JP4752548B2

JP4752548B2 - 元素検出方法及び元素検出装置

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Publication number: JP4752548B2
Application number: JP2006065766A
Authority: JP
Inventors: 康之後藤
Original assignee: Fujitsu Ltd
Current assignee: Fujitsu Ltd
Priority date: 2006-03-10
Filing date: 2006-03-10
Publication date: 2011-08-17
Anticipated expiration: 2026-03-10
Also published as: JP2007242513A

Description

本発明は、試料の構成元素を検出する元素検出方法及び元素検出装置に関し、特に、試料への電界印加によって生じる元素の離脱現象を利用して、試料の構成元素を微細に検出することが可能な元素検出方法及び元素検出装置に関する。

従来より、電界印加により試料から元素を離脱させ、離脱した元素の位置及び飛行時間を位置敏感型検出器（position sensitive detector）で検出することにより、当該試料の元素分布３次元的に検出する、いわゆる３次元アトムプローブ（Three Dimensional Atom Probe：以下、３ＤＡＰと略称する。）が開発されている。なお、位置敏感型検出器は、離脱元素の２次元的な位置を検出するため、２次元位置検出器とも呼ばれる。

この３ＤＡＰは、試料表面の全構成元素を、原子レベルの空間分解能で２次元マップとして表示することができ、さらに深さ方向に拡張していくと、原子分布を３次元的に構成することができる。

一般的な３ＤＡＰの例を図５に示す。図に示すように、３ＤＡＰでは、先端を針状に加工した構造体（針状構造体）からなる試料１１が使用される。この試料１１に高電界を印加し、その表面から元素を電界蒸発させる。そして、この電界蒸発により離脱した元素（離脱イオン２１）の位置及び飛行時間を、上述した位置敏感型検出器１３およびタイマー１７で測定する。なお、元素の種類はこの飛行時間により同定される。

しかしながら、このような試料に高電界を印加するタイプの元素測定装置では、試料を構成する元素が非導電体の場合に、精度の良い測定が出来ないという欠点がある。この欠点を補うものとして、試料に高エネルギーのビームを照射する方法が提案されている（特許文献１参照。）。特許文献１によれば、図６に示すように、検出効率を高める目的で、エキシマレーザ光を試料先端の側方から照射する。
特開平５−６２６３９号公報

しかしながら、特許文献１のように、レーザ光を試料の側方から照射する方式では、試料の裏側に（すなわち、レーザ光が照射される面と反対側の面に）レーザ光が十分に届かないため、均質な測定が出来ないという問題がある。また、レーザ光が試料中を屈折しながら透過し、余分な外乱光として作用する場合もあり、測定を難しくするという問題もあった。

本発明は上記のような問題点に鑑みてなされたものであり、高精度の均質な測定が可能であり、且つ、測定が容易な元素検出方法及び元素検出装置を提供することを目的とする。

上記の課題について、本発明者は、高エネルギービームを、試料の正面から、すなわち位置敏感型検出器が配置されている方向から照射することにより、解決可能であることを見出し、本発明をなすに至った。

本発明の一観点によれば、本発明の元素検出方法は、試料から電界離脱した元素を元素検出手段により検出し、当該元素の位置及び飛行時間を測定する元素検出方法であって、内部に前記試料が配置されるチャンバー内の気圧を調整するステップと、前記元素検出手段に設けられた孔を通過したエネルギービームを前記試料に照射し、前記試料から元素を離脱させるステップと、前記離脱した元素を前記元素検出手段により検出し、前記元素の位置及び飛行時間を測定するステップとを含むことを特徴とする。

また、本発明の他の観点によれば、本発明の元素検出装置は、試料から離脱した元素を検出し、前記元素の位置及び飛行時間を測定する元素検出装置であって、気圧調整が可能であり、内部に前記試料が配置されるチャンバーと、前記チャンバー内で前記試料と対向するように設置されており、前記試料から離脱した元素を検出する元素検出手段と、前記試料にエネルギービームを照射する照射手段とを備え、前記元素検出手段が、前記エネルギービームが通過可能な孔を有するとともに、前記照射手段が前記元素検出手段を挟んで前記試料の反対側に設置され、前記孔を通過したエネルギービームが前記試料に照射されることを特徴とする。

また、本発明の他の観点によれば、試料から離脱した元素を検出し、前記元素の位置及び飛行時間を測定する元素測定装置であって、気圧調整が可能であり、内部に前記試料が配置されるチャンバーと、前記チャンバー内で前記試料と対向するように設置されており、前記試料から離脱した元素を検出する元素検出手段と、前記試料にエネルギービームを照射する照射手段と、前記エネルギービームが通過可能なレンズとを備え、前記レンズ及び前記照射手段が、前記元素検出手段を挟んで前記試料の反対側に、且つ、前記元素検出手段に近い方から前記レンズ，前記照射手段の順に設置され、前記レンズを通過したエネルギービームが、前記元素検出手段の外側から前記試料に向けて照射されることを特徴とする。

本発明によれば、高エネルギービームを、試料の正面から、すなわち位置敏感型検出器が配置されている方向から照射することにより、高精度の均質な測定が可能で、測定が容易な元素検出方法及び元素検出装置を提供することが可能となる。

以下に、本発明の実施形態に係る詳細を、図面を参照しながら説明する。

図１は、実施例１による元素検出装置（３ＤＡＰ）の概略構成を示す模式図である。この元素検出装置１は、図に示すように、内部に試料１１が配置されるチャンバー１０と、試料１１に所定の電界を印加するための電源１２ａと、試料１１から離脱した元素（離脱イオン２１）を検出する元素検出手段である位置敏感型検出器１３と、試料１１との間で高い直流バイアス電圧が印加される引出電極１４とを備えている。なお、位置敏感型検出器１３は、図に示すように、チャンバー１０内で試料１１と対向するように設置される。

また、上記の他に、元素検出装置１は、チャンバー１０内を所望の真空状態とするための真空ポンプ等を含む気圧調節部１５を備えている。

元素検出装置１には更に、試料１１にエネルギービーム２４を照射するための照射手段２３と、照射手段２３にパルス電界を印加するための電源１２ｂと、電源１２ｂおよび位置敏感型検出器１３が接続されたタイマー１７とが備えられている。

ここでは、試料１１として、被測定部材２０上に形成された形態の試料を使用する。被測定部材２０は、図に示すように、先端部分或いは全体が試料１１であるような複数の針状構造体を備えた部材である。なお、試料１１として、図５に示されるような針状構造体からなる単体の試料１１を使用しても構わない。

タイマー１７は、電源１２ｂから照射手段２３へ印加するパルス電圧を起動する機能を有している。タイマー１７は更に、パルス電圧の印加をトリガとして、離脱した元素（離脱イオン２１）の飛行時間を測定する機能も有している。

位置敏感型検出器１３は、平面状の元素検知面を備えており、上記離脱イオン２１の存在する位置を２次元マップとして表示する機能を有している。

電源１２ａは、試料１１と引出電極１４との間に直流バイアス電圧を印加し、試料１１の表面からイオンが離脱しやすくするものである。一方、電源１２bは、図に示すように、照射手段２３にパルス電圧を印加し、試料１１の先端に向けてエネルギービーム２４を照射させる。

引出電極１４は、図に示すように、前記離脱イオン２４が通過可能な空洞を（例えば、中央部に）有する、いわゆる円環形状の電極であり、試料１１と位置敏感型検出器１３との間、試料１１の近傍に位置する。

エネルギービーム２４の照射により、試料１１から電界蒸発した原子は、イオンの状態で引出電極１４の空洞部分を通過し、位置敏感型検出器１３へ向かって飛行する。

照射手段２３は、図に示すように、位置敏感型検出器１３を挟んで、試料１１と反対側に設置される。位置敏感型検出器１３には、中央付近にエネルギービームが通過可能な孔１９が設けられており、エネルギービーム２４が、この孔１９を通過して試料１１側に照射される。このとき、エネルギービーム２４は引出電極１４の空洞部分を通過するようにしてよい。

孔１９の大きさは、例えば、直径が１００μｍ程度であればよい。なお、孔１９が存在する範囲については位置敏感型検出器１３における検出ができなくなるため、孔１９の大きさは、エネルギービーム２４が通過できる最小の孔径であることが望ましい。

また、照射手段２３は、例えばフェムトパルスの半導体励起チタンサファイヤレーザ等を有し、試料１１への電界の印加に同期して、当該試料１１の表面に（例えばレーザ光等の）エネルギービーム２４を照射する。なお、照射手段２３として電子線照射機構を使用し、試料１１に電子線を照射するようにしても良い。

このように、レーザ光等のエネルギービーム２４を、試料１１に対して、その正面から、すなわち位置敏感型検出器１３が配置されている方向から照射することにより、試料１１の先端部分の表面全体にエネルギービーム２４が均一に照射される。このため、試料１１先端から元素離脱が偏り無く行なわれ、高精度の均質な測定が可能となる。

また、エネルギービーム２４の入射角度の関係で、試料１１内部を透過するエネルギービーム２４の量が少なくなり、透過したエネルギービーム２４が余分な外乱光として悪影響を与えるという問題も解消される。

−３ＤＡＰを使用した元素検出フロー−
以下に、３ＤＡＰを使用して元素を検出する工程の例を、図を用いて説明する。ここでの説明には、図２と図３を使用する。図２は、実施例１による元素検出方法を示したフローチャートである。

先ず、チャンバー１０内において、位置敏感型検出器１３の元素検知面１３ａと試料１１の先端が対向するように、被測定部材２０を設置する。この状態で、気圧調節部１５の作動により、チャンバー１０を所定の真空度に調節する（ステップＳ１）。ここでは、例えば、いわゆる超高真空状態となる２×１０^−８Ｐａ程度の圧力に設定する。

なお、この気圧調整後、電界蒸発を促進させる目的で、試料１１の元素に吸着し易い（吸着率の高い）ガスをチャンバー１０内に導入するようにしても良い。この試料１１の元素に吸着し易いガスとしては、例えば、窒素（Ｎ_２）ガスが挙げられる。

続いて、タイマー１７を起動させるとともに、被測定部材２０に電源１２ａの直流バイアス電圧に加える。そして、この状態で、電源１２ｂに例えば５ｋＶのパルス電圧を発生させ、照射手段２３に印加する。（ステップＳ２）。

このパルス電圧の印加により、照射手段２３からエネルギービーム２４が試料１１の先端部に照射される。

具体的には、この電界蒸発現象を利用して、試料１１の表面から順に、１原子層づつ電界蒸発していく。このとき、１回のエネルギービーム２４照射（すなわち１回のパルス電圧の印加）により、１原子のイオンを離脱させるのが理想的であるが、１回のパルス電圧の印加により同時に複数の原子が電界蒸発するという事態を避けるために、例えば、１０回から１００回程度のエネルギービーム２４の印加によって、１原子の電界蒸発が生じるようにパルス電圧を調節しても良い。

続いて、電界蒸発した離脱イオン２１が位置敏感型検出器１３に到達した際の位置、すなわち、位置敏感型検出器１３の元素検出面１３ａにおける座標を測定する。なお、この位置の測定を行なうとともに、タイマー７により離脱イオン２１の飛行時間を測定する（ステップＳ３）。

そして、この離脱イオン２１の位置及び飛行時間の測定結果を、図示しない記憶手段（不図示）に蓄積する。次に、ステップＳ３及びＳ４からなる一連の工程を繰り返し実行し（ステップＳ４）、試料１１を構成する各層の元素のうち、分析を希望する分を全て電界蒸発させる。

次に、蓄積した測定結果のデータを使用し、先ず、試料１１の各層について２次元的なマップを作成する（ステップＳ５）。このとき、所定の座標について深さ方向に拡張させたマップを作成しても良い。

このようにして得られた２次元マップのデータを、コンピュータ等の計算手段（不図示）を用いて所定の計算処理を行うことにより、試料１１の原子分布を３次元的に再構成する（ステップＳ６）。

次に、実施例１における変形例を、図３を参照しながら説明する。図３は、実施例２による元素検出装置（３ＤＡＰ）の概略構成を示す模式図である。

本実施例は、実施例１で説明した形態について、試料１１（被測定部材２０）に照射されるエネルギービーム２４が、照射手段２３に接続された光ファイバー２５の先端から出射されるようにした例である。

光ファイバー２５と照射手段２３とが接続される箇所には、例えば、照射手段２３からのエネルギービーム２４（例えば、レーザ光）を光ファイバー２５に導くための光コネクタ２６が設けられる。光コネクタ２６は、例えば、図示しない集光レンズを使用して、照射手段２３からのエネルギービーム２４を光ファイバー２５の中心部（コアの部分）に集光する。

その他の形態については、実施例１と同様であるため説明を省略する。

このように、光ファイバー２５を使用することにより、エネルギービーム２４を試料１１の近くまで導くことになり、自由度の高いルートで、確実にエネルギービーム２４を試料１１へ照射することが可能となる。

本実施例は、位置敏感型検出器１３に孔１９を設けずに、光を集光するレンズを使用した例である。本実施例を、図４を使用して説明する。図４は、実施例３による元素検出装置（３ＤＡＰ）の概略構成を示す模式図である。

レンズ２７はエネルギービーム２４が通過可能な材質からなり、図に示されるように、位置敏感型検出器１３を挟んで被測定部材２０の反対側に（具体的には、位置敏感型検出器１３と照射手段２３との間に）設置される。すなわち、位置敏感型検出器１３から近い方からレンズ１３，照射手段２３の順に設置される。

照射手段２３とレンズ２７との間には、図に示すように、例えば、複数の光ファイバー２８が設けられ、この光ファイバー２８により、照射手段２３から出射されたエネルギービーム２４がレンズ２７の所定の面まで導かれる。そして、位置敏感型検出器１３の外側から、被測定部材２０に形成された試料１１の先端部に向けてエネルギービーム２４が照射される。なお、エネルギービーム２４の出力が十分であれば、光ファイバー２８は１本でも構わない。

本実施例のように、光を集光するレンズ２７を使用することにより、位置敏感型検出器１３に孔を開けないでも済むというメリットがある。

以上、本発明の特徴を詳述した。本発明の好ましい諸形態を付記すると、以下の通りである。
（付記１）
試料から電界離脱した元素を元素検出手段により検出し、当該元素の位置及び飛行時間を測定する元素検出方法であって、
内部に前記試料が配置されるチャンバー内の気圧を調整するステップと、
前記元素検出手段に設けられた孔を通過したエネルギービームを前記試料に照射し、前記試料から元素を離脱させるステップと、
前記離脱した元素を前記元素検出手段により検出し、前記元素の位置及び飛行時間を測定するステップとを含む
ことを特徴とする元素検出方法。
（付記２）
前記試料に前記エネルギービームを照射する前に、空洞を有する引出電極にバイアス電圧を印加するステップを更に備え、
前記エネルギービームが前記空洞内を通過して前記試料に照射される
ことを特徴とする付記１に記載の元素検出方法。
（付記３）
前記試料に照射される前記エネルギービームが光ファイバーの先端から出射される
ことを特徴とする付記１または２に記載の元素検出方法。
（付記４）
試料から離脱した元素を検出し、前記元素の位置及び飛行時間を測定する元素検出装置であって、
気圧調整が可能であり、内部に前記試料が配置されるチャンバーと、
前記チャンバー内で前記試料と対向するように設置されており、前記試料から離脱した元素を検出する元素検出手段と、
前記試料にエネルギービームを照射する照射手段とを備え、
前記元素検出手段が、前記エネルギービームが通過可能な孔を有するとともに、前記照射手段が前記元素検出手段を挟んで前記試料の反対側に設置され、前記孔を通過したエネルギービームが前記試料に照射される
ことを特徴とする元素検出装置。
（付記５）
前記試料と元素検出手段との間に配置されてバイアス電圧が印加され、前記離脱した元素が通過可能な空洞を有する引出電極を更に備える
ことを特徴とする付記４に記載の元素検出装置。
（付記６）
前記エネルギービームが、前記照射手段に接続された光ファイバーの先端から出射される。
ことを特徴とする付記６または７に記載の元素検出装置。
（付記７）
試料から離脱した元素を検出し、前記元素の位置及び飛行時間を測定する元素測定装置であって、
気圧調整が可能であり、内部に前記試料が配置されるチャンバーと、
前記チャンバー内で前記試料と対向するように設置されており、前記試料から離脱した元素を検出する元素検出手段と、
前記試料にエネルギービームを照射する照射手段と、
前記エネルギービームが通過可能なレンズとを備え、
前記レンズ及び前記照射手段が、前記元素検出手段を挟んで前記試料の反対側に、且つ、前記元素検出手段に近い方から前記レンズ，前記照射手段の順に設置され、
前記レンズを通過したエネルギービームが、前記元素検出手段の外側から前記試料に向けて照射される
ことを特徴とする元素検出装置。
（付記８）
前記レンズを通過した複数のエネルギービームが集光して、前記試料に照射される
ことを特徴とする付記７に記載の元素検出装置。

本発明の活用例としては、例えば、ガリウム砒素（ＧａＡｓ）等についての不純物濃度の組成分析が典型的であるが、その他、ハード・ディスク装置（ＨＤＤ）等に使用されるＧＭＲ素子についての多層薄膜積層構造等の３次元構造解析にも利用可能である。

は、本発明の実施例１に係る元素検出装置（３ＤＡＰ）の概略構成を示す模式図である。は、本発明の実施例１に係る元素検出方法を示すフローチャートである。は、本発明の実施例２に係る元素検出装置（３ＤＡＰ）の概略構成を示す模式図である。は、本発明の実施例３に係る元素検出装置（３ＤＡＰ）の概略構成を示す模式図である。は、従来の一般的な３ＤＡＰの例である。は、従来のレーザ光を使用した３ＤＡＰの例である。

符号の説明

１…元素検出装置
１０…チャンバー
１１…試料
１２ａ、１２ｂ…電源
１３…位置敏感型検出器
１３ａ…元素検知面
１４…引出電極
１５…気圧調節部
１７…タイマー
１９…孔
２０…被測定部材
２１…離脱イオン
２３…照射手段
２４…エネルギービーム
２５、２８…光ファイバー
２６…光コネクタ
２７…レンズ

Claims

試料から電界離脱した元素を元素検出手段により検出し、当該元素の位置及び飛行時間を測定する元素検出方法であって、
内部に前記試料が配置されるチャンバー内の気圧を調整するステップと、
前記元素検出手段に設けられた孔を通過したエネルギービームを前記試料に照射し、前記試料から元素を離脱させるステップと、
前記離脱した元素を前記元素検出手段により検出し、前記元素の位置及び飛行時間を測定するステップとを含み、
前記試料に照射される前記エネルギービームが光ファイバーの先端から出射される
ことを特徴とする元素検出方法。
試料から離脱した元素を元素検出手段により検出し、前記元素の位置及び飛行時間を測定する元素測定方法であって、
内部に前記試料が配置されるチャンバー内の気圧を調整するステップと、
レンズを通過したエネルギービームを前記元素検出手段の外側から前記試料に照射し、前記試料から元素を離脱させるステップと、
前記離脱した元素を前記元素検出手段により検出し、前記元素の位置及び飛行時間を測定するステップとを含み、
前記レンズ及び前記照射手段が、前記元素検出手段を挟んで前記試料の反対側に、且つ、前記元素検出手段に近い方から前記レンズ，前記照射手段の順に設置され、
前記レンズを通過したエネルギービームが、前記元素検出手段の外側から前記試料に向けて照射される
ことを特徴とする元素検出方法。
試料から離脱した元素を検出し、前記元素の位置及び飛行時間を測定する元素検出装置であって、
気圧調整が可能であり、内部に前記試料が配置されるチャンバーと、
前記チャンバー内で前記試料と対向するように設置されており、前記試料から離脱した元素を検出する元素検出手段と、
前記試料にエネルギービームを照射する照射手段とを備え、
前記元素検出手段が、前記エネルギービームが通過可能な孔を有するとともに、前記照射手段が前記元素検出手段を挟んで前記試料の反対側に設置され、前記孔を通過したエネルギービームが前記試料に照射され、
前記試料に照射される前記エネルギービームが光ファイバーの先端から出射される
ことを特徴とする元素検出装置。
試料から離脱した元素を検出し、前記元素の位置及び飛行時間を測定する元素測定装置であって、
気圧調整が可能であり、内部に前記試料が配置されるチャンバーと、
前記チャンバー内で前記試料と対向するように設置されており、前記試料から離脱した元素を検出する元素検出手段と、
前記試料にエネルギービームを照射する照射手段と、
前記エネルギービームが通過可能なレンズとを備え、
前記レンズ及び前記照射手段が、前記元素検出手段を挟んで前記試料の反対側に、且つ、前記元素検出手段に近い方から前記レンズ，前記照射手段の順に設置され、
前記レンズを通過したエネルギービームが、前記元素検出手段の外側から前記試料に向けて照射される
ことを特徴とする元素検出装置。