JP4733017B2 - 希土類ヨウ化物タイプのシンチレータ結晶 - Google Patents

Description

本発明は、希土類ヨウ化物タイプの無機シンチレータ結晶、当該結晶を得ることができる製造プロセス、並びに特にはγ線及び／又はＸ線検出器における当該結晶の使用に関する。

シンチレータ結晶は、γ線、Ｘ線、宇宙線、及びそのエネルギーが特には１ｋｅＶ〜１０ＭｅＶの範囲に及ぶ粒子のための検出器において広く使用されている。

シンチレータ結晶は、シンチレーション波長の範囲において透過性でかつ光パルスの放出によって入射放射線に反応する結晶である。光パルスは結晶に依存し、可能な限り強い。このパルスは、吸収されたＭｅＶ当たりのフォトン数において物質により吸収された入射エネルギーに対する比として表される。その発光が可能な限り強い結晶が求められている。

検出器は、このような結晶、一般的には単結晶から作製することができ、そこでは、検出器が有する結晶によって放出された光が光検出手段（又は光検出器、例えば、光電子増倍管）に結びつけられ、受信した光パルスの数及びそれらの強度に比例した電気信号が作り出される。このような検出器は、核医学、物理学、化学及び石油試掘の分野において、厚さ又は重さの量を測定するために産業において特に使用されている。

シンチレータ材料のための別の所望のパラメータは、第一にρ.Ｚ⁴に依存するＸ線又はγ線のためのその阻止能である（ρは密度であり、Ｚは化合物の有効原子番号である）。第２の基準は、吸収される入射フォトン当たりのその発光効率であり、以下、本明細書において、¹³⁷Ｃｓの主γ線放射エネルギー６６２ｋｅＶにおけるフォトン／ＭｅＶで表される。

改善することが望ましい他のパラメータの１つはエネルギー分解能である。

実際に、核検出器に関する用途（Ｘ線、α線、β線、γ線、電子、中性子及び他の荷電粒子の検出）の大部分においては、優れたエネルギー分解能が望まれる。核放射線検出器のエネルギー分解能により、近接した放射線を分離するその能力が効果的に決定される。それは、通常、所与の入射エネルギーにおける所与の検出器に関して、この検出器によって得られるエネルギースペクトルのピーク中心でのエネルギーに対する関係ピークの半値幅の比として決定される（例えば、Ｇ．Ｆ，Ｋｎｏｌｌの「Ｒａｄｉａｔｉｏｎ Ｄｅｔｅｃｔｉｏｎ ａｎｄ Ｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔ」，Ｊｏｈｎ Ｗｉｌｅｙ ａｎｄ Ｓｏｎｓ，Ｉｎｃ，第２版，１１４頁を参照されたい）。以下、本明細書においては、実施されるすべての測定に関し、分解能は¹³⁷Ｃｓの主γ線放射エネルギー６６２ｋｅＶで決定される。

エネルギー分解能数が小さくなるにつれて、検出器の品質がよくなる。約７％のエネルギー分解能が良い結果を得ることができるようにするのに十分であると考えられるが、このパラメータをさらに改善することがなお望ましい。実際に、例として、種々の放射性同位元素を分析するのに用いられる検出器の場合には、より優れたエネルギー分解能によって検出器はこれらの同位元素をより良く区別することができる。（より低い分解能値として現れる）エネルギー分解能の改善はまた、医療用撮像装置、例えば、アンガーγカメラ又は陽電子放射断層撮影法（ＰＥＴ）タイプの医療用撮像装置に関して特に有利である。というのも、それによって画像のコントラストと品質を大きく改善することができ、したがって、腫瘍のより正確でかつより早期の検出が可能となるからである。

別の非常に重要なパラメータは、シンチレーションの減衰時間である。このパラメータは、通常、（Ｎｕｃｌ．Ｉｎｓｔｒ ａｎｄ Ｍｅｔｈ．Ａ３３６（１９９３）２５３においてＷ．Ｗ．Ｍｏｓｅｓにより記載される）「Ｓｔａｒｔ Ｓｔｏｐ」又は「Ｍｕｌｔｉ Ｈｉｔ」として知られる方法によって測定される。検出器の動作周波数を高くすることができるよう可能な限り短い減衰時間が望ましい。核医学画像の分野においては、これによって、例えば、検査時間を相当に低減することができる。加えて、より短い減衰時間により、同時の事象を検出する装置の時間分解能を改善することができる。これはＰＥＴに関する場合であり、そこでは、シンチレータの減衰時間を低減することで、より高い精度で以って同時でない事象を排除することにより画像を有意に改善することができる。

公知でかつ広く使用されているシンチレータ結晶の系統群は、タリウムをドープしたヨウ化ナトリウムタイプのＮａＩ（Ｔｌ）である。このシンチレータ材料は、Ｒｏｂｅｒｔ Ｈｏｆｓｔａｄｔｅｒによって１９４８年に発見され、現代のシンチレータの基礎を形成し、他の材料に対する５０年近い研究にもかかわらず、依然としてこの分野において支配的な材料であり続けている。その発光効率は３８，０００〜４０，０００フォトン／ＭｅＶの範囲である。しかしながら、これらの結晶は、約２３０ナノ秒の遅いシンチレーション減衰を有する。しかも、（¹³⁷Ｃｓによって照射された場合に約７％である）それらのエネルギー分解能及びさらにそれらの阻止能（ρ^*Ｚ⁴＝２４×１０⁶）は平均以下である。

同様に用いられる材料は、用途に応じて純粋な形態で使用することができるか又はタリウム（Ｔｌ）若しくはナトリウム（Ｎａ）をドープすることができるＣｓＩである。しかしながら、ＣｓＩ（Ｔｌ）及びＣｓＩ（Ｎａ）は、長い減衰時間、特には５００ナノ秒を超える減衰時間を有する。

有意な開発を受けたシンチレータ結晶の系統群は、特にはその高い阻止能のためにゲルマニウム酸ビスマス（ＢＧＯ）タイプのものである。しかしながら、ＢＧＯ系統群の結晶は長い減衰時間を有し、そのためこれらの結晶の使用は低いカウントレートに関する用途に限定される。加えて、（吸収されたＭｅＶ当たりのフォトン数で表される）それらの発光効率は、ＮａＩ：Ｔｌ結晶の発光効率よりも４〜５倍低い約８，０００〜９，０００フォトン／ＭｅＶのままである。

シンチレータ結晶のより最近の系統群は、１９９０年代に開発され、セリウムで活性化されたルテチウムオキシオルトシリケート、ＬＳＯ（Ｃｅ）である。しかしながら、これらの結晶は非常に不均質であり、非常に高い融点（約２２００℃）を有する。それらのエネルギー分解能は、少しも優れておらず、たいていの場合、¹³⁷Ｃｓ放射線下で１０％を超える。

ＸＬｎ₂Ｃｌ₇とＸＬｎ₂Ｂｒ₇が同様に知られており、これらの２つの系統群はセリウムでドープされ、Ｘはアルカリ金属、特にはＣｓ又はＲｂを表し、Ｌｎは希土類を表す。これらの化合物のうち、ＲｂＧｄ₂Ｂｒ₇：Ｃｅが最も魅力的であるが、製造に費用がかかる。さらには、Ｒｂは、同位元素⁸⁷Ｒｂのために高い背景輻射ノイズレベルを示し、このノイズによってシンチレータの出力信号の品質が変化する。他の研究がＫ₂ＬａＣｌ₅：Ｃｅによって実施されている（Ｈａｎｓ ｖａｎ’ｔ Ｓｐｉｊｋｅｒらの［Ｒａｄ．Ｍｅａｓ．２４（４）（１９９５）３７９−３８１］，［Ｊ．Ｌｕｍｉｎ．８５（１９９９）１−１０］を参照されたい）。しかしながら、その発光効率はＮａＩ：Ｔｌの発光効率の半分しかなく（２０，０００フォトン／ＭｅＶ）、材料の発光は遅い構成要素を含んでいる。加えて、入射Ｘ線又はγ線に関するその阻止能は低い（ρ^*Ｚ⁴＝１１×１０⁶）。

国際公開第０１／６０９４４号パンフレット及び同第０１／６０９４５号パンフレットでは、それぞれＬｎ_1-xＣｅ_xＣｌ₃及びＬｎ_1-xＣｅ_xＢｒ₃タイプの組成物（式中、Ｌｎはランタニド又はランタニドの混合物から選択され、ｘはセリウムによるＬｎのモル置換度である）とりわけＬａＣｌ₃：Ｃｅ及びＬａＢｒ₃：Ｃｅが、２５〜３５ナノ秒の速い成分で以って速い減衰時間を示し、２．９〜３．１％に達する優れたエネルギー分解能を示すことが教示されている。しかしながら、それらの阻止能は中程度のままであり、特にはＬａＢｒ₃：０．５％Ｃｅに関して２５×１０⁶に等しい。

Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ ｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅ ８５，１９９９，２１−３５（Ｇｕｉｌｌｏｔ−Ｎｏｅｌら）において発表された論文では、０．４５％のＣｅをドープしたＬｕＣｌ₃結晶が、６６２ｋｅＶで５，７００フォトン／ＭｅＶの発光強度と１８％のエネルギー分解能を示すことが教示されている。さらには、０．４６％のＣｅをドープしたＬｕＢｒ₃結晶が、６６２ｋｅＶで１８，０００フォトン／ＭｅＶの発光強度と８％のエネルギー分解能を示すことが教示されている。

本発明の主題は、化学式Ａ_xＬｎ_(y-y’)Ｌｎ’_y’Ｉ_(x+3y)を有するヨウ化物タイプの無機シンチレータ材料であって、式中、
ＡがＬｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓから選択される少なくとも１つの元素を表し、
ＬｎがＬａ、Ｇｄ、Ｙ、Ｌｕから選択され、当該化学式において原子価３＋である少なくとも第１の希土類を表し、
Ｌｎ’がＣｅ、Ｔｂ、Ｐｒから選択され、当該化学式において原子価３＋である少なくとも第２の希土類を表し（当該第２の希土類は以下の記載において「ドーパント」とも称される）、
ｘが整数でかつ０、１、２又は３を表し、
ｙが０よりも大きく３よりも小さい整数又は非整数であり、
ｙ’が０よりも大きくｙよりも小さい整数又は非整数である
無機シンチレータ材料である。

本発明による材料は、高い阻止能と、速い減衰時間、特には１００ナノ秒未満の減衰時間と、優れたエネルギー分解能（特には６６２ｋｅＶで６％未満）と、高い発光強度を示す。

本発明による材料は、本発明の技術分野において通常の不純物を含む場合がある。通常の不純物とは、一般には質量濃度が特に０．１％未満、さらには０．０１％未満である原料に由来する不純物、及び／又は体積濃度が特に１％未満である寄生的な化学相（例えば、Ｋ₂ＬａＩ₅中のＫｌ相）である。

上記式中のＬｎ’については、Ｃｅ、次にＴｂ、次にＰｒが好ましい。

ｙ’は、好ましくは０．００１ｙ〜０．９ｙ（これはＬｎ’によるＬｎのモル置換度が０．１％〜９０％であることを意味する）、より好ましくは０．００１ｙ〜０．１ｙ、さらには０．００１ｙ〜０．０１ｙである。とりわけ、ｙ’は０．００３ｙ〜０．０１ｙであることができる。とりわけ、ｙは１であることができる。ＬｎがＬａである場合には、ｘは０でないことが好ましい。

本発明による材料を以下に挙げることができる。即ち、
・Ｋ₂Ｌａ_(1-y’)Ｃｅ_y’Ｉ₅
・Ｋ₂Ｌａ_(1-y’)Ｔｂ_y’Ｉ₅
・Ｌｕ_(1-y’)Ｃｅ_y’Ｉ₃
・Ｌｕ_(1-y’)Ｔｂ_y’Ｉ₃
・Ｃｓ₃Ｌａ_(1-y’)Ｃｅ_y’Ｉ₆
・Ｃｓ₃Ｌａ_(1-y’)Ｔｂ_y’Ｉ₆
・Ｃｓ₃Ｌｕ_(1-y’)Ｃｅ_y’Ｉ₆
・Ｃｓ₃Ｌｕ_(1-y’)Ｔｂ_y’Ｉ₆
・Ｃｓ₃Ｌｕ_(2-y’)Ｃｅ_y’Ｉ₉
・Ｃｓ₃Ｌｕ_(2-y’)Ｔｂ_y’Ｉ₉
・Ｎａ₃Ｇｄ_(1-y’)Ｃｅ_y’Ｉ₆
・Ｎａ₃Ｇｄ_(1-y’)Ｔｂ_y’Ｉ₆
・Ｋ₃Ｇｄ_(1-y’)Ｃｅ_y’Ｉ₆
・Ｋ₃Ｇｄ_(1-y’)Ｔｂ_y’Ｉ₆
・Ｃｓ₃Ｇｄ_(1-y’)Ｃｅ_y’Ｉ₆
・Ｃｓ₃Ｇｄ_(1-y’)Ｔｂ_y’Ｉ₆
・Ｃｓ₃Ｇｄ_(2-y’)Ｃｅ_y’Ｉ₉
・Ｃｓ₃Ｇｄ_(2-y’)Ｔｂ_y’Ｉ₉
・Ｋ₃Ｌｕ_(1-y’)Ｃｅ_y’Ｉ₆
・Ｋ₃Ｌｕ_(1-y’)Ｔｂ_y’Ｉ₆
・Ｃｓ₃Ｌｕ_(2-y’)Ｃｅ_y’Ｉ₉
・Ｃｓ₃Ｌｕ_(2-y’)Ｔｂ_y’Ｉ₉
・Ｋ₃Ｙ_(1-y’)Ｃｅ_y’Ｉ₆
・Ｋ₃Ｙ_(1-y’)Ｔｂ_y’Ｉ₆
・Ｃｓ₃Ｙ_(1-y’)Ｃｅ_y’Ｉ₆
・Ｃｓ₃Ｙ_(1-y’)Ｔｂ_y’Ｉ₆
・Ｃｓ₃Ｙ_(2-y’)Ｃｅ_y’Ｉ₉
・Ｃｓ₃Ｙ_(2-y’)Ｔｂ_y’Ｉ₉

材料Ｋ₂Ｌａ_(1-y’)Ｃｅ_y’Ｉ₅とＬｕ_(1-y’)Ｃｅ_y’Ｉ₃が特に好適である。

本発明による材料は、さらに電子エネルギーレベルを考慮して最適化することができる。とりわけ、発光ピークに関して責任のあるエネルギーの移行が考えられる場合には、バンドギャップ内のこれらのエネルギーレベルの位置が非常に重要であることが観測される。これによって、本発明による幾つかの化合物に関する優先則の基礎を形成することができる。

１つの実施態様によれば、本発明によるシンチレータ材料は、その寸法が高エネルギー放射線（特には１００ｋｅＶを超える）を含む効率的に検出される放射線を停止及び検出できるほど十分大きい高い透明性の部品を得ることができる単結晶である。これらの単結晶の体積は、特には１０ｍｍ³程度、時に１ｃｍ³を超え、さらには１０ｃｍ³を超える。

別の実施態様によれば、本発明によるシンチレータ材料は、例えば、バインダーと混合された粉末形態、そうでなければゾルゲル形態の結晶化された粉末又は多結晶である。

本発明による材料は、特には、例えば、真空シールされた石英球において、鉛直方向のブリッジマン型成長により単結晶の形態で得ることができる。溶融／結晶化が一致するタイプである。

本発明による材料は、放射線検出器、特にはγ線及び／又はＸ線のための放射線検出器の部品として特に使用することができる。

このような検出器は、シンチレータによって作り出される光パルスの放出に応答して電気信号作り出すためにシンチレータに光学的に連結された光検出器を特に含む。検出器の光検出器は、特に光電子増倍管又は光ダイオードであることができるか、あるいはまた、ＣＣＤ（電荷結合素子）センサーであることができる。

このタイプの検出器の好ましい使用はγ線又はＸ線測定の分野であるが、このようなシステムはまた、α線、β線及び電子を検出することもできる。本発明はまた、核医学設備、とりわけ、アンガー型γカメラ及び陽電子放射断層撮影装置における上記検出器の使用に関する（例えば、「Ｐｈｙｓｉｃａ Ｍｅｄｉｃａ」，第１２巻，付録１，１９９６年６月において公表された、Ｃ．Ｗ．Ｅ．Ｖａｎ Ｅｉｊｋ，「Ｉｎｏｒｇａｎｉｃ Ｓｃｉｎｔｉｌｌａｔｏｒ ｆｏｒ Ｍｅｄｉｃａｌ Ｉｍａｇｉｎｇ」，Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ Ｓｅｍｉｎａｒ ｏｎ Ｎｅｗ Ｔｙｐｅｓ ｏｆ Ｄｅｔｅｃｔｏｒｓ，１５−１９ Ｍａｙ １９９５−Ａｒｃｈａｍｐ，Ｆｒａｎｃｅを参照されたい）。

別の変形態様によれば、本発明は、石油採掘の検出設備における上記検出器の使用に関する（例えば、「Ｐｈｏｔｏｍｕｌｔｉｐｌｉｅｒ ｔｕｂｅ，ｐｒｉｎｃｉｐｌｅ ａｎｄ ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ」，第７章，Ｐｈｉｌｉｐｓにおける「Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ ｏｆ ｓｃｉｎｔｉｌｌａｔｉｏｎ ｃｏｕｎｔｉｎｇ ａｎｄ ａｎａｌｙｓｉｓ」を参照されたい）。

本発明によるＫ₂ＬａＩ₅、比較例としてＫ₂ＬａＣｌ₅、Ｋ₂ＬａＢｒ₅、及び本発明によるＬｕＩ₃を合成した。すべての試料にセリウムをドープした（化学式Ａ_xＬｎ_(y-y’)Ｌｎ’_y’Ｉ_(x+3y)の場合に最初の３つの化合物に関してｙ’が０．７％、ＬｕＩ₃に関しては０．５％）。

以下のものをＫ₂ＬａＩ₅、Ｋ₂ＬａＣｌ₅、Ｋ₂ＬａＢｒ₅のための出発成分として用いた。即ち、
・ＫＣｌ、ＫＢｒ、ＫＩ（Ｍｅｒｃｋ，ｓｕｐｒａｐｕｒ）
・ハロゲン化アンモニウム法によってＬａ₂Ｏ₃から調製されたＬａＣｌ₃／Ｂｒ₃及びＣｅＣｌ₃／Ｂｒ₃
・Ｇ．Ｍｅｙｅｒ及びＬ．Ｍｏｒｓｓ編の「Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ ｏｆ Ｌａｎｔｈａｎｉｄｅｓ ａｎｄ Ａｃｔｉｎｉｄｅｓ ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ」（Ｋｌｕｗｅｒ，Ｄｏｒｄｒｅｃｈｔ，１９９１）１４５頁においてＧ．Ｍｅｙｅｒにより説明されている方法に従って元素（Ｌａ、Ｋ及びＩ）から合成されたＬａＩ₃及びＣｅＩ₃
ＬｕＩ₃及びＣｅＩ₃に関しては、これらは一方で元素ＬｕとＩから、もう一方でＣｅとＩからそれぞれ合成された。

微量の水と酸素を除去するために、これらの成分をタンタル又はシリカ球において昇華により精製した。単結晶成長に関して、化学量論量の出発製品を真空下でシリカ球においてシールした。すべての成分及び材料の操作は、不活性雰囲気のもとで、特には０．１ｐｐｍ未満の水を含有するグローブボックスにおいて実施した。

例のために用いられた試料は小さな単結晶であり、体積が１０ｍｍ³程度であった。測定は、６６２ｋｅＶでのγ線励起によって実施した。発光強度はフォトン／ＭｅＶで表される。シンチレーションの減衰時間は、Ｗ．Ｗ．Ｍｏｓｅｓによって説明されている「Ｍｕｌｔｉ Ｈｉｔ」として知られる方法（Ｎｕｃｌ．Ｉｎｓｔｒ ａｎｄ Ｍｅｔｈ．Ａ３３６（１９９３）２５３）によって測定した。結晶をＰｈｉｌｉｐｓのＸＰ２０２０Ｑ光電子増倍管に取り付けた。速いシンチレーション成分は、ナノ秒で表される減衰時間τと、シンチレータによって放出されるフォトンの合計数に対するこの成分の寄与を表すシンチレーション強度とによって特徴づけた（表の最後の欄）。信号に関するアクイジションタイムウィンドウは１０μｓであった。

セリウム０．７ｍｏｌ％（希土類ベースでｙ’＝０．００７）を含む希土類ヨウ化物タイプの本発明による化合物Ｋ₂ＬａＩ₅：Ｃｅは、（ＮａＩ：Ｔｌについての２３０ナノ秒に対し）６５ナノ秒の速い蛍光成分の減衰時間を示すことが例３において観測される。表１は、他のシンチレーションの結果を示している。本発明による例３の材料の場合には、速い成分のシンチレーション強度は注目すべきものであり、３０，０００フォトン／ＭｅＶよりも高い。さらには、６６２ｋｅＶにおける¹³⁷Ｃｓ下でのエネルギー分解能は、約５％の値によってＮａＩ：Ｔｌ（比較例５）に比べて有意に改善されている。本発明による希土類ヨウ化物材料は、比較例１及び２によって示されるように、他のハロゲン、例えば、Ｃｌ（文献において公知）及びＢｒに基づく変形態様に比べてシンチレーション特性に関して有意な利点を提供する。元素ヨウ素に関するこのような注目すべき結果は、元素塩素に基づく変形態様の控えめな結果からは予想されなかったであろう。

例４の本発明による材料（ＬｕＩ₃：Ｃｅ）はまた、特に阻止能（ρ.Ｚ⁴）及び速い成分の減衰時間に関して優れた特徴を有する。

Claims (17)

1. 化学式Ａ_xＬｎ_(y-y’)Ｌｎ’_y’Ｉ_(x+3y)を有するヨウ化物タイプの無機シンチレータ材料であって、式中、
   ＡがＬｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓから選択される少なくとも１つの元素を表し、
   ＬｎがＬａ、Ｇｄ、Ｙ、Ｌｕから選択され、当該化学式において原子価３＋である少なくとも第１の希土類を表し、
   Ｌｎ’がＣｅ、Ｔｂ、Ｐｒから選択され、当該化学式において原子価３＋である少なくとも第２の希土類を表し、
   ｘが整数でかつ０、１、２又は３を表し、
   ｙが０よりも大きく３よりも小さい整数又は非整数であり、
   ｙ’が０よりも大きくｙよりも小さい整数又は非整数である
   無機シンチレータ材料。
2. Ｌｎ’がセリウム（Ｃｅ）であることを特徴とする、請求項１に記載の材料。
3. ｙ’が０．００１ｙ〜０．１ｙであることを特徴とする、請求項１又は２に記載の材料。
4. ｙ’が０．００１ｙ〜０．０１ｙであることを特徴とする、請求項３に記載の材料。
5. ｙ’が０．００３ｙ〜０．０１ｙであることを特徴とする、請求項４に記載の材料。
6. ｙが１に等しいことを特徴とする、請求項１〜５のいずれか１項に記載の材料。
7. Ｌｎがランタン（Ｌａ）であることを特徴とする、請求項１〜６のいずれか１項に記載の材料。
8. Ａがカリウム（Ｋ）であることを特徴とする、請求項１〜７のいずれか１項に記載の材料。
9. 化学式Ｋ₂Ｌａ_(1-y’)Ｃｅ_y’Ｉ₅を有することを特徴とする、請求項６に記載の材料。
10. 化学式Ｌｕ_(1-y’)Ｃｅ_y’Ｉ₃を有することを特徴とする、請求項６に記載の材料。
11. 単結晶であり、体積が１０ｍｍ³を超えることを特徴とする、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の材料。
12. 体積が１ｃｍ³を超えることを特徴とする、請求項１１に記載の材料。
13. 結晶化された粉末又は多結晶であることを特徴とする、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の材料。
14. ブリッジマン型成長法により得られることを特徴とする、請求項１１又は１２に記載の単結晶シンチレータ材料の製造方法。
15. 請求項１〜１３のいずれか１項に記載のシンチレータ材料を有するシンチレーション検出器。
16. 請求項１５に記載の検出器を有する陽電子放射断層撮影装置。
17. 請求項１５に記載の検出器を有するアンガー型γカメラ。