にして触媒層を接合することにより、本発明燃料電池用電極が製造される。
【0024】
ここで、触媒層としては、例えば気孔率75%のカーボンペーパーに、炭素粉末表面に白金微粒子を担持させてなる触媒粉末と結着剤としてのPTFEとを混合して形成した触媒ペーストを、スプレー法、濾過法、ドクターブレード法或いはリバースロールコータ法等の方法を用いて塗布後、乾燥・焼成したものを用いることができる。
【0025】
そして、このようにして形成した触媒層とガス拡散層とを、プレスまたはロール法等の方法を用いて圧接することにより接合することができる。
【0026】
或いは、上記触媒粉末とナフィオン溶液とを混合して作製したペースト状の触媒層をスクリーン印刷法により直接ガス拡散層上に形成し、接合させても良い。
【0027】
以上の様にして、本発明燃料電池用電極が製造される。
【0028】
ところで、本発明により電池電圧の低下を始めとする電池特性の経時的な低下が抑制され、信頼性の向上した燃料電池を提供することができる理由は現在のところ明らかではないが、以下のような理由が推測される。
【0029】
固体高分子型燃料電池に使用される固体高分子電解質膜は、水で膨潤された状態でないとイオン導電性を示さない。そのため、固体高分子型燃料電池では、60〜100℃で加湿した燃料ガス及び/又は酸化剤、或いは燃料ガスと共に水を導入し、電解質膜への水の供給を行っている。
【0030】
ところで、このような水の供給は電極を介して行なわれるために、水が電極中に存在している1μm〜100μmの気孔径を有する比較的大口径の気孔中に滞留し、このために従来においては燃料或いは酸化剤の拡散が阻害されて、電池特性の経時的な低下が生じるものと考えられる。
【0031】
一方、本発明によれば上記大口径の気孔以外に、径が15nm〜1μm或いは20nm〜100nmの比較的小口径の気孔も存在している。従って本発明によれば、例え水が比較的大口径の気孔中に滞留したとしても、小口径の気孔を介してガスが拡散可能であるために、電池特性の経時的な低下を抑制できたものと推察される。
【0032】
尚、一般に多孔質体が水に接する場合、径が小さい孔ほど浸透圧現象にて水を吸収しやすいとされているが、この現象は多孔質材料と水との濡れ性が良い場合に生じる現象であり、本発明のように撥水処理の施された多孔質体にあてはまるものではない。
【0033】
以下に、本発明の実施例について説明する。
(実施例1)
カーボンペーパーからなる多孔質体をFEPの16wt%アルコール溶液からなるフッ素樹脂ディスパージョンに浸漬し、これを380℃で1時間乾燥、焼成することにより撥水処理を施した。そして、このように撥水処理の施された多孔質体に、さらにカーボン粉末(VulcanXC72R)とフッ素樹脂とを混合したペーストを塗り込みガス拡散層Aを作製した。
【0034】
このガス拡散層Aの気孔径分布を、島津製作所製ポアサイザ9310を使用し水銀圧入法にて測定した結果を図2の特性図に示す。同図に示すように気孔径のピークが1μm〜100μmと20nm〜100nmに存在した。
【0035】
また、白金担持カーボンとNafion5wt%溶液とPTFEとを67.9:2.1:30の重量比で混合し、ロール法を用いて作製した2枚の触媒層シート間に、固体高分子電解質膜(Nafion112)を挟んでホットプレス法により接合した。
【0036】
そして、このようにして形成した接合体の両面を夫々上記ガス拡散層Aで挟み圧接することにより、燃料電池Aを作製した。
(実施例2)
上記ガス拡散層A表面に、白金担持カーボンとNafion5wt%溶液とPTFEとを87.6:2.4:20の重量比で混合して形成した触媒ペーストをスクリーン印刷法により塗布し、燃料電池用電極Bとした。
【0037】
この燃料電池用電極Bの気孔径分布を測定した結果を図3の特性図に示す。図2及び図3の比較から明らかな通り、燃料電池用電極Bの気孔径分布にはガス拡散層Aの気孔径分布が反映され、ガス拡散層Aと殆ど同じ分布が得られている。また、ガス拡散層Aで観測されたピークに加えて5nm〜10nmの範囲に小さく第3のピークが観測された。
【0038】
さらに、上記のようにして形成した燃料側及び酸化剤側の燃料電池用電極の間に固体高分子膜(Nafion112)を挟み、ホットプレス法により接合して燃料電池Bを作製した。
(比較例)
カーボンペーパーからなる多孔質体をFEPの16wt%アルコール溶液からなるフッ素樹脂ディスパージョンに浸漬し、これを380℃で1時間乾燥、焼成することにより撥水処理を施して、比較用のガス拡散層Cを作製した。
【0039】
このガス拡散層Cの気孔径分布は、図4の特性図に示す如く、1μm〜100μmの範囲にのみピークが観測された。
【0040】
また、上記ガス拡散層C表面に、白金担持カーボンとNafion5wt%溶液とPTFEとを87.6:2.4:20の重量比で混合して形成した触媒ペーストをスクリーン印刷にて塗布し、燃料電池用電極Cを作成した。
【0041】
この燃料電池用電極Cの気孔径分布を測定した結果、図5の特性図に示す如く、ガス拡散層Cで観測されたピーク(図4参照)に加えて5nm〜10nmの範囲に小さいピークが観測されるものの、15nm〜1μmの範囲にはピークは観測されなかった。
【0042】
さらに、上記のようにして形成した燃料側及び酸化剤側の燃料電池用電極Cの間に固体高分子膜(Nafion112)を挟み、ホットプレス法により接合して燃料電池Cを作製した。
【0043】
そして、以上の様にして作製した燃料電池A,B及びCを以下の運転条件で運転し、夫々の電池電圧の経時変化を測定した。その結果を図6の特性図に示す。
[運転条件]
燃料:純水素(80℃加湿)、Uf(燃料利用率)=70%
酸化剤:空気(74℃加湿)、Uox(酸化剤利用率)=40%
電流密度0.5A/cm2
図6から明らかに、本発明に係る燃料電池A及びBは5000時間を過ぎても電池電圧の低下が生じず、従来の燃料電池Cに比べて電池特性の経時的な低下を抑制することができた。
【0044】
このように、本発明により電池特性の経時的な低下を抑制できた理由は、前述したように本発明の燃料電池用電極にあっては大口径の気孔に加えて、気孔径15nm〜1μm或いは20nm〜100nmの比較的小口径の気孔も存在し、この小口径の気孔を介してガスが拡散するために、電池特性の経時的な低下を抑制できたものと推察される。
【0045】
尚、上記の実施例においては、第2のピークが20nm〜100nmの範囲に存在するガス拡散層或いは燃料電池用電極を用いている。この第2のピークの存在する範囲は、前述の通り撥水処理の施された多孔質体に、導電性粉末を塗り込む際の塗り込み量を調整することにより変化させることができ、塗り込み量を少なくすることで15nm〜1μmの範囲にブロードなピークが現れる。
【0046】
斯かるブロードなピークを有する燃料電池用電極であっても同様に、電池特性の経時的な低下を抑制することができるが、まれに電池電圧が数mV〜数十mV低下するものが生じるため、安定性から考えて、第2のピークが20nm〜100nmの範囲に存在するものの方が好ましい。
【0047】
また、上記の実施例においては燃料側及び酸化剤側の両方に本発明に係る燃料電池用電極を用いたが、燃料側のみに加湿された燃料ガス或いは燃料ガスと同時に水を導入し、酸化剤側には加湿されない酸化剤を導入する燃料電池においては、燃料側にのみ本発明に係る燃料電池用電極を用いるようにしても良い。この場合にあっても電池特性の経時的な低下を抑制することができる。
【0048】
【発明の効果】
以上説明した如く、本発明によれば電池特性の経時的な低下を抑制でき、安定性の向上した燃料電池を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】燃料電池用電極の気孔径分布を示す特性図である。
【図2】実施例1に係るガス拡散層Aの気孔径分布を示す特性図である。
【図3】実施例2に係る燃料電池用電極Bの気孔径分布を示す特性図である。
【図4】比較例に係るガス拡散層Cの気孔径分布を示す特性図である。
【図5】比較例に係る燃料電池用電極Cの気孔径分布を示す特性図である。
【図6】燃料電池の電池電圧の経時変化を示す特性図である。
【図7】従来の燃料電池の構造を示す断面構造図である。
Claims (3)
- 触媒層とガス拡散層とを有し、燃料側及び酸化剤側にそれぞれ設けられた燃料電池用電極と、燃料電池用電極の間に挟持された電解質層とから構成される燃料電池において、
少なくとも前記燃料側の燃料電池用電極におけるガス拡散層は、撥水処理の施されたカーボンペーパーに導電性粉末を充填してなり、1μm〜100μmの範囲に存在し、他のピークに比べて高い第1のピークと、20nm〜100nmの範囲に存在する第2のピークとを持つ気孔径分布を有することを特徴とする燃料電池。 - 前記導電性粉末は、フッ素樹脂と混合することにより作製したペーストに含まれていることを特徴とする請求項1に記載の燃料電池。
- 前記導電性粉末が、炭素粉末であることを特徴とする請求項1または2に記載の燃料電池。
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